ЖЭТФ, 2019, том 155, вып. 3, стр. 440-445

ВЛИЯНИЕ ВРЕМЯПРОЛЕТНОЙ ХРОМАТИЧЕСКОЙ

АБЕРРАЦИИ НА ДИНАМИКУ РАСПРОСТРАНЕНИЯ

ИМПУЛЬСНОГО ЭЛЕКТРОННОГО ПУЧКА В СВЕРХБЫСТРОЙ

ЭЛЕКТРОННОЙ МИКРОСКОПИИ: НОВАЯ СТРАТЕГИЯ

ПОВЫШЕНИЯ ВРЕМЕННОГО РАЗРЕШЕНИЯ

С. А. Асеевa*, А. С. Садков^b, Б. Н. Миронов^a,

А. А. Ищенко^c, С. В. Чекалин^a, Е. А. Рябов^a

^a Институт спектроскопии Российской академии наук

108840, Троицк, Москва, Россия

^b Московский физико-технический институт (государственный университет)

141701, Долгопрудный, Московская обл., Россия

^c Российский технологический университет — МИРЭА

119571, Москва, Россия

Поступила в редакцию 28 августа 2018 г.,

после переработки 28 августа 2018 г.

Принята к публикации 4 сентября 2018 г.

Распространенная стратегия, направленная на достижение высокого временного разрешения в сверх-

быстрой электронной микроскопии и дифракции, основана на использовании сильных электростатиче-

ских полей в ускоряющем промежутке для формирования быстрых электронных импульсов сверхкорот-

кой длительности. В работе исследована динамика распространения ультакоротких фотоэлектронных

сгустков с учетом времяпролетной хроматической аберрации — расплывания электронных импульсов на

выходе из области ускоряющего электрического поля. Представлены результаты расчета длительности

фотоэлектронных импульсов с учетом кулоновского расталкивания. Согласно проведенному анализу, ис-

пользование сильных электростатических полей в ускоряющем промежутке для формирования быстрых

электронных импульсов сверхкороткой длительности не является необходимым условием для достижения

финального высокого временного разрешения в методе сверхбыстрой электронной микроскопии. Обна-

ружены режимы работы ультрабыстрого просвечивающего электронного микроскопа, когда временное

разрешение улучшается по мере роста времяпролетной хроматической аберрации.

DOI: 10.1134/S0044451019030064

щего быстропротекающий процесс, позволяет про-

вести исследования с высоким пространственно-вре-

менным разрешением. В результате сочетания воз-

1. ВВЕДЕНИЕ

можностей современной импульсной лазерной тех-

ники и электронной дифракции/микроскопии, мож-

Сверхбыстрая электронная дифракция (UED)

и сверхбыстрая электронная микроскопия (UEM)

но «записать кинофильм», в котором прослежива-

ется динамика быстропротекающих процессов, как

относятся к быстроразвивающимся направлениям

в физике, химии, биологии, материаловедении и

в пространстве, так и во времени, что представля-

ет несомненный интерес для многих областей совре-

смежных областях [1-5]. Зондирование лазерно-ин-

менного естествознания [1-5].

дуцированных процессов в образце ультракоротки-

ми электронными сгустками в разные моменты вре-

Импульсный пучок электронов, формируемый

мени относительно лазерного импульса, запускаю-

при облучении катода ультракоротким лазерным из-

лучением, позволяет решить сразу две важные за-

^* E-mail: isanfemto@yandex.ru

дачи, необходимые для успешного функционирова-

440

ЖЭТФ, том 155, вып. 3, 2019

Влияние времяпролетной хроматической аберрации. . .

Фотокатод

ния методов UED/UEM. Во-первых, использование

единого задающего импульсного лазерного источни-

ка для облучения образца и создания фотоэлект-

Анод

ронного пучка обеспечивает временную синхрони-

ML1

зацию между возбуждающими образец лазерными

импульсами и зондирующими эту систему электрон-

ML2

ными импульсами. При этом регулируемая времен-

final

ная задержка между импульсами возбуждения (ка-

Образец

нал накачки) и зондирования (канал формирова-

Лазерный пучок,

(мишень)

ния фотоэлектронного пучка) сравнительно легко

облучающий катод

ML3

h₁

достигается за счет прецизионного изменения опти-

h₂

ческих путей, отвечающих двум этим каналам. Во-

ML4

Лазерный пучок,

вторых, фотоэффект, реализуемый с помощью фем-

возбуждающий

тосекундных лазерных источников, позволяет со-

образец

здавать электронные импульсы достаточно малой,

ML5

пико-фемтосекундной длительности [6, 7] и в ре-

зультате достичь высокого временного разрешения

UED/UEM.

Длительность ультракоротких фотоэлектрон-

ных импульсов в области мишени-образца, τ_final,

CCD-камера

для большинства экспериментальных установок

UED/UEM определяется времяпролетной хро-

Рис. 1. Принципиальная схема сверхбыстрого просвечива-

ющего электронного микроскопа (ML — магнитные лин-

матической аберрацией (ВХА)

— расплыванием

зы, D — диафрагма). Кулоновское расталкивание вызы-

электронных сгустков при их пролете через ускоря-

вает расплывание фотоэлектронных импульсов в процессе

ющий промежуток (вследствие начального разброса

пролета дрейфовой области от анода до образца

электронов по энергии) и кулоновским расталки-

ванием в процессе распространения. В целях

повышения временного разрешения метода образец

временной задержке между возбуждающим об-

необходимо поместить вблизи фотокатода, что

разец оптическим и зондирующим электронными

сложно реализовать в просвечивающем электрон-

импульсами.

ном микроскопе вследствие его конструктивных

Начальная длительность электронных сгустков,

особенностей. Такая стратегия оказывается успеш-

полученных в результате фотоэмиссии, определяет-

ной исключительно для установок метода UED и

ся энергией кванта и временными характеристика-

даже без дополнительной электронной компрессии

ми фемтосекундного лазерного импульса, облуча-

позволяет достичь τ_final ≈ 300 фс [8-10].

ющего фотокатод [7]. В процессе распространения

Цель настоящей работы — исследовать влияние

импульсный фотоэлектронный пучок удлиняется во

ВХА на временное разрешение метода UEM приме-

времени. Приведем два основных механизма.

нительно к сверхбыстрому просвечивающему элек-

Ускорение фотоэлектронов в статическом элек-

тронному микроскопу, а также проиллюстрировать

трическом поле вблизи катода и формирование

особенности динамики распространения коротких

короткого импульсного электронного пучка вызы-

электронных импульсов.

вает удлинение каждого импульса на величину

времяпролетной хроматической аберрации, кото-

рая в приближении однородного электрического

2. ОСНОВНАЯ ЧАСТЬ

поля описывается формулой Завойского - Фанчен-

ко [6, 11]:

Схема установки UEM представлена на рис. 1.

^√2m_eΔE_cath

Тонкопленочный образец облучается мощны-

τ_in =

(1)

ми фемтосекундными лазерными импульсами и

зондируется синхронизованными электронными

где m_e, e — масса и заряд электрона, ΔE_cath — ши-

импульсами. Позиционно-чувствительный детек-

рина распределения начальной кинетической энер-

тор регистрирует сигнал в режиме электронной

гии фотоэлектронов, равной разности энергии кван-

дифракции или микроскопии при задаваемой

та и работы выхода электронов в случае линейно-

441

С. А. Асеев, А. С. Садков, Б. Н. Миронов и др.

ЖЭТФ, том 155, вып. 3, 2019

го фотоэффекта, F — напряженность электрическо-

распространяющихся в колонне прибора от ано-

го поля в ускоряющем промежутке. Например, для

да до образца (для ускоряющего промежутка этим

F ≈ 3.8 · 10⁶ В/м и ΔE_cath ≈ 0.4 эВ имеем τ_in ≈

вкладом в первом приближении можно пренебречь

≈ 0.6 пс.

[14-16]). В качестве примера в настоящей рабо-

Следует заметить, что изменение в работе вы-

те рассмотрен сверхбыстрый просвечивающий элек-

хода фотокатода W_cathode меняет начальное рас-

тронный микроскоп, созданный на базе прибора

пределение кинетической энергии фотоэлектронов

Hitachi H-300 [17]. Для этой установки диаметр вы-

и влечет за собой изменение длительности элект-

тягивающей апертуры d = 30 мкм, кинетическая

ронных импульсов после анода. Так, при вариации

энергия электронного пучка K = -eU_acc = 75 кэВ,

W_cathode ∼ 0.1 эВ, которая наблюдается для ряда

длина ускоряющего промежутка lacc = 20 мм, а

металлов, используемых в качестве фотокатода в

длина электронной траектории от анода до об-

UED/UEM, даже в условиях сверхвысокого вакуума

разца L

= 200 мм [17]. В численном расчете в

[12,13], связанные между собой параметры ΔE_cath и

качестве начальных условий рассматривался ци-

τ_in могут изменяться на несколько десятков процен-

линдр/эллипсоид диаметром d и длиной l_in = τ_inv_e,

тов. В разобранном выше примере это соответствует

где v_e

— скорость распространения ускоренного

изменению τ_in на величину в несколько сот фемто-

электронного пучка, а величина τ_in варьировалась.

секунд.

Предполагалось, что облако заполнено N электро-

Заметим, что механизм ВХА не связан с куло-

нами с равномерным распределением заряда; заме-

новским расталкиванием и проявляется даже при

тим, что однородно заряженный эллипсоид играет

работе с одноэлектронными зондирующими импуль-

важную роль в сверхбыстрой электронной оптике

сами, когда в эксперименте происходит накопление

[18, 19]. В нашей модели пренебрегалось действием

и усреднение сигнала. Также в выражении (1) не

магнитного поля и считалось, что изначально элек-

учитывается длительность фемтосекундных лазер-

троны покоятся в системе координат, связанной с

ных импульсов, облучающих катод, которая в этом

центром масс электронного импульса.

случае существенно меньше, чем величина τ_in.

Последнее предположение можно обосновать

Второй причиной расплывания электронных им-

следующим образом. Как следует из выражения

пульсов является кулоновское расталкивание, кото-

для кинетической энергии K

= m_ev2e/2, абсо-

рое необходимо учитывать для многоэлектронных

лютный разброс в продольных (по отношению к

сгустков. Плотные электронные импульсы позволя-

распространению электронного пучка) скоростях,

ют уменьшить время эксперимента и провести из-

который в первую очередь и вызывает удлинение

мерения дифракционной картины за один импульс

фотоэлектронного импульса, уменьшается при

электронов в каждой точке временной последова-

ускорении пучка электронов приблизительно как

√

тельности, что является необходимым условием при

K. Здесь прослеживается определенная ана-

исследовании ультрабыстрых необратимых процес-

логия с коллинеарной лазерной спектроскопией в

сов. В экспериментах UEM необходимо обеспечить

быстрых атомарных/ионных пучках [20,21], когда в

достаточно быстрое накопление сигнала в требу-

результате «группировки по скоростям» происходит

емых условиях ограниченного времени работы с

сжатие неоднородно уширенного контура линии

сильными лазерными полями, воздействующими на

поглощения, что обеспечивает высокую эффектив-

образец. Тогда появляется возможность выполнить

ность их возбуждения квазимонохроматическим

измерения с большим количеством шагов, отвечаю-

лазерным излучением.

щих требуемой временной последовательности им-

Для расчета динамики расплывания электрон-

пульсов, и в конечном счете повысить степень дета-

ного импульса по мере его распространения ис-

лизации исследования процесса структурной дина-

пользован метод Рунге - Кутта. Уравнение движе-

мики объекта эксперимента.

ния отдельного электрона, обозначенного индексом

Эти два фактора вносят основной вклад в уши-

i, определяется из следующего выражения:

рение электронных импульсов для большинства

∑

d²x_i

e²

x_n - x_i

современных установок UED/UEM, и на первый

=F=

(2)

dt²

4πε₀m_e

|x_n - x_i|³

взгляд представляется совершенно естественным

n=i

уменьшить вклад каждого из них. Проанализируем,

где ε₀ — диэлектрическая проницаемость вакуума,

насколько необходимо минимизировать ВХА.

N — число электронов в импульсе.

Расчет влияния кулоновского взаимодействия в

С помощью метода Рунге - Кутта четвертого по-

пучке электронов осуществлялся для электронов,

рядка динамика расплывания электронных импуль-

442

ЖЭТФ, том 155, вып. 3, 2019

Влияние времяпролетной хроматической аберрации. . .

, пс

final

N = 1000 e /^-импульс

50 фс

100 фс

N = 500 e /импульс^-

N = 280 e /импульс^-

, пс

E_cath, эВ

, пс

final

Рис. 2. Длительность фотоэлектронных сгустков в обла-

сти мишени в сверхбыстром просвечивающем электрон-

ном микроскопе в зависимости от ВХА при разных коли-

50 фс

100 фс

чествах электронов в импульсе, N, (сплошные линии со-

ответствуют начальному электронному импульсу в форме

эллипсоида, точечные — в форме цилиндра)

сов в процессе движения от анода до образца рассчи-

тана на компьютере с двумя шестиядерными про-

цессорами Intel Xeon E5-2630 v2. Результаты числен-

ного расчета приведены на рис. 2. В частности, при

τ_in ≈ 600 фс и N = 280 электронов в импульсе, что

0.5

1.0

1.5

отвечает условиям эксперимента [17], длительность

, пс

фотоэлектронного импульса в области образца до-

стигает величины τfinal ≈ 3.8 пс. Для сравнения

Рис. 3. Рассчитанная в рамках одномерной модели дли-

тельность двухэлектронного импульса после пролета уско-

заметим, что в нашей работе [17] приведена доста-

ряющего промежутка и дрейфовой области в зависимости

точно близкая оценка: приблизительно 7 пс. Разли-

от разброса в начальной энергии электронов (а) и, соот-

чия между этими численными значениями, на наш

ветственно, от ВХА (б) при разных задержках вылета элек-

взгляд, обусловлены отсутствием достаточно точ-

тронов

ных экспериментальных данных.

Принципиально важно отметить немонотонный

характер зависимости τ_final = f(τ_in) (рис. 2), из че-

формулы (1). Как следует из приведенных данных,

го следует, что временное разрешение метода UEM

наименьшая длительность τ_final достигается для от-

улучшается при росте ВХА, по крайней мере, на вре-

личной от нуля величины ΔE_cath и для ненулевой

менном интервале ∼ 0-1 пс. Качественно такое по-

ВХА, соответственно, что качественно подтвержда-

ведение можно проиллюстрировать на следующем

ют сделанные ранее выводы.

примере.

Таким образом, избегая очень коротких импульс-

ных электронных пучков на выходе из анода, можно

Для этого рассмотрим одномерную модель рас-

повысить временное разрешение UED/UEM. В экс-

пространения двухэлектронного импульса. Здесь

периментальном аспекте управление величиной τ_in

первый, более быстрый электрон вылетает из ка-

достигается как подбором ускоряющего электроста-

тода с энергией E₁. Через определенный промежу-

тического поля, что может представлять сложности

ток времени (50 или 100 фс) фотокатод эмитирует

в случае просвечивающего электронного микроско-

второй электрон с начальной кинетической энергией

па, так и выбором материала катода и/или вариа-

E₂ = 0. На рис. 3 показаны результаты анализа рас-

цией длины волны лазерного излучения, обеспечи-

плывания электронных импульсов в зависимости от

вающего фотоэффект.

ΔE_cath = E₁ - E₂ и от τ_in, определяемой с помощью

443

С. А. Асеев, А. С. Садков, Б. Н. Миронов и др.

ЖЭТФ, том 155, вып. 3, 2019

3. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

на выходе из ускоряющего промежутка, что спра-

ведливо в случае фемтосекундного лазерного из-

Бурное развитие сверхбыстрой электронной

лучения, но перестает выполняться, например, при

микроскопии обеспечивает широкие возможности

использовании пикосекундных лазерных импульсов

для исследования структурной динамики веществ

(τlaser ∼ 10-12 с и выше), облучающих фотокатод.

[1-3, 22]; при этом прогресс в этом направлении во

Тогда τ_laser ≈ τ_in и, как следует из наших вычисле-

многом обусловлен возможностью создавать плот-

ний (рис. 2), в принципе, может отсутствовать од-

ные и вместе с тем достаточно короткие электрон-

нозначное соответствие между τ_final и τ_laser . В этой

ные импульсы для достижения высокого времен-

связи уместно напомнить, что еще на заре развития

ного разрешения. В работе исследована динами-

пико-фемтосекундной электронно-оптической хро-

ка распространения импульсных фотоэлектронных

нографии на основе анализа формирования элект-

сгустков в сверхбыстром электронном микроскопе

ронных сгустков в ускоряющем электростатическом

в условиях времяпролетной хроматической аберра-

поле, выполненного с учетом квантовомеханическо-

ции. Выполнен расчет применительно к эксперимен-

го соотношения неопределенностей, была предсказа-

тальной установке метода UEM, предназначенной

на «возможная» неоднозначность определения дли-

для изучения лазерно-индуцированных процессов в

тельности коротких световых импульсов по сигна-

веществе с помощью ультракоротких электронных

лу на выходе электронно-оптического преобразова-

импульсов в режиме просвечивающего электронно-

теля [11].

го микроскопа. На примере проведенного анали-

В настоящей работе предполагалось, что на вы-

за раскрыты особенности влияния времяпролетной

ходе из ускоряющего промежутка электроны ха-

хроматической аберрации на динамику распростра-

рактеризуются пренебрежимо малым разбросом в

нения коротких фотоэлектронных импульсов, кото-

скоростях, продольных по отношению к распро-

рые ранее не получили должного освещения в науч-

странению электронного сгустка, что справедли-

ной литературе.

во лишь для очень быстрого электронного пучка

Как известно из литературных источников (на-

(-eU_acc/ΔE_cath

≫ 1) в пренебрежении кулонов-

пример, [23]) распространенная стратегия, направ-

ским расталкиванием на этапе ускорения. Деталь-

ленная на достижение высокого временного раз-

ный анализ этого допущения требует отдельного

решения в методах UEM/UED, основана на ис-

рассмотрения.

пользовании достаточно сильных электростатиче-

ских полей в ускоряющем промежутке для форми-

Авторы выражают искреннюю благодарность

рования быстрых электронных импульсов сверхко-

И. В. Кочикову за плодотворные обсуждения.

роткой длительности. Согласно проведенному на-

ми анализу это не является необходимым условием

для достижения финального высокого временного

ЛИТЕРАТУРА

разрешения в методе UEM. Как продемонстрирова-

1. A. H. Zewail and J. M. Thomas, 4D Electron Micro-

но нашими вычислениями, учитывая немонотонный

scopy: Imaging in Space and Time, Imperial College

характер зависимости τ_final = f(τ_in), для этой цели

Press, London (2010).

следует обеспечить ненулевую длительность фото-

электронных импульсов на выходе из анода.

2. А. А. Ищенко, Г. В. Гиричев, Ю. И. Тарасов, Ди-

фракция электронов. Структура и динамика сво-

Здесь можно выделить два преимущества под-

бодных молекул и конденсированного состояния

хода, заключающегося в оптимальном выборе па-

вещества, Физматлит, Москва (2013).

раметра τ_in. Во-первых, появляется принципиаль-

ная возможность избежать применения сверхсиль-

3. A. A. Ischenko and S. A. Aseyev, Time Resolved

ных статических электрических полей в ускоряю-

Electron Diffraction: For Chemistry, Biology and Ma-

щем промежутке. Во-вторых, метод оказывается ме-

terial Science, Elsevier, New York (2014).

нее чувствительным к вариации работы выхода фо-

4. А. А. Ищенко, С. А. Асеев, В. Н. Баграташвили,

токатода. Это, в свою очередь, обеспечивает воз-

В. Я. Панченко, Е. А. Рябов, УФН 184, 681 (2014).

можность стабильного функционирования динами-

5. R. J. D. Miller, Ann. Rev. Phys. Chem. 65, 583

ческого просвечивающего электронного микроскопа

(2014).

на продолжительном временном интервале.

В проведенном анализе ВХА вносит основной

6. M. Y. Schelev, M. C. Richardson, and A. J. Alcock,

вклад в длительность фотоэлектронных импульсов

Appl. Phys. Lett. 18, 354 (1971).

444

ЖЭТФ, том 155, вып. 3, 2019

Влияние времяпролетной хроматической аберрации. . .

7. Б. Н. Миронов, С. А. Асеев, В. Г. Миногин,

16. Br. J. Siwick, J. R. Dwyer, R. E. Jordan, and

С. В. Чекалин, ЖЭТФ 133, 1155 (2008).

R. J. D. Miller, J. Appl. Phys. 92, 1643 (2002).

8. Б. Н. Миронов, В. О. Компанец, С. А. Асеев,

17. С. В. Андреев, С. А. Асеев, В. Н. Баграташви-

А. А. Ищенко, О. В. Мисочко, С. В. Чекалин,

ли, Н. С. Воробьев, А. А. Ищенко, В. О. Компа-

Е. А. Рябов, Письма в ЖЭТФ 103, 597 (2016).

нец, А. Л. Малиновский, Б. Н. Миронов, А. А. Ти-

мофеев, С. В. Чекалин, Е. В. Шашков, Е. А. Рябов,

9. D. S. Badali, R. Y. N. Gengler, and R. J. D. Miller,

КЭ 47, 116 (2017).

Struct. Dyn. 3, 034302 (2016).

18. O. J. Luiten, S. B. van der Geer, M. J. de Loos,

10. Б. Н. Миронов, В. О. Компанец, С. А. Асеев,

F. B. Kiewiet, and M. J. van der Wiel, Phys. Rev.

А. А. Ищенко, И. В. Кочиков, О. В. Мисочко,

Lett. 93, 094802 (2004).

С. В. Чекалин, Е. А. Рябов, ЖЭТФ 151, 494

19. P. Musumeci, J. T. Moody, R. J. England, J. B. Ro-

(2017).

senzweig, and T. Tran, Phys. Rev. Lett. 100, 244801

(2008).

11. Е. К. Завойский, С. Д. Фанченко, ДАН СССР 226,

1062 (1976).

20. K.-R. Anton, S. L. Kaufman, W. Klempt, G. Moruzzi,

R. Neugart, E.-W. Otten, and B. Schinzler, Phys.

12. W. M. H. Sachtler, G. J. H. Dorgelo, and A. A. Hol-

Rev. Lett. 40, 642 (1978).

scher, Surf. Sci. 5, 221 (1966).

21. S. A. Aseyev, Yu. A. Kudryavtsev, V. S. Letokhov,

13. M. Chelvayohan and C. H. B. Mee, J. Phys. C: Sol.

and V. V. Petrunin, Opt. Lett. 16, 514 (1991).

St. Phys. 15, 2305 (1982).

22. A. Adhikari, J. K. Eliason, J. Sun, R. Bose,

14. B.-L. Qian and H. E. Elsayed-Ali, J. Appl. Phys. 91,

D. J. Flannigan, and O. F. Mohammed, ACS Appl.

462 (2002).

Mater. Interfaces 9(1), 3 (2017).

15. B.-L. Qian and H. E. Elsayed-Ali, J. Appl. Phys. 94,

23. A. A. Petruk, K. Pichugin, and G. Sciaini, Struct.

803 (2003).

Dyn. 4, 044005 (2017).

445