1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Неорганические материалы
  4. T. 59, № 9, 2023

Неорганические материалы, 2023, T. 59, № 9, стр. 1035-1042

Растворимость циркония и рубидия в натриевых алюмоборосиликатных стеклах для иммобилизации радиоактивных отходов

В. Е. Еремяшев 1, *, **, Г. Г. Кориневская 1, 2, М. А. Рассомахин 1, Д. Е. Живулин 2

1 Южно-Уральский федеральный научный центр минералогии и геоэкологии УрО Российской академии наук
456317 Миасс, Челябинская обл., Россия

2 Южно-Уральский государственный университет
454080 Челябинск, пр. Ленина, 76, Россия

* E-mail: vee-zlat@mail.ru
** E-mail: vee-zlat@mineralogy.ru

Поступила в редакцию 22.05.2023
После доработки 29.08.2023
Принята к публикации 30.08.2023

Аннотация

В рамках поиска новых вариантов матричных материалов для остекловывания высокоактивных радиоактивных отходов различного состава и совершенствования способов их применения были синтезированы и изучены образцы матричных материалов системы Na2O–Rb2O–SrO(Ba,Ca)–B2O3–SiO2–Al2O3–ZrO2. Методами электронной микроскопии, рентгеновской дифракции и инфракрасной спектроскопии для образцов, полученных быстрым охлаждением из расплавов с содержанием рубидия 3.6–4.5 мол. %, зафиксировано формирование однородного стеклообразного вещества, установлены значения концентрации циркония, отражающие его растворимость в стекле, и присутствие равномерно распределенных кристаллов бадделеита, указывающих на избыточное содержание циркония в исходном расплаве. Для образцов с содержанием рубидия 6.7–8.5 мол. % установлено формирование вещества с менее однородной структурой и значительным присутствием цирконий- и рубидийсодержащих кристаллических фаз. На основе сравнения полученных результатов сделан вывод об оптимальном содержании циркония и рубидия в составе радиоактивных отходов при их иммобилизации методом остекловывания с использованием матричных материалов изученной системы.

Ключевые слова: радиоактивные отходы, иммобилизация, алюмоборосиликатное стекло, рубидий, цирконий, структура

Список литературы

  1. Caurant D., Loiseau P., Majérus O., Aubin-Chevaldonnet V., Bardez I., Quintas A. Glasses, Glass-Ceramics and Ceramics for Immobilization of Highly Radioactive Nuclear Wastes. N. Y.: Nova Science, 2009. 445 p.

  2. Donald I.W. Waste Immobilization in Glass and Ceramic Based Hosts: Radioactive, Toxic and Hazardous Wastes. N. Y.: Wiley, 2010. 507 p. https://doi.org/10.1002/9781444319354

  3. Ojovan M.I., Lee W.E., Kalmykov S.N. An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation, 3rd ed. Amsterdam: Elsevier, 2019. P. 1–7. https://doi.org/10.1016/B978-0-08-102702-8.00001-7

  4. Singh B.K., Hafeez M.A., Kim H., Hong S., Kang J., Um W. Inorganic Waste Forms for Efficient Immobilization of Radionuclides // ACS ES&T Eng. 2021. V. 1. № 8. P. 1149–1170. https://doi.org/10.1021/acsestengg.1c00184

  5. Quintas A., Caurant D., Majerus O., Loiseau P., Charpentier T., Dussossoy J.-L. ZrO2 Addition in Soda-Lime Aluminoborosilicate Glasses Containing Rare Earths: Impact on the Network Structure // J. Alloys Compd. 2017. V. 714. P. 47–62. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.04.182

  6. Vienna J.D., Collins E.D., Crum J.V., Ebert W.L., Frank S.M., Garn T.G., Gombert D., Jones R., Jubin R.T., Maio V., Marra J.C., Maty J., Nenoff T.M., Riley B.J., Sevigny G.J., Soelberg N., Strachan D., Thallapally P.K., Westsik J.H., Jr. Closed Fuel Cycle Waste Treatment Strategy, FCRD-MRWFD-2015-000674. PNNL-24114. Richland: Pacific Northwest National Laboratory, 2015. https://www.pnnl.gov/main/ publications/external/technical_reports/PNNL-24114.pdf

  7. Lu X. et al. Effect of ZrO2 on the Structure and Properties of Soda-Lime Silicate Glasses from Molecular Dynamics Simulations // J. Non-Cryst. Solids. 2018. V. 491. P. 141–150. https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2018.04.013

  8. Chen H., Marcial J., Ahmadzadeh M., Patil D., McCloy J.S. Partitioning of Rare Earths in Multiphase Nuclear Waste Glass-Ceramics // Int. J. Appl. Glass Sci. 2020. V. 11. P. 660–675. https://doi.org/10.1111/ijag.15726

  9. Keshavarzi A., Russel C. The Effect of TiO2 and ZrO2 Addition on the Crystallization of Ce3+ Doped Yttrium Aluminium Garnet from Glasses in the System Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3 // Mater. Chem. Phys. 2012. V. 132. № 2. P. 278–83. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2011.11.012

  10. Guo Y., Liu C., Wang J., Ruan J., Li X., Han J., Xie J. Effect of ZrO2 Crystallization on Ion Exchange Properties in Aluminosilicate Glass // J. Eur. Ceram. Soc. 2020. V. 40. № 5. P. 2179–2184. https://doi.org/10.1016/j.jeurceramsoc.2020.01.001

  11. Eremyashev V.E., Zherebtsov D.A., Osipova L.M., Danilina E.I. Thermal Study of Melting, Transition and Crystallization of Rubidium and Caesium Borosilicate Glasses // Ceram. Int. 2016. V. 42. P. 18368–18372. https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2016.08.169

  12. Еремяшев В.Е., Мазур А.С., Толстой П.М., Осипова Л.М. Исследование особенностей структуры рубидиевых боросиликатных стекол методом ЯМР-спектроскопии // Неорган. материалы. 2019. Т. 55. № 5. С. 538–543. https://doi.org/10.1134/S0020168519050054

  13. Eremyashev V.E., Zherebtsov D.A., Brazhnikov M.P., Zainullina R.T., Danilina E.I. Cerium Influence on the Thermal Properties and Structure of High-Alkaline Borosilicate Glasses // J. Therm. Anal. Calorim. 2020. V. 139. № 2. P. 991–997.

  14. Arima M., Edgar A.D. Stability of Wadeite (Zr2K4Si6O18) under Upper Mantle Conditions: Petrological Implications // Contr. Mineral. Petrol. 1980. V. 72. № 2. P. 191–195. https://doi.org/10.1007/bf00399479

  15. Fewox C.S., Kirumakki S.R., Clearfield A. Structural and Mechanistic Investigation of Rubidium Ion Exchange in Potassium Zirconium Trisilicate // Chem. Mater. 2007. V. 19. № 3. P. 384–392. https://doi.org/10.1021/cm061835x

  16. Lafuente B., Downs R.T., Yang H., Stone N. The Power of Databases: the RRUFF Project // Highlights in Mineralogical Crystallography / Eds. Armbruster T., Danisi R.M. Berlin: Gruyter, 2015. P. 1–30. http://rruff.info

  17. Kyono A., Kimata M. Refinement of the Crystal Structure of a Synthetic Non-Stoichiometric Rb-Feldspar // Miner. Mag. 2001. V. 65. № 4. P. 523–531. https://doi.org/10.1180/002646101750377542

  18. Nakamoto K. Infrared and Raman Spectra of Inorganic and Coordination Compounds // Handbook of Vibrational Spectroscopy. N. Y.: Wiley, 1986. 484 p. https://doi.org/10.1002/0470027320.s4104

  19. Еремяшев В.Е., Осипов А.А., Осипова Л.М. Изучение влияния замещения катиона натрия катионами щелочноземельных металлов на структуру боросиликатных стекол // Стекло и керамика. 2011. № 7. С. 3–7. https://doi.org/10.1007/s10717-011-9353-5

  20. Wan J., Cheng J., Lu P. The Coordination State of B and Al of Borosilicate Glass by IR Spectra // J. Wuhan Univ. Technol. Mater. 2008. V. 23. P. 419–421. https://doi.org/10.1007/s11595-007-3419-9

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Неорганические материалы

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал