Известия РАН. Серия физическая, 2021, T. 85, № 10, стр. 1472-1476

ВВЕДЕНИЕ

Изомер ^178m2Hf c энергией возбуждения 2.5 МэВ имеет период полураспада T_1/2 = 31 год, спин изомера на 16 единиц больше спина основного состояния ядра ¹⁷⁸Hf [1]. В последнее время этот изомер вызывал большой интерес ввиду перспективы его использования в источнике энергии на основе стимуляции девозбуждения изомера [2, 3]. Возможность такой стимуляции недавно была подтверждена экспериментами с изомером ^186mRe в лазерной плазме [4]. Для создания ^178m2Hf источника энергии необходимо получить изомер в количестве, которое можно оценить из аналогии с обычным топливом. Так, например, для такого же энерговыделения, как и при сжигании одного литра бензина, необходимо ~10²⁰ ядер ^178m2Hf. Однако исследованные к настоящему времени способы наработки изомера ^178m2Hf не дают столько изомерных ядер. Для образования высокоспинового изомера ^178m2Hf в ядерной реакции с образованием составного ядра необходимо внести большой угловой момент в составное ядро [2]. Ввиду наличия центробежного барьера для таких реакций реагирующие частицы должны иметь большую энергию. Поэтому образование изомера ^178m2Hf исследовали в реакции ¹⁷⁶Yb(α, 2n)^178m2Hf при облучении мишеней иттербия α-частицами энергии около 30 МэВ, в реакциях фрагментации при облучении протонами энергии 1 ГэВ мишеней Ta, W, Re и при облучении этих мишеней тормозным излучением энергии до 4.5 ГэВ [2]. Также исследовали образование изомера при облучении Та мишеней электронами энергии 1.2 ГэВ [5]. Однако каждым из этих способов пока было наработано не более 10¹⁵ изомерных ядер. В то же время известно, что основной способ наработки больших количеств изотопов – это облучение мишеней нейтронами в атомном реакторе, и важно определить возможность реакторной наработки изомера. Для эффективного образования изомера ^178m2Hf при радиационном захвате нейтронов, неупругом рассеяние нейтронов или в (n, 2n) реакциях нужны нейтроны с энергий около 10 МэВ или более [2]. Таких нейтронов в реакторе мало и поэтому реакторная наработка изомера ^178m2Hf представляется неперспективной, однако этот вывод нуждается в экспериментальной проверке. Экспериментов по наработке изомера ^178m2Hf в реакторе было мало, нам известно всего о двух таких работах [6, 7].

В работе [6] исследовали образование изомера ^178m2Hf при радиационном захвате нейтронов ядрами ¹⁷⁷Hf. Мишени гафния с 84% обогащением по изотопу ¹⁷⁷Hf – содержание этого изотопа в природном гафнии 18%, с экспозицией от полугода до двух лет выдерживали в потоке нейтронов 5 ⋅ 10¹⁴ см^–2 ⋅ с^–1 реактора на тепловых нейтронах (materials test reactor) Национальной лаборатории в Айдахо, США. Из сравнения активности изомера ^178m2Hf в мишенях с различной экспозицией облучения нашли, что сечение выгорания изомера ^178m2Hf менее σ_burn,m = 20 бн. Из активности изомера ^178m2Hf в мишени гафния массой 120 мг, которую облучали с набором нейтронного флюенса Ф ~ 10²² см^{– 2}, с учетом выгорания ¹⁷⁷Hf и изомера ^178m2Hf, получили сечение образования изомера σ_m ≈ 0.2 ± 0.1 мкбн (здесь и далее погрешность указана на уровне одного стандартного отклонения). При расчете сечения учитывали величину флюенса нейтронов во всем энергетическом диапазоне.

В работе [7] мишень природного гафния облучали в импульсном реакторе на быстрых нейтронах ИБР-2 Объединенного института ядерных исследований (г. Дубна). Облучательный канал был окружен защитой из карбида бора B₄C толщиной 3 мм, которая практически полностью поглощала тепловые нейтроны. Мишень представляла собой цилиндр из металлического гафния диаметром 1 мм. Экспозиция облучения составила 18 дней при потоке нейтронов 5 ⋅ 10¹¹ см^{– 2} ∙ с^{– 1} и флюенсе нейтронов ~10¹⁸ см^{– 2}. Авторы работы [7] считали, что в их эксперименте изомер ^178m2Hf образуется только при радиационном захвате ядрами ¹⁷⁷Hf в основном резонансных нейтронов, хотя правомерность этих двух предположений в работе [7] осталась необоснованной. Величину резонансного интеграла I_m = 50 мкбн приобразовании изомера ^178m2Hf получили, измеряя активность изомера в мишени после облучения и соотнося ее с числом атомов изотопа ¹⁷⁷Hf и флюенсом нейтронов. Исходя из величины I_m авторы работы [7] получили оценку σ_m ≈ 2.6 мкбн для сечения радиационного захвата тепловых нейтронов ядрами ¹⁷⁷Hf с образованием изомера ^178m2Hf.

Полученное в работе [7] сечение σ_m на порядок величины больше, чем в работе [6]. Хотя в работе [7] ввиду малого нейтронного флюенса выгорание стартовых изотопов и изомера ^178m2Hf было несущественно, авторы для согласования двух значений сечения σ_m все же обосновывали новую оценку сечения выгорания изомера ^178m2Hf при радиационном захвате тепловых нейтронов σ_burn,m ≈ 235 бн, что на порядок величины больше, чем в работе [6]. Но возможно, что различие значений сечения образования изомера ^178m2Hf, полученных в работах [6, 7], вызвано не столько неточным значением использованного там сечения выгорания изомера, сколько различием в спектрах нейтронов, которыми в этих работах облучали мишени гафния, и различием изотопного состава мишеней. Для уточнения механизма образования ^178m2Hf в реакторе в настоящей работе исследовалась наработка изомера при длительном нейтронном облучении природного гафния.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ПРОЦЕДУРА

Мы исследовали наработку изомера ^178m2Hf в природном гафнии, облученном потоком нейтронов 10¹³–10¹⁴ см^–2 ⋅ с^–1 с флюенсом до ~10²² см^–2 в бассейновом водо-водяном реакторе РБТ-6 (ГНЦ НИИАР). Использовали часть регулирующего органа в виде пластины металлического гафния 6 мм толщины, описанной в работе [8]. Эта пластина находилась в замедлителе активной зоны реактора в 1993–2002 гг. Эффективное время ее облучения около 2050 сут. Флюенс нейтронов в различных точках гафниевой пластины с точностью до 20% определяли с помощью численной модели, созданной на основе пакета прикладных программ MCU (версия MCU-RR) для моделирования процесса переноса нейтронов методом Монте-Карло [9]. В этой версии программы реализован аналоговый метод Монте-Карло совместного моделирования траекторий нейтронов и γ-квантов в трехмерной геометрии. Ее константное обеспечение базируется на библиотеке ядерных данных DLC/MCUDAT-2.1. Библиотека включает в себя сечения и другие константы взаимодействия нейтронов и гамма-квантов в определенной области энергии с нуклидами, входящими в состав материалов реактора. Сечения взаимодействия нейтронов в диапазоне энергий 1 эВ–10.5 МэВ представлены в 26-групповом формате системы констант БНАБ. Информация о резонансных характеристиках сечений представлена в виде подгрупповых параметров. В тепловой области энергий нейтронов 0–1 эВ сечения представлены в 40‑групповом разбиении с равномерным шагом по скорости (библиотека ТЕПКОН). Дифференциальные сечения рассеяния вычислены для заданных температур с учетом химических связей и кристаллической структуры материалов.

Пробы гафния для анализа на ^178m2Hf отбирали в ГНЦ НИИАР в нескольких точках гафниевой пластины. Предварительно дезактивировали поверхность пластины водным раствором щавелевой и фосфорной кислот, затем смесью органических кислот и пропелента. Фрезерным сверлом диаметром 6 мм отбирали поверхностные пробы гафния из слоя глубиной от 0.5 до 0.8 мм. Для глубинных проб отбирали гафний из внутреннего слоя пластины глубиной от 2.0 до 3.0 мм. Такой способ отбора проб позволял выделить вклад тепловых нейтронов в образование изомера ^178m2Hf. Данные по сечению радиационного захвата нейтронов изотопами гафния [10], концентрация атомов гафния в металле и его изотопный состав дают макроскопическую длину поглощения тепловых нейтронов в природном гафнии L_погл = 2.1 мм. Поэтому тепловые нейтроны в основном поглощались в поверхностном слое гафниевой пластины, откуда брали поверхностные пробы. В глубине гафниевой платины, откуда брали глубинные пробы, поток тепловых нейтронов был приблизительно на порядок слабее, чем в поверхностном слое. Макроскопическая длина поглощения нейтронов энергии 10 кэВ в природном гафнии равна L_погл = 23 см, для нейтронов большей энергии еще больше. Поэтому поток быстрых нейтронов был практически одинаков для поверхностных и глубинных проб.

Для определения содержания изомера ^178m2Hf в облученном гафнии в Радиевом институте измерили удельную активность радионуклидов в пробах гафния методом γ-спектрометрии. Использовали детектор на основе кристалла особо чистого германия с относительной эффективностью в фотопике 25%. Пробы гафния в виде мелкой металлической стружки помещали в одинаковые стеклянные бюксы диаметром 20 мм. Масса каждой из глубинных проб была около 1 г, стружку гафния этих проб равномерно распределяли по всему дну бюкса. Масса каждой из поверхностных проб была около 0.1 г, стружку гафния этих проб равномерно распределяли в пятно диаметром около 10 мм в центре дна бюкса. Бюксы с пробами гафния устанавливали по оси детектора на расстоянии 45 мм от его поверхности. Такая геометрия измерений обеспечивала ничтожный вклад в спектр от суммирования каскадных γ-квантов изомера ^178m2Hf и сопутствующих квантов рентгеновского излучения, но давала достаточную эффективность регистрации γ‑квантов от мало активных проб.

С момента окончания реакторного облучения гафния до начала измерений прошло 18 лет и в γ‑спектрах глубинных проб гафния были видны только линии γ-квантов долгоживущих радионуклидов – в основном самого изомера ^178m2Hf и изотопа ⁹⁴Nb (T_1/2 = 2 ⋅ 10⁴ лет), образованного радиационным захватом нейтронов из примесного к гафнию природного изотопа ⁹³Nb. Активность изомера ^178m2Hf определяли по интенсивности двух его γ-линий 426 и 574 кэВ, активность ⁹⁴Nb определяли по интенсивности его γ-линии 702 кэВ. Эффективность ε_γ регистрации γ-квантов определяли с погрешностью менее 6% следующим образом. Образцовый точечный источник ¹⁵²Eu помещали на оси детектора в месте установки бюксов с пробами гафния, измеряли ε_γ для γ-квантов ¹⁵²Eu, затем по экспоненциальной зависимости ε_γ от энергии γ-квантов интерполировали ее значения к энергии γ-квантов 426, 574 и 702 кэВ. При смещении источника в сторону от оси на 10 мм величина ε_γ менялась меньше чем на 1%. Поглощение γ-квантов в материале проб уменьшало величину ε_γ на доли процента для поверхностных проб и на единицы процентов для глубинных проб. Поправку на это поглощение вводили в ε_γ, при этом толщину поглощающего материала выбирали равной половине толщины слоя гафния в бюксах.

РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА

В табл. 1 представлены результаты измерения удельной активности проб и приведены расчетные флюенсы нейтронов четырех диапазонов энергии в точках пробоотбора. Мы стремились точки проботбора в столбцах табл. 1 расположить по возрастанию нейтронного флюенса. Поскольку величину флюенса мы рассчитывали с погрешностью 20%, а весь диапазон изменения флюенсов составляет всего 50%, то корректная сортировка точек пробоотбора по расчетному флюенсу оказалась невозможной. Но очевидно, что более точно измеренная удельная активность ⁹⁴Nb в глубинных пробах пропорциональна флюенсу нейтронов в точках пробоотбора. Поэтому в табл. 1 для более точной сортировки точек пробоотбора по возрастанию нейтронного флюенса применена их сортировка по возрастанию удельной активности ⁹⁴Nb в глубинных пробах, где изотопы Nb меньше выгорали из-за экранировки от тепловых нейтронов.

ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ЭКСПЕРИМЕНТА

Из табл. 1 видно, что удельная активность ⁹⁴Nb поверхностных проб значительно выше, чем глубинных. Это соответствует большому сечению радиационного захвата тепловых нейтронов ядрами ⁹³Nb, поток которых был ослаблен для глубинных проб. Наоборот, удельная активность изомера ^178m2Hf в поверхностных пробах только на несколько процентов больше чем в глубинных. То есть, изомер ^178m2Hf в основном образуется не за счет реакций с тепловыми нейтронами. Как уже отмечалось, этот вывод соответствует представлению о образовании высокоспинового изомера ^178m2Hf преимущественно в реакциях именно с быстрыми нейтронами. Значит, при расчете сечения образования изомера неправильно учитывать полный флюенс нейтронов, поскольку в этом случае в основном учитывается флюенс именно тепловых нейтронов. Кроме того, априори неясно, в какой именно нейтронной реакции образуется изомер ^178m2Hf. В работе [6] в реакторе облучали мишень, сильно обогащенную ¹⁷⁷Hf, и можно было предполагать, что изомер ^178m2Hf образуется при радиационном захвате нейтронов. Но для работы [7], в которой облучали природный гафний, это предположение уже неочевидно, поскольку изомер ^178m2Hf в принципе может образовываться и при неупругом рассеянии нейтронов на изотопе ¹⁷⁸Hf, и в (n, 2n) реакциях на изотопе ¹⁷⁹Hf. Содержание этих изотопов в природной смеси: ¹⁷⁷Hf – 18.6%, ¹⁷⁸Hf – 27.3%, ¹⁷⁹Hf – 13.6%. Однако в работе [7] сечение образования изомера рассчитали именно по реакции радиационного захвата на ¹⁷⁷Hf. Если таким же образом формально допустить, что и в нашей работе весь изомер ^178m2Hf образовывался захватом нейтронов ядрами ¹⁷⁷Hf, то с учетом выгорания ¹⁷⁷Hf и ^178m2Hf сечение образования изомера σ_m при радиационном захвате нейтронов ядрами ¹⁷⁷Hf можно получить из формулы

где N_178,m – число наработанных ядер изомера ^178m2Hf, N_{0, 177} – стартовое число ядер ¹⁷⁷Hf, σ_burn,m – сечение выгорания для изомера ^178m2Hf, σ₁₇₇ = = 365 барн – сечение выгорания (сечение радиационного захвата нейтрона) для ядра¹⁷⁷Hf, λ_m = = 7.1 ⋅ 10^–10 c^–1 – постоянная распада изомера ^178m2Hf, t = 9 лет – продолжительность облучения. Формула (1) получена из рассмотрения баланса между образованием изомера и его выгоранием, спонтанным распадом изомера и выгоранием стартового изотопа ¹⁷⁷Hf. В расчете сечения σ_m мы учитывали полный флюенс нейтронов Ф во всем диапазоне энергий. Поскольку для сечения выгорания изомера σ_burn,m в работах [6, 7] приводятся значения, различающиеся между собой на порядок величины, то мы провели расчеты, используя оба эти значения. Для расчета использовали удельную активность поверхностных проб, поскольку именно для этих проб условия облучения были наиболее близкими к условиям облучения в работах [6, 7]. По полученным таким образом значениям сечения для каждой точки пробоотбора из табл. 1 было проведено усреднение, результаты следующие – для сечения выгорания σ_burn,m = 235 бн [7] сечение образования изомера σ_m = 18 ± 4 мкбн, для σ_burn, m = 20 бн [6] сечение σ_m = 2.8 ± 0.7 мкбн, для σ_burn,m = 0 бн [6] сечение σ_m = 2.3 ± 0.6 мкбн. Указанная погрешность рассчитанных сечений в основном определяется 20% погрешностью определения нейтронного флюенса.

При сечении выгорания σ_burn,m < 20 бн для изомера ^178m2Hf, измеренного в работе [6], рассчитанное нами сечение σ_m в пределах погрешности совпадает с результатом работы [7], в которой также облучали мишень природного гафния, но из-за малого нейтронного флюенса выгорание изотопов при облучении было несущественно. В тоже время наш результат на порядок величины больше сечения σ_m, полученного работе [6], несмотря на использование одинаковой величины сечения выгорания изомера σ_burn,m и приблизительно одинаковый флюенс и спектр нейтронов. Но мы использовали мишень природного гафния, а в работе [6] облучали мишень, сильно обогащенную по ¹⁷⁷Hf. По-видимому, именно это различие привело к различию в величине измеренных сечений. Следовательно, при реакторном облучении мишеней из природного гафния образование изомера ^178m2Hf намного более вероятно в нейтронных реакциях на изотопах ¹⁷⁸Hf или ¹⁷⁹Hf, чем на изотопе ¹⁷⁷Hf.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Полученные результаты показывают, что исследованные к настоящему времени реакторные способы наработки изомера ^178m2Hf для создания энергоблока неперспективны. После облучения природного гафния нейтронным потоком с флюенсом ~10²² см^–2 удельная активность изомера ^178m2Hf около 2 кБк ⋅ г^–1, и соответственно концентрации изомера 3 ⋅ 10¹² ядер ⋅ г^–1. Тогда, например, для наработки 10²⁰ ядер изомера – энергия возбуждения такого количества изомеров равна энерговыделению при сжигании 1 л бензина, надо облучить около 30 т гафния, что конечно совершенно нереально. Однако осталось невыясненным, по какой именно нейтронной реакции образуется изомер ^178m2Hf при облучении в реакторе природного гафния. Возможно, выяснение этого вопроса позволит подобрать режим облучения, дающий более высокий выход изомера. Для дальнейшего исследования механизма образования изомера ^178m2Hf целесообразно в реакторе облучить образцы гафния различного изотопного состава с применением фильтров от тепловых нейтронов.