ЖЭТФ, 2020, том 158, вып. 1 (7), стр. 128-138
© 2020
СВЕРХБЫСТРАЯ СПИНОВАЯ ДИНАМИКА
В ЛЕГКОПЛОСКОСТНОМ СЛАБОМ ФЕРРОМАГНЕТИКЕ
БОРАТЕ ЖЕЛЕЗА
А. К. Звездинa*, А. В. Кимельb, Д. И. Плоховa**, К. А. Звездинa
a Институт общей физики им. А. М. Прохорова Российской академии наук
119991, Москва, Россия
b Radboud University, Institute for Molecules and Materials
6525, AJ Nijmegen, The Netherlands
Поступила в редакцию 15 февраля 2020 г.,
после переработки 30 марта 2020 г.
Принята к публикации 9 апреля 2020 г.
Теоретически рассмотрены сверхбыстрые процессы спиновой динамики в борате железа FeBO3: пока-
зано, какие механизмы ответственны за возбуждение как квазиферромагнитной, так и квазиантифер-
ромагнитной мод спинового резонанса однопериодным терагерцевым импульсом. В полном согласии с
экспериментальными наблюдениями [27] возбуждение высокочастотной квазиантиферромагнитной мо-
ды носит резонансный характер, ее амплитуда линейно зависит от величины электрического поля те-
рагерцевого импульса. Амплитуда низкочастотной квазиферромагнитной моды квадратично зависит от
величины электрического поля импульса, возбуждение этой моды происходит по механизму обратного
эффекта Коттона - Мутона.
Статья для специального выпуска ЖЭТФ, посвященного 100-летию А. С. Боровика-Романова
DOI: 10.31857/S0044451020070123
сокочастотного электромагнитного излучения [4-6].
В магнетизме это привело к созданию такой новой
области исследований, как сверхбыстрый магнетизм
1. ВВЕДЕНИЕ
[7-9], а также к обсуждению потенциала фемтосе-
В настоящее время одним из наиболее активно
кундных оптических импульсов для наиболее быст-
исследуемых антиферромагнетиков является три-
рой и энергоэффективной записи данных магнитной
гональный (ромбоэдрический) антиферромагнетик
памяти [10].
борат железа FeBO3. Большой интерес к нему свя-
Уже первые исследования нелинейных оптичес-
зан не только со сравнительно высокой температу-
ких явлений в магнетиках [2,11] выявили, что элект-
рой Нееля (TN = 348 К), но и с целым рядом ин-
ромагнитное излучение может действовать на мате-
тересных физических свойств: магнитных, оптичес-
риал как эффективное магнитное поле [12, 13], упо-
ких, акустических и др.
рядочивая спины и, тем самым, создавая намагни-
Прогресс последних лет, связанный с генерацией
ченность [13]. Векторное произведение двух ортого-
мощных ультракоротких лазерных импульсов, от-
нальных компонент электрического поля циркуляр-
крыл новые подходы для изучения нелинейных оп-
но поляризованного света имеет ту же симметрию,
тических режимов, когда сильная связь электро-
что и магнитное поле, направленное вдоль волно-
магнитного излучения с веществом может привести
вого вектора электромагнитной волны. Линейно по-
к множеству принципиально новых возможностей
ляризованный свет способен создавать магнитную
преобразования частоты электромагнитной волны
анизотропию в магнитоупорядоченном материале.
[1-3] и управления свойствами вещества за счет вы-
Феноменологически, эти эффекты описываются как
* E-mail: zvezdin.ak@phystech.edu
обратный эффект Фарадея [14,15] и обратный эф-
** E-mail: dmitry.plokhov@gmail.com
фект Коттона - Мутона [13].
128
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Сверхбыстрая спиновая динамика.. .
Совсем недавно было установлено, что импуль-
3z
[001]
сы дальнего инфракрасного диапазона (характер-
ный диапазон частот от 300 ГГц до 3 ТГц) явля-
B
ются наиболее энергоэффективными для магнетиз-
Fe
ма [16, 17]. При этом, несмотря на многочисленные
O
экспериментальные и теоретические исследования в
видимом, ближнем [18-20] и среднем инфракрасном
z
[21] диапазонах, наблюдение оптомагнитных явле-
y
M1
1
2x
ний в терагерцевом диапазоне долго оставалось од-
ной из нерешенных задач. Лишь совсем недавно по-
явились экспериментальные доказательства сущест-
x
вования сильных нелинейных эффектов терагерце-
вого излучения, воздействующего на спины в анти-
ферромагнетиках [10,22].
Настоящая работа посвящена теоретическому
M2
анализу экспериментов, которые показали возмож-
ность эффективного возбуждения спиновых волн в
1
антиферромагнетике FeBO3 за счет ультракоротких
терагерцевых импульсов. Нами подробно рассмат-
Рис. 1. (В цвете онлайн) Структура бората железа FeBO3.
риваются уравнения нелинейной спиновой динами-
Показаны векторы магнитного момента M1 и M2 под-
ки. Более того, используя уравнения, полученные
решеток, а также местоположения элементов симметрии:
в работах [23, 24] и в работе [25], мы показываем,
центр симметрии
1, ось третьего порядка 3z, ось второго
что возможность возбуждения квазиантиферромаг-
порядка 2x
нитной моды резонанса в FeBO3 терагерцевым им-
пульсом обусловливается отличием от нуля произ-
водной магнитного поля по времени. Аналогичный
носится к 1963 году [31]. Более точно структурные
эффект был впервые обнаружен экспериментально
параметры были определены в 1975 году [32]. При
в NiO [26].
описании кристаллографической структуры бората
В работе [27] на примере легкоплоскостного сла-
железа мы будем следовать работе [33], а при рас-
бого ферромагнетика FeBO3 была эксперименталь-
смотрении симметрии магнитной структуры этого
но изучена нелинейная оптическая связь терагер-
слабого ферромагнетика — лекциям А. С. Боровика-
цевого электромагнитного излучения со спинами в
Романова [34], популярным в 70-е годы, а в насто-
материале без сильных спектральных особенностей
ящее время представляющими собой библиографи-
в терагерцевом диапазоне спектра и без фазового
ческую редкость.
перехода. Было показано, что однопериодный тера-
Кристаллическая система бората железа FeBO3
герцевый импульс, возбуждает спиновый антифер-
является тригональной, а решетка — ромбоэдричес-
ромагнитный резонанс гигагерцевого диапазона в
кой. Точечная группа симметрии D3d ≡
3m (планак-
этом антиферромагнетике, а наблюдаемые зависи-
сиальный кристаллографический класс), простран-
мости от поляризации терагерцевого импульса, тем-
ственная группа D63d ≡ R3c (такая же, как у каль-
пературы и внешнего магнитного поля указывают
цита CaCO3, родохрозита MnCO3, корунда Al2O3,
на механизм, характерный для обратного эффек-
гематита Fe2O3 и других подобных соединений). В
та Коттона - Мутона [28-30], причем этот механизм
элементарной ячейке с параметрами a = 0.5520 нм и
действует в широком интервале температур. Одна-
α = 49.54◦ содержатся Z = 2 формульные единицы
ко в указанной работе [27] приведены лишь резуль-
(плотность вещества 4.27 г/см3), при этом магнит-
таты теоретического анализа наблюдаемых явлений
ная ячейка совпадает с кристаллохимической. Схе-
без достаточного их обоснования. Настоящая работа
матический вид кристаллической структуры приве-
призвана заполнить этот пробел.
ден на рис. 1.
В табл. 1 приведены координаты атомов и их
распределение по различным типам позиций в эле-
2. КРИСТАЛЛ БОРАТА ЖЕЛЕЗА
ментарной ячейке FeBO3, полученные с помощью
Первое сообщение о синтезе монокристаллов бо-
рентгеноструктурного анализа [35] при учете сим-
рата железа и их кристаллической структуре от-
метрийных преобразований группы D63d. Расстояния
129
9
ЖЭТФ, вып. 1 (7)
А. К. Звездин, А. В. Кимель, Д. И. Плохов, К. А. Звездин
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Таблица 1. Координаты атомов элементарной ячей-
ки FeBO3 в ромбоэдрической кристаллографиче-
y
ской системе координат, ε = 0.02981 нм — кисло-
(001)
родный параметр [35]
x
55
L
Позиция
2a
2b
6e
M2
M1
M
Симметрия
D3
S6
C2
Hext
Атомы
B
Fe
O
1
1
1
1
ε
1
ε
1
Координаты
;
;
0; 0; 0
+
;
-
;
Рис. 3. Базовая плоскость (001) в кристалле бората железа
4
4
4
4
a
4
a
4
FeBO3
3
3
3
1
1
1
1
ε
1
1
ε
;
;
;
;
-
;
;
+
4
4
4
2
2
2
4
a
4
4
a
1
1
ε
1
ε
;
+
;
-
показаны две проекции на плоскости, проходящие
4
4
a
4
a
через ионы железа перпендикулярно оси
3z в верх-
нем и нижнем их положениях в элементарной ячей-
ке. Оси симметрии второго порядка 2x отклоняют-
Таблица
2. Межатомные расстояния и угло-
ся на угол α = 24◦ [37] соответственно по и про-
вые соотношения в кристаллической решетке
тив часовой стрелки от направлений, отвечающих
FeBO3 [35]
праструктуре, описываемой точечной группой сим-
метрии R3m. Возникающая дисторсия представляет
Fe-O
0.2028 нм
собой по сути антивращение кислородных окруже-
B-O
0.1379 нм
ний ионов бора вокруг оси третьего порядка и может
Fe-Fe
0.3601 нм
рассматриваться как конденсация соответствующей
фононной моды (R25 в кристаллах типа перовски-
O-Fe-O
91.82◦ и 88.18◦
та [38]). Именно эта дисторсия и является причиной
слабого ферромагнетизма в борате железа.
Борат железа обладает сильной анизотропией
и углы между атомами указаны в табл. 2, данные ко-
типа легкая плоскость, причем в самой базисной
торой свидетельствуют о том, что окружение иона
легкой плоскости поле анизотропии является очень
железа его шестью ближайшими ионами кислорода
малым (0.02 мТл). Нейтронографические исследо-
обладает почти кубической симметрией.
вания показали, что в нем реализуется антиферро-
На рис. 2 изображены некоторые важные дета-
магнитная структура со слабым ферромагнетизмом
ли кристаллической структуры бората железа [36]:
(температура Нееля TN = 348 K [39]).
Кристаллы FeBO3 имеют две магнитные подре-
O
шетки. Магнитные моменты M1 и M2 ионов же-
B
y
леза Fe3+(1) и Fe3+(2) почти антипараллельны и лежат
Fe
x
в базисной плоскости кристалла, перпендикуляр-
ной оси третьего порядка. Небольшое, обусловлен-
2
ное взаимодействием Дзялошинского - Мория, от-
1
1
2
клонение векторов M1 и M2 от антипараллельно-
сти приводит к тому, что наряду с существованием
1
2
антиферромагнитного момента L отличным от ну-
ля оказывается и слабоферромагнитный момент M,
который также лежит в базисной плоскости. Угол ψ
Положение 1
Положение 2
скоса магнитных моментов ионов подрешеток, свя-
занный с существованием ферромагнетизма, равен
Рис. 2. Эффективные положения ионов BO3-3 и кубичес-
приблизительно 55′ [40].
ких осей электрического поля для двух неэквивалентных
В настоящей работе мы, чтобы пользоваться без-
положений иона Fe3+ в решетке FeBO3 [36]
размерными величинами M и L, определим векторы
130
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Сверхбыстрая спиновая динамика.. .
Таблица 3. Неприводимые представления группы
Механизмы, приводящие к появлению слабо-
R3m
го ферромагнетизма антиферромагнетиков, приня-
то называть взаимодействием Дзялошинского - Мо-
Mi
Li
LiLk
рия. В общем случае оно описывается членами вида
LαMβ (α, β = x, y, z) или членами более высокого
Γ1
-
Lz
L2x + L2y; L2z
порядка по компонентам вектора антиферромагне-
Γ2
Mz
-
-
(
) (
) (
) (
)
тизма L, но линейными по компонентам вектора на-
Mx
Ly
L2x - L2y
LzLx
магниченности M. В случае бората железа, согласно
Γ3
;
My
-Lx
2LxLy
LzLy
табл. 3 (см. представление Γ3), взаимодействие Дзя-
лошинского - Мория описывается слагаемыми типа
EiEk
εik
MxLy -MyLx. Полный симметрийный анализ инва-
риантов, связанных со слабым ферромагнетизмом,
Γ1
E2x + E2y; E2z
εxx + εyy
в различных кристаллических структурах проведен
Γ2
-
-
Туровым [44].
(
)
(
) (
)
(
)
Квантовую теорию слабого ферромагнетизма
E2x - E2y
EzEx
εxx - εyy
εzx
Γ3
;
;
развил Мория [45]. Он показал, что при учете
2ExEy
EzEy
2εxy
εzy
спин-орбитального взаимодействия в схеме косвен-
ного обмена как возмущения в магнитном гамильто-
ниане возникают члены, антисимметричные по от-
ферромагнетизма M и антиферромагнетизма L сле-
ношению к перестановке номеров магнитных подре-
дующим образом:
шеток:
Fd = (d · [M1 × M2]),
(2)
M1 + M2
M1 - M2
M=
и L=
,
(1)
где M1 и M2 — намагниченности подрешеток, а
2M0
2M0
d ∥ 3z — T-четный аксиальный вектор Дзялошинс-
кого. Слабый ферромагнетизм бората железа вызы-
где M0 = 520 Гс — намагниченность насыщения
вается именно антисимметричным обменом.
каждой из подрешеток [35]. При низких темпера-
Что касается бората железа FeBO3, то, как уже
турах (T ≪ TN) M = sinψ ≪ 1, L = cosψ ≈ 1,
отмечалось выше, важной особенностью его крис-
и при этом M ⊥ L. Заметим, что, несмотря на ма-
таллической структуры является существование ан-
лость отношения M/L, магнитное поле 5 мТл уже
тивращений кислородных окружений ионов бора во-
достаточно для того, чтобы ориентировать вектор
круг оси третьего порядка в двух положениях эле-
M вдоль поля (рис. 3).
ментарной ячейки. Возникающей дисторсии мож-
При изучении физических явлений и свойств бо-
но поставить в соответствие T -четный псевдовектор
рата железа, инвариантных по отношению к транс-
Ω =12 (Ω1 - Ω2), где Ω1 и Ω2 характеризуют по-
ляциям, вместо пространственной группы D63d ис-
вороты на (относительно) небольшой угол 24◦ по
D6
пользуется обычно «редуцированная» группа
,
3d
и против часовой стрелки осей второго порядка в
отличающаяся от группы D63d тем, что оператор
неэквивалентных положениях 1 и 2. Псевдовектор
трансляций считается единичным [34]. Эта группа
такого антивращения Ω преобразуется по тем же са-
содержит следующие генераторы: инверсия I, ось
мым неприводимым представлениям Γ1 и Γ3, по ко-
третьего порядка
3z и три оси второго порядка 2x.
торым преобразуется вектор антиферромагнетизма
В табл. 3 даны неприводимые представления этой
L. Естественно считать, что при этом вектор Дзя-
группы, которые позволяют легко составлять выра-
лошинского
жения для необходимых инвариантов, отвечающих
этой симметрии.
d=d⊥ +dz =a1Ω⊥ +a2Ωz,
Последовательную термодинамическую теорию
слабого ферромагнетизма сформулировал Дзяло-
где a1 и a2 — T -четные скаляры. Известный вопрос о
шинский [41], хотя уже в работах [42, 43] Борови-
знаке вектора Дзялошинского [46] тем самым мож-
ка-Романова высказывалось предположение, что на-
но формулировать как вопрос о знаке константы
личие слабого магнитного момента у антиферро-
a2. Действительно, при перестановке индексов 1 и 2
магнетиков CoCO3 и MnCO3 обусловлено тем, что
магнитных подрешеток, вектор d меняет знак в со-
различные подрешетки не полностью компенсируют
ответствии с приведенной выше формулой. В работе
друг друга.
[47] показано, что в борате железа знак вектора d
131
9*
А. К. Звездин, А. В. Кимель, Д. И. Плохов, К. А. Звездин
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
E, МВ/см
отрицателен. Отсюда вытекает интересная возмож-
ность изменять вектор Дзялошинского в кристаллах
1.0
методами стрейнтроники или с помощью электриче-
ского тока в мультиферроиках, например, в струк-
0.25
турно близком борату железа оксидном материале
0.5
BiFeO3 [48].
Другой важной особенностью бората железа яв-
0
ляется очень малая магнитная анизотропия в состо-
янии типа легкая плоскость относительно поворота
0
1
2
3
магнитных моментов в этой плоскости. Она опреде-
f, ТГц
-0.25
ляется инвариантами 6-го порядка по компонентам
вектора антиферромагнетизма L. Ввиду того что
существование этой анизотропии не проявляется в
0
2
4
6
8
10
t, пс
эксперименте [27], мы будем ей пренебрегать, а тог-
да минимальный набор инвариантов можно пред-
Рис. 4. Профиль терагерцевого импульса и соответствую-
ставить в виде
щий фурье-спектр (на вставке) [27]
L2, M2, (M · L)2,
Векторы напряженностей электрического E и
L2z, M2z, LxMy - LyMx, (M · L)LzMz.
магнитного H полей электромагнитной волны, рас-
Верхняя строка определяет обменные инварианты,
пространяющейся вдоль оси z, изменяются согласно
а нижняя — релятивистские, причем третий их них
законам
ответственен за слабый ферромагнетизм (антисим-
E = (cosα,sinα,0)E(t),
метричный обмен Дзялошинского - Мории).
Соответствующая плотность термодинамическо-
H = (-sinα,cosα,0)H(t),
го потенциала с точностью до членов, квадратичных
где угол α задает ориентацию плоскости поляриза-
по базисным векторам, имеет следующий вид:
ции волны, а функции E(t) и H(t) определяют про-
филь терагерцевого импульса (рис. 4). Внешнее маг-
1
1
1
Φ=
EM2+
AM2z+
BL2z+Da(LxMy-LyMx)-
нитное поле Hext лежит в базовой плоскости
2
2
2
-MxHx - MyHy - MzHz.
(3)
Hext = (cosβ, sinβ, 0)Hext.
Второе и третье слагаемые в (3) определяют энер-
В геометрии эксперимента [27] угол β = 0.
гию одноосной магнитной кристаллографической
Теория, позволяющая дать описание макроско-
анизотропии второго порядка, A ∼ B. Четвертое
пической динамики магнетиков без учета диссипа-
слагаемое описывает слабый ферромагнетизм, Da —
ции, была сформулирована в работе [25] на осно-
константа Дзялошинского, Da. Остальные слагае-
ве общих соображений симметрии. Несколько иным
мые дают вклад со стороны внешнего магнитного
способом функция Лагранжа L и диссипативная
поля.
функция Рэлея R, необходимые для описания ди-
намики антиферромагнетика, были также получе-
ны в работе [24]. Для пространственно-однородного
3. ЛАГРАНЖИАН И ФУНКЦИЯ РЭЛЕЯ
возбуждения динамики бората железа, соответству-
ющего обсуждаемому в настоящей работе экспери-
Для описания спиновой динамики бората желе-
менту, во введенной системе координат (ϑ, ϕ) эти
за воспользуемся лагранжевым формализмом. Для
функции имеют достаточно простой вид:
этого введем сферическую систему координат, по-
(
)
χ⊥
лярную ось которой направим вдоль кристаллогра-
L=
ϑ2 +ϕ˙2 sin2 ϑ - U(ϑ,ϕ)
(4)
фической оси c (ось третьего порядка
3z), а азиму-
2γ2
тальную ось совместим с осью второго порядка 2x
и
(
)
αM0
(см. рис. 1). Очевидно, в такой системе координат
R=
ϑ2 + ϕ˙2 sin2 ϑ
(5)
2γ
(пренебрегаем отличием L от единицы),
Здесь χ⊥ = M0/HE — поперечная восприимчивость
L = (sinϑcosϕ,sinϑsinϕ,cosϑ).
антиферромагнетика, M0 — намагниченность насы-
132
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Сверхбыстрая спиновая динамика.. .
щения подрешетки, HE — обменное поле (HE
=
включить в выражение для Ua. Перенормированная
= 3000 кЭ по данным работы [49]), γ — гиромаг-
за счет взаимодействия Дзялошинского константа
нитное отношение, α — безразмерная константа за-
анизотропии
тухания Гильберта.
Ka = Ka +
S .
Первое слагаемое в уравнении (4) представляет
2χ⊥
собой обобщенную кинетическую энергию, а слагае-
Энергия Us спин-фотонного взаимодействия с
мое U(ϑ, ϕ) есть обобщенная потенциальная энергия
электрическим полем терагерцевого импульса пред-
(учитывающая взаимодействие между подрешетка-
ставима в виде выражения, содержащего члены,
ми), которую можно записать в виде
квадратичные по компонентам вектора напряжен-
ности электрического поля и по компонентам век-
U (ϑ, ϕ) = Ua + Um + Us + Ut.
(6)
тора антиферромагнетизма, поскольку в линейном
приближении по электрическому полю спин с полем
Члены Ua, Um, Us и Ut описывают энергии со-
не взаимодействует, если электромагнитная волна
ответственно кристаллографической анизотропии,
имеет линейную поляризацию. Если воспользовать-
взаимодействия с эффективным магнитным полем,
ся табл. 3 неприводимых представлений простран-
спин-фотонного взаимодействия и динамический
ственной группы симметрии бората железа, то вы-
вклад. Формулы (4) и (6) отличаются от аналогич-
ражение для Us можно явным образом записать в
ных ранее опубликованных формул наличием члена
виде (см. представление Γ3)
Us, определяющего энергию спин-фотонного взаи-
κ
(
)
модействия с электромагнитным полем терагерце-
Us =
(E2x - E2y)(L2x - L2y) + 4ExEy LxLy
=
вого импульса. В данном случае речь идет об обрат-
4π
κ
ном эффекте Коттона - Мутона [13].
=
E2 sin2 ϑcos(2ϕ - 2α),
(7)
4π
Слагаемое Ua представляет собой энергию кри-
где κ — константа линейного магнитного двулу-
сталлографической анизотропии типа легкая плос-
чепреломления. При записи (7) опущено неакту-
кость,
альное для рассматриваемой задачи слагаемое ти-
Ua = -KaL2z = -Ka sin2 ϑ.
2
y
) (см. представление Γ1). По-
па (L2x + L2y)(E2x + E
Константа Ka может быть оценена, исходя из при-
скольку электрическая и магнитная компоненты те-
водимого в работе [49] значения 3 кЭ (при T → 0)
рагерцевого импульса связаны между собой извест-
для эффективного поля Ha одноосной анизотропии,
ной формулой, выражение (7), описывающее обрат-
2Ka = HaM0 = 1.6 · 106 эрг/см3.
ный эффект Коттона - Мутона, фактически содер-
Слагаемое Um в выражении (6) включает энер-
жит вклад обеих компонент. При этом предполага-
гию взаимодействия с эффективным магнитным по-
ется, что константа κ определяется эксперименталь-
лем Heff [50],
но.
(
Наконец, последнее слагаемое в (6) представляет
χ⊥
)
Um = -
H2eff - (Heff · L)2
,
собой динамический вклад в энергию,
2
(
[
])
χ⊥
Ut =
H· L×
L
,
причем эффективное магнитное поле
γ
Heff = Hext + H(t) + [HD × L] ,
описывающий энергию взаимодействия магнитного
поля и дин[мичес]ой составляющей намагниченно-
где Hext — внешнее магнитное поле, H(t) — маг-
L
сти M =1
L×
. В явном виде
γ
нитное поле терагерцевого импульса, а HD
=
= (0, 0, HD) — поле Дзялошинского (согласно [51],
χ⊥H
Ut =
×
HD = 100 кЭ при T → 0). Нетрудно показать, что
γ
(
)
Um представимо в виде
×
ϑcos(ϕ - α) -ϕ˙ sinϑcosϑsin(ϕ - α)
(8)
Um = -MSHext sinϑsin(ϕ - β)+
M2S
4. СВЕРХБЫСТРАЯ СПИНОВАЯ
+ MSH(t)sinϑcos(ϕ - α) -
sin2 ϑ.
2χ⊥
ДИНАМИКА: КОНЦЕПЦИЯ ФОТОННОГО
УДАРА
Последнее слагаемое в этой сумме по виду совпада-
ет со слагаемым, которое описывает энергию крис-
При анализе спиновой динамики антиферромаг-
таллографической анизотропии, поэтому его можно
нетика под действием терагерцевого импульса необ-
133
А. К. Звездин, А. В. Кимель, Д. И. Плохов, К. А. Звездин
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
ходимо рассмотреть две моды: квазиферромагнит-
4.1. Квазиферромагнитная мода
ную и квазиантиферромагнитную, которые прояв-
Нелинейные уравнения (11) и (12) могут быть
ляются как осцилляции угловых переменных ϕ и ϑ,
использованы для описания нелинейной динамики
введенных в предыдущем разделе. Эти колебания
спинов под действием терагерцевого импульса. На-
не являются свободными, они происходят под дей-
пример, подобные уравнения были с успехом приме-
ствием вынуждающего момента силы (оптический
нены для моделирования процессов переключения
спиновый вращающий момент), полярная Sϑ и ази-
между различными состояниями в антиферромаг-
мутальная Sϕ компоненты которого, действующие
нетике TmFeO3 [17]. Экспериментальное изучение
соответственно на угловые переменные ϑ и ϕ, мож-
спиновой динамики в борате железа было ограниче-
но представить в виде
но исследованием малых осцилляций, поэтому мы
∂Us
κ
будем рассматривать малые отклонения ϑ1 и ϕ1 уг-
Sϑ = -
=-
E2 sin2ϑ cos(2ϕ - 2α)
(9)
ловых переменных ϑ и ϕ от равновесных значений:
∂ϑ
4π
π
π
и
ϑ1 = ϑ -
,
ϕ1 = ϕ -
2
2
∂Us
κ
Запишем сначала линеаризованное уравнение Лаг-
Sϕ = -
=
E2 sin2 ϑ sin(2ϕ - 2α).
(10)
∂ϕ
2π
ранжа - Эйлера (12) для переменной ϕ1:
Приведем теперь уравнения Лагранжа - Эйлера
2
γ2
ϕ1 +
ϕ1 + ω21ϕ1 =
Sϕ.
(14)
для функции Лагранжа (4) с учетом диссипативной
τ
χ⊥
функции Рэлея (5):
Длительность Δt ∼ 1 пс однопериодного тера-
герцевого импульса мала по сравнению с периодом
2
γ2
γ2
ϑ+
ϑ+ω22 sin ϑ cos ϑ-
Tϑ =
Sϑ(ϑ, ϕ, t)
(11)
собственных колебаний спинов рассматриваемой си-
τ
χ⊥
χ⊥
стемы. Это означает, что оптический вращающий
и
момент Sϕ действует лишь в течение очень коротко-
го времени, совершая работу над системой и пере-
2
2
γ
ϕ+
ϕ + ω21 sin(ϕ - α) =
Sϕ(ϑ, ϕ, t).
(12)
давая ей некоторый момент количества движения, а
τ
χ⊥
также сообщая некоторый запас кинетической энер-
гии, но не успевая при этом сколь-нибудь замет-
В уравнениях (11) и (12) введены следующие обозна-
ным образом вывести систему из положения равно-
чения: 2/τ = αωE , где ωE = γHE , а константа зату-
весия. По истечении времени Δt система начинает
хания α = 0.1 [27]; ω22 = ωE ωA, где ωA = 2γ
Ka/M0;
совершать свободные затухающие квазигармониче-
ω21 = γHωE,
ские колебания.
(
[
])
χ⊥ ∂
Данная ситуация напоминает известное в меха-
Tϑ =
H(t) · L ×
L
нике явление удара, т. е. явления, при котором за
γ
∂ϑ
очень малый промежуток времени скорость тела из-
Уравнения, подобные (11) и (12), впервые были
меняется на конечную величину при неизменном по-
получены в работе [23] при изучении сверхбыстрой
ложении тела. Используя эту аналогию, рассмотрен-
динамики доменных границ в иттриевом ортофер-
ный нами механизм возбуждения квазиферромаг-
рите YFeO3 и широко использовались в работах Ба-
нитной моды спиновой динамики посредством одно-
рьяхтара с сотрудниками, см., например, известный
волнового терагерцевого импульса (сверхкороткого
обзор [52].
оптического импульса) мы можем назвать фотон-
Минимум потенциальной энергии Ua + Um в от-
ным ударом.
сутствие электромагнитной волны реализуется при
Математически сказанное выше означает, что на
ϑ = π/2 и ϕ = π/2 (угол β = 0 в геометрии экспери-
протяжении малого времени Δt оптический враща-
мента [27]). Нетрудно убедиться, что для основно-
ющий момент формирует начальные условия для
го состояния полярный оптический спиновый вра-
дальнейшего этапа движения динамической систе-
щающий момент обращается в нуль, т. е. Sϑ = 0,
мы при t > Δt. Ясно, что ϕ1(0+) = 0. Начальную уг-
но азимутальный оптический спиновый вращающий
ловую скорость ϕ˙1(0+) можно определить, проинте-
момент при этом нулю не равен:
грировав уравнение (14) по времени, при этом удер-
живая члены, не обращающиеся в нуль при Δt → 0:
κ
Sϕ = -
E2 sin2α = 0.
(13)
2π
ϕ1(0+) = Aω1,
134
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Сверхбыстрая спиновая динамика.. .
Рис. 5. Индуцированная терагерцевым импульсом спиновая динамика в борате железа [27]: зависимость угла δα поворота
плоскости поляризации от времени t при Bext = 40 мТл, T = 6 K (а) и соответствующий фурье-спектр (б), а также
зависимости частот наблюдаемых квазиферромагнитной (q-ФМ) и квазиантиферромагнитной (q-АФМ) мод от величины
внешнего магнитного поля H (в) и амплитуд A наблюдаемых мод от величины электрического поля E терагерцевого им-
пульса (г) и от угла α, задающего плоскость поляризации падающего терагерцевого импульса (д) (сплошными линиями
показаны соответствующие зависимости, полученные теоретически)
где
ромагнетика, как следует из выражения (8), мож-
но с точностью до полной производной по времени
∫
τ
γ2κ
представить в виде
A=
√
sin2α
E2(t)dt.
(15)
1 + (ω1τ)2 2πχ⊥
χ⊥
0
ΔLT = -
H(t)ϑ1 sin α,
γ
Решением уравнения (14) при полученных началь-
откуда следует, что полярная компонента Sϑ оптиче-
ных условиях является функция
ского вращающего момента приобретает ненулевой
вклад
ϕ1(t > Δt) = Asin(ω1t)exp(-t/τ).
χ⊥
Tϑ =
Ht sinα.
(16)
Очевиден физический смысл величины A как амп-
γ
литуды квазиферромагнитной моды.
Соответствующее уравнение движения для вели-
чины ϑ1 = ϑ - π/2 принимает следующий вид:
4.2. Квазиантиферромагнитная мода
2
Механизм фотонного удара не применим для
ϑ1 +
ϑ1 + ω22ϑ1 = γH˙ (t)sin α.
(17)
τ
объяснения возбуждения квазиантиферромагнит-
Наличие динамического вращающего момента
ной моды в динамике бората железа, поскольку, как
было показано выше, полярная компонента Sϑ оп-
Tϑ (16) приводит к обычному возбуждению в бора-
те железа антиферромагнитного резонанса на час-
тического вращающего момента обращается в нуль.
При рассмотрении квазиантиферромагнитной мо-
тоте порядка 0.5 ТГц. Однако необходимо подчерк-
ды спиновой динамики под действием терагерцево-
нуть, что спиновый вращающий момент Tϑ, воз-
буждающий квазиантиферромагнитную моду в спи-
го импульса необходимо учесть динамический вклад
в энергию, см. (8), и соответствующий оптический
новой динамике антиферромагнетика, пропорциона-
лен скорости изменения магнитного поля. Такой эф-
вращающий момент.
Так же как и в разд. 4.1, рассмотрим малый вы-
фект был предсказан и теоретически изучен [23,24],
а экспериментально исследован в антиферромагне-
ход системы из основного состояния. В этом прибли-
жении динамический вклад в лагранжиан антифер-
тике NiO [26].
135
А. К. Звездин, А. В. Кимель, Д. И. Плохов, К. А. Звездин
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
5. СРАВНЕНИЕ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ И
Вместе с тем соответствующая зависимость для
ЗАКЛЮЧИТЕЛЬНЫЕ ЗАМЕЧАНИЯ
амплитуды квазиферромагнитной моды сущест-
венно отличается от ожидаемой, предполагаемой
На рис. 5 приведены полученные эксперимен-
из рассмотрения механизмов терагерцевого воз-
тальные данные [27], касающиеся спиновой дина-
буждения спинового резонанса. Наблюдаемая за-
мики бората железа под действием терагерцевого
висимость указывает на то, что поляризационно-
импульса. Полученные нами уравнения позволяют
обусловленный механизм играет доминирующую
объяснить наблюдаемые особенности возбуждаемых
роль в возбуждении квазиферромагнитной моды
квазиферромагнитной и квазиантиферромагнитной
спинового резонанса. Независимое от поляризации
мод в динамике бората железа.
возбуждение спиновых колебаний типично для мно-
гих различных механизмов оптического управления
Эти особенности сводятся к следующим.
магнетизмом [53], но зависимость типа sin 2α ха-
1. Ясно видны возбуждаемые высокочастотная
рактерна для обратного эффекта Коттона - Муто-
(480 ГГц) квазиантиферромагнитная и низкочастот-
на, описанного ранее для FeBO3 в области ближ-
ная (20 ГГц при Bext = 40 мТ) квазиферромагнит-
него инфракрасного диапазона [54]. Существенно
ная моды магнитного резонанса, как на временной
разные поляризационные зависимости показывают,
зависимости (рис. 5a), так и на соответствующем
что резонансно-возбужденный магнитный диполь-
фурье-спектре (рис. 5б).
ный режим квазиантиферромагнитной моды не иг-
2. Частота ω2 квазиантиферромагнитной моды
рает никакой роли в нелинейном механизме возбуж-
от величины внешнего магнитного поля не зависит
дения квазиферромагнитной моды. Поэтому разум-
(рис. 5в), в то время как квадрат частоты ω1 квази-
но предположить, что нелинейный механизм дол-
ферромагнитной моды прямо пропорционален вели-
жен опираться на нерезонансное возбуждение элек-
чине внешнего магнитного поля, что следует из ре-
тродипольных переходов вне спектра терагерцевого
шения (14) и соответствует экспериментальным дан-
импульса.
ным (рис. 5в).
Итак, в настоящей работе мы продемонстри-
3. Амплитуда квазиантиферромагнитной моды
ровали, что интенсивные терагерцевые импуль-
прямо пропорциональна величине электрического
сы возбуждают спиновые колебания, соответствую-
поля терагерцевого импульса (рис. 5г), но ампли-
щие двум модам антиферромагнитного резонанса в
туда квазиферромагнитной моды прямо пропорци-
FeBO3. Квазиантиферромагнитная мода резонансно
ональна квадрату величины электрического поля
возбуждается магнитным полем терагерцевого им-
терагерцевого импульса (рис. 5г) в соответствии с
пульса, а квазиферромагнитная мода возбуждает-
уравнением (13).
ся нерезонансно, и ее амплитуда квадратично за-
Согласно развиваемой в настоящей работе тео-
висит от напряженности электрического поля им-
рии, амплитуды квазиантиферромагнитной и ан-
пульса. Механизм возбуждения обладает всеми осо-
тиферромагнитной резонансных мод должны быть
бенностями обратного магнитооптического эффекта
пропорциональными соответственно sinα и - sin2α.
Коттона - Мутона.
Следует иметь в виду, что в эксперименте [27] по-
В настоящей работе мы обсуждаем данные яв-
ложение плоскости поляризации терагерцевого им-
ления только для FeBO3, но анализ симметрии да-
пульса определяется углом α′ между вектором на-
ет основания считать, что соответствующие члены в
пряженности электрического поля E0 импульса и
энергии взаимодействия света и вещества не ограни-
координатной осью y, тем самым соответствующие
чены конкретной кристаллической точечной груп-
амплитуды резонасных мод пропорциональны cos α′
пой. Подобно прямому эффекту Коттона - Мутона,
и sin2α′. Первая зависимость наблюдается в экспе-
обратный эффект должен быть разрешен в матери-
рименте точно (рис. 5д), однако вторая лишь при-
алах и других симметрий. Механизм эффекта дей-
ближенно, A1 ∼ a + b sin 2α′ (a/b < 0.3), хотя и близ-
ствует в широком диапазоне температур, и мы ожи-
ко к предсказываемой зависимости.
даем, что аналогичные нелинейные эффекты будут
По отношению к предсказываемой и наблюда-
обнаружены в других магнитоупорядоченных сре-
емой амплитуде квазиантиферромагнитной моды
дах. На наш взгляд, настоящая работа открывает
имеется согласие с механизмом резонансного воз-
ранее неизученные возможности для изучения яв-
буждения этой моды посредством терагерцевого им-
ления управления спиновыми состояниями в магни-
пульса и обнаружения этой моды с помощью магни-
тоупорядоченных материалах с помощью терагер-
тооптических эффектов [16].
цевых импульсов.
136
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
Сверхбыстрая спиновая динамика.. .
Благодарности. Мы выражаем свою искрен-
17.
S. Schlauderer, C. Lange, S. Baierl, T. Ebnet,
нюю благодарность Е. А. Машковичу, К. А. Гри-
C. P. Schmid, D. C. Valovcin, A. K. Zvezdin,
шунину, Р. В. Михайловскому, Р. В. Писареву,
A. V. Kimel, R. V. Mikhaylovskiy, and R. Huber,
Nature 569, 383 (2019).
М. Б. Стругацкому, P. C. M. Christianen, Th. Rasing,
S. Schlauderer, C. Lange, S. Baierl, R. Huber, T. Ebnet,
18.
T. Satoh, Y. Terui, R. Moriya, B. A. Ivanov, K. Ando,
C. P. Schmid, D. C. Valovcin за обсуждение проблем
E. Saitoh, T. Shimura, and K. Kuroda, Nature
магнетизма в терагерцевом диапазоне.
Photon. 6, 662 (2012).
Финансирование. Настоящая работа была вы-
19.
J. A. De Jong, I. Razdolski, A. M. Kalashnikova,
полнена при финансовой поддержке Российско-
R. V. Pisarev, A. M. Balbashov, A. Kirilyuk,
го фонда фундаментальных исследований (грант
T. Rasing, and A. V. Kimel, Phys. Rev. Lett. 108,
№18-02-00994).
157601 (2012).
20.
D. Afanasiev, B. A. Ivanov, A. Kirilyuk, T. Rasing,
ЛИТЕРАТУРА
R. V. Pisarev, and A. V. Kimel, Phys. Rev. Lett. 116,
097401 (2016).
1.
P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters, and G. Wein-
reich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961).
21.
T. F. Nova, A. Cartella, A. Cantaluppi, M. Först,
D. Bossini, R. V. Mikhaylovskiy, A. V. Kimel,
2.
N. Bloembergen, Science 216, 1057 (1982).
R. Merlin, and A. Cavalleri, Nature Phys. 13, 132
(2017).
3.
R. W. Boyd, Nonlinear optics, Academic Press, New
York (2008).
22.
S. Baierl, M. Hohenleutner, T. Kampfrath,
A. K. Zvezdin, A. V. Kimel, R. Huber, and
4.
F. S. Chen, J. T. LaMacchia, and D. B. Fraser, Appl.
R. V. Mikhaylovskiy, Nature Photon. 10, 715 (2016).
Phys. Lett. 13, 223 (1968).
5.
V. M. Fridkin, Photoferroelectrics, Springer, Berlin
23.
А. К. Звездин, Письма в ЖЭТФ 29, 605 (1979).
(1979).
24.
А. К. Звездин, А. А. Мухин, Кр. сообщ. по физ.
6.
В. Ф. Коваленко, Э. Л. Нагаев, УФН 148, 561
ФИАН №12, 10 (1981).
(1986).
25.
А. Ф. Андреев, В. И. Марченко, УФН 130, 39
7.
E. Beaurepaire, J.-C. Merle, A. Daunois, and
(1980).
J.-Y. Bigot, Phys. Rev. Lett. 76, 4250 (1996).
26.
T. Satoh, S.-J. Cho, R. Iida, T. Shimura, K. Kuroda,
8.
A. V. Kimel, A. Kirilyuk, P. A. Usachev, R. V. Pi-
H. Ueda, Y. Ueda, B. A. Ivanov, F. Nori, and M. Fie-
sarev, A. M. Balbashov, and T. Rasing, Nature 435,
big, Phys. Rev. Lett. 105, 077402 (2010).
655 (2005).
27.
E. A. Mashkovich, K. A. Grishunin, R. V. Mikhay-
9.
A. Kirilyuk, A. V. Kimel, and T. Rasing, Rev. Mod.
lovskiy, A. K. Zvezdin, R. V. Pisarev, M. B. Stru-gat-
Phys. 82, 2731 (2010).
sky, P. C. M. Christianen, Th. Rasing, and A. V. Ki-
mel, Phys. Rev. Lett. 123, 157202 (2019).
10.
A. V. Kimel and M. Li, Nature Rev. Mater. 4, 189
(2019).
28.
V. N. Gridnev, Phys. Rev. B 77, 094426 (2008).
11.
Y. R.-Shen, The principles of Nonlinear Optics,
29.
A. M. Kalashnikova, A. V. Kimel, R. V. Pisarev,
Wiley, New York (1984).
V. N. Gridnev, P. A. Usachev, A. Kirilyuk, and T. Ra-
sing, Phys. Rev. B 78, 104301 (2008).
12.
J. P. van der Ziel, P. S. Pershan, and L. D. Malm-
strom, Phys. Rev. Lett. 15, 190 (1965).
30.
D. Bossini, A. M. Kalashnikova, R. V. Pisarev,
T. Rasing, and A. V. Kimel, Phys. Rev. B 89, 060405
13.
Б. А. Зон, В. Я. Купершмидт, Г. В. Пахомов,
(R) (2014).
Т. Т. Уразбаев, Письма в ЖЭТФ 45, 219 (1987).
14.
Л. П. Питаевский, ЖЭТФ 39, 1450 (1961).
31.
L. Bernal, C. W. Struck, and T. G. Whitte, Acta
Cryst. 16, 849 (1963).
15.
P. S. Pershan, Phys. Rev. 130, 919 (1963).
32.
R. Diehl, Sol. St. Comm. 17, 743 (1975).
16.
T. Kampfrath, A. Sell, G. Klatt, A. Pashkin,
S. Mährlein, T. Dekorsy, M. Wolf, M. Fiebig, A. Lei-
33.
М. Б. Стругацкий, Дисс. . . доктора физ.-математ.
tenstorfer, and R. Huber, Nature Photon. 5,
31
наук, Таврический национальный университет им.
(2011).
М. В. Вернадского, Симферополь (2008).
137
А. К. Звездин, А. В. Кимель, Д. И. Плохов, К. А. Звездин
ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020
34. А. С. Боровик-Романов, Лекции по низкотем-
45.
T. Moriya, Phys. Rev. 120, 91 (1960).
пературному магнетизму: магнитная симмет-
46.
В. И. Ожогин, С. С. Якимов, Р. А. Восканян,
рия антиферромагнетиков, Изд-во Новосибирско-
В. Я. Гамлицкий, Письма в ЖЭТФ 8, 256 (1968).
го ун-та, Новосибирск (1976). Текст этих лекций
доступен на сайте Института физических про-
47.
V. E. Dmitienko, E. N. Ovchinnikova, S. P. Collins,
G. Nisbet, G. Beutier, Y. O. Kvashnin, V. V. Ma-
ras.ru/chair/books/borovik.pdf
zurenko, A. I. Lichtenstein, and M. I. Katsnelson,
35. R. Diehl, W. Tantz, B. I. Nolang, and W. Wetlling,
Nature Phys. 10, 202 (2014).
Current Topics in Materials Science 11, 241 (1984).
48.
A. F. Popkov, M. D. Davydova, K. A. Zvezdin,
36. С. Г. Овчинников, В. В. Руденко, А. М. Вороты-
S. V. Solov’yov, A. K. Zvezdin, Phys. Rev. B 93,
нов, ЖЭТФ 155, 514 (2019).
094435 (2016).
37. С. Н. Лукин, В. В. Руденко, В. Н. Селезнев,
49.
Л. В. Великов, А. С. Прохоров, Е. Г. Рудашевский,
Г. А. Цинцадзе, ФТТ 22, 51 (1980).
В. Н. Селезнев, Письма в ЖЭТФ 15, 722 (1972).
38. В. И. Зиненко, М. С. Павловский, Письма в
50.
К. П. Белов, А. К. Звездин, А. М. Кадомцева,
ЖЭТФ 87, 338 (2008).
Р. З. Левитин, Ориентационные переходы в ред-
коземельных магнетиках, Наука, Москва (1979).
39. M. Pernet, D. Elmale, and J.-C. Joubert, Sol. St.
Comm. 8, 1583 (1970).
51.
Л. В. Великов, А. С. Прохоров, Е. Г. Рудашевский,
В. Н. Селезнев, ЖЭТФ 66, 1847 (1974).
40. М. П. Петров, Г. А. Смоленский, А. Г. Паугурт,
С. А. Кижаев, М. К. Чижов, ФТТ 14, 109 (1972).
52.
В. Г. Барьяхтар, Б. А. Иванов, М. В. Чёткин, УФН
146, 417 (1985).
41. И. Е. Дзялошинский, ЖЭТФ 32, 1547 (1957).
53.
D. Afanasiev, I. Razdolski, K. M. Skibinsky, D. Bo-
42. А. С. Боровик-Романов, М. П. Орлова, ЖЭТФ 31,
lotin, S. V. Yagupov, M. B. Strugatsky, A. Kirilyuk,
579 (1956).
T. Rasing, and A. V. Kimel, Phys. Rev. Lett. 112,
43. А. С. Боровик-Романов, ЖЭТФ 36, 766 (1959).
147403 (2014).
44. Е. А. Туров, Физические свойства магнитоупоря-
54.
A. M. Kalashnikova, A. V. Kimel, R. V. Pisarev,
доченных кристаллов, Изд-во Института физики
V. N. Gridnev, A. Kirilyuk, and T. Rasing, Phys.
металлов АН СССР, Москва (1963).
Rev. Lett. 99, 167205 (2007).
138
