ЖЭТФ, 2020, том 157, вып. 4, стр. 734-744

РАСПРОСТРАНЕНИЕ ТРЕХМЕРНОГО ФРОНТА

КРИСТАЛЛИЗАЦИИ В СИЛЬНОНЕИДЕАЛЬНОЙ

ПЫЛЕВОЙ ПЛАЗМЕ

Д. И. Жуховицкийa,b*, В. Н. Наумкин^a, А. И. Хуснулгатин^b,

В. И. Молотков^a, А. М. Липаев^a,b

^a Объединенный институт высоких температур Российской академии наук

125412, Москва, Россия

^b Московский физико-технический институт (государственный университет)

141701, Долгопрудный, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 16 июля 2019 г.,

после переработки 12 октября 2019 г.

Принята к публикации 17 октября 2019 г.

Проанализированы данные, полученные в лаборатории ПК-3 Плюс на борту Международной космичес-

кой станции при исследовании распространения фронта кристаллизации в пылевой плазме. Разрабо-

тан «осевой» алгоритм идентификации «кристаллоподобных» частиц, который позволяет распознавать

различные кристаллические домены и их поверхности. Предложено определение трехмерной скорости

фронта, предполагающее, что существует небольшой участок поверхности домена, распространяющийся

вдоль некоторой линии, перпендикулярной к этому участку. Показано, что скорость фронта практически

не зависит от времени и составляет около 60 мкм/с. Предложена теория распространения фронта крис-

таллизации в пылевом облаке в предположении, что поток кристаллизующихся частиц пропорционален

разности коэффициентов самодиффузии жидкой и кристаллической фаз. Полученная оценка сверху для

скорости фронта коррелирует с результатом обработки эксперимента.

DOI: 10.31857/S0044451020040173

скопический) отрицательный электрический заряд.

В результате частицы выталкиваются из области

сильного электрического поля в приэлектродную об-

1. ВВЕДЕНИЕ

ласть. Таким образом, они могут образовывать по-

чти однородные протяженные облака частиц в объ-

Низкотемпературную плазму, содержащую пы-

еме газового разряда низкого давления. Кроме то-

левые микрочастицы размерами от нескольких де-

го, как следствие большого заряда частицы такие

сятков нанометров до нескольких тысяч микромет-

подсистемы могут образовывать трехмерный (3D)

ров называют пылевой плазмой [1-6]. В данной сис-

пылевой кристалл. В них, так же как и в равновес-

теме возможно изучение фундаментальных процес-

ных системах, могут происходить фазовые переходы

сов в сильнонеидеальной системе на наиболее фун-

первого рода, в частности плавление - кристаллиза-

даментальном (кинетическом) уровне путем наблю-

ция [1, 14].

дения отдельных микрочастиц и их взаимодействий.

В наземных экспериментах микрочастицы в зна-

Наиболее ценная информация может быть по-

чительной степени подвержены действию силы тя-

лучена из наблюдения кинетики фазовых перехо-

жести. В условиях микрогравитации, например на

дов. В наземном эксперименте [15] наблюдался рост

Международной космической станции (МКС), гра-

кристаллического домена в «жидкоподобном» пыле-

витация компенсируется орбитальным движением

вом облаке. С помощью визуализации фронта крис-

МКС [7-13]. Благодаря высокой подвижности элект-

таллизации авторы наблюдали его распространение.

ронов частицы приобретают значительный (макро-

Однако недостаточная однородность системы и от-

сутствие 3D-сканирования не позволили измерить

^* E-mail: dmr@ihed.ras.ru

истинную скорость фронта в 3D-облаке. Результат

734

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Распространение трехмерного фронта кристаллизации. . .

этой работы является лишь оценкой этой скорости

вием на подвижной границе. Получено его реше-

по порядку величины. Отметим, что рост зароды-

ние, которое совместно с уравнением, связывающим

шей твердой фазы в «переохлажденных» коллоид-

коэффициенты диффузии, дает возможность найти

ных системах [16,17] аналогичен процессам, проис-

скорость движения фронта в зависимости от пара-

ходящим в пылевой плазме.

метра неидеальности подсистемы частиц.

В настоящей работе использованы данные экспе-

В разд. 2 применяются и сравниваются различ-

римента, проведенного с использованием лаборато-

ные методы идентификации «кристаллоподобных»

рии ПК-3 Плюс на борту МКС [11, 18-20], в кото-

частиц, которые образуют кристаллические домены,

ром формировалась переохлажденная система час-

и выделить их поверхности. В разд. 3 предложе-

тиц «жидкоподобной» фазы для наблюдения за об-

но определение скорости фронта кристаллизации,

разованием и ростом кристаллических доменов, со-

основанное на концепции направления прямолиней-

держащих более 10⁴ частиц. С помощью объемного

ного распространения. В разд. 4 построена теория

сканирования, выполненного в ходе эксперимента,

распространения фронта кристаллизации; теорети-

можно восстановить 3D-координаты каждой микро-

ческие оценки сравниваются с данными по опреде-

частицы [19]. Затем выделяются отдельные кристал-

лению скорости фронта. Результаты данного иссле-

лические домены и их поверхности, для чего при-

дования суммируются в разд. 5.

меняются и сравниваются различные методы. Це-

лью данной работы является нахождение скорости

фронта 3D-кристаллизации. Эта задача осложня-

2. ИДЕНТИФИКАЦИЯ ФРОНТА

ется двумя обстоятельствами. Во-первых, поверх-

КРИСТАЛЛИЗАЦИИ

ность домена довольно нерегулярна, а интервалы

между последовательными трехмерными сканиро-

В качестве объекта применения разработанных

ваниями слишком велики, так что смещение меж-

ниже алгоритмов для определения скорости распро-

ду соответствующими точками распространяюще-

странения фронта кристаллизации использовались

гося фронта не может быть определено непосред-

данные, полученные в ходе эксперимента, подроб-

ственно. Во-вторых, конечная скорость сканирова-

ное описание которого дано в работе [20]. В дан-

ния приводит к искажению поверхности, что озна-

ном эксперименте, проведенном на установке ПК-3

чает, что видимая и истинная поверхности домена

Плюс в условиях микрогравитации на борту МКС,

различаются. Эти задачи решены путем определе-

плазма создавалась радиочастотным генератором с

ния небольшой плоской области поверхности домена

максимальной мощностью 4 Вт, работающим на час-

(площадки), которая распространяется вдоль неко-

тоте 13.56 МГц. Плазмообразующим газом был ар-

торой прямой, перпендикулярной к ней (в направ-

гон при давлениях 10 и 15 Па. После включения ра-

лении прямолинейного распространения). Это поз-

диочастотного генератора и образования плазмы в

воляет измерить смещение данной области между

нее вводились сферические монодисперсные части-

последовательными сканированиями и, таким обра-

цы диаметром 1.55 ± 0.04 мкм из двуокиси крем-

зом, определить скорость фронта.

ния. Затем включался генератор низкочастотного

Задача теоретического описания распростране-

(255 Гц) электрического поля небольшой амплиту-

ния фронта кристаллизации осложняется специфи-

ды. В результате формировалось практически од-

кой рассматриваемой системы, в которой, в отли-

нородное пылевое облако с концентрацией частиц

чие от обычного вещества, кинетическая темпера-

n_d = 7.4 · 10⁵ см-3, структура которого была близ-

тура частиц фиксирована разрядом, в котором они

ка к кристаллической. После этого низкочастотный

находятся. В основу теории положено предположе-

генератор отключался на 5 с и затем включался

ние о том, что поток кристаллизующихся частиц

вновь. После отключения генератора пылевой кри-

формируется в результате диффузионных перехо-

сталл разрушался, превращаясь в жидкоподобную

дов жидкоподобных частиц на поверхность кристал-

фазу, а после его повторного включения данная

ла и отрыва частиц от этой поверхности с их пере-

жидкоподобная фаза оказывалась способной к кри-

ходом в жидкую фазу. Тогда соответствующий по-

сталлизации, т. е. переохлажденной. При отключе-

ток жидкоподобных частиц должен быть пропорци-

нии генератора пылевой кристалл разрушается не

онален разности коэффициентов самодиффузии пы-

полностью. Его остатки — кристаллические доме-

левой жидкости и кристалла. Получено уравнение,

ны, включающие в себя небольшое число частиц, —

описывающее кинетику данного процесса. Оно име-

являются зернами кристаллоподобной фазы, расту-

ет форму уравнения диффузии с граничным усло-

щими во всех направлениях.

735

Д. И. Жуховицкий, В. Н. Наумкин, А. И. Хуснулгатин и др.

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Объем пылевой плазмы, доступный для иссле-

где звездочка означает комплексное сопряжение.

дования, ограничен полем зрения камеры высокого

Согласно работе [22], i-я частица отождествляется с

разрешения и глубиной трехмерного сканирования

кристаллоподобной, если она имеет по крайней ме-

[20]. Он содержит более 150000 частиц. В начале на-

ре 11 ближайших соседей, для которых |κ_ij | > 0.5 (в

блюдения (первый скан) в поле зрения камеры нет

этом случае мы называем i-ю и j-ю частицы силь-

ни одного домена; часть поверхности первого из них

нокоррелированными). Такой критерий корреляции

оказывается в поле зрения лишь на седьмом скане.

оказался эффективным инструментом для разделе-

Метод определения 3D-координат частиц описан в

ния отдельных частиц на группы кристаллоподоб-

работе [19]. Пусть ось z системы координат, явля-

ных и жидкоподобных. Таким образом, можно выде-

ющаяся осью симметрии пылевого облака, направ-

лить межфазную границу. Однако этот критерий не

лена от центра разряда к электроду, ось x лежит в

способен определить границу раздела между разны-

плоскости лазерного ножа (лазерного луча, приме-

ми кристаллическими доменами, и, следовательно,

няемого для визуализации частиц и имеющего фор-

он не может их разделить. В то же время целью на-

му тонкой пластины), а ось y перпендикулярна этой

стоящей работы является исследование межфазной

плоскости. Направление оси y совпадает с направле-

границы, включая ее части, контактирующие с дру-

нием нечетных сканов. Начало координат находится

гими доменами. Таким образом, для нашей задачи

в центре разряда. Первый домен в объеме наблюде-

важно разработать альтернативный алгоритм, спо-

ния регистрируется уже при седьмом сканировании,

собный идентифицировать как частицы, так и доме-

а затем объем, занимаемый кристаллической фазой,

ны.

увеличивается до начала одиннадцатого скана, ко-

Идея алгоритма, использованного в работе, осно-

гда все домены перестают расти. Кроме того, к это-

вана на том факте, что в различных доменах ори-

му времени весь объем заполнен контактирующи-

ентация кристаллических осей различна. Таким об-

ми кристаллическими доменами (кроме окрестности

разом, можно считать, что данная частица принад-

приэлектродной области, где кристаллизация невоз-

лежит данному домену, если направления к ее бли-

можна). Следовательно, достаточно обработать дан-

жайшим соседям близки к направлениям осей кри-

ные, полученные при сканированиях от № 7 до № 11.

сталла. С учетом этого для каждой частицы ищут-

Начнем с идентификации «кристаллоподобных»

ся пары почти противоположных ближайших сосе-

и «жидкоподобных» частиц с последующим выде-

дей, которые определяют ориентацию данной ячей-

лением отдельных доменов. Широко используемый

ки кристаллической решетки. Далее то же проделы-

метод q₆-корреляционного критерия основан на вве-

вается для одной из соседних частиц и проверяет-

дении локального параметра порядка [21, 22]

ся, имеет ли полученная ячейка ту же ориентацию.

Из-за небольших искажений направления всех пар

∑

могут не совпадать, поэтому мы ограничиваем коли-

qlm(i) =

Y_lm(r_ij),

(1)

чество совпадений до пяти. При наличии этих сов-

i j=1

падений мы идентифицируем обе частицы как кри-

где Y_lm — сферические гармоники, r_ij = (r_j - r_i)/

сталлоподобные и относящиеся к одному и тому же

/ |r_j - r_i| — единичный вектор, который определяет

домену. Данный алгоритм будем называть осевым

направление от i-й частицы к своему соседу с номе-

алгоритмом [20].

ром j, r_i и r_j — радиус-векторы соответствующих

Реализуется данный алгоритм следующим обра-

частиц, а сумма берется по всем N_i ближайшим со-

зом. Случайно выбирается k-я частица с радиус-век-

седям i-й частицы. Здесь и в дальнейшем для опре-

тором R_k и находятся все ее N_k ближайших соседа.

деления ближайших соседей мы будем использовать

На этом этапе мы считаем k-ю частицу центральной,

алгоритм SANN [23].

принадлежащей рассматриваемому домену. Пусть

Локальный параметр порядка (1) позволяет оп-

R_l = r(k)i — радиус-вектор одного из ближайших со-

ределить коэффициент корреляции для i-й и j-й

седей центральной частицы, где l нумерует данную

частиц:

частицу в системе. В качестве локальной характе-

ристики кристаллической решетки введем матрицу

∑



q6m(i) q∗6m(j)



ρ(k)ij =

r⁽

+ r(k)j - 2R_k.

m=-6

κ_ij =

(2)

[

]1/2

∑

Будем называть соответственными два ближайших

|q6m(i)|²

|q6m(j)|2

соседа, определяемых индексами i₀ и j₀, если для

m=-6

736

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Распространение трехмерного фронта кристаллизации. . .

фиксированного i = i₀ матричный элемент ρ(k)i

име-

ет минимум при j = j₀, когда j пробегает значения

от 1 до N_k, и наоборот, для фиксированного j = j₀

z, мм

матричный элемент ρ(k)ij

имеет минимум при i = i₀,

когда i пробегает значения от 1 до N_k. Если выпол-

няется дополнительное условие ρ(k)ij < ρ_c, где ρ_c —

некоторое достаточно малое расстояние, то можно

определить единичный вектор

(k)

-r(k)j

d(k)ij =



_.



r⁽

-r(k)j

x, мм

-1

y, мм

Для соответственных частиц в идеальной решетке

–2

-3

ρ(k)ij

= 0 и d(k)ij определяет направление кристал-

лической оси. Таким образом, мы формируем мно-

Рис. 1. (В цвете онлайн) Домены из истинных кристалли-

жество векторов d(k)ij, соответствующих всем най-

ческих частиц, определенные с помощью осевого алгорит-

денным парам соответственных частиц. Затем эта

ма для скана № 11. Цвет указывает на различную ориен-

процедура повторяется для ближайшего соседа с

тацию кристаллических осей. Жидкоподобные частицы и

радиус-вектором R_l, причем генерируется набор

кристаллические домены, содержащие менее 1000 частиц,

векторов d(l)ij. Если хотя бы ν = 5 пар векторов d(k)ij

не показаны

и d(l)ij удовлетворяют условию



d⁽

·d(l)ij > 1 - ε,

(3)

условие (3). Затем одна из соседних частиц рассмат-

ривается как центральная, и вся процедура повторя-

где ε > 0 является параметром, то, по определению,

ется до тех пор, пока не будут обнаружены все час-

этот сосед принадлежит одному домену. В против-

тицы, образующие домен. На следующем этапе мы

ном случае этот сосед в дальнейшем игнорируется.

случайным образом выбираем следующую началь-

При этом мы сравниваем локальные направления

ную частицу, не принадлежащую ни к одному уже

векторов кристаллической решетки (или антипарал-

найденному домену, и находим новый домен, пока

лельных им векторов), которые были определены

все домены не будут определены.

наиболее надежно.

Сравнение между этим «осевым» алгоритмом и

Для идеальной решетки соответтвующиепары



критерием корреляции показывает, что оба метода

будут удовлетворять соотношению

d⁽

·d(l)ij = 1.

помечают почти те же самые частицы как «крис-

Для нашей системы оптимальные параметры, обес-

таллоподобные», если правильно выбрано значение

печивающие наиболее точную идентификацию до-

параметра ν (ν < 5). Однако в этом случае осевой

мена, оказались ρ_c = 50 мкм, ε = 9.73 · 10-3. Пара-

алгоритм не способен разделить разные домены, так

метр ρ_c много меньше, чемудвоенно среднее рас-



же как и q₆-корреляционный критерий. Параметр

стояние между частицами

r⁽

-r(k)j

∼ 2n-1/3d =

ν = 5, выбранный выше, является минимальным,

= 221 мкм, а выбор ε гарантирует, что наименьший

при котором домены еще можно разделить. Хотя ко-

угол между векторами d(k)ij и d(l)ij или между d(k)ij и

личество кристаллоподобных частиц в этом случае

-d(l)ij меньше чем 8^◦. Очевидно, что эти параметры

более чем на 25 % меньше, чем это число, опреде-

могут быть чувствительны к параметрам решетки.

ленное по критерию корреляции (для скана № 7),

Далее, выбирается следующий ближайший со-

несоответствие имеет место в основном вблизи по-

сед, пока все они не будут проверены. Аналогично,

верхности домена и плоскостей, которые ограничи-

частицы, которые удовлетворяют условию (3), по-

вают поле зрения камеры и глубину сканирования.

мечаются как принадлежащие данному домену. В

Заметим, что форма межфазной границы кристалл-

противном случае они помечаются как не принад-

жидкость, которая слабо зависит от числа частиц,

лежащие данному домену. Тем не менее они все еще

мало отличается при использовании обоих методов.

учитываются как ближайшие соседи для централь-

На рис. 1 показаны различные кристаллические до-

ной частицы (кроме k-й) и, в принципе, они могут

мены, определенные с помощью осевого алгоритма

быть добавлены к домену, если для них выполняется

для скана №11, для которого количество кристал-

737

ЖЭТФ, вып. 4

Д. И. Жуховицкий, В. Н. Наумкин, А. И. Хуснулгатин и др.

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

лоподобных частиц максимально. На этом рисунке

z, мм

хорошо видны различно ориентированные кристал-

лические решетки различных доменов.

В дальнейшем будем рассматривать наиболее

крупный домен, показанный на рис. 1 синим цветом.

Выделим фронт кристаллизации. Если пренебречь

флуктуациями границы домена в масштабе межча-

стичных расстояний и предположить прямолиней-

ное распространение малой площадки (см. разд. 2),

то в определении фронта возникает некоторый про-

извол. В этом случае расстояние между этим фрон-

том и эквимолярной поверхностью не имеет физиче-

ского смысла аналогично определению поверхности

натяжения для плоской границы раздела двух фаз.

Поэтому не важно, например, удовлетворяют ли

частицы, образующие фронт, q₆-корреляционному

-1

критерию. Важно лишь использовать одно и то же

-2

определение фронта для всех сканов. Следователь-

x, мм

но, достаточно выделить монослой частиц на по-

-3

0.5

1.5

верхности домена, который содержит только кри-

y, мм

2.5

сталлоподобные частицы. Этот монослой состоит из

опорных частиц для фронта кристаллизации. Выде-

Рис. 2. (В цвете онлайн) Эволюция фронта кристаллиза-

ление поверхностного монослоя осуществляется по

ции во времени для домена, маркированного синим цветом

алгоритму работы [24], который хорошо зарекомен-

на рис. 1. Показаны поверхности домена, определенные с

помощью условия (4) и соответствующие сканам №№7-11.

довал себя в задаче об определении поверхности ар-

Частицы, образующие поверхность домена, показаны раз-

гоноподобного кластера. Согласно этому алгоритму,

личными цветами для различных сканов. Сплошная линия

частица 1 с радиусом-вектором r₁, которая принад-

указывает направление распространения фронта

лежит данному домену, называется внутренней, ес-

ли существует по крайней мере одна частица 2 с

радиус-вектором r₂, принадлежащая тому же доме-

ну и имеющая более четырех ближайших соседей,

фективно удаляет частицы, примыкающие к плос-

такая, что выполняются условия

костям, ограничивающим поле зрения видеокамеры

и глубину сканирования, которые не образуют ни-

(r₁ · r₂)

r₁ · r₂ > r²¹, r²² -

<L²,

(4)

какой физической поверхности. Видно, что начиная

r21

со скана №7 поверхность рассматриваемого домена

где L — параметр длины порядка межчастичного

появляется в поле зрения и растет, пока этот рост не

расстояния. Частицы, которые не являются внут-

оказывается ограниченным поверхностями соседних

ренними и имеют более четырех ближайших со-

доменов и приэлектродным слоем. Малое различие

седей, являются, по определению, поверхностными

между фронтами сканирования № 10 и № 11 свиде-

частицами.

тельствует о том, что рост домена в это время пре-

Для нахождения поверхностных частиц сдвинем

кращается. На рис. 2 также видно, что фронт кри-

начало координат в точку (x = -4 мм, y = 0, z =

сталлизации в целом не имеет определенной формы.

= 0.9 мм), так что радиус-вектор поверхностных

Поскольку скорость фронта корректно определяет-

частиц составляет с поверхностью угол, не отлича-

ся только для плоской площадки, распространяю-

ющийся значительно от прямого. Левая часть вто-

щейся вдоль определенного направления, мы долж-

рого условия (4) — это квадрат расстояния между

ны искать такую площадку и соответствующее на-

частицей 2 и осью, проходящей через начало систе-

правление распространения.

мы координат и частицу 1. Положим L² = 0.45r2min,

где r_min — расстояние между частицей 1 и ее бли-

3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ СКОРОСТИ ФРОНТА

жайшим соседом. Результаты определения фронта

кристаллизации для сканов с № 7 по № 11 приведе-

При определении 3D-скорости распространения

ны на рис. 2. Заметим, что выбранный алгоритм эф-

фронта кристаллизации возникают две проблемы.

738

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Распространение трехмерного фронта кристаллизации. . .

∑

Во-первых, время между последовательными скани-

R(1)c =

r_i,

(7)

рованиями достаточно велико, так что путь мало-

i=1

го участка фронта может быть криволинейным, по-

этому его нельзя измерить. Это делает даже физи-

а его проекция на направление n^′ дается выражени-

ческое определение скорости фронта проблематич-

ем

∑

ным. Во-вторых, скоростью v фронта нельзя пол-

r₁ = n^′ · R(1)c =

r_i · n^′.

(8)

ностью пренебречь по сравнению со скоростью u

i=1

сканирования. Следовательно, видимая поверхность

Из уравнений (5) и (6) следует, что

домена, определенная при сканировании, отличает-

(

)

ся от реальной. Обе проблемы устраняются, если

βuτ₁ =

βn^′y - 1

r₁.

(9)

предположить, что существует малая часть поверх-

ности домена (площадка), которая может быть ап-

Для следующего нечетного скана

проксимирована плоскостью и которая распростра-

(

)

няется вдоль определенной линии (направления рас-

βuτ₂ =

βn^′y - 1

r₂,

пространения), параллельной истинной нормали к

где τ₂ — время начала скана 2, а r₂ определяется

площадке, n = {n_x, n_y, n_z}. Определим скорость

правой частью уравнения (8) для скана 2. Вычитая

v распространения фронта как скорость движения

(9) из этого уравнения, получим скорость фронта

площадки вдоль n (при этом направления скорости

между последовательными нечетными сканами [20]:

фронта и n совпадают).

Рассмотрим пару четных или нечетных сканов,

v₀

r₂ - r₁

для которых наблюдаемые площадки параллельны.

v=v_odd =

v₀ =

(10)

1 + n^′yv₀/u

τ₂ - τ₁

Нормаль n^′ к наблюдаемой площадке можно свя-

зать с n. Рассмотрим пару нечетных сканов, обо-

Как видно из (10), скорость фронта инвариантна

значив их 1 и 2, в ходе которых пылевое облако

относительно выбора системы координат и зависит

сканируется в направлении оси y. Тогда плоскость

только от разности времен начала нечетных (чет-

лазерного ножа во время скана 1 определяется урав-

ных) сканов. Уравнение для скорости фронта между

нением y = u(t - τ₁), где t — время, а τ₁ — время

последовательными четными сканами отличается от

начала сканирования. Уравнение движения истин-

(10) знаком u:

ной площадки имеет вид n · r = vt, где r обозначает

v₀

точку в пространстве. Видимая площадка является

v=v_ev =

(11)

1 - n^′yv₀/u

частью плоскости, в которой движется линия пере-

сечения плоскости лазерного ножа и плоскости, в

Последний член в знаменателях выражений (10) и

которой лежит истинная площадка. Исключая вре-

(11) является поправкой на конечную скорость ска-

мя из уравнений, определяющих плоскости лазерно-

нирования.

го ножа и площадки, получим

Так как при прямолинейном распространении

}

площадки совпадают направления вектора Rc2) -

vτ₁

^{n_x

n_y - β

n_z

n^′ · r = r₁ =

n^′ =

(5)

- Rc1), который определяет линию распростране-

ния, и истинной нормали

где r₁ — расстояние между видимой площадкой и

{(

)

(

)

началом координат,

1-βn^′y

n^′x,

1-βn^′y

n^′y + β,

(

)

}

(12)

√

1-βn^′y

n^′z

η = n2x + (n_y-β)² + n2z ≃ 1 - βn_y ≃ 1 - βn^′y,

(6)

необходимо, варьируя n^′, минимизировать разность

β = v/u. Предполагается, что β ≪ 1.

между вектором Rc2) - Rc1) и его проекцией на на-

Аппроксимируем видимую площадку секущей

правление вектора n,

плоскостью, близкой к касательной плоскости,



(

)



перпендикулярной нормали n^′. Фиксируем такую

ρ_c =

n × R(2)c - R(1)c

.

(13)

небольшую группу из m частиц с радиус-векторами

r_i вблизи точки пересечения линии распростра-

При этом мы игнорируем нефизические краевые

нения площадки и поверхности домена, которая

максимумы, соответствующие направлениям рас-

максимизируют скалярное произведение r_i · n^′.

пространения, которые почти параллельны плоскос-

Радиус-вектор центра масс выбранной группы есть

тям, ограничивающим рассматриваемый объем. В

739

11*

Д. И. Жуховицкий, В. Н. Наумкин, А. И. Хуснулгатин и др.

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

v, мкм/с

то же время площадка не должна быть частью гра-

ницы между двумя доменами.

Были проанализированы данные, полученные

при восьми сканированиях вперед и восьми назад

[20]. Глубина и скорость каждого сканирования бы-

ли соответственно 4.8 мм и u = 0.6 см/с; период ска-

нирования был τ₂ - τ₁ = 23.4 с. Таким образом, ско-

рость распространения фронта определялась следу-

ющим образом. Для каждого обработанного домена

была определена его видимая поверхность при каж-

дом сканировании, затем выбирались соответствую-

щие пары последовательных нечетно-нечетных или

четно-четных сканов. Для каждой пары сканов ва-

t, c

рьировался вектор n^′ с целью минимизировать ρ_c

(13) с использованием формул (7) и (12). Таким об-

Рис. 3. Скорость распространения фронта кристаллизации

из ее определения (10), (11) для синего и фиолетового до-

разом, определялись как направление распростра-

менов на рис. 1 (соответственно квадрат и ромбы) и из ре-

нения, так и скорость (уравнения (8), (10) и (11)).

зультатов точечного измерения для синего домена (круж-

При этом оказывается, что оптимальное количест-

ки). Штрихи — теоретическая оценка сверху

во частиц, представляющих площадку, составляет

m = 50; в результате ρ_c = 23 мкм, в то время как

межчастичное расстояние равно n-1/3d = 111 мкм.

рые эти частицы освещаются лазерным ножом. За-

Выполнение условия ρ_cn1/3d ≪ 1 для рассматривае-

метим, что линия распространения не пересекает-

мой системы свидетельствует о том, что существуют

ся с поверхностью сканирования № 7. Соответству-

по крайней мере одно прямолинейное направление

ющая разница во времени, Δτ = τ₂ - τ₁, позволяет

распространения и соответствующая площадка.

определить скорость фронта v = ΔS/Δτ методом

описанного выше точечного измерения. Для фиоле-

Описанная выше процедура применялась для

тового домена на рис. 1 точечное измерение являет-

двух наибольших доменов, а именно, для обозначен-

ся излишним, поскольку все три пары сканов (№№ 7

ных синим и фиолетовым цветами на рис. 1. Дру-

и 9, №№8 и 10, №№9 и 11) удовлетворяют условиям

гие домены имеют слишком маленькую поверхность

анализа.

для их обработки. Для синего домена пара ска-

нов №8 и №10 является единственной, для которой

удовлетворяются сформулированные выше условия

4. РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА, ТЕОРИЯ

определения скорости фронта. Так, для нечетной

И ОБСУЖДЕНИЕ

пары № 7 и № 9 линия распространения проходит вне

доменной поверхности скана №7, которая частично

Процедура минимизации, обсуждаемая в разд. 3,

невидима (см. рис. 2). По той же причине невозмож-

дает оценку для скорости фронта v ≃ 59 мкм/с. Ре-

но найти минимум ρ_c, отличный от краевого, для

зультаты определения скорости, выполненного для

этой пары сканов. В последней паре сканов (№9 и

двух доменов, приведены на рис. 3. Этот рисунок

№11) площадка для скана №11 является границей

свидетельствует о том, что скорость фронта кри-

между двумя соседними доменами. По этой причине

сталлизации практически не зависит ни от времени

эта пара непригодна для анализа. Однако, исполь-

распространения, ни от пространственного положе-

зуя линию распространения, определенную для ска-

ния в пылевом облаке. Заметим, что резкое умень-

нов № 8 и № 10 (черная прямая на рис. 2), можно

шение скорости через 40 с после наблюдаемого на-

рассчитать расстояние между ее пересечениями с

чала распространения фронта связано со столкно-

доменными поверхностями (смещение фронта) для

вением границ соседних доменов. Это столкнове-

всех возможных пар сканов как ΔS = n · (r₂ - r₁),

ние может увеличить связанные с деформацией на-

где r₂ и r₁ — радиус-векторы частиц, принадлежа-

пряжения внутри доменов и тем самым сдвинуть

щих поверхности соответствующего домена и рас-

их состояние в сторону бинодали кристаллизация-

положенных на самом малом расстоянии от линии

плавление. Уменьшение скорости также может быть

распространения. Координаты таких частиц одно-

результатом неоднородного «перегрева» жидкопо-

значно связаны с моментами времени τ₂ и τ₁, в кото-

добной фазы. Отметим хорошее согласие между ско-

740

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Распространение трехмерного фронта кристаллизации. . .

1.0

0.8

0.6

2.5

3.0

3.5

z, мм

0.4

Рис. 5. Параметр неидеальности для пылевых частиц в за-

висимости от координаты вдоль оси симметрии установки

0.2

)₂

Z²e²

⁽r_d

Γ=

(14)

dTd

δr

Здесь Z — заряд пылевой частицы в единицах за-

-300

-200

-100

100

200

ряда электрона, e — элементарный электрический

, мкм

заряд, T_d — кинетическая температура пылевой час-

Рис. 4. Доли жидкоподобных и кристаллоподобных частиц

тицы в энергетических единицах, r_d = (3/4πn_d)1/3 —

вдоль межфазной границы кристалл-жидкость

радиус ячейки Вигнера - Зейтца для пылевой части-

цы, δr — стандартное 3D-отклонение частицы от ее

ростями, определенными с помощью процедуры ми-

положения равновесия в ячейке. Параметр неиде-

нимизации для обоих доменов и точечного измере-

альности, определенный для эксперимента, прово-

ния (см. рис. 3).

димого при тех же условиях без сканирования, в

Для анализа полученных результатов необходи-

объеме, ограниченном полем зрения камеры высоко-

мо исследовать структуру межфазной границы и

го разрешения и глубиной трехмерного сканирова-

оценить параметр неидеальности пылевой подсисте-

ния, оказывается практически постоянным во всем

мы. Межфазную границу будем характеризовать

объеме наблюдения (рис. 5), Γ ≃ 54. Заметим, что в

долями жидкоподобных, χ_ℓ = n_ℓ/(n_ℓ + n_c), и крис-

пределах точности определения Γ различие между

таллоподобных χ_c = n_c/(n_ℓ + n_c), частиц. Здесь n_ℓ

его значениями для кристаллоподобной и жидкопо-

и n_c — концентрации соответственно жидкоподоб-

добной фаз не наблюдается. Малая величина Γ со-

ных и кристаллоподобных частиц. Для нахождения

ответствует тенденции, отмеченной в работе [25]: Γ

χ_ℓ и χ_c определялись числа жидкоподобных и крис-

уменьшается с уменьшением диаметра частиц.

таллоподобных частиц в тонком цилиндрическом

Значительное отличие полученного эксперимен-

слое (высотой 100 мкм и радиусом 500 мкм) при раз-

тально параметра неидеальности от величины, ха-

личных смещениях ξ его центра от центра межфаз-

рактерной для порога кристаллизации однокомпо-

ной границы. Ось цилиндра совпадала с направле-

нентной плазмы указывает на существенное разли-

нием линии прямолинейного распространения пло-

чие свойств этих систем. Действительно, в отличие

щадки, использованной для определения скорости

от однокомпонентной плазмы, пылевая плазма яв-

фронта. Оказалось, что для всех исследованных до-

ляется сильнонеравновесной системой. В этой си-

менов независимо от номера скана профиль меж-

стеме нельзя не учитывать наличие действующих

фазной границы практически одинаков и имеет вид,

на частицу сил увлечения ионами и электрического

представленный на рис. 4. Видно, что межфазная

поля. Именно эти силы, полностью отсутствующие

граница имеет конечную ширину, которая, с учетом

в однокомпонентной плазме, определяют конфигу-

конечной ширины слоя, лишь незначительно превос-

рацию, распределение плотности и заряд частиц в

ходит межчастичное расстояние. Видна также асим-

пылевом облаке. Как уже отмечалось выше, боль-

метрия профилей: скорость убывания χ_c уменьша-

шое влияние на свойства системы оказывает низко-

ется с возрастанием ξ.

частотный генератор.

Оценим параметр неидеальности для рассматри-

При Γ = 54 кинетическая температура T_d

ваемого пылевого облака, используя результаты ра-

= Z²e²/r_dΓ частиц аномально высока. Поскольку

боты [25]:

все параметры плазмы, которые могут влиять на

741

Д. И. Жуховицкий, В. Н. Наумкин, А. И. Хуснулгатин и др.

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

скорость фронта, почти постоянны в исследуемом

Рассмотрим одномерную задачу в направлении

объеме, а влиянием кривизны фронта, по-видимому,

оси x. В соответствии с теорией межфазной грани-

можно пренебречь, определенная выше скорость

цы Ван дер Ваальса будем рассматривать ее как

также должна быть постоянной (ср. рис. 3). Сле-

область плавного перехода от одной фазы к дру-

довательно, она не должна зависеть от направле-

гой, т. е. будем считать функции n_ℓ(x) и n_c(x) ку-

ния, в котором она была определена. Таким обра-

сочно-непрерывными в этой области. Очевидно, что

зом, можно сделать вывод о том, что мы нашли

n_ℓ + nc = nd = const. Если считать, что фронт

3D-скорость фронта кристаллизации, распространя-

кристаллизации движется в положительном направ-

ющегося в пылевой плазме.

лении оси x, то, в соответствии со сделанным вы-

ше предположением, полный поток жидкоподобных

Теория распространения фронта кристаллиза-

частиц равен

ции в сильнонеидеальной пылевой плазме значи-

тельно отличается от теории для обычных веществ,

∂n_ℓ

j = -(D_ℓ - D_c)

(15)

поскольку кинетическая температура пылевых час-

∂x

тиц задается параметрами пылевой плазмы и, сле-

где D_ℓ и D_c

— коэффициенты самодиффузии

довательно, одинакова для различных фаз [25]. Это

жидкоподобных и кристаллоподобных частиц

определяет уникальность данной системы, в кото-

(при кристаллизации D_ℓ

> D_c). Заметим, что

рой тепловые потоки, играющие, как правило, опре-

в случае плавления нужно было бы писать j

деляющую роль в обычных системах, отсутствуют.

= -(D_c -D_ℓ)(∂n_c/∂x). Подставляя (15) в уравнение

Как показывает данное исследование, фрактальные

непрерывности для жидкоподобных частиц,

структуры на межфазной границе также отсутству-

∂n_ℓ

∂j

ют, и ее участки можно приближенно считать плос-

= 0,

(16)

∂t

∂x

кими.

где t — время, получим уравнение типа уравнения

Для построения теории распространения фронта

диффузии:

кристаллизации будем предполагать, что его дви-

жение обусловлено потоками частиц, переходящих

∂n_ℓ

∂²n_ℓ

из жидкой фазы на поверхность кристалла и от-

= (D_ℓ - D_c)

(17)

∂t

∂x²

рывающихся от поверхности кристалла. Каждый из

Величины D_ℓ и D_c в (17), как обычно, считаем по-

этих элементарных процессов происходит при пре-

стоянными.

одолении частицами некоторой энергии активации

Считая n_ℓ = n_ℓ(ξ) функцией единственной пере-

и поэтому носит аррениусский характер. Тогда есте-

менной ξ = x-vt, сформулируем граничное условие

ственно отождествить указанные процессы с диф-

на бесконечности, n_ℓ(∞) = n_d, и на движущейся со

фузией частиц внутри межфазной границы. Дей-

скоростью v границе, n_ℓ(0) = 0. Тогда решение урав-

ствительно, коэффициент самодиффузии порядка

нения (17) записывается в виде

произведения частоты перехода частицы из одной

элементарной ячейки жидкости (кристалла) в дру-

(

)

гую на квадрат среднего межчастичного расстоя-

n_ℓ(ξ) = n₀

1-e^-ξ/l

(18)

ния. Поэтому число актов кристаллизации (плав-

ления) отдельных частиц, приходящееся на едини-

где l = (D_ℓ -D_c)/v — толщина межфазной границы,

цу поверхности межфазной границы, пропорцио-

которая, как следует из рис. 4, порядка межчастич-

нально соответствующему коэффициенту самодиф-

ного расстояния, l ≃ n-1/3d. Таким образом, скорость

фузии. Поскольку на бинодали кристалл-жидкость

межфазной границы v = (D_ℓ-D_c)/l. При приближе-

межфазная граница неподвижна, а поток жидко-

нии к бинодали кристалл-жидкость имеем D_ℓ → D_c,

подобных частиц равен нулю, естественно предпо-

и v → 0, а если D_c > D_ℓ, то v < 0, т.е. фронт плав-

ложить, что этот поток пропорционален разности

ления движется в противоположном направлении.

коэффициентов самодиффузии для жидкой и кри-

Отметим, что в случае кристаллизации для полно-

сталлической фаз. Заметим, что при этом мы прене-

го потока кристаллизующихся частиц в плоскости

брегаем различием между энергиями активации при

ξ = 0 имеем jξ=0 = -vn_d, как и должно быть. При

самодиффузии частицы в пылевой жидкости и при

этом число актов кристаллизации частиц, приходя-

«прыжке» частицы из жидкости в свободный узел

щееся на единицу поверхности межфазной границы,

кристаллической решетки. То же можно сказать и

равно ln_dD_ℓ/l² = n_dD_ℓ/l, что соответствует сделан-

ным выше предположениям.

об отрыве частиц от кристаллической фазы.

742

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

Распространение трехмерного фронта кристаллизации. . .

Аналогично однокомпонентной модели неиде-

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

альной плазмы предположим, что бинодаль жид-

кость-кристалл однозначно определяется величи-

В данной работе проведен анализ кинетики фа-

ной параметра неидеальности Γ, значение которого

зового перехода первого рода в комплексной плазме,

на бинодали обозначим Γ₀. Тогда можно написать

а именно, распространения фронта кристаллизации

(

)

через облако заряженных частиц пыли в условиях

D_k = B_k exp

-α_k

(19)

Γ₀

микрогравитации. Для разделения частиц на жид-

коподобные и кристаллоподобные разработаны два

где k = ℓ, c и B_k — предэкспоненциальный множи-

подхода. С помощью q₆-корреляционного критерия

тель, а α_k — некоторый числовой фактор. Посколь-

можно эффективно разделить частицы на принад-

ку v ≡ 0 при Γ = Γ₀, из выражения (19) получим

лежащие различным фазам. Однако с помощью это-

B_c = B_ℓe^Δ, где Δ = α_c - α_ℓ. Следовательно, ско-

го критерия невозможно разделять различные крис-

рость фронта может быть записана в виде

таллические домены и выделять их поверхности. По

{

[(

)

]}

D_ℓ

этой причине мы положили в основу методики раз-

1 - exp

(20)

Γ₀

деления частиц и доменов определение главных кри-

сталлических осей для каждого домена. Это позво-

Величины l и Δ являются параметрами данной мо-

лило нам не только идентифицировать кристалло-

дели. Из соотношения (20) следует, что v < 0 при

подобные частицы, но и эффективно разделить раз-

Γ/Γ₀ < 1, что соответствует распространению фрон-

ные домены. Использованный способ определения

та плавления, а при Γ/Γ0 > 1 распространяется

поверхности домена позволяет выделить группу по-

фронт кристаллизации (v > 0). Здесь соотношение

верхностных частиц, которые образуют распростра-

Γ/Γ₀ играет роль пересыщения в теории нуклеации.

няющийся фронт.

Верхнюю оценку для скорости фронта кристал-

Ключевым моментом в измерении скорости

лизации можно получить из уравнения (20):

фронта является определение направления прямой

v = D_ℓ/l ≃ D_ℓn1/3d.

распространения. Предполагается, что существует

небольшая область поверхности домена (площад-

Из предполагаемого сходства между нашей систе-

ка), распространяющаяся вдоль этой прямой пер-

мой и моделью однокомпонентной плазмы мож-

пендикулярно к ней. Эта прямая определяется из

но получить грубую оценку Δ ≳ 1. Тогда верх-

процедуры минимизации разности между вектором,

няя оценка скорости мало отличается от (20), если

соединяющим центры площадок, соответствующих

(Γ/Γ₀ - 1)Δ > 1, что может быть совместимо с усло-

последовательным однонаправленным сканам, и его

вием Γ/Γ₀ - 1 < 1. Согласно работе [26],

проекцией на направление нормали к этим площад-

(

)

r2d

3Γ

кам. При этом учитывается поворот видимых нор-

D_ℓ ≃

exp

6τ₀

Γ₀

малей вследствие конечной скорости сканирования.

В ходе этой процедуры рассчитывается скорость

где τ₀ — характерное время, которое может быть

фронта кристаллизации. Эта истинная скорость 3D-

оценено по частоте колебаний частиц в ячейке Виг-

(

)1/2

фронта является важным свойством кинетики кри-

нера - Зейтца, ω₀ =

ΓT_d/Mr2d

[25], τ0 ≃ 2π/ω0

сталлизации плазмы.

(M — масса частицы). Следовательно,

Оказывается, что скорость фронта кристаллиза-

(

)

3Γ

ции почти постоянна для рассмотренной системы

v≃

ω₀n-1/3d exp

(21)

4π(36π)2/3

Γ₀

и составляет около 60 мкм/с, т. е. примерно поло-

вину межчастичного расстояния в секунду. Отме-

Если мы предположим, что система находится

тим хорошее согласие между точечным измерением

в метастабильной области недалеко от бинодали,

и определением скорости методом прямолинейного

Γ ≃ Γ₀, то для условий описанного эксперимента

распространения. Фронт кристаллизации равномер-

(r_d ≃ 6.86·10-3 см, ω₀ ≃ 1.46·10³ c-1), получим верх-

но распространяется в однородном пылевом облаке

нюю оценку для скорости фронта: v ≃ 82.1 мкм/с,

и замедляется, когда поверхности соседних доменов

что коррелирует с экспериментальным результатом

соприкасаются.

(см. рис. 3). Этот результат согласуется с оценкой

скорости фронта кристаллизации [15], составившей

Теоретические оценки, сделанные в данной ра-

порядка одного межчастичного расстояния в секун-

боте, основаны на предположении, что поток жид-

ду.

коподобных частиц пропорционален разности коэф-

743

Д. И. Жуховицкий, В. Н. Наумкин, А. И. Хуснулгатин и др.

ЖЭТФ, том 157, вып. 4, 2020

фициентов самодиффузии жидкоподобных и крис-

G. E. Morfill, H. M. Thomas, U. Konopka et al., Phys.

таллоподобных частиц. Коэффициент самодиффу-

Rev. Lett. 83, 1598 (1999).

зии для жидкоподобных частиц заимствован из ре-

10.

S. A. Khrapak, B. A. Klumov, P. Huber et al., Phys.

зультатов моделирования жидкости с межчастич-

Rev. Lett. 106, 205001 (2011).

ным взаимодействием Юкавы. Заметим, что исполь-

зование модели жидкости с межчастичным взаи-

11.

H. M. Thomas, G. E. Morfill, V. E. Fortov et al., New

модействием Юкавы в условиях нашего экспери-

J. Phys. 10, 033036 (2008).

мента представляется допустимым по крайней мере

12.

K. Jiang, V. Nosenko, Y. F. Li et al., Europhys. Lett.

для оценки (21), не претендующей на высокую точ-

85, 45002 (2009).

ность, поскольку обнаруженная в работе [20] струк-

тура пылевого кристалла в виде недеформирован-

13.

M. Schwabe, K. Jiang, S. Zhdanov et al., Europhys.

ной кубической объемно-центрированной решетки

Lett. 96, 55001 (2011).

указывает на несущественную роль неньютоновско-

14.

V. N. Naumkin, A. M. Lipaev, V. I. Molotkov et al.,

го характера поведения плазменно-пылевой жидко-

J. Phys. Conf. Ser. 946, 012144 (2018).

сти. Для скорости фронта получена оценка свер-

ху, которая коррелирует со скоростью, следующей

15.

M. Rubin-Zuzic, G. E. Morfill, A. V. Ivlev et al.,

Nature Phys. 2, 181 (2006).

из обработки данных эксперимента. Исследования в

данной области могут способствовать развитию тео-

16.

U. Gasser, E. R. Weeks, A. Schofield et al., Science

рии сильнонеидеальной плазмы.

292, 258 (2001).

17.

U. Gasser, J. Phys.: Condens. Matter 21, 203101

(2009).

ЛИТЕРАТУРА

18.

A. G. Khrapak, V. I. Molotkov, A. M. Lipaev et al.,

1. Complex and Dusty Plasmas: From Laboratory to

Contrib. Plasma Phys. 56, 253 (2016).

Space, ed. by V. E. Fortov and G. E. Morfill, Series

in Plasma Physics, CRC Press, Boca Raton, USA

19.

V. N. Naumkin, D. I. Zhukhovitskii, V. I. Molotkov

(2010).

et al., Phys. Rev. E 94, 033204 (2016).

2. J. H. Chu and I. Lin, Phys. Rev. Lett. 72, 4009

20.

D. I. Zhukhovitskii, V. N. Naumkin, V. I. Molotkov et

(1994).

al., Plasma Sources Sci. Technol. 28, 065014 (2019).

3. H. Thomas, G. E. Morfill, V. Demmel et al., Phys.

21.

P. J. Steinhardt, D. R. Nelson, and M. Ronchetti,

Rev. Lett. 73, 652 (1994).

Phys. Rev. B 28, 784 (1983).

4. S. V. Vladimirov, K. Ostrikov, and A. A. Samarian,

22.

P. R. ten Wolde, M. J. RuizMontero, and D. Frenkel,

Physics and Applications of Complex Plasmas, Impe-

J. Chem. Phys. 104, 9932 (1996).

rial College, London (2005).

23.

J. A. van Meel, L. Filion, C. Valeriani et al., J. Chem.

5. V. Fortov, A. Ivlev, S. Khrapak et al., Phys. Rep.

Phys. 136, 234107 (2012).

421, 1 (2005).

6. M. Bonitz, C. Henning, and D. Block, Rep. Prog.

24.

D. I. Zhukhovitskii, J. Chem. Phys. 125, 234701

Phys. 73, 066501 (2010).

(2006).

7. G. E. Morfill, U. Konopka, M. Kretschmer et al., New

25.

D. I. Zhukhovitskii, V. N. Naumkin, A. I. Khusnul-

J. Phys. 8, 7 (2006).

gatin et al., Phys. Rev. E 96, 043204 (2017).

8. M. Schwabe, S. K. Zhdanov, H. M. Thomas et al.,

26.

O. S. Vaulina and S. V. Vladimirov, Phys. Plasmas

New J. Phys. 10, 033037 (2008).

9, 835 (2002).

744