ЖЭТФ, 2019, том 155, вып. 6, стр. 963-974
© 2019
ПОЛЯРИТОНЫ ТРИПЛЕТНЫХ И БИНАРНЫХ
ГИБРИДНЫХ НАНОСТРУКТУР В МИКРОПОЛОСТИ
О. А. Дубовский*, В. М. Агранович
Институт спектроскопии Российской академии наук
108840, Троицк, Москва, Россия
Поступила в редакцию 1 августа 2018 г.,
после переработки 20 ноября 2018 г.
Принята к публикации 20 декабря 2018 г.
Исследованы оптические свойства триплетного гибрида (полупроводник-органический слой-полупровод-
ник) в микрополости. Рассмотрение проводится при энергиях возбуждения, понижающихся в триплете
от экситона Ванье - Мотта с максимальной энергией к экситону Френкеля промежуточной энергии и от
экситона Френкеля к экситону Ванье - Мотта с минимальной энергией. Полупроводниковые компоненты
гибрида имеют вид тонких нанопленок, органика представлена слоем конечной толщины, меньшей, чем
диффузионная длина экситона Френкеля. Исследуется частотная зависимость поляритонов, образую-
щихся при общей гибридизации экситонов Ванье - Мотта, экситона Френкеля и основной моды микропо-
лости. Получены дисперсионные зависимости поляритонов редуцированных бинарных гибридов и слоя
органики в микрополости. Полученные результаты могут представлять интерес для исследований кине-
тики переноса энергии с многократным изменением формы энергии в триплетных и бинарных гибридных
системах.
DOI: 10.1134/S0044451019060014
шом числе работ (см., например, статьи [2-11]).
Нерадиационный перенос энергии в гибридных
1. ВВЕДЕНИЕ
структурах органика-полупроводник эксперимен-
В большинстве современных коммерческих
тально исследовался в работах [2-9]. Эмиссия света
устройствах, таких как LED, солнечные батареи
гибридными структурами с варьируемой частотой
и нелинейные оптические приборы используются
колебаний исследовалась в работе [11].
традиционные неорганические полупроводники.
В последние годы получили развитие исследова-
Однако в течение двух последних десятилетий
ния гибридных структур, имплантированных в мик-
значительный прогресс был достигнут в произ-
рополости, с использованием систем полупрозрач-
водстве аналогичных устройств, использующих
ных зеркал. Эти системы с многократным отраже-
органические материалы, которые в ряде случаев
нием света существенно увеличивают поток энер-
менее затратные, чем неорганические материалы.
гии в гибриде, что позволяет исследовать нелиней-
Перспективы использования в устройствах только
ные эффекты. Оптические характеристики гибрид-
одних органических материалов, однако, ограни-
ных систем органика-полупроводник, помещенных
чены узкой областью практического применения
в поле основной моды микрополости, были впервые
таких устройств. По этой причине качественно
исследованы в работе [12]. Дисперсионные зависи-
другой метод применения органических материалов
мости оптического спектра таких систем исследова-
может быть получен при использовании гибрид-
лись в работах [13,14] для различных позиций двух
ных систем с органическим слоем и очень тонкой
компонент гибрида в микрополости. Влияние куло-
неорганической пленкой при близких энергиях
новского взаимодействия на дисперсионные зависи-
возбуждения экситонов Френкеля в органических
мости гибрида в микрополости исследовалось в ра-
системах и экситонов Ванье - Мотта в полупровод-
боте [15].
никах [1]. Этот подход теперь широко используется,
и результаты исследований опубликованы в боль-
Однако оптические характеристики нанострук-
тур во всех указанных публикациях [1-15] исследо-
* E-mail: dubovskiyoa@mail.ru
вались только для двойных систем — двух контакти-
963
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
рующих пленок органики и полупроводника. Насто-
ящая статья продолжает наши исследования опти-
0.5
ческих свойств гибридных резонансных нанострук-
L/2
тур [1, 12]. В нашей последней работе [16] мы ис-
Микрополость
следовали более сложную триплетную нанострукту-
ру полупроводник-органика-полупроводник. В от-
WM1
d/2
личие от предыдущих работ, в работе [16] органика
рассматривалась не как предельно тонкая пленка, а
как слой конечной толщины, что позволяет увели-
s/2
чить эффективность органики и приводит к ряду ха-
z
рактерных особенностей в спектре колебаний. Такая
FR
0
гибридная структура имеет последовательность по-
x
нижающихся энергий экситонов первой пленки по-
лупроводника с высокой энергией возбуждения, ор-
-s/2
ганики с промежуточной энергией и второго полу-
проводника с наименьшей энергией возбуждения
WM2
В данной работе продолжено изучение поляри-
-d/2
тонного спектра, исследованного в работе [16]. Мы
рассматриваем, однако, поляритонный спектр три-
Микрополость
плетного гибрида, имплантированного в микрополо-
-L/2
сти, используя при этом методику и результаты на-
-0.5
ших исследований поляритонных спектров двойных
гибридов в микрополости [12-15]. При этом были об-
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
наружены новые ветви поверхностных поляритонов
в области полного внутреннего отражения органи-
Рис. 1. Схема расположения компонентов триплетного ги-
брида в микрополости. Штриховые линии — это внеш-
ки. Результаты могут быть использованы при по-
ние полупроводники с экситонами Ванье - Мотта (WM1,
следующих исследованиях переноса энергии с мно-
WM2). Центральная часть — органический слой с эксито-
гократным изменением формы энергии между ком-
нами Френкеля (FR). Стенки микрополости находятся при
понентами триплетных гибридов.
z = ±L/2
2. ПРОСТРАНСТВЕННЫЕ ЗАВИСИМОСТИ
EI = A1eiβz + A2e-iβz, s/2 < z < L/2,
ПОЛЕЙ И ОСНОВНЫЕ УРАВНЕНИЯ
β =
(ω/c)2 - k2,
Представим общую схему триплетной на-
EII = A3eiβz + A4e-iβz, d/2 < z < s/2,
ноструктуры и систему основных уравнений,
(1)
определяющих спектральные характеристики этой
EIII = A5eifz + A6e-ifz,
-d/2 < z < d/2,
наноструктуры. Рисунок 1 демонстрирует общую
EIV = A7eiβz + A8e-iβz,
-s/2 < z < -d/2,
схему расположения триплета в микрополости
EV = A9eiβz + A10e-iβz,
-L/2 < z < -s/2.
толщиной L, включающего чередующиеся в z-на-
правлении плоскости полупроводников со слоем
На верхней зеркально отражающей границе микро-
органики между ними. Полупроводниковые пленки
полости условие равенства нулю электрического по-
находятся при z = ±s/2, границы органики при
ля имеет следующий вид:
z = ±d/2 и границы микрополости при z = ±L/2,
где L — толщина микрополости, s — расстояние
A1eiβL/2 + A2e-iβL/2 = 0, A2 = -A1μ(ω),
(2)
между полупроводниками и d — толщина органи-
μ(ω) = eiβL.
ки. Исследуемые электромагнитные волны имеют
частоту ω, поляризацию электрического поля Ey
В плоскости первого полупроводника система двух
вдоль оси y, волновой вектор k = kx вдоль оси
уравнений непрерывности для электрического поля
x и поляризацию магнитного поля вдоль оси x.
и магнитного поля Hx = (ic/ω)(∂Ey/∂z) имеет сле-
Электрические поля в соответствующих областях
дующий вид:
имеют следующие амплитуды и пространственные
A1eiβs/2 + A2e-iβs/2 = A3eiβs/2 + A4e-iβs/2,
(3)
зависимости:
964
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Поляритоны триплетных и бинарных гибридных наноструктур. ..
A1eiβs/2 - A2e-iβs/2 = A3eiβs/2 - A4e-iβs/2 +
3. ДИСПЕРСИОННОЕ УРАВНЕНИЕ И ЕГО
(
)
РЕШЕНИЕ ДЛЯ ОДНОЙ ОРГАНИКИ В
+ χ1
A1eiβs/2 + A2
e-iβs/2
,
МИКРОПОЛОСТИ
)2
4π
(ω
Γ21
Для наиболее точного представления используе-
χ1 =
χ1(ω), χ1(ω) =
iβ c
ω1 - ω
мой далее нестандартной процедуры расчета и опре-
деления основных особенностей дисперсионных за-
Функция χ1(ω) определяет поляризуемость первого
висимостей триплетных и бинарных наноструктур
полупроводника с собственной частотой ω1 и силой
необходимо рассмотреть базовую наноструктуру с
осциллятора Γ21.
одной органикой. В (1)-(7) при этом полагается
На верхней границе органики уравнения непре-
Γ1,2 = χ1,2 = 0, а промежуточные амплитуды A3,4 =
рывности полей имеют следующий вид:
= A1,2 и A7,8 = A9,10. Два уравнения непрерыв-
A3eiβd/2 + A4e-iβd/2 = A5eifd/2 + A6e-ifd/2,
ности, которые связывают «внешние» верхние ам-
(4)
плитуды A1,2 с «внутренними» амплитудами A5,6,
f (ω) =
ε(ω)(ω/c)2 - k2,
и два уравнения непрерывности, которые связыва-
ют эти же «внутренние» амплитуды A5,6 со вто-
(
)f
A3eiβd/2 - A4e-iβd/2 = A5eifd/2-A6e-ifd/2
,
рыми «внешними» амплитудами A9,10 приведены в
β
Приложении A. В результате получено дисперсион-
Γ20
ное уравнение (A.4). Функциональные зависимости
ε(ω) = 1 +
ω0 - ω
W1,2,3,4 представлены в Приложении A.
Приведенная в Приложении A нестандартная
Диэлектрическая проницаемость ε(ω) изотропной
процедура «сворачивания» от «внешних» ампли-
органики определяется собственной частотой ω0 и
туд к «внутренним» амплитудам будет использова-
силой осциллятора Γ20. Предполагается, что частота
на при исследовании бинарного и триплетного гиб-
находится или в области ω < ω0 или в области выше
рида. Рекуррентный характер этой процедуры поз-
частоты продольной волны ω > ωp, ωp =
ω20 + Γ20,
волит исследовать гибриды более высокого порядка
где ε(ω) > 0. Область полного внутреннего отраже-
и сверхрешетки.
ния ω0 < ω < ωp с ε(ω) < 0 будет рассмотрена ниже
Использование W1,2,3,4 из Приложения A при-
в разд. 3.
водит к следующему квадратному уравнению для
На нижней границе органики уравнения непре-
функции μ = μ(ω):
рывности имеют следующий вид:
μ2g0 + μg1 + g2 = 0,
(8)
A5e-ifd/2 + A6eifd/2 = A7e-ifd/2 + A8eifd/2,
[
]
A5e-ifd/2 - A6eifd/2 =
(5)
g0
= (f - β)2e-i(β+f)d - (f + β)2ei(f-β)d ,
(
)
= A7e-iβd/2 - A8
eiβd/2
β/f.
g1 = 2(f2 - β2)[eifd - e-ifd],
[
]
В плоскости второго полупроводника уравнения
g2
= (f + β)2ei(β-f)d - (f - β)2ei(β+f)d
непрерывности имеют следующий вид:
В работах [12-15] показано, что дисперсионное
уравнение в области частот главной моды микропо-
A7e-iβs/2 + A8eiβs/2 = A9e-iβs/2 + A10eiβs/2,
(6)
лости может быть получено разложением βL по ма-
лым отклонениям от критического значения βL = π.
A7e-iβs/2 - A8eiβs/2 =
В этом подходе
(
)β
C
= A9e-iβs/2 - A10eiβs/2
+
χ2,
μ = ei(π+δ) = -(1 + ), μ2 = 1 + 2
f
i
с небольшим значением δ. При этом
C =A7e-iβs/2 +A10eiβs/2,
)2
μ2 - 1 = +2iδ, δ = βL - π = (L/c)[ω - Ω(k)],
4π
(ω
Γ22
χ2 =
χ2(ω), χ2(ω) =
iβ c
ω2 - ω
где Ω(k) = c
(π/L)2 + k2 — дисперсионная зависи-
На нижней границе микрополости условие зер-
мость основной моды микрополости.
кального отражения имеет следующий вид:
При учете в (8) только линейных по величине δ
составляющих получаем дисперсионное уравнение в
A9e-iβL/2 + A10eiβL/2 = 0, A9 = -A10μ(ω).
(7)
следующем виде:
965
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
δ(R2 + iM) = R1,
[17]. Экспоненциальное уменьшение поля определя-
R1 = C-1 sin[(f+β)d]+C sin[(f-β)d]-2 sinfd,
ется мнимой частью z-компоненты волнового векто-
ра κ(ω) =
(ω)|(ω/c)2 + k2.
R2 = C-1 cos[(f + β)d] - C cos[(f - β)d],
(9)
Известно, что экспериментальные исследования
M = 2sinfd-C sin[(f-β)d]-C-1 sin[(f+β)d],
поверхностных поляритонов существенно активизи-
β+f
ровались при использовании метода «нарушенного
C =
β-f
полного внутреннего отражения» с призмой на пре-
дельно близком к поверхности органики расстоя-
Таким образом, дисперсионное уравнение для орга-
нии. Микрополость может быть некоторым анало-
нического слоя в микрополости имеет следующий
гом этого устройства.
вид:
Процедура получения дисперсионного уравне-
ω - Ω(k) = F(ω,k),
ния представлена в Приложении B. Дисперсионное
(c/L)R1(ω, k)
(10)
F (ω, k) =
уравнение в безразмерных переменных ω = ω/Ω(0),
R2(ω, k) + iM(ω, k)
k= kL/π,
C = c/(L/ω0), использованных в [12], име-
Отметим существенное отличие дисперсионного
ет при этом следующий вид:
уравнения (10) от дисперсионных уравнений, полу-
ченных в работах [12-15]. В правой части уравнения
ω2p - ω2
(ω)2
C
+k2 =
(14)
(10) появляется отсутствующая в работах [12-15]
ω2 - ω2
c
ω-ωc -k2
0
мнимая часть. Анализ показывает, что правая часть
(10) может иметь резонанс при R2(ω, k) = 0, т. е. из
После возведения в квадрат обеих частей (14) видно,
(9), при соотношении
что это кубическое по
k2 уравнение. Это уравнение
имеет точные аналитические решения
k= k(ω), ко-
(f - β)2 cos[(f + β) d] = (f + β)2 cos[(f - β) d]. (11)
торые для краткости не приводятся. Набор этих ре-
шений в различных областях фазовой плоскостиk, ω
Это квадратное уравнение для f(ω, k)
˜1,2,3,(ω)
включает или три различных ветвиk1,2,3 =
f2 - 2fG(ω) - β2 = 0,
или только одну ветвь с действительным значением
(12)
k0 =
k0(ω) и двумя другими комплексно-сопряжен-
cos(fd)cos(βd)
G(ω) =
ными решениями. В некоторых точках эти решения
sin(fd) sin(βd)
сопрягаются. Ниже тильды у переменных опущены.
Два соответствующих решения (12) имеют следую-
Результаты численных расчетов дисперсионных
щий вид:
кривых были получены на компьютере с использо-
{
}
ванием следующей процедуры как для одной орга-
1
f(±)(ω) =
β(ω)
-G(ω) ±
[G(ω)]2 + 4
(13)
ники в микрополости, так и для бинарных, а за-
2
тем и триплетных гибридов. Для одной органики
Поскольку функция f(ω, k) имеет резонанс на час-
в микрополости все графические особенности по-
тоте ω0, два решения (13) в полном наборе поляри-
ляритонных спектров, представляющиеся соответ-
тонных ветвей должны быть представлены в пра-
ствующими простыми аналитическими соотношени-
вой части (10), т. е. два расщепленных резонанса
ями, обсуждаются более детально с целью упроще-
должны появиться вблизи частоты ω0. Как резуль-
ния анализа аналогичных особенностей поляритон-
тат решения уравнения (10), в этом случае долж-
ных спектров бинарных и тройных гибридов.
ны наблюдаться три поляритонные ветви. При этом
Фазовая плоскость ω, k была разбита на квад-
вследствие присутствия мнимого слагаемого в пра-
ратную решетку ωi, kj , i, j = 1, 2, . . . , 200. В каж-
вой части (10) все ветви должны быть с различным
дой точке ωi, kj вычислялась разность Di,j между
радиационным уширением. Комплексные решения
левыми и правыми частями дисперсионных уравне-
дисперсионного уравнения (10) для частоты долж-
ний (10) и (14) — аналогами соответствующих де-
ны определяться соотношением ω = ω - iω′′, и два
терминантов. Затем вычислялась обратная величи-
резонанса в правой части (11) должны быть учтены
на модуля (1/|Di,j|). Максимальные значения этой
при определении радиационной ширины ω′′.
величины соответствуют минимальным значениям
Исследование области частоты с ε(ω) < 0 дало
соответствующего детерминанта, и при постепенном
некоторые новые результаты. Это область поверх-
уменьшении шага сетки дисперсионные зависимо-
ностных поляритонов с экспоненциальным умень-
сти проявляются все более четко. Эти зависимос-
шением амплитуды поля при удалении от границы
ти (1/|Di,j|) в трехмерном представлении показаны
966
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Поляритоны триплетных и бинарных гибридных наноструктур. ..
Re( )
Re( )
1.4
1.202
2
1.3
3
1.2
3a
1.200
3
1.1
1
1.198
1.0
1
2
1/|D|
1
0.5
1.0
1.5
3
2
k
1/|D|
1
0.5
1.0
1.5
Рис. 2. Дисперсионные зависимости Re[ω(k)] трех поля-
k
ритонных ветвей для одного органического слоя в микро-
полости, полученные из трехмерной зависимости соответ-
Рис. 3. Тонкая структура поляритонных ветвей в проме-
ствующего детерминанта на фазовой плоскости. Кривые 1,
жуточной области рис. 2. Видно плавное без скачка про-
2 — поляритонные волны общего типа. Фиксируется новая
изводной соединение ветви 3 из рис. 2 с ветвью 1. В полосе
поляритонная ветвь 3 с малой дисперсией в центре узкого
полного внутреннего отражения органики видна дополни-
горла
тельная ветвь 3a поверхностных поляритонов органики
на рис. 2-4, 6-8 в узкой области вблизи максимума
(1/|Di,j |) с осью z, ортогональной к плоскости ω, k.
в микрополости. Соответствующие параметры ω0 =
При вычислениях полагалось, что основные час-
= 1.2, Γ20 = 0.01, s = 0.8L. Отчетливо видно поляри-
тоты и силы осцилляторов удовлетворяют следую-
тонное расщепление основной моды микрополости,
щим неравенствам: Ω(0) < ω1 < ω0 < ω2, Γ21, Γ22 < Γ20
стартующее при малых k как ветвь 1 и продолжа-
при s = 0.8L, d = 0.5L. Исследование детального
ющаяся как ветвь 2 выше энергии экситона Френ-
вида дисперсионных зависимостей было проведено
келя при ω0 > Ω(0). Такое расщепление с «узким
при численных параметрах, использованных в рабо-
горлом» наблюдалось ранее в работе [12] c органи-
тах [12,15,16] для полупроводников типа ZnO, GaAs
ческой пленкой в центре микрополости. Однако те-
и антрацена как органики с ωc = 1.5 эВ/ и π/L =
перь для слоя органики в микрополости компьютер
= 2.4 см-1. Все безразмерные параметры представ-
фиксировал дополнительную поляритонную ветвь 3
лены в этих единицах Ω(0) = 1, ω2 = 1.1, ω0 = 1.2,
с малой дисперсией в центре узкого горла. Эта ветвь
ω1 = 1.3, Γ21 = Γ22 = 0.005, Γ20 = 0.01.
соответствует знаку плюс в уравнении (13). Следу-
Как первый шаг последовательного представле-
ет отметить, что ранее в [12] такая радиационная
ния полученных результатов, рис. 2 демонстриру-
ветвь в узком горле отсутствовала. Это обстоятель-
ет дисперсионные зависимости Re[ω(k)] — решения
ство может существенно изменить кинетику перено-
дисперсионного уравнения (10) для слоя органики
са энергии в гибридных структурах.
967
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
1.10
1
2
4
3
0.8
1.08
0.6
Im( )
1.1
0.4
1/|D|
0.2
1.0
0
0.5
1.0
1.5
k
1.06
Рис. 4. Радиационное затухание Im[ω(k)] поляритонных
возбуждений для одного слоя органики в микрополости.
В трехмерном пространстве демонстрируется зависимость
радиационной ширины поляритонных ветвей от частоты ω
и волнового вектора k. Видно существенное увеличение ра-
0.1
0.2
0.3
0.4
k
диационной ширины промежуточной дисперсионной ветви
3 из рис. 2, 3
Рис. 5. Демонстрация результатов аналитического расче-
та соединений дисперсионных кривых на рис. 2, 3 в облас-
ти ω0 < ω < ωp. Точное решение кубического уравнения
представлено кривой 1. На этой кривой 1 в узкой облас-
На рис. 3 дополнительная ветвь 3 представлена
ти волновых векторов между вертикальными линиями 2 и
в большем масштабе. Видно, что эта ветвь соединя-
3 видны три пересечения — три ветви из рис. 2, 3. Вне
ется с низкочастотной поляритонной ветвью 1. Со-
этой области видна одна ветвь. Демонстрируется плавное
единение ветвей 1 и 3 происходит плавно без скачка
соединение ветвей без скачка производной
производной. Кроме того, на рис. 3 видна дополни-
тельная ветвь 3a над ветвью 2 в полосе ω0 < ω < ωp
полного внутреннего отражения. Это ветвь поверх-
сунок 5 получен аналитическим расчетом решений
ностных поляритонов в микрополости.
кубического уравнения (14) и компьютерным рас-
Одновременно с расчетом величин (1/|Di,j |) про-
четом (точки и линии) с использованием указанной
водился расчет соответствующих мнимых частей.
вычислительной процедуры. В связи с малой шири-
На рис. 4 в трехмерном пространстве демонстри-
ной полосы полного внутреннего отражения и влия-
руется зависимость радиационной ширины поляри-
нием близкого резонанса с большой силой осцилля-
тонных ветвей от частоты ω и волнового вектора
тора использовался следующий набор параметров:
k. Максимум ширины наблюдается в области про-
ω20 = 1.103, ω2p = 1.2, C = 0.05. Известно, что ку-
межуточной дисперсионной ветви 3 рис. 2, 3. Рису-
бическое уравнение имеет или три действительных
нок 4 позволяет оценить степень увеличения радиа-
решения или одно действительное решение и два
ционной ширины этой ветви по сравнению с радиа-
комплексно-сопряженных решения. На рис. 5 вид-
ционными ширинами остальных ветвей.
но, что при малых волновых векторах только одна
Рисунок 5 демонстрирует, как ветвь 1 соединя-
ветвь поверхностных поляритонов отщепляется от
ется с дисперсионной кривой 3 поверхностных по-
верхней частоты ωp продольных колебаний. Затем
ляритонов в области ω0 < ω < ωp полного внутрен-
при увеличении волнового вектора в некоторой по-
него отражения, ветвь 2 соединяется с ветвью 3. Ри-
лосе k1 < k < k2 между линиями 2 и 3 как три
968
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Поляритоны триплетных и бинарных гибридных наноструктур. ..
пересечения промежуточной линии 4 с линией 1 по-
Входящие в (18) функции Q2, Q1, Q0, B1, B2 имеют
являются 3 ветви, и ветвь при k < k1 гладко соеди-
следующий вид:
(
)2
(
)2
няется с верхней ветвью этого частотного триплета.
β
β
Расчет показал, что при k > k2 нижняя ветвь, кото-
Q2 =
1-
e-i(β+f)d-
1+
e-i(β-f)d,
f
f
рая поднимается от нижней ветви триплета, асимп-
(
)2
β
тотически приближается к частоте ω0. Дисперсион-
Q1 = 4i
1-
sinfd,
f
(19)
ные ветви плавно соединяются на противоположных
(
)2
(
)2
границах области k1 < k < k2.
β
β
Q0 =
1+
ei(β-f)d-
1-
ei(β+f)d,
f
f
B1 = 1+cosβs, B2 = -i (sin βs)(1+cosβs).
4. РЕШЕНИЯ ДИСПЕРСИОННЫХ
УРАВНЕНИЙ ДЛЯ БИНАРНЫХ И
После процедуры выделения основной моды микро-
ТРОЙНЫХ ГИБРИДОВ В МИКРОПОЛОСТИ
полости в уравнении (19), аналогичной процедуре
Переходя к бинарным и триплетным гибридным
выделения линейных по δ = (L/c)[ω - Ω(k)] членов
структурам с учетом поляризуемости полупровод-
в разд. 2, дисперсионное уравнение (17) принимает
ников, отметим, что из двух уравнений (3) ампли-
следующий вид:
{
}
туды A3, A4 определяются как функции амплиту-
Γ21
Γ22
[ω - Ω(k)] = F (ω, k) + H1
+
+
ды A1
ω1 - ω
ω2 - ω
[
]
1
(
)
Γ21
Γ22
+H2
(20)
A3 = A1 1 +
χ1
1 - μe-iβs
,
ω1 - ω ω2 - ω
2
[
]
(15)
1
(
)
Функция F (ω, k) с конечной мнимой частью в (20)
A4 = A1 -μ -
χ1
eiβs - μ
2
имеет тот же вид, что и представленная в уравне-
нии (10). В правой части (20) второй и третий резо-
Расчет зависимости амплитуд A5,6,7,8 от амплитуд
нансные члены определяются верхней и нижней по-
A1, A10 представлен в Приложении C. В результа-
лупроводниковыми пленками. Функции H1,2 из (20)
те после старта от противоположных границ микро-
равны:
полости подстановка A5 из (C.2a) в первое уравне-
ние (C.5a) приводит к первому линейному уравне-
H1 = 2(1 - β/f)2 sin((β + f)d) + (1 + β + f)2 ×
нию для двух амплитуд A1, A10, и подстановка A6
× 2sin((β - f)d) - 4(1 - β/f)2 sinfd,
(21)
из (C.2a) во второе уравнение (C.5a) приводит ко
второму уравнению для тех же двух амплитуд A1,
H2 = 4(sin(βs/2))2(- sinfd)((sin(β(d - s)/2))2 -
A10:
- (β/f)2(cos(β(d - s)/2))2) -
(
)
(
)
- (β/f) cos(fd) sin(β(d - s)).
(22)
A1
Z1 +
Z1
=A10
Z3 +
Z3
,
(
)
(
)
(16)
Использование тождества [(ω1 - ω)(ω2 - ω)]-1 =
A1
Z2 +
Z2
=A10
Z4 +
Z4
= (ω2 - ω1)-1[(ω1 - ω)-1 - (ω2 - ω)-1] позволяет
представить дисперсионное уравнение (20) в линей-
Соответственно из (16) дисперсионное уравнение
ном по резонансам полупроводников виде с перенор-
представляется в следующем виде:
мированными силами осцилляторов:
(
)(
)
(
)(
)
Γ2
Γ2
Z1 +
Z1
Z4 +
Z4
= Z2 +
Z2
Z3 +
Z3
(17)
1
2
[ω - Ω(k)] = F (ω, k) +
+
,
ω1 - ω
ω2 - ω
(
)
Все функции Z, включенные в дисперсионное
Γ22
Γ2
2
H1 - H2
,
(23)
уравнение
(17), представлены соотношениями
1
1
ω1 - ω2
(C.2a)-(C.2e) и (C.5a)-(C.5e). Поскольку эти функ-
(
)
Γ21
ции линейны по μ, χ, квадратное уравнение (17)
Γ2
2
H1 + H2
2
2
ω1 - ω2
имеет квадратичные и линейные по μ, χ члены:
)
Из (23) следует, что в правую часть дисперсионного
Q1
(Q0
B1
μ2 - 1 = -
μ-
+1
-
χ1 -
уравнения резонансные члены входят в дополнение
Q2
Q2
Q2
к функции F(ω, k), имеющей, как показано в разд. 2,
B1
B2
двойной резонанс и конечную мнимую часть. При
-
χ2 -
χ1 χ2.
(18)
Q2
Q2
этом из-за конечной мнимой части M(ω, k) должно
969
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Re( )
Re( )
1.4
1.4
4
4
2
1.3
2
1.3
1.2
1.2
1.1
1.1
1
1
3
3
1.0
1.0
2
1/|D|
1
3
0.5
1.0
1.5
1/|D|
1
0.5
1.0
1.5
k
k
Рис. 6. Поляритонные ветви бинарного гибрида высокоча-
Рис. 7. Система поляритонных ветвей для бинарного гиб-
стотный полупроводник-органика. Выше частоты органи-
рида низкочастотный полупроводник-органика в микро-
ки появляется система поляритонных ветвей, связанных с
полости, когда на рис. 1 виртуально отсутствует верхний
частотой полупроводника. Видно общее расщепление ос-
полупроводник. Видно в основном симметричное относи-
новной моды микрополости, трансформируемой в ветви 1
тельно рис. 6 выделение поляритонных ветвей нижнего по-
и 2 с большим поляритонным расщеплением на частоте
лупроводника. Однако более точный анализ показывает,
органики и малым расщеплением на частоте полупровод-
что асимметрия поляритонных ветвей относительно час-
ника. Виден след поляритонной ветви органики, трансфор-
тоты органики, присутствующая уже для одной органики
мируемой в ветви 3 и 4 с большим поляритонным расщеп-
в микрополости, проявляется и в этом более общем случае
лением — узким горлом при частоте органики
наблюдаться радиационное уширение уже всех вет-
вей. Для разных ветвей это будет очевидно различ-
случае на рис. 6 выше частоты ω0 появляется си-
ное уширение.
стема поляритонных ветвей, связанных с частотой
Линейность правой части дисперсионного урав-
ω1. Видно общее расщепление основной моды Ω(k),
нения (23) по резонансам полупроводников позволя-
трансформируемой в ветви 1 и 2 с большим поляри-
ет рассмотреть промежуточные бинарные гибриды
тонным расщеплением на частоте ω0 и малым рас-
с включением раздельно каждого из этих полупро-
щеплением на частоте ω1 вследствие неравенства
водников.
Γ1 < Γ0. Также виден общий след поляритонной
Рисунки 6-8 демонстрируют эти дисперсионные
ветви органики k2 = ε(ω)(ω/c)2, трансформируемой
зависимости в трехмерном пространстве. Рисунок 6
в ветви 3 и 4 с большим поляритонным расщепле-
демонстрирует дисперсионные ветви для Γ1 = 0.005,
нием — узким горлом при частоте ω0. Соответствен-
Γ2 = 0 при сохранении остальных параметров, т. е.
но модифицировалась и зависимость радиационного
в случае, когда на рис. 1 виртуально отсутствует
уширения по сравнению с зависимостью, представ-
нижний полупроводник, и гибрид бинарный. В этом
ленной на рис. 4, для одной органики.
970
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Поляритоны триплетных и бинарных гибридных наноструктур. ..
Re( )
дит к появлению по крайней мере шести узких горл
1.4
при пересечениях ветви основной моды микрополос-
ти Ω(k) (кривые 1, 2) и поляритонных ветвей ор-
4
ганики k2 = ε(ω)(ω/c)2 (кривые 3, 4) с частотами
полупроводников. Как следствие общего взаимодей-
2
ствия основной моды поля микрополости, органики
1.3
и двух полупроводников все эти ветви имеют разли-
чающиеся радиационные ширины.
Полученные результаты могут быть использова-
ны при исследовании кинетики переноса энергии с
многократным изменением формы энергии между
1.2
компонентами бинарных и триплетных гибридных
систем, имплантированных в микрополости.
5. ВЫВОДЫ
Исследованы оптические свойства триплетно-
1.1
го гибрида (полупроводник-органика-полупровод-
3
ник), имплантированного в микрополости. Рассмот-
1
рена гибридная структура, имплантированная в
микрополости, с органикой в виде слоя конечной
толщины. Разработана и используется оригиналь-
1.0
ная рекуррентная аналитическая и вычислительная
процедура решения системы динамических уравне-
ний для многокомпонентных гибридных структур
2
1/|D|
1
в микрополости, стартующая от границ микропо-
0.5
1.0
1.5
k
лости к ее центру. Исследованы частотные зависи-
мости поляритонов, образующихся при гибридиза-
Рис. 8. Полная система дисперсионных зависимостей для
ции экситонов Френкеля и основной моды микро-
микрополости с двумя полупроводниками при последова-
полости, взаимодействии бинарного гибрида экси-
тельности частот Ω(0) < ω1 < ω0 < ω2 и константами
тона Френкеля и одного экситона Ванье - Мотта с
Γ1 = 0.005, Γ2 = 0.005. Видно, что введение в микро-
полости двух полупроводников приводит к появлению по
основной модой, и, наконец, взаимодействии трой-
крайней мере шести узких горл при пересечениях ветви
ного гибрида экситона Френкеля с двумя экситона-
основной моды микрополости Ω(k) (кривые 1, 2) и поля-
ми Ванье - Мотта с основной модой микрополости.
ритонных ветвей органики k2 = ε(ω)(ω/c)2 (кривые 3, 4)
Обнаружены ранее неизвестные поляритонные вет-
с частотами полупроводников
ви с нестандартной дисперсионной зависимостью и
радиационным затуханием. Полученные результаты
могут представлять интерес для исследований кине-
тики переноса энергии с многократным изменением
Рисунок 7 демонстрирует дисперсионные зави-
формы энергии в триплетных и бинарных системах.
симости для случая, когда в противоположность
рис. 6, Γ1 = 0, Γ2 = 0.005, т. е. когда на рис. 1 вир-
туально отсутствует верхний полупроводник. Видно
ПРИЛОЖЕНИЕ A
в основном симметричное относительно рис. 6 выде-
Граничные уравнения имеют следующий вид:
ление поляритонных ветвей нижнего полупроводни-
ка, однако асимметрия поляритонных ветвей, при-
A1eiβd/2+A2e-iβd/2 = A5eifd/2+A6e-ifd/2, (A.1a)
сутствующая для одной органики в микрополости,
A1eiβd/2 - A2e-iβd/2 =
проявляется и в этом случае.
= (A5eifd/2 - A6e-ifd/2)f/β, (A.1b)
Рисунок 8 демонстрирует общую систему дис-
персионных зависимостей, когда в микрополости
A5e-ifd/2+A6eifd/2 = A9e-ifd/2+A10eifd/2, (A.1c)
присутствуют оба полупроводника с частотами ω1,
A5e-ifd/2-A6eifd/2 =
ω2 с Ω(0) < ω1 < ω0 < ω2 и Γ1 = 0.005, Γ2 = 0.005.
= (A9e-iβd/2-A10eiβd/2)β/f. (A.1d)
Видно, что введение двух полупроводников приво-
971
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Из уравнений (A.1a) и (A.1b) в соответствии с (2) и
ПРИЛОЖЕНИЕ B
(7) амплитуды A5,6 определяются как функции амп-
Два уравнения непрерывности на верхней гра-
литуды A1. Эти же амплитуды A5,6 из уравнений
нице органики при пренебрежении затухающей по-
(A.1c) и (A.1d) определяются как функции ампли-
верхностной волны от другой границы имеют сле-
туды A10
дующий вид:
)
[(
)
(1
β
A5 =
A1e-ifd/2
1+
eiβd/2 -
A1e-iβ(L-d) + A2e(L-d) = A3eκ(L-d),
(B.1a)
2
f
(
)
]
β
()
- μ
1-
e-iβd/2 ,
(A.2a)
A1e-iβ(L-d) - A2e(L-d) =
A3eκ(L-d),
f
(B.1b)
)
[(
)
(1
β
κ=
(ω)|(ω/c)2 + k2.
A6 =
A1eifd/2
1-
eiβd/2 -
2
f
(
)
]
Использование соотношения A2 = -μA1 дает следу-
β
ющие два уравнения:
- μ
1+
e-iβd/2 ,
(A.2b)
f
[
]
)
[(
)
(1
β
A1
e-iβ(L-d) - μe(L-d)
=A3eκ(L-d),
(B.2a)
A5 =
A10eifd/2
1-
eiβd/2 -
2
f
[
]
()
(
)
]
A1
e-iβ(L-d)+μe(L-d)
=
A3eκ(L-d). (B.2b)
β
- μ
1+
e-iβd/2 ,
(A.2c)
f
)
[(
)
Решение (6) дает следующее дисперсионное уравне-
(1
β
A6 =
A10e-ifd/2
1+
eiβd/2 -
ние:
2
f
(
)
]
β
e-i2β(L-d) - μ
- μ
1-
e-iβd/2
(A.2d)
=
(B.3)
f
e-i2β(L-d) + μ
()
Выделение в (B.3) основной моды микрополости при
Подстановка A5 из (A.2a) в (A.2c) и A6 из (A.2b)
= π приводит к следующему дисперсионному
в (A.2d) дают следующие два уравнения для двух
уравнению:
амплитуд A1 и A10:
i2β
μ+1=
(B.4)
A1W1 = A10W2, A1W3 = A10W4,
()
[(
)
β
W1 = e-ifd/2
1+
eiβd/2 -
При использовании зависимости от частоты это
f
(
)
]
уравнение принимает следующий вид:
β
- μ
1-
e-iβd/2 ,
f
δ(ω) = 2β(ω)[κ(ω)]-1.
(B.5)
[(
)
β
W2 = eifd/2
1-
eiβd/2 -
При последующем использовании частотной зависи-
f
(
)
]
мости основной моды микрополости уравнение (B.4)
β
- μ
1+
e-iβd/2 ,
приводится окончательно к виду
f
(A.3)
[(
)
β
(ω - Ωk) = C[κ(ω)]-1, C = 2ω0/L.
(B.6)
W3 = eifd/2
1-
eiβd/2 -
f
(
)
]
Инвертированное дисперсионное уравнение (B.6)
β
- μ
1+
e-iβd/2 ,
равно:
f
[(
)
C
β
κ(ω) =
(B.7)
W4 = e-ifd/2
1+
eiβd/2 -
ω-Ωk
f
(
)
]
β
Это уравнение в безразмерных переменных
ω
=
- μ
1-
e-iβd/2
f
= ω/Ω(0),
k= kL/π,
C = c/(L/ω0), использованных
в работе [12], имеет следующий вид:
Стандартное решение системы двух уравнений (A.3)
дает следующее дисперсионное уравнение:
С
ω2p - ω2
(ω)2
+k2 =
(B.8)
ω2 - ω2
0
c
ω-ωc
-k2
W1W4 = W2W3.
(A.4)
972
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
Поляритоны триплетных и бинарных гибридных наноструктур. ..
{(
)
1
β
ПРИЛОЖЕНИЕ C
A5 =
eifd/2
1+
A7e-iβd/2 +
2
f
(
)
}
β
Из двух уравнений (4) амплитуды A5, A6 опре-
+
1-
A8eiβd/2
,
f
деляются как функции амплитуды A1:
{(
)
(C.4)
1
β
{(
)
A6 =
e-ifd/2
1-
A7e-iβd/2 +
2
f
1
β
(
)
}
A5 =
e-ifd/2
1+
A3eiβd/2 +
2
f
β
+
1+
A8eiβd/2
(
)
}
f
β
+
1-
A4e-iβd/2
,
f
{(
)
(C.1)
Подстановка A7, A8 из (A.3) в (A.4) позволяет пред-
1
β
ставить A7, A8 как функции A10:
A6 =
eifd/2
1-
A3eiβd/2 +
2
f
(
)
(
)
(
)
}
β
A5 = A10
Z3 +
Z3
,
A6 = A10
Z4 +
˜
, (C.5a)
+
1+
A4e-iβd/2
f
{(
)
1
β
Z3 =
1-
ei(β+f)d/2 ×
2
f
[
]}
Подстановка A3, A4 из (18) позволяет предста-
(
)
1
× 1+
χ2
1 - μe-iβs
,
(C.5b)
вить A5, A6 как функции A1:
2
{(
)
(
)
(
)
1
β
Z3 =
1+
e-i(β-f)d/2 ×
A5 = A1
Z1 +
Z1
,
A6 = A1
Z2 +
Z2
, (C.2a)
2
f
[
]}
{(
)
1
(
)
1
β
× -μ -
χ2
eiβs - μ
,
(C.5c)
Z1 =
1+
ei(β-f)d/2 ×
2
2
f
{(
)
[
]}
1
(
)
1
β
Z4 =
1+
ei(β-f)d/2 ×
× 1+
χ1
1 - μe-iβs
,
(C.2b)
2
f
2
{(
)
[
]}
1
(
)
1
β
× 1+
χ2
1 - μe-iβs
,
(C.5d)
Z1 =
1-
e-i(β+f)d/2 ×
2
f
2
[
]}
{(
)
(
)
1
β
1
× -μ -
χ1
eiβs - μ
,
(C.2c)
Z4 =
1-
e-i(β+f)d/2 ×
2
2
f
{(
)
[
]}
1
(
)
1
β
Z2 =
1-
ei(β+f)d/2 ×
× -μ -
χ2
eiβs - μ
(C.5e)
2
f
2
[
]}
1
(
)
× 1+
χ1
1 - μe-iβs
,
(C.2d)
2
{(
)
ЛИТЕРАТУРА
1
β
Z2 =
1+
e-i(β-f)d/2 ×
2
f
1. V. M. Agranovich, Yu. N. Gartstein, and M. Litin-
[
]}
1
(
)
skaya, Chem. Rev. 111, 5179 (2011).
× -μ -
χ1
eiβs - μ
(C.2e)
2
2. S. Blumenstegel, S. Xu. Sadofev, J. Puls et al., Phys.
Rev. Lett. 97, 247401 (2006).
Аналогично при старте с противоположной сто-
3. M. Acherman, M. A. Petruska, S. Kos et al., Nature
роны микрополости из двух уравнений (6) ампли-
429, 642 (2004).
туды A7, A8 определяются как функции амплиту-
ды A10:
4. S. Rohmoser, J. Baldauf, R. T. Harley et al., Appl.
Phys. Lett. 91, 92126 (2007).
[
]
1
(
)
A8 = A10
1+
χ2
1 - μe-iβs
,
5. S. Blumenstegel, S. Sadofev, J. Pulset et al., Adv.
2
[
]
(C.3)
Matt. 21, 4850 (2009).
1
(
)
A7 = A10
-μ -
χ2
eiβs - μ
2
6. G. Itskos, G. Heliotis, P. G. Lagoudakis et al., Phys.
Rev. B 76, 035344 (2007).
Из двух уравнений (5) эти амплитуды A5, A6
7. Q. Zhang, T. Atay, J. R. Tischler et al., Nat. Nano-
определяются как функции амплитуд A7, A8:
tech. 2, 555 (2007).
973
О. А. Дубовский, В. М. Агранович
ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019
8. K. Ema, M. Inomata, Y. Kato et al., Phys. Rev. Lett.
13. O. A. Дубовский, В. М. Агранович, ФТТ 58, 1371
100, 257401 (2008).
(2016).
9. K. Ema, K. Umeda, M. Toda et al., Phys. Rev. B 73,
14. O. A. Dubovskiy and V. M. Agranovich, Sol. St.
241310 (2006).
Comm. 242, 57 (2017).
10. R. Smith, B. Liu, J. Bai et al., Nano Lett. 13, 3042
15. O. A. Dubovskiy and V. M. Agranovich, Sol. St.
(2013).
Comm. 251, 66 (2017).
11. R. Schlesinger, F. Bianchi, S. Blumstenger et al., Nat.
16. O. A. Dubovskiy and V. M. Agranovich, Soft Nanosc.
Comm. 6, 6754 (2015).
Lett. 7, 1 (2017).
12. V. M. Agranovich, H. Benisti, and C. Weisbuch, Sol.
17. В. М. Агранович, Теория экситонов, Наука, Моск-
St. Comm. 102, 631 (1997).
ва (1968).
974