ЖЭТФ, 2020, том 158, вып. 4 (10), стр. 605-612

ОСОБЕННОСТЬ УГЛОВОЙ ЗАВИСИМОСТИ

КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА

В НАНОКРИСТАЛЛАХ КРЕМНИЯ

А. В. Иго^*

Ульяновский государственный университет

432063, Ульяновск, Россия

Поступила в редакцию 15 апреля 2020 г.,

после переработки 5 мая 2020 г.

Принята к публикации 5 мая 2020 г.

Измерена угловая зависимость интенсивности комбинационного рассеяния света в нанокристаллах крем-

ния. Нанокристаллы кремния были созданы путем отжига аморфизированного ионной имплантацией

слоя кремния и поэтому могли образовываться только в одном упорядоченном направлении исходного

монокристалла. Обнаружено, что угловая зависимость поляризованных компонент интенсивности ком-

бинационного рассеяния света в нанокристаллах отличается от известной зависимости в монокристалле.

Введен и измерен параметр, характеризующий это отличие, найдена связь параметра с размером нано-

кристаллов. Исследованы спектры комбинационного рассеяния света кремния и нанокристаллов кремния

в конфигурации, запрещенной правилами отбора. Показано, что в этой конфигурации параметры спек-

тральной линии в значительной степени определяются неидеальностью кристаллической решетки.

DOI: 10.31857/S004445102010003X

1. ВВЕДЕНИЕ

Явление комбинационного рассеяния света

(КРС) [1] представляет собой процесс поглощения

падающего фотона (kⁱ, ωⁱ) с одновременным ис-

пусканием другого фотона (k^s, ω^s) с измененной

частотой. В кристаллах законы сохранения энер-

гии и импульса в акте рассеяния обеспечиваются

Рис. 1. КРС в монокристалле (а) и нанокристалле (б)

участием квантов колебания решетки — фононов,

квазичастиц с волновым вектором q и частотой

Ω(q):

В нанокристаллах размера L квантомеханичес-

кая неопределенность значения волнового вектора

ω^s = ωⁱ - Ω(q), k^s = kⁱ - q.

(1)

оптического фонона,

Если в эксперименте фиксировать направление kⁱ

2π

падающего света и направление k^s рассеянного све-

Δq =

(2)

та (угловое положение приемника), то условие (1)

оказывается сравнимой со значением q в акте рассе-

может быть выполнено только для фононов с волно-

яния света. Закону сохранения энергии и импульса

вым вектором q, как показано на рис. 1. В кристал-

будет соответствовать некоторый диапазон частот в

лах кремния для света видимого диапазона условие

рассеянном свете:

(1) выполнятся для континуума продольных и по-

перечных оптических фононов вблизи центра зоны

Δω^s = Ω(q) - Ω(q + Δq).

Бриллюэна.

В спектрах КРС нанокристаллов кремния это про-

^* E-mail: igoalexander@mail.ru

является в увеличении ширины спектральной ли-

605

А. В. Иго

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

нии. Увеличение составляет единицы обратных сан-

тиметров и связано с размером нанокристаллов.

Особенности КРС в нанокристаллах подробно ис-

следованы экспериментально и теоретически [2-6],

и установлена связь сдвига и ширины спектральной

линии КРС с размером и формой нанокристалла.

В дополнение к неопределенности величины вол-

нового вектора фонона, Δq, в нанокристалле воз-

никает и неопределенность его направлений. Это

должно приводить к ситуации, когда при рассеянии

света на фононе с волновом вектором q вместо опре-

деленного направления k^s существует вероятность

рассеяния в некоторый диапазон направлений; на

рис. 1 этот диапазон показан углом Δθ.

Целью настоящей работы является определение

угла Δθ в эксперименте и установление связи зна-

чения этого угла с размером нанокристаллов и ши-

риной спектральной линии КРС в нанокристаллах

Рис. 2. Схема измерения спектров КРС в эксперименте

кремния.

Для такого эксперимента необходимо иметь мас-

сив нанокристаллов с одинаковой кристаллографи-

Рассеянный свет будем регистрировать в направ-

ческой ориентацией. Таким объектом является имп-

лении оси y в двух перпендикулярных плоскостях,

лантированный ионами углерода монокристалличе-

x и z. Свет до выхода на поверхность распростра-

ский кремний. При имплантации ионов в значитель-

нялся в кремнии под углом ψ^′′ к нормали и имел

ных дозах кремний становится аморфным на всю

поляризацию

глубину проникновения ионов. При термическом от-

жиге образца кристалличность слоя восстанавлива-

e^sz = (0, sin(ψ - ψ^′′), cos(ψ - ψ^′′))

ется не одновременно во всем нарушенном объеме, а

или

в виде кластеров, разделенных аморфными проме-

e^sx = (1, 0, 0).

жутками. При небольших температурах отжига раз-

мер этих кластеров составляет несколько наномет-

Зарегистрированные интенсивности рассеянного

ров [7,8]. Очевидно, что все образованные кластеры

света обозначим как I_yz и I_yx. Углы ψ^′ и ψ^′′ связаны

имеют одинаковую кристаллографическую ориента-

с углом ψ законом преломления:

цию исходного монокристалла.

sinψ = n sinψ^′′, sin(90 - ψ) = n sinψ^′.

Интенсивность рассеянного света, поляризован-

2. УГЛОВАЯ ЗАВИСИМОСТЬ

ного по направлению e^s, определяется тензором

ИНТЕНСИВНОСТИ КРС С УЧЕТОМ

КРС R и поляризацией eⁱ падающего света по фор-

НЕОПРЕДЕЛЕННОСТИ НАПРАВЛЕНИЯ

муле [1]

ВОЛНОВОГО ВЕКТОРА ФОНОНА

∑

I =A

[eⁱR(α)e^s]².

(3)

Рассмотрим рассеяние света в лабораторной сис-

теме координат x, y, z в геометрии рассеяния, пока-

Тензор КРС для кремния в главных осях, совпада-

занной на рис. 2. Образец сначала ориентирован по

ющих с кристаллографическими направлениями ре-

главным осям, а затем повернут вокруг оси x на угол

шетки [100], [010], [001] для α = x, y, z, имеет вид

-ψ. Зададим направление падающего света по оси z

⎛

⎞ ⎛

⎞

и поляризацию по оси y. Преломленный луч рас-

пространяется в кремнии под углом ψ^′ к нормали

⎜

⎟

⎜

⎟

⎜

⎟

⎝ 0

⎠

⎝ 0

⎠

⎝ d

⎠.

образца, вектор поляризации в лабораторной систе-

ме координат приобретает компоненты

Для определения тензора R в лабораторной сис-

eⁱ = (0, sin(ψ + ψ^′), cos(ψ + ψ^′)).

теме координат сначала расположим кристалл так,

606

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Особенность угловой зависимости. . .

чтобы главные оси совпадали с лабораторной систе-

3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОБРАЗЦЫ И

мой координат, повернем его на угол ϕ вокруг оси y,

МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ ПАРАМЕТРОВ

а затем на угол -ψ вокруг оси x. Матрицу поворо-

СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ

та вокруг оси x обозначим U^x, а вокруг оси y —

В работе исследованы образцы, полученные из

U^y, транспонированные матрицы обозначим знач-

пластины монокристаллического кремния с ориен-

ком тильда:

тацией (100), с одной стороны которой проведена

R_ϕ(α) = U^x-ψU^yϕR(α)Ũyϕ Ũ^x-ψ.

(4)

имплантация ионов углерода С⁺ дозой 5 · 10¹⁶ см-2

с энергией частиц E = 40 кэВ. Пластина была раз-

Проводя вычисления по формуле (3) с тензором (4)

резана на несколько образцов размера 5 × 5 мм, ко-

с помощью программы Wolfram Mathematica, полу-

торые отжигались в муфельной печи при темпера-

чим угловую зависимость компонент интенсивнос-

турах 770, 820, 930, 1100^◦C в течение 1 ч. Обратная

ти [9]:

сторона пластины в измерениях использовалась как

∑

Iyx(ϕ) =

[eⁱR(α)e^sx]² =

референтный монокристаллический кремний.

Измерение спектров КРС образцов проводи-

= d²[cos2 ψ′ cos2 2ϕ + sin2 ψ^′],

лось на модернизированном спектрометре ДФС-52

∑

(5)

с ФЭУ H6240-01. Для возбуждения КРС исполь-

Iyz(ϕ) =

[eⁱR(α)e^sz ]² =

зовался лазер с длиной волны 532 нм и мощнос-

тью 25 мВт. Рассеянный свет регистрировался в

= d²[cos2 ψ′ cos2 ψ′′ sin2 2ϕ + sin²(ψ^′ - ψ^′′)].

геометрии, показанной на рис. 2. Ширина входной

Угол между поверхностью образца и направле-

щели монохроматора составляла 0.4 мм. Зареги-

нием падения луча в эксперименте оставался посто-

стрированные спектры анализировались с помощью

янным и был равен ψ = 25^◦, а угол ϕ мог принимать

программы Origin 8 для определения параметров

любые значения в диапазоне от 0 до 360^◦. Тензор R

спектральной линии. Интенсивность спектральной

определяет правила отбора КРС. Если правила от-

линии определялась как площадь под спектраль-

бора для некоторого угла ϕ за счет квантовомеха-

ной линией, аппроксимированной контуром Фойг-

нической неопределенности допускают вероятность

та. Ширина спектральной линии определялась как

рассеяния для диапазона углов Δθ, то вместо опре-

лоренцова составляющая Γ спектрального конту-

деленного направления источник рассеяния сфор-

ра Фойгта с фиксированной гауссовой составляю-

мирует поток световой энергии Φ в угол Δθ:

щей Γ_g, равной 3.1 см-1, которая является инстру-

ментальной спектральной шириной монохроматора

Φ(ϕ) = I(ϕ)Δθ.

ДФС-52 со щелью 0.4 мм. Значение инструменталь-

Поляризация рассеянного света и направление

ной спектральной ширины монохроматора получено

его распространения перпендикулярны, и, соот-

экспериментально по измерению материалов с из-

ветственно, считаем, что их разбросы равны Δθ.

вестными ширинами спектральных линий. В част-

Величина I(ϕ) — это сумма компонент:

ности, при использовании Γ_g = 3.1 см-1 спектраль-

ная ширина Γ линии монокристаллического крем-

∫

ния составляет 3.4 см-1.

Iyx(ϕ) =

Iyx(ϕ + θ) dθ =

Δθ

Такая методика измерений (с широкой щелью

-Δθ/2

0.4 мм) является вынужденной, так как интенсив-

= d²[0.48(1 + η cos4ϕ) + 0.05],

ность сигнала от имплантированных и нарушенных

(6)

слоев кремния мала, а использование более мощного

∫

лазера может приводить к локальному нагреву об-

Iyz(ϕ) =

Iyz (ϕ + θ) dθ =

Δθ

разца и, как результат, к неправильному измерению

-Δθ/2

ширины спектральной линии.

= d²[0.47(1 - η cos4ϕ) + 0.01],

Ионная имплантация дозой 5 · 10¹⁶ см-2 приво-

где

дит к полной аморфизации кристаллического слоя

sin2Δθ

на всю глубину b проникновения ионов. Примем для

η=

2Δθ

оценок значение b = R_p + 3ΔR_p ≈ 195 нм. Средняя

Измерение угловых зависимостей I_yx(ϕ) и I_yz(ϕ)

глубина проникновения R_p и дисперсия ΔR_p для

в эксперименте и формула (6) позволяют рассчитать

ионов С⁺ с энергией 40 кэВ в кремнии составляют

величину η и определить угол Δθ.

соответственно 93 нм и 34 нм [7].

607

А. В. Иго

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

ном слое приводит к появлению КРС из монокрис-

таллической области за нарушенным слоем. Сум-

марная интенсивность КРС от двух областей равна

∫

+I(1)s =CI⁽⁰⁾d²

e-2δx dx+

Is =

∞

∫

+I⁽⁰⁾e-2δbd²

e-2αx dx.

Рис. 3. Интенсивность КРС от монокристалла (а) и от мо-

нокристалла с нарушенным слоем, в котором присутству-

Проводя интегрирование, получим

ют нанокристаллы (б)

Is =

(1 - e-2δb) + I(0)se-2δb.

Коэффициент поглощения монокристаллическо-

В результате измеренная интенсивность I_s зави-

го кремния для света с длиной волны λ = 532 нм

сит от объемной доли кристаллической фазы в на-

равен α = 1.1 · 10⁴ см-1. Тогда глубина проникно-

рушенном слое, C, и выражена в долях от интен-

вения света 1/α ≈ 900 нм, что значительно больше

сивности КРС монокристаллического образца,

оценки глубины нарушенного слоя. С другой сто-

которая тоже измерялась в эксперименте. Решение

роны, коэффициент поглощения аморфного крем-

этого уравнения позволяет определить C в образце.

ния для λ = 532 нм составляет k = 21 · 10⁴ см-1

По значению C можно определить

s и

и долю

[8]. В такой среде свет проникает на глубину поряд-

интенсивности от нанокристаллов в общей интен-

ка 1/k ≈ 40 нм и не доходит до края нарушенного

сивности,

/I_s. Результаты измерений параметров

слоя. Согласно таким оценкам, спектральная линия

спектральных линий образцов приведены в таблице.

КРС монокристаллического кремния в имплантиро-

Наблюдаемая в эксперименте спектральная линия

ванном образце отсутствует.

интенсивности I_s с шириной Γ и положением макси-

Отжиг образцов приводит к частичному вос-

мума ν₀ является суммой двух спектральных линий:

становлению кристаллической фазы в нарушенном

слое. Исследования показывают, что восстановле-

Is(Γ/2)²

ние происходит в виде образования кристалличес-

(ν - ν₀)² + (Γ/2)²

ких кластеров размером в несколько нанометров,

s (Γ^′/2)²

s (Γ1/2)²

которые с увеличением температуры отжига укруп-

(ν - ν₀₂)² + (Γ^′/2)²

(ν - ν₀₁)² + (Γ₁/2)²

няются [7,8]. Кристаллические кластеры с объемной

долей C уменьшат коэффициент поглощения этого

Линия интенсивностью

s является спектраль-

частично восстановленного слоя до величины

ной линией монокристаллического кремния из-под

нарушенного слоя, имеет ширину Γ₁ = 3.4 см-1 и

δ = αC + k(1 - C).

положение максимума ν₀₁ = 520 см-1. Вторая ли-

Интенсивность КРС в поглощающей среде мо-

ния интенсивностью

— это спектральная линия

жет быть рассчитана на основании закона Бугера,

от кластеров кристаллического кремния, она имеет

как показано на рис. 3. Для монокристалла интен-

ширину Γ^′ и положение максимума ν₀₂. С использо-

сивность в геометрии обратного рассеяния выража-

ванием значений I_s и Γ, полученных в эксперименте,

ется через интенсивность I⁽⁰⁾ падающего света, ком-

и данных для

/I_s (см. таблицу) с помощью про-

поненту тензора КРС кремния, d², и коэффициент

граммы Origin 8 численным моделированием был

поглощения α в монокристалле кремния:

проведен расчет значений Γ^′. Используя эмпиричес-

∞

кую связь ширины спектральной линии с размером

∫

I⁽⁰⁾d²

нанокристаллов [5,6,10], получим оценку размера L

I(0)s = I⁽⁰⁾d² e-2αx dx =

2α

нанокристаллов:

Для образца с нанокристаллами интенсивность

ΔΓ =

(7)

L1.5

КРС пропорциональна объемной доле кристалличе-

ской фазы в нарушенном слое и глубине слоя. До-

где ΔΓ = Γ^′ - 3.4 и A = 22. Результаты расчета

полнительно, уменьшение поглощения в нарушен-

приведены в таблице.

608

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Особенность угловой зависимости. . .

Таблица. Экспериментальные образцы и расчетные параметры

Температура

Is,

Γ,

Γ^′,

Δθ,

Образец

отжига,^◦C

отн. ед.

см-1

об. доля

см-1

нм

рад.

770

2187

5.4

0.69

0.62

7.7

3.0

0.57

0.84

820

4288

4.4

0.81

0.50

6.6

3.6

0.65

0.73

930

7645

4.2

0.91

0.42

5.5

4.8

0.76

0.58

1100

13412

3.7

0.98

0.36

4.2

9.2

0.90

0.30

mono

15754

3.4

0.96

сти I_yz(ϕ) и I_yx(ϕ) становятся более резкими. На

рис. 4 они не показаны, чтобы не загромождать

рисунок; они занимают промежуточное положение

между кривыми 1 и 3, 2 и 4. Величины η были опре-

делены для всех образцов, результаты расчета при-

ведены в таблице.

Расчет для монокристалла дал значение η

= 0.96; отличие от единицы является суммарной

погрешностью эксперимента и связано с минималь-

ной эллиптичностью поляризации лазера, погреш-

ностями его ориентирования и установки углов об-

разца, неидеальностью поляризатора и самого моно-

кристалла и другими факторами. По полученным

Рис. 4. Угловые зависимости поляризованных компонент

значениям η с использованием уравнения (6) был

интенсивности КРС образца 1 (кривые 3 и 4) и монокри-

проведен расчет Δθ, для чего использовались скор-

сталла (кривые 1 и 2); точки — эксперимент, линии расчет

по уравнению (6)

ректированные значения η′ = η/0.96. Результаты

расчета для всех образцов представлены в таблице.

Неопределенность направления волнового векто-

4. УГЛОВЫЕ ЗАВИСИМОСТИ

ра фонона в нанокристалле может быть связана с

ПОЛЯРИЗОВАННЫХ КОМПОНЕНТ

дискретностью направлений в кристалле размером

ИНТЕНСИВНОСТИ КРС ОБРАЗЦОВ

L и периодом a решетки:

В эксперименте были проведены измерения уг-

Δγ ≈

ловых зависимостей интенсивности поляризован-

ных компонент КРС образцов в диапазоне углов

В этом случае вместо определенного направления

ϕ = 80-190^◦ с шагом 10^◦ для всех образцов и для

волнового вектора фонона q можно говорить о на-

образца 1 с шагом 4^◦.

правлении в некоторый телесный угол с плоским уг-

На рис. 4 представлены результаты измерений

лом раствора Δγ. Соответственно, рассеянный свет,

для образцов 1 и 5 (референтного монокристалла).

распространяющийся под углом ψ^′′ к нормали об-

Сплошные линии — расчет по уравнению (6). Пара-

разца, при выходе из образца будет иметь разброс

метр η определялся подгонкой теоретической кри-

направлений Δθ:

вой к экспериментальным точкам методом наимень-

ших квадратов. Значения параметра η для обеих ли-

n sin(ψ^′′ ± Δγ/2) = sin(ψ ± Δθ/2).

ний приведено в таблице. Образец с нанокристалла-

ми имеет более плавную зависимость и описывается

Преобразовывая уравнение и ограничиваясь линей-

уравнением (6) с меньшим значением параметра η.

ным членом разложения, получим

Образец 1 содержит нанокристаллы с наимень-

шим размером (см. таблицу). С увеличением раз-

cosψ^′′

Δθ = n

Δγ = nKΔγ.

мера нанокристаллов (образцы 2, 3, 4) зависимо-

cosψ

609

ЖЭТФ, вып. 4 (10)

А. В. Иго

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Рис. 5. Размеры нанокристаллов в образцах имплантиро-

ванного кремния для разных температур отжига: 1 — рас-

Рис. 6. Спектры КРС поляризованной компоненты Iyz

чет по (7); 2 — расчет по (8); 3 — расчет по уширению

образца

для различных углов поворота образца ϕ:

дифракционного пика ХRD из работы [7]

1 — 130^◦; 2 — 120^◦; 3 — 110^◦; 4 — 100^◦

Используя это соотношение, получим оценку разме-

углов поворота кристалла ширина суммарной спект-

ра нанокристалла по измеренной в эксперименте ве-

ральной линии должна быть разной.

личине Δθ:

На рис. 6 приведены спектры КРС поляризован-

nKa

ной компоненты I_yz

образца 2 для нескольких углов

(8)

поворота образца. Так, для угла 130^◦ интенсивность

Δθ

монокристаллического слоя должна уменьшиться

Для условий эксперимента ψ = 25^◦ и n = 4,

относительно максимальной до 0.05 (η = 0.96), а от

K = 1.1. На рис. 5 представлен результат расче-

слоя с нанокристаллами — до 0.36 (η = 0.65). Это

та размера нанокристалла L по формулам (7) и (8)

приводит к тому, что наблюдаемая ширина спект-

в зависимости от температуры отжига. Для срав-

ральной линии для этого угла в большей степени

нения приведены измерения из работы [7], полу-

определяется более широкой линией от области с на-

ченные методом рентгеновской дифракции (XRD).

нокристаллами.

Надежными результатами измерения размера на-

На рис. 7 представлены зависимости ширины ли-

нокристаллов традиционно считаются расчеты по

нии поляризованной компоненты I_yz КРС от угла

формуле Шеррера, связывающей ширину дифрак-

поворота для образцов 1 и 4 и референтного моно-

ционного пика рентгеновского излучения с разме-

кристалла (образец 5). Для образца 1 ширина спек-

ром нанокристалла. Формула (7) является эмпири-

тральной линии, измеренной без поляризатора, для

ческой; коэффициент A и показатель степени 1.5

любого угла поворота ϕ составляет 5.4 см-1. Шири-

подбирались так, чтобы размер нанокристаллов со-

на спектральной линии поляризованной компонен-

ответствовал расчетам по формуле Шеррера. Фор-

ты интенсивности I_yz изменяется от 4.5 до 10 см-1

мула (8) в этом смысле является независимым ис-

в зависимости от угла поворота. Как показано на

точником данных о размере нанокристалла.

рис. 6, наибольшая ширина наблюдается при угле

поворота, соответствующем наименьшей интенсив-

ности этой компоненты.

5. ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ КРС

Образец, отожженный при 1100^◦C по оценкам

В ИССЛЕДОВАННЫХ ОБРАЗЦАХ

(см. таблицу) на 98 %, имел восстановленную кри-

Как показано на рис. 3, интенсивность КРС об-

сталличность нарушенного слоя, интенсивность по-

разца состоит из суммы интенсивностей от двух

рядка

85 % от интенсивности КРС референтно-

областей — частично восстановленного слоя и мо-

го монокристалла и ширину спектральной линии

нокристаллического кремния, расположенного под

3.7 см-1, измеренную без поляризатора, что незна-

этим слоем. Эти компоненты имеют разные шири-

чительно отличается от ширины линии исходного

ны спектральной линии. Интенсивности этих ком-

монокристалла (3.4 см-1). Тем не менее для угла

понент имеют разную угловую зависимость (отли-

поворота образца 134^◦ ширина линии значительно

чаясь величиной η), и следовательно, для разных

увеличивается (до 8.3 см-1), что удивительно. Если

610

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Особенность угловой зависимости. . .

Рис. 8. Спектры КРС образца 1 для угла ϕ = 134^◦: 1 — Iyz;

2 — Iyх

Рис. 7. Зависимости ширины спектральной линии поляри-

зованной компоненты Iyz КРС образца от угла поворота

(экспериментальные точки): 1 — образец 1; 2 — образец 4;

лицу). На графиках (рис. 8) видно, что широкая

3 — образец 5. Сплошные линии — аппроксимации (при-

компонента спектра присутствует в обеих поляриза-

ведены для наглядности)

циях, но в разрешенной поляризации присутствует

еще и интенсивная разрешенная узкая компонента.

То же самое можно предположить и для монокри-

соотносить эту ширину с размером нанокристалла

сталлического образца. Из-за наличия дефектов в

по формуле (7), то это порядка 3 нм, что не согла-

кристаллической решетке всегда присутствует неко-

суется со сделанными ранее оценками (9 нм). Еще

торое количество фононов, описываемых не идеаль-

более удивительно, что и в случае монокристалла

ными плоскими волнами, а суперпозицией плоской

для этого угла ширина возрастает от 3.4 до 4.7 см-1

волны и расходящийся сферической [9]. Амплитуда

(кривая 3 на рис. 7).

расходящейся волны пропорциональна количеству

дефектов.

Традиционно, это направление рассеяния (кон-

Такой подход эквивалентен представлению о ко-

фигурация рассеяния) для I_yz называется запре-

нусе направлений волнового вектора фонона за счет

щенным, т. е. такое рассеяние запрещено правилами

неопределенности направления в малом кристал-

отбора. Правила отбора сформулированы для иде-

ле (нанокристалле). Представление о сферической

альных фононов, а в системе с дефектами фоно-

компоненте волновой функции фонона удобны для

ны перестают быть идеальными плоскими волнами.

оценки степени дефектности монокристалла по от-

Для неидеальных фононов правила отбора ослабля-

носительной интенсивности рассеянного света в за-

ются и резкие угловые зависимости сглаживаются.

прещенном правилами отбора направлении (по свя-

В формулах (6) неидеальность фонона может быть

занной с этой величиной Δθ). В эксперименте в этом

включена в параметр η. Чем более дефектный кри-

случае в запрещенном направлении также должна

сталл, тем интенсивнее рассеяние в запрещенном на-

наблюдаться увеличенная ширина спектральной ли-

правлении (меньше параметр η) и больше ширина

нии. Исключая из уравнений (7) и (8) размер на-

спектральной линии, и именно ширина спектраль-

нокристалла, получим связь между шириной спек-

ной линии для запрещенного направления оказыва-

тральной линии и неопределенностью угла рассея-

ется наиболее чувствительным инструментом изме-

ний:

рения дефектности.

(

)3/2

Δθ

На рис. 8 приведены спектры поляризованных

ΔΓ = A

nKa

компонент I_yz и I_yx для образца 1 для угла 134^◦.

Компонента I_yz для этого угла является полностью

В этой формуле величина Δθ может быть вызвана

запрещенной правилами отбора, а I_yx — полностью

как малостью нанокристалла, так и дефектностью

разрешенной. Ширина спектральной линии I_yz рав-

крупного кристалла, а угол в кристалле Δγ ≈ Δθ/n

на 10 см-1, а I_yx — 4.6 см-1. Спектр, измеренный

эквивалентен отношению сферической и продоль-

без поляризатора, т. е. сумма двух компонент, име-

ной компонент волнового вектора фонона в дефект-

ет ширину спектральной линии 5.4 см-1 (см. таб-

ном кристалле.

611

А. В. Иго

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

6. ВЫВОДЫ

ся чувствительным инструментом для определения

несовершенств кристаллической решетки рассеива-

В проведенном эксперименте обнаружено отли-

ющего объема, таких как малый размер кристалли-

чие угловых зависимостей интенсивности поляризо-

тов, составляющих этот образец, или других дефек-

ванных компонент интенсивности КРС в нанокрис-

тов идеальной кристалличности.

таллах кремния от известной зависимости в моно-

кристалле. Это отличие проявляется в более слабой

(сглаженной) угловой зависимости. Сглаженность,

ЛИТЕРАТУРА

по сути, является результатом усреднения резкой

зависимости интенсивности в случае монокристал-

1. М. Кардона, Г. Гюнтеродт, Р. Ченг и др., Рассея-

ла по некоторому диапазону углов рассеяния Δθ и

ние света в твердых телах, вып. II, Мир, Москва

может быть описана параметром сглаживания η. В

(1984).

работе определена связь диапазона углов рассеяния

2. H. Richter, Z. P. Wang, and L. Lеy, Sol. St. Comm.

Δθ с величиной неопределенности направления вол-

39, 625 (1981).

нового вектора фонона в нанокристалле.

В эксперименте значения параметра сглажива-

3. I. H. Campbell and P. M. Fauchet, Sol. St. Comm.

ния и диапазон углов рассеяния были определе-

58, 739 (1986).

ны для четырех образцов, различающихся размера-

4. В. С. Горелик, А. В. Иго, С. Н. Миков, ЖЭТФ

ми. Обнаружено, что для нанокристаллов меньше-

109, 2141 (1996).

го размера диапазон углов рассеяния больше, чем

для крупных. Так, образцу со средним размером на-

5. G. Faraci, S. Gibelisco, P. Russo et al., Phys. Rev.

нокристаллов 3 нм в эксперименте соответствовал

B 73, 033307 (2006).

диапазон углов рассеяния 0.84 рад, а образцу с на-

6. В. А. Володин, В. А. Сачков, ЖЭТФ 143, 100

нокристаллами размером 9 нм — 0.3 рад. В работе

(2013).

предложено соотношение, связывающее размер на-

нокристалла с определяемым в эксперименте диапа-

7. К. Х. Нусупов, Н. Б. Бейсенханов, С. К. Жариков

зоном углов рассеяния.

и др., ФТТ 56, 2231 (2014).

В работе обнаружено, что особенность КРС в на-

нокристаллах проявляется в том, что в запрещенной

8. А. В. Иго, Опт. и спектр. 129, 1115 (2020).

правилами отбора конфигурации рассеяния присут-

9. А. В. Иго, Опт. и спектр. 125, 25 (2018).

ствует большая доля интенсивности по сравнению

со случаем монокристалла. Ширина спектральной

10. А. К. Arora, М. Rajalakshmi, Т. R. Ravindran et al.,

линии в этой конфигурации рассеяния оказывает-

J Raman Spectrosc. 38, 604 (2007).

612