Приборы и техника эксперимента, 2022, № 6, стр. 29-32
КОНТРОЛЬ ХАРАКТЕРИСТИК НЕЙТРОННЫХ ПОЛЕЙ РЕАКТОРА С ПОМОЩЬЮ МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКОГО КРЕМНИЯ
В. А. Варлачев a, *, Е. Г. Емец a, Ю. Му a, Е. А. Бондаренко a, В. А. Говорухин a
a Национальный исследовательский Томский политехнический университет
634050 Томск, просп. Ленина, 30, Россия
* E-mail: varlachev@tpu.ru
Поступила в редакцию 01.04.2022
После доработки 25.04.2022
Принята к публикации 29.04.2022
- EDN: KUEEMX
- DOI: 10.31857/S0032816222050160
Аннотация
Для измерения плотности потока и флюенса тепловых нейтронов разработан метод, в котором предложено в качестве детектора тепловых нейтронов использовать монокристаллический кремний. Преимущество данного метода состоит в том, что он не требует специальной измерительной аппаратуры. Для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов предлагается облучать кремний в кадмиевом экране и без него, как это делается в активационном методе. Результаты проделанной работы показали, что точность измерения потока тепловых нейтронов не уступает традиционным активационным методам, но, в отличие от них, информация на детекторе может сохраняться бесконечно долго, так как при облучении изменяются электрофизические параметры кремния, которые не зависят от наведенной активности и периода полураспада материала.
ВВЕДЕНИЕ И ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ
Знание абсолютного значения плотности потока и флюенса тепловых нейтронов в экспериментальных каналах реакторов необходимо при решении многих прикладных и фундаментальных задач. В настоящее время самодостаточными, не требующими калибровки с помощью других методов являются активационные методы [1–3], которые реализуются с помощью активационных детекторов, например, из марганца, кобальта, меди, золота. В этих методах используется связь между наведенной активностью детекторов и плотностью потока (или флюенсом) нейтронов. До настоящего времени их общепринято считать эталонными методами. Однако эти способы трудоемки и требуют специальной аппаратуры. Кроме того, образцы при облучении не всегда могут быть использованы в качестве детекторов сопровождения по двум причинам. Во-первых, это связано с тем, что активность детектора после облучения зависит от флюенса не за все время облучения, а лишь за время, равное 3–4 периодам полураспада. Во-вторых, не всегда возможно определить флюенс нейтронов при меняющемся за время облучения потоке нейтронов, например, из-за остановок реактора при длительном облучении. В меньшей степени это касается кобальтового детектора, который имеет большой период полураспада (5.28 года). Однако из-за длительного периода полураспада после облучения требуется его утилизация как радиоактивного материала.
Целью данной работы являлась разработка метода измерения плотности потока тепловых нейтронов в реакторе с помощью детекторов из монокристаллического кремния, которые избавлены от вышеперечисленных недостатков активационных детекторов. Кроме того, кремниевые детекторы обладают свойством памяти и могут быть использованы как детекторы сопровождения.
ТЕОРЕТИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ
При облучении кремния нейтронами за счет реакции радиационного захвата образуется 31Si, который путем β-распада (период полураспада 2.62 ч) превращается в стабильный изотоп 31P. Эта трансмутационная примесь в монокристаллах кремния n-типа увеличивает удельную электрическую проводимость (УЭП), а в монокристаллах p-типа − уменьшает. Изменение УЭП в монокристаллах кремния после их облучения и отжига радиационных дефектов прямо пропорционально флюенсу тепловых нейтронов [4]. Это обстоятельство было положено в основу метода измерения нейтронного потока в относительных единицах [5].
Для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов предлагается облучать кремний в кадмиевом экране и без него, как это делается в активационном способе, используя наработки этого способа по методу кадмиевой разности [1–3]. Применительно к кремнию суть метода заключается в следующем.
Можно представить концентрацию (С) 31P, генерированную за время облучения без кадмиевого фильтра, в виде двух составляющих: генерированную тепловыми (Ct) и надтепловыми (Cnt) нейтронами:
Величина С линейно связана с изменением УЭП [5]:
где σ0, σ – УЭП кремния до и после облучения соответственно; e, μn – заряд и подвижность электронов соответственно. Заметим, что измерение σ проводят после отжига радиационных дефектов при температуре 800°C, таким способом исключают влияние радиационных дефектов от быстрых нейтронов на изменение УЭП.В настоящее время в качестве поглотителя тепловых нейтронов принято использовать 113Cd из-за большого сечения поглощения в тепловой области и его быстрого убывания в эпитепловой. Однако сечение поглощения кадмия не является ступенчатой функцией. Поэтому в активационном методе кадмиевой разности введено понятие граничной энергии поглощения в кадмии ECd, которая зависит от толщины и формы фильтра. Считают, что нейтроны с энергией ниже ECd полностью поглощаются фильтром, а выше этой энергии – не поглощаются. Возникающая при этом ошибка (1–4%) компенсируется кадмиевой поправкой FCd. В таком приближении при облучении кремния в кадмиевом фильтре
(3)
${{C}_{{nt}}} = \int\limits_{{{E}_{{{\text{Cd}}}}}}^\infty {\Sigma (E)\Phi (E)dE} = {{C}_{{{\text{Cd}}}}}{{F}_{{{\text{Cd}}}}},$Кадмиевое отношение (СCd) экспериментально определяется путем измерения УЭП до (σ0) и после (σCd) облучения:
(4)
${{C}_{{{\text{Cd}}}}} = ({{\sigma }_{{{\text{Cd}}}}} - {{\sigma }_{0}}){\text{/}}(e{{\mu }_{n}}).$В.П. Ярына и Г.Б. Тарновский [6] предложили эмпирическую формулу для расчета ECd кадмиевого цилиндрического фильтра, помещенного в изотропное поле:
(5)
$\begin{gathered} {{E}_{{{\text{Cd}}}}} = 0.520 + 0.162\ln (\xi {{d}_{{{\text{Cd}}}}}), \\ {{d}_{{{\text{Cd}}}}} = 0.5 - 1.5{\text{ мм;}} \\ \end{gathered} $(6)
$\begin{gathered} \xi = {\text{1}}{\text{.58}} - {\text{0}}{\text{.82(}}h{\text{/(2}}r){\text{)}} + {\text{0}}{\text{.38(}}h{\text{/(2}}r){{{\text{)}}}^{{\text{2}}}}{\text{,}} \\ h{\text{/(2}}r) = {\text{0}}{\text{.5}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{1}}{\text{.3,}} \\ \end{gathered} $Для реакторных нейтронных полей, формирующихся в присутствии хороших замедлителей (вода, графит, бериллий и др.), спектр тепловых нейтронов приближенно описывается распределением Максвелла. В этом случае при использовании детектора, сечение реакции которого в тепловой области спектра меняется по закону $1{\text{/}}{v}$ ($v$ – скорость нейтрона), генерированная тепловыми нейтронами концентрация (Ct) 31P будет равна:
(7)
${{C}_{t}} = {{\chi }_{t}}\int\limits_0^{{{E}_{{{\text{Cd}}}}}} {\Sigma (E)\Phi (E)dE} = {{\chi }_{t}}{{g}_{t}}{{\Sigma }_{t}}\Phi ,$По данным работы [7] сечение (n, γ)-реакции на 30Si в тепловой области строго следует закону $1{\text{/}}{v}$, т.е. gt = 1. Из-за утечки и поглощения нейтронов Tэф > T0, т.е. не все нейтроны достигают термодинамического равновесия с окружающей средой [6]. В частности, при
где среднелогарифмическая потеря энергии Σa, Σs – макроскопические сечения поглощения и рассеяния замедлителя, k – постоянная Больцмана, A – массовое число ядер замедлителя, выражение для соответствующей некоторой эффективной температуры будет иметь вид:(10)
${{T}_{{{\text{эф}}}}} = {{T}_{0}}[1 + 0.73A{{\Sigma }_{a}}(k{{T}_{0}}){\text{/}}{{\Sigma }_{s}}].$Из выражений (1), (3), (7)
Тогда(12)
$\Phi = \frac{C}{{{{\chi }_{t}}{{\Sigma }_{t}}}}\left( {1 - \frac{{{{F}_{{{\text{Cd}}}}}}}{{{{R}_{{{\text{Cd}}}}}}}} \right).$А с учетом выражения (2) получим флюенс тепловых нейтронов, которым облучался кремний без кадмиевого фильтра:
(13)
$\Phi = \frac{{(\sigma - {{\sigma }_{0}})}}{{e{{\mu }_{n}}{{\chi }_{t}}{{\Sigma }_{t}}}}\left( {1 - \frac{{{{F}_{{{\text{Cd}}}}}}}{{{{R}_{{{\text{Cd}}}}}}}} \right).$(14)
${{R}_{{{\text{Cd}}}}} = C{\text{/}}{{C}_{{{\text{Cd}}}}} = (\sigma - {{\sigma }_{0}}){\text{/}}({{\sigma }_{{{\text{Cd}}}}} - {{\sigma }_{0}})$Определим значения FCd, χt и ECd для кремния. Обычно FCd принимают равным 1.01−1.04 [8]. Поэтому с погрешностью до 2% можно принять FCd = 1.02.
Коэффициент самоэкранирования χt тепловых нейтронов (отношение числа нейтронов, вылетевших из шайбы кремния, к числу нейтронов, влетевших в кремний) в изотропном нейтронном поле определяли расчетами. Расчеты были выполнены методом Монте-Карло путем прямого моделирования нейтронных траекторий в природном кремнии. Сечения были взяты из работы [7]. История нейтрона заканчивалась либо его поглощением, либо вылетом из кремния. Варьируемыми параметрами были радиус и толщина шайбы. Для каждого варианта разыгрывалось 107 нейтронных историй. Результаты расчетов приведены в табл. 1. Там же приведены эффективные оптические толщины, т.е. средние значения отрезков в пластине кремния по траектории влета в нее нейтрона.
Таблица 1.
r, см | 0.5 | 0.6 | 0.7 | ||||||
d, см | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 |
χt | 0.996 | 0.995 | 0.995 | 0.996 | 0.995 | 0.994 | 0.995 | 0.995 | 0.994 |
dэф, см | 0.583 | 0.657 | 0.717 | 0.634 | 0.720 | 0.793 | 0.677 | 0.774 | 0.859 |
r, см | 0.8 | 0.9 | 1.0 | ||||||
d, см | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 |
χt | 0.995 | 0.994 | 0.994 | 0.995 | 0.994 | 0.993 | 0.995 | 0.994 | 0.993 |
dэф, см | 0.7145 | 0.821 | 0.917 | 0.747 | 0.863 | 0.967 | 0.777 | 0.902 | 1.013 |
r, см | 1.1 | 1.2 | 1.3 | ||||||
d, см | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 | 0.4 | 0.5 | 0.6 |
χt | 0.994 | 0.994 | 0.993 | 0.994 | 0.993 | 0.993 | 0.994 | 0.993 | 0.992 |
dэф, см | 0.803 | 0.936 | 1.054 | 0.828 | 0.966 | 1.092 | 0.850 | 0.994 | 1.126 |
Граничная энергия поглощения ECd кадмиевого цилиндрического фильтра, помещенного в изотропное нейтронное поле, определяется выражениями (5), (6). Например, в стандартном наборе детекторов АКН-Т есть фильтр диаметром 15 мм, высотой 10 мм и с толщиной стенки 1 мм. При использовании этого фильтра ECd = 0.55 эВ.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Возможность осуществления способа была подтверждена измерениями плотности потока тепловых нейтронов предложенным и активационным способами. Измерения проводились в канале ГЭК-4 Томского исследовательского ядерного реактора мощностью 6 МВт. Удельное электрическое сопротивление определяли 4-зондовым методом до и после облучения и отжига радиационных дефектов при температуре 800°С в течение 2 ч. Погрешность измерения среднего по торцу шайбы удельного сопротивления не превышала 3%. Непрерывный контроль флюенса тепловых нейтронов осуществляли с помощью штатных камер деления типа КтВ-4, используемых в технологии нейтронно-трансмутационного легирования кремния.
Определяли, как это описано, кадмиевые отношения для кремния RCd(Si) и для золота RCd(Au). Для этого образцы кремния в кадмиевом цилиндрическом пенале и без него располагали на оси канала ГЭК-4 симметрично относительно центра активной зоны реактора. Использовался цилиндрический пенал высотой 10 мм, диаметром 15 мм и с толщиной стенки 1 мм. Расстояние между образцами составляло 15 см. Облучение проводили в течение 4 ч при мощности реактора 6 мВт. Исходное сопротивление образца, облучавшегося в Cd-фильтре, составляло 857 Ом · см, а без фильтра – 772 Ом · см. Конечные сопротивления были равны 593.5 и 99.5 Ом · см, соответственно. Из этого следует RCd(Si) = 16.9, Φ = = 2.14 ⋅ 1017 см–2 и φ = 1.48 ⋅ 1013 см–2 · с–1. Детекторы из золота в том же кадмиевом пенале и без него облучали при мощности 100 кВт в течение 10 мин. Их размещали точно так же, как и образцы кремния. Кадмиевое отношение по золоту составило 4.36, а плотность потока тепловых нейтронов, приведенная к мощности реактора 6 мВт, была равна 1.44 ⋅ 1013 см–2 · с–1.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Предложенным в данной работе способом можно определять абсолютные значения плотности потока тепловых нейтронов при любом реакторном спектре нейтронов. При этом не требуется калибровки с помощью других методов, например активационных. Каждый монокристалл можно использовать многократно, в том числе и в качестве детектора сопровождения для контроля за флюенсом тепловых нейтронов в диапазоне 1015−1018 см–2. Погрешность измерения флюенса тепловых нейтронов сопоставима с погрешностью активационных методов. При этом не важно меняется или не меняется плотность потока тепловых нейтронов за все время облучения. Кроме того, физическая информация (удельная электрическая проводимость), в отличие, например, от активационного метода, сохраняется бесконечно долго. Это позволяет в любой момент времени перепроверить полученные результаты.
Исследования выполнены при поддержке программы повышения конкурентоспособности ТПУ.
Список литературы
Бекурц К.Г., Виртц К. Нейтронная физика. М.: Атомиздат, 1968.
Крамер-Агеев Е.А., Трошин В.С., Тихонов Е.Г. Активационные методы спектрометрии нейтронов. М.: Атомиздат, 1976.
Ярына В.П. Методика измерений характеристик полей тепловых и надтепловых наейтронов с помощью активационных детекторов // Материалы нейтронных измерений на ядерно-физических установках (рекомендуемые справочные данные и методики измерений), М.: Изд-во ЦНИИатоминформ, 1976. Т. 2. С. 17−33.
Варлачев В.А., Емец Е.Г., Солодовников Е.С. // Известия вузов. Физика. 2009. № 11/2. С. 409.
Варлачев В.А., Солодовников Е.С. // ПТЭ. 2009. № 3. С. 35.
Тарновский Г.Б., Ярына В.П. // Тезисы докладов 3-го Всесоюз. совещания по метрологии нейтронного излучения на реакторах и ускорителях. М.: Изд-во ЦНИИатоминформ, 1982. С. 77.
Evaluated nuclear reaction libraries (ENDF). IAEA Nuclear Data Service. www-nds.iaea.org
Крамер-Агеев Е.А., Лавренчик В.Н., Самосадный В.Т., Протасов В.П. Экспериментальные методы нейтронных исследований. М.: Энергоатомиздат, 1990.
Дополнительные материалы отсутствуют.
Инструменты
Приборы и техника эксперимента