ЖЭТФ, 2019, том 155, вып. 6, стр. 975-990

КОНТРОЛЬ ДЕФАЗИРОВКИ КОГЕРЕНТНЫХ ФОНОНОВ,

ВОЗБУЖДАЕМЫХ ФЕМТОСЕКУНДНЫМИ ЛАЗЕРНЫМИ

ИМПУЛЬСАМИ, В НЕПРОЗРАЧНЫХ КРИСТАЛЛАХ

О. В. Мисочко^*

Институт физики твердого тела Российской академии наук

142432, Черноголовка, Московская обл., Россия

Московский физико-технический институт (государственный университет)

141701, Долгопрудный, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 21 августа 2018 г.,

после переработки 5 февраля 2019 г.

Принята к публикации 5 февраля 2019 г.

Методом невырожденного возбуждения и зондирования фемтосекундными лазерными импульсами ис-

следована дефазировка когерентных фононов в полуметаллах и полупроводниках. На основе изучения

зависимостей времени жизни когерентных фононов различной симметрии от длительности возбуждаю-

щего импульса, температуры кристалла и величины когерентной амплитуды, определяемых как методом

когерентного контроля, так и длительностью импульса возбуждения, показано, что дефазировка коге-

рентных фононов в линейном режиме контролируется состоянием окружения (резервуара), под которым

понимается совокупность решеточных и электронных состояний, не вовлеченных в когерентное движение.

DOI: 10.1134/S0044451019060026

ных квантовых приборов, включая элементы кван-

товых компьютеров, и инженерии квантовых состо-

яний.

1. ВВЕДЕНИЕ

После взаимодействия со сверхкоротким лазер-

Известно, что лазерные импульсы позволяют

ным импульсом система комбинационно-активных

управлять движением атомов в твердых телах [1-4].

фононов кристалла оказывается в суперпозицион-

Это стало возможным благодаря достижениям ла-

ном состоянии, свойства которого зависят от фа-

зерной технологии, позволившим создавать импуль-

зовых соотношений решеточных мод, образующих

сы, длительность которых меньше, чем характер-

фононный ансамбль [1-5]. Созданный сверхкорот-

ное время (период) вращательных или колебатель-

ким импульсом волновой пакет — когерентная су-

ных движений в твердых телах. Использование та-

перпозиция возбужденных решеточных состояний,

ких сверхкоротких импульсов позволило визуализи-

т. е. линейная комбинация их волновых функций с

ровать движение атомов и наблюдать в реальном

весовыми множителями, равными амплитудам веро-

времени колебания кристаллической решетки (фо-

ятностей возбуждения соответствующих состояний,

ноны). Возможность инициировать и контролиро-

существует до тех пор, пока сохраняются фазовые

вать движение атомов кристалла перспективна как

соотношения между компонентами пакета. Устой-

для фундаментальных исследований, так и для ря-

чивая фаза, возникающая при длительности τ_p им-

да приложений, связанных с созданием всевозмож-

пульса накачки меньшей обратной частоты фонона

ных наноустройств [4]. Актуальность таких исследо-

Ω-1, τ_p ≤ Ω-1, открывает возможности когерент-

ваний обусловлена тем, что когерентные, сжатые и

ного контроля как решеточных смещений [6-8], так

запутанные состояния фононов [5], безусловно, бу-

и неопределенности положения атомов в кристалле.

дут использоваться как при изучении конденсиро-

Последнее к настоящему времени было реализова-

ванного состояния, так и при создании твердотель-

но для целого ряда прозрачных [9, 10] и непрозрач-

ных [5,11,12] материалов. Действительно, когерент-

^* E-mail: misochko@issp.ac.ru

ные фононы (КФ) — в некотором смысле колеба-

975

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

тельные аналоги лазеров, — и их способность интер-

ется анти-пайерлсовским переходом, поскольку воз-

ферировать позволяет контролировать средние рас-

буждение КФ стремится повысить симметрию крис-

стояния между атомами кристаллической решетки.

талла [14].

Более того, сжатие фононов [5,9-12] позволяет ма-

В подавляющем большинстве исследований КФ

нипулировать тепловыми и квантовыми флуктуаци-

вопрос о времени жизни когерентности оставался,

ями решеточной подсистемы, обеспечивая, в частно-

как правило, недостаточно изученным [1-4]. Для

сти, перспективу для экспериментов, направленных

непрозрачных кристаллов с ростом степени возбуж-

на преодоление стандартного квантового предела,

дения, контролируемой интенсивностью импульсов

определяемого нулевыми колебаниями [5]. Исследо-

накачки, когерентная динамика становится весь-

вание согласованных колебаний атомов, обладаю-

ма сложной, демонстрируя зависящую от времени

щих высокой степенью пространственной и времен-

(чирпированную) частоту [15, 16], неэкспоненциаль-

ной когерентности, является информативным ме-

ную релаксацию [17] и другие, весьма интересные,

тодом изучения свойств кристаллической решетки.

но не до конца понятые эффекты [18-20]. Поэто-

Оно позволяет изучать оптические свойства кон-

му есть все основания ожидать, что именно иссле-

денсированных сред на различных стадиях коле-

дования дефазировки КФ, возбуждаемых в линей-

бательного движения, что существенно расширяет

ном режиме (когда частота и время жизни КФ не

возможности спектроскопии возбуждений кристал-

зависят от интенсивности накачки, а их амплиту-

лической решетки, позволяя анализировать дефази-

да растет линейно [4,17]), позволят прояснить вкла-

ровку колебаний, передачу энергии, взаимодействие

ды энергетической релаксации и чистой дефазиров-

колебательных мод и другие процессы, рассмотре-

ки во время жизни КФ. Недостаток информации о

ние которых в рамках стационарной спектроскопии

времени жизни КФ во многом обусловлен тем, что

часто оказывается затруднительным.

несмотря на достаточно долгую историю исследова-

Необходимым условием возбуждения КФ явля-

ний когерентной динамики решетки [1-4] вопрос о

ется наличие комбинационно-активных решеточных

природе когерентности фононов остается открытым

переходов в кристаллах на частотах, содержащих-

[8, 17, 21-24]. Несколько упрощая ситуацию, можно

ся в спектре возбуждающего лазерного импульса, с

сказать, что на данный момент не ясно, имеем ли мы

длительностью короче периода фонона. При распро-

дело с макроскопическим заполнением единствен-

странении лазерного импульса сверхмалой длитель-

ной фононной моды [23] или со сфазированными фо-

ности в прозрачных средах происходит так называ-

нонами различных решеточных мод [24]. Решение

емое «ударное» вынужденное комбинационное рас-

этой проблемы имеет фундаментальное значение,

сеяние света [1], в результате которого все атомы ре-

поскольку при макроскопическом заполнении одной

шетки получают импульс, инициирующий их коле-

моды фононы тождественны (неразличимы), и по-

бательное движение относительно равновесных по-

этому можно ожидать возникновения существенно

зиций. Наиболее распространенным описанием гене-

квантовых эффектов, тогда как при фазировке раз-

рации КФ в непрозрачных кристаллах является ме-

личных мод фононный ансамбль может демонстри-

ханизм смещения положения равновесия [13]. В этом

ровать только классическое поведение [8, 17, 21, 22].

случае электроны поглощают лазерное излучение,

Сверхкороткие лазерные импульсы могут воз-

переходя со связывающих орбиталей валентной зо-

буждать несколько энергетических состояний фо-

ны на разрыхляющие орбитали зоны проводимости.

нонной системы одновременно. Так как длитель-

В результате связи между атомами решетки моди-

ность лазерного импульса и его энергетическая

фицируются, меняя форму потенциальной кривой.

ширина связаны соотношением неопределенности

Оказавшись на склоне потенциала, атомы решетки

«энергия-время», импульс возбуждения длительно-

начинают движение к новому положению равнове-

стью 50 фс имеет ширину порядка 10 ТГц. После

сия и, достигнув его, вследствие своей инерции про-

действия такого импульса накачки решеточная под-

должают движение, что и является причиной гене-

система может с разной вероятностью находиться в

рации когерентных возбуждений решеточной под-

любом из состояний, попадающих в этот энергетиче-

системы. Отметим, что данный механизм смещения

ский интервал. Если рассматривать фотоиндуциро-

позволяет генерировать когерентное движение толь-

ванные осцилляции отражения классически (волно-

ко полносимметричных фононных мод [13]. В случае

вой пакет, созданный сверхкоротким лазерным им-

кристаллов с пайерлсовскими искажениями, к кото-

пульсом, образован совокупностью сфазированных

рым относятся полуметаллы и ряд полупроводни-

фононов с различными волновыми векторами [24]),

ков, механизм смещения в некотором смысле явля-

то такой волновой пакет, образованный состояни-

976

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

герентным, или полностью «дефазированным». Ес-

t₂

ли допустить взаимодействие когерентного ансам-

бля с некогерентным окружением (другие решеточ-

t₁

t₄

ные моды, свободные носители, примеси и дефек-

t₃

ты решетки, не участвующие в когерентном движе-

нии), то при статистических упругих столкновениях

t₃

с резервуаром компоненты пакета не меняют коле-

бательной энергии, r² = const, но фаза каждой от-

дельной компоненты изменяется на небольшое слу-

чайное значение. Эта компонента перейдет к друго-

му положению в фазовом пространстве, тем не ме-

T^*2

нее сохраняя ту же энергию.

Эволюция когерентного ансамбля в этом процес-

се дефазировки показана на рис. 1а, из которого сле-

T₁

дует, что угол α растет (α(t₁) < α(t₂) < α(t₃) для

t₃ > t₂ > t₁). При этом каждая компонента пакета

все равно будет выполнять гармонические колеба-

ния, но ее фазу нельзя предсказать, поскольку упру-

гие столкновения происходят статистически. Анало-

Рис. 1. (В цвете онлайн) Схематическая иллюстрация чис-

гичный эффект расплывания волнового пакета бу-

той дефазировки (а, в) и энергетической релаксации (б,

дет иметь место, если частоты колебаний его компо-

г) КФ при их классическом (а, б) и квантовомеханиче-

нент несколько различаются. В этом случае дефази-

ском (в, г) представлениях. На нижних панелях приведе-

но схематическое сечение сферы Блоха, полюса которой

ровка волнового пакета происходит за счет диспер-

соответствуют вакуумному |0〉 и однофононному |1〉 со-

сии фононной моды вблизи центра зоны Бриллю-

стояниям, и демпфирующие процессы в блоховском пред-

эна [26].

ставлении. Процессы поперечной релаксации (в), ответ-

Помимо упругих столкновений при взаимодей-

ственные за T∗2, сохраняют z-компоненту вектора Блоха

ствии с некогерентным резервуаром могут реализо-

r² = x² + y² + z², а процессы продольной релаксации (г),

ваться и неупругие взаимодействия. Их эффект на-

контролирующие T1, приводят к изменению z-компоненты

зывается диссипацией (энергетической релаксаци-

вектора

ей) и иллюстрируется на рис. 1б, из которого следу-

ет, что фононный ансамбль с течением времени те-

ряет энергию и приближается по спирали к центру

ями сплошного спектра, может быть представлен

фазового пространства. При этом у ансамбля сохра-

в фазовом пространстве, одно измерение которого

няется ширина по координатам q и p, так как фаза

описывает изменение межатомных расстояний q, а

каждой отдельной компоненты не изменяется, но в

другое — изменение импульсов p атомов кристалла

силу потери энергии (r → 0) происходит уширение

(рис. 1).

угла α (раствор конуса при неизменной площади ос-

На рис. 1 оси q и p масштабированы так, что q²

нования растет при уменьшении высоты). Поэтому

представляет потенциальную энергию, p² — кине-

дефазировка напрямую связана с диссипацией и не

тическую энергию, а полная энергия определяется

может быть предотвращена. Когда колебательный

выражением r² = q² + p², где r — расстояние до на-

ансамбль достигает центра фазового пространства,

чала системы координат [25]. Если энергия каждой

величина α равна 2π. Чтобы отличить дефазиров-

компоненты пакета сохраняется (значение r не изме-

ку, вызванную диссипацией, от дефазировки, пред-

няется во времени), а угол α, который охватывает

ставленной на рис. 1а, последнюю часто называют

все компоненты волнового пакета из начала фазо-

чистой дефазировкой.

вого пространства и характеризует ширину распре-

При квантовом рассмотрении КФ (состояние

деления обобщенных координат и импульсов, так-

Глаубера, контролируемое многофононными про-

же не меняется с течением времени, мы имеем дело

цессами [23]) суперпозиция решеточных мод образо-

со стационарной когерентностью. Если ∂α/∂t = 0,

вана различными фононными состояниями (вакуум-

то с течением времени ансамбль осцилляторов за-

ным, одно-, двух-, трехфононными состояниями, ко-

полнит полное изоэнергетическое кольцо с углом

торые попадают в энергетический интервал спектра

α = 2π. Такой ансамбль будет называться неко-

импульса накачки) с нулевым волновым вектором.

977

ЖЭТФ, вып. 6

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

В случае, когда волновой пакет образован состояни-

зирования в настоящее время является достаточно

ями дискретного спектра, процессы демпфирования

горячей темой исследований.

разрушают когерентность и переводят суперпози-

Напомним, что фурье-образ временной корреля-

ции в статистические смеси. Поскольку смеси состо-

ционной функции связан с частотным спектром. На-

яний имеют вектор Блоха r < 1, эти процессы демп-

пример, преобразование Фурье автокорреляционной

фирования не сохраняют модуль блоховского векто-

функции смещений атомов,

ра. На рис. 1в,г показаны два разных типа демп-

〈q(0)q(t)〉

фирования, которые могут произойти в этом слу-

c_qq(t) =

(2)

〈q²〉

чае. Рисунок 1в иллюстрирует эффект демпфирова-

дает соответствующие частоты, отвечающие за ди-

ния путем чистого дефазирования. Эти T∗2-процессы

намику обобщенной координаты q компоненты вол-

разрушают когерентность без изменения населенно-

нового пакета, но не дает их амплитуд [27]. Этот

стей (релаксируют только недиагональные компо-

частотный спектр задается формулой

ненты матрицы плотности), и поэтому они соответ-

ствуют переходу от поверхности сферы Блоха к ее

∫∞

центру при постоянной величине z-компоненты век-

I(Ω) = dt eiΩtc_qq.

(3)

тора Блоха r² = x² + y² + z².

На рис. 1г показан другой эффект затухания

Поскольку коррелятор c_qq(t) содержит информацию

осцилляций, обусловленный процессами изменения

о соответствующих частотах КФ, его изменение во

населенности (T₁-процессы). Поскольку эти процес-

времени является мерой того, насколько сильно свя-

сы меняют относительные населенности состояний

зано движение обобщенной координаты q волнового

(диагональные компоненты матрицы плотности),

пакета с остальной частью полной системы, опре-

они также изменяют z-компоненту вектора Блоха.

деляя, каково перекрытие между частотами супер-

Тот факт, что чистая дефазировка (T∗2-процессы)

позиционного (когерентного) состояния и его неко-

сохраняет z, тогда как T₁-процессы не сохраняют,

герентным окружением. Чем больше перекрытие,

объясняет, почему эти процессы называются соот-

тем сильнее взаимодействие, и, следовательно, тем

ветственно поперечной и продольной релаксациями.

быстрее движение атомов кристалла будет колеба-

На рис. 1г видно, что продольная релаксация одно-

тельно декоррелировано с самим собой. Таким об-

временно ведет к поперечной релаксации даже в от-

разом, время затухания коррелятора c_qq(t), кото-

сутствие процессов чистого дефазирования. Именно

рое обозначается T₂, называется временем полной

поэтому общая скорость 1/T₂ дефазировки в обсуж-

колебательной дефазировки. Заметим, что с таким

даемом ниже уравнении (1) содержит оба вклада.

же временем затухает коррелятор скорости атомов,

Как уже отмечалось, осцилляции отражения, по-

участвующих в решеточной когерентности,

рождаемые КФ, существуют до тех пор, пока сохра-

няются фазовые соотношения между фононами ан-

q(0)q(t)〉

c_vv(t) -

(4)

самбля. Определим время их полной дефазировки

q²〉

τ ≡ T₂ (время жизни осцилляций) и время чистой

где v =

q(t).

дефазировки T∗2. Три величины связаны соотноше-

Другой мерой силы связи между решеточным

нием

суперпозиционным состоянием и его окружением

является время, необходимое для рассеивания из-

(1)

быточной энергии решетки, когда она возбуждена

2T₁

T^∗

из состояния равновесия. Это время можно полу-

чить, изучая затухание автокорреляционной функ-

в котором время T₁ описывает скорость энерге-

ции энергии

тической релаксации. В пределе релаксационно-

ограниченной дефазировки, когда T∗2 расходится,

〈ε(0)ε(t)〉

c_εε(t) =

(5)

T₂ = 2T₁, и скорость дефазировки меньше скоро-

〈ε²〉

сти энергетической релаксации. Однако в некото-

где ε дается суммой кинетической и потенциальной

рых экспериментах для конденсированного состоя-

энергий решеточных возбуждений. Для гармоничес-

ния выполняется неравенство T₂ ≪ T₁ за счет доми-

кого осциллятора с частотой ω [27] имеем

нантного вклада чистой дефазировки T∗2. Это часто

справедливо для реализаций кубитов в квантовой

c_εε(t) =

c2qq(t) +

c2vv(t) +

ċ2qq(t),

(6)

информации, и устранение процессов чистого дефа-

ω²

978

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

где точка над последним членом означает производ-

ментарной ячейки, делает их диэлектриками, тог-

ную по времени. Время затухания этой корреляци-

да как тригональный сдвиг ответствен за переход

онной функции обозначается T₁ и называется вре-

диэлектрик-полуметалл [31]. Из шести фононов по-

менем продольной релаксации.

луметаллов оптические фононы симметрии A1g и

Целью данной работы являлось сравнение вре-

E_g являются комбинационно-активными [4,13], а их

мен жизни КФ различной симметрии в полуметал-

рамановские тензоры второго ранга α_ij в системе

лах (Sb и Bi) и узкозонном полупроводнике (Te),

основных кристаллографических осей (x, y и z —

структура которых определяется пайерлсовскими

бинарная, биссекторная и тригональная оси) имеют

искажениями, при варьировании когерентной амп-

вид

литуды как при помощи длительности возбуждаю-

⎛

⎞

щего импульса, так и за счет оптического контроля

⎜

⎟

и температуры кристалла в широком интервале (от

A1g

⎝ ... a ...

⎠,

гелиевой до комнатной).

⎛

⎞⎛

⎞

(7)

-c

-d

⎜

⎟⎜

⎟

E_g

⎝ ...

-c d

⎠⎝ -c

⎠.

2. СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ И ДЕТАЛИ

ЭКСПЕРИМЕНТА

d ...

-d

Полуметаллы, висмут и сурьма, так же как и уз-

Этот тензор α_ij связывает интенсивность рассеян-

козонный полупроводник Te, являются модельными

ного света и поляризации падающего и рассеянного

объектами для исследований когерентной динами-

света, а квадрат его матричного элемента пропор-

ки решетки [2-4]. Достаточно заметить, что имен-

ционален поляризуемости, для компонент которой

но наблюдение полносимметричных КФ в этих кри-

в случае базисной плоскости полуметаллов выпол-

сталлах [13] инициировало создание модели смеще-

няется соотношение a² > c². Полносимметричные

ния, а чуть позднее данные по когерентной динами-

A1g-фононы полуметаллов образуются противофаз-

ке фононных мод различной симметрии в полуме-

ными смещениями атомов вдоль диагонали, отно-

таллах были использованы для обоснования унифи-

сительно которой происходит пайерлсова деформа-

цированной теории (двухтензорная модель [20]) ге-

ция. Они модулируют внутренний сдвиг и в неде-

нерации КФ. Это во многом обусловлено хорошо из-

формированной кубической решетке соответствуют

вестным электронным и фононным спектрами этих

продольной акустической моде R-точки зоны Брил-

кристаллов [28-30] и достаточно большими ампли-

люэна. В случае дважды вырожденных E_g-фононов

тудами решеточных смещений пайерлсовских мод,

противофазное движение пары атомов происходит в

несмотря на то, что рамановские поляризуемости

базисной плоскости (этот фонон происходит из по-

фононов этих кристаллов не очень велики [4,17].

перечной акустической моды R-точки зоны Брил-

Висмут и сурьма кристаллизуются в структуре

люэна кубической решетки).

A7 с двумя атомами в примитивной ромбоэдриче-

Теллур является элементом VI группы перио-

ской ячейке (симметрия D53d или R³m) [4, 28-30].

дической таблицы, и каждый атом решетки да-

Эта структура возникает в результате растяжения

ет шесть электронов в валентную зону, обеспечи-

простой кубической решетки вдоль одной из про-

вая плотность свободных носителей 1.77 · 10²³ см-3.

странственных диагоналей, сопровождаемого отно-

При нормальных условиях α-Te кристаллизуется в

сительным сдвигом двух соседних подрешеток. По-

D⁴³-структуре, в которой три атома элементарной

добная деформация может быть представлена в ви-

ячейки образуют виток спиральной цепочки, ори-

де внутреннего (или пайерлсовского) и тригональ-

ентированной вдоль тригональной оси [32]. Валент-

ного сдвигов, первый из которых смещает через од-

ная зона при комнатной температуре отделена от

ну плоскости (111) кубической структуры в направ-

зоны проводимости прямой щелью около 0.33 эВ

лении [111], а второй соответствует проскальзыва-

в H-точке зоны Бриллюэна, а схема электронных

нию плоскостей относительно друг друга, приводя

зон теллура может быть представлена комбинацией

к уменьшению тригонального угла, равного 60^◦ в

трех валентных зон и трех зон проводимости [32,33].

кубической структуре. Поскольку оба полуметалла

Структуру α-Te можно рассматривать как иска-

являются элементами V группы, в случае кубичес-

женную эффектом Пайерлса кубическую структуру

кой решетки они должны быть металлами. Однако

γ-Te D53d, в которой деформация соответствует пол-

внутренний сдвиг, приводя к удвоению объема эле-

носимметричной моде низкосимметричной структу-

979

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

ры. Все шесть оптических фононов α-Te [34], рама-

сигналов отражения R, снятых в различные момен-

новские тензоры которых в системе основных кри-

ты времени до и после возбуждения кристалла:

сталлографических осей (x, y и z — бинарная, бис-

ΔR

R(t) - R₀(t < 0)

секторная и тригональная оси) имеют вид

(9)

R₀

R₀(t < 0)

⎛

⎞

⎜

⎟

Для варьирования длительности лазерного импуль-

A₁

⎝ ... a ...

⎠,

са накачки и реализации когерентного контроля

(двухимпульсная накачка) использовался оптиче-

⎛

⎞

ский формирователь [8,35], позволяющий модулиро-

⎜

⎟

вать амплитуду и фазу спектра импульса возбужде-

E(x)⎝ ...

-c d

⎠,

(8)

ния, меняя тем самым его длительность или транс-

d ...

формируя его в пару импульсов с заданным межим-

⎛

⎞

пульсным расстоянием. Импульс зондирования при

⎜

⎟

этом всегда оставался спектрально ограниченным с

E(y)⎝ -c

⎠

длительностью 50 фс.

-d

Измерения в частотной области осуществлялись

могут давать вклад в когерентные осцилляции от-

при помощи рамановского спектрометра (Micro-

ражения, однако доминантный вклад дают полно-

dil-28) в геометрии обратного рассеяния. Спек-

симметричные A₁-фононы [32, 33, 35]. В полносим-

тры получали при возбуждении излучением гелий-

метричной A-моде нормальный вектор соответству-

неонового лазера (λ

= 632.8 нм) с использова-

ет движению атомов, изменяющему радиус спирали

нием ахроматического длиннофокусного объекти-

(«дышащая» мода), тогда как в дважды вырожден-

ва 50×, решетки 1800 линий/мм и ширины ще-

ных модах E-симметрии атомы соседних спиралей

лей, обеспечивающих спектральное разрешение по-

смещаются в противофазе.

рядка 0.03 ТГц. Регистрация спектров осуществ-

В данной работе изучение КФ проводилось для

лялась многоканальным детектором CCD, работа-

базисных плоскостей полуметаллов и полупровод-

ющим при азотном охлаждении. Поляризационный

ника, полученных сколом кристаллов перпендику-

анализ спектров не осуществлялся, поскольку пол-

лярно тригональной оси. Для измерений темпера-

носимметричные моды базисной плоскости исследу-

турных зависимостей образцы помещались в опти-

емых кристаллов не зависят от ориентации элект-

ческий криостат. Для исследования КФ использо-

рического вектора относительно кристаллографиче-

валась фемтосекундная лазерная установка, состоя-

ских осей, см. рамановские тензоры (7) и (8). Более

щая из генератора фемтосекундных импульсов на

подробно детали экспериментов можно найти в ра-

титанате сапфира (длина волны λ = 800 нм, дли-

ботах [8,17,35].

тельность импульса τ_p = 50 фс, частота следова-

ния импульсов 82 МГц). Все разрешенные во време-

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

ни измерения осуществлялись с использованием им-

пульсов малой энергии в вырожденной схеме накач-

На рис. 2 приведен типичный оптический отклик

ки-зондирования. Оба пучка (накачка и зондирова-

фотоиндуцированного отражения, полученный при

ние, средние мощности которых составляли соответ-

гелиевой температуре при возбуждении и последу-

ственно 35 и 2 мВт) фокусировались ахроматиче-

ющем зондировании монокристалла Sb сверхкорот-

скими линзами в пятна диаметром 0.1 мм и 0.05 мм,

кими лазерными импульсами длительностью 50 фс.

различные размеры которых позволяли минимизи-

При этой температуре решетка кристалла до воз-

ровать эффекты неоднородности возбуждения. В

действия импульса накачки (при квантовомехани-

экспериментах использовалась геометрия возбужде-

ческом описании) находится в вакуумном состоя-

ния с электрическим вектором лазерного импуль-

нии (при классическом описании атомы решетки по-

са, перпендикулярным тригональной оси кристал-

коятся). Сразу после воздействия импульса накач-

ла. При изотропном детектировании, которое да-

ки отражение кристалла интегрально уменьшается

ет доступ к комбинационно-активным модам, име-

(нормированное разностное отражение ΔR/R рас-

ющим ненулевые диагональные элементы раманов-

тет). На рис. 2 видно, что возбужденное электрон-

ского тензора, поляризационный анализ зонда не

ное состояние, реализуемое в течение сотни фемто-

проводился. Экспериментальная информация полу-

секунд, монотонно релаксирует к равновесию за вре-

чалась в виде набора нормированных разностных

мена порядка нескольких пикосекунд. На эту релак-

980

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

R/R₀

Sb, T = 5 K

2A_ph

A_el

= 50 фс

80 фс

125 фс

Электронный фон

A1g

160 фс

E_g

t, пс

Остаток

Рис. 3. (В цвете онлайн) Зависимости дифференциально-

го отражения ΔR/R0 от времени для монокристалла сурь-

мы при гелиевой температуре для разных длительностей

t, пс

импульса возбуждения, указанных для каждой кривой, ко-

торые сдвинуты по ординате для удобства восприятия

Рис. 2. (В цвете онлайн) а) Зависимость дифференциаль-

ного отражения ΔR/R0 от времени для монокристалла

сурьмы (кружки — эксперимент, сплошная линия — под-

дает с данными предыдущих исследований [2, 4].

гонка формулой (10)). Длительности импульсов накачки и

Вблизи нулевых задержек существует отрицатель-

зондирования совпадают и равны 50 фс, T = 5 K, экспери-

ный провал, обусловленный динамическим вкладом

ментальная ошибка порядка диаметра кружка. б) Разложе-

[36-39], величина которого зависит от длительности

ние ΔR/R0 на осциллирующие и монотонную компоненты

импульса возбуждения (см. рис. 3) и температуры.

Для того чтобы разделить когерентный (ΔR/R₀)_osc

и релаксационный (ΔR/R₀)_el вклады и получить па-

сацию, обусловленную фотовозбужденными носите-

раметры КФ, экспериментально полученная кине-

лями, наложены быстрые осцилляции, порождае-

тика фотоиндуцированного отражения подгонялась

мые возбуждением когерентных оптических фоно-

формулой

нов, время жизни которых определяется разрушени-

ем фазового синхронизма и значительно превыша-

{

[

(

)

(

)]

ΔR(t)

ет время релаксации фотовозбужденных носителей.

= H(t) A_el exp

- exp

Из соотношения амплитуд релаксационного и коге-

R₀

τ₂

τ₁

рентного сигналов вблизи нулевой задержки, схема-

}

тично показанных на рис. 3, следует, что вклады

(

)

∑

электронов и фононов соизмеримы при τ_p < 80 фс,

A₁ exp

sin(Ω_it + φ_i)

(10)

τ_i

хотя первый, несомненно, доминирует, что совпа-

981

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

где H(t) — лазерный импульс, свернутый с функ-

цией Хэвисайда. Вклад (ΔR/R₀)_el представлен па-

Sb, T = 5 K

рой экспоненциальных функций, описывающих на-

растание τ₂ и спад τ₁ релаксационного (электронно-

го) сигнала A_el, а фононный вклад (ΔR/R₀)_osc да-

ется двумя затухающими синусоидами, в которых

амплитуды A_i, частоты Ω, времена жизни τ_i и на-

чальные фазы φ_i КФ различной симметрии зада-

ются нижним индексом «i». Типичное разложение

экспериментального сигнала на когерентные (фоно-

ны) и некогерентные (электроны) компоненты ил-

люстрируется выше на рис. 2б. Качество подгон-

ки можно оценить из разности между эксперимен-

FWHM

тальным сигналом и полученным с помощью при-

ближенного уравнения (10), приведенной внизу на

на рис. 2б. Фурье-анализ быстрых осцилляций, при-

веденный на рис. 4, свидетельствует, что основной

когерентный вклад дают полносимметричные A1g-

фононы с частотой 4.62 ТГц, амплитуда которых

значительно больше амплитуды низкосимметрич-

ных E_g-фононов (см. также рис. 2б), частота кото-

рых не превышает 3.4 ТГц. Спектральная ширина

каждого из КФ определяет силу взаимодействия с

некогерентным резервуаром (носители, примеси, и

другие фононные моды, не участвующие в когерент-

ном движении).

/2 , ТГц

Время жизни КФ сурьмы в линейном режиме не

зависит от величины когерентной амплитуды [4,17].

Рис. 4. (В цвете онлайн) Нормированные фурье-образы

Однако в этих экспериментах когерентная ампли-

осциллирующего вклада отражения Sb при T

= 5 K

туда реализовалась, как правило, при различных

для двух различных длительностей импульса возбужде-

концентрациях свободных носителей, которые, как

ния: τp = 150 фс (штриховая кривая) и τp = 50 фс (сплош-

ная кривая)

и амплитуда, пропорциональны интенсивности на-

качки (т. е. вместе с когерентной амплитудой изме-

нялись свойства окружения). При условии неизмен-

ности энергии возбуждения когерентная амплиту-

тельности импульса накачки более чем на порядок

меньше амплитуды создаваемой самым коротким

да экспоненциально убывает с ростом длительно-

сти возбуждающего импульса [1], тогда как элек-

(τ_p = 50 фс) импульсом, времена жизни КФ в обоих

тронный вклад от нее не зависит [38,39]. Были про-

случаях практически совпадают.

ведены эксперименты, которые позволили оценить

В том, что время жизни КФ не зависит от ве-

время жизни КФ в зависимости от величины ко-

личины когерентной амплитуды, легко убедиться и

герентной амплитуды при неизменной концентра-

без математической подгонки, сравнивая когерент-

ции фотовозбужденных носителей. Результаты этих

ные компоненты, представленные в полулогарифми-

экспериментов приведены на рис. 3 и 5. На пер-

ческих координатах на рис. 6. Линейный спад коге-

вом из них показано несколько кинетик фотоинду-

рентных амплитуд фононов высокой (A1g) и низкой

цированного отражения, тогда как на втором при-

(E_g ) симметрий в такой шкале свидетельствует об

ведены величины времен жизни когерентных (ре-

экспоненциальном спаде во времени, тогда как ско-

шеточных) и релаксационных (электронных) ком-

рость дефазировки дается углом наклона, который

понент для различных длительностей возбуждаю-

совпадает для случаев больших и малых амплитуд,

щего импульса. Времена жизни, представленные на

реализуемых импульсами различной длительности.

рис. 5, определялись подгонкой полученных кине-

Также о независимости времени жизни КФ от дли-

тик отражения уравнением (10). Несмотря на то

тельности импульса возбуждения свидетельствуют

что когерентная амплитуда при максимальной дли-

нормированные фурье-спектры, приведенные выше

982

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

lg( R/R )_0osc

Sb, T = 5 K

= 150 фс

10^-1

= 50 фс

A1g

10^-2

10^-3

A1g

10^-1

Электронный фон

10^-2

120

150

180

, фс

Рис. 5. (В цвете онлайн) Времена жизни КФ различной

t, пс

симметрии и электронной компоненты сурьмы при гелие-

вой температуре в зависимости от длительности импуль-

Рис. 6. (В цвете онлайн) Осциллирующие вклады отра-

са возбуждения. Штриховые линии показаны только для

жения различной симметрии (а — Eg, б — A1g) сурьмы,

удобства восприятия

полученные при различных длительностях импульса на-

качки, в полулогарифмических координатах. Штриховые

линии позволяют сравнить времена жизни КФ, которые

на рис. 4 для двух различных длительностей воз-

практически совпадают для больших и малых когерентных

буждения τ_p. Эти спектры демонстрируют, что по-

амплитуд, реализованных при помощи изменения длитель-

луширины спектральных линий для τ_p = 50 фс и

ности импульса возбуждения

τ_p = 150 фс практически совпадают. Отметим, что

в нормированных фурье-спектрах, приведенных на

рис. 4, интенсивность низкосимметричной E_g-моды

полносимметричных КФ с частотой 3.6 ТГц время

для случая τ_p = 150 фс превышает интенсивность

жизни при комнатной температуре составило 1.6 пс,

E_g-моды при τ_p = 50 фс. Это ситуация обусловлена

что несколько меньше времени жизни некогерент-

нормировкой на более интенсивную высокочастот-

ной компоненты (1.8 пс). Отметим, что время по-

ную A1g-моду, а поскольку интенсивность каждой

тери когерентности в теллуре значительно меньше,

моды экспоненциально зависит (убывает) от квадра-

чем в полуметаллах. Оба времени жизни в теллу-

та произведения частоты моды и длительности им-

ре (фононы и электроны), как и в случае сурьмы,

пульса возбуждения, для низкочастотной E_g-моды

демонстрируют независимость от длительности воз-

этот спад менее выражен [38,39].

буждаемого импульса, варьируемой от 50 до 350 фс,

Аналогичная зависимость времени жизни от

что иллюстрирует рис. 8.

длительности возбуждающего импульса наблюда-

Изменить амплитуду КФ можно не только дли-

лась и для полносимметричных КФ теллура, ко-

тельностью возбуждающего импульса τ_p, но и ис-

торые доминируют во времяразрешенном фотоин-

пользуя двухимпульсную методику возбуждения

дуцированном отклике (рис. 7). В этом случае для

(когерентный контроль) [4]. Такой процесс может

983

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

быть представлен как сумма интерферирующих ан-

R/R₀

самблей фононов, созданных в различные моменты

времени. С учетом механизма генерации полносим-

метричных КФ [13] результаты когерентного конт-

роля для пайерлсовских мод могут быть поняты сле-

дующим образом. Первый импульс накачки пере-

= 280 фс

мещает атомы на склон потенциала, поскольку по-

явление фотовозбужденных электронов имеет сво-

= 100 фс

им следствием изменение равновесных межъядер-

= 0

ных расстояний. В результате атомы начинают дви-

жение к новому, смещенному положению равнове-

t, пс

сия и, вследствие своей инерции, продолжают дви-

Рис. 7. (В цвете онлайн) Зависимость дифференциального

жение и после его достижения, приводя к осцилля-

отражения ΔR/R0 от времени для монокристалла теллура

циям отражения. Для того чтобы погасить осцил-

при комнатной температуре для различных значений кон-

ляции, нужно дождаться, когда атомы окажутся на

трольного параметра γ. Нулевое значение γ соответствует

противоположном склоне потенциала в точке клас-

моноимпульсному возбуждению с длительностью импуль-

сического поворота и, возбудив необходимое число

са 50 фс

носителей в вышележащие зоны, сдвинуть минимум

потенциала в эту точку. Поскольку в точке поворо-

та кинетическая энергия атомов равна нулю, ато-

Время жизни, пс

мы, оказавшись в минимуме потенциала, прекраща-

ют движение. Для усиления осцилляций необходи-

мо смещать потенциал в моменты времени, кратные

периоду осцилляций. Сдвиг потенциала в промежу-

точные моменты времени будет приводить к осцил-

1.8

ляциям с амплитудой, меньшей максимальной.

Результаты оптического контроля когерентной

динамики решетки Те для случая малых возбуж-

дений иллюстрируются на рис. 7 и 9, тогда как за-

висимости времени жизни КФ и электронного фо-

Te, T = 293 K

на от величины задержки между двумя импульса-

1.7

ми накачки представлены на рис. 10. На рис. 7 вид-

но, что при двухимпульсном возбуждении задержка

между импульсами (контрольный параметр γ), рав-

ная четному числу полупериодов A₁-осцилляций,

приводит к росту амплитуды КФ (конструктивная

1.6

интерференция), тогда как при контрольном па-

раметре γ, равном нечетному числу полупериодов,

амплитуда стремится к нулю (деструктивная ин-

терференция). Очевидно, что подбор временной за-

держки двух последовательных импульсов накачки

равной интенсивности позволяет осуществить прак-

1.5

тически полное подавление (деструктивная интер-

ференция) решеточных осцилляций в теллуре (см.

100

200

300

рис. 7 и 9а). Тем не менее время жизни полносим-

, фс

метричных A₁-фононов теллура при этом остает-

ся неизменным, что иллюстрирует рис. 9б, на ко-

Рис. 8. (В цвете онлайн) Времена жизни КФ (•) и элек-

тором в полулогарифмическом масштабе показаны

тронной компоненты (◦) теллура в зависимости от дли-

когерентные A₁-вклады с большой и малой ампли-

тельности импульса возбуждения. Штриховые линии по-

тудами, реализуемыми методом когерентного кон-

казаны только для удобства восприятия

троля. Аналогично, результат когерентного контро-

ля в висмуте, показанный на рис. 11а, свидетель-

984

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

R/R ,₀ отн. ед.

Te, T = 293 K,

= 50 фс

1.8

= 120 фс

= 0

Te, T = 293 K

1.7

1.6

0.1

1.5

100

200

300

, фс

0.01

Рис. 10. (В цвете онлайн) Времена жизни полносиммет-

ричных КФ (•) и электронной компоненты (◦) теллура в

зависимости от контрольного параметра γ. Штриховые ли-

нии показаны только для удобства восприятия

t, пс

Рис. 9. (В цвете онлайн) а) Зависимость дифференци-

сительные вклады E_g-моды низкой симметрии и

ального отражения ΔR/R0 от времени для монокристал-

комбинации A1g + E_g увеличиваются.

ла теллура при комнатной температуре для двух разных

Проведя манипуляции с когерентной амплитудой

значений контрольного параметра γ. б) Осциллирующие

в трех кристаллах, свойства которых определяются

вклады (ΔR/R0)osc для разных значений контрольного па-

искажениями Пайерлса, и выяснив, что время жиз-

раметра в полулогарифмических координатах. Штриховые

ни КФ не зависит от величины когерентной ампли-

линии позволяют сравнить времена жизни, которые прак-

туды, посмотрим, каким образом изменение свойств

тически совпадают для больших и малых когерентных ам-

резервуара влияет на дефазировку КФ. Для этого

плитуд, реализованных за счет конструктивной и деструк-

будем менять температуру кристалла и следить, как

тивной интерференции

это сказывается на времени жизни когерентных ре-

шеточных возбуждений. На рис. 12 приведены тем-

пературные зависимости времен жизни всех компо-

ствует, что и при конструктивной интерференции,

нент фотоиндуцированного отклика в сурьме, по-

приводящей к максимальной амплитуде полносим-

лученные при длительности импульса возбуждения

метричной A1g-моды с частотой 2.92 ТГц, и при де-

τ_p = 50 фс. Очевидно, что температура сильно вли-

структивной интерференции, сводящей амплитуду

яет на когерентные компоненты обеих симметрий

к минимуму, времена жизни КФ практически сов-

(времена жизни при комнатной и гелиевых темпе-

падают. Об этом свидетельствуют как когерентные

ратурах различаются практически вдвое), тогда как

A1g- и E_g-компоненты, представленные в полулога-

ее воздействие на некогерентный вклад значительно

рифмическом масштабе на рис. 11а, так и их фу-

слабее. Монотонное увеличение времени дефазиров-

рье-образы, приведенные на рис. 11б. Отметим, что

ки с ростом температуры T обусловлено скорее всего

при деструктивной интерференции A1g-моды отно-

ангармоническим распадом оптических фононов на

985

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

lg( R/R )

отн. ед.

0 osc

= 2T_A

A1g

= 1.5T

A1g

0.1

A + E1gg

t, пс

/2 , ТГц

Рис. 11. (В цвете онлайн) a) Осциллирующие вклады отражения висмута (ΔR/R0)osc в полулогарифмических коор-

динатах для двух значений контрольного параметра. Штриховые линии позволяют сравнить времена жизни, которые

практически совпадают для больших (конструктивная интерференция) и малых (деструктивная интерференция) коге-

рентных амплитуд. б) Фурье-спектры осциллирующих вкладов, показанных на панели а

пару фононов, суммарная энергия которых совпада-

симметричной моды сурьмы несколько меньше, чем

ет с энергией оптического фонона Ω, а суммарный

в работе [41], что может указывать на более совер-

волновой вектор равен нулю [40]. Для такого распа-

шенную структуру нашего кристалла. Другой при-

да Клеменса имеем

чиной расхождения параметров могут быть разли-

(

)

чия в интенсивности возбуждающих импульсов, ко-

∑

=Γ₀ +γ

(11)

торая в работе [41] была несколько больше.

eΩ/2T - 1

i=1

Тот факт, что времена жизни КФ сурьмы удовле-

где подгоночные параметры γ и 1/Γ₀ соответствуют

творительно соответствуют ангармоническому рас-

ангармоническому коэффициенту и времени жизни

паду Клеменса, позволяет предположить, что по-

при абсолютном нуле температуры (вклад вакуум-

теря когерентности ансамбля в случае полуметал-

ных флуктуаций, дефектов решетки и примесей).

лов контролируется временем жизни (T₁-процессы)

Подгонка температурных зависимостей при по-

решеточных возбуждений. Об этом также свиде-

мощи уравнения (11), показанная на рис. 12 сплош-

тельствует весьма интересное исследование времени

ными линиями, дает

жизни КФ в другом полуметалле, висмуте, которое

было проведено при контролируемом введении бес-

Γ₀(A1g) = 0.07, γ(A1g) = 0.02

порядка [42]. Показано, что хаотические нарушения

для мод высокой симметрии и

идеального упорядочения дефектами могут приво-

дить к более быстрой дефазировке полносиммет-

Γ₀(E_g) = 0.11, γ(E_g) = 0.02

ричных КФ, поскольку атомы каждой элементар-

для мод низкой симметрии. Заметим, что в нашем

ной ячейки кристалла перестают колебаться в фа-

случае подгоночные параметры γ и Γ₀ для полно-

зе. Эта дефазировка КФ на дефектах [42,43] вслед-

986

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

A₁

E_TO

A1g

E_g

Электроны

E_g

100

200

300

T, K

Рис. 12. (В цвете онлайн) Времена жизни КФ разной сим-

/2 , ТГц

метрии и электронной компоненты сурьмы в зависимости

от температуры. Длительности импульсов накачки и зон-

Рис. 13. (В цвете онлайн) Стоксовы компоненты неполяри-

дирования совпадают и равны 50 фс. Сплошные линии для

зованного рамановского спектра сурьмы (сплошная линия)

фононных компонент Eg- и A1g-симметрии являются ре-

и теллура (штриховая) при комнатной температуре

зультатом подгонки при помощи уравнения (11)

ствие нарушений условий интерференции в процес-

указанием на структурное совершенство исследуе-

се рассеяния статистически может быть описана

мого кристалла. Более того, спектральная шири-

пространственно-затухающими волнами с коэффи-

на линии A₁-фонона теллура значительно мень-

циентами затухания χ ∝ 1/l, где l — среднее рассто-

ше спектральной ширины E_g-фонона висмута, для

яние между дефектами, и дает дополнительно сви-

которого время жизни когерентности значительно

детельство того, что время жизни фонона контро-

больше. Предположив, что волновой пакет КФ фор-

лирует время когерентности.

мируется сфазированными фононными модами с

Интересно отметить, что для исследованных

различными волновыми векторами [24] и учитывая,

кристаллов времена дефазировки при одинаковых

что для всех исследованных кристаллов глубины

температурах достаточно сильно различаются. Так,

δ проникновения света (δ ≈ 10-15 нм) практичес-

время жизни когерентности в теллуре в разы мень-

ки совпадают, можно сделать вывод, что дисперсия

ше времени жизни КФ полуметаллов. Однако, если

полносимметричной моды теллура больше, чем дис-

сравнить полуширины спектральных линий, полу-

персия A1g-фононов полуметаллов. Соответственно,

ченных в частотном диапазоне методом спонтанно-

вклад чистой дефазировки (расплывание волново-

го рамановского рассеяния, легко видеть, что они

го пакета за счет дисперсии частоты) в случае по-

практически совпадают (рис. 13). Так, при ком-

лупроводника превышает вклад, реализуемый в по-

натной температуре спектральная ширина линии

луметаллах, что является причиной различия ско-

A₁-фонона теллура (при аппроксимации функцией

ростей полной дефазировки. В пользу этого пред-

Лоренца) составляет 0.17 ТГц, что даже несколько

положения свидетельствует тот экспериментальный

меньше величины, полученной в классическом ра-

факт, что ангармонизм решетки теллура значитель-

мановском исследовании Te [34], и может служить

но превышает ангармонизм решеток полуметаллов,

987

О. В. Мисочко

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

R/R₀

особенно в случае фотовозбужденных кристаллов

[4,16,32,33]. На больший ангармонизм решетки тел-

лура также указывает существование интенсивных

Bi, T = 5 K,_p = 50 фс

обертонов и комбинаций фононов в рамановском

спектре [44], которые весьма слабы в полуметал-

лах [45].

В нашем случае интенсивности спектров второ-

го порядка в теллуре (не показаны на рис. 13) были

сравнимы с интенсивностью спектров первого по-

рядка, тогда как в полуметаллах обертоны не ре-

гистрировались, что позволяет полагать, что их ин-

тенсивности на два порядка меньше, чем для рас-

сеяния первого порядка. Таким образом в теллу-

ре, особенно при повышенных температурах, мо-

t, пс

жет реализовываться ситуация T₂

≪ T₁ за счет

ощутимого вклада процессов чистого дефазирова-

R/R₀

ния T∗2. В полуметаллах эти T∗2-процессы не дают

доминантного вклада, т. е. T∗2 ≥ T1. Особо отме-

тим, что различие скоростей дефазировки КФ в по-

лупроводниках и полуметаллах не позволяет одно-

значно установить, имеем ли мы дело с решеточ-

ными возбуждениями, объединенными общей фа-

зой [23], или с совокупностью возбуждений, неза-

висимые фазы которых в момент генерации совпа-

дают [24]. Для окончательного выяснения, являют-

ся ли возбуждения решетки, созданные сверхкорот-

ким лазерным импульсом, квантовыми или класси-

ческими корреляциями [5,17], можно попытаться ре-

ализовать пространственно-разделенный когерент-

ный контроль, при котором второй импульс накачки

t, пс

взаимодействует только с частью области, возбуж-

Рис. 14. (В цвете онлайн) а) Зависимость дифференциаль-

денной первым импульсом, тогда как импульс зон-

ного отражения ΔR/R0 от времени для монокристалла Bi

дирования взаимодействует с областью, возбужден-

при гелиевой температуре в нелинейном режиме возбужде-

ной только первым, но не вторым импульсом. Если

ния. Длительность импульса возбуждения 70 фс. б) Увели-

деструктивная интерференция проявится в области

ченный сигнал для обозначенного прямоугольником вре-

возбужденной только первым импульсом накачки,

менного окна на панели а

то КФ порождаются квантовыми корреляциями, ес-

ли нет, то классическими.

Следует подчеркнуть, что независимость време-

гда как в дальнейшем она увеличивается до 3.0 ТГц,

ни жизни КФ от величины когерентной амплитуды

т. е. для случая чирпированных КФ скорость дефа-

и плотности фотоиндуцированных носителей суще-

зировки, как и мгновенная частота, является функ-

ствует только в линейном режиме. При переходе в

цией времени.

нелинейный режим [17] распад когерентного состоя-

ния происходит неэкспоненциально, как показано на

рис. 14а для случая полносимметричных КФ висму-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

та при гелиевой температуре. Очевидно, что в пер-

вые 5 пс когерентная амплитуда уменьшается более

Таким образом, методом накачка-зондирование

чем на порядок, тогда как в таком же временном

фемтосекундными импульсами исследовано время

окне, показанном на рис. 14б в увеличенном масшта-

жизни КФ непрозрачных кристаллов, структу-

бе, спад амплитуды в разы меньше. Также различа-

ра которых формируется за счет пайерлсовских

ются частоты когерентных осцилляций: для первого

искажений (два полуметалла, Bi и Sb, и один

временного окна средняя частота равна 2.6 ТГц, то-

полупроводник Te). Показано, что время жизни

988

ЖЭТФ, том 155, вып. 6, 2019

Контроль дефазировки когерентных фононов...

КФ различной симметрии для линейного режима

11.

O. V. Misochko, J. Hu, and K. G. Nakamura, Phys.

генерации не зависит от величины когерентной

Lett. A 375, 4141 (2011).

амплитуды, которая контролировалась длитель-

12.

J. Hu, O. V. Misochko, and K. G. Nakamura, Phys.

ностью импульса возбуждения и/или посредством

Rev. B 84, 224304 (2011).

когерентного контроля, но возрастает при охлажде-

нии кристалла. Полученные результаты позволяют

13.

H. J. Zeiger, J. Vidal, T. K. Cheng et al., Phys. Rev.

предположить, что в линейном режиме время

B 45, 768 (1992).

жизни КФ контролируется состоянием окружения

14.

D. Fausti, O. V. Misochko, and P. H. M. van Loos-

(резервуара), под которым понимается совокуп-

drecht, Phys. Rev. B 80, 161207 (2009).

ность решеточных и электронных состояний, не

вовлеченных в когерентное движение. Когерент-

15.

M. Hase, M. Kitajima, S. Nakashima, and K. Mizo-

ность решеточного ансамбля, создаваемого сверх-

guchi, Phys. Rev. Lett. 88, 067401 (2002).

короткими лазерными импульсами, лимитируется

16.

S. Hunsche, K. Wienecke, T. Dekorsy, and H. Kurz,

релаксацией, при этом вклад чистой дефазировки

Phys. Rev. Lett. 75, 1815 (1985).

во время жизни когерентности в теллуре боль-

ше, чем в полуметаллах, для которых T∗2 ≫ T1.

17.

О. В. Мисочко, М. В. Лебедев, ЖЭТФ 136, 931

Предложена схема эксперимента по пространствен-

(2009).

но-разделенному когерентному контролю, который

18.

O. V. Misochko, M. Hase, K. Ishioka, and M. Kita-

может позволить пролить свет на природу КФ, а

jima, Phys. Rev. Lett. 92, 197401 (2004).

именно, имеют ли компоненты волнового пакета

общую фазу или их фазы, совпадающие в момент

19.

O. V. Misochko, M. Hase, K. Ishioka, and M. Kita-

jima, Phys. Lett. A 321, 381 (2004).

создания, независимы.

20.

T. E. Stevens, J. Kuhl, and R. Merlin, Phys. Rev.

Финансирование. Работа выполнена при час-

B 65, 144304 (2002).

тичной поддержке Российского фонда фундамен-

тальных исследований (грант № 17-02-00002).

21.

М. В. Лебедев, О. В. Мисочко, ФТТ 51, 1843

(2009).

22.

О. В. Мисочко, ЖЭТФ 150, 337 (2016).

ЛИТЕРАТУРА

23.

A. V. Kuznetsov and C. J. Stanton, Phys. Rev. Lett.

1. L. Dhar, J. A. Rogers, and K. A. Nelson, Chem. Rev.

73, 3243 (1994).

94, 157 (1994).

24.

T. Pfeifer, W. Kütt, and H. Kurz, Phys. Rev. Lett.

2. R. Merlin, Sol. St. Comm. 102, 207 (1997).

69, 3248 (1992).

3. T. Dekorsy, G. C. Cho, and H. Kurz, in Light Scatte-

25.

В. П. Шляйх, Квантовая оптика в фазовом про-

ring in Solids VIII, ed. by M. Cardona and G. Gün-

странстве, Физматлит, Москва (2005).

therodt, Springer, Berlin (2000), pp. 169-209.

26.

O. V. Misochko and E. Y. Sherman, Physica C: Su-

4. K. Ishioka and O. V. Misochko, Springer Ser. Chem.

perconductivity 222, 219 (1994).

Phys. 98, 23 (2010).

27.

M. E. Tuckerman, Statistical Mechanics: Theory

5. О. В. Мисочко, УФН 183, 917 (2013).

and Molecular Simulation, Oxford Univ. Press, USA

6. M. Hase, K. Mizoguchi, H. Harima et al., Appl. Phys.

(2010).

Lett. 69, 2474 (1996).

28.

Л. А. Фальковский, УФН 94, 3 (1968).

7. О. В. Мисочко, Р. Лу, М. Хасе, М. Китажима,

29.

В. С. Эдельман, УФН 123, 257 (1977).

ЖЭТФ 131, 275 (2007).

8. О. В. Мисочко, М. В. Лебедев, Письма в ЖЭТФ

30.

R. E. Peierls, More Surprises in Theoretical Physics,

90, 309 (2009).

Princeton Univ. Press, New Jersey (1991), p. 84.

9. G. Garrett, A. A. Rojo, A. K. Sood et al., Science

31.

A. B. Shick, J. B. Ketterson, D. L. Novikov, and

275, 1638 (1997).

A. J. Freeman, Phys. Rev. B 60, 15484 (1999).

10. G. A. Garrett, J. F. Whitaker, A. K. Sood, and

32.

P. Tangney and S. Fahy, Phys. Rev. B 65, 054302

R. Merlin, Opt. Express 1, 385 (1997).

(2002).

989