ЖЭТФ, 2020, том 157, вып. 4, стр. 648-654

ОПИСАНИЕ КОЛОССАЛЬНОГО МАГНИТОСОПРОТИВЛЕНИЯ

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ НА ОСНОВЕ СПИН-ПОЛЯРОННОГО

МЕХАНИЗМА ПРОВОДИМОСТИ В ФЕРРОМАГНИТНОЙ

ОБЛАСТИ ТЕМПЕРАТУР

С. А. Гудин^*, Н. И. Солин

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки

Институт физики металлов им. М. Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук

620108, Екатеринбург, Россия

Поступила в редакцию 6 июня 2019 г.,

после переработки 20 сентября 2019 г.

Принята к публикации 24 сентября 2019 г.

Исследовалось сопротивление монокристалла La1.2Sr1.8Mn2(1-z)O7 в магнитных полях от 0 до 90 кЭ

в ферромагнитной области температур. В рамках спин-поляронного механизма проводимости описано

наблюдаемое магнитосопротивление манганита La1.2Sr1.8Mn2O7. Магнитосопротивление определяется

изменением размеров и направлений магнитных моментов магнитных неоднородностей (спиновых поля-

ронов). Показано, что величина колоссального магнитосопротивления обеспечивается за счет увеличения

(вдоль магнитного поля) линейного размера полярона. С использованием метода разделения вкладов в

магнитосопротивление от различных механизмов проводимости получено, что для температуры 80 К в

малых магнитных полях вклад в магнитосопротивление от ориентационного механизма близок к 50 %.

С увеличением магнитного поля этот вклад уменьшается, становясь в полях, больших 30 кЭ, малой ве-

личиной. Полученные сравнимые по величине вклады в удельную проводимость от ориентационного и

спин-поляронного механизмов однозначно показывают необходимость учета при расчетах магнитосопро-

тивления обоих механизмов проводимости. Вычислено температурное изменение размера полярона (в

относительных единицах) в отсутствие магнитного поля и в магнитном поле 90 кЭ.

DOI: 10.31857/S0044451020040070

Если не рассматривать квантовые эффекты, то маг-

нитное поле не изменяет проекцию скорости частиц

Следствием открытия в 1988 г. гигантского маг-

на направление электрического поля, но, благода-

нитосопротивления (ГМС) [1,2] стало переоткрытие

ря силе Лоренца, закручивает траектории частиц

в допированных манганитах колоссального магни-

в плоскости, перпендикулярной приложенному маг-

тосопротивления (КМС), превышающего по вели-

нитному полю. В магнитном поле за время свобод-

чине на несколько порядков ГМС [3, 4]. КМС бы-

ного пробега (время между двумя столкновениями)

ло переоткрыто, так как впервые в допированных

частица (носитель тока) пройдет путь вдоль направ-

манганитах сопротивление в магнитном поле было

ления приложенного электрического поля меньший,

померено в 1954 г. [5], но тогда на такую большую

чем в отсутствие магнитного поля. Открытие ГМС

величину магнитосопротивления никто не обратил

величиной MR(H) ≈ 1 в многослойных пленках

внимания. До открытия ГМС влияние магнитного

Fe-Cr с толщиной неферромагнитных прослоек Cr,

поля H на сопротивление ρ считалось слабым, так

обеспечивающей в отсутствие магнитного поля ан-

как сила Лоренца в сотни раз слабее сил Кулона,

типараллельную ориентацию магнитных моментов

т. е. магнитосопротивление

соседних слоев Fe (рис. 1) [1, 2, 6, 7], заставило заду-

маться о других механизмах проводимости, вызыва-

|Δρ|

|(ρ(0) - ρ(H))|

ющих такое большое увеличение магнитосопротив-

MR(H) =

≪ 1.

(1)

ρ(H)

ления. Предполагается, что механизм проводимос-

ти, определяющий ГМС, обусловлен зависимостью

^* E-mail: gudin@imp.uran.ru

648

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Описание колоссального магнитосопротивления...

M₁

M₂

M₃

Рис.

3. Магнитное упорядочение низкорезистивной

ФМ-фазы фазово-расслоенного манганита для полей

M_j

H = 0 (а) и H > Hsat (б), магнитные моменты областей

низкорезистивной фазы обозначены стрелками

M_N

противления в манганитах связывают с перколяци-

онными процессами, которые начали изучать еще в

Рис. 1. Магнитная металлическая сверхрешетка (Fe/Cr)N .

пятидесятых годах 20 века [16]. Наиболее популяр-

Магнитные моменты Mj слоев железа обозначены стрел-

ками

ная гипотеза, предлагаемая для объяснения КМС,

предполагает существование фазового расслоения

на низкорезистивную (ФМ) и высокорезистивную

фазы (рис. 2), размеры r которых зависят от по-

ля H. С ростом H низкоомные включения начина-

ют перекрываться, что может привести к сильному

уменьшению ρ вблизи порога протекания [10,17-23].

Этот механизм магнитосопротивления назван раз-

мерным [9, 24, 25], или спин-поляронным [26].

При протекании тока через магнитно-фазо-

во-расслоенный манганит носитель тока переходит

из одной магнитоупорядоченной области в другую.

Если длина свободного пробега носителя тока без

переворота спинового магнитного момента больше

расстояния между магнитоупорядоченными обла-

Рис. 2. Фазовое расслоение манганита на низкорезистив-

стями, то удельное сопротивление будет (как и в

ную и высокорезистивную фазы. Низкорезистивную фазу

случае металлических сверхрешеток с ГМС (см.

ограничивают сплошные линии в случае H = 0 и штрихо-

рис. 1)) зависеть от направлений магнитного упо-

вые линии при H = 0

рядочения ФМ-упорядоченных областей (рис. 3).

В отсутствие магнитного поля из-за магнитоди-

польного взаимодействия направления магнитных

сопротивления между ферромагнитными (ФМ) сло-

моментов этих областей разориентированы. С рос-

ями от угла θ между направлениями их магнитных

том величины приложенного внешнего магнитного

моментов. Этот механизм магнитосопротивления в

поля направления магнитных моментов ФМ-упо-

[8, 9] назван ориентационным, или θ-механизмом.

рядоченных областей начинают ориентироваться

Открытие в манганитах эффекта КМС с пара-

по полю, полностью ориентируясь вдоль него в

метром MR ≫ 1 стало вызовом для существую-

полях, больших H_sat. Таким образом, ориента-

щей электронной теории вещества. Хотя за про-

ционный механизм

— механизм проводимости,

шедшие 25 лет написаны тысячи статей (см. обзо-

определяющий ГМС в магнитных металлических

ры [10-15]), посвященных этой проблеме, последо-

сверхрешетках, — может вносить вклад и в КМС в

вательная микроскопическая теория свойств манга-

магнитно-фазово-расслоенных манганитах.

нитов так и не создана. Тем не менее установле-

но, что возникновение КМС связано с образованием

Как и в работе [26], считаем, что проводимость σ

в манганитах неоднородных зарядовых и спиновых

определяется только ориентационным и размерным

состояний [10-14]. Огромную величину магнитосо-

механизмами (θ- и r-):

649

С. А. Гудин, Н. И. Солин

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

σ(H) = σ_r(H) + σ_θ(H).

(2)

1200

Зависимость σ_r(H) мы определяем на основе спин-

1000

поляронного механизма проводимости, как и в ра-

800

ботах [17, 21]. Здесь под спиновыми поляронами

понимаются квазичастицы, описывающие ФМ-не-

600

однородности нанометровых размеров. В работе

400

[21] было показано, что для слоистых манганитов

(La1-xSr_x)n+1Mn_nO3n+1 поляронное состояние яв-

200

ляется наилучшим описанием основного состояния.

Хотя природа носителей заряда в низкотемператур-

100

120

140

160

180 200

ном металлическом состоянии легированных ман-

T, K

ганитов до сих пор не ясна, данные фотоэмис-

Рис. 4. Магнитосопротивление La1.2Sr1.8Mn2O7 в зависи-

сионной спектроскопии показывают, что поляро-

мости от температуры T при H = 90 кЭ

ны сохраняются как основные носители заряда в

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ ниже T_C [22]. В ФМ-состоянии маг-

нитные неоднородности существуют на разных мас-

aeq

A(H) =

(3)

штабах. На микроуровне — это магнитные домены,

R_pol(H)

на атомарном масштабе — «магнитные», т. е. облада-

где R_pol — радиус полярона, a — размерный коэф-

ющие магнитным моментом, атомы, так как в слож-

фициент. В работе [17] для проводимости σ_r было

ных магнетиках, таких как La1.2Sr1.8Mn₂O₇, часть

получено

атомов является носителями магнитного момента,

(

)

а часть — нет. Рассматриваемые нами магнитные

ω₀

A(H)

σ_r(T, H) = Bσ₀

exp

(4)

неоднородности существуют на масштабе длины, ле-

жащем между двумя этими случаями. Из-за того

что трехвалентный лантан в La1.2Sr1.8Mn₂O₇ заме-

где B — размерный коэффициент, σ₀ — остаточ-

щается на двухвалентный стронций, в этом моно-

ная проводимость образца, ω₀ — магнонная частота.

кристаллическом манганите возникают зарядовые

Учитывая в первом приближении линейную зависи-

неоднородности (описываемые нами на языке поля-

мость радиуса полярона от поля H [21, 27],

ронов). Эти зарядовые неоднородности существуют

R_pol(T, H) = x(T) + y(T)H,

(5)

как в ФМ-, так и в парамагнитном состояниях, так

как вызваны не обменными взаимодействиями, а су-

получим, что для температуры T вклад в проводи-

ществованием двух сортов атомов (La и Sr), нахо-

мость от размерного механизма описывается выра-

дящихся в эквивалентных узлах решетки. Зарядо-

жением

вые неоднородности имеют некоторый объем, в ко-

(

)

торый попадает часть d-электронов, определяющих

P₃

σ_r(H) = P₂ exp

(6)

ФМ-состояние манганита, т. е. эти неоднородности

P₄ + H

будут иметь некоторый магнитный момент. Поэтому

где величины

в работе рассматриваются магнитные или спиновые

поляроны.

ω₀

aeq

x(T )

P₂ = Bσ₀

P₃ = -

P₄ =

(7)

2Ty(T)

y(T )

Транспортные свойства

«спин-поляронного»,

или

«размерного» механизма проводимости

являются параметрами.

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ связаны с увеличением разме-

Для вычисления магнитосопротивления был

ра ФМ-поляронов при уменьшении температуры

использован метод разделения вкладов в про-

и приложении магнитного поля. Основной ме-

водимость, разработанный для соединения

ханизм проводимости

— перескоки электронов

La0.85Sr0.15MnO₃

[9, 24, 25] и развитый для опи-

проводимости с одного ФМ-полярона на соседний.

сания электросопротивления слоистого манганита

Энергетический барьер A(H) для такого прыжка

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ [26] с величиной КМС (MR(H) ≈

[21] определяется кулоновским отталкиванием меж-

≈ 10³), близкой к рекордной (рис. 4). Метод основан

ду совершающим прыжок электроном с зарядом e

на различии двух типов процессов намагничивания

и поляроном с зарядом q:

структурно-неоднородного вещества полем H.

650

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Описание колоссального магнитосопротивления...

, См/см

T= 45 K

T= 90K

T = 30 K

T = 80 K

T = 20 K

T = 75 K

T = 15 K

T = 70 K

T = 10 K

T = 65 K

T = 5 K

T = 55 K

T= 45K

Н, кЭ

Рис. 5. Удельная проводимость La1.2Sr1.8Mn2O7 в зависимости от магнитного поля H для диапазонов температур

5-45 К (а) и 45-90 К (б), символы — экспериментальные значения

С ориентацией магнитных моментов ФМ-вклю-

В работе [26] сообщаются результаты исследова-

чений связаны θ-процессы. Эти процессы заканчива-

ний для слоистого манганита La1.2Sr1.8Mn₂O₇ при

ются при достижении поля магнитного насыщения

температуре T = 75 K, вблизи которой находится

H_sat, когда все магнитные моменты ФМ-включений

максимум КМС. Были получены следующие значе-

ориентированы по полю. Дальнейшее намагничива-

ния параметров:

ние при H > H_sat происходит только за счет роста

P₁ = 0.006 ± 0.003 См/см,

размеров ФМ-фазы. В этих магнитных полях вклад

P₂ = 174 ± 3 См/см,

(10)

в проводимость от ориентационного механизма для

P₃ = 427 ± 3 кЭ, P₄ = 40.5 ± 0.5 кЭ.

конкретной температуры становится постоянным:

Настоящая работа продолжает исследования

σ₀(H > H_sat) = P₁,

(8)

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ и представляет результаты рас-

где P₁ = const.

четов для ФМ-области температур от 5 до 90 К.

Для каждой конкретной температуры, исполь-

Экспериментальные данные для удельной проводи-

зуя экспериментальные данные σ(H) и полученное

мости La1.2Sr1.8Mn₂O₇ в зависимости от магнитного

значение P₁, вычисляем для H > H_sat ориентацион-

поля H представлены на рис. 5 для диапазонов

ные вклады в проводимость σ_θ(H). Используя полу-

температур 5-45 К и 45-90 К. Для каждой конк-

ченные для H > H_sat данные и предполагая, что с

ретной температуры экспериментальные значения

увеличением магнитного поля размер полярона (5)

удельной проводимости на рис. 5 обозначены опре-

увеличивается так, что при достижении поля на-

деленным символом (обозначения приведены на

сыщения H = H_sat изменения размера происходят

вставках). Для того чтобы было легче проследить

плавно, без аномалий, можно получить ориентаци-

динамику изменения проводимости, эти символы

онный вклад в проводимость из разности:

соединены линиями. Исследуемый температурный

диапазон разделен на два участка, так как про-

σθ(H) = σ(H) - σr(H).

(9)

водимость в магнитном поле (например, в поле

Исследуемый монокристалл La1.2Sr1.8Mn2(1-z)O₇

90 кЭ) растет с ростом температуры в диапазоне

c z ≈ 0.1 размерами примерно 4×2×1 мм³ выращен

от 5 до 45 К (рис. 5а) и уменьшается в диапазоне

в Московском энергетическом институте [28]. Маг-

от 45 до 90 К (рис. 5б). Для малых полей удельная

нитные и электрические исследования проведены

проводимость изменяется в долях См/см, в поле

на установках PPMS-9 Quantum Design (USA) и на

кЭ наблюдается разброс значений удельной

магнитометре MPMS-5XL SQUID (подробнее см.

проводимости от минимального значения 1.5 См/см

работы [8, 27]). Измерения удельного электросопро-

для температуры 5 К до почти 10 См/см для

тивления проведены четырехконтактным методом

температуры 45 К.

в базисной плоскости образца (ток направлен вдоль

Как и в работе [26], мы использовали оценку ве-

оси a, поле H параллельно оси c).

личины поля насыщения H_sat = 10 кЭ, которая свя-

651

С. А. Гудин, Н. И. Солин

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

, См/см

T = 75 K

T= 9 0 K

P = 0.02

0.01

См/см

P₁

= 0.04

0.01

См/см

P₂ = 174 См/см

P₂ = 145 См/см

P₃

= 411

кЭ

P₃

398

4 кЭ

= 37.1

0.6

кЭ

= 26

кЭ

Н, кЭ

Рис. 6. Удельная проводимость La1.2Sr1.8Mn2O7 в магнитном поле H для температур 75 К (а) и 90 К (б). Точки —

экспериментальные значения, сплошные линии — расчет. Приведены полученные значения параметров

зывает H_sat с магнитно-дипольным взаимодействи-

водимости для температуры 75 К для магнитных

ем однодоменных ФМ-включений в неферромагнит-

полей 10, 20, 30, 60, 90 кЭ (рис. 6а). Результаты

ной матрице. При такой оценке величина H_sat срав-

настоящей работы и работы [26] для температуры

нима с размагничивающими полями поверхности

75 К достаточно близки. Как видно из рис. 6, вычис-

ФМ-образцов, достигающих значений 10 кЭ. Пара-

ленные кривые удельной проводимости проходят че-

метр P₂ (7) зависит от температуры обратно про-

рез экспериментальные точки с достаточно большой

порционально. Тогда, используя полученные в ра-

точностью. Коэффициент детерминации характери-

боте [26] для температуры T₁ = 75 К данные (10)

зует, насколько хорошо расчетная кривая соответ-

для параметра P₂(T₁), можем определить P₂(T ) для

ствует экспериментальным данным. Для всех рас-

любой другой интересующей нас температуры T :

четных точек получено, что коэффициент детерми-

нации превышает 0.9996. Значение коэффициентов

T₁

P₂(T) = P₂(T₁)

(11)

детерминации, близких к единице, указывает на то,

что расчетные кривые удельной проводимости нахо-

Используя полученные формулы и вычисляя па-

дятся достаточно близко к экспериментальным точ-

раметры (10) для каждой конкретной температу-

кам.

ры, проведем расчет проводимости для диапазона

Используя полученные параметры, вычислим

температур от 5 до 90 К в магнитных полях до

относительный размер полярона в единицах aeq, где

90 кЭ из требования наилучшего совпадения экспе-

a — коэффициент пропорциональности в выраже-

риментальных и расчетных значений. Примеры рас-

нии (3):

чета удельной проводимости для температур 75 и

90 К представлены на рис. 6. Как видно из рис. 4,

для температуры 75 К магнитосопротивление име-

R_pol(T, H)

P₄ + H

(12)

ет максимальную величину, уменьшаясь в 2.5 раза

aeq

2P₃T

при достижении температуры 90 К. В работе [26]

исследовалось магнитосопротивление для темпера-

На рис. 7 представлено изменение размера полярона

туры 75 К, и расчетная кривая, содержащая 4 па-

в относительных единицах в зависимости от темпе-

раметра, проводилась через 17 экспериментальных

ратуры T при H = 0, 90 кЭ. С ростом температуры

точек. В настоящей работе исследуется температур-

размер полярона плавно, без скачков уменьшается.

ный интервал от 5 до 90 К, и для каждой конкретной

Так как в каждой температурной точке параметры в

температуры мы имеем меньшее количество экспе-

уравнениях (6) и (8) вычислялись независимо, такое

риментальных данных, но и свободных параметров

полученное согласованное изменение (без разброса)

стало на один меньше.

размера полярона косвенно подтверждает правиль-

Для проверки схожести результатов работы [26]

ность рассматриваемой модели удельной проводи-

и настоящей работы проведен расчет удельной про-

мости.

652

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Описание колоссального магнитосопротивления...

R_pol, отн. ед.

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ определяется изменением размеров

0.030

и направлений магнитных моментов магнитных

неоднородностей (спиновых поляронов). Используя

0.025

метод разделения вкладов в магнитосопротивле-

ние от различных механизмов проводимости, мы

0.020

получили, что для температуры 80 К в малых

магнитных полях вклад в магнитосопротивление от

0.015

ориентационного механизма близок к 50 %. С увели-

чением магнитного поля этот вклад уменьшается,

0.010

становясь в полях H > 30 кЭ малой величиной.

Полученные сравнимые по величине вклады в

0.005

удельную проводимость от ориентационного и

спин-поляронного механизмов однозначно пока-

зывают, что при расчетах магнитосопротивления

T, K

необходимо учитывать оба механизма проводимос-

ти. Вычислено температурное изменение размера

Рис. 7. Размер полярона в относительных единицах м/aeq

полярона в отсутствие магнитного поля и в магнит-

в зависимости от температуры T при значениях поля

ном поле 90 кЭ.

H = 0 кЭ (треугольники) и H = 90 кЭ (звездочки)

, %

Благодарности. Авторы благодарят К. И. Ку-

геля за ценные замечания, сделанные при обсужде-

нии результатов этой работы.

Финансирование. Работа выполнена в рамках

государственного задания Министерства образова-

ния и науки «Квант» (№ 01201463332) при частич-

ной поддержке Российского фонда фундаменталь-

ных исследований (грант № 19-02-01000).

ЛИТЕРАТУРА

1. M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert et al., Phys. Rev.

Н, кЭ

Lett. 61, 2472 (1988).

Рис. 8. Вклад в удельную проводимость La1.2Sr1.8Mn2O7

2. G. Binesch, P. Grunberg, F. Saurenbach et al., Phys.

для температуры T = 80 К от ориентационного механизма

Rev. B 39, 4828 (1989).

3. R. von Helmholt, J. Wecker, B. Holzapfel et al., Phys.

Rev. Lett. 71, 2331 (1993).

Вычисленный вклад в удельную проводимость

La1.2Sr1.8Mn₂O₇ для температуры T = 80 К от ори-

4. S. Jin, T. H. Tiefel, M. Mc Cormack et al., Science

ентационного механизма представлен на рис. 8. По-

264, 413 (1994).

лучено, что для температуры 80 К в малых магнит-

5. J. Volger, Physica 20, 49 (1954).

ных полях вклад в магнитосопротивление от ориен-

тационного механизма близок к 50 %, с увеличением

6. M. Zabel, J. Phys.: Condens Matter. 11, 9303 (1999).

магнитного поля этот вклад уменьшается, становясь

7. D. T. Pierce, J. Unguris, R. J. Celotta et al., J. Magn.

в полях H > 30 кЭ малой величиной.

Magn. Mater. 200, 290 (1999).

В настоящей работе в рамках спин-поляронного

механизма проводимости описано наблюдаемое

8. М. И. Куркин, Э. А. Нейфельд, А. В. Королев и

магнитосопротивление манганита La1.2Sr1.8Mn₂O₇

др., ФТТ 55, 896 (2013).

с величиной КМС, близкой к рекордной. Показа-

9. С. А. Гудин, М. И. Куркин, Э. А. Нейфельд и др.,

но, что такая величина КМС обеспечивается за

ЖЭТФ 148, 1005 (2015).

счет увеличения (вдоль магнитного поля) линей-

ного размера полярона. Магнитосопротивление

10. Э. Л. Нагаев, УФН 166, 833 (1996).

653

С. А. Гудин, Н. И. Солин

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

11. Y. Tokura and Y. Tomioko, J. Magn. Magn. Mater.

19. К. И. Кугель, А. Л. Рахманов, А. О. Сбойчаков и

200, 1 (1999).

др., ЖЭТФ 125, 648 (2004).

12. Y. Coey, M. Viret, and S. von Molnor, Adv. Phys.

20. E. L. Nagaev, Phys. Lett. A 238, 299 (1998).

48, 167 (1999).

21. М. Ю. Каган, К. И. Кугель, УФН 171, 577 (2001).

13. E. Dagotto, Nanoscale Phase Separation and Colossal

22. N. Mannella, W. L. Yang, K. Tanaka et al., Phys.

Magnetoresistance, Springer-Verlag, Berlin (2002),

Rev. B 76, 233102 (2007).

p. 452.

23. A. O. Sboychakov, A. L. Rakhmanov, K. I. Kugel et

14. M. B. Salamon and M. Jaime, Rev. Mod. Phys. 73,

al., J. Phys.: Condens. Matter. 15, 1705 (2003).

583 (2001).

24. М. И. Куркин, Э. А. Нейфельд, А. В. Королев и

15. Н. Г. Бебенин, Р. И. Зайнуллина, В. В. Устинов,

др., ЖЭТФ 143, 948 (2013).

УФН 188, 801 (2018).

25. С. А. Гудин, Н. Н. Гапонцева, Э. А. Нейфельд и

16. S. R. Broadbent and J. M. Hammersley, Proc. Cambr.

др., Изв. РАН, сер. физ. 78, 1142 (2014).

Phil. Soc. 53, 629 (1957).

26. С. А. Гудин, Н. И. Солин, Н. Н. Гапонцева, ФТТ

60, 1067 (2018).

17. A. L. Rakhmanov, K. I. Kugel, Ya. M. Blanter et al.,

Phys. Rev. B 63, 174424 (2001).

27. N. I. Solin, J. Magn. Magn. Mater. 401, 677 (2016).

18. А. О. Сбойчаков, А. Л. Рахманов, К. И. Кугель и

28. M. Balbashov, S. G. Karabashev, Ya. M. Mukovskiy

др., ЖЭТФ 122, 869 (2002).

et al., J. Crystal Growth 167, 365 (1996).

654