ЖЭТФ, 2020, том 157, вып. 1, стр. 67-73

АТТОСЕКУНДНАЯ ДИНАМИКА ФОТОВОЗБУЖДЕНИЯ

АТОМА ВОДОРОДА УЛЬТРАКОРОТКИМИ

ЛАЗЕРНЫМИ ИМПУЛЬСАМИ

В. А. Астапенко^*

Московский физико-технический институт (Национальный исследовательский университет)

141701, Долгопрудный, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 11 июля 2019 г.,

после переработки 25 июля 2019 г.

Принята к публикации 29 июля 2019 г.

В рамках теории возмущений проанализирована динамика фотовозбуждения атома водорода в дискрет-

ном и непрерывном спектрах под действием лазерных импульсов в аттосекундном диапазоне времени

и длительностей импульсов. Показано, что на временах меньших и порядка длительности импульса за-

висимость вероятности фотовозбуждения от времени имеет, вообще говоря, осциллирующий характер.

Установлено, что при определенных значениях параметров огибающая указанной зависимости имеет

максимум, положение которого определяется длительностью и несущей частотой импульса.

DOI: 10.31857/S0044451020010071

Фано при поглощении УКИ атомом гелия были вы-

полнены в работах [8, 9].

Зависимости вероятности фотоионизации атома

1. ВВЕДЕНИЕ

водорода чирпированным УКИ гауссовой формы от

времени и параметров импульса рассчитывались в

Развитие технологии генерации ультракоротких

статье [10] путем прямого интегрирования уравне-

лазерных импульсов (УКИ) с заданными парамет-

ния Шредингера. Отметим, что длительность дан-

рами (несущей частотой, длительностью, амплиту-

ных вычислений с использованием базиса с хорошей

дой и фазой) [1] делает актуальным анализ зако-

сходимостью занимает несколько дней [11].

номерностей фотопроцессов на аттосекундной вре-

Настоящая работа посвящена теоретическому

менной шкале [2]. Действительно, в последнее время

исследованию аттосекундной динамики возбужде-

получены импульсы в мягком рентгеновском диа-

ния атома водорода в дискретном и непрерывном

пазоне с длительностью 43 ас [3], что менее чем

спектрах с использованием простого выражения для

в два раза превышает атомную единицу времени

вероятности фотопроцесса, полученного в рамках

(24 ас). Взаимодействие столь коротких импульсов

теории возмущений, которое позволяет проводить

с веществом имеет свои специфические черты, от-

вычисления в течение нескольких минут.

сутствующие в случае длинных импульсов: такие

как, например, нелинейная зависимость вероятно-

сти фотопроцесса от длительности импульса. Эта

2. ОСНОВНЫЕ ФОРМУЛЫ

нелинейность, включающая в себя возможное появ-

В рамках теории возмущений в дипольном при-

ление максимумов и минимумов, проявляется уже

ближении можно получить следующее выражение

для относительно слабых полей при описании в рам-

для «мгновенной» в момент времени t вероятно-

ках первого порядка теории возмущений [4-7].

сти возбуждения атома (иона, молекулы, наноча-

Развитие аттосекундной физики предполагает

стицы) под действием электромагнитного импульса

также исследование динамики фотопроцесса в ре-

(см. Приложение):

альном времени. Эксперименты по наблюдению



∞

∫



∫



аттосекундной динамики формирования резонанса

σ(ω)



W (t) =

dω

dt^′ exp(iωt^′)E(t^′)

(1)



4π²

ℏω



^* E-mail: astval@mail.ru

-∞

В. А. Астапенко

ЖЭТФ, том 157, вып. 1, 2020

где σ(ω)

— сечение фотовозбуждения мишени,

го гауссова импульса [13] (СГИ). Временная зави-

E(t)

— временная зависимость напряженности

симость СГИ дается формулой

электрического поля в импульсе. Таким образом,

[

вероятность фотовозбуждения в заданный момент

(1 + it/ω_cτ²)² + 1/(ω_cτ)²

E(t) = Re -iE0

времени выражается через спектральное сечение

1 + 1/(ω_cτ)²

(

)]

фотовозбуждения и квадрат модуля «неполного»

t²

фурье-образа напряженности электрического поля

× exp

+ iω_ct + iϕ

(5)

2τ²

в импульсе.

Очевидно, что в пределе t → ∞ формула (1) сов-

где ω_c — несущая частота, ϕ — начальная фаза, E₀ —

падает с выражением для полной вероятности фо-

амплитуда электрического поля в импульсе. При

топроцесса за все время действия импульса, полу-

ω_cτ ≫ 1 скорректированный гауссов импульс сов-

ченным в статье [12].

падает с обычным гауссовым. Заметим, что фурье-

Рассмотрим сначала фотовозбуждение связан-

образ СГИ обращается в нуль на нулевой частоте

но-связанного перехода в атоме. Используя выраже-

в отличие от фурье-образа гауссова импульса, что

ние для сечения радиационного перехода в дискрет-

важно для корректного описания взаимодействия

ном спектре, из формулы (1) имеем

мало- и субцикловых импульсов с веществом.

Результаты расчета динамики возбуждения пе-

∫

∞

e²f₂₁

G₂₁(ω)

рехода 1s → 2p (ω₂₁ = 0.375 ат. ед.) под действи-

W₂₁(t) =

dω

D(t, ω),

(2)

2mℏ

ем УКИ приведены на рис. 1 для заданных отно-

сительных отстроек несущей частоты от собствен-

ной частоты перехода: δ = (ω_c - ω₂₁)/ω₂₁ = 0.05,

где e — элементарный заряд, m — масса электро-

на, f₂₁ — сила осциллятора, G₂₁(ω) — спектральная

0.1, 0.15 и различных длительностей импульса; E₀ =

= 0.01 ат.ед., ϕ = 0. Величина t вдоль оси абсцисс

форма линии возбуждаемого перехода,

измеряется в атомных единицах времени (1 ат.ед.=



∫



= 24 ас).



D(t, ω) =



dt^′ exp(iωt^′)E(t^′)

(3)

Видно, что с ростом относительной отстройки и



длительности импульса максимум огибающей функ-

-∞

ции W₂₁(t) становится более проявленным, а его по-

— квадрат модуля «неполного фурье-образа» напря-

ложение сдвигается в область максимума огибаю-

женности электрического поля в импульсе.

щей СГИ. Кроме того, имеют место высокочастот-

Для достаточно коротких импульсов, длитель-

ные осцилляции вероятности, амплитуда которых

ность которых много меньше обратной ширины

максимальна вблизи максимума временной зави-

спектральной линии перехода, τ

≪ 1/Δω, функ-

симости. Для времен, превышающих длительность

цию G₂₁(ω) под знаком интеграла в правой части

импульса, вероятность возбуждения принимает ста-

равенства (2) можно заменить на дельта-функцию

ционарное значение.

δ(ω - ω₂₁), тогда получаем

В случае мультициклового импульса (ω_cτ ≫ 1)

СГИ (5) совпадает с обычным гауссовым импульсом.

e²f₂₁

W₂₁(t) =

D(t, ω₂₁).

(4)

Тогда для огибающей функции (3) можно получить

2mℏω₂₁

следующее выражение:

Здесь ω₂₁ — собственная частота перехода.

D_env(t, ω) =

E²⁰τ²Dn (t/τ, |ω - ω_c|τ) ,

(6)

Таким образом, динамика возбуждения связан-

но-связанного перехода для достаточно коротких

где

импульсов и узких спектральных линий определяет-

ся возбуждающим электромагнитным полем и соб-



(

)



t₊ iΔ

²

ственной частотой перехода.



Dn(t, Δ) = exp(-Δ²)

rfc

√

(7)

^e



Здесь erfc(z) — дополнительная функция ошибок,

3. РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ И

t₌ t/τ — нормированное на длительность импульса

ОБСУЖДЕНИЕ

время, Δ = |ω - ω_c|τ — параметр неадиабатичнос-

Рассмотрим возбуждение перехода 1s → 2p в

ти. График функции (7) при различных значениях

атоме водорода под действием скорректированно-

параметра Δ представлен на рис. 2.

ЖЭТФ, том 157, вып. 1, 2020

Аттосекундная динамика фотовозбуждения атома водорода. . .

2.0

W₂₁

0.10

1.5

0.08

0.06

1.0

0.04

0.5

0.02

-100

100

–2

t, ат. ед.

W₂₁

Рис. 2. (В цвете онлайн) График функции Dn(t = t/τ ) (7)

0.03

при разных значениях параметра неадиабатичности: Δ = 1

(сплошная синяя кривая), 1.5 (пунктирная), 2 (штриховая

коричневая)

0.02

t_max/

0.01

-100

100

t, ат. ед.

W₂₁

0.010

0.008

0.5

1.0

1.5

2.0

0.006

0.004

Рис. 3. Зависимость нормированного времени в максиму-

ме функции (3) от параметра Δ

0.002

Из рис. 2 следует, что функция Dn(t, Δ) имеет

–100

100

выраженный максимум t_max при Δ > 1. Данное об-

t, ат. ед.

стоятельство демонстрируется также рис. 1: с рос-

Рис. 1. (В

цвете

онлайн) Динамика возбуждения пере-

том относительной отстройки несущей частоты от

хода 1s-2p

в атоме водорода под действием СГИ раз-

собственной частоты перехода (т. е. с ростом Δ) мак-

личной длительности: τ = 16 ат. ед. (сплошные кривые),

симум вероятности возбуждения становится все бо-

32 ат. ед. (пунктирные синие), 48 ат. ед. (штриховые зеле-

лее проявленным.

ные); δ = 0.05 (а), 0.1 (б), 0.15 (в), E0 = 0.01 ат. ед.

Зависимость t_max(Δ) представлена на рис. 3.

Кривая на рис. 3 соответствует данным на рис. 1в:

с ростом параметра Δ = |ω - ω_c|τ максимум зависи-

В. А. Астапенко

ЖЭТФ, том 157, вып. 1, 2020

W₂₁

0.10

0.3

0.08

0.06

0.2

0.04

0.02

0.1

t, ат. ед.

–10

Рис. 4. (В цвете онлайн) Сравнение точного решения для

ат. ед.

вероятности возбуждения двухуровневой системы (сплош-

W_ph

ные кривые) с результатами расчетов по формулам (2)-(4)

0.010

(пунктирные и штрихпунктирная): нижние кривые

—

E0 = 0.01 ат. ед., средние кривые — E0 = 0.02 ат. ед., верх-

0.008

ние кривые — E0 = 0.03 ат. ед.; τ = 24 ат. ед. и δ = 0.15

мости вероятности возбуждения рассматриваемого

0.006

перехода от времени смещается в область меньших

времен.

0.004

Очевидно, что формулы (3), (4) описывают воз-

буждение двухуровневой системы без затухания,

0.002

для которой несложно получить точное решение с

помощью, например, уравнений Блоха. В пределе

-10

малых амплитуд электрического поля в импульсе

ат. ед.

эти два подхода дают одинаковый результат, что

W_ph

видно из рис. 4.

0.003

Перейдем теперь к рассмотрению динамики фо-

тоионизации атома водорода, подставив соответ-

ствующее сечение (формула Штоббе [14]) в форму-

0.002

лу (1). Результаты расчетов представлены на рис. 5

для различных длительностей СГИ и несущих час-

тот, больших потенциала ионизации атома.

Из рис. 5а следует, что максимум огибающей

0.001

функции W_ph(t) отсутствует в припороговой облас-

ти несущих частот для рассмотренных длительнос-

тей СГИ. С ростом несущей частоты данный мак-

симум появляется, причем для более коротких им-

–10

пульсов он проявлен сильнее. Из сравнения графи-

ат. ед.

ков на рис. 1в и рис. 5в следует, что временные зави-

Рис. 5. (В цвете онлайн) Динамика фотоионизации ато-

симости вероятности аналогичны для возбуждения

ма водорода под действием СГИ различной длительнос-

на связанно-связанном переходе и для фотоиониза-

ти для несущих частот, больших пороговой частоты: τ =

ции.

= 3 ат.ед. (сплошные кривые), 6 ат.ед. (пунктирные си-

На рис. 6 представлены зависимости для слу-

ние), 12 ат. ед. (штриховые коричневые), ωc = 0.55 (а),

чая, когда несущая частота импульса меньше поро-

1.5 (б), 2 (в) ат. ед., E0 = 0.1 ат. ед.

говой частоты. Видно, что тогда максимум функции

W_ph(t) проявляется при меньших отстройках несу-

щей частоты от пороговой.

ЖЭТФ, том 157, вып. 1, 2020

Аттосекундная динамика фотовозбуждения атома водорода. . .

W_ph

0.015

0.010

0.008

0.010

0.006

0.004

0.005

0.002

-40

-20

-10

-5

t, ат. ед.

W_ph

Рис. 7. (В цвете онлайн) Динамика фотоионизации ато-

0.010

ма водорода СГИ с различной начальной фазой: ϕ = 0

(сплошная кривая), π/4 (пунктирная синяя), π/2 (штри-

0.008

ховая коричневая); ωc

ат. ед., τ

ат. ед.,

E0 = 0.1 ат. ед.

0.006

венной для t ≤ τ. Расчет показывает, что аналогич-

0.004

ная ситуация имеет место с фазовой зависимостью

динамики фотопоглощения на связанно-связанном

0.002

переходе.

Наблюдение рассчитанной временной зависимос-

ти вероятности возбуждения атома в дискретном

-40

-20

спектре может быть осуществлено путем регистра-

t, ат. ед.

ции временной эволюции интенсивности резонанс-

Рис. 6. (В цвете онлайн) Динамика фотоионизации ато-

ного рассеяния на частоте, отвечающей собствен-

ма водорода под действием СГИ различной длительности

ной частоте возбуждаемого перехода. Для экспери-

для несущих частот, меньших пороговой частоты и E0 =

ментальной верификации динамики фотоионизации

= 0.03 ат. ед.: τ = 6 ат. ед. (сплошные кривые), 12 ат. ед.

атома водорода под действием УКИ может быть

(пунктирные синие), 24 ат. ед. (штриховые коричневые);

использована регистрация временной зависимости

ωc = 0.45 (а), 0.4 (б) ат. ед.

числа фотоэлектронов методом электронной спект-

роскопии, как это делалось в работе [8] при иссле-

Зависимость динамики фотоионизации атома во-

довании резонанса Фано на атоме гелия в реальном

дорода под действием СГИ от начальной фазы им-

времени.

пульса показана на рис. 7. Видно, что на временах

t ≤ τ имеет место существенная зависимость веро-

ятности фотоионизации от начальной фазы СГИ. В

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

пределе t ≫ τ фазовая зависимость исчезает при

данных значениях ω_c и τ. Коэффициент фазовой

В рамках применимости теории возмущений рас-

модуляции вероятности фотопоглощения в пределе

считана и проанализирована аттосекундная дина-

больших времен для СГИ определяется коэффици-

мика возбуждения атома водорода в дискретном и

ентом K_ϕ = sec h(2ωω_cτ²) [15]. В рассматриваемом

непрерывном спектрах под действием СГИ аттосе-

случае ω ≈ 1 ат. ед., так что K_ϕ порядка единицы

кундной длительности с помощью простой форму-

только для субцикловых импульсов: ω_cτ < 1.

лы, выражающей вероятность фотопроцесса через

Таким образом, не проявляющаяся на больших

квадрат модуля неполного фурье-образа напряжен-

временах зависимость вероятности фотоионизации

ности электрического поля в импульсе и сечение фо-

атома от начальной фазы СГИ оказывается сущест-

товозбуждения.

В. А. Астапенко

ЖЭТФ, том 157, вып. 1, 2020

Показано, что временная зависимость фотовоз-

В формуле (A.1) фигурирует коррелятор ди-

буждения связанно-связанного перехода носит, во-

польных моментов (КДМ), который для стационар-

обще говоря, осциллирующий характер с максиму-

ной системы может быть представлен в виде

мом, положение и выраженность которого опреде-

d(t^′

d(t^′′)〉 = K(t^′, t^′′) = K(t^′′ - t^′).

(A.2)

ляются длительностью импульса τ и параметром

неадиабатичности Δ. При малых Δ временная за-

Тогда

висимость фотовозбуждения W₂₁(t) является моно-

∫

тонно возрастающей функцией с малой амплитудой

W (t) =

dt^′

dt^′′K(t^′′-t^′)E(t^′)E(t^′′). (A.3)

колебаний. С ростом Δ возникает все более прояв-

ℏ²

−∞

-∞

ленный максимум, положение которого смещается в

Переходя к фурье-образу КДМ, получаем

область меньших значений времени, амплитуда ос-

цилляций возрастает, а величина W₁₂(t_max) умень-

∫

∞

dω

шается.

K(t^′′ - t^′) =

exp(-iω(t^′′ - t^′))K(ω). (A.4)

2π

Аналогичная ситуация имеет место и для дина-

-∞

мики фотоионизации атома водорода. Установлено,

Используем связь КДМ с сечением фотовозбужде-

что для несущих частот, меньших пороговой, макси-

ния [15]:

мум вероятности фотоионизации становится прояв-

ℏc

ленным при меньших отстройках несущей частоты

K(ω) =

σ(ω).

(A.5)

2πω

от пороговой.

После простых преобразований

Анализ зависимости динамики фотовозбужде-

ния от начальной фазы импульса показал, что для

∫

рассмотренных значений параметров (ω_cτ > 1) дан-

W (t) =

dt^′

dt^′′

dω ×

4π²ℏ

ная зависимость имеет место только для времен,

−∞

-∞

меньших длительности импульса.

σ(ω)

× exp(-iω(t^′′ - t^′))

E(t^′)E(t^′′) (A.6)

Полученное в данной работе простое выраже-

ние может быть использовано для вычисления вре-

менной зависимости вероятности фотовозбуждения

∫

∞

∫

других атомов и ионов в рамках применимости тео-

σ(ω)

W (t) =

dω

dt^′

dt^′′ ×

рии возмущений и дипольного приближения.

4π²

ℏω

-∞

Финансирование. Работа выполнена в рам-

× exp(-iω(t^′′ - t^′)) E(t^′)E(t^′′) (A.7)

ках Государственного задания Министерства нау-

приходим к формуле (1):

ки и образования Российской Федерации (задание

∞

∫

№3.9890.2017/8.9).

σ(ω)

W (t) =

dω

4π²

ℏω



∫



ПРИЛОЖЕНИЕ



dt^′ exp(iωt^′)E(t^′)

(A.8)



Для вероятности фотовозбуждения в заданный

-∞

момент времени под действием поля E(t) (полага-

ем, что E(t → ±∞) = 0) в дипольном приближении

ЛИТЕРАТУРА

и первом порядке теории возмущения имеем

1. M. Hassan, A. Wirth, I. Grguras et al., Rev. Sci.

Instrum. 83, 111301 (2012).

W (t) =

ℏ²

2. F. Krausz and M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163

∫t

∫

(2009).

× dt^′ dt^′′

d(t^′

d(t^′′)〉E(t^′)E(t^′′). (A.1)

3. T. Gaumnitz, A. Jain, Y. Pertot et al., Opt. Express

-∞

25, 27506 (2017).

Угловые скобки означают усреднение по начально-

4. A. V. Gets and V. P. Krainov, Contrib. Plasma Phys.

му состоянию мишени.

53, 140 (2013).