Приборы и техника эксперимента, 2021, № 4, стр. 125-128

ВВЕДЕНИЕ

Благодаря удобным ядерно-физическим свойствам и способности легко связываться с органическими молекулярными комплексами радиоизотоп ¹⁸⁶Re чрезвычайно востребован в ядерной медицине для терапии онкологических заболеваний и хронических воспалительных заболеваний суставов [1]. Изотоп ¹⁸⁶Re может быть наработан на циклотроне путем облучения мишени из ¹⁸⁶W протонами или дейтронами [2].

Технологический процесс производства радиоизотопа ¹⁸⁶Re предполагает разработку нескольких технологических операций: изготовление и облучение мишени, извлечение ¹⁸⁶Re из облученной вольфрамовой мишени и возврат ¹⁸⁶W в технологический процесс. Технологическая операция извлечения ¹⁸⁶Re из облученной вольфрамовой мишени может быть осуществлена либо радиохимическими методами (сорбционной или экстракционной хроматографией) [3–5], либо термическим методом [6–8]. Термический метод включает два этапа. На первом этапе при нагревании в кислородной среде вольфрам и рений переводят в окисные соединения. При этом оксиды рения (в степенях окисления Re⁺⁴ (ReO₂), Re⁺⁶ (ReO₃), Re⁺⁷ (Re₂O₇) [9–11]) имеют при одних и тех же температурах более высокую летучесть, чем оксиды вольфрама. Так, равновесное давление газовой фазы 0.1 Торр достигается для ReO₃ при 474°С, для Re₂O₇ при 189°С, а для WO₃ – при 1204°С [12]. Это позволяет на втором этапе при относительно невысоких температурах газифицировать и отделить оксиды рения от вольфрамовой матрицы. В работе [8] реализован термический метод разделения в варианте, основанном на транспорте выделившихся молекул газовой фазы в потоке газа-носителя вдоль поверхности трубки, температура которой уменьшается по ходу движения газа. Использование газа-носителя оправдано для стационарных установок, работающих в непрерывном режиме. При необходимости периодически получать небольшие количества Re для исследовательских целей эта задача может быть решена более просто.

В данной работе создана и протестирована установка для получения радиоизотопов рения, основанная на термическом методе. С помощью разработанной установки можно осуществлять газификацию целевых продуктов путем окисления Re и выхода его окислов из W в газовую фазу. Конструктивная особенность установки состоит в том, что она позволяет собирать практически весь Re на приемную площадку сборника за один двухэтапный цикл “прокаливание − возгонка” без использования газа-носителя. В разработанной установке применены конструктивные элементы и подобраны температурные режимы, обеспечивающие высокий выход рения из вольфрамовой мишени.

КОНСТРУКЦИЯ УСТАНОВКИ

Центральными элементами установки, блок-схема которой представлена на рис. 1, являются две коаксиальные кварцевые ампулы 6 и 7, подключаемые к газовому стенду, термостат 8 и охлаждаемый водой сборник соединений рения 5.

Рис. 1.

Блок-схема установки для выделения изотопов Re из облученной вольфрамовой мишени. 1 – баллон с кислородом; 2 – датчик давления АИР-20-M2-ДА; 3 – мерная емкость 1.9 л; 4 – коаксиальные трубки для подачи и отвода охлаждающей воды; 5 – сборник паров оксидов Re со съемной площадкой; 6 – внешняя кварцевая ампула (D_наруж = = 36 мм, d_внутр = 31 мм, l  = 300 мм); 7 – внутренняя кварцевая ампула (D_наруж = 18 мм, d_внутр = 14 мм, l = 130 мм); 8 – термостат-нагреватель; 9 – облученный порошок W, содержащий Re; 10 – термопара хромель–алюмель; 11 – блок измерения температуры ИРТ/М2; 12 – угольная ловушка в сосуде Дьюара; 13 – форвакуумный насос НВР-5Д; 14–19 – вентили; 20 – газовый редуктор GSE. Справа приведено увеличенное изображение верхней части ампульной системы со сборником и коммуникациями.

Вакуумное уплотнение, обеспечивающее подсоединение внешней кварцевой ампулы к газовому стенду, осуществлялось через переходник из алюминиевого сплава Д16. Один конец переходника приклеивался к ампуле эпоксидной смолой ЭД-6, а другой подсоединялся к фланцам стенда с использованием прокладок. Такое устройство упрощает процесс герметизации, поскольку допускает менее жесткие требования к качеству кварцевой ампулы (к степени ее эллипсности, шероховатости поверхности) и снижает опасность раскалывания ампулы в процессе уплотнения.

Введение внутрь внешней ампулы 6 специального охлаждаемого водой сборника 5, используемого для улавливания окислов Re со стенок ампулы при возгонке, обеспечило преимущество такой схемы выделения перед смыванием окислов Re непосредственно со стенок ампулы. Сборник был изготовлен в форме полого медного цилиндра. На поверхности сборника, обращенной к потоку возгоняемых окислов Re, на расстоянии 1 мм от выхода внутренней ампулы 7 помещалась съемная площадка из сплава Д16, представляющая собой диск ∅ 3 см, толщиной 2 мм, навинчивающийся на основное тело сборника. К цилиндру подводились две коаксиальные трубки для подачи и отвода охлаждающей воды. Коаксиальная конструкция позволила осуществить подведение воды для охлаждения сборника с помощью одного вакуумного ввода. Преимущество такого конструктивного решения состоит в локализации продуктов на малой поверхности площадки сборника (7 см²) и возможности обеспечить поддержание достаточно низкой для конденсации продуктов температуры сборника в непосредственной близости от внутренней ампулы, нагретой до высокой температуры возгонки (≥400°С). Конструкция установки включает передвижной термостат-нагреватель, что позволяет осуществлять поэтапное изменение температурного режима в ампуле с W-мишенью без отсоединения системы от газового стенда.

Работа установки включает два последовательных этапа. На рис. 2 представлен фрагмент установки, приведенной на рис. 1, иллюстрирующий этапы ее работы.

Рис. 2.

Иллюстрация двух этапов (I, II) работы установки: I – окисление W и Re и прокаливание; II – возгонка окислов Re со стенок ампулы.

На первом этапе (рис. 2, I) производится окисление компонентов и их прокаливание (при Т₁ ≥ ≥ 1000°С), обеспечивающее диффузию окислов Re из W-мишени в газовую фазу.

На втором этапе (рис. 2, II) производится возгонка окислов Re (при Т₂ ≈ 300–500°С) со стенок ампулы и конденсация их на съемную площадку сборника.

РЕЗУЛЬТАТЫ ТЕСТИРОВАНИЯ РАБОТЫ УСТАНОВКИ

Для тестирования установки был использован порошок металлического природного вольфрама, содержащий долгоживущий радиоизотоп ¹⁸³Re (T_1/2 = 70 дней) с интенсивной γ-линией с E_γ = = 162 кэВ и К_γ = 22%, которую использовали в качестве индикатора для оценки места и количества извлеченного из вольфрама рения. Образец вольфрама с ¹⁸³Re был наработан в результате облучения природного вольфрама дейтронами энергией ~30 МэВ и использован для тестирования после нескольких месяцев выдержки. Измерение интенсивности γ-линии с E_γ = 162 кэВ ¹⁸³Re в составе соединений рения проводили с помощью гамма-спектрометра фирмы ORTEC с детектором из сверхчистого германия.

Образец облученного природного вольфрама массой 598 мг помещали в кварцевую ампулу 7 (рис. 1), которую устанавливали вертикально на поверхность детектора, после чего проводили измерение интенсивности γ-линии с E_γ = 162 кэВ (площади пика полного поглощения γ-квантов) от исходного ¹⁸³Re в образце вольфрама. Затем кварцевую ампулу 7 с образцом вольфрама помещали в установку для последующего извлечения рения (рис. 1).

Первый этап

Окисление компонентов проводили при погружении в нагреватель нижнего конца ампулы (рис. 2, I). Перед началом эксперимента вакуумный стенд и ампульное устройство (рис. 1) откачивали с помощью форвакуумного насоса 13 до давления ≈ 3 ⋅ 10^–2 Торр и угольной ловушки 12 до давления <10^–3 Торр. Затем емкость 3 и ампульное устройство заполняли кислородом из баллона 1 до давления ≈100 кПа. Заполнение кислородом осуществляли при открытых вентилях 14–17 и закрытых вентилях 18, 19 из баллона 1 с помощью редуктора 20. После этого на термостат-нагреватель 8 подавали напряжение.

При достижении температуры Т₁ ≈ 480°С начиналось горение W, продолжавшееся ≈5 мин. Затем в течение ~1 ч проводили прокаливание образца при температуре 1000–1050°С. При этом измерение распределения температуры по высоте ампулы проводили с помощью 5 термопар в керамических оболочках, устанавливаемых вдоль стенок ампулы на разной высоте. После прокаливания и остывания кварцевую ампулу 7 извлекали из ампульного устройства для измерения распределения интенсивности γ-линии E_γ = 162 кэВ ¹⁸³Re в составе соединений рения, сконденсированных по высоте ампулы 7. Измерение проводили путем сканирования ампулы с шагом 5 мм над узкой щелевой диафрагмой (5 мм) в свинцовом экране, расположенном на поверхности детектора. Свинцовый экран толщиной 5 мм полностью экранировал ампулу (γ-линию E_γ = 162 кэВ ¹⁸³Re) вне щелевой диафрагмы.

Результаты измерений температуры вдоль стенок ампулы и распределение скорости счета в пике полного поглощения γ-квантов от сконденсировавшихся на стенках ампулы соединений рения представлены на рис. 3.

Рис. 3.

Распределения по высоте ампулы 7 температуры и интенсивности γ-линии E_γ = 162 кэВ ¹⁸³Re (по результатам 1-го этапа). Т – температура стенки ампулы, A – скорость счета в пике полного поглощения.

На основании измеренных распределений (рис. 3) было установлено, что при избранных условиях прокаливания зона конденсации соединений Re располагается между уровнями от 6 см до 12 см по высоте ампулы, что соответствует температурам стенки ампулы от 100 до 500°С.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Разработана, изготовлена и протестирована экспериментальная установка для извлечения радиоизотопов рения из облученной вольфрамовой мишени. Показано, что в созданной установке за один двухэтапный цикл в режиме: “окисление + + прокалка” при 1000°С в течение 1 ч (первый этап) и ”возгонка” при 500°С в течение 2 ч (второй этап), на приемную площадку сборника удается собрать ≈89% активности Re из W-мишени.

Созданная установка может использоваться для экспрессного выделения изотопа ¹⁸⁶Re, образующегося при облучении протонами или дейтронами циклотронных мишеней из ¹⁸⁶W.