ЖЭТФ, 2020, том 158, вып. 1 (7), стр. 164-183

ТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА МАГНИТНЫХ

НАНОГРАНУЛИРОВАННЫХ КОМПОЗИТОВ

С ДИСПЕРГИРОВАННЫМИ ИОНАМИ

В ИЗОЛИРУЮЩЕЙ МАТРИЦЕ

В. В. Рыльковa,f*, А. В. Емельянов^a,b, С. Н. Николаев^a, К. Э. Никируй^a,

А. В. Ситников^a,c, Е. А. Фадеев^d, В. А. Демин^a, А. Б. Грановскийe**

^a Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт»

123182 Москва, Россия

^b Московский физико-технический институт

141700, Долгопрудный, Московская обл., Россия

^c Воронежский государственный технический университет

394026, Воронеж, Россия

^d Lappeenranta University of Technology

53851, Lappeenranta, Finland

^e Физический факультет Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова

119991, Москва, Россия

^f Фрязинский филиал Института радиотехники и электроники им. В. А. Котельникова

Российской академии наук

141190, Фрязино, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 31 января 2020 г.,

после переработки 31 января 2020 г.

Принята к публикации 6 февраля 2020 г.

Обзор посвящен анализу особенностей электрического сопротивления, магнитосопротивления, аномаль-

ного эффекта Холла в магнитных нанокомпозитах «ферромагнитный металл — диэлектрик» при содер-

жании металла вблизи порога перколяции, а также мемристивных свойств конденсаторных структур на

базе данных нанокомпозитов. Наличие большого содержания (до 10²² см-3) диспергированных атомов в

межгранульных зазорах приводит к логарифмической зависимости сопротивления от температуры, поло-

жительному вкладу в магнитосопротивление, возникновению туннельного аномального эффекта Холла

и многофиламентному механизму резистивного переключения, обусловливающему адаптивный характер

нанокомпозитов мемристоров с диспергированными атомами.

Статья для специального выпуска ЖЭТФ, посвященного 100-летию А. С. Боровика-Романова

DOI: 10.31857/S0044451020070159

электрической матрице. В случае магнитных

нанокомпозитов (НК) гранулы в зависимости от

материала, энергии анизотропии, размера и формы

1. ВВЕДЕНИЕ

находятся в однодоменном, суперпарамагнитном

Наногранулированные композиты металл-ди-

или неоднородно-магнитном состояниях. Эти сис-

электрик M_xD100-x представляют собой массив

темы привлекают повышенное внимание многие

наногранул, хаотически расположенных в ди-

десятилетия, что связано с применением магнитных

НК в магнитной записи информации и с огромным

^* E-mail: vvrylkov@mail.ru

разнообразием практически важных магнитных,

^** E-mail: granov@magn.ru

164

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

транспортных, оптических и магнитооптических

металл/НК/металл на основе магнитных НК. Суще-

свойств. В качестве примеров можно привести

ствует ряд прекрасных обзоров по поведению про-

гигантское магнитосопротивление [1, 2], аномаль-

водимости σ НК на диэлектрической и металличес-

ный эффект Холла c гигантским коэффициентом

кой сторонах ПМИ в разных НК-системах [21-25],

[3-5], магниторефрактивный эффект [6], усиленный

включая подробный теоретический анализ темпера-

магнитооптический эффект Керра [7] и др. Нельзя

турных и концентрационных зависимостей σ [21].

не отметить также перспективы применения НК

Поэтому в данной работе мы ограничимся в ос-

для радиопоглощающих покрытий в силу их од-

новном выяснением роли диспергированных ионов

новременно высокого сопротивления и магнитной

в НК на основе недавно выполненных эксперимен-

мягкости при определенных составах вблизи порога

тальных исследований.

перколяции [8, 9].

Недавно в магнитных НК обнаружен мемристив-

2. ОБРАЗЦЫ И МЕТОДЫ ИХ

ный эффект [10-14], что делает эти системы конку-

ИССЛЕДОВАНИЯ

рентными с многочисленными вариантами мемрис-

торов, предназначенными для создания многоуров-

Пленочные НК M_xD100-x получены методом

невой памяти и эмулирования синапсов в нейро-

ионно-лучевого распыления с использованием сос-

морфных сетях [15-18], и стимулирует новый этап в

тавных мишеней. Мишени изготавливались из ли-

изучении линейных и нелинейных электрофизичес-

тых пластин сплавов Co₄₀Fe₄₀B₂₀ и Co₈₄Nb₁₄Ta₂

ких свойств данных НК-систем. Кроме того, маг-

(далее для краткости CoFeB, CoNbTa) размером

нитные НК являются идеальной платформой для

280× 80 мм², на которые крепились прямоугольные

изучения явления перколяции, квантовых размер-

навески (14-15 шт.) из оксидов Al₂O₃, LiNbO₃ или

ных эффектов, спин-стекольных и мезоскопических

SiO₂. Расположение оксидных навесок на поверхно-

свойств, а также влияния различных взаимодейст-

сти металлических пластин было неравномерным,

вий на поведение неупорядоченных систем [19-21].

что позволяло получить в одном технологическом

Ранее в большинстве работ считалось, что в дан-

цикле композиты с контролируемым изменением со-

ных системах существует одна критическая концен-

става в диапазоне x = 6-60 aт. %. НК осаждал-

трация — порог перколяции x_p, — при которой воз-

ся в атмосфере аргона (PAr ≈ 8 · 10-4 Торр) на

никает бесконечная металлическая цепочка из гра-

ситалловые подложки при комнатной температуре

нул (перколяционный кластер), по которой протека-

(детали см. в [10, 11]). Часть образцов была приго-

ет ток по образцу. Эта критическая концентрация

товлена при повышенных температурах осаждения

определяла и переход металл-изолятор (ПМИ) при

(80-90^◦C) с целью уменьшения содержания диспер-

изменении концентрации и переход от ферромагнит-

гированных атомов металла в матрице НК.

ного (ФМ) упорядочения к суперпарамагнитному,

Элементный состав НК определялся методом

суперферромагнитному или однодоменному поведе-

энергодисперсионного рентгеновского микроанали-

нию. Однако возможность туннелирования между

за (ЭРМ) с использованием приставки Oxford INCA

гранулами и присутствие в межгранульных зазо-

Energy 250 на сканирующем электронном микроско-

рах ионов металла, которые при осаждении НК мо-

пе JEOL JSM-6380 LV.

гут быть диспергированы в изолирующей матри-

Детальные исследования структуры пленок

це, приводит к тому, что критическая концентра-

M_xD100-x с нанометровым разрешением были

ция x_c ПМИ и концентрация исчезновения дальне-

выполнены на примере НК (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x и

го магнитного порядка x_f отнюдь не совпадают с

(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x методами просвечивающей

x_p [9,21]. При этом возникает проблема эксперимен-

электронной микроскопии (ПЭM), просвечиваю-

тального определения этих важных параметров и

щей растровой электронной микроскопии (ПРЭМ)

выявления, каким образом наличие диспергирован-

и ЭРМ на растровом электронном микроско-

ных ионов металла влияет на все свойства НК вдали

пе (TEM/STEM) TITAN

80-300

(FEI, США)

и вблизи порога перколяции.

с корректором сферической аберрации зонда в

В данном обзоре обсуждается ряд примеров,

режимах светлого и темного полей с использова-

когда наличие этих ионов критически сказывает-

нием высокоуглового темнопольного кольцевого

ся на поведении сопротивления, магнитосопротив-

детектора рассеянных электронов [10, 26, 27]. Эти

ления, аномального эффекта Холла вблизи порога

исследования показали, что НК в обоих случаях

перколяции и на недавно обнаруженный мемристив-

представляет собой ансамбль кристаллических

ный эффект [10-14] в конденсаторных структурах

наногранул сплава CoFe с ОЦК-структурой, на-

165

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

ходящихся в изолирующий оксидной матрице с

жанием металла и толщиной слоя НК d

= 1-

меньшим средним атомным номером. В случае НК

3 мкм. В том числе были синтезированы струк-

(CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x гранулы округлые размером

туры М/НК/М с развитой оксидной прослойкой

a = 2-4 нм, тогда как в НК (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x

у нижнего электрода, формируемой на начальном

гранулы являются вытянутыми в направлении

этапе росте НК в режиме заданного потока О₂

роста НК до a_z ≈ 10-15 нм. При этом имеют такие

при достаточно высоком его парциальном давлении

же размеры в плоскости (a_x = a = 2-4 нм), как и в

P_O

≈ 2.5 · 10-5 Торр [10]. В таких условиях НК

случае (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x.

осаждался 7-8 мин, после чего поток О₂ уменьшал-

Кристалличность гранул указывает на то, что

ся. Дальнейшее осаждение осуществлялось от 90 до

значительная часть бора при росте НК оказыва-

300 мин при среднем давлении P_O

≈ 6 · 10-6 Торр

ется в оксидной матрице, а его содержание в гра-

(значения PO2 приведены для предельного вакуума

нулах заметно меньше 20 ат. %, при котором су-

в камере P ≈ 6 · 10-6 Торр). Использовался так-

щественна аморфизация сплава CoFeВ. Посколь-

же способ формирования оксидной прослойки пу-

ку существующими методами ЭРМ невозможно вы-

тем осаждения НК на медленно вращающуюся под-

явить, какая часть бора при росте НК оказывается в

ложку (0.2 оборота/мин). НК осаждался на под-

металлических гранулах, а какая в оксидной матри-

ложки ситалла, покрытые пленкой меди (или плен-

це [26], полученный НК невозможно записать в ви-

кой Cr/Cu/Cr) толщиной 1-2 мкм, через теневую

де точной формулы, отражающей его состав. Поэто-

маску с периодически расположенными отверстия-

му мы пользуемся теми приближенными формула-

ми диаметром 5 мм. Верхним электродом также слу-

ми НК, которые отражают состав мишени и приме-

жила пленка Cu (или пленка Cr/Cu/Cr) площадью

нялись для нахождения величины x методом ЭРМ

S = 0.5 × 0.2 мм².

[10, 26, 27].

Транспортные и магнитные свойства НК изу-

Другая особенность НК заключалась в наблю-

чались с помощь универсальных образцов, выпол-

дении в намагниченности при низких температурах

ненных с использованием фотолитографии в форме

≤

K НК), наряду с ФМ-компонентой,

двойного холловского креста шириной w = 1.2 мм

парамагнитной компоненты, вклад которой до

проводящего канала и с расстоянием l = 1.4 мм

трех раз мог превышать ФМ-компоненту [10, 27].

между потенциальными зондами на боковых гра-

Детальные исследования намагниченности НК

нях.

в полях до 7 Тл при T

= 2-10 К с использо-

Исследования проводимости и эффекта Хол-

ванием прецизионной

СКВИД-магнитометрии

ла выполнялись с помощью автоматизированной

(Quantum Design MPMS-XL7) позволили показать,

установки, снабженной вакуумированной вставкой

что парамагнитный вклад определяется диспер-

со сверхпроводящим соленоидом, погружаемой в

гированными магнитными ионами Fe²⁺ и Co²⁺

транспортный гелиевый сосуд Дьюара, в диапазоне

с концентрацией, достигающей значения N_d

≈

температур 10-300 К в магнитном поле величиной

≈ 3 · 10²² cм-3 в случае (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x;

до 1.5 Tл.

для (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x величина N_d оказалась

Магнитосопротивление (МС) измеряли на пос-

в 2-3 раза меньше: Nd ≈ 1.2 · 1022 cм-3 [27]. В

тоянном токе в импульсном магнитном поле B до

этих условиях величина x, найденная методом

20 Тл; использовался симметричный («полусинусои-

ЭРМ, включает атомы металла, находящиеся как в

дальный») импульс длительностью 11 мс. Для ис-

гранулах, так и в диспергированном виде в матрице.

ключения паразитного сигнала, вызванного dB/dt,

При исследовании вольт-амперных характери-

использовались специальные аппаратные и про-

стик (ВАХ) конденсаторных структур металл/на-

граммные средства (детали см. в работе [29]).

нокомпозит/металл (М/НК/М) в сильных элект-

Исследования мемристивных свойств структур

рических полях (более 10⁴ В/см) были обнаруже-

М/НК/М, включая измерения их вольт-амперных

ны эффекты обратимого резистивного переключе-

характеристик (ВАХ), выполнялись с помощью че-

ния (РП), свидетельствующие о проявлении мемрис-

тырехканального источника-измерителя PXIe-4140

тивных свойств НК. Наиболее сильные и устойчи-

(National Instruments) на аналитической зондовой

вые РП наблюдались в структурах на основе НК

станции PM5 (Cascade Microtech) [10, 28]. Были вы-

(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x с повышенным содержани-

полнены эксперименты по изучению устойчивости

ем диспергированных ионов [10, 28]. Для выясне-

РП (endurance), хранения резистивных состояний

ния механизма РП нами были изготовлены струк-

во времени (retention time) и возможности их за-

туры М/(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x/М с разным содер-

дания по биоподобным правилам типа STDP (spi-

166

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

ke-timing-dependent plasticity — пластичность, зави-

на основе чистых металлов типа Ni-SiO₂ [31], что

сящая от времени прихода импульсов) [12-14, 28].

позволяет оценить порог перколяции x_p. Заметные

отклонения от логарифмического закона в темпе-

3. ПРОВОДИМОСТЬ

ратурном поведении σ также должны наблюдаться

Обнаружение логарифмической зависимости

вблизи x_p, что дает дополнительную возможность

проводимости от температуры вида

оценки этой величины.

Развитая в [21,30] теория имеет довольно общий

σ = σ^∗ + β lnT

(1)

характер, так как ее основным параметром явля-

в наногранулированных пленках при концентрациях

ется туннельный кондактанс, и потому она должна

металла, соответствующих «металлическому» ре-

быть применима для неупорядоченного расположе-

жиму переноса [30], вызвало значительный интерес,

ния гранул [21], а также при наличии металлических

так как пленки были достаточно толстыми, а темпе-

ионов в межгранульных зазорах. Более того, наши

ратуры высокими, чтобы рассматривать эту зависи-

исследования показывают, что наличие металличе-

мость как следствие эффектов слабой локализации

ских ионов способствует сильному увеличению меж-

в двумерных структурах. В теоретических работах

гранульного взаимодействия ФМ-типа [10,27,32,33],

Ефетова и др. (см. [30] и обзор [21]) показано, что

усиливая тем самым туннельную связь между гра-

в гранулированных системах такая зависимость мо-

нулами и сдвигая ПМИ в область более низких кри-

жет быть следствием перенормировки кулоновского

тических значений xc [32]. В этой ситуации сле-

взаимодействия. Согласно [21,30], ниже порога пер-

дует ожидать расширения диапазона концентраций

коляции в условиях, когда g ≥ 1, проводимость НК

δx_p = x_p - x_c, где наблюдается зависимость (2).

с упорядоченным расположением гранул следует за-

Данный вывод в условиях проявления зави-

кону

симости

(2) хорошо подтвердился вначале для

(

)

НК (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x в работах [26, 27, 34], а

gE_c

σ(T ) = σ₀

затем и для систем (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x [10,27],

2πDg

k_BT

(

)

(CoNbTa)_x(Al₂O₃)100-x и (CoFeB)_x(SiO₂)100-x

gE_c

=σ₀

∝ β lnT,

(2)

[35, 36].

πkg

k_BT

Типичные температурные зависимости проводи-

где g = G_t/(2e²/ℏ) — средний туннельный кондак-

мости для нанокомпозитов (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x и

танс между соседними гранулами в единицах кванта

(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x показаны на рис. 1 и 2. Вид-

проводимости, D — размерность системы, k — коор-

но, что в случае (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x зависимость

динационное число периодической решетки (число

(2) хорошо наблюдается от 15 до 300 К в диапазоне

контактов гранулы с ближайшими соседями), k_B —

x ≈ 49-56 ат.%. Оценки значений критических кон-

постоянная Больцмана, E_c — энергия кулоновской

центраций x_c и x_p получены по зависимостям σ(x)

блокады, параметр β

= σ₀/πkg, а σ₀ представ-

и σ(T) (рис. 1а и 1б) и приведены в подписях к ри-

ляет собой металлическую проводимость (по Дру-

сункам. Заметим, что в системе Ni-SiO₂, получен-

де) при достаточно высоких температурах, когда

ной методом электронно-лучевого распыления, где

несущественны эффекты кулоновской блокады ([21],

таких ионов не обнаружено, δx_p = x_p - x_c ≈ 1 ат. %

с. 474).

[31]. В случае (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x температур-

Выражение (2) справедливо при условии gδ ≪

ный диапазон наблюдения зависимости (2) также

≪ k_BT ≪ E_c, где δ — средний энергетический зазор

широкий, δx_p ≈ 8 ат. %, однако сдвинут в область

между уровнями квантования в изолированной гра-

более низких температур T = 10-220 К. Вероятно,

нуле. При содержании металлических гранул ниже

это связано с более крупными гранулами для дан-

некоторой критической величины x_c безразмерный

ного НК (из-за их вытянутости), а также с большой

кондактанс g оказывается меньше единицы и про-

величиной диэлектрической проницаемости аморф-

исходит ПМИ, ниже которого наблюдается прыж-

ного LiNbO₃ ε_d ∼ 10²-10⁴ [37] и, как следствие, с

ковая проводимость, описываемая известным зако-

подавлением эффектов кулоновской блокады, сдви-

ном «1/2», т. е. ln σ ∝ -(T₀/T )1/2. При x > x_c про-

гающим диапазон наблюдения зависимости (2) в об-

водимость НК является металлической с отрица-

ласть низких температур [21].

тельным температурным коэффициентом сопротив-

Согласно данным на рис. 1 и 2 наклон β

≈

ления α = dρ/dT , как в грязном металле. Однако

≈ 6 (Ом·см)-1 для НК (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x за-

выше порога перколяции x_p знак α может изменить-

метно меньше, чем в случае (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x,

ся на положительный, например, как в случае НК

где β ≈ 30 (Ом·см)-1. Такое различие можно понять

167

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

.см

–1

, Ом . см

, (Ом

)

200

–1

, (Ом.см)

0.04

48 ат.%

150

0.02

44 ат.%

100

ln T [K]

x, ат.%

(CoFeB

)

(AlO )

y 100-x

–1

, (Ом.см)

49 ат.%

x = 59.2 ат.%

(CoFeB

)

(LiNbO )

y 100-x

500

48 ат.%

56 ат.%

400

44 ат.%

300

100

53 ат.%

T, K

200

-1

[(Ом.см)

]

49 ат.%

100

47 ат.%

(CoFeB

)

(AlO )

y 100-x

100

T, K

47 ат.%

–1

[(Ом.см)

]

40 ат.%

x = 47 ат.%

(CoFeB

)

(LiNbO )

y 100-x

32.5 ат.%

-1

0.1

0.2

0.3

0.4

–1/2

, K

(1/T)^1/2

Рис.

Температурные зависимости проводимости

НК (CoFeB)x(Al2O3)100-x в координатах σ-ln T

0.1

0.2

0.3

0.4

(a) и ln σ-(1/T )1/2 (б). Зависимости получены для

-1/2

(1/T)^1/2, K

образцов (CoFeB)x(LiNbO3)100-x (кривые

1-4) и

(CoFeB)x(Al2O3)100-x (кривые 5, 6) с различным содер-

Рис.

а) Зависимость сопротивления образцов

жанием ФМ-сплава: 1 — 48; 2 — 44; 3 — 40; 4 — 32.5; 5 —

(CoFeB)x(Al2O3)100-x от содержания ФМ-сплава

49; 6 — 47 ат. %. Взят из работы [10]

вблизи ПМИ (x = 46.5-59.2 ат. %) при T = 77 К. Стрел-

ками показаны области ПМИ (xc ≈ 47 ат. %) и порога

с использованием перколяционного подхода, в рам-

перколяции (xp ≈ 56-59 ат. %). б) Температурные зависи-

ках которого кондактанс G_t ≈ iσ(0)L, где L — ха-

мости проводимости образцов с различным содержанием

ФМ-сплава x = 47-59 ат. %. в) Зависимость σ(T) для

рактерный радиус корреляции перколяционной сет-

образца (CoFeB)x(Al2O3)100-x с x ≈ 47 ат. %. Взят из

ки, i ∼ L/a — число туннельных зазоров на этой

работы [26]

длине [10,26], a — среднее расстояние между грану-

лами. Тогда нетрудно показать, что

168

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

σ₀

2e²a

4. МАГНИТОСОПРОТИВЛЕНИЕ

β=

≈

∼

(3)

πkg

ℏπkiL

ℏπkL²

Как правило, магнитосопротивление (МС) одно-

Из выражения (3) следует, что наклон достаточ-

родных ФМ-металлов отрицательно, так как прило-

но сильно зависит от корреляционной длины L.

жение магнитного поля уменьшает степень магнит-

С учетом формулы

(3) получим, что корреля-

ного беспорядка в системе. Исключением является

ционная длина L

≈

20-30

нм в случае НК

продольное МС в силу анизотропного МС, обуслов-

(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x должна быть в несколько

ленного действием спин-орбитального взаимодей-

раз выше, чем в случае НК (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x,

ствия (СОВ). Но анизотропное МС подавлено в на-

где L ≈ 9-13 нм [10, 26]).

носистемах за счет размерного эффекта и не наблю-

Другое проявление роли диспергированных

дается в НК вблизи порога перколяции. Отсутствие

ионов выявляется при анализе величины энергии

анизотропного МС может служить критерием для

кулоновской блокады E_c в (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x

определения порога x_f разрушения дальнего маг-

[34]. Эта энергия при переходе электрона с одной

нитного порядка. Спин-зависящее туннелирование

гранулы на близлежащую при учете только этих

приводит также к отрицательному МС, которое на-

двух гранул, описывается выражением [24]

блюдается во многих НК и достигает величины по-

рядка 10 % в сильных полях. В силу этого обнару-

e²b

E_c =

(4)

жение положительного, линейного по полю и без

ε_da²(1/2 + b/a)

признаков насыщения в полях до 60 Тл МС в НК

Ni-SiO₂ вплоть до 200 K связывалось авторами ра-

где b — ширина туннельного зазора. Подставляя

боты [40] с влиянием магнитного поля не на магнит-

εd ≈ 10 для матрицы Al2O3 в НК, a ≈ 3 нм и

ную подсистему или туннелирование, а на подавле-

b ≈ 1 нм, найдем Ec ≈ 19 мэВ. С другой сторо-

ние квантовых поправок к проводимости, возникаю-

ны, используя выражения (1), (2) и найденные из

щих за счет электрон-электронного взаимодействия

эксперимента значения σ^∗ = 328 (Ом·см)-1, β =

при наличии обменного расщепления спиновых под-

= 33 (Ом·см)-1, получим нижнюю оценку gE_c ≈

зон. Однако ни величина эффекта 10-1 % Tл-1 (рас-

≈ 16 мэВ при σ₀ ≈ 500 (Ом·см)-1 (мы взяли σ₀ =

хождение на 2 порядка величины с оценкой), ни на-

= σ при 300 К; см. рис. 1). Поскольку теория спра-

личие квантовых поправок при относительно высо-

ведлива при g ≥ 1, это означает, что диспергиро-

ких температурах не соответствовали этой концеп-

ванные ионы могут заметно увеличивать электри-

ции. Надо сказать, что положительное линейное МС

ческую поляризуемость туннельного зазора и всей

в сильных полях наблюдалось не только в НК, но и

системы в целом. Отметим, что отличие диэлектри-

в ультратонких, высокорезистивных пленках Ni, Fe,

ческой проницаемости в формуле (4) от диэлектри-

Co, NiPb [40], и насколько это явление универсально

ческой проницаемости стехиометрической матрицы

и имеет ли одну и ту же природу в разных системах

отмечалось и ранее (cм. обзор [23]). Кроме того, учи-

остается неясным.

тывая, что туннелирование происходит за ультрако-

роткое время, необходимо принимать во внимание,

В НК вблизи порога перколяции основным меха-

что динамическая диэлектрическая проницаемость

низмом проводимости является спин-зависящее тун-

может существенно отличаться от статической. Эти

нелирование, поэтому возникает вопрос, может ли

факторы и объясняют отличия теории от экспери-

спин-зависящее туннелирование приводить не толь-

мента при использовании выражения (4).

ко к отрицательному МС, но и обеспечивать поло-

Заметим, что наличие значительной концентра-

жительный вклад в сильных полях. Простой рас-

чет в рамках модели туннельного МС гранулирован-

ции локализованных состояний на уровне Ферми

в туннельных межгранульных зазорах (порядка

ных сплавов Инуе - Маекавы [41] c учетом влияния

сильного магнитного поля на величину туннельного

10²²

эВ-1 · см-3) является причиной отклонений

от закона «1/2» и проявления моттовского закона

барьера приводит к следующему дополнительному

«1/4» в температурной зависимости сопротивления

вкладу в МС в полях, больших поля насыщения [36]:

НК ниже ПМИ (x < x_c) [25, 38]. В нашем случае

[

√

]

таких отклонений не наблюдается (см. рис. 1 и 2, а

Δρ(H)

μ_BH

λC

=ξ

λb +

(5)

также работы [10, 26, 27, 34-36]), несмотря на боль-

ρ(0)

U - E_F(0)

k_BT

шое количество диспергированных ионов. Поэтому

такие центры следует рассматривать в первую оче-

Здесь параметр ξ характеризует сдвиг уровня Фер-

редь как центры рассеяния [39].

ми в магнитном поле обменно-расщепленных подзон

169

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

со спином вдоль и против намагниченности за счет

универсальным и даже не всегда положительным,

эффекта Зеемана:

так как знак параметра ξ зависит от заполнения

подзон. Поэтому вопрос о линейном положительном

E_F (H) = E_F (0) - ξμ_BH.

(6)

МС в тонких металлических системах остается от-

крытым.

Для подзоны со спином вдоль намагниченности па-

раметр ξ > 0 и, если подзона со спином против на-

магниченности заполнена, то ξ = 1. В общем случае

5. ТУННЕЛЬНЫЙ АНОМАЛЬНЫЙ ЭФФЕКТ

ξ по величине порядка спиновой поляризации, так

ХОЛЛА

как в отсутствие обменного расщепления ξ ≈ 0. Па-

раметр λ характеризует затухание волновой функ-

Аномальный эффект Холла (АЭХ) представляет

ции электрона в туннельном барьере высотой U:

собой сложное квантовое явление, обнаруженное в

√

1880 г. и впервые объясненное в работах Карплуса и

λ=

(U - E_F ) ,

Латтинжера (1954 г.), Латтинжера (1956 г.), а затем

ℏ²

Смита и Берже (cм. обзор [43] и ссылки в нем). Дан-

а C — константатеории и, согласно работе [42], λC ≈

ный эффект связан с действием СОВ на спин-поля-

ризованные носители тока и включает три основных

≈ 0.015 эВ.

Как следует из выражения (5), положитель-

механизмa: собственный (intrinsic, впоследствии ин-

терпретируемый через фазу Бери), асимметричное

ный вклад линеен по полю, существует вплоть

рассеяние (skew scattering) и боковое смещение (side

до комнатной температуры и выше, а его ве-

jump). До сих пор продолжаются споры о том, какой

личина определяется высотой туннельного барье-

механизм является доминирующим в тех или иных

ра. При низких температурах доминирует вто-

случаях. Следует отметить, что АЭХ как первый об-

рой член в квадратных скобках, т. е. положитель-

наруженный эффект, связанный со спин-зависящим

ное МС возрастает по закону T-1/2 при пони-

жении температуры. На рис. 3 показано поведе-

рассеянием, является предтечей спинтроники. Он

является и прародителем целого семейства эффек-

ние МС в двух НК-системах, (CoFeB)_x(SiO₂)100-x

и (CoNbTa)_x(Al₂O₃)100-x, подтверждающее соотно-

тов Холла (прямого и инверсного спинового эффек-

тов Холла, квантового аномального, топологическо-

шение (5), а именно, что МС отрицательно вплоть

до полей насыщения, а затем в более сильных по-

го, туннельного, магнитооптического эффекта Хол-

ла и др.). Это и обусловливает повышенный интерес

лях возникает линейный положительный вклад с

к изучению поведения АЭХ в разных системах.

наклонном порядка 10-2 % Tл-1, который возрас-

тает при понижении температуры. Эффект выра-

АЭХ наиболее сильно проявляется в пленочных

жен более сильно в системе (CoNbTa)_x(Al₂O₃)100-x,

магнитных материалах (ФМ-металлах и полупро-

обладающей меньшей высотой потенциального ба-

водниках, гранулированных металл-диэлектричес-

рьера. Поэтому он должен уверенно наблюдаться в

ких системах и пр.) с сильным СОВ, удельное хол-

сплавах ниже порога перколяции при наличии боль-

ловское сопротивление которых описывается сум-

шой концентрации диспергированных ионов в меж-

мой двух членов:

гранульных зазорах. Для проверки этой гипотезы

нами были приготовлены образцы (Co)_x(SiO₂)100-x

ρ_H = R₀B + 4πR_sM,

(7)

и (CoNbTa)_x(SiO2c)100-x при повышенных темпера-

где первый член описывает нормальный эффект

турах подложки (около 80^◦C) с относительно невы-

Холла (НЭХ), обусловленный действием силы Ло-

соким содержанием диспергированых ионов (поряд-

ренца, а второй характеризует АЭХ, связанный с

ка 10²¹ см-3). В этом случае положительный вклад

действием СОВ, M — компонента намагниченности,

не был выявлен при температурах до 4 K и в полях

перпендикулярная плоскости пленки, B — компо-

вплоть до 20 Tл.

нента магнитной индукции в этом же направлении,

Однако рассмотренный положительный вклад

R₀ и R_s — соответственно так называемые коэффи-

заведомо мал, так как связан с влиянием магнитно-

циенты НЭХ и АЭХ. Последний коэффициент вы-

го поля на положение уровня Ферми, поэтому он не

ражается через аномальную компоненту холловской

может обеспечить величину порядка 10-1 % Tл-1, о

проводимости σ_AHE :

которой сообщалось в работе [40] для тонких (около

10 нм) металлических пленок Ni, Fe, NiSiO₂. Кроме

R_s ≈ (σ_AHE/4πM)ρ²,

(8)

этого, рассмотренный вклад заведомо не является

170

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

MR, %

x = 49 ат.%

x = 47 ат.%

-1

-0.2

-2

-0.4

T = 77.4 K

65 K

-3

-0.6

200 K

300 K

-4

300 K

-0.8

200 K

–5

T = 65 K

x = 50 ат.%

-0.1

-0.2

65 K

-0.2

200 K

-0.3

300 K

-0.4

x = 54

ат.%

-0.4

300 K

200 K

–0.5

65 K

0.15

65 K

-0.05

200 K

0.10

x = 57 ат.%

-0.10

300 K

-0.15

300 K

0.05

x = 58 ат.%

-0.20

–0.25

H, Тл

Рис. 3. Магнитосопротивление для образцов (CoFeB)x(SiO2)100-x (левый столбец) и (CoNbTa)x(Al2O3)100-x (правый

столбец) в диапазоне температур 65-300 K. Взят из работы [36]

где ρ = ρxx — удельное продольное сопротивле-

Одно из наиболее интересных направлений в ис-

ние, которое, как правило, много больше удельно-

следованиях АЭХ связано с изучением зависимос-

го аномального холловского сопротивления ρ_AHE =

ти ρ_AHE от ρ, или так называемого скейлингового

= 4πR_sM. В большинстве случаев, когда МС мало,

поведения АЭХ: ρ_AHE ∝ ρⁿ, где n — показатель

σ_AHE есть линейная функция намагниченности, а

степени, определяемый механизмом АЭХ [31,43-51].

коэффициент R_s не зависит ни от внешнего поля,

Скейлинговое соотношение в этой форме (или в эк-

ни от спонтанной намагниченности.

вивалентной в терминах проводимостей: σ_AHE

171

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

–1

[(Ом . см)

]

[(Ом . см)

]

AHE

-2

-0.5

-3

x = 56 ат.%

= 1.41

x = 53 ат.%

0.6)

-4

-0.6

= 1.55

0.45)

–5

x = 49 ат.%

-0.7

= 1.61

0.4)

–6

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.95

6.00

6.05

6.10

6.15

–1

[(Ом.см)

]

[(Ом.см)

]

Рис.

4. Логарифмические зависимости проводимости АЭХ σAHE от σ (ln σAHE

= γ lnσ) для образцов

(CoFeB)x(Al2O3)100-x с x = 49, 53 ат. % (а) и x = 56 ат. % (б). Взят из работы [26]

= ρ_AHE/ρ² = ρ_AHEσ² ∝ σ^γ; γ ≈ 2 - n) широко

ln σ ∝ -(T₀/T )1/2, очень мало из-за трудностей из-

используется в литературе для изучения механизма

мерения слабого сигнала АЭХ. Первые эксперимен-

АЭХ, когда сопротивление изменяется за счет из-

тальные исследования параметрической зависимос-

менения концентрации примесей (дефектов, соста-

ти ρ_AHE(ρ) в окрестности ПМИ были выполнены на

ва материала и пр.) или температуры [43]. В по-

примере НК Fe-SiO₂ [4, 5]. Оказалось, что при из-

следнем случае существенную роль может играть

менении температуры зависимость ρ_AHE (ρ) следу-

неупругое рассеяние электронов на фононах и/или

ет степенному закону ρ_AHE ∝ ρ(T)ⁿ, n = 0.44-0.59

магнонах, обусловливая кардинальную модифика-

[4]. Между тем при изменении содержания Fe функ-

цию скейлинга [44, 46, 47, 51, 52].

ция ρ_AHE (ρ) демонстрировала сильнонемонотонное

В однородных металлических системах при

поведение: в окрестности ПМИ сопротивление АЭХ

упругом рассеянии носителей заряда (низкие тем-

испытывало насыщение с тенденцией выхода на но-

пературы) n = 1 для механизма асимметричного

вое плато при увеличении T₀ [5].

рассеяния и n = 2 для механизма бокового смеще-

ния, а также собственного механизма АЭХ [43]. С

Первая теория АЭХ для прыжкового режима в

увеличением потенциала примесного рассеяния в

разбавленных системах с магнитными примесями

высокоомных (ρ > 10-4 Ом·cм) магнитных метал-

была построена в работе [56], где был получен скей-

лических материалах (так называемых «грязных»)

линговый закон с n = 0.5 при изменении концентра-

показатель n уменьшается до n

≈ 0.4 [43, 53].

ции примесей. Основной вывод этой теории состоял

Однако имеются многочисленные случаи, когда пе-

в том, что АЭХ возникает из-за влияния СОВ на

речисленные выше соотношения масштабирования

коррелированные прыжки между триадами приме-

не выполняются, причем для некоторых гетероген-

сей в перколяционной сетке (подобно НЭХ в прыж-

ных систем были зарегистрированы значительные

ковом режиме, возникающему в триадах примесей

отклонения (см., например, работы [44, 51, 54, 55]

при воздействии магнитного поля на интерферен-

и ссылки там). Например, в магнитных грану-

цию амплитуды для прямого и косвенного (второ-

лированных НК с металлической проводимостью

го порядка) переходов [57]). Дальнейшее развитие

(выше порога перколяции), где наблюдается АЭХ

этого подхода для разбавленных магнитных систем,

с гигантским коэффициентом, при варьировании x

связанное с процедурой усреднения коррелирован-

получены значения n ≈ 0.6 при 300 К и n ≈ 0.7 при

ных прыжков на тройках примесных центрах с при-

77 К [3,31].

менением теории перколяции, привело к скейлингу

Экспериментальных исследований АЭХ в НК в

между аномальной (σ_AHE ) и продольной (σ) прово-

диэлектрической области составов, особенно в обла-

димостями вида σ_AHE ∝ σ^γ , где 1.33 < γ < 1.76 (т. е.

сти активационной прыжковой проводимости типа

0.67 > n > 0.24) [58].

172

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

ln (

/x)[Ом . см]

Авторы работы [59] создали микроскопическую

AHE

теорию АЭХ в туннельном режиме для случая

-11.0

0.24

массива плотноупакованных ФМ-гранул, связанных

между собой контактами с туннельным кондактан-

0.20

-11.2

сом G_t ≥ 2e²/ℏ. Напомним, что данное условие со-

ответствует металлическому режиму проводимости

0.16

120

160

НК, реализуемому при x_c < x < x_p в условиях

-11.4

T, K

проявления логарифмического закона для проводи-

n = 0.24 (

= 1.76)

мости: σ ∝ ln T (см. разд. 3). В рамках модели

-11.6

работы [59] АЭХ возникает только внутри гранул,

/x = 9.73 мкОм . см

AHE

при этом скейлинг в зависимости ρ_AHE (ρ) отсутст-

–11.8

вует (n ≈ 0). Столь необычный скейлинг с n ≈

≈ 0 в условиях, когда σ ∝ lnT, был продемонстри-

-12.0

рован в НК Ni-SiO₂ путем варьирования содержа-

ния никеля [31]. В частности, было показано, что

-12.2

AHE

/x = 5.45 мкОм. см

ρ_AHE(ρ) ≈ const при изменении ρ ниже порога пер-

коляции в довольно широком диапазоне примерно

–6

-5

-4

-3

-2

от 2 · 10-2 до 2 · 10-1 Ом·см. Следует отметить, что

.см

[Ом

]

результаты наших исследований АЭХ в Fe-SiO₂ в

диэлектрической области составов также указыва-

Рис. 5. Логарифмическая зависимость нормированного

ют на проявление скейлинга с n ≈ 0 при изменении

сопротивления АЭХ (ρAHE /x) от продольного сопротивле-

ния ρ, полученная из измерений при фиксированной низ-

содержания Fe [5].

кой температуре в диапазоне 10-36 K для образцов с раз-

Однако позднее в работе [39] было показано,

личным содержанием x металла. На вставке показана тем-

что АХЭ может возникать внутри туннельных ба-

пературная зависимость показателя степени n в скейлинго-

рьеров вследствие рассеяния спин-поляризованных

вом соотношении ρAHE (x)/x ∝ ρⁿ(x). Взят из работы [26]

электронов на примесях с большой константой СОВ

(3d-элементах или атомах тяжелых металлов типа

Pt, Ta), расположенных в туннельных зазорах меж-

ду гранулами. Туннельный АЭХ может также воз-

никать внутри туннельного барьерного слоя за счет

действительно были обнаружены на примере НК

СОВ Рашбы, обусловленного градиентом потенциа-

(CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x [26]. Отличительной особен-

ла, созданного приложенным напряжением [60].

ностью этого туннельного АЭХ является то, что он

Недавно также были рассмотрены другие меха-

уверенно наблюдается в области, где имеется лога-

низмы туннельного АЭХ [61,62], вызванные пригра-

рифмическая зависимость сопротивления от темпе-

ничным СОВ, которое приводит к «косому» тунне-

ратуры. Коэффициент n в корреляции между сопро-

лированию электронов даже в отсутствие примесей.

тивлением АЭХ и обычным сопротивлением отлича-

Что касается последних двух механизмов, то они

ется от значения этого коэффициента в металличес-

требуют особой кристаллической структуры тун-

кой области выше порога перколяции (n = 0.6-0.7

нельных переходов, которая вряд ли может быть

при изменении x [3,31]) и сильно зависит от того, ка-

реализована в сильно неупорядоченных системах,

кой из параметров, температура или концентрация,

к которым относятся НК. Механизм, описанный в

играет роль варьируемой величины. Так, для образ-

работе [60], предпочтительно изучать в отдельных

цов НК с x = 49-56 ат. % при вариации температу-

туннельных переходах, в которых легко реализовать

ры имеем σ_AHE (T ) ∝ σ^γ (T ) при γ = 1.41-1.61, что

сильные электрические поля, необходимые для на-

эквивалентно уменьшению n от 0.6 до 0.4 (рис. 4).

веденного СОВ Рашбы (более 10⁵ В/см). В планар-

Между тем при вариации состава и с учетом то-

ных НК-образцах типичные поля в транспортных

го, что намагниченность пропорциональна x, имеем

измерениях не превышают 10² В/см.

ρ_AHE(x)/x ∝ ρⁿ(x), где n ≈ 0.24 при T = 10 К и

Теоретические предсказания туннельного АЭХ

монотонно уменьшается до n ≈ 0.2 при повышении

[39] и обнаружение логарифмического типа зави-

температуры до 160 К (рис. 5). Заметим, что подоб-

симости σ(T) в НК с большой концентрацией N_d

ная тенденция в уменьшении n от 0.7 до 0.6 наблю-

диспергированных ионов [34] инициировали наши

дается в НК с x > x_p в диапазоне T = 77-300 К

исследования этого эффекта, проявления которого

[3, 31].

173

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Рис. 6. а) Гранулированная система с СОВ-рассеиванием

V_Hd

V_Hg

на дефектах в оксидной матрице при туннелировании

электронов между гранулами. Показаны два параллельно

-I_x

включенных источника ЭДС АЭХ: первый, обусловленный

СОВ в гранулах (VHg = RHgIx), и второй, возникающий

внутри туннельного барьера (V_Hd = R_HdIx); ток Ix те-

— холловские со-

чет через соседние гранулы, RHg и RHd

V_Hg

противления соответственно гранул и межгранульной ди-

V_Hd

электрической прослойки. На вставке показана схема элек-

тронного туннелирования между гранулами, вытянутыми

-I_x

вдоль направления роста НК [63]. б) Схематичный рису-

нок туннельного перехода между гранулами, иллюстриру-

ющий возникновение круговых токов при появлении эф-

фекта Холла в диэлектрической прослойке. в Эквивалент-

ная схема периодической цепи из туннельных переходов

(сопротивлений) с двумя локальными источниками ЭДС

Холла; r_dint ≫ r_dext ≫ rgint, VHeff = (1/2)[(ϕg1 - ϕg0) +

+ (ϕd1 - ϕd0)]. Рисунок из работы [26]

V_HH

где ρ_Hd(x, T ) и ρ_Hg(x, T ) — удельные сопротивления

I_x

соответственно туннельного АЭХ и АЭХ в гранулах,

b — толщина туннельного зазора. Напомним, что со-

гласно работам [31,59] последний член в выражении

(9) не зависит от x. Множитель 0.37(b/a), умень-

шающий вклад туннельного АЭХ в (9), отражает

упомянутое выше шунтирование локальных источ-

ников туннельного АЭХ в нашей перколяционной

системе.

r_dext

Анализ данных эксперимента с использованием

выражения (9) подтверждает наличие туннельного

I_c

АЭХ и позволяет на качественном уровне объяснить

наблюдаемые как температурные, так и концентра-

r_gint

r_dint

2I_c

ционные зависимости АЭХ [26].

Согласно формуле

(9)

в системе типа

V_Hg

(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x с сильно вытянутыми

гранулами ожидается сильное (приблизительно в

10 раз) ослабление туннельного АЭХ по сравне-

r_dext

со сферическими

нию с НК (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x

I_c

гранулами. Кроме того, к ослаблению туннельного

АЭХ приводит невозможность «лобового» туннели-

рования между гранулами (см. вставку к рис. 6а

и работу [10]). По этой причине нам не удалось

(ρ) при

наблюдать скейлинг в зависимости ρ_AHE

Экспериментальное исследование

туннельного

изменении x, хотя при изменении по температуре

АЭХ затруднено шунтированием этого эффекта в

скейлинг наблюдался с n ≈ 0.4 [10], т. е. был таким

гранулах, как это проиллюстрировано на рис. 6.

же, как в случае образцов (CoFeB)_x(Al₂O₃)100-x,

В работе [26] предложена модель АЭХ в гранули-

близких к ПМИ [26].

рованных сплавах, учитывающая оба вклада от

В заключение данного раздела отметим, что для

гранул и туннельного зазора:

наблюдения туннельного АЭХ при СОВ-рассеянии

туннелирующих электронов безусловно предпочти-

тельнее использовать НК с диспергированными ато-

ρ_AHE(x, T) ≈ 0.37

ρ_Hd(x, T) + ρ_Hg(T),

(9)

мами тяжелых металлов (Pt, Ta, Hf) [39], поскольку

174

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

для этих атомов константа СОВ на порядок больше,

жен, однако до сих пор является предметом дис-

чем для 3d-элементов. Поэтому вопрос о возможных

куссий и исследований [70]. Тем не менее наиболь-

величинах туннельного АЭХ в НК-системах остает-

ший интерес проявляется к оксидным мемристив-

ся открытым.

ным структурам как к системам, которые могут об-

ладать многоуровневым характером РП при боль-

ших временах хранения резистивных состояний, а

6. МЕМРИСТИВНЫЙ ЭФФЕКТ

также довольно технологичны в изготовлении и мо-

гут быть легко интегрируемы в современную мик-

Мемристивный эффект связан с изменением ре-

роэлектронную технологию [15, 17].

зистивного состояния объекта (мемристора) под

Несмотря на значительный накопленный экспе-

действием приложенного электрического поля и

риментальный материал, микроскопическая теория

протекшего через него заряда, а также с сохране-

обратимых эффектов РП до сих пор отсутствует.

нием этого состояния после снятия импульса напря-

Последнее, в частности, обусловлено как трудностя-

жения. Мемристоры (резисторы с памятью) явля-

ми описания взаимосвязанных неравновесных про-

ются перспективными элементами при построении

цессов теплового, электронного и ионного транспор-

нового типа энергонезависимой памяти типа RRAM

та на нанометровых масштабах, так и с дополни-

и нейроморфных вычислительных сетей (НВС), по-

тельными эффектами: с участием нескольких ка-

скольку могут обладать малым энергопотреблением

налов РП, связанных, например, с одновременным

при записи/считывании информации, многоуровне-

проявлением катионного и анионного переносов [71],

вым характером резистивного переключения (РП)

с синергетическими вкладами в РП электрической

и потому способны эмулировать ключевые элемен-

поляризации сегнетоэлектрика и ионного транспор-

ты НВС — синапсы [15-18].

та [67], с явлениями типа квантования проводимости

Эффекты РП обычно наблюдают в мемристив-

структуры [72, 73] и др.

ных структурах металл/оксид/металл (МОМ), в ко-

В случае структур металл/нанокомпозит/металл

торых они обусловлены процессами электромигра-

(М/НК/М) на основе металл-оксидных НК пере-

ции вакансий кислорода (анионов) или катионов ме-

ход в проводящее состояние должен определяться

таллов [15-18]. В результате в оксидном изолирую-

перколяционными цепочками, заданными простран-

щем слое образуются (или разрушаются) нитевид-

ственным положением и концентрацией наногранул

ные проводящие каналы (филаменты), а структура

металла в НК, и потому устойчивость к РП должна

переключается соответственно в низкоомное (LRS)

быть высокой [10]. Впервые важность эффектов

или высокоомное (HRS) состояние. Характер фор-

перколяции в РП структур М/НК/М была показана

мирования филаментов в значительной степени слу-

в наших работах [10, 28]. Отметим, что ощутимых

чаен, что является одной из основных причин де-

результатов ранее удалось достичь в структурах

градации свойств мемристоров при циклических РП

М/Pt-SiO₂/М, в которых активный слой создавал-

[15, 16]. Другой недостаток анионных или катион-

ся магнетронным распылением составной мишени

ных мемристивных МОМ-структур связан с тем,

Pt/SiO2 и состоял из матрицы SiO2 с дисперги-

что для их устойчивой работы необходима, как пра-

рованными атомарными нанокластерами Pt [74].

вило, формовка, заключающаяся в подаче на струк-

Показано, что в этом случае максимальное число

туру относительно высокого напряжения, при кото-

РП N_max превышает 3 · 10⁷ при времени хранения

ром образуются филаменты (мостики).

резистивных состояний (retention time) t_r > 6 мес.

Возможны, однако, и другие механизмы РП,

Механизм, ответственный за РП в случае струк-

не требующие формовки, и связанные например, с

тур М/Pt-SiO₂/М, не установлен. Предположитель-

перезарядкой локализованных электронных состо-

но он связан с движением вакансий кислорода и об-

яний в области барьера Шоттки и/или в объеме

разованием проводящих каналов-филаментов, фор-

оксида (см. работы [64, 65] и ссылки в них), элек-

мируемых при РП, а также с локальным разогре-

трической переполяризацией сегнетоэлектрического

вом и укрупнением в них наночастиц Pt (от 2-3 нм

оксида [66, 67], окислительно-восстановительными

до 3-4 нм). Недавно были также изучены структу-

реакциями в органических материалах [68], эф-

ры М/W-SiO₂/n-Si с нижним контактом из силь-

фектом электронного увлечения [69] и, наконец, с

нолегированного n-Si (ρ < 0.05 Ом·см), в которых

температурно-инициированным переходом металл-

активный слой создавался путем имплантации SiO₂

изолятор в моттовских материалах (NbO₂, VO₂,

ионами W [75]. Показано, что такие структуры не

V₂O₃), который сравнительно давно был обнару-

требуют формовки. Причем даже при наличии ме-

175

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

R, Ом

G, Ом^-1

x_p = 13 ат.%

10^-1

I, A

1000

0.10

10^-2

0.05

0.00

10^-3

100

-0.05

-0.10

-6

-4

-2

–4

50000

100000

U, B

R, кОм

x, ат.%

1000

Рис. 7. Зависимость кондактанса G(x) = I/U структу-

ры M/(CoFeB)x(LiNbO3)100-x/M от содержания x метал-

ла, измеренная при напряжении U = 0.2 В. На вставке

100

представлена ВАХ структуры с оптимальным содержани-

ем xopt ≈ 8 aт. %, полученная путем 30 циклических изме-

рений (стрелки показывают направление сканирования по

напряжению)

таллических наночастиц W в активном переключа-

ющем слое W-SiO₂ достигается достаточно боль-

2000

4000

6000

8000

10000

шое отношение сопротивлений в высокоомном (вы-

t, с

ключенном) и низкоомном (включенном) состояни-

ях, R_off/R_on > 10⁴ при N_max ≈ 4 · 10² и t_r ≈ 10⁴ с

Рис. 8. а) Устойчивость структуры M/HK/M на основе НК

[75]. Отметим, что пластичность разработанных в

(CoFeB)x(LiNbO3)100-x, x ≈ 8 aт. % к циклическим пере-

ключениям. б) Временные зависимости пяти резистивных

работах [74,75] мемристорных структур не исследо-

состояний для структуры М/НК/М, выращенной при по-

валась; не была изучена также возможная связь РП

вышенном начальном давлении кислорода (см. текст)

структур с эффектами их перколяционной проводи-

мости.

В наших недавних исследованиях структур

толщиной слоя НК d ≈ 2.5 мкм и сильно вытянуты-

М/НК/М на основе НК (CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x

ми гранулами (до 10 нм) [10,28]. На рис. 7 показана

был обнаружен мемристивный эффект с отношени-

зависимость кондактанса структуры G(x) = I/U от

ем R_off /R_on, достигающем величины порядка 100

содержания металла, измеренная на постоянном то-

при некотором оптимальном значении x = x_opt ≈

ке при напряжении U = 0.2 В, на порядок меньшем,

≈ 8-15 ат. % ниже порога перколяции НК [10, 28].

чем напряжение РП структуры в низкоомное состо-

Эффект хорошо воспроизводился при числе циклов

яние (U_LRS ≈ 4 В; см. вставку к рис. 7). Зависимость

РП более 10⁵ и практически не зависел от типа

G(x) имеет вид, характерный для перколяционных

контактов [10, 13, 28]. Кроме того, синтезированные

гранулированных систем [1]: ниже некоторого поро-

структуры М/НК/М обладали высокой степенью

гового значения x < x_p (порога перколяции; в дан-

пластичности (плавным характером изменением

ном случае x_p ≈ 13 ат. %) функция G(x) является

резистивного состояния в окне R_off -R_on), что

экспоненциальной, а при x > x_p величина G слабо

позволило эмулировать важные свойства биологи-

зависит от x [76].

ческих синапсов [13, 14].

Отметим, что ВАХ структуры М/НК/М хоро-

Изложенные выше результаты поясняются дан-

шо воспроизводится при циклических измерениях в

ными, представленными на рис. 7 и 8 и получен-

диапазоне от -5 до +4 В (см. вставку к рис. 7).

ными для структур М/(CoFeB)_x(LiNbO₃)100-x/М с

При этом эффект формовки практически не про-

176

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

является, т. е. напряжения U_LRS переключения из

Верхний электрод

HRS в LRS при первом и последующих переклю-

чениях близки в отличие от структур МОМ на ос-

нове однородных оксидов [15, 16]. Высокая стабиль-

ность структур подтверждается прямыми измерени-

ями устойчивости структур М/НК/М к деградации

при циклических переключениях (endurance), т. е.

максимального количества N_max записи/стирания,

которое заведомо превышает 10⁵ (см. рис. 8а, а так-

же работу [13]).

LiNbO₃

Нижний электрод

Многоуровневый характер РП в сочетании с дли-

тельным временем хранения резистивных состояний

Ситалловая подложка

достигается в структурах с развитой оксидной про-

слойкой у нижнего электрода, формируемой на на-

Рис. 9. (В цвете онлайн) Структура М/НК/М в HRS пос-

чальном росте НК при довольно высоком парциаль-

ле циклических РП и приложения положительного потен-

ном давлении кислорода PO2 ≈ 2.5 · 10-5 Торр в ре-

циала на верхний электрод. Серые области, окружающие

жиме заданного его потока (см. разд. 2). В этом слу-

цепочки гранул, представляют металлический конденсат,

чае оптимальное содержание металла для наблюде-

который возникает в результате процесса нуклеации ато-

ния РП смещается в область больших значений x =

мов Co и Fe и кислородных вакансий при протекании тока

= x_opt ≈ 15 ат.% [76]. Данные по времени хранения

через перколяционные цепочки, образованные гранулами

резистивных состояний для такой структуры пред-

ставлены на рис. 8б. Видно, что наблюдаются пять

практически не флуктуирующих и хорошо разли-

(наночастиц). Подобные эффекты наблюдались, на-

чимых резистивных состояний в течение времени,

пример, в мемристивных структурах на основе SiO₂

превышающего 10⁴ с.

с диспергированными атомами Pt или W [74, 75].

Недавно выяснилось, что существование оксид-

При подаче на верхний электрод достаточно

ной прослойки не гарантирует наблюдения устойчи-

большого положительного напряжения структура

вых РП в структурах M/НК/М. Другим важным

стремится перейти в LRS за счет перемещения кис-

параметром НК для наблюдения РП является на-

лородных вакансий и катионов к нижнему электро-

личие в НК диспергированных магнитных атомов

ду вдоль МЦ и уменьшения эффективного зазора l_g

в изолирующей матрице в достаточно больших ко-

между МЦ и нижним электродом (рис. 9). С другой

личествах (N_d ∼ 10²² см-3); при малых значени-

стороны, емкость структуры в этой ситуации долж-

ях N_d ∼ 10²¹ см-3 РП становятся неустойчивыми

на увеличиваться, так как в первом приближении

и практически перестают наблюдаться [32]. Данный

величина емкости C ∝ 1/l_g. Очевидно, что обратная

факт, большие предельные токи при РП (до 0.1 А;

ситуация возникает при подаче на структуру доста-

см. вставку к рис. 7), а также недавнее обнаружение

точно большого отрицательного напряжения [76].

эффекта сильного увеличения емкости (в 8 раз) при

На наш взгляд, многофиламентный характер РП

переключении структуры M/НК/М из HRS в LRS

не только обеспечивает устойчивые РП структур

привели нас к качественной многофиламентной мо-

М/НК/М, но и плавный характер изменения их со-

дели РП [76], которая поясняется на рис. 9.

противления в окне R_off -R_on, что, в свою очередь,

В первоначальном состоянии после изготовле-

определяет возможности их использования в адап-

ния структуры M/НК/М диспергированные атомы

тивной электронике, описанные в следующем разде-

равномерно распределены в изолирующей матрице

ле.

НК. Однако после подачи напряжения и прохожде-

ния тока может происходить нуклеация диспергиро-

ванных атомов вокруг цепочек гранул, образующих

7. АДАПТИВНЫЕ СВОЙСТВА

перколяционные пути (рис. 9), и, как следствие, об-

НАНОКОМПОЗИТНЫХ СТРУКТУР

разование проводящих «металлизированных» цепо-

чек (МЦ). Очевидно, что проявление эффектов нук-

Адаптивной электроникой принято считать сис-

леации обусловлено в нашем случае сильной перена-

темы с динамическими самоподстраиваемыми в

сыщенностью рассматриваемой системы атомарной

процессе работы параметрами входящих в них эле-

фазой и наличием в ней металлических зародышей

ментов [77]. Интерес к развитию такой электро-

177

ЖЭТФ, вып. 1 (7)

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

ники обусловлен надеждой воспроизведения чрез-

мообучаемых НВС. В биологических нейронных

вычайно низкого энергопотребления при высокой

системах обучение происходит благодаря способнос-

вычислительной эффективности биологических си-

ти синапсов изменять свой вес, которая называется

стем при решении так называемых антроморфных

синаптической пластичностью [90].

задач (распознавание образов, текста и речи, приня-

Одним из перспективных механизмов эволюции

тие решений, обобщение, предсказание и т.д.) [78].

синаптических весов является пластичность, зави-

Особый интерес представляет разработка адаптив-

сящая от времени прихода импульсов (spike timing

ной электроники на базе импульсных нейроморф-

dependent plasticity, STDP) [90]. Согласно STDP, си-

ных вычислительных систем (НВС) [17, 18], в ко-

наптический вес увеличивается в случае, если пост-

торых слои искусственных нейронов, связанные че-

синаптический нейрон генерирует импульс (спайк)

рез синапсы, интегрируют входные сигналы и гене-

сразу после пресинаптического, указывая на нали-

рируют выходные импульсы (спайки). К настояще-

чие причинно-следственной связи, и наоборот. Ме-

му моменту создано несколько успешных прототи-

ханизм изменения мемристивного веса по правилу

пов импульсных НВС на базе элементов стандарт-

STDP был продемонстрирован на примере некото-

ной комплементарной (КМОП) технологии, такие

рых мемристоров [90-92] и использован в импульс-

как TrueNorth [79], SpiNNaker [80], Loihi [81] и др.

ных НВС [12,14,93-95]. При этом отмечается, что од-

[82]. Однако поскольку цифровые КМОП-элементы

ной из наиболее важных характеристик мемристо-

изначально не оптимизированы под нейроморфные

ров является возможность их переключения в как

вычисления, они не способны в полной мере эму-

можно большее число различных состояний [96]. В

лировать главное свойство синапсов — их пластич-

этой связи мемристоры на основе магнитных нано-

ность. В этой связи мемристоры могут эмулировать

гранулированных композитов с диспергированными

синапсы и отчасти нейроны более точно, посколь-

ионами в изолирующей матрице могут быть идеаль-

ку принцип их работы, основанный на дрейфе и

ными кандидатами на роль синапсов в импульсных

диффузии ионов, фундаментально схож с принци-

НВС.

пом функционирования этих биологических элемен-

Для создания импульсной НВС необходима про-

тов [17]. Более того, НВС на базе кроссбар-массивов

верка возможности обучения отдельных НК-мем-

мемристоров позволяют проводить параллельные и

ристоров по правилам STDP. Для этого мы исполь-

энергоэффективные вычисления непосредственно в

зовали одинаковые пре- и постсинаптические спайки

памяти (computing-in-memory) по правилам Кирх-

пилообразной формы, которые подавались на ниж-

гоффа [83].

ний и верхний электроды структуры. Амплитуда

Можно выделить два основных направления раз-

(3 В) и длительность (400 мс) спайка были выбраны

работки НВС на базе мемристоров: 1) перенос алго-

таким образом, чтобы одиночный спайк не изменял

ритмов обучения программных нейронных сетей на

сопротивление мемристора. Однако если два спайка

аппаратную основу (реализация сетей типа перцеп-

с малой задержкой Δt между ними по времени бу-

трона [84-86], перепрограммируемой мемристорной

дут поданы на мемристор, то падение напряжения

кроссбар-матрицы в составе полной аппаратной сис-

на нем может оказаться достаточным для измене-

темы на чипе [87] и долго-кратковременной памяти

ния его проводимости. Проводимость G мемристора

[88]); 2) использование так называемых биоподоб-

можно связать с синаптическим весом; тогда изме-

ных алгоритмов обучения сетей [89].

нение проводимости ΔG будет эквивалентно изме-

Недостаток первого подхода связан со сложнос-

нению синаптического веса. Измерения проводимо-

тью его аппаратной реализации, поскольку на каж-

сти проводились до и после подачи последователь-

дом шаге обучения необходимо знать текущее сос-

ности пре- и постсинаптических спайков. Началь-

тояние каждого синаптического веса мемристора и

ное состояние мемристоров было всегда одинаковым

иметь возможность изменить его на строго опреде-

(соответствовало проводимости 1 мСм) и задавалось

ленную величину [85]. Поэтому данный подход обу-

с помощью алгоритма из работы [97]. Зависимость

чения НВС скорее всего подходит для решения опре-

относительного изменения веса от времени Δt (окно

деленных (протоколированных) задач с использова-

STDP) для четырех различных мемристоров пред-

нием внешнего учителя.

ставлено на рис. 10а. Видно, что синаптическая по-

Второй подход, основанный на биоподобных

тенциация (ΔG > 0) происходит при Δt > 0, де-

принципах обучения, мало изучен с практической

прессия (ΔG < 0) — при Δt < 0. Подобный вид

точки зрения; считается, однако, что он может

зависимости был обнаружен и в биологических сис-

иметь хорошие перспективы для построения са-

темах [98].

178

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Для изучения особенностей обучения с исполь-

Холла и многофиламентному механизму резистив-

зованием STDP была разработана НВС, состоя-

ного переключения (мемристивному эффекту), обу-

щая из четырех пресинаптических нейронов соеди-

словливающему адаптивный характер мемристоров

ненных с постсинаптическим нейроном посредством

на базе НК с максимальным содержанием диспер-

НК мемристивных синапсов. Все нейроны были про-

гированных ионов (до Nd ∼ 3 · 1022 см-3). Для

граммными: пресинаптические нейроны были за-

таких мемристоров показана возможность задания

программированы генерировать различные пуассо-

резистивных состояний (локального «обучения») по

новские последовательности спайков с одинаковой

биоподобным правилам типа STDP. Обнаружено,

средней частотой 1 Гц (рис. 10б). Постсинапти-

что конечное состояние мемристоров не зависит от

ческий нейрон был порогового типа (генерировал

их начального состояния, а зависит только от усло-

спайк в случае, когда суммарная величина тока пре-

вий «обучения» (последовательности импульсов).

вышала пороговое значение I_th). Оптимальное зна-

Полученные результаты открывают перспективы

чение I_th было подобрано в работе [12] и составляло

создания автономных нейроморфных систем, спо-

1 мА. Изначально все мемристоры НВС приводи-

собных к обучению решению сложных когнитивных

лись к заданному состоянию R₀ по алгоритму из ра-

задач.

боты [97]. В качестве R₀ были выбраны значения 0.1,

1, 10 кОм. Далее с пресинаптических нейронов по-

Финансирование. Работа выполнена при фи-

давалась запомненная последовательность спайков,

нансовой поддержке Российского научного фонда

которая всегда была одинаковой для различных R₀.

(грант № 16-19-10233) с использованием оборудова-

После каждого постсинаптического спайка измеря-

ния ресурсных центров НИЦ «Курчатовский инсти-

лись сопротивления мемристоров. На рис. 11 пред-

тут».

ставлена эволюция значений сопротивлений мемри-

сторов. Видно, что после нескольких постсинапти-

ческих спайков резистивное состояние элементов си-

ЛИТЕРАТУРА

стемы начинает зависеть только от условий обуче-

A. Milner, A. Gerber, B. Groisman, M. Karpovsky,

ния (в нашем случае последовательности подавае-

and A. Gladkikh, Phys. Rev. Lett. 76, 475 (1996).

мых импульсов) и перестает зависеть от начальных

значений R₀. Таким образом, обучение НВС по пра-

N. Kobayashi, S. Ohnuma, T. Masumoto, and H. Fuji-

вилам STDP демонстрирует адаптивные свойства,

mori, J. Appl. Phys. 90, 4159 (2001).

что может быть использовано при создании НВС с

A. Pakhomov, X. Yan, and B. Zhao, Appl. Phys. Lett.

обучением «без учителя». Заметим также, что если

67, 3497 (1995).

данные последовательности пресинаптических им-

Б. А. Аронзон, Д. Ю. Ковалев, А. Н. Лагарьков,

пульсов подать на другие мемристоры, то конечное

Е. З. Мейлихов, В. В. Рыльков, М. В. Седова,

сопротивление мемристора не изменится [14], что го-

N. Negre, M. Goiran, J. Leotin, Письма в ЖЭТФ

ворит об устойчивости обучения НВС по правилам

70, 87 (1999).

STDP к разбросу характеристик мемристоров.

Б. А. Аронзон, А. Б. Грановскийй, Д. Ю. Кова-

лев, Е. З. Мейлихов, В. В. Рыльков, М. А. Седова,

Письма в ЖЭТФ 71, 687 (2000).

8. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

А. Б. Грановский, И. В. Быков, Е. А. Ганьшина,

Таким образом, изучены транспортные свойст-

В. С. Гущин, М. Инуе, Ю. Е. Калинин, А. А. Коз-

ва гранулированных НК металл-диэлектрик

лов, А. Н. Юрасов, ЖЭТФ 123, 1256 (2003).

M_xD100-x, которые помимо наногранул, хаотичес-

Е. А. Ганьшина, М. В. Вашук, А. Н. Виногра-

ки расположенных в диэлектрической матрице,

дов, А. Б. Грановский, В. С. Гущин, П. Н. Щер-

содержат в значительных количествах (до N_d

∼

бак, Ю. Е. Калинин, А. В. Ситников, Ч. О. Ким,

∼ 10²² см-3) атомарную фазу атомов металла, иг-

Ч. Г. Ким, ЖЭТФ 125, 1172 (2004).

рающих роль магнитных ионов. Показано, что нали-

S. Bedanta, T. Eimüller, W. Kleemann, J. Rhensius,

чие большого содержания диспергированных ионов

F. Stromberg, E. Amaladass, S. Cardoso, and

в межгранульных зазорах приводит к логарифми-

P. P. Freitas, Phys. Rev. Lett. 98, 176601 (2007).

ческой зависимости сопротивления от температуры,

положительному вкладу в магнитосопротивление,

S. Bedanta and W. Kleemann, J. Phys. D 42, 013001

возникновению туннельного аномального эффекта

(2009).

180

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

10.

В. В. Рыльков, С. Н. Николаев, В. А. Демин,

25.

С. А. Гриднев, Ю. Е. Калинин, А. В. Ситников,

А. В. Емельянов, А. В. Ситников, К. Э. Никируй,

Нелинейные явления в нано- и микрогетероген-

В. А. Леванов, М. Ю. Пресняков, А. Н. Талденков,

ных системах, БИНОМ, Москва (2012).

А. Л. Васильев, К. Ю. Черноглазов, А. С. Ведене-

26.

V. V. Rylkov, S. N. Nikolaev, K. Yu. Chernoglazov,

ев, Ю. Е. Калинин, А. Б. Грановский, В. В. Ту-

V. A. Demin, A. V. Sitnikov, M. Yu. Presnyakov,

гушев, А. С. Бугаев, ЖЭТФ 153, 424 (2018).

A. L. Vasiliev, N. S. Perov, A. S. Vedeneev, Yu. E. Ka-

11.

V. V. Rylkov, V. A. Demin, A. V. Emelyanov,

linin, V. V. Tugushev, and A. B. Granovsky, Phys.

A. V. Sitnikov, Yu. E. Kalinin, V. V. Tugushev, and

Rev. B 95, 144202 (2017).

A. B. Granovsky, Novel Magnetic Nanostructures:

27.

V. V. Rylkov, A. V. Sitnikov, S. N. Nikolaev,

Unique Properties and Applications, ed. by N. Dom-

V. A. Demin, A. N. Taldenkov, M. Yu. Presnyakov,

racheva, M. Caporali, and E. Rentschler, Elsevier

A. V. Emelyanov, A. L. Vasiliev, Yu. E. Kalinin,

(2018), pp. 427-464, Ch. 13; ISBN 978-0-12-813594-5.

A. S. Bugaev, V. V. Tugushev, and A. B. Granovsky,

J. Magn. Magn. Mater. 459, 197 (2018).

12.

К. Э. Никируй, А. В. Емельянов, В. В. Рыльков,

А. В. Ситников, В. А. Демин, Письма в ЖТФ 45,

28.

В. А. Леванов, А. В. Емельянов, В. А. Демин,

19 (2019).

К. Э. Никируй, А. В. Ситников, С. Н. Николаев,

А. С. Веденеев, Ю. Е. Калинин, В. В. Рыльков,

13.

K. E. Nikiruy, A. V. Emelyanov, V. A. Demin,

Радиотехн. и электрон. 63, 489 (2018).

A. V. Sitnikov, A. A. Minnekhanov, V. V. Rylkov,

P. K. Kashkarov, and M. V. Kovalchuk, AIP Adv. 9,

29.

E. Lähderanta, M. Guc, M. A. Shakhov, E. Arusha-

065116 (2019).

nov, and K. G. Lisunov, J. Appl. Phys. 120, 035704

(2016).

14.

A. V. Emelyanov, K. E. Nikiruy, A. V. Serenko,

A. V. Sitnikov, M. Yu. Presnyakov, R. B. Rybka,

30.

K. B. Еfetov and A. Tschersich, Phys. Rev. B 67,

A. G. Sboev, V. V. Rylkov, P. K. Kashkarov,

174205 (2003).

M. V. Kovalchuk, and V. A. Demin, Nanotechnol.

31.

D. Bartov, A. Segal, M. Karpovski, and A. Gerber,

31, 045201 (2020).

Phys. Rev. B 90, 144423 (2014).

15.

D. Ielmini, Semicond. Sci. Technol.

31,

063002

32.

V. Rylkov, A. Sitnikov, S. Nikolaev, A. Emelyanov,

(2016).

K. Chernohlazov, K. Nikiruy, A. Drovosekov, M. Bli-

nov, E. Fadeev, A. Taldenkov, V. Demin, A. Vedene-

16.

J. del Valle, J. G. Ram´ırez, M. J. Rozenberg, and

I. K. Schuller, J. Appl. Phys. 124, 211101 (2018).

ev, A. Bugaev, and A. Granovsky, IEEE Magn. Lett.

10, 2509504 (2019).

17.

Q. Xia and J. J. Yang, Nature Mater. 18, 309 (2019).

33.

В. В. Рыльков, А. Б. Дровосеков, А. Н. Талденков,

18.

Handbook of Memristor Networks, ed. by L. Chua,

С. Н. Николаев, О. Г. Удалов, А. В. Емельянов,

G. Ch. Sirakoulis, and A. Adamatzky, Springer,

А. В. Ситников, К. Ю. Черноглазов, В. А. Демин,

Cham (2019).

О. А. Новодворский, А. С. Веденеев, А. С. Бугаев,

ЖЭТФ 155, 127 (2019).

19.

B. Raquet, M. Goiran, N. Negre, J. Leotin, B. Aron-

34.

Ю. О. Михайловский, В. Н. Прудников,

zon, V. Rylkov, and E. Meilikhov, Phys. Rev. B 62,

17144 (2000).

В. В. Рыльков, К. Ю. Черноглазов, А. В. Ситни-

ков, Ю. Е. Калинин, А. Б. Грановский, ФТТ 58,

20.

В. В. Рыльков, Б. А. Аронзон, А. Б. Давыдов,

433 (2016).

Д. Ю. Ковалев, Е. З. Мейлихов, ЖЭТФ 121, 908

35.

С. Н. Николаев, К. Ю. Черноглазов, В. А. Демин,

(2002).

Н. К. Чумаков, В. А. Леванов, А. А. Магомедова,

21.

I. S. Beloborodov, A. V. Lopatin, V. M. Vinokur, and

А. В. Ситников, Ю. Е. Калинин, А. Б. Грановс-

K. B. Efetov, Rev. Mod. Phys. 79, 469 (2007).

кий, В. В. Рыльков, Поверхность. Рентгеновские,

синхротронные и нейтронные исследования 5, 81

22.

C. J. Adkins, in Мetal-Insulator Transitions Revisi-

(2017).

ted, ed. by P. P. Edwards and C. N. R. Rao, Tay-

lor & Francis (1995), p. 191.

36.

M. I. Blinov, M. A. Shakhov, V. V. Rylkov, E. Läh-

deranta, V. N. Prudnikov, S. N. Nikolaev, A. V. Sit-

23.

J. E. Morris and T. J. Coutts, Thin Sol. Films 47, 3

nikov, and A. B. Granovsky, J. Magn. Magn. Mater.

(1977).

469, 155 (2019).

24.

B. Abeles, Ping Sheng, M. D. Coutts, and Y. Arie,

37.

T. Mitsuyu and K. Wasa, Jpn. J. Appl. Phys. 20, L48

Adv. Phys. 24, 407 (1975).

(1981).

181

В. В. Рыльков, А. В. Емельянов, С. Н. Николаев и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

38.

Ю. А. Калинин, А. Н. Ремизов, А. В. Ситников,

56.

А. В. Ведяев, А. Б. Грановский, ФТТ 28, 2310

ФТТ 46, 2076 (2004).

(1986).

39.

A. V. Vedyayev, N. Ryzhanova, N. Strelkov, and

57.

T. Holstein, Phys. Rev. 124, 1329 (1961).

B. Dieny, Phys. Rev. Lett. 110, 247204 (2013).

58.

X.-J. Liu, X. Liu, and J. Sinova, Phys. Rev. B 84,

40.

A. Gerber, I. Kishon, I. Ya. Korenblit, O. Riss, A. Se-

165304 (2011).

gal, and M. Karpovski, Phys. Rev. Lett. 99, 027201

59.

H. Meier, M. Yu. Kharitonov, and K. B. Efetov, Phys.

(2007).

Rev. B 80, 045122 (2009).

41.

J. Inoue and S. Maekawa, Phys. Rev. Lett. 53,

60.

A. V. Vedyayev, M. S. Titova, N. V. Ryzhanova,

R11927 (1996).

M. Ye. Zhuravlev, and E. Y. Tsymbal, Appl. Phys.

Lett. 103, 032406 (2013).

42.

J. S. Helman and B. Abeles, Phys. Rev. Lett. 39,

1429 (1976).

61.

A. Matos-Abiague and J. Fabian, Phys. Rev. Lett.

115, 056602 (2015).

43.

N. Nagaosa, J. Sinova, S. Onoda, A. H. MacDonald,

and N. P. Ong, Rev. Mod. Phys. 82, 1539 (2010).

62.

T. Huong Dang, H. Jaffres, T. L. Hoai Nguyen, and

H.-J. Drouhin, Phys. Rev. B 92, 060403(R) (2015).

44.

Y. Tian, L. Ye, and X. Jin, Phys. Rev. Lett. 103,

087206 (2009).

63.

Б. И. Шкловский, А. Л. Эфрос, Электронные

свойства легированных полупроводников, Наука,

45.

D. Chiba, A. Werpachowska, M. Endo, Y. Nishitani,

Москва (1979).

F. Matsukura, T. Dietl, and H. Ohno, Phys. Rev.

Lett. 104, 106601 (2010).

64.

Z. B. Yan and J.-M. Liu, Sci. Rep. 3, 2482 (2013).

46.

X. Liu, S. Shen, Z. Ge, W. L. Lim, M. Dobrowolska,

65.

Y. Shuai, Y. Peng, X. Pan, L. Jin, C. Wu, W. Luo,

and J. K. Furdyna, Phys. Rev. B 83, 144421 (2011).

H. Zeng, and W. Zhang, Jpn. J. Appl. Phys. 57,

121502 (2018).

47.

A. Shitade and N. Nagaosa, J. Phys. Soc. Jpn. 81,

083704 (2012).

66.

H. Y. Yoong, H. Wu, J. Zhao, H. Wang, R. Guo,

J. Xiao, B. Zhang, P. Yang, S. J. Pennycook, N. Deng,

48.

Ю. А. Михайловский, Д. Е. Меттус, А. П. Каза-

X. Yan, and J. Chen, Adv. Funct. Mater. 28, 1806037

ков, В. Н. Прудников, Ю. Е. Калинин, А. С. Си-

(2018).

тиников, А. Гербер, Д. Бартов, А. Б. Грановский,

67.

M. Qian, I. Fina, M. C. Sulzbach, F. Sánchez, and

Письма в ЖЭТФ 97, 544 (2013).

J. Fontcuberta, Adv. Electron. Mater. 5, 1800646

49.

Л. Н. Овешников, В. А. Кульбачинский, А. Б. Да-

(2019).

выдов, Б. А. Аронзон, Письма в ЖЭТФ 100, 648

68.

D. A. Lapkin, A. V. Emelyanov, V. A. Demin,

(2014).

V. V. Erokhin, P. K. Kashkarov, M. V. Kovalchuk,

50.

S. A. Meynell, M. N. Wilson, J. C. Loudon, A. Spitzig,

and L. A. Feigin, Appl. Phys. Lett. 112, 043302

F. N. Rybakov, M. B. Johnson, and T. L. Monchesky,

(2018).

Phys. Rev. B 90, 224419 (2014).

69.

А. С. Веденеев, В. В. Рыльков, К. С. Напольский,

51.

D. Hou, G. Su, Y. Tian, X. Jin, S. A. Yang, and

А. П. Леонтьев, А. А. Клименко, А. М. Козлов,

Q. Niu, Phys. Rev. Lett. 114, 217203 (2015).

В. А. Лузанов, С. Н. Николаев, М. П. Темирязева,

А. С. Бугаев, Письма в ЖЭТФ 106, 387 (2017).

52.

J. G. Checkelsky, M. Lee, E. Morosan, R. J. Cava,

and N. P. Ong, Phys. Rev. B 77, 014433 (2008).

70.

Y. Kalcheim, N. Butakov, N. M. Vargas, M.-H. Lee,

J. del Valle, J. Trastoy, P. Salev, J. Schuller, and

53.

S. Onoda, N. Sugimoto, and N. Nagaosa, Phys. Rev.

I. K. Schuller, Phys. Rev. Lett. 122, 057601 (2019).

Lett. 97, 126602 (2006); S. Onoda, N. Sugimoto, and

N. Nagaosa, Phys. Rev. B 77, 165103 (2008).

71.

H. Jiang, L. Han, P. Lin, Zh. Wang, M. J. Jang,

Q. Wu, M. Barnell, J. J. Yang, H. L. Xin, and Q. Xia,

54.

А. В. Ведяев, А. Б. Грановский, О. А. Котельни-

Sci. Rep. 6, 28525 (2016).

кова, Кинетические явления в неупорядоченных

72.

A. A. Minnekhanov, B. S. Shvetsov, M. M. Marty-

ферромагнитных сплавах, Изд-во МГУ, Москва

shov, K. E. Nikiruy, E. V. Kukueva, M. Yu. Pres-

(1992).

nyakov, P. A. Forsh, V. V. Rylkov, V. V. Erokhin,

55.

А. В. Ведяев, А. Б. Грановский, А. В. Калицов,

V. A. Demin, and A. V. Emelyanov, Organic

Ф. Бауэрс, ЖЭТФ 112, 2198 (1997).

Electron. 74, 89 (2019).

182

ЖЭТФ, том 158, вып. 1 (7), 2020

Транспортные свойства магнитных наногранулированных композитов. . .

73.

W. Xue, S. Gao, J. Shang, X. Yi, G. Liu, and

86.

C. Li, M. Hu, Y. Li, H. Jiang, N. Ge, E. Montgomery,

R.-W. Li, Adv. Electron. Mater. 5, 1800854 (2019).

J. Zhang, W. Song, N. Dávila, C. E. Graves, Z. Li,

J. P. Strachan, P. Lin, Z. Wang, M. Barnell, Q. Wu,

74.

B. J. Choi, A. C. Torrezan, K. J. Norris, F. Miao,

R. S. Williams, J. J. Yang, and Q. Xia, Nature

J. P. Strachan, M.-X. Zhang, D. A. A. Ohlberg,

Electron. 1, 52 (2018).

N. P. Kobayashi, J. J. Yang, and R. S. Williams, Nano

Lett. 13, 3213 (2013).

87.

F. Cai, J. M. Correll, S. H. Lee, Y. Lim, V. Bothra,

and Z. Zhang, Nature Electron. 2, 290 (2019).

75.

W. Li, X. Liu, Y. Wang, Z. Dai, W. Wu, L. Cheng,

Y. Zhang, Q. Liu, X. Xiao, and C. Jiang, Appl. Phys.

88.

C. Li, Z. Wang, M. Rao, D. Belkin, W. Song, and

Lett. 108, 153501 (2016).

H. Jiang, Nature Mach. Intell. 1, 49 (2019).

76.

M. N. Martyshov, A. V. Emelyanov, V. A. Demin,

89.

G. Pedretti, V. Milo, S. Ambrogio, R. Carboni,

A. A. Minnekhanov, S. N. Nikolaev, K. E. Nikiruy,

S. Bianchi, A. Calderoni, N. Ramaswamy, A. S. Spi-

A. V. Ovcharov, M. Yu. Presnyakov, A. V. Sitnikov,

nelli, and D. Ielmini, Sci. Rep. 7, 5288 (2017).

A. L. Vasiliev, P. A. Forsh, A. B. Granovskiy,

P. K. Kashkarov, M. V. Kovalchuk, and V. V. Rylkov,

90.

M. Prezioso, F. Merrikh-Bayat, B. D. Hoskins, K. Li-

https://arxiv.org/abs/1912.03726.

kharev, and D. B. Strukov, Sci. Rep. 6, 21331 (2016).

77.

S. D. Ha and S. Ramanathan, J. Appl. Phys. 110,

91.

D. A. Lapkin, A. V. Emelyanov, V. A. Demin,

071101 (2011).

T. S. Berzina, and V. V. Erokhin, Microelectron. Eng.

43, 185 (2018).

78.

W. Gerstner and W. M. Kistler, Spiking Neuron Mo-

dels, Cambridge Univ. Press (2002).

92.

A. V. Emelyanov, K. E. Nikiruy, V. A. Demin,

V. V. Rylkov, A. I. Belov, D. S. Korolev, E. G. Gryaz-

79.

P. A. Merolla, J. V. Arthur, R. Alvarez-Icaza,

nov, D. A. Pavlov, O. N. Gorshkov, A. N. Mikhaylov,

A. S. Cassidy, J. Sawada, and F. Akopyan, Science

and P. Dimitrakis, Microelectron. Eng. 215, 110988

345, 668 (2014).

(2019).

80.

S. B. Furber, F. Galluppi, S. Temple, and L. A. Plana,

93.

Z. Wang, S. Joshi, S. Savel’ev, W. Song, R. Midya,

Proc. IEEE 102, 652 (2014).

Y. Li, M. Rao, P. Yan, S. Asapu, Y. Zhuo, H. Jiang,

81.

M. Davies, N. Srinivasa, T. H. Lin, G. Chinya,

P. Lin, C. Li, J. H. Yoon, N. K. Upadhyay, J. Zhang,

Y. Cao, S. H. Choday, G. Dimou, P. Joshi, N. Imam,

M. Hu, J. P. Strachan, M. Barnell, Q. Wu, H. Wu,

S. Jain, Y. Liao, C. Lin, A. Lines, R. D. Mathaikutty,

R. S. Williams, Q. Xia, and J. J. Yang, Nature

S. Mccoy, A. Paul, J. Tse, G. Venkataramanan,

Electron. 1, 137 (2018).

Y. Weng, A. Wild, and Y. Yang, IEEE Micro 38,

94.

M. Prezioso, M. R. Mahmoodi, F. Merrikh-Bayat,

82 (2018).

H. Nili, H. Kim, A. F. Vincent, and D. B. Strukov,

82.

G. K. Chen, R. Kumar, H. E. Sumbul, P. C. Knag,

Nature Comm. 9, 5311 (2018).

and R. K. Krishnamurthy, IEEE J. Sol. St. Circuits

54, 992 (2019).

95.

S. Brivio, D. Conti, M. V. Nair, J. Frascaroli, E. Covi,

C. Ricciardi, G. Indiveri, and S. Spiga, Nanotechno-

83.

D. Ielmini and H. P. S. Wong, Nature Electron. 1(6),

logy 30, 015102 (2019).

333 (2018).

96.

E. Covi, S. Brivio, A. Serb, T. Prodromakis, M. Fan-

84.

M. Prezioso, F. Merrikh-Bayat, B. D. Hoskins,

ciulli, and S. Spiga, Front. Neurosci. 10, 482 (2016).

G. C. Adam, K. K. Likharev, and D. B. Strukov,

Nature 521, 61 (2015).

97.

К. Э. Никируй, А. В. Емельянов, В. А. Демин,

В. В. Рыльков, А. В. Ситников, П. К. Кашкаров,

85.

A. V. Emelyanov, D. A. Lapkin, V. A. Demin,

Письма в ЖТФ 44(10), 20 (2018).

V. V. Erokhin, S. Battistoni, G. Baldi, A. Dimonte,

A. N. Korovin, S. Iannotta, P. K. Kashkarov, and

98.

G. Hennequin, E. J. Agnes, and T. P. Vogels, Ann.

M. V. Kovalchuk, AIP Adv. 6, 111301 (2016).

Rev. Neurosci. 40(1), 557 (2017).

183