ЖЭТФ, 2019, том 155, вып. 1, стр. 20-31

МНОГОЧАСТОТНОЕ ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ

РАССЕЯНИЕ НА ВРАЩАТЕЛЬНЫХ ПЕРЕХОДАХ МОЛЕКУЛ

В. П. Кочанов^*

Институт оптики атмосферы им. В. Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук

634021, Томск, Россия

Поступила в редакцию 29 июня 2018 г.,

после переработки 29 июня 2018 г.

Принята к публикации 22 августа 2018 г.

Развита теория многочастотного вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) света на вращатель-

ных переходах молекул, моделируемых трехуровневой квантовой системой. Показано, что применение

бихроматической накачки увеличивает ширину спектра рассеянного излучения. Для наиболее простого

варианта синхронного ВКР на переходах с пренебрежимо малой собственной частотой получено точное

алгебраическое решение для амплитуд волн. Данное решение содержит регулярные пространственные

осцилляции всех компонент рассеяния. Установлено, что возрастание отношения частоты комбинаци-

онного перехода к частоте изучения накачки приводит к преобладанию антистоксовой ветви рассеяния.

Рассмотрено влияние на ВКР асинхронизма волн, возникающего вследствие линейной и нелинейной

дисперсий среды, а также разности фаз волн накачки. Все эти виды асинхронизма приводят к сужению

спектра генерируемых частот и к подавлению антистоксовой ветви рассеяния. Нелинейная дисперсия

обеспечивает положительные значения амплитуд волн за счет скачков фаз на π при распространении

волн в среде.

DOI: 10.1134/S0044451019010024

множеством факторов. Так, наряду с расширением

спектра следует ожидать пространственных ос-

1. ВВЕДЕНИЕ

цилляций компонент рассеяния, поскольку каждая

из них, усиливаясь в процессе распространения,

К настоящему времени экспериментально и тео-

выступает в качестве накачки для соседних компо-

ретически установлено, что возбуждение враща-

нент. Истощение накачки приводит к уменьшению

тельного вынужденного комбинационного рассея-

ее амплитуды, которая вновь будет возрастать под

ния (ВКР) бихроматической накачкой, разность

влиянием смежных по частоте волн. На данный

частот которой равна частоте комбинационного пе-

основной кинематический механизм пространствен-

рехода, приводит к генерации широкого спектра

ного развития ВКР накладываются другие механиз-

стоксовых и антистоксовых компонент [1-10]. Ши-

мы, которые могут кардинально трансформировать

рина спектра рассеянного излучения при малых

спектр. Основным фактором, ограничивающим

отношениях волновой расстройки к коэффициенту

ширину спектра, является волновой асинхронизм,

усиления (η) линейно растет с оптической толщи-

вследствие которого пространственные осцилляции

ной активной среды (ζ). В оптимальных условиях

коэффициентов в волновых уравнениях для мед-

ширина спектра сравнима с частотой накачки. Та-

ленных амплитуд волн (см., например, [2, 9, 12] и

кое излучение с гребенчатым спектром применяется

(32)) ослабляют связь компонент. Можно показать,

в лазерном термоядерном синтезе с целью повыше-

что частота этих осцилляций с изменением ζ для

ния порога неустойчивости плазмы [7], для генера-

вращательных переходов ряда молекул достаточно

ции узконаправленного белого света [3-6, 8] и фор-

мала, около 10-3-10-2 [12]. Это позволяет прене-

мирования фемтосекундных импульсов [11].

бречь осцилляциями коэффициентов на интервале

Характеристики полихроматического вынуж-

ζ ≤ 10-100, на котором происходит истощение на-

денного комбинационного рассеяния определяются

качки и ее эффективное преобразование в высшие

компоненты рассеяния. В этом случае реализуется

^* E-mail: koch@iao.ru

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

когерентное ВКР¹⁾, при котором преобразование

обратного по направлению [17] рассеяний, а также

накачки в рассеянное излучение максимально эф-

дифракционной расходимости пучков света [9]. При

фективно, и уравнения для медленных амплитуд

больших давлениях газа и интенсивностях излуче-

волн приобретают предельно простой вид (см.,

ния возможны кооперативные явления при ВКР

например, уравнения (1), (2) в [9] и (4) в [2], а

[18,19]. Перечисленные выше факторы делают мно-

также уравнения (20) в разд. 2). Вместе с тем,

гочастотное ВКР одним из самых насыщенных по

как отмечено в работе [9], аналитическое решение

своему физическому содержанию явлений нелиней-

этих упрощенных уравнений в литературе отсут-

ной оптики, многие аспекты которого до сих пор

ствует. Одна из задач данной работы заключается

нуждаются в прояснении.

в нахождении такого решения и качественном

Цель данной работы заключается в выводе урав-

анализе на его основе кинематических особенностей

нений для многочастотного ВКР с учетом некото-

когерентного многочастотного ВКР.

рых из перечисленных выше физических факторов

Волновой асинхронизм в условиях, когда суще-

и выяснении их качественного влияния на ВКР с

ственна нелинейная дисперсия среды, зависит от

помощью численных экспериментов.

эволюции фаз в процессе распространения волн,

В рассматриваемых моделях ВКР приняты сле-

что приводит к нелинейному захвату и скачку фаз

дующие приближения:

[12, 13]. В дополнение к этому, в зависимости от

• Молекула моделируется Λ-системой с незасе-

суммарной фазы волн накачки на входе в среду

ленным верхним электронным состоянием.

возможна деструктивная интерференция поляриза-

ций нерезонансных дипольно-разрешенных перехо-

• ВКР считается ненасыщенным по мощности

дов, которая при определенных условиях создает

излучения, а заселенности уровней в разд. 2 полага-

интерференционное подавление ВКР [12].

ются равновесными.

При рассмотрении ВКР в газовых средах обыч-

• Рассматривается только осевое ВКР в направ-

но используется простейшая трехуровневая модель

лении распространения излучения накачки.

среды, в которой два нижних уровня с одинаковой

• Генерация большого числа компонент рассе-

четностью образуют комбинационно-активный пе-

яния не ограничивается длительностью импульсов

реход (Λ-система). В дальнейшем ограничимся этой

излучения накачки.

моделью, полагая частоту активного перехода ма-

• Ширина спектра стоксовых компонент меньше

лой по сравнению с частотой накачки. Такое соот-

основной частоты накачки.

ношение частот характерно, например, для враща-

тельных переходов молекул, на которых ранее на-

• Компоненты рассеяния нерезонансны диполь-

блюдалась генерация широкого спектра рассеянно-

но-разрешенным переходам молекулы.

го излучения [1-10]. В то же время отметим, что

• Отсутствуют двух- и многофотонные резонан-

отличие Λ-системы от реальной сетки вращатель-

сы накачки.

ных уровней молекул может создавать неточность

• Нет кооперативных явлений.

описания ВКР, обусловленную, например, наличи-

• Доплеровским уширением можно пренебречь

ем резонансов между различными вращательными

по сравнению со столкновительным.

переходами. Также до сих пор не выяснена роль в

ВКР соотношений между характерными частотами

задачи: комбинационного вращательного перехода,

излучения накачки и его отстройки от частоты нере-

зонансного дипольно-разрешенного перехода.

2. ПРОСТЫЕ ВАРИАНТЫ ВКР ПРИ

ПОЛНОМ ФАЗОВОМ СИНХРОНИЗМЕ

К другим факторам, усложняющим описание

процесса многочастотного ВКР, относятся: ограни-

ченная длительность импульса накачки, насыщение

Обозначим два нижних вращательных и верхнее

ВКР мощностью излучения [14, 15], наличие двух-

электронно-возбужденное состояния соответственно

фотонного резонанса накачки [1, 16] и конусного и

как 1, 2 и 3. Система уравнений для матрицы плот-

ности среды для ненасыщенного по мощности ВКР в

¹⁾ Когерентность означает, что волновые уравнения для

модели релаксационных констант включает уравне-

ВКР не могут быть сведены к уравнениям для интенсив-

ния только для недиагональных элементов матрицы

ностей волн, и взаимодействуют между собой амплитуды. В

случае относительных волновых отстроек, η ≥ 0.2, ВКР ста-

плотности (поляризаций переходов) и имеет вид [12]

новится некогерентным [12].

В. П. Кочанов

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

(

)

d₁E

-ρ₃₁ +ω₃₁ρ₃₁ =

d₁ρ⁽⁰⁾

+d₂ρ₂₁

R1,n =

ℏ

2ℏΔ(1 - nε₁)

(

)

(

)

in₁₂d²²E²

× E_nρ⁽⁰⁾¹ +

En-1Q

-ρ₃₂ +ω₃₂ρ₃₂ =

d₂ρ⁽⁰⁾² + d₁ρ^∗

4ℏ²ΓΔ²

ℏ

d₂E

R2,n =

2ℏΔ(1 - nε₁)

ρ₂₁ + (Γ + iω₂₁)ρ₂₁ =

(d₂ρ₂₁ - d₁ρ∗32) ,

(

)

ℏ

(0)

in₁₂d²¹E²

(3)

× En-1ρ

E_nQ

n_dω_n

4ℏ²ΓΔ²

ω_n = ω₀+nω₂₁, k_n =

= const,

n_d

in₁₂d₁d₂E²

(1)

∑

4ℏ²ΓΔ

E = E E_n(z)cosΨ_n,

∑

Em-1E_m

Q≡

Δ≡ω₃₁ -ω₀,

1 - mε

ω₂₁

Ψ_n = ω_nt - k_nz = ω_nτ, τ ≡ t -

ε₁ ≡

≪ 1, n₁₂ ≡ ρ⁽⁰⁾¹ - ρ⁽⁰⁾².

Макроскопическая поляризация среды опреде-

E_n(0) = δn,0 + q-1δn,-1 + q₁δn,1,

ляется как

{

(

)

1, m = n,

δ_m,n ≡

P = N Sp

= 2N Re(d₁ρ₃₁ + d₂ρ₃₂)≡

0, m = n.

∑

≡ (P_sn sin Ψ_n + P_cn cos Ψ_n),

(4)

Здесь ω_ij

— частоты нерезонансных дипольно-

разрешенных переходов 1 ↔ 3, 2 ↔ 3 и комбинаци-

онного перехода 1 ↔ 2, d1,2 — дипольные моменты

где N — плотность активных молекул.

нерезонансных переходов, ρ(0)1,2 — равновесные засе-

Из уравнений (2), (3) и (4) имеем

ленности уровней комбинационного перехода, Γ —

)

Nn₁₂d²¹d²²E²

⁽ En-1

En+1

однородная полуширина линии перехода 1 ↔ 2, E —

P_sn =

4ℏ³ΓΔ²

1-nε₁

1-(n+1)ε₁

амплитуда электрического поля основной волны

(

)

(5)

накачки на входе в активную среду, q±1 — началь-

d²¹ρ⁽⁰⁾¹

d²²ρ⁽⁰⁾²

P_cn =

E_n.

ные относительные амплитуды антистоксовой и

ℏΔ

1 - nε₁

1 - (n + 1)ε₁

стоксовой компонент накачки [12] (в дальнейшем

для простоты ограничимся двухволновой накачкой

Подстановка (5) в волновые уравнения для мед-

с q₁ = 0), z — продольная координата, k_n — вол-

ленных амплитуд [12]

новые числа, n_d — показатель преломления среды,

dE_n

2πω_n

c — скорость света в вакууме, u — скорость света

P_sn

в среде, полагаемая в данном разделе одинаковой

для всех волн, ℏ — постоянная Планка. Постоянные

приводит к системе уравнений для безразмерных

фазы волн в данном разделе не учитываются; их

амплитуд компонент рассеяния:

влияние на ВКР будет рассмотрено в разд. 3.

(

)

dE_n

En-1

En+1

Выделим быстрые осцилляции поляризаций пе-

= -(1+nε₂)Q

dζ

1 - nε₁

1 - (n + 1)ε₁

реходов:

∑

E_n(0) = δn,0 + q-1δn,-1,

ρ₃₁

=e-iω0τ

R1,ne-inω21τ ,

(6)

πNn₁₂d²¹d²²E²ω

ζ ≡ Gz, G =

∑

2cℏ³ΓΔ²

ρ₃₂

=e-iω-1τ

R2,ne-inω21τ ,

(2)

ω₂₁

ε₂ ≡

ε₁ ≪ 1.

ω₀

ρ₂₁ = re-iω21τ .

Здесь ζ — безразмерная длина или оптическая тол-

Подстановка выражений (2) в уравнения (1) и

щина активной среды, G — коэффициент усиления

применение приближения вращающейся волны (от-

ВКР. Тот факт, что изменение амплитуды n-й ком-

брасывание быстрых осцилляций) приводят к стаци-

поненты по координате пропорционально разности

онарным уравнениям, решение которых с точностью

амплитуд (n - 1)-й и (n + 1)-й компонент, умножен-

до кубических по амплитудам полей членов есть

ных на близкие к единице факторы, означает, что

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

(

)

∑

обмен энергией в принятых приближениях происхо-

dE_n

dEn-1

En-1

+E_n

дит между ближайшими соседними по частоте ком-

dζ

1 - nε₁

dζ

(

понентами²⁾. При этом энергия перераспределяется

∑

En-1

En+1

⁾ dE_n

от компонент с большей частотой к компонентам с

1 - nε₁

1 - (n + 1)ε₁ dζ

меньшей частотой. Слагаемые, содержащие ε₁ и ε₂,

[

]

∑

создают асимметрию системы уравнений (6) относи-

1 + (n + 1)ε₂

1 + (n - 1)ε₂

= -Q

E²

(9)

тельно стоксовых и антистоксовых компонент, кото-

[1 - (n + 1)ε₁]²

(1 - nε₁)²

рая определяется соотношением частот ω₂₁, ω₀ и Δ.

Величины ε₁ и ε₂ характеризуют потери либо при-

Разлагая дроби в правой части (9) по малым па-

рост энергии фотонов накачки на величину ∓ℏω₂₁

раметрам ε₁ и ε₂ с сохранением только первых сте-

в актах комбинационного рассеяния (КР) света, яв-

пеней малости, получим первое уравнение для опре-

ляющегося по определению неупругим процессом. В

деления Q:

дальнейшем параметр ε₂ будем называть показате-

∑

лем (индексом) неупругости КР.

= -2(ε₁ + ε₂)QJ , J ≡ E2n.

(10)

dζ

Проведем на основе (6) вывод соотношения Мэн-

ли - Роу, полученного в монографии [20], исходя из

Действуя аналогично, для суммарной интенсив-

общих соображений. Для этого умножим уравнения

ности компонент J получаем второе уравнение:

(6) на E_n /(1 + nε₂) и просуммируем их:

= -2ε₂Q².

(11)

dζ

1^∑

dE2n

1 + nε₂

dζ

Начальные условия для системы уравнений (10),

)

∑

⁽E_nEn-1

E_nEn+1

(11) следуют из (6):

= -Q

(7)

1 - nε₁

1 - (n + 1)ε₁

J (0) = 1 + q2-1, Q(0) = q-1.

(12)

Во втором члене правой части (7) заменим ин-

Система уравнений (10), (11) имеет интеграл

декс суммирования n → n - 1. После этого второй

движения

член по абсолютной величине становится равным

(

)

первому, но имеет противоположный знак, вслед-

ε₁

J² - Q² = const =

ствие чего правая часть обращается в нуль. После

ε₂

(

)

интегрирования преобразованного уравнения (7) с

ε₁

J²(0) - Q²(0) =

нулевой правой частью имеем закон сохранения чис-

ε₂

(

)

ла квантов при многочастотном комбинационном

ε₁

(1 + q2-1)² - q2-1,

(13)

рассеянии или соотношение Мэнли - Роу:

ε2

∑ E²

∑

W_n

откуда следует выражение Q через J :

∝

= const,

1 + nε₂

ℏω_n

ε₁

ω₀

(8)

Q² = ξ(J² - g²); ξ ≡ 1 +

=1+

> 1,

ε₂

W_n =

E2n, ω_n = ω₀(1 + nε₂),

(14)

8π

-1

g² ≡ (1 + q2-1)² -

> 0.

где W_n — плотность энергии для n-й волны.

Покажем теперь, что величина Q в (6) при

Подставляя (14) в (11), получим уравнение для

ε₁, ε₂ ≪ 1 медленно меняется с изменением длины.

определения J :

Дифференцируя Q (3) по безразмерной координате

ζ и подставляя в выражение для dQ/dζ производные

= -ξ(J² - g²).

(15)

dζ

dEn,n-1/dζ из уравнений (6), а также проводя соот-

ветствующие замены индексов суммирования, полу-

Решением (15) с граничными условиями (12) яв-

чаем

ляется

1 + pe-4ε2ξgζ

1+q2-1 -g

²⁾ Учет в уравнениях (1), (3) членов порядка Γ/ω₂₁ ≪ 1

J (ζ) = g

p≡

(16)

1 - pe-4ε2^ξgζ

1+q2-1 +g

приводит к слабой связи между всеми компонентами.

В. П. Кочанов

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Из выражений (16) и (14) имеем

интенсивности практически не изменит заселенно-

√

сти уровней и приведет к непринципиальному изме-

Q(ζ) =

J²(ζ) - g² .

(17)

нению уравнений (6).

Рассмотрим теперь наиболее простой предель-

Из формул (16) и (17) следует, что функции J (ζ)

ный случай «почти упругого» ВКР, когда частотой

и Q(ζ) медленно и монотонно убывают с ростом ζ от

комбинационного перехода можно пренебречь, ε₁,

своих максимальных значений при ζ = 0 до миниму-

ε₂ → 0, вследствие чего величина Q постоянна по

мов, к которым эти функции стремятся при ζ → ∞.

длине: Q(ζ) ≈ Q(0) = q-1. Уравнения (6) при этом

Пределы изменения полной интенсивности излуче-

приводятся к виду

ния J определяются соотношениями

dE_n

J (0) = 1 + q2-1,

=En+1 -En-1,

q-1

dζ

(19)

√ (

)

ω₀

E_n(0) = δn,0 + q-1δn,-1.

J (∞) =

q2-1 + q4-1,

ω₃₁

ω₀

Переопределим коэффициент усиления в (6):

J (0) - J (∞) =

(18)

ω₃₁

G → q-1G. После этого уравнения (19) принимают

q2-1

вид

√

> 0.

(

)

ω₀

dE_n

1+q2-1 +

q2-1 + q⁴

-1

=En+1 -En-1.

(20)

ω₃₁

dζ

Формулы (16) и (17) проверялись путем их чис-

Из (16) следует, что суммарная интенсивность J

ленного сопоставления с результатами прямых рас-

в данном случае постоянна.

четов величин J (ζ) и Q(ζ), следующих из числен-

Формальное решение системы уравнений (20)

ных решений уравнений (6) при q-1 = 0.5, ε₁ = 0.01

есть

и ε₂ = 0.03. Расхождения соответствующих величин

составили менее 0.1 %.

E(ζ) = eAζ E(0);

(21)

Как следует из (18), в случае монохроматической

накачки, когда q-1 → 0 (нижний предел здесь опре-

E=∥...E_-n,...E₀,...E_n,...∥^T,

деляется спонтанным КР [12, 17]), убывание интен-

E(0) = ∥ . . . 0, 0, q-1, 1, 0, 0, . . . ∥^T ,

сивности J (ζ) по длине практически отсутствует.

Таким образом, такое убывание (диссипация энер-

A = ∥a_mn∥, a_mn = -δm-1,n + δm,n-1.

гии излучения) заметно проявляется только при

двух(и более) частотной накачке.

Для приведения матричной экспоненты в (21) к

Отметим, что убывание J (ζ) по мере развития

виду обычной матрицы необходимо вычислить кор-

ВКР в пространстве не противоречит закону сохра-

ни λ характеристического уравнения

нения полного числа квантов (8), который выпол-

няется фактически строго при большом выходе из

|A - λI| = 0,

(22)

резонанса излучения с дипольно-разрешенными пе-

где I — единичная матрица.

реходами 1 ↔ 3 и 2 ↔ 3. Это убывание есть след-

С помощью разложения определителей D_n урав-

ствие механизма диссипации энергии излучения,

нения (22) с ограничением их размерности величи-

связанного с возбуждением вращательных уровней

ной n получаем систему разностных уравнений

энергии (в рассматриваемой Λ-системе возбуждает-

ся промежуточное состояние 2) при доминировании

D_n = λDn-1 + Dn-2, n ≥ 3,

стоксовых компонент неупругого рассеяния света.

(23)

D₁ = λ, D₂ = λ² + 1,

В принципе, данный механизм изменения заселен-

ности уровней комбинационно активных переходов

решением которой является

может быть явно включен в уравнения для матри-

цы плотности среды. Однако оценки относительной

)

^[(λ²

величины изменения суммарной интенсивности (18)

D_n =

+ λ (s + λ)n-1 + (-1)ⁿ ×

2ⁿ

применительно к молекуле водорода дают неболь-

)

]

√

⁽λ²

шие значения, порядка 6 %. Такое небольшое умень-

− λ (s - λ)n-1 ,

s≡

λ² + 4.

(24)

шение и без того малой в рассматриваемом случае

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

Для n = 2m + 1 выражение (24) преобразуется к

виду

{

∑

(2m)!

D2m+1 =

λ2m +

22m

(2m - 2l)!(2l + 1)!

l=0

}

[

]

× λ2l(λ²+4)m-l-1

(2m+1)λ²+4(m+l+1)

(25)

Последовательное решение уравнений D2m+1 =

= 0 для m = 1,2,3,... показывает, что все корни λ

различны и представимы в виде

{

> 0,

1 ≤ k ≤ m,

±iλ2m+1,k, λ

2m+1,k

(26)

= 0, k = 0.

Рис. 1. Характеристические показатели λ2m+1,k — реше-

ния уравнения (22) в зависимости от отношения k/m для

1 ≤ m ≤ 15

Приведем точные выражения для характеристи-

ческих показателей λ2m+1,k с 1 ≤ m ≤ 5:

размерностью (2m + 1) × (2m + 1) в решении (21) с

√

λ3,1 =

помощью формулы Лагранжа - Сильвестра [21]:

√

λ5,1 = 1, λ5,2 =

∏

√

eAζ = (A² + λ22m+1,lI)/ λ22m+1,l +

λ7,1 =

2, λ7,2 =

l=1

√

∑

λ7,3 =

+ (-1)^mA

[A cos(λ2m+1,kζ) -

√

k=1

∕

(27)

∏

λ9,1 =

λ9,2 =

- λ2m+1,k sin(λ2m+1,kζ)I]

(A² + λ22m+1,lI)

√

l=1

l=k

⎡

⎤

λ9,3 =

λ9,4 =

√

∕⎢

∏

⎥

√

⎢

⎥

2m+1,k

(λ22m+1,k - λ22m+1,j )

(29)

λ11,1 =

3 , λ11,2 = 1, λ11,3 =

⎣^λ

⎦

j=1

√

j=k

λ11,4 =

3, λ11,5 =

Формулы (21) и (27)-(29) являются алгебраичес-

ким решением поставленной во Введении задачи о

Результаты численного расчета λ2m+1,k для

многочастотном ВКР в его наиболее простом вари-

1 ≤ m ≤

15 представлены на рис. 1. На рис. 1

анте. Проверка этих формул проводилась посред-

видно, что с ростом числа участвующих в ВКР ком-

ством их сопоставления с результатами численно-

понент характеристические показатели сходятся к

го решения исходных уравнений (20) для m = 3.

своим предельным значениям, так что зависимости

Результаты расчетов в этих двух вариантах полно-

λ2m+1,k от отношения k/m для m > 12 различаются

стью совпали. Из выражения (29) следует, что по-

между собой на доли процента. C погрешностью не

ведение амплитуд компонент при изменении дли-

более 1 % они аппроксимируются формулой

ны взаимодействия осцилляционное. Спектр частот

пространственных осцилляций определяется харак-

1-exp(-0.8578x²)

теристическими показателями (27), (28). Из этих

λ2m+1,k = 3.4823

x≡

(28)

выражений следует, что период осцилляций волн

рассеяния обратно пропорционален величине q-1

Определив характеристические показатели (27),

(6), равной отношению амплитуд стоксовой и ос-

(28), проведем обращение матричной экспоненты с

новной компонент накачки на входе в среду. При

В. П. Кочанов

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Рис. 2. Пространственные осцилляции компонент ВКР,

Рис. 3. Численное решение уравнений (6), представля-

следующие из решения (21), (28), (29), а также из чис-

ющее действие неупругости КР (конечности величины

ленного решения (20); ζ — оптическая толщина комбина-

ω21/ω0) в сравнении с «идеальным» ВКР, представлен-

ционно-активной среды по определению (6); компоненты

ным на рис. 2, при η = 0, ε1 = 0.01, ε2 = 0.03, ϕ = 0,

рассеяния обозначены сплошными линиями (n < 0 — сток-

q-1 = 0.5

сова ветвь, n > 0 — антистоксова), η = 0, ε1 = ε2 = 0,

ϕ = 0, q-1 = 0.5

данных значениях ε₁ и ε₂ число антистоксовых ком-

понент примерно в два раза превышает число сток-

совых компонент. Преобладание антистоксовой вет-

q-1 → 0, когда накачка почти монохроматическая,

ви рассеяния над стоксовой при увеличении индек-

осцилляции происходят с большим периодом. В слу-

са неупругости ε₂ объясняется множителем 1 + nε₂

чае равных интенсивностей двух компонент накач-

перед правой частью (6), который с увеличением n

ки, q-1 = 1, осцилляции имеют наименьший период.

возрастает, тем более заметно, чем больше ε₂ ∝ ω₂₁.

Таким образом, применение двухчастотной накачки

с q-1 → 1 повышает эффективность обмена энерги-

ей между компонентами ВКР, что приводит к рас-

3. ВКР С УЧЕТОМ АСИНХРОНИЗМА И ФАЗ

ширению спектра рассеянного излучения.

ВОЛН

Осцилляционное поведение компонент ВКР, сле-

дующее из решения (21), (28), (29), представлено на

Волновой асинхронизм и фазы волн будем рас-

рис. 2. На рисунке видна определенная симметрия

сматривать, следуя схеме, изложенной в работе [12],

стоксовой и антистоксовой ветвей рассеяния и рас-

посвященной трехволновому ВКР, а также пред-

ширение спектра рассеянного излучения, пропорци-

ставленной в упрощенном варианте в разд. 2. Элект-

ональное оптической толщине. Наблюдаются также

рическое поле в среде представим в виде

осцилляции в зависимости от номера компоненты

∑

рассеяния при фиксированной длине. Период и ам-

E (t, z) = E

E_n(z)cosΨ_n,

плитуда этих осцилляций убывают с увеличением

(30)

номера компоненты, и, в частности, при переходе

Ψ_n = ω_nt - k_n(z)z + ϕ_n,

от стоксовых к антистоксовым компонентам. Чис-

ленное решение уравнений (6), представленное на

где волновые числа k_n зависят от длины распростра-

рис. 3, показывает, что относительная симметрия

нения z, и ϕ_n — фазы волн на входе в среду; при

решений (19), имеющая место при устремлении к

двухволновой накачке (6) ϕ_n = ϕδn,-1.

нулю частоты комбинационного перехода, заметно

Вместо уравнений для матрицы плотности (1)

нарушается даже при небольших ненулевых значе-

будем использовать аналогичные уравнения (1) из

ниях ε₁, ε₂ ∼ 10-2. Колебания интенсивностей ком-

работы [12], которые включают заселенности уров-

понент при этом существенно отличаются от почти

ней, так как последние необходимы для расчета

гармонических, присущих «идеальному» ВКР, кото-

нелинейной дисперсии среды, определяющей про-

рое проиллюстрировано на рис. 2. Отметим, что при

странственное изменение фаз волн.

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

Последовательность действий по нахождению

Единственное отличие первых уравнений для ам-

поляризаций среды на дипольно-разрешенных и

плитуд в (32) от уравнений (6) для синхронного

комбинационно-активном переходах, а также волно-

ВКР заключается в появлении фазовых множите-

вых уравнений для амплитуд и фаз волн, обобщаю-

лей с косинусами, задающими линейный (опреде-

щих уравнения (8) и (10) в [12], та же, что в работе

ляемый параметром η) и нелинейный по амплиту-

[12] и разд. 2. Представим волновые числа компо-

дам поля волновой асинхронизм. Эти фазовые мно-

нент в виде сумм независящей от поля и квадратич-

жители входят в суммы с бинарными произведени-

ной по амплитуде поля частей:

ями амплитуд полей, которые формируют величи-

ны Q, входящие в поляризации (3) и уравнения (6)

k_n = k(0)n + k(2)n,

при синхронизме волн. Отметим, что в отличие от

ω₀

k(0)n =

(1 + nε₂) ×

трех- и четырехволнового ВКР, когда изменение ам-

плитуд волн определяется неизменной волновой рас-

× {1 + 2πχ₁ [1 + nε₁ + β (1 + (n + 1)ε₁)]} ,

стройкой Δk ∝ 2k₀ - k-1 - k₁ (соотношения (4), (8)

ω₀

k(2)n = 2π

χ₃κ_n;

в [12] и (4) в [9]), фазы в аргументах косинусов в

(31)

первых уравнениях (32) содержат различные комби-

(0)

Nd²¹ρ

Nd²¹d²²n₁₂E²

нации четырех нелинейных частей волновых чисел,

χ₁ =

χ₃ =

ℏΔ

4ℏ³ΓΔ

зависящих от номеров компонент. Это указывает на

(0)

d²²ρ

более сложное взаимодействие фаз и амплитуд волн

β=

(0)

в общем случае полихроматического ВКР по сравне-

d²¹ρ

нию с трех- и четырехволновым ВКР. Не зависящая

где κ_n — безразмерные нелинейные части волновых

от поля волновая отстройка Δk_n, отнесенная к ко-

чисел, а остальные параметры, кроме явно вводи-

эффициенту усиления G (Δk_n/G ∝ η), получается

мых в (31), определены ранее.

из выражений для kn0) (31) для тех же комбинаций

Опуская громоздкие промежуточные вычисле-

индексов, которые имеют нелинейные части волно-

ния, выпишем окончательную систему связанных

вых чисел в Φ_n,m (32). Отметим также, что оба ви-

уравнений для безразмерных амплитуд полей и

да асинхронизма, линейный и нелинейный по полю,

нелинейных частей волновых чисел, которая будет

входят в аргументы Φ_n,m косинусов и синусов в (32)

использована далее для проведения численных рас-

аддитивно с комбинацией начальных разностей фаз

четов:

накачки пропорциональных ϕ. Благодаря данному

{

обстоятельству, можно ожидать, что действие трех

dE_n

En+1

^∑E_mEm-1

= (1 + nε₂)

перечисленных выше причин асинхронизма волн бу-

dζ

1 - (n + 1)ε₁

1 - mε₁

дет качественно сопоставимо.

En-1

× cosΦn+1,m -

Далее рассмотрим генерацию волн рассеяния в

1 - nε₁

}

условиях линейной и нелинейной дисперсий среды.

∑

E_mEm-1

В первом случае нелинейные части волновых чи-

cosΦ_n,m

(32)

1 - mε₁

сел полагаются равными нулю, κ_n = 0, и диффе-

ренциальные уравнения для κ_n в (32) отбрасывают-

{

ся. Оценка величин параметров задачи приведена в

dκ_n

1 + nε₂

En+1

^∑E_mEm-1

[12] применительно к молекуле водорода. А именно,

dζ

E_n

1 - (n + 1)ε₁

1 - mε₁

для вращательного перехода J = 1 ↔ J = 3, ω₂₁ =

}

∑

= 587 см-1, ω₀ = 1.88 · 10⁴ см-1 (λ = 532 нм), ω₃₁ =

En-1

E_mEm-1

× sinΦn+1,m-

sinΦ_n,m

;

= 10⁵ см-1, N = 2.69 · 10¹⁹ см-3 (давление 1 атм),

1 - nε₁

1 - mε₁

ρ⁽⁰⁾¹ = 0.493, ρ⁽⁰⁾² = 0.249, n₁₂ = 0.244, Γ = 0.1 см-1,

(

)₂

(0)

d1 = d2 = 5 Д и интенсивности основной компо-

ℏ

η = 8(1 + β)ε₁ε₂ΓΔ

ненты накачки 50 МВт/см² рассчитываемые пара-

d₂E n₁₂

метры таковы: Δ = 4.8 · 10⁴ см-1, G = 0.175 см-1,

kn0)

η = 0.02, ε₁ = 0.011, ε₂ = 0.031, χ₁ = 3.1 · 10-5,

n(n + 1)η,

χ₃ = 7.8 · 10⁸, β = 0.5.

Воздействие на ВКР волновой отстройки про-

Φ_n,m = (m - n)ηζ + κ_n - κn-1 - κ_m + κm-1 +

порциональной η, обусловленной линейной диспер-

+ ϕ(δn,-1 - δn,0 - δm,-1 + δm,0).

сией среды, в отсутствие других механизмов асин-

В. П. Кочанов

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Рис. 4. Эффект линейного по полю асинхронизма, следующий из решения уравнений для амплитуд (32) с κn = 0;

η = 0.01 (а), 0.2 (б), 1 (в), 10 (г); ε1 = ε2 = 0, ϕ = 0, q-1 = 0.5

хронизма волн и при нулевом индексе неупругости

ние о проявлениях изменения фаз компонент рассея-

ε₂ представлено на рис. 4. Примечательно, что рез-

ния при распространении волн в среде (рис. 6б), обу-

кое отличие картины генерации от таковой в случае

словленного нелинейной дисперсией среды. Из срав-

полного синхронизма (рис. 2) наступает, начиная с

нения рис. 6а и 6в видно, что автоподстройка фаз,

малых η ∼ 0.01 (рис. 4а). «Линейный» асинхронизм,

следующая из совместного решения полной систе-

в отличие от действия неупругости КР (рис. 3), при-

мы уравнений (32), приводит к тому, что амплитуды

водит к существенному подавлению антистоксовой

волн E_n всегда положительные. Такая же ситуация

ветви рассеяния. Начиная с относительно неболь-

имеет место и в случае трехволнового ВКР [12]. В

ших η ∼ 0.1, спектр рассеяния с ростом η заметно

принципе, форма представления поля (30) как раз

сужается, а пространственные колебания амплитуд

и предполагает положительность амплитуд E_n. От-

волн хаотизируются. Рисунок 5 совместно с рис. 2

рицательными они становятся в результате решения

иллюстрируют существенное влияние на ВКР на-

укороченной системы уравнений (32) с нулевыми

чальной разности фаз волн накачки ϕ. В соответ-

«нелинейными» волновыми числами κ_n. Формаль-

ствии со случаем трехволнового ВКР, при ϕ = π/2

ное объяснение механизма приведения амплитуд к

(рис. 5б) число компонент рассеяния уменьшается

положительным значениям E_n > 0 заключается в

вплоть до одной, что можно интерпретировать как

том, что при решении уравнений (32) для амплитуд

интерференционное подавление ВКР, подробно рас-

E_n некоторые из них становятся отрицательными

смотренное в работе [12]. Рисунок 6 дает представле-

в силу особенностей самих уравнений, приводящих,

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

жительными. Тот факт, что численное решение (32)

это подтверждает (рис. 6а), говорит о самосогласо-

ванности системы уравнений (32), поскольку проис-

ходит изменение величин Φ_n,m, содержащих комби-

нации из четырех волновых чисел κ_n, в точности на

π рад, в то время как уравнения для κ_n выписаны

раздельно для каждой из компонент рассеяния и за-

ранее не очевидно, что суммарное изменение кварте-

тов κ_n будет равно π. Из сравнения рис. 6а и 6в сле-

дует, что нелинейная дисперсия среды (изменение

волновых чисел и фаз в процессе распространения

волн) приводит к большему подавлению антисток-

совой ветви ВКР (рис. 6а) по сравнению со случа-

ем, когда существенна только линейная дисперсия

(рис. 6в). При этом, как видно на рис. 6б, волно-

вые числа испытывают наибольшие изменения для

антистоксовой ветви.

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Рассмотрены качественные проявления ряда фи-

зических факторов, влияющих на генерацию широ-

кого спектра компонент вынужденного комбинаци-

онного рассеяния. А именно, с помощью численных

расчетов и аналитически показано, что при полном

фазовом синхронизме и малой степени неупругости

КР (ω₂₁ ≪ ω₀) для всех компонент рассеяния имеют

место пространственные осцилляции, период кото-

рых обратно пропорционален отношению амплитуд

стоксовой и основной компонент бихроматической

накачки. Увеличение индекса неупругости ω₂₁/ω₀

Рис. 5. Воздействие на ВКР начальной разности фаз ос-

приводит к заметному подавлению стоксовой ветви

новной и стоксовой компонент накачки (решение уравне-

рассеяния.

ний для амплитуд (32) с κn = 0): ϕ = 0 (рис. 2), π/4 (а),

Выведены уравнения, в которых учтены неупру-

π/2 (б); η = 0, ε1 = ε2 = 0, q-1 = 0.5

гость КР и асинхронизм волн, обусловленный ли-

нейной и кубической по амплитудам полей диспер-

сиями среды, а также разностью фаз двухчастотной

так же как и в простом случае (20), к простран-

накачки. Все эти три вида асинхронизма подавляют

ственным осцилляциям. Очевидно, что смена зна-

антистоксову ветвь КР. При этом даже небольшая

ка амплитуд означает скачок фаз соответствующих

величина безразмерной волновой расстройки про-

волн на π. Но если решать полную систему уравне-

порциональной η, вызванной линейной дисперсией,

ний (32), в которой учтены согласованные измене-

η ∼ 0.01, создает существенную асимметрию ветвей

ния амплитуд и фаз, то, вследствие наличия мно-

рассеяния. С возрастанием η пространственные ос-

жителей 1/E_n перед правыми частями уравнений

цилляции, наиболее выраженные в случае синхрон-

для κ_n, при устремлении E_n к нулю производные

ного ВКР, становятся нерегулярными, и спектр по-

κ_n по координате резко возрастают, что приводит к

рождаемых частот сужается, смещаясь в сторону

скачку суммарных фаз Φ_n,m на π рад [12,13]. Таким

больших длин волн. Разность фаз волн накачки на

образом, меняются знаки косинусов и, соответствен-

входе в среду ϕ также сильно влияет на ширину

но, правых частей уравнений (32) для амплитуд. В

спектра ВКР, который при изменении ϕ от 0 до π/2

результате, после приближения к нулю, изначально

сужается вплоть до одной стоксовой компоненты,

положительные амплитуды остаются и далее поло-

что является аналогом интерференционного подав-

В. П. Кочанов

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

ления ВКР, предсказанного ранее для случая трех

волн [12]. Нелинейная дисперсия среды даже в от-

сутствие насыщения ВКР мощностью излучения со-

здает ярко выраженные качественные изменения в

картине рассеяния. А именно, взаимно зависимые

изменения амплитуд и нелинейных частей фаз волн

при их распространении в среде обеспечивают поло-

жительные значения амплитуд, так как скачки фаз

на π, приводящие к смене знака амплитуд волн в от-

сутствие нелинейной дисперсии, автоматически со-

здаются в результате совместной эволюции ампли-

туд и нелинейных частей волновых чисел. Антисток-

сова ветвь рассеяния при этом дополнительно по-

давляется.

Соотношения Мэнли - Роу, обозначающие закон

сохранения числа квантов при двухволновом ВКР,

обобщены на случай многочастотного ВКР. Пока-

зано, что суммарная интенсивность волн в случае

сопоставимых амплитуд основной и стоксовой ком-

понент двухволновой накачки убывает по мере рас-

пространения волн в среде вплоть до ненулевой

конечной величины. Максимальная разность сум-

марных интенсивностей пропорциональна отноше-

нию интенсивностей компонент накачки. Отмечен-

ный механизм диссипации энергии обусловлен пе-

редачей энергии от излучения к среде в процессе

неупругого рассеяния света с эффективным преоб-

ладанием стоксовых компонент рассеяния. Оценки

показывают, что для ВКР на вращательных перехо-

дах водорода при атмосферном давлении до шести

процентов энергии излучения накачки может пере-

ходить в энергию возбуждения вращательных уров-

ней.

ЛИТЕРАТУРА

1. Г. В. Венкин, Г. М. Крочик, Л. Л. Кулюк и др.,

ЖЭТФ 70, 1674 (1976).

2. D. Eimerl, R. S. Hargrove, and J. A. Paisner, Phys.

Rev. Lett. 46, 651 (1981).

3. T. Imasaka, S. Kawasaki, and N. Ishibashi, Appl.

Phys. B 49, 389 (1989).

4. T. Imasaka, T. Higashijima, S. Kawasaki, and N. Ishi-

Рис. 6. Влияние на ВКР нелинейной дисперсии среды, сле-

bashi, Appl. Opt. 29, 1727 (1990).

дующее из совместного решения уравнений для амплитуд

и волновых чисел κn (32) (а), в сравнении со случаем ли-

5. S. Kawasaki, T. Imasaka, and N. Ishibashi. Appl.

нейной дисперсии, когда κn = 0 (в). Поведение волно-

Phys. B 52, 211 (1991).

вых чисел κn(ζ) показано на рис. б; η = 0.01, ε1 = 0.01,

ε2 = 0.03, ϕ = 0, q-1 = 0.5

6. S. Kawasaki, T. Imasaka, and N. Ishibashi, N. J. Opt.

Soc. Amer. B 8, 1461 (1991).

ЖЭТФ, том 155, вып. 1, 2019

Многочастотное вынужденное комбинационное рассеяние.. .

7. D. Eimerl, W. L. Kruer, and A. M. Campbell, Com-

14. В. П. Кочанов, Ю. В. Богданова, ЖЭТФ 123, 233

ments Plasma Phys. Controlled Fusion 15, 85 (1992).

(2003).

8. S. Yoshikawa and T. Imasaka, Opt. Comm. 96, 94

15. В. П. Кочанов, ЖЭТФ 136, 1057 (2009).

(1993).

16. В. П. Кочанов, КЭ 42, 111 (2012).

9. Л. Л. Лосев, А. П. Луценко, КЭ 20, 1054 (1993).

17. В. П. Кочанов, А. Н. Куряк, М. М. Макогон,

И. С. Тырышкин, Опт. и спектр. 101, 195 (2006).

10. Н. Г. Иванов, В. Ф. Лосев, В. Е. Прокопьев, Опти-

ка атмосферы и океана 12, 1056 (1999).

18. С. Г. Раутиан, Б. M. Черноброд, ЖЭТФ 72, 1342

(1977).

11. Kien Fam Le, J. Q. Liang, M. Katsuragawa et al.,

Phys. Rev. A 60, 1562 (1999).

19. С. Г. Раутиан, Б. M. Черноброд, ЖЭТФ 78, 1365

(1980).

12. В. П. Кочанов, КЭ 40, 1131 (2010).

20. Л. Д. Ландау, Е. М. Лифшиц, Электродинамика

13. В. С. Бутылкин, А. Е. Каплан, Ю. Г. Хронопу-

сплошных сред, Наука, Москва (1982).

ло, Е. И. Якубович, Резонансные взаимодействия

21. Ф. Р. Гантмахер, Теория матриц, Наука, Москва

света с веществом, Наука, Москва (1977).

(1967).