Приборы и техника эксперимента, 2021, № 1, стр. 56-65

1. ВВЕДЕНИЕ

Данная работа связана с разработкой элементов для установки ИНЕС, предназначенной для измерения парциальных (n, γ) и полных сечений на импульсном источнике нейтронов РАДЭКС [1] Центра коллективного пользования ИЯИ РАН. Установка ИНЕС использует времяпролетную (TOF – Time-of-flight) методику [2] для измерения сечений и состоит из восьми секций сцинтилляционных детекторов γ-квантов, четырех мониторных и четырех пучковых счетчиков нейтронов на ³He [3].

Сцинтилляционный детектор представляет собой полую тонкостенную (2 мм) алюминиевую цилиндрическую камеру длиной 400 мм, диаметром 400 мм и общим объемом 40 л, заполненную жидким сцинтиллятором. Диаметр полости равен 110 мм. Внутри камера делится на 8 светоизолированных секций. Каждая секция просматривается фотоумножителем (ф.э.у.) ФЭУ-110, частично погруженным в жидкий сцинтиллятор. Диаметр фотокатода равен 60 мм. Жидкий сцинтиллятор состоит из 34.5 л толуола (С₆Н₅СН₃), 5.5 л метилбората В(ОСН)₃ с обогащенным (94%) изотопом бора ¹⁰В и 50 г сцинтиллирующих добавок РРО и РОРОР. Добавление метилбората позволяет эффективно подавить образование γ-квантов с энергией 2.2 МэВ от радиационного захвата фоновых нейтронов ядрами водорода в сцинтилляторе. Сечение радиационного захвата тепловых нейтронов ядрами водорода составляет 0.35 б, а сечение поглощения тепловых нейтронов ядрами ¹⁰В [2] – 3800 б. Реакция идет по двум каналам: первый (с вероятностью 94%) – образование α-частицы с кинетической энергией 1.47 МэВ и возбужденного ядра ⁷Li* с энергией 0.84 МэВ с последующим испусканием γ-кванта с энергией 0.48 МэВ; второй (6%) – образование α-частицы с кинетической энергией 1.78 МэВ и ядра ⁷Li с энергией 1 МэВ.

Световыход сильноионизирующих α-частиц с энергией 1.5–1.8 МэВ в сцинтилляторе значительно уменьшается по сравнению с электронами. Для оценки эффекта подавления сигнала от α-частиц можно использовать зависимость световыхода кристалла антрацена (С₁₄Н₁₀) от энергии электронов, протонов и α-частиц [4], представленную на рис. 1а. Аналогичный эффект подавления наблюдается в жидкостных [5] (см. рис. 1б) и пластических [6] сцинтилляторах. В работе [5] использовался сцинтиллятор, состоящий из толуола с добавками terphenyl и POPOP в концентрации в 3 раза выше, чем в нашем случае. Световыход в сцинтилляторе от α-частиц по сравнению с электронами, по данным рис. 1а и 1б, уменьшается в ~10 раз для антрацена и в ~20 раз для жидкого сцинтиллятора. В нашем случае можно взять усредненную величину подавления сигнала, равную 15. Вкладом от ядер ⁷Li можно пренебречь. Таким образом, регистрируемый сигнал в сцинтилляторе от поглощения тепловых нейтронов ядрами бора ¹⁰В можно оценить эквивалентным энерговыделению световыходом ~0.6 МэВ (0.48 + 0.1) для первого и ~ 0.1 МэВ для второго каналов реакции.

Длины поглощения тепловых нейтронов в сцинтилляторе ядрами водорода и бора составляют 46 и 0.34 см соответственно. Таким образом, добавление метилбората позволяет эффективно, в 135 (46/0.34) раз, подавить γ-кванты с энергией 2.2 МэВ от радиационного захвата фоновых нейтронов ядрами водорода в сцинтилляторе.

2. ЭЛЕКТРОНИКА γ-ДЕТЕКТОРА

Для измерений формы импульсов с γ-детектора использована электроника, состоящая из восьми каналов зарядово-чувствительного предусилителя и усилителя-формирователя [3].

Предусилители устанавливаются в непосредственной близости от детектора для уменьшения шумов. Аналоговые парафазные сигналы с выхода предусилителя передаются по длинному (≈10 м) кабелю (UTP Cat. 5E) на входы усилителя-формирователя. Питание предусилителей ±6 В передается по этому же кабелю. Усилитель-формирователь имеет дифференциальный вход, усиливающий разность сигналов на входе. Шумы от наводки внешних сигналов на кабель дают сигналы одной полярности на входе усилителя-формирователя, поэтому результирующий сигнал от шумов наводки будет компенсироваться. Усилитель-формирователь [3] имеет 8 парафазных аналоговых входов с дискриминаторами и возможностью организации схемы совпадения верхней (4 канала) и нижней (4 канала) половин детектора, а также усилители для передачи цифровых и аналоговых парафазных сигналов по согласованной длинной линии UTP (≈150 м) в измерительную комнату.

Цифровые сигналы от γ-детектора (8 каналов) и нейтронных счетчиков (8 каналов) поступают на 16-канальный временной кодировщик (TDC – Time-to-Digital Converter) с USB-интерфейсом с возможностью обработки цифровой информации (2 байта) каждые 100 нс со скоростью 20 Мбайт/с. Предварительная обработка и сжатие информации позволяют сократить в 650 раз реальный объем данных для записи на диск. Типовой набор данных с установки за время 7 ч составляет ~800 Mбайт. Описание 16-канального временного кодировщика будет представлено в следующей статье. Аналоговые сигналы обрабатываются выборочно 16-канальным аналого-цифровым преобразователем (а.ц.п.) CAEN DT5742 [7].

3. КАЛИБРОВОЧНЫЕ ИЗМЕРЕНИЯ

Калибровочные измерения γ-детектора проводились с помощью радиоактивного источника ⁶⁰Co, имеющего наиболее вероятный распад с каскадным испусканием γ-квантов с энергиями 1.17 и 1.33 МэВ. Измерения энергетического разрешения секции γ-детектора и формы сигналов проводились с помощью 12-битного 16-канального а.ц.п. CAEN DT5742 [7]. Устройство работало на частоте 1 ГГц с измерением амплитуды сигналов в 1024 точках с интервалом 1 нс. Цифровые сигналы с верхней (0–180°) и нижней (180–360°), см. рис. 2б, половин детектора объединялись по ИЛИ в двух логических схемах соответственно. Секция детектора имела угол раствора 45°. Выходные сигналы c верхней и нижней половин детектора поступали на схему совпадения. Регистрация двух γ‑квантов от ⁶⁰Со в верхней и нижней половинах детектора происходила при срабатывании схемы совпадений.

На рис. 2а показана зависимость амплитуды сигналов от времени, а на рис. 2б – гистограмма в полярных координатах (угол–амплитуда) сработавших секций детектора для типового калибровочного события. Сигналы детектора с выхода усилителя-формирователя имеют симметричную форму и длительность по основанию 150 нс. Цифровые сигналы имеют длительность ~100 нс.

Амплитуда сигнала с элемента γ-детектора пропорциональна заряду Q, образованному в результате поглощения энергии от γ-кванта с выделением сцинтилляционных фотонов. Последние приводят к образованию N фотоэлектронов, регистрируемых ф.э.у., и этот процесс носит стохастический характер. После образования фотоэлектронов происходит лавинообразное усиление заряда в динодной системе ф.э.у. Процесс усиления в ф.э.у. также имеет стохастический характер. Каждый фотоэлектрон усиливается в ф.э.у. с разным коэффициентом усиления. Регистрируемый заряд Q складывается из суммы N случайных процессов усиления. Суммарный заряд Q в одном событии можно выразить в упрощенном виде как произведение двух случайных величин: N и усредненного усиления G_avr ф.э.у. – следующим образом:

где e – заряд электрона, G_i – усиление для i-го фотоэлектрона.

Относительная флуктуация регистрируемого заряда зависит от флуктуации числа фотоэлектронов и флуктуации усиления ф.э.у. при регистрации одиночного фотоэлектрона δG_i следующим образом [8]:

Относительная дисперсия усиления δG_i/G_avr ф.э.у. может быть оценена как 0.7–1.0 [8, 9]. Для дальнейших расчетов энергетического разрешения секции γ-детектора для относительной дисперсии усиления будем брать верхнюю оценку, т.е. 1. При измерении энергетического спектра проводилась запись формы импульсов двух секций детектора при условии срабатывания схемы совпадения. Измерения формы импульса позволяют определить собранный заряд, пропорциональный энерговыделению в секции детектора.

На рис. 3а показан типовой энергетический спектр секции γ-детектора для калибровочных событий от источника ⁶⁰Со. Первоначально этот спектр строился как гистограмма распределения событий в зависимости от собранного заряда в условных единицах. Коэффициент связи собранного заряда и энерговыделения в секции детектора определялся из условия равенства положения максимумов в распределениях измеренных и смоделированных событий от γ-квантов в детекторе с учетом флуктуации как числа фотоэлектронов, так и усиления ф.э.у. при регистрации одиночного фотоэлектрона. Моделирование калибровочных событий от источника ⁶⁰Co методом Монте-Карло проводилось с помощью программы GEANT4 [10].

Моделирование регистрации событий от источника ⁶⁰Со в детекторе проводилось в два этапа: на первом – расчет энерговыделения (E_i) в секции детектора с использованием программы GEANT4; на втором – моделирование зарегистрированной энергии в детекторе с учетом флуктуации как числа фотоэлектронов, так и усиления ф.э.у. Для проведения второго этапа необходимо оценить среднее число сцинтилляционных фотоэлектронов N_pe, которые образуются в фотокатоде ф.э.у. Световыход LY жидких сцинтилляторов составляет ~10⁴ фотонов/МэВ [2]. Моделирование светосбора ε_LC сцинтилляционных фотонов в секции детектора с учетом отражения от алюминиевых стенок дает оценку: ε_LC = 0.5S/S₀, где S – площадь фотокатода ФЭУ-110, S₀ – площадь стенки секции γ-детектора со стороны ф.э.у. Отношение площадей S/S₀ равно 0.19. Квантовая эффективность ε_QE ФЭУ-110 равна 15% при регистрации сцинтилляционных фотонов. Добавление метилбората приводит к уменьшению световыхода жидкого сцинтиллятора с коэффициентом ε_LY ~ 0.5 [11]. Среднее число фотоэлектронов N_pe, которые образуются на фотокатоде ф.э.у., можно выразить следующим образом:

Регистрируемый заряд Q в секции детектора для каждого калибровочного события от источника ⁶⁰Со разыгрывался согласно распределению Гаусса со средним, равным E_i, и дисперсией E_i${\text{\;}}\sqrt {2{\text{/}}{{N}_{{pe}}}} $. Результат моделирования калибровочных событий в секции детектора показан на рис. 3б. Пик в распределении (см. рис. 3б) от калибровочных γ-квантов ⁶⁰Со с энергией ~1 МэВ сильно размыт вследствие флуктуаций числа фотоэлектронов, усиления ф.э.у. и утечек энергии при регистрации. При этом наблюдается хорошее согласие с измеренным распределением поглощенной энергии в секции детектора (см. рис. 3а).

Гамма-детектор в эксперименте с использованием времяпролетной методики применяется в счетном режиме, и энергетическое разрешение не имеет большого значения. Моделирование показывает, что увеличение среднего числа фотонов N_pe в 10 раз увеличивает эффективность регистрации γ-квантов всего на несколько процентов.

Эффективности регистрации двух калибровочных γ-квантов в верхней и нижней половинах детектора в зависимости от пороговой энергии для измеренных и смоделированных событий (GEANT4) показаны на рис. 4 и хорошо согласуются между собой.

4. ВРЕМЯПРОЛЕТНЫЕ (TOF) ИЗМЕРЕНИЯ

В источнике нейтронов РАДЭКС используется вольфрамовая мишень с водяным охлаждением для образования нейтронов импульсным протонным пучком с энергией 209–267 МэВ, током 5–7 мА, длительностью импульсов 0.3 мкс и частотой 50 Гц. Энергия нейтронов определяется по времени пролета, измеряемом многоканальным TDC, с непрерывной записью сигналов от γ-детектора каждые 100 нс в течение 19.7 мс, который запускается синхроимпульсом протонного пучка. Время пролета нейтрона T, мкс, связано с пролетной базой, равной расстоянию между мишенью источника и мишенью установки L = 49.42 м, и с энергией нейтрона E, эВ, соотношением: T = = 72.3E^–1/2. Относительная погрешность измерения энергии нейтрона зависит от временной неопределенности δT как: δE/E = 2.78E^1/2δT/L [%] [2]. Основной вклад во временную неопределенность δT вносит длительность протонного пучка, равная 0.3 мкс. Время пролета и относительная ошибка измерения энергии для нейтрона с энергией 100 эВ составляют 358 мкс и 0.22% соответственно.

Нейтронные каналы источника РАДЭКС направлены на вольфрамовую мишень и расположены близко к оси протонного пучка. Поэтому в каналы попадают первичные γ-кванты и высокоэнергичные нейтроны, образованные протонами в мишени. Энергетический спектр нейтронов простирается вплоть до максимальной энергии, равной энергии протонов. На рис. 5 представлен смоделированный по программе SHIELD спектр нейтронов, вылетающих из мишени вперед под углом 0°–10° относительно протонного пучка [12].

При моделировании предполагалось, что протонный пучок с энергией 300 МэВ попадает в центр мишени из вольфрама толщиной 8 см и поперечным размером 13 × 13 см. Мишень состоит из 80% W и 20% H₂O. Поток нейтронов в каждом бине определяется как число нейтронов в энергетическом диапазоне, определяемом границами бина, нормированное на площадь мишени (169 см²) и на число первичных протонов, равное 2 ⋅ 10⁶.

Спектр нейтронов (рис. 5) имеет минимум в районе энергии 5 МэВ и, начиная с энергии 10 МэВ, поток нейтронов резко возрастает.

Для калибровочных измерений использовалась мишень из золота (Au) толщиной 1.08 мм и поперечным размером 44 × 44 мм. На рис. 6а показана начальная часть (0–3 мкс) временного спектра, зарегистрированного секцией детектора при взаимодействии нейтронов и γ-квантов пучка в Au-мишени установки. По вертикали отложено число событий во временном диапазоне, определяемом границами бина, который равен 1 каналу TDC (100 нс). Гамма-кванты, рожденные протонами в мишени нейтронного источника, первыми достигают мишени установки и формируют первый пик (рис. 6а). При взаимодействии протонов с W-мишенью источника γ-квантов рождается на порядок больше, чем нейтронов на первичный протон. При этом все γ-кванты достигают Au-мишени в узком временном интервале, равном длительности протонного пучка (0.3 мкс), в отличие от нейтронов, которые имеют значительно больший разброс. Например, нейтрон с энергией 20 МэВ достигает мишени установки на 0.6 мкс позже, чем γ-кванты.

Тепловые нейтроны (0.25 эВ) попадают на мишень позже γ-квантов на 20 мс. Разница времен (измеряется в каналах TDC (100 нс)) достижения мишени установки нейтроном и γ-квантом в зависимости от энергии нейтрона показана на рис. 6б. Расстояние между двумя пиками временного спектра (см. рис. 6а) составляет 0.6 мкс (6 каналов TDC). Второй пик временного спектра обусловлен нейтронами с энергиями >20 МэВ (см. рис. 5), наличие которых приводит к появлению разницы во времени достижения мишени установки нейтроном и γ-квантом, не превышающей 0.6 мкс. Время измерения временного спектра (см. рис. 6а) составляет 7 ч, чему соответствуют 1.26 ⋅ 10⁶ зарегистрированных импульсов. Оценка мгновенной загрузки секции детектора для первого пика (см. рис. 6а) дает 6.5 МГц. При такой загрузке усиление ф.э.у., использующего стандартный делитель напряжения, экспоненциально падает с увеличением интенсивности регистрации. Это приводит к уменьшению эффективности регистрации сигналов с γ-детектора и искажению зарегистрированной формы импульса во времени. На рис. 7а приведены зависимость интенсивности γ-вспышки от времени, повторяющая форму протонного импульса с длительностью 0.3 мкс (FWHM), и смоделированная зависимость эффективности регистрации числа событий ф.э.у. от времени с учетом экспоненциального уменьшения эффективности регистрации с временем затухания 0.1 мкс.

Гистограмма распределения числа событий по времени (измеряется в каналах TDC (100 нс)), полученная на основании смоделированной формы с учетом уменьшения эффективности, показана на рис. 7б. Неизвестный фактор в экспоненциальной зависимости эффективности регистрации (время затухания) определялся из условия качественного совпадения гистограмм на рис. 6а (эксперимент) и рис. 7б (моделирование).

Показания мониторных ³He-счетчиков, установленных в пучке перед γ-детектором на расстоянии 46.5 м, подтверждают, что на гистограмме распределения по времени числа событий, зарегистрированных секцией детектора, (см. рис. 6а) первый пик, с 11-го по 14-й каналы TDC, обусловлен регистрацией γ-квантов, рожденных в мишени нейтронного источника протонами. На рис. 8 показана гистограмма распределения числа событий, зарегистрированных мониторным ³He-счетчиком, по времени, измеренному в каналах TDC (100 нс). Согласно рис. 8, ³He-счетчик начинает регистрацию нейтронов с 13-го канала TDC. Разница в 2.5 (2 + 0.5) канала TDC обусловлена задержкой нейтронов по сравнению с γ-квантами. Добавка 0.5 канала TDC связана с учетом разницы пролетных баз двух детекторов. Следует отметить, что временная шкала при регистрации сигналов с γ-детектора и с мониторных счетчиков одна и та же. Высокоэнергичные нейтроны (с энергией ~100 МэВ) дают задержку в ~2.5 канала TDC. Плато длительностью ~4.5 мкс в распределении, показанном на рис. 8, обусловлено тем, что заряженные частицы в результате реакции взаимодействия нейтрона ³He + n → ³H + p появляются равномерно по радиусу от анода счетчика. При этом длительность плато ~4.5 мкс совпадает с ранее измеренным максимальным временем дрейфа электронов в ³He-счетчике [3].

Регистрация вспышки от γ-квантов и непрерывная запись цифровой информации с γ-детектора каждые 100 нс позволяют при обработке данных TOF off-line получить время начала сброса протонов на мишень с точностью ~100 нс в каждом импульсе протонного пучка. При этом синхроимпульс протонного пучка играет второстепенную роль и служит для относительной временной привязки. Таким образом, интенсивная вспышка γ-квантов с длительностью, равной длительности протонного пучка (0.3 мкс), позволяет получить независимый от синхроимпульса протонного пучка стартовый сигнал для TOF-измерений в каждом импульсе. На рис. 9 показана гистограмма распределения числа сработавших секций γ-детектора во временном окне длительностью 300 нс в зависимости от времени начала этого окна для одного протонного импульса. При этом вся информация в импульсе длительностью 19.7 мс поступает для дальнейшей обработки в том случае, если число сработавших элементов γ-детектора больше трех и стартовый сигнал принят равным времени начала окна. Для протонного импульса, показанного на рис. 9, стартовый сигнал равен 9.6 мкс (96-й канал TDC).

На рис. 10а приведены измеренный времяпролетный спектр реакции (n, γ) радиационного захвата нейтрона в мишени ¹⁹⁷Au (точки) в диапазоне 210–530 мкс и сечение реакции (n, γ) ¹⁹⁷Au (сплошная кривая) в зависимости от времени пролета (TOF) нейтрона от мишени источника до мишени установки. Для времяпролетного спектра по вертикальной шкале (слева) отложено число событий, зарегистрированных за 100 нс. Зависимость сечения реакции (n, γ) ¹⁹⁷Au от энергии нейтрона [13] пересчитывается в зависимость этого сечения от времени пролета (T) нейтрона в установке (правая шкала в условных единицах на рис. 10а). При этом ширина канала времяпролетного спектра dТ связана с шириной канала спектра по энергии dE как dE/E = 2dT/T. Измеренное время регистрации T, мкс, нейтрона в установке в зависимости от энергии нейтрона E, эВ, вычисляется по формуле: T = T₀ + 72.3/$\sqrt E $, где T₀ – начальное время появления протонов в мишени относительно синхроимпульса пучка, а L – длина базы установки. Пролетная база установки L известна приблизительно, а именно ~49.5 ± 0.2 м. Начальное время T₀ можно оценить из гистограммы распределения числа событий (см. рис. 6а), зарегистрированных секцией детектора, по времени. Используя предварительные значения T₀ и L, можно сопоставить пики времяпролетного спектра (время) и пики в сечении реакции (n, γ) ¹⁹⁷Au с преобразованием энергия–время по вышеприведенной формуле. На рис. 10а показаны измеренный времяпролетный спектр и преобразованное сечение реакции (n, γ) ¹⁹⁷Au в зависимости от времени. Сопоставление пиков в спектре и сечении дает возможность построить график соответствия пиков по шкалам время–энергия, который приведен на рис. 10б. По горизонтали на рис. 10б отложено положение пика времяпролетного спектра (время), а по вертикали – энергия соответствующего пика в сечении реакции. Аппроксимация данных (рис. 10б) по вышеприведенной формуле для времени пролета нейтрона в установке дает следующие результаты фита для параметров T₀ и L: T₀ = 1.31 ± 0.08 мкс, L = 49.42 ± 0.02 м. Такая процедура позволяет провести калибровочные измерения (время–энергия) γ-детектора для TOF-метода.

На рис. 11 показаны измеренный и расчетный времяпролетные спектры реакции (n, γ) в Au-мишени в заданном временном диапазоне 250–315 мкс, который эквивалентен интервалу по энергии 129.7–206.4 эВ. Расчетный спектр вычислен для пяти известных резонансов [14–16], представленных в табл. 1 и попадающих в заданный диапазон энергий, с учетом измеренного спектра нейтронов, функции временного разрешения установки, фоновой составляющей и доплеровского уширения резонансов. При этом фон аппроксимируется линейной зависимостью от времени.

Число отсчетов N_i  расчетного спектра (рис. 11) в i-м бине определяется следующим выражением:

где w(E) – функция, описывающая вероятность радиационного захвата нейтрона ядром с учетом поглощения в образце; E – энергия нейтрона; Φ(E) – поток падающих на мишень нейтронов, измеряемый мониторными счетчиками ³He; ε_γ – эффективность γ-детектора; T_m – время набора статистики; R(E, E ′) – функция разрешения [17], учитывающая временной разброс вылета нейтронов из мишени источника, обусловленный прямоугольной формой импульса (0.4 мкс) протонного пучка; W_c – дисперсия временного разброса протонного пучка; ψ(Γ/Δ, x) [18] – функция, учитывающая тепловое движение атомов в образце; Δ – доплеровская ширина; Γ = Γ_n + Γ_γ – полная ширина резонанса, включающая в себя нейтронную Γ_n и радиационную Γ_γ ширины; σ_nγ – сечение радиационного захвата; x = 2(E – E_i)/Γ; E_i – энергия резонанса; σ_t – полное сечение; σ_th – сечение радиационного захвата тепловых нейтронов (98.6 б); k – волновое число нейтрона; g_i – статистический вес, зависящий от спина ядра и полного момента резонанса.

Измеренный и расчетный времяпролетные спектры для пяти известных резонансов (см. рис. 11) хорошо согласуются между собой. Следует отметить, что в расчетном спектре используется один свободный параметр, связанный с полным потоком нейтронов.

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Представлены результаты исследования жидкостного сцинтилляционного γ-детектора. Приведено описание электроники, состоящей из предусилителя и усилителя-формирователя сигналов детектора. Разработан метод определения стартового импульса для времяпролетной методики, основанный на регистрации нескольких γ-квантов (>3) от нейтронного источника в узком временном интервале, 0.3 мкс. Регистрация вспышки от γ-квантов и непрерывная запись цифровой информации с γ-детектора каждые 100 нс позволяют при обработке TOF-данных off-line получить время начала сброса протонов на мишень с точностью ~100 нс в каждом импульсе протонного пучка. Данный метод не зависит от временной нестабильности синхроимпульса протонного пучка. Сравнение энергетического разрешения секции γ-детектора с результатами моделирования при регистрации γ-квантов показало хорошее согласие измеренных данных с результатами моделирования. Показана возможность измерения γ-детектором сечений радиационного захвата нейтрона ядром.