Приборы и техника эксперимента, 2022, № 6, стр. 29-32

ВВЕДЕНИЕ И ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ

Знание абсолютного значения плотности потока и флюенса тепловых нейтронов в экспериментальных каналах реакторов необходимо при решении многих прикладных и фундаментальных задач. В настоящее время самодостаточными, не требующими калибровки с помощью других методов являются активационные методы [1–3], которые реализуются с помощью активационных детекторов, например, из марганца, кобальта, меди, золота. В этих методах используется связь между наведенной активностью детекторов и плотностью потока (или флюенсом) нейтронов. До настоящего времени их общепринято считать эталонными методами. Однако эти способы трудоемки и требуют специальной аппаратуры. Кроме того, образцы при облучении не всегда могут быть использованы в качестве детекторов сопровождения по двум причинам. Во-первых, это связано с тем, что активность детектора после облучения зависит от флюенса не за все время облучения, а лишь за время, равное 3–4 периодам полураспада. Во-вторых, не всегда возможно определить флюенс нейтронов при меняющемся за время облучения потоке нейтронов, например, из-за остановок реактора при длительном облучении. В меньшей степени это касается кобальтового детектора, который имеет большой период полураспада (5.28 года). Однако из-за длительного периода полураспада после облучения требуется его утилизация как радиоактивного материала.

Целью данной работы являлась разработка метода измерения плотности потока тепловых нейтронов в реакторе с помощью детекторов из монокристаллического кремния, которые избавлены от вышеперечисленных недостатков активационных детекторов. Кроме того, кремниевые детекторы обладают свойством памяти и могут быть использованы как детекторы сопровождения.

ТЕОРЕТИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ

При облучении кремния нейтронами за счет реакции радиационного захвата образуется ³¹Si, который путем β-распада (период полураспада 2.62 ч) превращается в стабильный изотоп ³¹P. Эта трансмутационная примесь в монокристаллах кремния n-типа увеличивает удельную электрическую проводимость (УЭП), а в монокристаллах p-типа − уменьшает. Изменение УЭП в монокристаллах кремния после их облучения и отжига радиационных дефектов прямо пропорционально флюенсу тепловых нейтронов [4]. Это обстоятельство было положено в основу метода измерения нейтронного потока в относительных единицах [5].

Для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов предлагается облучать кремний в кадмиевом экране и без него, как это делается в активационном способе, используя наработки этого способа по методу кадмиевой разности [1–3]. Применительно к кремнию суть метода заключается в следующем.

Можно представить концентрацию (С) ³¹P, генерированную за время облучения без кадмиевого фильтра, в виде двух составляющих: генерированную тепловыми (C_t) и надтепловыми (C_nt) нейтронами:

Величина С линейно связана с изменением УЭП [5]:

где σ₀, σ – УЭП кремния до и после облучения соответственно; e, μ_n – заряд и подвижность электронов соответственно. Заметим, что измерение σ проводят после отжига радиационных дефектов при температуре 800°C, таким способом исключают влияние радиационных дефектов от быстрых нейтронов на изменение УЭП.

В настоящее время в качестве поглотителя тепловых нейтронов принято использовать ¹¹³Cd из-за большого сечения поглощения в тепловой области и его быстрого убывания в эпитепловой. Однако сечение поглощения кадмия не является ступенчатой функцией. Поэтому в активационном методе кадмиевой разности введено понятие граничной энергии поглощения в кадмии E_Cd, которая зависит от толщины и формы фильтра. Считают, что нейтроны с энергией ниже E_Cd полностью поглощаются фильтром, а выше этой энергии – не поглощаются. Возникающая при этом ошибка (1–4%) компенсируется кадмиевой поправкой F_Cd. В таком приближении при облучении кремния в кадмиевом фильтре

где F_Cd – поправочный коэффициент, учитывающий поглощение надтепловых нейтронов в кадмии.

Кадмиевое отношение (С_Cd) экспериментально определяется путем измерения УЭП до (σ₀) и после (σ_Cd) облучения:

В.П. Ярына и Г.Б. Тарновский [6] предложили эмпирическую формулу для расчета E_Cd кадмиевого цилиндрического фильтра, помещенного в изотропное поле:

где h и r – высота и радиус цилиндрического фильтра.

Для реакторных нейтронных полей, формирующихся в присутствии хороших замедлителей (вода, графит, бериллий и др.), спектр тепловых нейтронов приближенно описывается распределением Максвелла. В этом случае при использовании детектора, сечение реакции которого в тепловой области спектра меняется по закону $1{\text{/}}{v}$ ($v$ – скорость нейтрона), генерированная тепловыми нейтронами концентрация (C_t) ³¹P будет равна:

где Φ – флюенс тепловых нейтронов; Σ_t – макроскопическое сечение реакции при энергии нейтрона, соответствующей некоторой эффективной температуре T_эф, отличной от температуры среды T₀; g_t – фактор Весткотта, учитывающий отличие зависимости сечения тепловых нейтронов (n, γ)‑реакции на ³¹Si от закона $1{\text{/}}{v}$, χ_t – коэффициент самоэкранирования тепловых нейтронов (отношение числа вылетевших из кремния нейтронов к числу влетевших).

По данным работы [7] сечение (n, γ)-реакции на ³⁰Si в тепловой области строго следует закону $1{\text{/}}{v}$, т.е. g_t = 1. Из-за утечки и поглощения нейтронов T_эф > T₀, т.е. не все нейтроны достигают термодинамического равновесия с окружающей средой [6]. В частности, при

где среднелогарифмическая потеря энергии Σ_a, Σ_s – макроскопические сечения поглощения и рассеяния замедлителя, k – постоянная Больцмана, A – массовое число ядер замедлителя, выражение для соответствующей некоторой эффективной температуры будет иметь вид: Например, для бериллиевого замедлителя T_эф = = 1.0066T₀, т.е. Т_эф > T₀ примерно на 2 K.

Из выражений (1), (3), (7)

Тогда

А с учетом выражения (2) получим флюенс тепловых нейтронов, которым облучался кремний без кадмиевого фильтра:

где есть кадмиевое отношение, которое определяется по экспериментальным значениям УЭП. От флюенса тепловых нейтронов легко перейти к среднему (за время облучения τ) значению плотности потока тепловых нейтронов (φ). По определению, φ = Φ/τ. При этом φ является произведением объемной плотности нейтронов с энергией ниже граничной энергии кадмия на скорость нейтронов с энергией kT_эф, т.е. φ = nV.

Определим значения F_Cd, χ_t и E_Cd  для кремния. Обычно F_Cd принимают равным 1.01−1.04 [8]. Поэтому с погрешностью до 2% можно принять F_Cd = 1.02.

Коэффициент самоэкранирования χ_t тепловых нейтронов (отношение числа нейтронов, вылетевших из шайбы кремния, к числу нейтронов, влетевших в кремний) в изотропном нейтронном поле определяли расчетами. Расчеты были выполнены методом Монте-Карло путем прямого моделирования нейтронных траекторий в природном кремнии. Сечения были взяты из работы [7]. История нейтрона заканчивалась либо его поглощением, либо вылетом из кремния. Варьируемыми параметрами были радиус и толщина шайбы. Для каждого варианта разыгрывалось 10⁷ нейтронных историй. Результаты расчетов приведены в табл. 1. Там же приведены эффективные оптические толщины, т.е. средние значения отрезков в пластине кремния по траектории влета в нее нейтрона.

Граничная энергия поглощения E_Cd кадмиевого цилиндрического фильтра, помещенного в изотропное нейтронное поле, определяется выражениями (5), (6). Например, в стандартном наборе детекторов АКН-Т есть фильтр диаметром 15 мм, высотой 10 мм и с толщиной стенки 1 мм. При использовании этого фильтра E_Cd = 0.55 эВ.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Возможность осуществления способа была подтверждена измерениями плотности потока тепловых нейтронов предложенным и активационным способами. Измерения проводились в канале ГЭК-4 Томского исследовательского ядерного реактора мощностью 6 МВт. Удельное электрическое сопротивление определяли 4-зондовым методом до и после облучения и отжига радиационных дефектов при температуре 800°С в течение 2 ч. Погрешность измерения среднего по торцу шайбы удельного сопротивления не превышала 3%. Непрерывный контроль флюенса тепловых нейтронов осуществляли с помощью штатных камер деления типа КтВ-4, используемых в технологии нейтронно-трансмутационного легирования кремния.

Определяли, как это описано, кадмиевые отношения для кремния R_Cd(Si) и для золота R_Cd(Au). Для этого образцы кремния в кадмиевом цилиндрическом пенале и без него располагали на оси канала ГЭК-4 симметрично относительно центра активной зоны реактора. Использовался цилиндрический пенал высотой 10 мм, диаметром 15 мм и с толщиной стенки 1 мм. Расстояние между образцами составляло 15 см. Облучение проводили в течение 4 ч при мощности реактора 6 мВт. Исходное сопротивление образца, облучавшегося в Cd-фильтре, составляло 857 Ом · см, а без фильтра – 772 Ом · см. Конечные сопротивления были равны 593.5 и 99.5 Ом · см, соответственно. Из этого следует R_Cd(Si) = 16.9, Φ = = 2.14 ⋅ 10¹⁷ см^–2 и φ = 1.48 ⋅ 10¹³ см^–2 · с^–1. Детекторы из золота в том же кадмиевом пенале и без него облучали при мощности 100 кВт в течение 10 мин. Их размещали точно так же, как и образцы кремния. Кадмиевое отношение по золоту составило 4.36, а плотность потока тепловых нейтронов, приведенная к мощности реактора 6 мВт, была равна 1.44 ⋅ 10¹³ см^–2 · с^–1.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Предложенным в данной работе способом можно определять абсолютные значения плотности потока тепловых нейтронов при любом реакторном спектре нейтронов. При этом не требуется калибровки с помощью других методов, например активационных. Каждый монокристалл можно использовать многократно, в том числе и в качестве детектора сопровождения для контроля за флюенсом тепловых нейтронов в диапазоне 10¹⁵−10¹⁸ см^–2. Погрешность измерения флюенса тепловых нейтронов сопоставима с погрешностью активационных методов. При этом не важно меняется или не меняется плотность потока тепловых нейтронов за все время облучения. Кроме того, физическая информация (удельная электрическая проводимость), в отличие, например, от активационного метода, сохраняется бесконечно долго. Это позволяет в любой момент времени перепроверить полученные результаты.

Исследования выполнены при поддержке программы повышения конкурентоспособности ТПУ.