ЖЭТФ, 2019, том 156, вып. 3 (9), стр. 557-565

ФЛУКТУАЦИИ ДИРЕКТОРА И СПОНТАННОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ

В ЯЧЕЙКАХ СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКОГО СМЕКТИКА C^∗

С. В. Ульянов^*

Физический факультет, Санкт-Петербургский государственный университет

199034, Санкт-Петербург, Россия

Поступила в редакцию 7 марта 2019 г.,

после переработки 15 апреля 2019 г.

Принята к публикации 16 апреля 2019 г.

В плоскопараллельной ячейке смектика C^∗, имеющего структуру «книжной полки», рассчитывается кор-

реляционная функция флуктуаций директора вдали от точек фазовых переходов. В свободной энергии

учтена анизотропия кулоновского взаимодействия связанных зарядов, возникающих из-за флуктуаций

спонтанной поляризации. Полученная корреляционная функция флуктуаций директора используется в

расчетах интенсивности рассеянного света. Показано, что учет анизотропии диэлектрической проницае-

мости в кулоновском взаимодействии связанных зарядов существенно изменяет индикатрису рассеяния.

DOI: 10.1134/S0044451019090190

нормали к слоям, образуя так называемую геликои-

дальную спираль. Величина угла θ и длина вектора

поляризации при этом сохраняются.

1. ВВЕДЕНИЕ

Тепловые флуктуации директора n и связанные

Сохраняющийся длительное время интерес к

с ними флуктуации вектора спонтанной поляриза-

ции P приводят к возникновению объемных связан-

сегнетоэлектрическим жидким кристаллам вызван

их уникальными физическими свойствами, которые

ных зарядов с плотностью ρ = - div P. Чаще всего

могут быть использованы в различных технических

взаимодействием связанных зарядов пренебрегают

приложениях [1-3]. Обычно такие жидкие кристал-

[1], считая, что они полностью экранируются ионны-

лы состоят из молекул вытянутой формы и в со-

ми примесями, которые обычно присутствуют в Sm-

стоянии равновесия имеют структуру равноотстоя-

C^∗. Взаимодействие частично экранированных свя-

щих друг от друга плоских слоев. В смектиках C

занных зарядов изучалось в работе [4], где было про-

(Sm-C) каждый слой подобен двумерной жидкости,

демонстрировано, что учет этого взаимодействия в

т. е. внутри слоя отсутствует порядок в расположе-

двумерных системах приводит к росту модуля про-

нии центров масс молекул, но есть упорядоченность

дольного изгиба. В работе [5] изучалось взаимодей-

средней ориентации длинных осей молекул, кото-

ствие ионных примесей со связанными зарядами и

было показано, что оно должно проявляться в рассе-

рую описывают единичным вектором директором

n, который наклонен на некоторый угол θ по отно-

янии света свободно подвешенными смектическими

шению к нормали N к слоям. Проекция директора

пленками, кроме того, как показано в [6], взаимодей-

n на плоскость смектического слоя, нормированная

ствие связанных зарядов и ионных примесей долж-

на единицу, дает c-директор, традиционно исполь-

но приводить к возрастанию коэффициента ориен-

зуемый при описании Sm-C. Смектики C^∗ (Sm-C^∗)

тационной вязкости.

отличает то, что они обладают еще и спонтанной по-

В работах [7-10] было обнаружено, что неэкрани-

ляризацией P, направленной перпендикулярно как

рованное взаимодействие связанных зарядов, появ-

по отношению к нормали к слоям N, так и по отно-

ляющихся из-за флуктуаций спонтанной поляриза-

шению к c-директору. В Sm-C^∗ при переходе от слоя

ции, отчетливо проявляется в экспериментах по рас-

к следующему слою вектор поляризации P и ди-

сеянию света тонкими чистыми пленками смектика

ректор n поворачиваются на некоторый угол вокруг

C^∗. Корреляционная функция флуктуаций c-дирек-

тора и рассеяние света плоскими ячейками Sm-C^∗ со

^* E-mail: ulyanov_sv@mail.ru

структурой «книжной полки» изучались теоретиче-

557

С. В. Ульянов

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

ски в работе [11] с учетом неэкранированного ку-

лоновского взаимодействия связанных зарядов. Ме-

тод расчета корреляционной функции, использован-

ный в [11], был применен в работе [12] для нахож-

дения угловых зависимостей интенсивности рассея-

ния света свободно подвешенными пленками с уче-

том трехмерной неоднородности флуктуаций дирек-

тора в пленке. Отметим, что в выражении для вкла-

да в свободную энергию от кулоновского взаимодей-

ствия флуктуационно возникающих связанных за-

рядов обычно пренебрегают анизотропией этого вза-

имодействия [7-12] и используют усредненную ди-

электрическую проницаемость ε. В то же время в

работах [13, 14] было экспериментально обнаруже-

но, что в Sm-C^∗ на низких частотах главные значе-

ния тензора диэлектрической проницаемости ε су-

щественно разные. Необычный электрооптический

отклик в системах с существенной молекулярной

двуосностью и большим углом θ был объяснен в

Рис. 1. Векторы E, P, n и c в ячейке Sm-C^∗ со структурой

работе [15] только после учета двуосности в тензо-

книжной полки

ре диэлектрической проницаемости. Корреляцион-

ные функции флуктуаций директора и угловые за-

висимости интенсивности рассеянного света с уче-

тать достаточно слабым для того, чтобы в свобод-

том анизотропии тензора диэлектрической прони-

ной энергии искажения можно было ограничиться

цаемости в кулоновском взаимодействии связанных

линейным по E членом. Также будем считать, что

зарядов были рассчитаны в [16] для объемных об-

жидкий кристалл имеет структуру «книжной пол-

разцов Sm-C^∗ и в [17] для свободно подвешенных

ки», т. е. смектические слои располагаются перпен-

пленок. Было показано, что учет анизотропии куло-

дикулярно ограничивающим плоскостям ячейки. На

новского взаимодействия связанных зарядов может

рис. 1 изображено несколько равноотстоящих плос-

изменить рассчитанную интенсивность рассеяния на

костей внутри ячейки, соответствующих средним

величину порядка 10 %.

положениям центров масс молекул в равновесии.

В настоящей работе корреляционная функция

Будем также полагать, что сил сцепления моле-

флуктуаций c-директора в плоскопараллельной

кул Sm-C^∗ с граничными поверхностями и слабого

ячейке Sm-C^∗ со структурой «книжной полки»

электрического поля E внутри ячейки достаточно

рассчитывается с учетом мягких условий сцепле-

для раскрутки геликоидальной спирали. В этом слу-

ния на границах и анизотропного кулоновского

чае в равновесии вектор поляризации P параллелен

взаимодействия флуктуационно возникающих свя-

полю E, ориентация директора n постоянна во всей

занных зарядов. Для прояснения роли анизотропии

ячейке и угол ϕ, изображенный на рис. 1, равен ну-

электростатического взаимодействия связанных

лю. Вследствие тепловых флуктуаций, распределе-

зарядов проводится расчет в первом борновском

ния c-директора и вектора поляризации P переста-

приближении угловых зависимостей интенсивности

ют быть пространственно-однородными. Отметим,

рассеянного света.

что углы θ и ϕ — это модуль и фаза комплексного

параметра порядка. Фаза ϕ — это голдстоуновская

степень свободы, сильно флуктуирующая во всем

температурном интервале существования Sm-C^∗, в

2. СВОБОДНАЯ ЭНЕРГИЯ ИСКАЖЕНИЯ

ОРИЕНТАЦИИ

то время как модуль параметра порядка θ силь-

но флуктуирует при приближении к точке перехо-

Будем считать, что сегнетоэлектрический смек-

да в смектическую A^∗-фазу. В данной работе изу-

тический жидкий кристалл заключен между двумя

чается случай, когда угол θ при постоянной темпе-

параллельными плоскостями, к которым приложена

ратуре остается неизменным. То есть температура

разность потенциалов, создающая постоянное элек-

Sm-C^∗ настолько удалена от температуры перехо-

трическое поле напряженностью E. Поле будем счи-

да в смектическую A^∗-фазу, что можно учитывать

558

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

Флуктуации директора и спонтанной поляризации...

только флуктуации фазы ϕ. Флуктуациями слое-

рассмотрен в настоящей работе. Кулоновское взаи-

вой структуры при изучении флуктуаций директора

модействие связанных зарядов, возникающих из-за

также можно пренебречь.

неоднородных флуктуаций вектора поляризации P,

Свободную энергию искажения ориентационной

учитывается слагаемым

структуры удобно представить в виде суммы четы-

∫

div P(r) div^′ P(r^′)

рех слагаемых:

F_C =

dr dr^′√

(5)

det ε(ε-1)_ik(r-r^′)_i(r-r^′)_k

F =F_el +F_P +F_C +F_sf.

(1)

где (ε-1)_ik — элементы обратной матрицы тензора

Здесь F_el — упругая часть энергии искажения ори-

диэлектрической проницаемости. Последнее слагае-

ентации директора в объеме ячейки, F_P — энергия

мое в выражении (1) является вкладом в свободную

взаимодействия поляризации P с электрическим по-

энергию от взаимодействия молекул жидкого кри-

лем, FC — энергия кулоновского взаимодействия

сталла с ограничивающими поверхностями. Считая

связанных зарядов, F_sf — ориентационная энергия

флуктуации директора малыми, в поверхностном

сцепления Sm-C^∗ с поверхностями. Упругая энергия

вкладе в свободную энергию ограничимся членами

искажения имеет следующий вид:

второго порядка по малому углу ϕ:

∫

[

(

)

Fel =

dr [K₁₁(div n)² + K₂₂(n · rot n)² +

F_sf =

dr_⊥ W_-

ϕ²

r_⊥, y = -

(

)]

+ K₃₃(n × rotn)²].

(2)

+ W₊ϕ²

r_⊥, y =

(6)

Здесь K_ii, i = 1, 2, 3, — модули Франка, а интеграл

где W_- и W₊ — модули ориентационной упругости

∫

dr берется по объему ячейки. Вклад в свободную

на поверхностях y = -L/2 и y = +L/2 соответ-

энергию от взаимодействия спонтанной поляриза-

ственно. Выражение (6) записано в декартовой сис-

ции с внешним электрическим полем дается выра-

теме координат, начало которой помещено в середи-

жением

∫

ну ячейки, занимающей область -L/2 ≤ y ≤ L/2.

F_P = - dr(P · E).

(3)

По граничным плоскостям в выражении (6) выпол-

няется интегрирование.

Отметим, что в общем случае плотность упругой

Вычисления будут выполняться в декартовой си-

энергии искажения ориентации в Sm-C^∗ помимо

стеме координат, изображенной на рис. 1. Компонен-

членов, представленных в выражении (2), содержит

ты векторов поляризации, директора и c-директора

также члены, линейные по rot n, которые способ-

при малых флуктуациях азимутального угла ϕ от

ствуют повороту c-директора при переходе от слоя

равновесного значения ϕ = 0 имеют следующий вид:

к слою и продольному изгибу c-директора в плос-

(

)

кости смектического слоя [1, 2]. Из выражений (2),

ϕ²

P = P(-sinϕ,cosϕ,0) ≈ P

-ϕ, 1 -

(3) в одноконстантном приближении (K₁₁ = K₂₂ =

= K₃₃ = K) получаем оценку для характерного рас-

n = (sinθcosϕ,sinθsinϕ,cosθ) ≈

((

)

стояния, на котором уравновешиваются плотности

ϕ²

(7)

моментов упругих и электрических сил:

≈

sinθ, ϕsinθ, cosθ

√

(

)

ϕ²

K sin² θ

c = (cosϕ,sinϕ,0) ≈

, ϕ, 0

ξ=

(4)

где P — величина спонтанной поляризации. Тен-

Если l — период геликоидальной структуры в отсут-

зор диэлектрической проницаемости в анизотроп-

ствие внешнего поля и выполнено условие l ≥ ξ, то

ной среде можно параметризовать, используя его

электрическое поле раскручивает геликоидальную

главные значения ε₁, ε₂, ε₃:

спираль, при этом в упругой энергии деформации

можно пренебречь линейными по rot n членами [1,2].

ε_αβ = ε₁δ_αβ+(ε₃-ε₁)n0αn0β+(ε₂-ε₁)p0αp0β.

(8)

В Sm-C^∗ период геликоидальной спирали может до-

стигать десятков микрометров, поэтому для ее рас-

Для параметризации использованы компоненты

крутки достаточно приложить слабое электрическое

равновесного директора n₀

= (sin θ, 0, cos θ) и

поле в плоскости смектических слоев. Такой случай

единичного вектора в направлении равновесного

559

С. В. Ульянов

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

вектора поляризации p₀ = (0, 1, 0). Оставляя лишь

Здесь

члены второго порядка малости по азимутальному

углу ϕ, получаем следующий вклад флуктуаций

^√ ε₁ε₃

ε₁₂

Q(q_⊥) =

q2x +

(q_z + Aq_x)²,

директора в свободную энергию деформации:

ε₂ ε₁₂

ε₂

[

ε₃ - ε₁

∫

(13)

⁽∂ϕ⁾

⁽∂ϕ)2

sinθ cosθ,

δF =

dr B₁

+B₂

+B₃

ε₁₂

∂x

∂y

∂z

ε₁₂ = ε₁ sin² θ + ε₂ cos² θ.

⁽∂ϕ⁾⁽∂ϕ⁾

+ 2B₁₃

+PEϕ²+

∂x

∂z

Член в фигурных скобках в выражении (12) да-

∂ϕ(r^′) ∂ϕ(r)

]

ет вклад в свободную энергию от электростатичес-

∫

∂x^′

∂x

кого взаимодействия флуктуационно возникающих

+P²

dr^′√

+F_sf .

(9)

det ε(ε-1)_ik(r-r^′)_i(r-r^′)_k

связанных зарядов. Подробности получения этого

вклада в данном виде приведены в работе [17].

Здесь F_sf дается выражением (6) и использованы

следующие обозначения:

B₁ = K₂₂ sin² θ cos² θ + K₃₃ sin⁴ θ,

B₂ = K₁₁ sin² θ,

3. КОРРЕЛЯЦИОННАЯ ФУНКЦИЯ

(10)

B₃ = K₂₂ sin⁴ θ + K₃₃ sin² θ cos² θ,

Нас будет интересовать корреляционная функ-

B₁₃ = sin² θ cosθ(K₃₃ - K₂₂),

ция флуктуаций азимутального угла ϕ:

где K₁₁, K₂₂ и K₃₃ — модули Франка.

∫

Считая характерные размеры боковых сторон

gq⊥ (y, y^′) = dr_⊥e-iq⊥·r⊥ 〈ϕ(r_⊥, y)ϕ(0, y^′)〉,

(14)

ячейки много большими ее толщины, выполним пре-

образование Фурье в плоскости xz:

∫

поскольку она полностью определяет корреляцион-

ϕq⊥(y) = dr_⊥e-iq⊥·r⊥ ϕ(r_⊥, y),

ную функцию флуктуаций директора. Свободную

∫

(11)

энергию (12) удобно представить в виде квадратич-

ϕ(r_⊥, y) =

dq_⊥eiq⊥·r⊥ ϕ_q

(y).

⊥

ной формы:

(2π)²

При этом выражение

(9) для флуктуационного

)

1⁽

вклада в свободную энергию после интегрирований

δF =

ϕ,

Mϕ =

по частям преобразуется к виду

∫

{

dq_⊥

∫

(

dy ϕ^∗ (y)_q

dy^′ δ(y-y^′) ×

⊥

dq_⊥

(2π)²

δF =

dy ϕ∗q

(y) B₁q2x + B₃q2z +

−L/2

-L/2

⊥

(2π)²

(

)

−L/2

∂²

⎧

× B₁q2x + B₃q²

+ 2B₁₃q_xq_z + PE - B₂

)

⎨

∂y′2

∂²

2πP²q2x

+ 2B₁₃q_xq_z+PE-B₂

ϕq⊥(y)+

2πP²q2x

∂y²

⎩ε₂Q(q_⊥)

e-Q(q⊥)|y-y′| +

ε₂Q(q_⊥)

[

(

)(

)

⎫

∂

∫∫

⎬

+ 4δ(y - y^′) δ y^′ -

B₂ ∂y′+W+

× dy dy^′e-Q(q⊥)|y-y′|ϕ∗q

(y^′)ϕ_q

(y)

(

)(

)]}

⊥

⎭

∂

−L/2

+ δ y^′ +

W_- - B₂

ϕq⊥(y^′).

(15)

∂y^′



L/2

∂ϕq⊥(y)



+ B₂ϕ∗q

(y)

⊥



∂y

-L/2

Здесь выражение в фигурных скобках являет-



(

)

ся ядром оператора

^M, корреляционная функция



²

+W_-



q_⊥ y = -



ϕ



gq⊥ (y, y^′) может быть найдена подобно тому, как это

]

было проделано в работах [11, 12, 17], из уравнения



(

)



²



+W₊

q_⊥ y =

(12)

^ϕ



M g = k_BTδ(y - y^′),

(16)

560

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

Флуктуации директора и спонтанной поляризации...

∂

B₁

где k_B — постоянная Больцмана, T — температура.

∂_y =

∂2y =

b₁ =

∂y

∂y²

B₂

В развернутом виде уравнение имеет следующую

(21)

B₃

B₁₃

форму:

b₃ =

b₁₃ =

w_± =

W_±.

B₂

(

)

∂²

Внутри ячейки -L/2 < y < L/2 первое из урав-

B₁q2x + B₃q²

+ 2B₁₃q_xq_z + PE - B₂

∂y²

нений системы (19) совпадает с уравнением (17),

2πP²q2x

а второе уравнение получается дифференцировани-

×g_q

⊥

(y, y^′) +

ем вспомогательной функции v_q

(y, y^′). Первое из

ε₂Q(q_⊥)

⊥

граничных условий (20) позволяет избавиться от

∫

δ-функций в уравнении (17), а второе граничное

× dy^′′e-Q(q⊥)|y-y′′|g_q

⊥

(y^′′, y^′) +

условие получается дифференцированием функции

v_q

(y, y^′) в точках y = ±L/2.

-L/2[ (

)(

)

⊥

∂

Систему дифференциальных уравнений (19) и

+4 δ y-

W₊ + B₂

∂y

граничные условия (20) можно кратко записать в

(

)(

)]

∂

векторном виде, если ввести четырехмерный вектор

+ δ y+

W_- - B₂

gq⊥ (y, y^′) =

неизвестных:

∂y

= k_BTδ(y - y^′).

(17)

G = (g, v,∂_yg, ∂_yv)^τ ,

(22)

где символом τ обозначено транспонирование. Сис-

Для решения этого линейного интегродифферен-

тема уравнений (19) теперь имеет вид

циального уравнения воспользуемся методом, при-

менявшимся в работах [11, 12, 17]. Введем вспомога-

(∂_y -

^Ĥ)G = -Dδ(y - y^′),

(23)

тельную функцию

где использованы следующие обозначения:

vq⊥ (y, y^′) =

k_BT

(0, 0, 1, 0)^τ ,

(24)

B₂

∫

⎛

⎞

= Q(q_⊥)

dy^′′e-Q(q⊥)|y-y′′|g_q

(y^′′, y^′),

(18)

⊥

⎜

⎟

−L/2

⎜

1⎟

Ĥ₌

⎜

⎟,

(25)

⎜

⎟

которая позволяет свести задачу решения уравне-

⎝h31

h₃₂

0⎠

ния (17) к решению системы линейных дифферен-

h₄₁

h₄₂

циальных уравнений

(

)

h₃₁ = b₁q2x + b₃q2z + 2b₁₃q_xq_z +

B₂

-∂2y + b₁q2x + b₃q2z + 2b₁₃q_xq_z +

(

)₂

B₂

2π

Pq_x

(26)

h₃₂ =

(

)

B₂ε₂

Q(q_⊥)

2π

Pq_x

× gq⊥(y,y^′) +

B₂ε₂

Q(q_⊥)

h₄₁ = -2Q²(q_⊥), h₄₂ = Q²(q_⊥).

(19)

k_BT

Граничные условия теперь имеют вид

× vq⊥(y,y^′) =

δ(y - y^′),

(

)

B₂

(

)

Γ_±G y = ±L,y′

= 0,

(27)

∂2y - Q²(q_⊥)

vq⊥ (y, y^′)+

+ 2Q²(q_⊥)g_q

(y, y^′) = 0,

⊥

где

(

)

±w_±

с граничными условиями

Γ_± =

(28)

±Q(q_⊥)

(

)

(∂_y ± w_±)g_q

y=±

,y^′

= 0,

Таким образом, для нахождения корреляцион-

⊥

(

)

(20)

ной функции gq⊥(y, y^′) требуется решить уравнение

(23) с граничными условиями (27). Прежде всего за-

(∂_y ± Q(q_⊥))v_q

y=±

,y^′

= 0,

⊥

метим, что граничные условия выполняются на ли-

нейно независимых векторах

которые должны выполняться как при выборе верх-

них знаков, так и при выборе нижних. Здесь были

g±1 = (-1 , 0 , ±w_± , 0)^τ ,

(29)

введены следующие обозначения:

g±2 = (0 , -1 , 0 , ±Q(q_⊥))^τ .

561

ЖЭТФ, вып. 3 (9)

С. В. Ульянов

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

Здесь, как и прежде, верхний и нижний знаки отно-

4. РАССЕЯНИЕ СВЕТА

сятся к граничным плоскостям y = L/2 и y = -L/2

соответственно. Решение уравнения (23) с гранич-

В рассматриваемой системе рассеяние света про-

ными условиями (27) можно найти в виде разложе-

исходит из-за флуктуаций тензора диэлектрической

проницаемости, вызванных флуктуациями вектора

ния по векторам (29):

{

директора n, которые, в свою очередь, целиком

G⁺ (y, y^′), y > y^′,_q

определяются флуктуациями угла ϕ. В линейном

⊥

G_q

⊥

(y, y^′) =

(30)

G^- (y, y^′), y < y^′,_q

приближении по углу ϕ флуктуация тензора диэлек-

⊥

трической проницаемости имеет вид

где

{(

)

}

[

)

⁽∂n_α

∂n_β

G±q

(y, y^′) = exp

y∓

⊥

δε_αβ = Δε

n_β + n_α

∂ϕ

∂ϕϕ=0

(

)

]

g±1C±1(y^′) + g±2C±2(y^′)

(31)

)

⁽∂p

∂p_β

+ δε

p_β + p_α

ϕ,

(37)

В этом решении функции C±1 (y^′) и C±2 (y^′) пока оста-

∂ϕ

∂ϕϕ=0

ются неизвестными. Для их нахождения подставим

функцию (30) в уравнение (23) и проинтегрируем

где Δε = ε₃ - ε₁, δε = ε₂ - ε₁. Здесь использовано

по y получившееся уравнение на бесконечно малом

обозначение ε_αβ вместо ε_αβ, поскольку ε_αβ — тензор

промежутке [y^′ - δ, y^′ + δ] , δ → +0. В результате

диэлектрической проницаемости на частоте света, в

получим векторное линейное алгебраическое урав-

то время как ε_αβ — тензор диэлектрической прони-

нение с четырьмя неизвестными функциями C±1(y^′)

цаемости на низкой частоте, соответствующей ха-

и C±2(y^′):

рактерному времени флуктуаций директора. Чтобы

проиллюстрировать роль анизотропии электроста-

C⁺¹(y^′)g⁺¹ + C⁺²(y^′)g⁺² - C-1(y^′)e^LĤg-1 -

тического взаимодействия флуктуационно возника-

{(

)

}

ющих связанных зарядов, вычислим интенсивность

- C-2 (y^′)eL Ĥg-2 = -exp

-y^′

Ĥ D.

(32)

света, рассеянного жидкокристаллической ячейкой

в геометрии, приведенной на рис. 2. Здесь волновые

Это уравнение удобно написать в виде

векторы падающего и рассеянного света обозначены

{(

)

}

соответственно k_i и k_s, e(i) и e(s) — векторы поля-

S C(y^′) = - exp

-y^′

Ĥ D,

(33)

ризации падающего и рассеянного света, θ_s — угол

рассеяния, ϕ_s — угол между плоскостью yz и плос-

где

костью рассеяния.

C(y^′) = (C⁺¹(y^′), C⁺²(y^′), C-1(y^′), C-2(y^′))^τ ,

(34)

Вычисление интенсивности выполним в первом

борновском приближении, пренебрегая различием

а столбцы матрицы

S составлены из векторов g⁺¹,

между обыкновенным и необыкновенным лучами. В

g⁺², -e^LĤg-1, -e^LĤg-2, т.е.

этом приближении интенсивность рассеяния можно

(

)

представить в следующем виде [18-20]:

S = g+1 ,g+2 ,-eL Ĥg-1,-eL Ĥg^-

(35)

Считая, что detS = 0, найдем вектор неизвестных

функций

e(s)

{(

)

}

C(y^′) =

S-1 exp

-y^′

Ĥ D.

(36)

Теперь четырехмерный вектор G полностью опре-

k_i

делен соотношениями (30), (31), (36), а его первая

e(i)

компонента дает искомую корреляционную функ-

цию gq⊥(y, y^′), которая позволит нам найти угловые

зависимости интенсивности рассеянного света и вы-

яснить, насколько существенно на них влияет ани-

Рис. 2. Геометрия эксперимента по рассеянию света. Ячей-

зотропия электростатического взаимодействия свя-

ка с жидким кристаллом в данной системе координат рас-

занных зарядов, порожденных флуктуациями век-

положена точно так же, как на рис. 1

тора поляризации.

562

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

Флуктуации директора и спонтанной поляризации...

VI₀k

I =

e(s)αe(s)βW_ανβμ(q_sc)e(i)νe(i)μ.

(38)

(4πR)²

Здесь V — рассеивающий объем, I0 и k — интен-

сивность и волновое число падающего света, R —

расстояние до точки наблюдения. Разность волно-

вых векторов рассеянного и падающего света дает

вектор рассеяния q_sc = k_s - k_i. Через W_ανβμ(q_sc)

обозначен фурье-образ корреляционной функции

флуктуаций тензора диэлектрической проницаемо-

сти на оптической частоте, т.е.

∫

Wανβμ(qsc) =

dy^′e-iqy (y-y′) ×

100

200

300

−L/2

-L/2

∫

Рис. 3. (В цвете онлайн) Угловые зависимости интенсив-

× dr_⊥e-iq⊥·r⊥ 〈δε_αν (r_⊥, y)δε_βμ(0, y^′)〉 .

(39)

ности рассеянного света при разных величинах спонтан-

ной поляризации P . Для сплошных черных линий: ε1 = 3,

Здесь в векторе рассеяния явно выделена компонен-

ε2 = 7, ε3 = 3, и сверху вниз: P = 0, 0.5, 1, 2, 10 нКл/см².

та вдоль оси y и вектор q_⊥ в плоскости xz, а именно

Для пунктирных красных линий: ε1 = 3, ε2 = 3, ε3 = 7, и

q_sc = (q_⊥, q_y). Подставляя формулу (37) для флук-

сверху вниз: P = 0.5, 1, 2, 10 нКл/см². При P = 0 пунктир-

туации тензора диэлектрической проницаемости в

ная кривая совпадает с соответствующей сплошной черной

корреляционную функцию в выражении (39), для

интенсивности рассеянного излучения по (38) полу-

чаем

[

(

На рис. 3 представлены результаты проведенных

(

)

∂n_α

∂n_β

расчетов. Влияние анизотропии кулоновского вза-

I ∼ e(s)

Δε

n_β + n_α

∂ϕ

∂ϕϕ=0

имодействия флуктуационно возникающих связан-

)

]₂

ных зарядов хорошо проявляется в угловых зависи-

)

⁽∂p_α

∂p_β

мостях интенсивности рассеянного света от азиму-

+ δε

p_β + p_α

e(i)

Gqsc ,

(40)

∂ϕ

∂ϕϕ=0

тального угла ϕ_s при фиксированном значении по-

лярного угла θ_s. В вычислениях использовался сле-

где

дующий набор параметров: k_BT = 4·10-21 Дж, E =

∫

= 10 В/см, k = 10⁵ см-1, K₁₁ = 0.7 · 10-11 Н, K₂₂ =

Gqsc =

dy^′e-iqy (y-y′)g_q

(y, y^′).

(41)

⊥

= 0.43 · 10-11 Н, K₃₃ = 1.7 · 10-11 Н, W₊ = W_- =

−L/2

-L/2

= 10-3 эрг/см², L = 1 мкм, θ = 15^◦, θ_s = 10^◦. Как

Расчеты проведем для ситуации, когда свет па-

видно из рис. 3, угловые зависимости интенсивности

дает на ячейку перпендикулярно ограничивающим

рассеянного света сильно зависят от характера ани-

плоскостям, и будем интересоваться рассеянным лу-

зотропии тензора диэлектрической проницаемости

чом, идущим под углом θ_s к оси y, как показа-

на низкой частоте. Для одного и того же среднего

но на рис. 2. Азимутальный угол ϕ_s отсчитывает-

значения диэлектрической проницаемости различие

ся по направлению от оси z к оси x. Таким об-

в интенсивности может составлять десятки процен-

разом, k_i = (0, k, 0)^t, k_s = (k sin θ_s sin ϕ_s, k cos θ_s,

тов. При P → 0 зависимость от анизотропии ε про-

k sinθ_s cosϕ_s)^t. Вектор поляризации падающего лу-

падает. С ростом величины спонтанной поляризации

ча направлен вдоль оси x, e(i) = (1, 0, 0)^t, а рассе-

положение максимумов интенсивности смещается к

янный вектор поляризован в плоскости рассеяния,

углам ϕ_s = 0^◦ , 180^◦ , 360^◦. Положение максимума

e(s) = (cos θs sin ϕs, - sin θs, cos θs cos ϕs)t. Для ин-

интенсивности при не слишком больших значени-

тенсивности рассеянного света теперь имеем

ях спонтанной поляризации существенно зависит от

величины материальных параметров. На рис. 4 по-

I ∼ (Δεsin2 θ - δε)2 sin2 θ_sGqsc.

(42)

казано, насколько сильно угловые зависимости ин-

Учитывая, что первый сомножитель в этом выра-

тенсивности меняются при изменении соотношений

жении содержит только материальные постоянные,

между величинами модулей Франка. В первую оче-

получаем

редь это изменение касается положения и величины

I ∼ sin2 θ_sGqsc.

(43)

максимума интенсивности рассеяния.

563

12*

С. В. Ульянов

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

2.0

Это можно было предвидеть, исходя из результа-

тов, полученных в работе [16] для фурье-образа кор-

реляционной функции

|ϕ_q|²

, рассчитанной в мак-

роскопическом образце Sm-C^∗, занимающем объем

1.5

V . Используя для простоты одноконстантное при-

ближение, имеем [16]

k_BTV

|ϕ_q|²

(44)

1.0

K q2 sin2 θ + PE + 4πP²f(q)

где

ε₁₃ q2x

0.5

f (q) =

100

200

300

ε₁ε₃ q2x+ε₂ε₁₃ q2y+(Aε₁₂ q_x+ε₁₃ q_z)²

(45)

ε₁₃ = ε₁ sin² θ + ε₃ cos² θ,

Рис. 4. (В цвете онлайн) Угловые зависимости интенсив-

ности рассеянного света при разных соотношениях меж-

а параметры A и ε₁₂ даются выражением (13). Тре-

ду модулями Франка. Для всех кривых P = 1 нКл/см²,

тье слагаемое знаменателя в выражении (44) учи-

ε1

= 3, ε2 = 3, ε3 = 7. Для сплошной черной ли-

тывает кулоновское взаимодействие связанных за-

нии: K11 = 0.7 · 10-11 Н, K22 = 0.43 · 10-11 Н, K33 =

рядов и его роль существенна при не слишком ма-

= 1.7 · 10-11 Н. Для штриховой синей линии: K11 =

лых величинах спонтанной поляризации. Интенсив-

= 1.7 · 10-11 Н, K22 = 0.43 · 10-11 Н, K33 = 0.7 · 10-11 Н.

ность рассеяния света пропорциональна

|ϕqsc |²

, и

Для пунктирной красной линии: K11 = 0.43 · 10-11 Н,

если в геометрии эксперимента, представленной на

K22 = 1.7 · 10-11 Н, K33 = 0.7 · 10-11 Н

рис. 2, выбрать углы, под которыми рассеивается

свет, равными θ_s = 10^◦ и ϕ_s = 90^◦, то получим q2y ≪

≪ q2x, q_z = 0, q² ≈ q2x. Теперь нетрудно сравнить

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

случаи, когда анизотропия ε в законе Кулона учте-

на и не учтена. Если положить ε₁ = ε₂ = ε₃, то

Сегнетоэлектрические жидкие кристаллы вызы-

ε₁₃

вают большой интерес благодаря своим уникаль-

f ≈

(46)

ε₁ε₃ + (ε₁ - ε₃)² sin² θ cos² θ

ным физическим свойствам и возможностям ис-

пользования в различных технических устройствах

В случае ε₁ = ε₂ = ε₃ = ε получим

[1-3]. В то же время многие особенности поведе-

ния смектиков C^∗ во внешних полях и в ограни-

f ≈

(47)

ченных ячейках остаются еще недостаточно изучен-

ными. В частности, это относится к электростати-

Вычислив интенсивности для этих двух случаев с

ческому взаимодействию флуктуационно возникаю-

ε1 = ε2 = 3, ε3 = 7, ε = (ε1 + ε2 + ε3)/3, P

щих связанных зарядов. В настоящей работе кор-

= 10 нКл/см², K = 10-11 Н и остальными парамет-

реляционная функция флуктуаций директора бы-

рами, как в предыдущем разделе, получим, что ин-

ла рассчитана, исходя из свободной энергии дефор-

тенсивности рассеянного света различаются более,

мации ориентации в жидком кристалле, в которой

чем на 20 %.

кроме упругих деформаций и энергии сцепления

с границами учитывались внешнее электрическое

Рисунки 3 и 4 также показывают, что на угло-

поле и энергия анизотропного электростатического

вые зависимости интенсивности рассеяния света су-

взаимодействия флуктуационно возникающих свя-

щественно влияют и другие материальные парамет-

занных зарядов. Найденная корреляционная функ-

ры, такие как величины спонтанной поляризации и

ция использовалась в расчетах угловых зависимо-

модулей Франка. Таким образом, в настоящей ра-

стей интенсивности рассеянного света. Из рис. 3

боте было показано, что для количественного опи-

видно, что учет анизотропии тензора диэлектриче-

сания интенсивности света, рассеянного ячейкой со

ской проницаемости в электростатическом взаимо-

смектиком C^∗ со структурой «книжной полки» сле-

действии связанных зарядов может на десятки про-

дует учитывать анизотропию кулоновского взаимо-

центов изменить рассчитанную интенсивность све-

действия флуктуационно возникающих связанных

торассеяния.

зарядов.

564

ЖЭТФ, том 156, вып. 3 (9), 2019

Флуктуации директора и спонтанной поляризации...

Финансирование. Работа выполнена при фи-

10. M. H. Lu, K. A. Crandall, and C. Rosenblatt, Phys.

нансовой поддержке Российского фонда фундамен-

Rev. Lett. 68, 3575 (1992).

тальных исследований (грант № 16-02-00465a).

11. А. Н. Шалагинов, Опт. и спектр. 85, 110 (1998).

12. D. A. Murich, V. P. Romanov, and S. V. Ulyanov, Na-

ЛИТЕРАТУРА

nosystems: Physics, Chemistry, Mathematics 6, 489

(2015).

1. P. G. de Gennes and J. Prost, The Physics of Liquid

Crystals, Clarendon Press, Oxford (1993), p. 596.

13. M. Buivydas, F. Gouda, S. T. Lagerwall et al., J.

Mater. Chem. 5, 2105 (1995).

2. S. T. Lagerwall, Ferroelectric and Antiferroelectric

Liquid Crystals, Wiley-VCH Verlag GmbH, Wein-

14. J. K. Song, J. K. Vij, and I. Kobayashi, Phys. Rev.

heim (1999), p. 427.

E 75, 051705 (2007).

3. H. Takezoe, E. Gorecka, and M. Cepic, Rev. Mod.

15. M. Nakata, D. Chen, R. Shao et al., Phys. Rev. E 85,

Phys. 82, 897 (2010).

031704 (2012).

4. J. B. Lee, R. A. Pelcovits, and R. B. Meyer, Phys.

Rev. E 75, 051701 (2007).

16. V. P. Romanov and S. V. Ulyanov, Phys. Rev. E 90,

052502 (2014).

5. R. A. Pelcovits, R. B. Meyer, and J. B. Lee, Phys.

Rev. E 76, 021704 (2007).

17. S. V. Ulyanov, Phys. Rev. E 95, 062701 (2017).

6. D. R. Link, N. Chattham, J. E. Maclennan et al.,

18. M. Lax and D. F. Nelson, in Proc. Third Rochester

Phys. Rev. E 71, 021704 (2005).

Conf. on Coherence and Quantum Optics, ed. by

L. Mandel and E. Wolf, Plenum Press, New York

7. C. Y. Young, R. Pindak, N. A. Clark et al., Phys.

(1973), p. 415.

Rev. Lett. 40, 773 (1978).

8. C. Rosenblatt, R. Pindak, N. A. Clark et al., Phys.

19. D. Langevin and M. A. Bouchiat, J. Phys. (Paris)

Rev. Lett. 42, 1220 (1979).

Colloq. 36, C1-197 (1975).

9. C. Rosenblatt, R. B. Meyer, R. Pindak et al., Phys.

20. А. Ю. Вальков, В. П. Романов, ЖЭТФ 90, 1264

Rev. A 21, 140 (1980).

(1986).

565