ЖЭТФ, 2019, том 156, вып. 1 (7), стр. 56-70

РОЛЬ КВАЗИПРОДОЛЬНЫХ И КВАЗИПОПЕРЕЧНЫХ

ФОНОНОВ В ТЕРМОЭДС УВЛЕЧЕНИЯ КРИСТАЛЛОВ КАЛИЯ

ПРИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ

И. И. Кулеев^*, И. Г. Кулеев

Институт физики металлов Уральского отделения Российской академии наук

620990, Екатеринбург, Россия

Поступила в редакцию 17 июля 2018 г.,

после переработки 18 января 2019 г.

Принята к публикации 6 февраля 2019 г.

Исследовано влияние анизотропии упругой энергии на электрон-фононное увлечение и термоэлектриче-

ские явления в кристаллах калия. Показано, что при низких температурах, когда диффузное рассеяние

фононов на границах является доминирующим механизмом релаксации, фокусировка приводит к ани-

зотропии термоэдс увлечения. С увеличением сечения образца конкуренция граничного и объемных

механизмов релаксации фононов приводит к немонотонному изменению анизотропии термоэдс увлече-

ния: при переходе от режима кнудсеновского течения фононного газа она сначала возрастает от 16 %

до 30 %, а затем исчезает при переходе к объемным образцам. Изучена роль квазипродольных и ква-

зипоперечных фононов в термоэдс увлечения в кристаллах калия при низких температурах. Показано,

что вклад медленных квазипоперечных фононов в термоэдс увлечения объемных кристаллов калия на

порядок величины превышает вклад квазипродольных фононов. Поэтому модель изотропной среды не

может дать адекватного описания электрон-фононного увлечения в металлах. Необходимо учитывать

влияние анизотропии упругой энергии на спектр и вектора поляризации фононов.

DOI: 10.1134/S004445101907006X

приводит к фокусировке фононов и, соответствен-

но, к анизотропии теплопроводности [10-15]. Вто-

рой эффект связан с влиянием анизотропии упругой

1. ВВЕДЕНИЕ

энергии на вектора поляризации фононов. Посколь-

ку в упруго анизотропных кристаллах распростра-

В работах [1-4] были измерены термоэлектри-

няются квазипродольные и квазипоперечные фоно-

ческие эффекты в щелочных металлах при низ-

ны, которые имеют отличную от нуля продольную

ких температурах, а также проанализировано вли-

яние электрон-фононного увлечения на термоэдс.

компоненту [16,17], в рамках стандартной теории по-

тенциала деформации все колебательные моды мо-

Полученные результаты, как и термоэдс увлечения

гут взаимодействовать с электронами [6-9]. В связи

в других металлах, интерпретировались в модели

с этим при анализе термоэдс увлечения, во-первых,

изотропной среды [1-5]. В этой модели полагается:

необходимо учитывать анизотропию спектра фоно-

(1) спектр фононов изотропный, направления груп-

нов, которая приводит к фокусировке колебатель-

повой и фазовой скоростей фононов совпадают, и

ных мод, и анизотропии теплопроводности и тер-

эффект фокусировки отсутствует; (2) все колеба-

тельные моды являются чисто продольными или

моэдс [10-15]. А во-вторых, в отличие от модели

изотропной среды, мы должны рассчитать вклады

чисто поперечными модами. В этой модели толь-

ко продольные фононы могут взаимодействовать с

всех колебательных мод в электрон-фононное увле-

чение. Результат этого анализа оказался неожидан-

электронами и участвовать в электрон-фононном

ным: для объемных кристаллов калия вклад мед-

увлечении [6-9]. В упруго анизотропных кристаллах

ленных квазипоперечных фононов в термоэдс увле-

спектр фононов является анизотропным, групповые

чения на порядок величины превышает вклад про-

и фазовые скорости фононов неколлинеарны, что

дольных фононов. Очевидно, что модель изотроп-

^* E-mail: kuleev@imp.uran.ru

ной среды не является корректной для описания

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

электрон-фононного увлечения в металлах и его

ное значение для медленной поперечной моды со-

влияния на термоэдс и термомагнитные явления.

ставляет 14 % и 16.5 % для кристаллов Si и Ge [17]

Впервые влияние неравновесности фононной си-

и достигает, согласно нашим оценкам, 30 %, 70 % и

стемы на термоэдс металлов было рассмотрено Гу-

60 %, соответственно для кристаллов K, Na и Li. Рас-

ревичем [18]. Херринг [19] развил теорию термоэлек-

чет вкладов различных мод в термоэдс увлечения в

трических явлений в полупроводниках и объяснил

режиме кнудсеновского течения фононного газа по-

экспериментальные данные Джебола и Халла [20],

казал, что для кристаллов калия медленные квази-

обнаруживших эффект электрон-фононного увлече-

поперечные фононы для большинства направлений

ния в германии. В дальнейших исследованиях тер-

вносят преобладающий вклад в электрон-фононное

моэдс увлечения в полупроводниках и металлах в

увлечение, значительно превышающий вклад про-

работах [21-24], а также монографиях [6-9] для под-

дольных фононов. Исключение составляют направ-

системы фононов в неравновесной электрон-фонон-

ления, близкие к направлениям фокусировки про-

ной системе использовалась модель изотропной сре-

дольных фононов [111], где их вклад становится

ды. Влияние анизотропии упругой энергии кристал-

большим в полтора раза.

ла на спектр, вектора поляризации и распростра-

В работе [4] исследовались образцы с прямо-

нение фононов не рассматривалось. Эти эффекты

угольным сечением D×W = 0.15×0.5 см² и длиной

были впервые учтены в работе [25] при расчете

L = 3.8 см. Мы зафиксировали температуру 2 К,

термоэдс увлечения в бесщелевом полупроводнике

параметры образцов μ = W/D = 3.3 и k₀ = L/2D =

HgSe:Fe. Показано, что при достаточно низких тем-

= 12.15 и проанализировали зависимости термоэдс

пературах фокусировка фононов приводит к анизо-

от толщины пластинок D в интервале от 50 нм до

тропии термоэдс увлечения. Однако бесщелевые по-

1 см. В этом случае при D = 0.15 см получаем образ-

лупроводники HgSe:Fe являются не очень удобным

цы калия, исследованные в работе [4]. Это позволя-

объектом для исследования анизотропии термоэдс

ет сравнить результаты расчета термоэдс с экспери-

увлечения, так как концентрация примесей желе-

ментальными данными. Согласно [4], актуальными

за в них достаточно велика (N_Fe = 1 · 10¹⁹ см-3)

при низких температурах механизмами релаксации

и рассеяние фононов на дефектах и примесях доми-

фононов являются рассеяния на электронах, дис-

нирует вплоть до температуры 0.4 К, поэтому име-

локациях и изотопическом беспорядке. Учет этих

ются большие трудности для реализации режима

механизмов позволил получить оценки геометриче-

кнудсеновского течения фононного газа, поскольку

ских параметров нанопластинок, при которых кнуд-

нельзя пренебречь рассеянием фононов на приме-

сеновское течение фононного газа может быть реа-

сях. Более удобной системой для анализа влияния

лизовано. Проведенный анализ показал, что с уве-

фокусировки фононов на термоэлектрические эф-

личением толщины пластинки роль объемных меха-

фекты являются кристаллы щелочных металлов Li,

низмов релаксации возрастает, а анизотропия вкла-

Na, K. Они обладают кубической симметрией, упру-

дов в термоэдс от фононов различных поляризаций

гая энергия определяется тремя модулями упруго-

убывает. Однако благодаря более сильному рассея-

сти, а спектр электронов проводимости считается

нию продольных фононов на электронах, их относи-

изотропным. Поскольку кристаллы Li и Na при тем-

тельный вклад в термоэдс убывает, тогда как вкла-

пературах ниже 36 К испытывают мартенситный

ды медленных и быстрых квазипоперечных мод воз-

переход из ОЦК в ГПУ и при более низких тем-

растают. В результате анизотропия полной термоэдс

пературах они представляют двухфазную систему,

увлечения изменяется немонотонным образом: при

основное внимание уделено исследованию термоэдс

переходе от режима кнудсеновского течения фонон-

увлечения в кристаллах калия.

ного газа она сначала возрастает, достигает мак-

Целью настоящей работы является исследова-

симума, затем при переходе к режиму объемных

ние влияния анизотропии упругой энергии на элект-

механизмов релаксации исчезает. Этот новый эф-

рон-фононное увлечение в нанопластинах и объем-

фект в анизотропии термоэдс увлечения, обуслов-

ных кристаллах калия при низких температурах.

ленный конкуренцией граничного и объемных ме-

Анализ динамических характеристик упругих волн

ханизмов релаксации фононов различных поляриза-

в кубических кристаллах показал, что вклад попе-

ций, открывает новые перспективы для эксперимен-

речной компоненты в квазипродольные колебания

тальных исследований электрон-фононного увлече-

в кубических кристаллах мал, и им можно прене-

ния в металлах. Для образцов калия с D = 0.15 см,

бречь [17]. Вклад продольных компонент в квазипо-

исследованных в [4], рассеяние фононов на грани-

перечные моды не является малым: его максималь-

цах становится неэффективным, доминируют объ-

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

емные механизмы релаксации и термоэдс уже не

только электроны, находящиеся в пределах теплово-

зависит от геометрических параметров образцов. В

го размытия поверхности Ферми. Поэтому для них

этом случае вклад медленных квазипоперечных фо-

при температурах, гораздо меньших температуры

нонов оказался на порядок величины больше вкла-

Дебая, основной вклад в релаксацию электронов бу-

да продольных фононов. Однако наиболее впечат-

дут вносить длинноволновые фононы, волновой век-

ляющий результат дал анализ вкладов квазипопе-

тор которых существенно меньше дебаевского вол-

речных фононов в термоэдс увлечения в объемных

нового вектора q_D [6-9]. В связи с этим для фононов

кристаллах калия, свободных от дислокаций: сум-

мы воспользуемся моделью анизотропного контину-

марный вклад квазипоперечных мод, который ранее

ума [16]. В этой модели упругая энергия кубическо-

не учитывался (см. [1-5]), достигает 96 %. Очевидно,

го кристалла определяется тремя модулями упруго-

что модель изотропной среды не является коррект-

сти второго порядка c₁₁, c₁₂, c₄₄. Решение уравнений

ной для описания электрон-фононного увлечения в

Кристоффеля позволяет определить спектр и векто-

металлах.

ры поляризации акустических мод аналогично [17]

В настоящей работе нам удалось не только сде-

и проанализировать влияние упругой анизотропии

лать существенный шаг вперед в изучении эффек-

на увлечение электронов фононами.

тов, обусловленных влиянием анизотропии упругой

энергии на электрон-фононное увлечение в метал-

2. ФОКУСИРОВКА И ДИНАМИЧЕСКИЕ

лах, но и проанализировать связь низкотемператур-

ХАРАКТЕРИСТИКИ ФОНОНОВ В

ных асимптотик термоэдс и решеточной теплопро-

КРИСТАЛЛАХ КАЛИЯ

водности с механизмами релаксации фононов. Обоб-

щение экспериментальных данных по исследованию

Прежде чем переходить к анализу термоэдс

термоэлектрических явлений в металлах привел ав-

увлечения, рассмотрим динамические характери-

торов монографии [5] к выводу о том, что при низ-

стики и фокусировку фононов в кристаллах калия.

ких температурах термоэдс увлечения в металлах

В модели анизотропного континуума [16, 17] спектр

следует асимптотике α ≈ AT + BT³ (см. формулу

фононов с поляризацией λ при q ≪ q_D может быть

(4.18) в [5]), причем первый член соответствует диф-

представлен в виде ω^λq = S^λ(θ, ϕ) q. Фазовая ско-

фузионной термоэдс, а второй — термоэдс увлече-

рость S^λ(θ, ϕ), определяющая анизотропию спект-

ния. Такая асимптотика использовалась для щелоч-

ра, зависит от угловых переменных θ и ϕ вектора

ных и благородных металлов, а также ряда других

q. В системе координат по ребрам куба, она опре-

металлов (см. [1-5]). В отличие от [5] мы рассмот-

делена в работе [17]. Индексы поляризации фоно-

рели режим кнудсеновского течения фононного га-

нов λ выберем следующим образом: индекс L будет

за, когда доминирует рассеяние фононов на грани-

соответствовать продольным фононам, а t₁ и t₂ —

цах образца. Показано, что в этом случае термоэдс

соответственно «быстрой» и «медленной» попереч-

увлечения α_drag(T ) и решеточная теплопроводность

ным колебательным модам. Векторы поляризаций

κ(T ) в щелочных металлах будут анизотропными и

фононов определяются выражениями [17]

следовать зависимостям

{

}

(

n_j

)∑

n2j

α_drag ≈ B₂T⁴, κ(T) ≈ CT³.

e^λj =

A_λ = ±√

A_λ ψ^λ

(ψ^λj)²

Из полученных формул следует, что при доминиру-

ющей роли объемных механизмов релаксации фо-

∑

n2j

(1)

(e^λ · n) =

ψ^λj =

+z_λ+(k-1)n2j,

нонов на электронах или на дислокациях термоэдс

λ j ψ^j

увлечения и решеточная теплопроводность в калии

c₁₂ + c₄₄

следуют асимптотикам α_drag(T ) ≈ AT³ и κ(T ) ≈

c₁₁ - c₄₄

≈ BT², будут изотропными и не зависят от геомет-

рических параметров образцов.

где cij — упругие модули второго порядка, n =

Для того чтобы излишне не усложнять анализ

= q/q = (sin θ cos ϕ, sin θ sin ϕ, cos θ) — единичный

новых эффектов, мы ограничимся учетом только

волновой вектор фонона, zλ — корни уравнения

анизотропии, связанной с подсистемой фононов. В

Кристоффеля, определяющие спектр и вектора по-

щелочных металлах подсистема электронов являет-

ляризации (см. подробнее [17]). Значения модулей

ся сильно вырожденной. В этом случае, благодаря

упругости второго порядка при T = 4.2 K взяты из

законам сохранения энергии и импульса, в элект-

работы [26]. Следует отметить, что величины пара-

рон-фононных взаимодействиях могут участвовать

метров анизотропии k - 1 в щелочных кристаллах

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

Таблица. Модули упругости второго порядка cij , плотность ρ, параметр анизотропии k - 1 для кристаллов калия,

HgSe : Fe и Si

c₁₁,

c₁₂,

c₄₄,

ρ,

Соединение

k - 1 〈(e^L · n)²〉〈(et1 · n)²〉〈(et2 · n)²〉

10¹² дин/см²

10¹² дин/см² г/см³

HgSe : Fe

0.69

0.51

0.23

8.26

0.61

0.99

6.7 · 10-4

7.0 · 10-3

1.677

0.65

0.804

2.33

0.67

0.99

7.5 · 10-4

7.9 · 10-3

0.0457

0.0374

0.0263

0.91

2.284

0.965

0.0028

0.0323

значительно превышают значения для Si и HgSe:Fe

Si с квадратным сечением. Анализ угловых зависи-

(см. таблицу), поэтому фокусировка фононов в кри-

мостей длин свободного пробега фононов в режиме

сталлах калия существенно отличается от фокуси-

кнудсеновского течения фононного газа позволяет

ровки в полупроводниковых кристаллах.

сделать качественные оценки анизотропии термоэдс

Что касается векторов поляризации, то для мед-

увлечения в металлах. Дело в том, что чем больше

ленной моды скалярное произведение (et2 · n) об-

длина свободного пробега относительно рассеяния

ращается в нуль для симметричных направлений,

фононов на границах образца, тем больше вероят-

а его максимальное значение составляет 14 % для

ность электрона столкнуться с неравновесным фо-

кристаллов Si и увеличивается до 28 % для калия.

ноном и получить дополнительный импульс от гра-

Усредненные величины 〈(et2 · n)²〉, входящие в конс-

диента температуры. Поэтому термоэдс увлечения

танту электрон-фононного взаимодействия при пе-

должна иметь максимальные значения в направ-

реходе от кристаллов Si и HgSe:Fe к калию увели-

лениях максимумов длин пробега, которые обычно

чиваются более, чем в четыре раза (см. таблицу).

совпадают с направлениями фокусировки для рас-

Это приводит к значительному увеличению вклада

сматриваемых мод [13, 14, 25].

квазипоперечной моды в термоэдс увлечения. Для

В образцах Si длины свободного пробега для

быстрой поперечной моды усредненные величины

каждой моды достигают максимальных значений

〈(et1 ·n)²〉 оказываются на порядок меньше, чем для

в направлениях фокусировки, причем в этих на-

моды t₂, поэтому следует ожидать, что вклад этой

правлениях они превышают длины пробега фононов

моды в термоэдс увлечения будет мал, тогда как для

остальных мод (см. [13, 14]). Однако в кристаллах

продольных фононов в рассматриваемых кристал-

калия из-за аномально больших величин парамет-

лах этот фактор мало отличается от единицы.

ра анизотропии k - 1 абсолютные максимумы длин

Направления переноса энергии и фокусировка

пробега для моды t₂ достигаются не в направлениях

фононов определяется групповыми скоростями фо-

фокусировки, а в направлениях, соответствующих

нонов, которые могут быть представлены в ви-

групповым скоростям в точках нулевой кривизны на

де [14, 27]

изоэнергетических поверхностях при углах θ_max =

= 0.58 ± (π/2)n. А в направлениях фокусировки ре-

V^λg(θ, ϕ) = S^λ(θ, ϕ)Vλg(θ, ϕ),

ализуются локальные минимумы длин пробега, зна-

Vλ

(θ, ϕ) = n + S^λθe_θ + S^λϕe_ϕ,

чения которых оказываются на 23 % меньше. Мини-

(

мумы длин пробега моды t₂ реализуются для Si в

⁾∂S

(2)

S^λθ(θ, ϕ) =

направлениях типа [110], а для калия — в направле-

S^λ

∂θ

(

)

ниях типа [111]. Наибольшую анизотропию прояв-

∂S

S^λϕ(θ, ϕ) =

ляет вклад продольных фононов: отношение длин

sinθ S^λ

∂ϕ

пробега в направлениях фокусировки [111] и дефо-

Здесь e_θ

= (cos θ cos ϕ, cos θ sin ϕ, - sin θ), e_ϕ

кусировки [100] равно 2.33.

= (- sin ϕ, cos ϕ, 0), а вектор n определен выше. Век-

Если главную роль в электрон-фононном увле-

торы n, e_θ и e_ϕ образуют взаимно ортогональную

чении будут играть продольные фононы, то макси-

тройку единичных векторов. Проанализируем ани-

мальные значения термоэдс при достаточно низких

зотропию длин свободного пробега для всех акусти-

температурах должны наблюдаться в направлениях

ческих мод в кристаллах калия аналогично тому,

типа [111], а минимальные значения в направлени-

как это было сделано в работах [13,14] для образцов

ях их дефокусировки — [100]. Если главную роль в

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

электрон-фононном увлечении (как это имеет место

∫

∑

для теплопроводности) будет играть медленная ква-

v_eph(k) =

(Z^λq)⁵dZ^λq ×

8π²ℏ³(k)³

зипоперечная мода, то максимальные значения тер-

моэдс при достаточно низких температурах должны

∫

наблюдаться в направлениях групповых скоростей в

× dϕ_q|Cλ0|²(q_Tλ)⁵N0qλ(N0qλ + 1)Φ^±λ(ε_k, q),

(4)

точках нулевой кривизны. Следует отметить, что со-

отношение этих вкладов (а также положение макси-

[

][

]

мумов) в значительной степени будут определяться

f (ε_k ± ℏωΛq)-f(ε_k)

qλ0(θ, ϕ)

Φ^±λ(ε_k, q) = ±

1∓

величинами констант деформационного взаимодей-

f₀(1 - f₀)

ствия электронов с фононами и факторами (e^λ · n)².

k_BT

q^λT =

Z^λq =

ℏS^λ(θ, ϕ)

q^λT

2m_eSλ0(θ, ϕ)

qλ0(θ, ϕ) =

3. ВЛИЯНИЕ ФОКУСИРОВКИ НА

ℏ

РЕЛАКСАЦИЮ ИМПУЛЬСА

где N0qλ — функция Планка. Неравновесную функ-

КВАЗИЧАСТИЦ В НЕРАВНОВЕСНОЙ

ЭЛЕКТРОН-ФОНОННОЙ СИСТЕМЕ

цию δf_k мы разбили на две части. Функция δf^(1)k

обусловлена непосредственным действием электри-

ческого поля и градиента температуры на систему

Вычислим поток заряда, обусловленный дейст-

электронов, она имеет известный вид [8, 9]. Второй

вием электрического поля (E = {E_x, 0, 0}) и гради-

член δf(eph)k учитывает передачу импульса от нерав-

ента температуры ∇T = (∇_xT, 0, 0), в металле с изо-

новесных фононов к электронам и обусловливает

тропным законом дисперсии носителей тока. Исхо-

эффект увлечения [25]:

дим из системы кинетических уравнений для нерав-

новесных электронной f(k, r) и фононной N^λ(q, r)

1^∑

функций распределения и интегралов столкновений

δf(eph)k = -τ_e(ε_k)2π

|C^λq|²g^λ(q) ×

электронов с фононами (см. [21-25]). Ограничимся

ℏ V

q,λ

линейным приближением по внешним возмущениям

{

[f₀(ε_k+q) - f₀(ε_k)] δ(ε_k+q - ε_k - ℏω^λq) -

и представим функции распределения электронов и

}

фононов в виде локально равновесных частей f₀(ε_k)

- [f₀(ε_k - f₀(εk-q))] δ(εk-q - ε_k + ℏω^λq)

(5)

и N0qλ и неравновесных добавок к ним δf_k и g^λ(q).

Здесь

|C^λq(θ, ϕ)|²

= (Cλ0(θ, ϕ))²q, (Cλ0(θ, ϕ))²

Линеаризуем интегралы столкновений по этим до-

= E20λ(e^λ(θ, ϕ) · n)² × ℏ/S^λ(θ, ϕ)ρ, E0λ — констан-

бавкам, тогда для неравновесных функций получим

та деформационного потенциала, для щелочных ме-

(см. подробнее [25]):

таллов E0λ ≈ (2/3)ε_F [6]. Для неравновесной функ-

ции фононов g^λ(q) в низкотемпературной области

δf_k = δf^(1)k + δf(eph)k,

можно пренебречь влиянием ангармонических про-

цессов фонон-фононного рассеяния и ограничиться

(

)

∂f₀

диффузионным приближением, тогда получим

δf^(1)k = eτ_e(ε_k)

∂ε_k

N0qλ(N0qλ + 1) ℏω^λq

(

))

g^λ(q) = -

(V^λg∇T ),

k_B

⁽ε_k -ζ⁾

(3)

k_BT²

v^λph(q)

(6)

× v_k E+

∇T

k_BT

v^λph(q) = v^λphB(q) + v^λphI(q) + v^λphd(q) + v^λphe(q).

(

)

δf(eph)k = -τ_e(ε_k)I_eph

f₀(ε_k), g^λ(q)

Здесь V^λg = ∂ω^λq/∂q — групповая скорость фонона

с поляризацией λ. Полная скорость релаксации фо-

τ_e(ε_k) = - [v_ei(k) + v_eph(k)]-1 .

нонов v^λph(q) включает рассеяние на границах образ-

ца v^λphB (q), дислокациях v^λphd(q), электронах v^λphe(q)

Здесь τ_e(ε_k) — полное время релаксации электро-

и изотопическом беспорядке v^λphI (q). В отличие от

нов, v_ei(k) — скорость релаксации электронов на

ранее выполненных исследований мы проанализи-

примесях [8,9], v_eph(k) — скорость релаксации элек-

руем влияние фокусировки фононов на электрон-

трона на фононах в модели анизотропного контину-

фононное увлечение, а также роль квазипоперечных

ума [25]:

фононов в термоэдс увлечения.

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

2e^∑

2π 1^∑

4. ВЛИЯНИЕ АНИЗОТРОПИИ УПРУГОЙ

j_drag =

v_kτ_e(ε_k)

|C^λq|²g_λ(q) ×

ЭНЕРГИИ НА ТЕРМОЭДС УВЛЕЧЕНИЯ В

ℏ V

q,λ

МЕТАЛЛАХ

{

[f₀(ε_k+q) - f₀(ε_k)] δ(ε_k+q - ε_k - ℏω^λq)-

}

)

− [f₀(ε_k) - f₀(εk-q)] δ(εk-q - ε_k + ℏω^λq

Релаксация импульса электронной подсистемы

= -β_drag∇_rT.

(9)

обеспечивается резистивными процессами рассея-

ния — рассеянием электронов на примесях и дефек-

Из условия j₁ + j_drag = 0 для термоэдс находим

тах. Механизмы электрон-фононной релаксации, ха-

β^difxx + β_drag

рактеризуемые частотами v_eph и v_phe, приводят

α=α_dif +α_drag =

σ_xx

к перераспределению импульса внутри электрон-

(10)

β^difxx

⁽π²k_BT⁾

фононной системы. Перенормировку термоэдс за

α_dif =

A_dif .

σ_xx

3ε_F

счет взаимного увлечения электронов и фононов мы

В условиях сильного вырождения диффузионная

не рассматриваем. Обусловлено это тем, что такие

термоэдс α_dif является величиной первого порядка

эффекты, как термоэдс и теплопроводность нахо-

малости по параметру вырождения k_BT/ε_F ≪ 1.

дятся из условия равенства нулю полного тока через

В отличие от работ [17-19] релаксацию импульса

образец. В этом случае средняя скорость упорядо-

фононов в неравновесной электрон-фононной сис-

ченного движения электронов в любом физически

теме мы учитываем, не ограничиваясь линейным

малом объеме образца равна нулю, поэтому переда-

приближением по параметру неупругости. Предпо-

ча импульса упорядоченного движения электронов

лагая спектр электронов изотропным, вычислим уг-

в фононную подсистему мала и влиянием неравно-

ловые интегралы по волновым векторам электро-

весности электронов на электроны через подсистему

нов в (9) и снимем δ-функции в законах сохранения

фононов можно пренебречь [21-23]. С другой сторо-

энергии для процессов поглощения (+) и испуска-

ны, при наличии градиента температуры существу-

ния (-) фононов в электрон-фононных столкнове-

ет стационарный поток фононов от горячего конца

ниях. Детали соответствующих выкладок для вы-

образца к холодному и передача импульса упорядо-

рожденных полупроводниках приведены в [25], по-

ченного движения фононов электронам в значитель-

этому их здесь мы не воспроизводим, а ограничимся

ной степени определяет величины термоэдс. Разде-

лим ток проводимости j на две части, пропорцио-

конечным выражением, затем конкретизируем неко-

торые детали для металлов. Определим ток увле-

нальные неравновесным добавкам δf^(1)k и δf(eph)k:

чения jdrag = -βdrag∇rT и из условия равенства

полного тока через образец j₁ + j_drag = 0 находим

∑

(

)

(1)

термоэдс фононного увлечения:

j=-

v_k δf_k

+ δf(eph)

=j₁ +j_drag.

(7)

(

)∫

k_B ∑

α_drag =

dΩ_q ×

8π

⎧

λ,±

⎪

Zλ2k

(

)

∫

F+q0

Подстановка выражений (5), (6) в (7) дает

⎨

vλeph0(k_F , q^λT)

(Z^λq)³dZ^λ

^×⎪⎪

v^λph(q)

⎩

e²n_e〈τ(x)〉

(

)

j₁ = σ_xxE_x - β_xx∇_xT, σ_xx =

m_F

Z^λq

∞

×δ^λ(θ, ϕ)th

(Z^λq - δ^λ)

Vλg3ng3} +

∫

(

)

(k_F )

∂f₀

n_e =

, 〈τ(x)〉 = dx

x3/2τ(x),

3(π)²

∂x

Zλ2k

(

)

∫

F-q0

vλeph0(k_F , q^λT)

(11)

(

)

(8)

(Z^λq)³dZ^λ

δ^λ(θ, ϕ)×

k_B

⁽π²k_BT

v^λph(q)

β_xx =

σ_xx

A_dif ,

k_F

3ε_F

⎫

[

(

)

⎪

⁽k³(ε)τ(ε)^)]

⎬

A_dif = ε_F

Z^λq

dε

m(ε)

× th

(Z^λq + δ^λ)

Vλg3ng3}

ε=εF

⎪

⎭

j_drag = -β_drag∇_rT.

(

)₂

2m_F

S^λ(θ, ϕ)

T^λδ(θ, ϕ)

δ^λ(θ, ϕ) =

;

Подставим (3) и (5) в (7) и получим исходное выра-

k_BT

жение для тока увлечения:

dΩ_q = sin θ dθ dϕ.

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Здесь

Vλg3 и ng3 — проекции групповой скорости и

ции фононов: рассеяние на границах образца, дисло-

единичного волнового вектора фонона на направле-

кациях, электронах и дефектах (изотопическом бес-

ние градиента температур. В коэффициенте α_drag

порядке). Для этих механизмов скорость релакса-

мы выделили vλeph0(k_F , q^λT ) — скорость релаксации

ции может быть представлена в виде

электрона с импульсом k_F на тепловом фононе с им-

v^λph(q, θ, ϕ) = v^λphB(θ, ϕ)+

пульсом q^λT :

k_BT

[

]

v^∗λphd(θ, ϕ) + v^∗λphe(θ, ϕ)

+ v^∗λphi(q, θ, ϕ).

(14)

m_F (Cλ0)

ℏ

vλeph0(k_F , q^λT) =

(q^λT )⁵N0qλ(N0qλ+1),

2πℏ³k³

Здесь v^λphB(θ, ϕ) — скорость релаксации фононов на

(12)

k_BT

ℏω^λq

границах (см. [13, 14]),

q^λT =

Z^λq =

ℏS^λ(θ, ϕ)

q^λT

k_BT

v^∗λphd(θ, ϕ) = Ab²N_d,

В предельном случае сильного вырождения (ε_k =

E20λ

(

)₂

= ε_F) мы выделили в явном виде члены, соответ-

v^∗λphe(θ, ϕ)=mF

e^λ(θ, ϕ) · n

ℏ⁴

2π · S^λ(θ, ϕ)ρ

ствующие поглощению (+) и испусканию (-) фоно-

— безразмерные величины. Согласно [4], A ≈ 1, b ≈

на и представили функцию Φ^±λ(ε_k, q) в виде

-3

≈ 4.5·10-8 cм — вектор Бюргерса, N_d = 10¹¹

Ń_d см

(

)

концентрация дислокаций.

Ń_d является подгоноч-

Z^λ

Z^λq ∓ δ^λ

Φ^±λ(ε_F , q) = 2 th

ным параметром для образцов с различной степе-

Z^λ

нью деформации. Для приведенных выше парамет-

ров калия находим

В работах [3, 4] исследования термоэдс и теплопро-

водности проводились на кристаллах калия с па-

v^∗λphd(θ, ϕ) ≈ 2.03 · 10-4N˜_d,

раметрами: концентрацией электронов n_e = 1.4 ×

6.59 · 10-4 (

)₂

× 10²² см-3, k_F = 0.75· 10⁸ см-1, эффективной мас-

v^∗λphe(θ, ϕ) ≈

e^λ(θ, ϕ) · n

(15)

S^λ(θ, ϕ)

сой m_F ≈ 1.1m₀ (m₀ — масса свободного электрона)

и энергией Ферми ε_F = 2.12 эВ, ρ ≈ 0.91·10⁸ г·см-3,

S^λ(θ, ϕ) = S^λ(θ, ϕ) · 10-6.

а E0λ

≈ (2/3)ε_F

= 1.41 эВ. Из значений фазо-

Для скорости релаксации фононов на изотопичес-

вых скоростей (S[100]L

= 224 · 10⁶ см/с и S[100]t =

ком беспорядке имеем [28, 29]

= 1.7 · 10⁵ см/с) следует, что величина q₀ на три

v_iso ≈ A_iso(TZ^λq)⁴,

порядка меньше, чем 2k_F , поэтому в верхнем пре-

деле интегрирования (11) мы можем пренебречь до-

(16)

gV₀

⁽k_B)⁴

A_iso =

〈(Sλ0)-3〉.

бавкой ±q₀. Тогда для коэффициента α_drag получим

12π ℏ

λT_F

Здесь V₀ — объем, приходящийся на один атом, g =

(

)∫

∫

∑

k_B

= 1.64 · 10-4 — фактор изотопического беспорядка.

α_drag =

dΩ_q

(Z^λq)⁴ ×

4π

Для константы A_iso в калии получим: A_iso = 2.85 ×

(

)

(

)

× 10⁴ с-1 · град-1.

Z^λq

(k_F , q^λT )

(13)

eph0

Оценим зависимости термоэдс увлечения от

× th

dZ^λ

v^λph(q)

температуры, эффективной массы и концентрации

(

)₂

электронов при достаточно низких температурах,

⁽T^λδ

){

}

2m_F

S^λ(θ, ϕ)

vλg3nq3

T^λδ =

когда доминирует рассеяние фононов на границах

k_B

и для каждой из фононных мод выполняется

неравенство T ≪ T^λF(θ, ϕ). В этом случае верхний

Здесь T^λF(θ, ϕ) = 2ℏkF Sλ(θ, ϕ)/kB. В выражении

предел интегрирования по Z^λq в (13) устремим к

(13) верхний предел интегрирования будет опреде-

бесконечности. Тогда для термоэдс получим

ляться отношением T^λF(θ, ϕ)/T = 2ℏk_F S^λ(θ, ϕ)/k_B T .

⎛

⎞

Поскольку величины T^λF(θ, ϕ) имеют порядок 10² К

[

]₄

(

)

k_B ∑

k_BT

(T[100]LF = 258 К и T[100]tF = 196 К), при температу-

α_drag = J₄

⎝ m^FE⁰λ

⎠

ρn_e(πℏ)³

ℏSλ[100]

4π

рах порядка 1 К мы можем распространить верхний

⎛

⎞

предел интегрирования в (13) до бесконечности. Для

∫

дальнейших оценок и анализа температурных зави-

Vλg3nq3

⎟

× dΩ_q(e^λq

· n)² ⎝

(

)₄⎠,

(17)

симостей термоэдс в калии мы учтем актуальные

v^λphB(q)

S^λ(θ, ϕ)

в низкотемпературной области механизмы релакса-

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

∞

(

)

∫

(

)₂

Z^λq

∕

Z_q

термоэдс приведет рассеяние на дислокациях, но в

J₄ =

(Z^λq)4

dZ^λq ≡ 24.1.

этом случае она будет пропорциональна квадрату

эффективной массы и слабо возрастать с концент-

В пределе кнудсеновского течения фононного га-

рацией электронов:

за, когда доминирует граничное рассеяние фононов,

термоэдс увлечения будет иметь характерную зави-

α_drag (lim T → 0) → m2F T³ε2F0λ/n_e ≈

симость:

≈m2FT³n1/3e.

(21)

α_drag (lim T → 0) → m2F T⁴E20λ/n_e ≈

Итак, отмеченная в [5] низкотемпературная асимп-

тотика термоэдс увлечения α_drag(T) ≈ BT³ может

≈ m2FT⁴ε2F0λ/n_e ≈ m2FT⁴n1/3e.

(18)

быть обусловлена рассеянием фононов на электро-

Как следует из (18), зависимость от концентрации

нах или дислокациях.

электронов становится слабо возрастающей, для за-

висимости от эффективной массы имеем известный

5. АНИЗОТРОПИЯ ТЕРМОЭДС

результат [21-23]: чем легче электроны, тем мень-

УВЛЕЧЕНИЯ В РЕЖИМЕ «ГРАНИЧНОГО»

ше они увлекаются фононами. Зависимость термо-

РАССЕЯНИЯ

эдс в режиме граничного рассеяния от температуры

α_drag ≈ BT⁴ может наблюдаться в достаточно чис-

Рассмотрим влияние фокусировки фононов на

тых металлах при низких температурах. Аналити-

анизотропию термоэдс увлечения в режиме «гра-

ческим оценкам поддается так же актуальный для

ничного» рассеяния. Для того чтобы проанализиро-

металлов случай доминирующей роли релаксации

вать зависимости термоэдс от толщины пластинок

фононов на электронах. В этом случае

D в широком интервале от 50 нм до 1 см и при D =

= 0.15 см, а также сравнить результаты расчетов

k_BT

v^λph(q, θ, ϕ) =

Z^λqv^∗λphe(q, θ, ϕ),

с экспериментальными данными [4], мы зафиксиро-

ℏ

вали параметры μ = 3.3 и k₀ = 12.15. Воспользу-

тогда

емся выражениями для скоростей релаксации фо-

⎛

⎞

нонов на границах образцов с прямоугольным сече-

[

]

(

)

k_B ∑

k_BT

нием [13, 14]. Проанализируем угловые зависимости

α_drag = J₃

⎝ m^FE⁰λ

⎠

ρn_e(πℏ)³

ℏSλ[100]

4π

термоэдс увлечения для кристаллов калия при вра-

щении градиента температуры в плоскостях {100}

⎛

⎞

∫

и {110}. Для этого определим систему координат с

Vλg3nq3

⎟

× dΩ_q(e^λq · n)² ⎝

(

)₄⎠,

(19)

осью «3» вдоль направления теплового потока. В

v^∗λphe(q)

S^λ(θ, ϕ)

образцах с прямоугольным сечением ось «1» орто-

гональна широкой грани образца, а ось «2» — узким

∞

(

)

∫

(

)₂

граням. Причем, ось «1» является осью вращения.

Z^λq

∕

Z_q

J₃ =

(Z^λq)3

dZ^λq = 6.1.

тогда компоненты групповой скорости фононов для

рассматриваемых случаев могут быть представлены

в виде [13,14]

Нетрудно убедиться, что после подстановки

v^∗λphe(θ, ϕ) в

(19) зависимость от эффективной

1) Vλg3 = -V^λgy sinψ + V^λgz cosψ,

массы и от константы деформационного взаи-

Vλg2 = V^λgy cosψ + V^λgz sinψ, Vλg1 = V^λgx,

модействия сократится, поэтому в случае, когда

доминирует рассеяние фононов на электронах,

-V^λgx + V^λgy

2) Vλg3 =

√

sinψ + V^λgz cosψ,

термоэдс увлечения будет иметь характерную

(22)

зависимость

-V^λg + V

Vλg2 =

cosψ - V^λgz sinψ,

α_drag (limT → 0) → T³/n_e.

(20)

V^λgx + V^λ

Она убывает с увеличением концентрации электро-

Vλg1 =

√

нов и согласуется с низкотемпературной зависимос-

тью термоэдс увлечения, наблюдаемой в экспери-

Ориентационные параметры [I(ψ)] и {J} для про-

менте, для значительного числа металлов [5]. От-

извольного направления теплового потока относи-

метим, что к такой же температурной зависимости

тельно осей кристалла определяются компонентами

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

120

150

180

210

330

210

330

240

300

240

300

270

Рис. 1. Угловые зависимости длин свободного пробега фононов

Λ^{J}λ

= Λ{J}λ[I(ψ)]/D и

Λ^{J}

= Λ{J}[I(ψ)]/D в кристаллах

[I(ψ)]

калия с прямоугольным сечением D × μD = 0.15 × 0.5 см² (μ = 3.3) и длиной L = 3.8 см в случаях, когда градиент

температуры вращается в плоскости грани куба (а) и в диагональной плоскости (б). Кривая 1 — быстрая поперечная

мода, кривая 2 — медленная поперечная мода, кривая 3 — продольная мода, кривая 4 — средняя длина свободного

пробега, 5 — модель изотропной среды

120

150

180

210

330

210

330

240

300

240

300

270

Рис. 2. Угловые зависимости термоэдс α_drag (мкВ/К) (кривые 4), а также вкладов продольных α^Ldrag (кривые 3), ква-

зипоперечных фононов αt2drag (кривые 2) и αt1drag (кривые 1), рассчитанные в режиме кнудсеновского течения фононного

газа, согласно формулам (17), для образцов калия с прямоугольным сечением D×μD = 0.15×0.5 см² (μ = 3.3) и длиной

L = 3.8 см в случаях, когда градиент температуры вращается в плоскости грани куба (а) и в диагональной плоскости (б)

групповой скорости, параллельными и перпендику-

повой скорости Vλg1 не зависит от угла ψ, поскольку

лярными тепловому потоку. Зависимость направле-

является осью вращения (см. формулы (22)). Мы

ния теплового потока от угла ψ определяется ком-

зафиксировали температуру 2 К и рассчитали дли-

понентой групповой скорости Vλg3. Проекция груп-

ны свободного пробега фононов Λ (см. рис. 1), тер-

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

моэдс увлечения и вклады в нее от различных вет-

ветственно Λt2{100}[110] : Λt2{110}[101] : Λt2{110}[111] = 1.6 : 1.2 : 1,

вей фононного спектра (см. рис. 2) для образцов ка-

αt2drag(θ_max) : αt2[100]drag : αt2[110]drag : αt2[111]drag = 1.95 : 1.8 :

лия с прямоугольным сечением, исследованных в [4],

: 1.04. Хотя анизотропия вкладов в термоэдс увле-

предполагая, что константы деформационного по-

чения от продольных и медленной квазипоперечной

тенциала для всех мод одинаковы. Оценки показа-

моды велики, однако анизотропия полной термоэдс

ли, что вклад быстрой поперечной моды в термоэдс

невелика, поскольку максимумы вклада в термоэдс

увлечения мал из-за малости продольной компонен-

от продольных фононов в значительной степени со-

ты этой моды, и им можно пренебречь (см. табли-

ответствуют минимумам от моды t₂. Ввиду компен-

цу). Угловые зависимости вклада продольных фо-

сации этих вкладов анизотропия полной термоэдс

нонов в термоэдс увлечения и их длины свободно-

уменьшается до 18 %: αdrag{100}(θ_max) : α[110]drag{100} :

го пробега качественно согласуются друг с другом.

: α[100]drag{110} = 1.18 : 1.14 : 1, а отношения значений

Они достигают максимумов в направлениях фоку-

термоэдс в симметричных направлениях дает еще

сировки [111], а минимумов в направлениях дефоку-

меньшую анизотропию.

сировки [001] (см. рис. 1 и 2). Вклады продольных

фононов в термоэдс увлечения и их длины свобод-

Одной из проблем, рассмотренных в настоящей

ного пробега являются сильно анизотропными. Их

работе, является определение геометрических пара-

отношения для симметричных направлений равны:

метров образцов калия, для которых может быть ре-

αL{110}[111] : αL{100}[110] : αL{100}[100] = 2.3 : 1.4 : 1 и ΛL{110}[111] :

ализован режим кнудсеновского течения фононного

газа. Как показал анализ экспериментальных дан-

: ΛL{110}[100] : ΛL{100}[100] = 2.63 : 1.1 : 1.

ных [3, 4], основными механизмами релаксации фо-

В модели изотропной среды поперечные фоно-

нонов являются рассеяние на дислокациях, элект-

ны не вносят вклада в термоэдс увлечения. В про-

ронах, дефектах и изотопическом беспорядке. Для

тивоположность этому наш анализ показал, что

образцов с различной степенью деформации темпе-

в режиме кнудсеновского течения фононного га-

ратурная зависимость теплопроводности имела вид

за медленная квазипоперечная мода для градиен-

κ(T ) ≈ T^δ, где δ ≈ 2 ± 0.5, что характерно для этих

та температуры в плоскости {100} вносит преоб-

механизмов релаксации. Для реализации кнудсенов-

ладающий вклад в термоэдс увлечения в кристал-

ского течения фононного газа в кристаллах калия

лах калия. В направлении [001] ее вклад превы-

необходимо уменьшить поперечные размеры образ-

шает вклад продольных фононов в 3.2 раза (см.

цов таким образом, чтобы диффузное рассеяние фо-

рис. 2а). Это связано с существенно большим значе-

нонов на границах образца было более эффективно,

нием параметра анизотропии упругой энергии k - 1,

чем рассеяние при объемных механизмах релакса-

чем в полупроводниковых соединениях (см. таб-

ции, поэтому сначала мы рассчитали температур-

лицу). Следует отметить, что угловые зависимо-

ные зависимости теплопроводности образцов К4 и

сти вкладов медленной моды в термоэдс увлечения

К5 с деформациями ε ≈ 0.05 и ε ≈ 0.1 в темпера-

и длин свободного пробега качественно согласуют-

турном интервале 1.5 К-3 К и согласовали резуль-

ся. Абсолютные максимумы длин пробега и тер-

таты расчета с данными эксперимента [4], исполь-

моэдс увлечения для моды t₂ при вращении гра-

зуя концентрацию

Ń_d в качестве подгоночного па-

диента температуры в плоскости {100} достигают-

раметра (см. рис. 3). Оказалось, что для образцов

ся в направлениях θmax = 32◦, соответствующих

К4 с деформациями ε ≈ 0.05 и ε ≈ 0.1 значения па-

направлениям групповых скоростей в точках нуле-

раметров

Ń_d равны соответственно 0.3 и 0.55. Для

вой кривизны на изоэнергетических поверхностях

образцов К5 с деформациями ε ≈ 0.053 и ε ≈ 0.027

(см. рис. 1а и 2а). Они в два раза больше, чем

значения параметров

Ń_d равны соответственно 0.33

и 0.17. Как видно на рис. 3, мы получили хорошее

минимальные значения вклада αt2[111]drag в направле-

согласие с экспериментальными данными.

нии [111]. Однако для градиента температуры в

плоскости {110} в значительном угловом интерва-

Как следует из анализа теплопроводности [30],

ле, включающем направления [011] и [111], доми-

«граничное» рассеяние становится доминирующим

нирующий вклад термоэдс увлечения вносят про-

механизмом релаксации при D < 10-5 см для на-

дольные фононы. Так, например, в направлениях

правлений, соответствующих максимальным (кри-

[111] и [011] он превышает вклад медленной моды

вые 1, 2, 3) и минимальным (кривые 1а, 2а, 3а) зна-

соответственно в 1.3 и 1.2 раза (см. рис. 2б). Отно-

чениям, заметно различаются. При D = 1.5·10-5 см

шения длин пробега и вкладов в термоэдс для мо-

для образцов К4 с ε ≈ 0.1 и D = 0.2·10-4 см и для об-

ды t₂ в симметричных направлениях равны соот-

разцов К5 с ε ≈ 0.053, граничное рассеяние обеспе-

ЖЭТФ, вып. 1 (7)

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

объемных механизмов релаксации фононов в пла-

, Вт/см . К

стинках калия К4 и К5, исследованных в [4]. С уве-

личением поперечного сечения нанопластинок ско-

рость релаксации фононов на границах ослабляется,

а роль объемных механизмов возрастает. В резуль-

тате этого анизотропия вкладов всех колебательных

мод в термоэдс монотонно уменьшается. Однако

анизотропия полной термоэдс увлечения при этом

изменяется немонотонным образом (см. рис. 4). Бла-

годаря более сильному взаимодействию электронов

с продольными фононами, их относительный вклад

уменьшается и становится изотропным значитель-

но быстрее, чем вклады квазипоперечных мод (см.

рис. 4 и 5). Этот эффект обусловлен тем, что мно-

T, K

житель (e^λ(θ, ϕ) · n)², входящий в матричный эле-

мент электрон-фононного взаимодействия для про-

Рис.

3. Температурные зависимости теплопроводности

дольных фононов, в 30 и 300 раз больше, чем со-

образцов калия К4 и К5 с прямоугольным сечением

ответственно для медленной и быстрой поперечных

D × μD = 0.15 × 0.5 см² (μ = 3.3) и длиной L = 3.8 см с

деформациями ε ≈ 0.1 и ε ≈ 0.05 (кривые 1 и 2) для К4

мод (см. таблицу). Для иллюстрации, мы рассчи-

и ε ≈ 0.053 и ε ≈ 0.027 (кривые 1а и 2а) для К5. Точки —

тали зависимости отношения α_drag(θ_max)/α[111]drag от

экспериментальные значения

D. В режиме кнудсеновского течения фононного га-

за в направлениях θ_max полная термоэдс достига-

[111]

(

)/_drag

drag max

ет максимума и доминирующий вклад в нее вносит

1.35

медленная мода. В направлениях типа [111] вклад

продольных фононов достигает максимума, одна-

1.30

ко значения полной термоэдс увлечения близки к

минимуму (см. рис. 2). В этом случае отношение

1.25

α_drag(θ_max)/α[111]drag равно 1.16 (см. рис. 4). При пере-

1.20

ходе от режима кнудсеновского течения фононного

газа (D < 10-5 см) к режиму объемных механизмов

1.15

релаксации (D ≥ 1 см) с изменением толщины плен-

1.10

ки отношение α_drag(θ_max)/α[111]drag сначала возраста-

ет, достигая максимума при D ≈ 0.6 · 10-4 см, за-

1.05

тем уменьшается до единицы при D ≥ 0.1 см (см.

рис. 4). Величина нового эффекта не является ма-

1.00

10^-5

10^-4

10^-3

10^-2

10^-1

10⁰

лой: при переходе от режима кнудсеновского тече-

D, см

ния фононного газа анизотропия термоэдс увлече-

ния возрастает от 16 % при D < 10-5 см до 31 % для

Рис.

Зависимости

отношения

термоэдс

пластин с D ≈ 0.6 · 10-4 см, деформацией ε ≈ 0.027

α_drag(θmax)/α[111]drag для пластин с μ = 3.3 и k0 = 12.15 от

иN˜_d = 0.17. Как видно на рис. 4, увеличение кон-

толщины D в кристаллах с деформациями ε = 0 (кривая

1), ε ≈ 0.027 (кривая 2) и ε ≈ 0.053 (кривая 3) для К5,

центрации дислокаций приводит к уменьшению ве-

ε ≈ 0.1 (кривая 4) для К4

личины максимума: для кристаллов К5 с ε ≈ 0.027

до 31 %, с ε ≈ 0.053 до 29 %, а для К4 с ε ≈ 0.1 до

26 %. Отметим, что для пластин, свободных от дис-

чивает 90 % полного теплосопротивления. Таким об-

локаций, величина эффекта превышает 32 %. Таким

разом, для того чтобы при измерении теплопровод-

образом, максимальная анизотропия термоэдс увле-

ности или термоэдс увлечения реализовать случай

чения в калии может превышать 30 %. Из рис. 4 сле-

кнудсеновского течения фононного газа в кристал-

дует, что анизотропия термоэдс в 16 % достигается

лах калия необходимо переходить к пленкам мик-

не только в режиме кнудсеновского течения фонон-

ронных размеров с D < 10-5 см.

ного газа, но и при толщинах образцов на два поряд-

Рассмотрим изменение анизотропии термоэдс

ка больших: D ≈ (0.4-1) · 10-3 см. Поскольку экс-

увлечения в условиях конкуренции граничного и

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

120

150

180

210

330

210

330

240

300

240

300

270

Рис. 5. Угловые зависимости термоэдс α_drag (мкВ/К) (кривые 4), а также вкладов продольных α^Ldrag (кривые 3), ква-

зипоперечных αt2drag (кривые 2) и αt1drag (кривые 1) фононов, рассчитанные по формулам (13) для пластин с μ = 3.3

и k0 = 12.15 при D = 6 · 10-5 см, в случаях, когда градиент температуры вращается в плоскости грани куба (а) и в

диагональной плоскости (б)

периментальная погрешность при измерении тепло-

6. РОЛЬ КВАЗИПРОДОЛЬНЫХ И

проводности и термоэдс составляет 5 %, отмеченная

КВАЗИПОПЕРЕЧНЫХ ФОНОНОВ В

выше особенность анизотропии термоэдс существен-

ТЕРМОЭДС УВЛЕЧЕНИЯ В УСЛОВИЯХ

КОНКУРЕНЦИИ ГРАНИЧНОГО И

но упрощает проблему экспериментальной проверки

ОБЪЕМНЫХ МЕХАНИЗМОВ РЕЛАКСАЦИИ

рассчитанных в настоящей работе эффектов.

Этот результат открывает новые перспективы

для экспериментальных исследований электрон-фо-

С увеличением толщины образца вклад «гранич-

нонного увлечения в металлах, поэтому мы рассчи-

ного» рассеяния в термоэдс увлечения уменьшается

тали угловые зависимости термоэдс образцов калия

и для рассмотренных образцов при D > 0.15 см до-

с толщиной D = 6 · 10-5 см, чтобы проиллюстри-

минируют объемные механизмы релаксации. Их за-

ровать эффект деградации фокусировки для фоно-

висимости «выходят» на насыщение, и обе величины

нов различных поляризаций в условиях конкурен-

не зависят от направления теплового потока и тол-

ции граничного и объемных механизмов релакса-

щины образца (см. рис. 6). Ввиду того, что величи-

ции. Как видно на рис. 5, при вращении градиен-

на матричного элемента электрон-фононного взаи-

та температуры как в плоскости грани куба, так и

модействия для продольных фононов значительно

в диагональной плоскости доминирует вклад мед-

превышает соответствующие значения для квази-

ленной моды αt2drag, который и определяет анизо-

поперечных мод, то с увеличением толщины об-

тропию термоэдс. Из сравнения рис. 2 и 5 видно,

разца их вклад в термоэдс увлечения возрастает

что вклад продольных фононов становится изот-

значительно медленнее, чем вклады квазипопереч-

ропным и его относительная величина уменьшает-

ных мод. Таким образом, насыщение для них наб-

ся: в направлении [001] он становится меньше вкла-

людается при толщинах на один-два порядка вели-

да медленной моды в 4.2 раза. В направлениях ти-

чины меньших, чем для продольных фононов (см.

па [111] ситуация качественно меняется: вклад α^Ldrag

рис. 6), поэтому в кристаллах калия К4 с дисло-

при D = 6 · 10-5 см становится в 2 раза меньше, чем

кациями (ε ≈ 0.05) минимальное значение вкла-

αt2drag, тогда как в режиме кнудсеновского течения

да медленной поперечной моды в направлении [111]

фононного газа наоборот — он был в 1.3 раза боль-

αt2{110}[111] при D

≥ 0.9 · 10-5 см становится больше

ше, чем вклад медленной моды (см. рис. 2 и 5).

максимального значения вклада продольных фоно-

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

, мкВ/К

drag

для образца К5 с меньшей концентрацией дислока-

10^-1

ций (с ε ≈ 0.027 и

Ń_d ≈ 0.17) вклады медленной

4a 4b

и быстрой квазипоперечных мод составляют 85 %

и 7%, тогда как вклад α^Ldrag — 6%, причем вклад

10^-2

= 0

быстрой поперечной моды αt1drag при D ≥ 3 · 10-2 см

t₂

становится больше вклада продольных фононов (см.

= 0.027

рис. 6 кривые 3b, 1d). Более интересная ситуация

10^-3

= 0.053

складывается для объемных кристаллов калия без

= 0.1

дислокаций, когда доминирующий вклад в релакса-

цию фононов вносит рассеяние на электронах (см.

10^-4

рис. 4). Для объемных кристаллов при D = 0.15 см

t₁

вклады медленной и быстрой поперечных мод со-

ставляют 80 % и 16 %, тогда как вклад продольных

–5

фононов составляет всего 4 %, он оказывается в 4 ра-

10^-6

10^-5

10^-4

10^-3

10^-2

10^-1

10⁰

за меньше, чем αt1drag. Итак, в достаточно чистых

D, см

кристаллах калия доминирующий вклад в термо-

Рис. 6. Зависимости полной термоэдс α_drag (кривые 4,

эдс увлечения вносят квазипоперечные фононы. Их

4а, 4b, 4c, 4d), а также вкладов в теромэдс увлечения от

суммарный вклад достигает 96 %.

быстрых αt1drag (кривые 1, 1а, 1b, 1c), медленных αt2drag

(кривые 2, 2а) квазипоперечных и продольных α^Ldrag (кри-

вые 3, 3а) фононов от толщины D для пластин с μ = 3.3

7. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

и k0 = 12.15, рассчитанных для кристаллов К4 с ε ≈ 0.1

(кривые 1, 4), К5 с ε ≈ 0.053 (кривые 1а, 2, 2а, 3, 3a, 4а,

Исследовано влияние анизотропии упругой энер-

4d), К5 с ε ≈ 0.027 (кривые 1b, 4b); кривые 1c, 4c — без

гии на термоэдс увлечения в кристаллах калия при

дислокаций; кривые 5, 5а — в режиме граничного рассе-

низких температурах. Основные результаты, полу-

яния для направлений градиента температуры; сплошные

ченные в работе можно сформулировать следую-

кривые — для направлений под углом θmax в плоскости

{100}; штриховые кривые 2а, 3а, 4d, 5а — для направле-

щим образом.

ний [111]

1. Наиболее интересный и неожиданный резуль-

тат дал анализ вкладов квазипродольных и квази-

поперечных фононов в термоэдс увлечения объем-

ных кристаллов калия: для образцов с дислокаци-

нов αL{110}[111] (см. рис. 6 кривые 2а и 3а). Как видно на

ями, исследованных в [4], вклад медленных квази-

рис. 6, вклад продольных фононов в термоэдс насы-

поперечных фононов, который ранее не учитывался

щается и при D ≥ 1 · 10-3 см слабо зависит от кон-

(см. [1-5]), оказался на порядок величины больше

центрации дислокаций. Тогда как вклады квазипо-

вклада продольных фононов. Для объемных кри-

перечных мод продолжают возрастать. Максималь-

сталлов калия без дислокаций, когда доминирую-

ную зависимость от концентрации дислокаций про-

щий вклад в релаксацию фононов вносит рассеяние

являет вклад быстрой поперечной моды (см. рис. 6

на электронах, суммарный вклад квазипоперечных

кривые 1, 1а, 1b и 1с), поскольку матричный эле-

фононов достигает 96 %.

мент электрон-фононного взаимодействия для этой

2. Изучена роль квазипродольных и квазипопе-

моды имеет минимальную величину.

речных фононов в термоэдс увлечения в режиме

Анализ вкладов квазипродольных и квазипо-

кнудсеновского течения фононного газа. Показано,

перечных фононов в термоэдс увлечения объем-

что этот режим реализуется при уменьшении тол-

ных кристаллов калия дал наиболее интересный и

щин пластинок до D < 10-5 см, когда граничное

неожиданный результат: для образцов, исследован-

рассеяние в кристаллах калия становится домини-

ных в работе [4], вклад медленных квазипоперечных

рующим механизмом релаксации фононов. В этом

фононов, который ранее не учитывался (см. [1-5]),

случае медленные квазипоперечные фононы вносят

оказался на порядок величины больше вклада про-

преобладающий вклад в электрон-фононное увле-

дольных фононов. Так, например, для образца К5

чение для большинства направлений, и только для

с деформацией ε ≈ 0.05 вклад медленной квазипо-

направлений, близких к направлению фокусировки

перечной моды составляет 86 %, тогда как вклады

продольных фононов, их вклад оказывается боль-

α^Ldrag и αt1drag — соответственно 8 % и 6 %. Более того,

шим на 30 %.

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Роль квазипродольных и квазипоперечных фононов. . .

3. Показано, что анизотропия вкладов продоль-

A. M. Guenault and D. K. C. MacDonald. Proc. R.

ных и медленных квазипоперечных фононов в тер-

Soc. Lond. A 264, 41 (1961).

моэдс увлечения достаточно велика — она состав-

M. R. Stinson, R. Fletcher, and C. R. Leavens, Phys.

ляет порядка 200 %. Однако максимумы вкладов

Rev. B 20, 3970 (1979).

медленной квазипоперечной моды в значительной

R. Fletcher, Phys. Rev. B 36, 3042 (1987).

степени достигаются в направлениях, которые со-

ответствуют минимумам вклада продольных фоно-

F. J. Blatt, P. A. Schroeder, C. L. Foiles, and

нов. Ввиду компенсации этих вкладов анизотропия

D. Greig, Thermoelectric Power of Metals, Plenum

полной термоэдс уменьшается до 16 %. Анализ ани-

Press, New York and London (1976).

зотропии термоэдс увлечения в условиях конкурен-

Дж. Займан, Электроны и фононы, Изд-во иностр.

ции граничного и объемных механизмов релакса-

лит., Москва (1962).

ции фононов показал, что с увеличением толщины

образца относительный вклад продольных фононов

И. М. Цидильковский, Термомагнитные явления

в полупроводниках, Наука, Москва (1960).

уменьшается и становится изотропным значительно

быстрее, чем вклад αt2drag. В результате, анизотро-

А. И. Ансельм, Введение в теорию полупроводни-

пия полной термоэдс увлечения изменяется немоно-

ков, Наука, Москва (1978).

тонным образом: она сначала возрастает, достигая

В. М. Аскеров, Электронные явления переноса в

максимума в 31 % при D ≈ 6 · 10-5 см, затем умень-

полупроводниках, Наука, Москва (1985).

шается и при D ≥ 0.1 см исчезает.

10.

A. K. McCurdy, H. J. Maris, and C. Erlbaum, Phys.

4. Анализ связи низкотемпературных асимпто-

Rev. B 2, 4077 (1970).

тик термоэдс увлечения и решеточной теплопровод-

ности с механизмами релаксации фононов показал,

11.

H. J. Maris, J Acoust. Soc. Amer. 50, 812 (1971).

что в режиме кнудсеновского течения фононного га-

12.

J. P. Wolfe, Imaging Phonons Acoustic Wave Propa-

за в щелочных металлах они будут анизотропными и

gation in Solids, Cambridge Univ. Press, New York

следовать зависимостям α_drag ≈ BT⁴, κ(T ) ≈ CT³.

(1998).

Зависимости типа α_drag(T) ≈ AT³, κ(T) ≈ BT² име-

ют место, если доминируют объемные механизмы

13.

И. И. Кулеев, И. Г. Кулеев, С. М. Бахарев,

релаксации фононов — рассеяние на электронах или

А. В. Инюшкин, ФТТ 55, 24 (2013).

дислокациях. В этом случае термоэдс увлечения и

14.

И. Г. Кулеев, И. И. Кулеев, С. М. Бахарев, В. В. Ус-

решеточная теплопроводность не зависят от геомет-

тинов, фокусировка фононов и фононный транс-

рических параметров образцов.

порт в монокристаллических наноструктурах,

Изд-во УМЦ УПИ, Екатеринбург (2018).

Подводя итог, можно с полным основанием

утверждать, что модель изотропной среды не мо-

15.

I. I. Kuleyev, I. G. Kuleyev, S. M. Bakharev, and

жет дать адекватного описания электрон-фонон-

A. V. Inyushkin, Phys. Stat. Sol. (b) 251, 991 (2014).

ного увлечения в металлах. При анализе термоэдс

16.

Ф. И. Федоров, Теория упругих волн в кристал-

увлечения, во-первых, необходимо учитывать вкла-

лах, Наука, Москва (1965).

ды квазипоперечных мод в термоэдс увлечения. А

во-вторых, следует учитывать анизотропию спектра

17.

И. Г. Кулеев, И. И. Кулеев, ФТТ 49, 422 (2007).

фононов, которая приводит к фокусировке колеба-

18.

Л. Э. Гуревич, ЖЭТФ 16, 196 (1946); 16, 416

тельных мод и анизотропии термоэдс.

(1946).

19.

C. Herring, Phys. Rev. 96, 1163 (1954).

Финансирование. Работа выполнена по плану

Российской академии наук в рамках темы «Спин»

20.

T. H. Geballe and G. W. Hull, Phys. Rev. 93, 1134

(проект № АААА-А18-118020290104-2).

(1954).

21.

Л. Э. Гуревич, И. Я. Коренблит, ФТТ 6, 3, 856

(1964).

ЛИТЕРАТУРА

22.

И. Г. Ланг, С. Т. Павлов, ЖЭТФ 63, 1495 (1972).

23.

И. Г. Кулеев и др., ЖЭТФ 123, 1227 (2003).

1. D. K. C. MacDonald, W. B. Pearson, and I. M. Tem-

pleton, Proc. R. Soc. Lond. A 248, 107 (1958); Proc.

24.

G. D. Mahan, L. Lindsay, and D. A. Broido, J. Appl.

R. Soc. Lond. A 256, 334 (1960).

Phys. 116, 245102 (2014).