ЖЭТФ, 2019, том 156, вып. 1 (7), стр. 71-78

АТОМИСТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА

ОБРАЗОВАНИЯ ДЕФЕКТОВ В СПЛАВЕ УРАН-МОЛИБДЕН

ПРИ ПРОЛЕТЕ ОСКОЛКА ДЕЛЕНИЯ

Л. Н. Колотоваa,b*, С. В. Стариков^c, В. Д. Озрин^a

^a Институт проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук

115191, Москва, Россия

^b Московский физико-технический институт (государственный университет)

141701, Долгопрудный, Московская обл., Россия

^c Объединенный институт высоких температур Российской академии наук

125412, Москва, Россия

Поступила в редакцию 22 октября 2018 г.,

после переработки 11 февраля 2019 г.

Принята к публикации 15 февраля 2019 г.

Представлены результаты моделирования процесса образования дефектов в сплаве урана с молибденом

при пролете ионов ксенона и циркония с характерными для осколков деления энергиями. Исследуется

процесс генерации дефектов в рамках атомистической двухтемпературной модели и метода Монте-Карло.

Это позволяет оценить полное число первичных радиационных дефектов, которые образуются на ста-

дии «термической вспышки» и в столкновительных каскадах для различных температур. Результаты

расчетов пороговых энерговкладов ионов, приводящих к образованию дефектов на стадии «термиче-

ской вспышки», находятся в хорошем согласии с имеющимися теоретическими и экспериментальными

данными.

DOI: 10.1134/S0044451019070071

понентов топлива, зарождение в топливе новых фаз,

их стабильность и т. д. При этом модели содержат,

как правило, неизвестные микроскопические пара-

1. ВВЕДЕНИЕ

метры, величины которых подгоняются под имею-

щиеся экспериментальные данные.

На всех этапах жизненного цикла в ядерном

топливе протекают сложные термомеханические и

В свою очередь, оценка модельных параметров

может быть проведена с помощью численного мо-

физико-химические процессы — при производстве,

облучении в ядерном реакторе, последующей пере-

делирования процессов, протекающих на атомисти-

ческом уровне [6-9], с использованием современ-

работке и хранении. Физика, химия и материалове-

дение ядерного топлива существенно усложнена ра-

ных численных методов квантовой механики, Мон-

те-Карло и молекулярной динамики. Это приво-

диационными эффектами, и по этой причине боль-

шинство коммерческих топливных кодов, описыва-

дит к концепции мультимасштабности в разработке

ющих поведение ядерного топлива в реакторе, яв-

топливных кодов, когда данные на атомистическом

уровне передаются через мезомасштабные модели

ляются полуэмпирическими. В связи с этим весьма

актуальной задачей является разработка так назы-

для описания явлений в макромасштабе. Такой под-

ход является особенно ценным при недостатке и тем

ваемых механистических моделей, базирующихся на

современных представлениях о физике и химии про-

более при отсутствии экспериментальной информа-

ции, касающейся физико-химических особенностей

цессов в ядерном топливе [1-5]. Такие модели обыч-

но формулируются для описания явлений в мезо-

отдельных процессов в топливе.

масштабе, таких как теплопередача, диффузия ком-

В настоящее время в ряде стран, включая Рос-

сию, проводятся интенсивные работы по перево-

^* E-mail: lada.kolotova@gmail.com

ду атомной энергетики на новую технологическую

Л. Н. Колотова, С. В. Стариков, В. Д. Озрин

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

платформу, в которой предусмотрена реализация

S, кэВ/нм

замкнутого топливного цикла. Эта платформа пред-

S_el(Xe)

полагает использование реакторов на быстрых нейт-

nucl

(Xe)

ронах, и важнейшей задачей является выбор оп-

(Zr)

тимального топлива для этих реакторов. Наряду с

S_nucl(Zr)

традиционным смешанным оксидным топливом рас-

сматривают альтернативные варианты, такие как

карбидное, нитридное и металлическое топливо. В

качестве металлического топлива часто использует-

ся сплав U-Mo из-за высоких показателей плотно-

сти, теплопроводности, повышенной коррозионной

стойкости [10-14]. Но, в отличие от оксидного топ-

лива, которое интенсивно исследовалось на протя-

жении многих десятков лет, экспериментальная ин-

формация, касающаяся новых видов топлива, весь-

E, МэВ

ма скудна. В этих условиях особое значение при-

Рис. 1. Зависимости энерговклада БТИ от энергии ионов

дается расчетным оценкам поведения топлива при

Xe и Zr в сплаве U-Mo. Штриховые линии — передача

облучении.

энергии в электронную подсистему, сплошные линии —

Многие процессы, протекающие в разных видах

энергия, теряемая за счет столкновительных каскадов.

топлива, имеют сходную физико-химическую при-

Расчеты выполнены с помощью кода SRIM [19]

роду и, следовательно, описываются в рамках еди-

ной модели. Так, во всех видах топлива описание

эволюции дефектной структуры предполагает зна-

На рис. 1 представлены зависимости энерговкладов

ние энергий активации, коэффициентов диффузии

БТИ от энергии осколков деления, полученные с по-

точечных дефектов, скорости их генерации при об-

мощью кода SRIM [19].

лучении и т. д. Однако микроскопические парамет-

Выделение большого количества энергии в элек-

ры, с которыми оперируют модели, могут суще-

тронную подсистему и релаксационные процессы

ственно различаться для разных видов топлива. В

приводят к образованию структурных дефектов и

данной работе оценивается один из важнейших па-

вызывают специфические эффекты, такие как фор-

раметров дефектной модели кода BERKUT [15] —

мирование скрытых треков, локальное плавление,

число первичных радиационных дефектов, которые

аморфизация, формирование различных твердых

образуются на стадии «термической вспышки» и в

фаз [16, 18, 20-28]. Природа треков зависит от ти-

столкновительных каскадах при прохождении фраг-

па твердого тела. В случае большинства изолято-

ментов деления в U-Mo для различных температур

ров и некоторых проводящих сплавов треки состо-

эксплуатации топлива.

ят из аморфного материала. В чистых металлах и

многих керамиках трекообразование обычно ассоци-

ируется с образованием точечных дефектов и их по-

2. МОДЕЛЬ «ТЕРМИЧЕСКОЙ ВСПЫШКИ»

следующей кластеризацией в результате термически

активируемой миграции [16, 22, 29, 30]. Таким обра-

При делении урана в ядерном топливе формиру-

зом, происходит нагрев ионной подсистемы, веще-

ются осколки деления (ионы) с большой начальной

ство плавится и при последующей кристаллизации

энергией. Быстрые тяжелые ионы (БТИ) при проле-

образуются дефекты.

те через вещество теряют свою энергию в двух неза-

висимых процессах: передача энергии в электрон-

Структура сплава U-Mo и его ионная подсисте-

ную подсистему и упругие столкновения с атома-

ма описываются в рамках молекулярно-динамичес-

ми, которые могут приводить к развитию столкно-

кого (МД) моделирования с модифицированной вер-

сией потенциала ADP [31]. Все расчеты проводи-

вительных каскадов. Оба процесса могут приводить

к образованию дефектов. В случае быстрых тяже-

лись с использованием МД-пакета LAMMPS [32] с

ttm/mod-модификацией [33].

лых ионов (E > 100 кэВ/н) интенсивность передачи

энергии S = dE/dz (энерговклад) в электронную

Расчеты проводились в ячейке размерами

подсистему на несколько порядков выше, чем энер-

160α₀ × 160α₀ × 6α₀ вдоль осей x, y, z соответствен-

гия, теряемая за счет упругих столкновений [16-18].

но, где α₀ = 3.45

Å — параметр кристаллической

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Атомистическое моделирование процесса образования дефектов. . .

решетки сплава U-Mo. Для устранения поверх-

сильно изменить положение вследствие изменения

ностных эффектов использовались периодические

межатомных сил. Силы между ионами можно счи-

граничные условия. Размер элементарной ячейки

тать не зависящими от электронной температуры и

для электронной подсистемы был равен

2α₀ ×

в первом приближении учитывать электронное дав-

× 2α₀ × 6α₀. Шаг интегрирования составлял 0.5 фс.

ление только как дополнительный член в уравнени-

Использовалось случайное распределение атомов

ях движения ионов. По результатам проведенного

урана и молибдена в кристаллической решетке для

моделирования можно сделать даже более сильное

создания концентрации молибдена в 5 at. %.

заключение: учет электронного давления хоть и ва-

На стадии термической вспышки энергия иона

жен с методической точки зрения, но практически

передается непосредственно в электронную подсис-

не влияет на конечный результат моделирования об-

тему. На короткое время это создает двухтемпера-

разования дефектов в сплаве уран-молибден (в от-

турное состояние вещества, где температура элект-

личие от моделирования треков в диоксиде урана

ронов T_e на несколько порядков выше температуры

вблизи поверхности [33]).

ионов T_i. В модели взаимодействуют электронная и

Удельная электронная теплоемкость взята в

ионная подсистемы с различающимися начальными

форме

температурами [33-36]. Совместно решается систе-

C_e = γT_e,

(3)

ма уравнений Ньютона для ионов и уравнение теп-

лопроводности для электронной подсистемы. Силу,

где γ = 4.0 · 10-9 эВ/(K²e) [38]. Значения g_p и γ

действующую на атом j, можно записать как

были теоретически получены из первопринципных

расчетов плотности электронных состояний и функ-

F_j = -∇_jU(r₁, . . . , r_n) + F^langj(T_e - T_i) -∇Pe , (1)

ции Элиашберга [38] для чистого урана. Релакса-

n_i

ция сильных электронных возбуждений, создавае-

где U(r₁, . . . , r_n) — потенциальная энергия системы

мых тяжелыми ионами, является главным факто-

ионов, задаваемая с помощью потенциала ADP [31],

ром, который определяет природу трековой области.

Flang — ланжевеновский термостат в ионной под-

Таким образом, важной задачей для моделирования

системе, ∇P_e/n_i — дополнительный член в урав-

образования трека является оценка коэффициента

нениях движения, отвечающий за влияние элект-

термодиффузии D_e для двухтемпературной моде-

ронного давления на динамику ионов [37], P_e

ли. Он был получен из экспериментальных данных

= 0.5ρ_eC_eT_e [33,36].

о теплопроводности κ_e [39-43]. Коэффициент термо-

Изменение температуры электронной подсисте-

диффузии электронов D_e можно найти из аппрок-

мы описывается следующим образом:

симации экспериментальных данных линейной зави-

∂T_e

симостью от температуры κ_e = D_eρ_eγT_e. В настоя-

C_e(T_e)ρ_e

= ∇(κ_e∇T_e) - g_p(T_e - T_i),

(2)

∂t

щей работе было принято значение D_e = 10Å2/фс,

где C_e — удельная электронная теплоемкость, плот-

которое наиболее корректно описывает эксперимен-

ность ρ_e = 0.625e/Å3, κ_e = D_eρ_eC_e — коэффици-

тальные данные.

ент теплопроводности, D_e — коэффициент термо-

При пролете БТИ можно выделить следующие

диффузии электронов, константа электрон-ионного

временные стадии [44,45]: перераспределение заряда

взаимодействия g_p = 6.5 · 10¹⁷ В·м-3· K-1 [38].

и его нейтрализация, релаксация электронов, релак-

Важно отметить, что уравнения (1) и (2) ре-

сация решетки, ее нагрев и последующее охлажде-

шаются совместно для всей моделируемой системы.

ние. В металлах первые две стадии обычно проте-

Электронная подсистема влияет на ионную подсис-

кают очень быстро и занимают около 0.1-1 фс. Это

тему через электрон-ионную релаксацию (ланжеве-

время можно оценить, решая статические уравне-

новский термостат в ионной подсистеме) и допол-

ния Максвелла для напряженности электрического

нительный член в уравнениях движения, отвечаю-

поля E, плотности тока j и проводимости σ [46-48].

щий за влияние электронного давления на динами-

Далее идет стадия релаксации электронов к рав-

ку ионов. Стоит отметить, что более корректный

новесному распределению. В общем случае, если

подход заключается в учете изменения межатомно-

концентрация возбужденных электронов достаточ-

го потенциала в ходе возбуждения электронной под-

но велика, обмен энергией между ними будет про-

системы. Однако моделирование треков происходит

исходить сначала достаточно эффективно. Время

в объеме вещества, в отсутствие свободной поверх-

этой стадии можно оценить как 10-100 фс в моде-

ности. В этом случае за время электрон-ионной ре-

лях, описывающих кинетику электронов с учетом их

лаксации (около пикосекунды) атомы не успевают

соударений [47-49]. Это делает возможным исполь-

Л. Н. Колотова, С. В. Стариков, В. Д. Озрин

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

зовать уравнение теплопроводности для электронов

зовый переход между двумя кристаллическими фа-

после их термализации. Таким образом, двухтем-

зами (α → γ). Более того, результаты моделирова-

пературная атомистическая модель, используемая

ния показывают, что генерация точечных дефектов

в данной работе, описывает процесс формирования

может происходить без какого-либо фазового пере-

трека при пролете БТИ после установления равно-

хода. Возможная причина этого явления — неболь-

весного распределения электронов по энергиям и

шая энергия образования пары Френкеля в γ-фа-

до стадии охлаждения кристаллической решетки с

зе сплава уран-молибден. Также на образование де-

формированием в ней точечных дефектов.

фектов в области трека может влиять распростра-

нение волн сжатия, поскольку они создают сильные

локальные возмущения. Были рассчитаны порого-

3. ФОРМИРОВАНИЕ ТРЕКОВ В γ-ФАЗЕ

вые энерговклады БТИ, облучение которыми при-

СПЛАВА U-Mo

водит к формированию дефектов в сплаве урана с

5 at. % молибдена в различных условиях. Порого-

При моделировании треков БТИ проходит че-

вые энерговклады уменьшаются от 27 кэВ/нм до

рез вещество вдоль одного из направлений решетки

6 кэВ/нм при увеличении начальной температуры

сплава U-Mo. Влияние энергии иона обычно описы-

сплава от 300 К до 900 К.

вается в терминах энерговклада S = dE/dz, кото-

рый отражает скорость потери кинетической энер-

гии иона на единицу длины вдоль его траектории.

4. ЗАВИСИМОСТЬ ПОРОГОВОГО

В данной работе значения электронного энерговкла-

ЭНЕРГОВКЛАДА ОТ СВОЙСТВ

да варьировались от 5 кэВ/нм до 30 кэВ/нм, ко-

ОБЛУЧАЕМОГО МАТЕРИАЛА

торые близки к энерговкладам от осколков деле-

В рамках модели термической вспышки порого-

ния [50]. Энерговклад от БТИ моделировался зада-

вый энерговклад, приводящий к плавлению веще-

нием начального профиля электронной температу-

ства, может быть оценен различными способами.

ры. Начальное распределение электронной темпера-

В модели, предложенной в работе [52], зависимость

туры было взято в виде

температуры ионов от времени после передачи энер-

T_e = T_init + T_max exp(-r/R).

(4)

гии в ионную подсистему аппроксимируется распре-

делением Гаусса. Тогда пороговый энерговклад S_th

Максимальное значение электронной температу-

для плавления и последующей кристаллизации с об-

ры T_max находится в центре расчетной ячейки, R =

разованием дефектов можно оценить как энергов-

= 10α₀ (радиус трека), r — расстояние от оси трека.

клад, при котором температура ионов в центре тре-

Значения электронной температуры T_max и радиус

ка достигает температуры плавления T_m:

трека R подбирались таким образом, чтобы соответ-

cρπa²(T_m - T_init)

ствовать значениям электронного энерговклада. На-

S_th =

(5)

пример, T_max = 35000 К соответствует энерговкла-

ду S = 29 кэВ/нм. T_init — начальная температура

где a — радиус трека, g — доля энергии, переда-

сплава U-Mo, эта температура в расчетах менялась

ющейся от электронов к ионам. Для оценки теп-

в пределах 300 K-900 K.

лоемкость c облучаемого вещества можно рассчи-

Два типа релаксационных процессов имеют мес-

тать как теплоемкость решетки по закону Дюлон-

то для электронной подсистемы: передача энергии

га - Пти: c = (3R/M)N, где R — универсальная га-

от электронов к ионам и электронная теплопро-

зовая постоянная, M — молярная масса вещества,

водность. Электрон-ионная релаксация приводит к

N — число атомов в химической формуле вещества.

нагреву ионной подсистемы вблизи центра трека.

В работе [22] приводятся пороговые энерговкла-

В данной работе образование точечных дефектов

ды БТИ для большого числа веществ из различных

и плавление при облучении БТИ происходит при

работ. Эти данные были нанесены на график зависи-

нагреве ионной подсистемы, вызванном электрон-

мости порогового энерговклада S_th от cρ(T_m - T_init)

ионной релаксацией. Время двухтемпературной ста-

вместе с полученными из расчетов данными для

дии равно примерно 4 пс.

сплава U-Mo (рис. 2).

В предыдущей работе [51] было показано, что

При аппроксимации данных линейной зависимо-

существуют различные механизмы образования де-

стью коэффициент наклона равен πa²/g. Это поз-

фектов при облучении сплава уран-молибден: плав-

воляет оценить долю энергии на единицу площа-

ление и последующая кристаллизация системы, фа-

ди, которая идет на нагрев ионной подсистемы. Все

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Атомистическое моделирование процесса образования дефектов. . .

S_th, кэВ/нм

дии «термической вспышки». Число созданных ра-

SiO₂

LiF

диационных дефектов линейно увеличивается с уве-

BaFe O₁₂₁₉

CaF

личением энерговклада, если он больше порогового

Y Fe O₃₅₁₂

значения S_th. Число пар Френкеля (N_Fp) на едини-

LiNbO₃

MgAl O₂₄

цу длины пути Δz пролета БТИ может быть описа-

NiFe O₂₄

но как N_Fp/Δz = N₀(S - S_th), где N₀ ≈ 2 кэВ-1.

Si N₃₄

U Si₃

При распаде одного актинида основная часть энер-

InP

гии превращается в кинетическую энергию двух

MgO

Al O₂₃

осколков деления, которые движутся в разные сто-

^UO2

роны. Существует два основных типа осколков де-

GaSb

InAs

ления: тяжелые осколки с массовым номером око-

c T, Дж/мм³ Co

ло 130 а.е. м. (в частности, Xe) и энергией около

65 МэВ; легкие фрагменты с массой около 95 а.е.м.

U-Mo

(например, Zr) и энергией около 95 МэВ. Для рас-

чета значений S для осколков деления (Xe и Zr)

Рис. 2. Пороговые энерговклады БТИ для различных ве-

и изменения S вдоль их путей использовался код

ществ, полученные в экспериментах [22], в зависимости

SRIM [19] (рис. 1).

от cρ(Tm - Tinit). Результаты настоящей работы показаны

Таким образом, число первичных радиационных

черными кружками

дефектов N вдоль линии трека можно оценить как

∫

данные можно разбить на две группы — метал-

N_Fp(T) = N₀Sdz - N₀S_thdz =

лы с большими пороговыми энерговкладами (око-

ло 30 кэВ/нм) при комнатной температуре (к этой

= N₀(E₀ - E_th) - N₀S_thL_th,

(6)

группе также можно отнести U₃Si, близкий по свой-

ствам к металлическому топливу, и полупровод-

где E₀ — начальная энергия иона. Конечные зна-

ник InP, обладающий большой теплопроводностью)

чения энергии E_th и длины пути L_th вычисляют-

и диэлектрики, полупроводники с энерговкладами

ся при достижении энерговкладом порогового зна-

меньше 30 кэВ/нм при комнатной температуре. Для

чения S = S_th и, соответственно, зависят от темпе-

первой группы веществ доля энергии на 1Å2, кото-

ратуры.

рая идет на нагрев ионной подсистемы, g/πa² со-

В итоге полное число первичных радиационных

ставляет 34 %, а для второй группы g/πa² ≈ 5 % на

дефектов, образующихся на стадии «термической

1Å2. Различие на порядок в значениях g/πa² для

вспышки» (TS), равно сумме числа дефектов, об-

неметаллов и металлов объясняется высокой тепло-

разующихся при пролете Xe и Zr:

проводностью последних — большая часть энергии

в электронной подсистеме успевает рассеяться по

N^TSFp(T) = NXeFp(T) + NZrFp(T).

объему вещества до передачи в ионную подсистему.

Зависимость полного числа первичных радиаци-

При этом значения пороговых энерговкладов, полу-

онных дефектов, образующихся в результате рас-

ченные для сплава U-Mo в настоящей работе, хоро-

пада одного актинида, от температуры T показана

шо согласуются с имеющимися экспериментальны-

на рис. 3. При увеличении температуры от 300 К

ми данными для других металлов.

до 900 К число пар Френкеля возрастает практи-

чески на два порядка. Следует отметить, что это

число первичных радиационных дефектов образо-

5. ТЕМПЕРАТУРНАЯ ЗАВИСИМОСТЬ

валось только на стадии «термической вспышки».

ЧИСЛА ПАР ФРЕНКЕЛЯ,

ОБРАЗУЮЩИХСЯ НА СТАДИИ

«ТЕРМИЧЕСКОЙ ВСПЫШКИ»

6. РАСЧЕТ ЧИСЛА ПАР ФРЕНКЕЛЯ,

ОБРАЗУЮЩИХСЯ В

Результаты моделирования позволяют оценить

СТОЛКНОВИТЕЛЬНЫХ КАСКАДАХ

полное число первичных радиационных дефектов в

МЕТОДОМ МОНТЕ-КАРЛО

ядерном топливе в условиях эксплуатации. В данной

части работы мы выполнили оценку числа первич-

Как уже было сказано выше, радиационные де-

ных радиационных дефектов, образующихся на ста-

фекты могут формироваться не только в результате

Л. Н. Колотова, С. В. Стариков, В. Д. Озрин

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

N_Fp/1000

/dE

, кэВ^-1

PKA

140

U-PKA

10⁴

120

Mo-PKA

100

10³

10²

10¹

10⁰

10^-1

300

400

500

600

700

800

900

10^-1

10⁰

10¹

10²

T, K

, кэВ

PKA

Рис. 3. Зависимости числа пар Френкеля, образующихся в

результате распада одного актинида, от температуры T на

Рис. 4. Энергетическое распределение числа выбитых ато-

стадии «термической вспышки» (1) и в столкновительных

мов (PKA), образующихся в сплаве урана с 5 at. % Mo, при

каскадах (2)

пролете иона Xe с энергией 65 МэВ

N_Fp, 1/Å

передачи энергии от БТИ в электронную подсисте-

му, но и за счет упругих соударений между налетаю-

щим ионом и атомами матрицы [16,22,53]. При энер-

1.5

гии БТИ меньше 10 МэВ, потери энергии иона на

нагрев электронной подсистемы становятся меньше

величины порогового энерговклада S_th и не могут

1.0

приводить к образованию дефектов. В этом случае

основное число дефектов формируется в результате

столкновительных каскадов. Для расчета числа та-

ких дефектов был использован кинетический метод

0.5

Монте-Карло, реализованный в программном коде

TRIM [19].

Метод основан на приближении парных соуда-

рений между тяжелым ионом и атомами матри-

x, мкм

цы. После каждого столкновения случайным об-

Рис. 5. Распределение количества пар Френкеля по длине

разом разыгрывается прицельный параметр следу-

пробега иона Xe с энергией 65 МэВ

ющего столкновения. Между столкновениями ион

тратит свою энергию только на нагрев электрон-

ной подсистемы. Результат столкновения иона с ато-

выбитых атомов (PKA) обладают энергией, мень-

мом матрицы зависит от переданной атому энер-

шей 1 кэВ (рис. 4).

гии. Если она оказывается больше некоторого по-

рогового значения E_D, то образуется пара Френке-

Тем не менее, для расчета полного числа ра-

ля. Значение E_D = 35 эВ для γ-урана было полу-

диационных дефектов, образующихся в результате

чено из молекулярно-динамических расчетов в ра-

столкновительных каскадов, N^CCFp необходимо учи-

боте [54]. Выбитый атом (PKA — primary knock-on

тывать, что в модели Монте-Карло отсутствует теп-

atom) можно рассматривать в качестве самостоя-

ловое движение атомов, которое приводит к частич-

тельного быстрого иона, генерирующего вторично

ной рекомбинации дефектов [55-57]. Поэтому пол-

выбитые атомы, — формируется столкновительный

ное число дефектов можно оценить как N^CCFp

каскад. В противоположном случае атом остается на

= 0.3N^TRIMFp [55].

месте, а переданная энергия переходит в тепло. Из

На рис. 5, 6 представлены распределения количе-

результатов моделирования видно, что около 80 %

ства пар Френкеля по длине пробега осколков деле-

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

Атомистическое моделирование процесса образования дефектов. . .

N_Fp, 1/Å

в коды SFPR [3, 5] и BERKUT [15], описывающие

поведение отдельного ТВЭЛа в ядерных реакторах

1.5

соответственно на тепловых и быстрых нейтронах.

Благодарности. Расчеты проводились с ис-

1.0

пользованием вычислительного кластера МВС-10П

(Межведомственный суперкомпьютерный центр

Российской академии наук).

0.5

ЛИТЕРАТУРА

Ch. Newman, G. Hansen, and D. Gaston, J. Nucl.

Mat. 392(1), 6 (2009).

x, мкм

R. L. Williamson, J. D. Hales, and S. R. Novascone,

Рис. 6. Распределение количества пар Френкеля по длине

J. Nucl. Mat. 423(1), 149 (2012).

пробега иона Zr с энергией 95 МэВ

M. S. Veshchunov, A. V. Boldyrev, A. V. Kuznetsov,

V. D. Ozrin, M. S. Seryi, V. E. Shestak, V. I. Tarasov,

ния Xe и Zr с учетом рекомбинации дефектов. В ре-

G. E. Norman, A. Yu. Kuksin, V. V. Pisarev,

зультате получается, что число первичных радиаци-

D. E. Smirnova, S. V. Starikov, V. V. Stegailov, and

онных дефектов, генерируемых в столкновительных

A. V. Yanilkin, Nucl. Eng. Design 295, 116 (2015).

каскадах, N^CCFp ≈ 60000 пар Френкеля. При этом в

отличие от числа дефектов, образующихся на ста-

M. S. Veshchunov, R. Dubourg, V. D. Ozrin,

V. E. Shestak, and V. I. Tarasov, J. Nucl. Mat. 362,

дии «термической вспышки», оно практически не

327 (2007).

зависит от температуры (рис. 3).

M. S. Veshchunov, A. V. Boldyrev, V. D. Ozrin,

7. ВЫВОДЫ

V. E. Shestak, and V. I. Tarasov, Nucl. Eng. Design

241, 2822 (2011).

В данной работе выполнено исследование

R. E. Stoller and L. R. Greenwood, in Proc. of

процесса генерации первичных радиационных

MRS1998 Fall Meeting, Symp. J: Multiscale Mode-

дефектов в сплаве урана с молибденом. В ре-

ling of Materials, ORNL/CP-10122, Boston (1998).

зультате распада одного атома U²³⁵ образуется

около 6 · 10⁴ пар Френкеля в столкновительных

D. J. Bacon and Yu. N. Osetsky, Mat. Sci. Eng.

A 365, 46 (2004).

каскадах. Число дефектов, формирующихся на

стадии

«термической вспышки», сильно зависит

M. Stan, J. C. Ramirez, P. Cristea, S. Y. Hu, C. Deo,

от температуры и меняется от

10³

до

10⁵

при

B. P. Uberuaga, S. Srivilliputhur, S. P. Rudin, and

увеличении температуры сплава от 300 К до 900 К.

J. M. Wills, J. Alloys Comp. 444—445, 415 (2007).

Полученные в данной работе результаты могут

R. Darkins and D. M. Duffy, Comput. Mater. Sci.

являться входными данными для многомасштаб-

147, 145 (2018).

ных моделей, описывающих эволюцию топлива

в условиях эксплуатации. Примером такой мо-

10.

V. V. Kalashnikov, V. V. Titova, and G. Ia. Sergeev,

дели является механистический топливный код

Atom. Energy 5, 1315 (1959).

MFPR, разрабатываемый с 1996 г. ИБРАЭ РАН [4].

11.

A. Landa, P. Söderlind, and P. E. A. Turchi, J. Nucl.

Код описывает эволюцию микроструктуры топ-

Mat. 414(2), 132 (2011).

лива, включая пространственное распределение

точечных (вакансии и межузлия) и протяженных

12.

Y. S. Kim and G. L. Hofman, J. Nucl. Mat. 419(1),

(дислокации, газонаполненные пузыри) дефектов,

291 (2011).

распухание топлива, генерацию и перенос в топливе

13.

A. V. Vatulin, A. V. Morozov, and V. B. Suprun,

продуктов деления, их выход в открытую пори-

Atom. Energy 100, 37 (2006).

стость, формирование газовой и конденсированных

фаз продуктов деления и компонентов топлива.

14.

J. Rest, Y. S. Kim, and G. L. Hofman, U-Mo Fuels

Код включен в качестве самостоятельного модуля

Handbook, Argonne Nat. Lab., ANL-09/31 (2009).

Л. Н. Колотова, С. В. Стариков, В. Д. Озрин

ЖЭТФ, том 156, вып. 1 (7), 2019

15.

A. V. Boldyrev, S. Yu. Chernov, A. P. Dolgodvorov,

35.

A. M. Rutherford and D. M. Duffy, J. Phys.: Condens.

I. O. Dolinsky, V. D. Ozrin, and V. I. Tarasov, in

Matter 19, 496201 (2007).

Proc. Int. Conf. FR-17, Ekaterinburg (2017), p. 363.

36.

D. M. Duffy and A. M. Rutherford, J. Phys.: Con-

16.

Z. G. Wang, Ch. Dufour, and E. Paumier, J. Phys.:

dens. Matter 19, 016207 (2006).

Condens. Matter 6, 6733 (1994).

37.

S. V. Starikov and V. V. Pisarev, J. Appl. Phys. 117,

135901 (2015).

17.

M. Toulemonde, Ch. Dufour, and E. Paumier, Phys.

Rev. B 46, 14362 (1992).

38.

Z. Li, C. Wang, and J. Zhao, Phys. Plasmas 24,

022703 (2017).

18.

M. Toulemonde, Ch. Dufour, and A. Meftah, Nucl.

Instr. Meth. Phys. Res. B 166, 903 (2000).

39.

J. L. Klein, Uranium and its Alloys AR Kaufmann,

Wiley, New York-London (1962), p. 31.

19.

J. F. Ziegler, J. P. Biersack, and U. Littmark, The

Stopping and Range of Ions in Matter, Vol. 1, Perga-

40.

R. K. McGeary, USAEC Rep. WAPD-127-I (1955).

mon Press, New York (1985).

41.

Y. S. Touloukian, R. W. Powell, and C. Y. Ho, Ther-

mal Conductivity, IFI (1970).

20.

D. A. Young, Nature 182, 917 (1958).

42.

C. Roy, A. Radenac, and F. Cado, Tech. Rep.: CEA,

21.

E. C. H. Silk and R. S. Barnes, Phil. Mag. 4(44), 970

Montrouge, France (1973).

(1959).

43.

H. A. Saller, R. F. Dickerson, and A. A. Bauer,

22.

N. Itoh, D. M. Duffy, and S. Khakshouri, J. Phys.:

Tech. Rep.: Battelle Memorial Inst., Columbus, Ohio

Condens. Matter 21, 474205 (2009).

(1956).

23.

Th. Th. Hlatshwayo, J. H. O’Connell, and V. A. Sku-

44.

F. F. Komarov, Physics-Uspekhi 46, 1253 (2003).

ratov, J. Phys. D: Appl. Phys. 48, 465306 (2015).

45.

F. F. Komarov, Physics-Uspekhi 60, 435 (2017).

24.

M. Karlušić, R. Kozubek, and H. Lebius, J. Phys. D:

46.

Z. Insepov, M. Terasawa, and K. Takayama, Phys.

Appl. Phys. 48, 325304 (2015).

Rev. A 77, 062901 (2008).

25.

T. Steinbach, Th. Bierschenk, and S. Milz, J. Phys.

47.

B. Rethfeld, A. Kaiser, M. Vicanek, and G. Simon,

D: Appl. Phys. 47, 065301 (2014).

Phys. Rev. B 65, 214303 (2002).

26.

M. Lang, J. Lian, and J. Zhang, Phys. Rev. B 79,

48.

Ю. В. Петров, Н. А. Иногамов, К. П. Мигдал,

224105 (2009).

Письма в ЖЭТФ 97, 24 (2013).

27.

P. Kluth, C. S. Schnohr, and O. H. Pakarinen, Phys.

49.

R. R. Ramazashvili, A. A. Rukhadze, and V. P. Silin,

Rev. Lett. 101, 175503 (2008).

Sov. Phys. JETP 16, 939 (1963).

28.

J. H. O’Connell, R. A. Rymzhanov, and V. A. Skura-

50.

H.-Y. Chiang, S.-H. Park, and M. Mayer, J. Alloys

tov, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B 374, 97 (2016).

Comp. 626, 381 (2015).

29.

B. Canut, A. Benyagoub, G. Marest, A. Meftah,

51.

L. N. Kolotova and S. V. Starikov, J. Nucl. Mat. 495,

N. Moncoffre, S. M. M. Ramos, F. Studer, P. The-

111 (2017).

venard, and M. Toulemonde, Phys. Rev. B 51, 12194

(1995).

52.

G. P. R. B. Szenes, Phys. Rev. B 51, 8026 (1995).

30.

V. A. Skuratov, J. O’Connell, N. S. Kirilkin, and

53.

S. J. Zinkle, V. A. Skuratov, and D. T. Hoelzer, Nucl.

J. Neethling, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B 326,

Instr. Meth. Phys. Res. B 191, 758 (2002).

223 (2014).

54.

B. Beeler, Y. Zhang, M. Okuniewski, and C. Deo, J.

31.

S. V. Starikov, L. N. Kolotova, A. Yu. Kuksin,

Nucl. Mat. 508, 181 (2018).

D. E. Smirnova, and V. I. Tseplyaev, J. Nucl. Mat.

499, 451 (2018).

55.

S. V. Starikov, High Temp. 53, 55 (2015).

32.

S. J. Plimpton, J. Comp. Phys. 117, 1 (1995).

56.

R. E. Stoller, M. B. Toloczko, G. S. Was, A. G. Cer-

tain, S. Dwaraknath, and F. A. Garner, Nucl. Instr.

33.

V. V. Pisarev and S. V. Starikov, J. Phys.: Condens.

Meth. Phys. Res. 310, 75 (2013).

Matter 26, 475401 (2014).

57.

T. Troev, N. Nankov, and T. Yoshiie, Nucl. Instr.

34.

G. E. Norman, S. V. Starikov, and V. V. Stegailov,

Meth. Phys. Res. 269, 566 (2011).

Contrib. Plasma Phys. 53, 129 (2013).