ЖЭТФ, 2020, том 158, вып. 4 (10), стр. 706-713

ЭВОЛЮЦИЯ ФЕРРОМАГНЕТИЗМА ПЛЕНОК Mn_xSi1-x (x ≈ 0.5),

ПОЛУЧЕННЫХ ЛАЗЕРНЫМ СИНТЕЗОМ НА ПОДЛОЖКАХ

САПФИРА c- И r-СРЕЗОВ, ПРИ ИЗМЕНЕНИИ ПЛОТНОСТИ

ЭНЕРГИИ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА МИШЕНИ

Л. С. Паршинаa*, А. Б. Дровосеков^b, О. А. Новодворский^a, О. Д. Храмова^a,

Д. С. Гусев^a, Е. А. Черебыло^a, А. С. Баркалова^b,c, К. Ю. Черноглазов^d,

А. С. Веденеев^e, В. В. Рыльков^d,e

^a ИПЛИТ РАН — филиал ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» Российской академии наук

140700, Шатура, Московская обл., Россия

^b Институт физических проблем им. П. Л. Капицы Российской академии наук

119334, Москва, Россия

^c Национальный исследовательский университет «Высшая школа экономики»

101000, Москва, Россия

^d Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт»

123182, Москва, Россия

^e Фрязинский филиал Института радиотехники и электроники им. В. А. Котельникова

Российской академии наук

141190, Фрязино, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 28 апреля 2020 г.,

после переработки 12 мая 2020 г.

Принята к публикации 14 мая 2020 г.

Методом импульсного лазерного осаждения в бескапельном режиме на подложках сапфира c- и r-срезов

получены тонкие пленки MnxSi1-x (x ≈ 0.5) при различных плотностях энергии лазерного излучения E

на мишени. Исследованы их магнитные, электрические и рентгеноструктурные свойства в зависимости

от величины E и ориентации подложки. Установлено, что при E ≥ 6 Дж/см² высокотемпературная

ферромагнитная фаза в пленках проявляется сильнее, чем при E ≈ 4 - -5 Дж/см², когда преобла-

дает низкотемпературная ферромагнитная фаза и отсутствует влияние ориентации подложки сапфира.

Достигнутая температура Кюри TC составила 330 К при E ≈ 7.4 Дж/см² для пленок MnxSi1-x, полу-

ченных на подложках сапфира c- и r-срезов. При этом намагниченность пленок MnxSi1-x, полученных

при E ≥ 6 Дж/см² на сапфире c-среза, выше, чем на сапфире r-среза, и, наоборот, ниже, когда E ≤

≤ 5.5 Дж/см². В этих условиях наблюдается также изменение соотношения амплитуд диффузного сиг-

нала в рентгеновских спектрах для пленок, выращенных на разных подложках. Такое коррелированное

поведение с намагниченностью объясняется существованием нанокристаллитов ε-MnSi оптимального

размера, которые, с одной стороны, обусловливают возникновение диффузного сигнала рентгеновских

спектров, с другой, — определяют высокотемпературный ферромагнетизм пленок. Концентрация таких

нанокристаллитов и характер распределения дефектов в пленках контролируются типом подложки и

плотностью энергии на мишени.

DOI: 10.31857/S0044451020100132

1. ВВЕДЕНИЕ

Магнитные полупроводниковые системы на ос-

нове элементарных полупроводников типа Si, в част-

^* E-mail: ParshinaLiubov@mail.ru

ности, тонкопленочные сплавы Mn_xSi1-x, привлека-

706

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Эволюция ферромагнетизма пленок Mn_xSi1-x. ..

тельны для создания элементов спинтроники, лег-

сильно магнитонеоднородными и содержали как

ко интегрируемых в существующую микроэлектрон-

низкотемпературный, так и высокотемпературный

ную технологию [1]. С точки зрения формирова-

ФМ-слои. При этом вопрос о возможности получе-

ния однородных (без фазовой сегрегации) магнит-

ния однородных магнитных пленок с высокими T_C

ных Mn-Si-систем, наиболее перспективными пред-

остался открытым. Не ясен вопрос об оптимальном

ставляются нестехиометрические сплавы Mn_xSi1-x

избытке Mn в поликристаллических слоях Mn_xSi1-x

с составом, близким к моносилициду ε-MnSi, в ко-

и размерах кристаллитов для достижения макси-

торых при небольшом избытке Mn (x ≈ 0.52-0.55)

мальных значений T_C при магнитной однородности

сравнительно недавно был обнаружен высокотем-

пленок Mn_xSi1-x. Последнее представляется весьма

пературный ферромагнетизм (ФМ) с температурой

важным, поскольку в условиях аморфизации слоев

Кюри T_C около 300 К [2, 3] (для ε-MnSi со структу-

Mn_xSi1-x происходит подавление их ФМ [9].

рой В20 T_C ≈ 30 K).

Наконец, недавно нами были выполнены иссле-

Высокотемпературный ферромагнетизм объяс-

дования ферромагнитного резонанса (ФМР) пленок

нялся в работах [2, 3] формированием дефектов

Mn_xSi1-x, которые позволили выявить необычный

типа Si-вакансий с локализованными магнитными

характер магнитной анизотропии — наличие суще-

моментами (ЛММ) и их непрямым обменом че-

ственной анизотропии второго порядка типа легкая

рез парамагнитные флуктуации спиновой плотно-

плоскость и анизотропии четвертого порядка типа

сти дырок по механизму [4]. Существование де-

легкая ось, нормальная к пленке [10]. Существенно,

фектов в сплавах Mn_xSi1-x с ЛММ было под-

что обнаруженные особенности анизотропии также

тверждено численными расчетами в рамках мето-

объясняются поликристалличностью пленок и упру-

да функционала электронной плотности. Оказалось,

гими деформациями, возникающими на границе с

что при x

≈ 0.51-0.53 средний магнитный мо-

подложкой и на границах кристаллитов.

мент на атом Mn в основном состоянии m_Mn

В свете отмеченных выше проблем дальней-

= (1.1-1.5)μ_B, что хорошо совпало с результатами

шие исследования поликристаллических пленок

эксперимента m_Mn ≈ 1.1μ_B/Mn [2, 3] (для ε-MnSi

Mn_xSi1-x, нацеленные на достижение магнитной

m_Mn ≈ 0.4μ_B [5]).

однородности данных систем при использовании

Позднее было обнаружено, что ферромагнетизм

метода ИЛО и детализацию механизма их ФМ-упо-

поликристаллических слоев Mn_xSi1-x с одинаковым

рядочения, в том числе с использованием измерений

значением x = 0.51-0.52 и одинаковой кристалличе-

ФМР, представляются, безусловно, интересными.

ской структурой типа В20 может сильно зависеть

Изменение энергетического спектра эрозионного

от размеров и формы кристаллитов [6-8]. В част-

факела за счет изменения плотности энергии на ми-

ности, в случае вытянутых кристаллитов с попереч-

шени в методе ИЛО открывает перспективы гибкого

ным размером около 50 нм величина T_C ≈ 46 K,

управления свойствами выращиваемых пленок. Как

тогда как в слоях с округлой формой кристалли-

и другие процессы, включающие фазовые переходы,

тов при их малых размерах (около 5 нм) значение

все газовые методы осаждения имеют неравновес-

T_C может заметно превышать 300 К [6, 7]. Столь

ную природу. Поэтому свойства полученных пленок

сильное влияние структурных особенностей пленок

зависят от условий синтеза, ключевую роль в ко-

Mn_xSi1-x на их ФМ-свойства объяснялось геттери-

тором играет энергия осаждаемых частиц [11]. На

рованием Mn-дефектов (в частности, атомов Mn в

основании проведенных нами предварительных ис-

междоузельном положении, где они являются «маг-

следований пленок Mn_xSi1-x, полученных методом

нитомертвыми») на границах кристаллических зе-

ИЛО, было экспериментально подтверждено влия-

рен и, как следствие, сильным возрастанием величи-

ние плотности энергии лазерного излучения E на

ны ЛММ на этих границах. В работе [6] был развит

мишени [12, 13], а также давления буферного газа

подход [4] на случай формирования ЛММ на грани-

в процессе роста [14] на ФМ-свойства осаждаемых

цах зерен и показано, что при малых размерах зе-

пленок. Полученные данные указывали, что предпо-

рен, около 5 нм, в условиях, когда их радиус r₀ ≪ ζ,

чтительным условием для формирования фазы вы-

может реализовываться высокотемпературный ФМ

сокотемпературного ферромагнетизма является ис-

с T_C ∼ 100-400 K (здесь ζ — корреляционная дли-

пользование высоких значений плотности энергии

на ФМ).

лазерного излучения на мишени [12, 13]. При этом,

Следует отметить, что при используемом в ра-

однако, не были изучены структурные особенности

ботах [6, 7] методе теневого импульсного лазерно-

пленок, в частности, рентгеновскими методами, спо-

го осаждения (ИЛО) получаемые пленки являлись

собные прояснить природу ферромагнетизма пле-

707

Л. С. Паршина, А. Б. Дровосеков, О. А. Новодворский и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

нок Mn_xSi1-x. До сих пор не проводилось иссле-

Магнитные свойства изучались методом ФМР на

дований влияния ориентации подложки сапфира на

частоте 17.3 ГГц в диапазоне температур 4-300 К в

магнитные свойства пленок, выращенных при раз-

магнитном поле до 10 кЭ, приложенном в плоскости

личных плотностях энергии E. Рассогласование па-

пленки [10].

раметров кристаллической решетки пленки и под-

ложки может сильно сказываться на свойствах вы-

ращиваемых методом ИЛО тонких пленок [6].

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Целью настоящей работы является детальный

3.1. Cтруктурные особенности

анализ влияния плотности энергии лазерного излу-

чения на мишени в методе ИЛО и ориентации под-

Рентгеноструктурные исследования полученных

ложки сапфира на структурные, электрические и

пленок Mn_xSi1-x показали рентгеноаморфную

ферромагнитные свойства пленок Mn_xSi1-x (x ≈

структуру, связаннyю, вероятно, с нанокристалич-

≈ 0.5) методом ФМР и рентгеноструктурного ана-

ностью пленок из-за значительного рассогласования

лиза.

параметров решетки MnSi и подложек сапфира c-

и r-ориентаций. В случае c-сапфира поверхность

подложки имеет гексагональную структуру; при

этом нанокристаллам ε-MnSi с кубической симмет-

2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

рией (постоянная решетки a = 4.56Å [5]) выгодно

Серия тонких пленок Mn_xSi1-x (x ≈ 0.5) бы-

расти в направлении [111], при котором достигается

ла получена методом ИЛО в бескапельном ре-

рассогласование решеток в 9.5 % [6]. Однако струк-

жиме [15] на подложках сапфира c- и r-срезов

тура поверхности r-сапфира близка к квадратной

при абляции мишени излучением второй гармоники

(a = 4.756Å, b = 5.127Å [16]), что делает предпо-

YAG:Nd³⁺-лазера (λ = 0.532 мкм). Напыление пле-

чтительным рост ε-MnSi в направлении [100], при

нок проводилось в высоком вакууме (∼ 10-7 Торр)

котором рассогласование решеток достигает 12.5 %.

из поликристаллической мишени MnSi чистотой

Принципиальной особенностью нанокристалли-

99.0 ат. % (FHR, Германия) при температуре под-

ческих материалов типа Mn_xSi1-x является чрез-

ложки 320^◦C. Между мишенью и подложкой сап-

вычайно высокая плотность дефектов, связанных с

фира (10 × 10 мм²), расположенными на рассто-

нестехиометрией пленок (N_d = 3.4 · 10²¹ см-3 при

янии 70 мм, размещался механический сепаратор,

х ≈ 0.52) и наличием границ нанокристаллитов.

пропускающий в процессе роста пленки быстро ле-

При этом нанокристаллическое состояние вещества

тящие атомы и ионы, и одновременно устраняю-

в отношении явления дифракции может проявлять

щий попадание крупных капель на растущую плен-

коллективные свойства ансамбля частиц (дефектов)

ку, наличие которых является главным фактором

и приводить к появлению диффузного рассеяния

снижения качества получаемых пленок при ИЛО.

рентгеновского излучения, не характерного для иде-

Плотность энергии лазерного излучения E на ми-

альных кристаллов или кристаллов с малой концен-

шени изменялась для разных образцов в диапа-

трацией дефектов [17, 18]. Наличие нанокристалли-

зоне от 4.2 до 7.4 Дж/см². При этом пленки, по-

тов оптимального размеров в больших концентраци-

лученные при E

≤ 4 Дж/см², оказываются до-

ях должно приводить к усилению диффузного рас-

вольно неоднородными по толщине, тогда как при

сеяния, а рост кристаллитов и уменьшение их кон-

E ≥ 6 Дж/см² содержание Mn слабо зависит от

центрации, наоборот, к ослаблению рассеянного из-

толщины и составляет около x ≈ 0.52 [13]. Поро-

лучения. При уменьшении размеров кристаллитов и

говое значение E при абляции мишени излучени-

появлении дополнительной аморфизированной фа-

ем второй гармоники YAG:Nd³⁺-лазера равно при-

зы также следует ожидать ослабление рассеянного

мерно 2.6 Дж/см². Толщины синтезированных пле-

излучения.

нок MnSi, измеренные с помощью оптического ин-

При всех исследуемых плотностях энергии ла-

терферометра МИИ-4 (λ

= 543 нм), составляли

зерного излучения на мишени на рентгенограммах

50--100 нм. Структурные характеристики пленок

пленок Mn_xSi1-x наблюдается диффузный сигнал

исследовались с помощью рентгеновского дифрак-

рассеяния, причем зависимость максимальной ам-

тометра D2 Phaser (λ

= 0.1541 нм) в широком

плитуды сигнала от плотности энергии на мишени

диапазоне углов. Электрическое сопротивление пле-

для пленок на сапфире r- и c-срезов различна (см.

нок исследовалось в криостате замкнутого цикла

рис. 1). На рис. 1 видно, что при минимальной плот-

CCS-150 в интервале температур от 10 К до 300 К.

ности энергии лазерного излучения на мишени ам-

708

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Эволюция ферромагнетизма пленок Mn_xSi1-x. ..

Рис. 2. Рентгенограммы пленок MnxSi1-x, полученных на

сапфире c-среза при разных E в диапазоне углов 2θ от 43^◦

до 70^◦

Рентгенограммы пленок Mn_xSi1-x на сапфире

Рис.

1. Зависимость максимальной величины сигна-

c-среза в зависимости от плотности энергии лазер-

ла диффузного рассеяния рентгеновского излучения от

ного излучения на мишени представлены на рис. 2.

плотности энергии лазера на мишени E для пленок

При E ≥ 6.8Дж/см² на рентгенограммах пле-

MnxSi1-x/сапфир: 1 — c-срез; 2 — r-срез. На вставке при-

нок Mn_xSi1-x на c-сапфире появляются рефлексы

ведены рентгенограммы пленок в исследованном диапа-

ε-MnSi (210) и (211) при углах 2θ соответственно

зоне углов 2θ при E = 5.7 Дж/см²: 1 — c-срез; 2 — r-срез

44.15^◦ и 48.6^◦ [6]. Причем для пленок Mn_xSi1-x на

сапфире r-среза такие рефлексы становятся замет-

ными только при E = 7.4 Дж/см². Более яркое про-

явление рефлексов на диффузных рентгенограммах

плитуды сигналов диффузного рассеяния от пленок

в пленочных образцах Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃ подтверж-

Mn_xSi1-x на подложках сапфира c- и r-срезов близ-

дает наличие в них более крупных нанокристал-

ки, но с увеличением E максимальная величина сиг-

литов и/или их текстуры, чем в случае образцов

нала для пленок на сапфире c-среза вначале резко

Mn_xSi1-x/r-Al₂O₃ с аморфизированной фазой.

падает, тогда как для пленок на r-сапфире замет-

Согласно данным по диффузному рассеянию

но возрастает. При энергиях E > 4.8 Дж/см² ве-

(рис. 1), размеры кристаллитов в случае пленок

личина диффузного рассеяния для пленок на обо-

Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃ оказываются более оптимальны-

их типах ориентации сапфира убывает, причем при

ми, чем для пленок Mn_xSi1-x/r-Al₂O₃, при усло-

E > 5.5 Дж/см² амплитуда сигнала рассеяния от

вии, что эти пленки выращены при энергиях E ≥

пленки на сапфире r-среза становится меньше, чем

≥ 6 Дж/см². Однако при E ≤ 5.5 Дж/см² ситуа-

от пленки на сапфире c-среза.

ция изменяется на обратную — эффективные разме-

Это может быть связано как с текстурирован-

ры кристаллитов оказываются более оптимальными

ностью пленочных образцов Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃ [6],

для пленок Mn_xSi1-x, выращенных на Al₂O₃ r-сре-

так и с формированием в значительных концентра-

за, чем для c-среза. Последнее, по-видимому, связа-

циях кристаллитов оптимальных размеров в срав-

но с ростом в этих условиях кристаллитов MnSi от-

нении c образцами Mn_xSi1-x/r-Al₂O₃, в которых

носительно больших размеров (> 10 нм), при кото-

из-за большего рассогласования решеток и особен-

рых может и уменьшаться сигнал диффузного рас-

ностей роста образуется дополнительная аморфизи-

сеяния, и ослабляться ферромагнетизм (см. ниже, а

рованная фаза Mn_xSi1-x. Другим важным факто-

также работу [6]).

ром может являться сегрегация дефектов (вакансий

кремния и междоузельных атомов Mn) на грани-

3.2. Температурная зависимость

цах кристаллитов для пленок Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃ [6],

проводимости

что может имитировать в рентгенограммах допол-

нительное увеличение размеров кристаллитов (по-

Измерения температурной зависимости удель-

мимо текстурированности роста), а также способст-

ного электрического сопротивления ρ показали,

вовать в этом случае большему диффузному сигна-

что все пленки Mn_xSi1-x, полученные при E

лу рассеяния (рис. 1, кривые 1 и 2).

> 5.5 Дж/см², обладают металлическим типом

709

Л. С. Паршина, А. Б. Дровосеков, О. А. Новодворский и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Рис. 3. Зависимость удельного сопротивления от тем-

пературы для пленок MnxSi1-x, полученных на подлож-

ках сапфира r-среза (кривая 1) и c-среза (кривая 2) при

E = 7.4 Дж/см²

Рис. 4. Спектры ферромагнитного резонанса в интерва-

ле температур 4.2-320 K для пленок MnxSi1-x, выращен-

проводимости в диапазоне температур 10-300 К.

ных при E = 7.4 Дж/см² (а) и 4.6 Дж/см² (б) на под-

При этом пленки Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃ обладают

ложках сапфира c- и r-срезов при f = 17.3 ГГц в поле,

меньшим удельным сопротивлением, чем пленки

параллельном плоскости. Для наглядности жирная линия

Mn_xSi1-x/r-Al₂O₃, в частности, в ≈ 1.5 раза при

иллюстрирует температурное смещение максимума погло-

синтезе пленок при E ≈ 7.4 Дж/см² (рис. 3).

щения. Пунктирная линия соответствует расчетному полю

парамагнитного резонанса

Различие в величине удельного сопротивления

пленок, полученных на подложках сапфира c- и

r-срезов, по-видимому, связано с особенностями

Во всем исследуемом интервале температур

протекания тока в поликристаллических пленках

пленки Mn_xSi1-x, осажденные на подложках сап-

Mn_xSi1-x, ориентация и размер кристаллитов в ко-

фира c- и r-срезов, демонстрируют одну линию

торых могут различаться при синтезе на подлож-

поглощения, форма которой близка к лоренце-

ки сапфира различного среза. Существенную роль

вой. В случае высоких значений E = 7.4 Дж/см²

могут играть такие факторы, как нестехиометрия

(рис. 4а) сигнал от пленки Mn_xSi1-x, выращенной

и размеры кристаллитов, которые при определен-

на сапфире r-среза, несколько уширен и смещен в

ных размерах в силу подавления (предположитель-

сторону высоких полей по сравнению с образцом,

но) спин-поляронных резонансов могут приводить к

приготовленным на сапфире c-среза. На качествен-

сильному увеличению подвижности носителей заря-

ном уровне такое поведение свидетельствует о

да μ (почти десятикратном увеличению μ при Т ∼

некоторой редукции намагниченности и более вы-

∼ 100 K по сравнению с ε-MnSi) [2,6].

сокой степени магнитной неоднородности пленки,

Пленки Mn_xSi1-x, полученные при E

осажденной на сапфире r-среза. При измерениях

5.5

Дж/см², демонстрируют относительно

ФМР в случае низких значений E = 4.6 Дж/см²

слабые температурные зависимости сопротивления,

(рис. 4б) существенных отличий линии ФМР для

как с положительным, так и с отрицательным

пленок, выращенные на разных подложках, не

температурными коэффициентами сопротивле-

наблюдается.

ния dρ/dT .

Для количественной оценки намагниченности

образцов мы использовали формулу Киттеля, ко-

3.3. Магнитные свойства

торая связывает поле ферромагнитного резонанса

H_res с величиной эффективного поля размагничи-

Магнитные свойства полученных пленок

вания пленок 4πM_eff :

Mn_xSi1-x исследовались методом ФМР. На рис. 4

приведены спектры ФМР в интервале температур

ω²/γ² = H_res(H_res + 4πM_eff ),

(1)

4.2-320 K для пленок Mn_xSi1-x, выращенных при

высокой и низкой плотностях энергии лазерного

где ω — частота возбуждения резонанса, а γ — гиро-

излучения на мишени (E = 7.4 и E = 4.6 Дж/см²)

магнитное отношение (для сплавов MnSi, согласно

на подложках c- и r-сапфира.

[10], γ/2π ≈ 3.0 ГГц/кЭ). Рисунок 5 демонстрирует

710

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

Эволюция ферромагнетизма пленок Mn_xSi1-x. ..

Рис. 6. Температурные зависимости эффективного поля

Рис. 5. Температурные зависимости эффективного по-

размагничивания 4πM_eff для пленок, осажденных на под-

ля размагничивания 4πM_eff для пленок MnxSi1-x, осаж-

ложки сапфира c- и r-срезов при E = 6.8 Дж/см² (а)

денных на подложки сапфира c- и r-срезов при E

и E = 5.0 Дж/см² (б). Стрелками показаны характерные

= 7.4 Дж/см² (а) и E = 4.6 Дж/см² (б)

температуры Кюри для высокотемпературной (T_Ch) и низ-

котемпературной (T_Cl) ФМ-фаз

результирующие температурные зависимости вели-

чины 4πM_eff , полученные для пленок, осажденных

на подложках сапфира c- и r-срезов при E

хованная область на рис. 6). Отметим, что темпе-

= 7.4 Дж/см² и E = 4.6 Дж/см².

ратура Кюри высокотемпературной фазы, T_Ch ∼

Видно, что при больших значениях E

∼ 250 К, в этом случае меньше по сравнению с тем-

7.4

Дж/см²

образцы на обеих подложках

пературой Кюри для пленки, выращенной при мак-

показывают одинаково высокую температуру

симальной энергии E = 7.4 Дж/см². При этом по-

Кюри T_Ch ∼ 330 К. При этом величина 4πM_eff

прежнему наблюдается различие величины 4πM_eff

пленки Mn_xSi1-x/c-Al₂O₃, превышает во всем

для образцов, полученных на разных подложках.

температурном интервале

4πM_eff для пленки

Интересно, что при снижении плотности энергии

Mn_xSi1-x/r-Al₂O₃ (рис. 5а). Напротив, для образ-

лазерного излучения на мишени с 7.4 Дж/см² до

цов Mn_xSi1-x, выращенных на разных подложках

5.5 Дж/см² сохраняется тенденция большей намаг-

при малых E = 4.6 Дж/см², кривые 4πM_eff (T )

ниченности для пленок на сапфире c-среза (рис. 6а),

совпадают и демонстрируют низкую температуру

однако при E ≤ 5.5 Дж/см² большей намагниченно-

Кюри T_Cl ∼ 50 К (рис. 5б ).

стью начинают обладать пленки на сапфире r-среза

(рис. 6б ).

Отметим также существенное различие формы

кривых 4πM_eff (T ) для пленок, полученных при E =

Напомним, что в окрестности E = 5.5 Дж/см²

= 7.4 Дж/см² и E = 4.6 Дж/см². В первом слу-

наблюдается также изменение соотношения ампли-

чае поведение 4πM_eff (T ) хорошо описывается упро-

туд диффузного сигнала в рентгеновских спектрах

щенной функцией Бриллюэна ∼ 1 - (T/T_Ch)ⁿ, где

для пленок, выращенных на разных подложках

n ∼ 2 (сплошные линии на рис. 5а), что характер-

(рис. 1). Это свидетельствует об определенной кор-

но для однородной высокотемпературной ФМ-фазы.

реляции магнитных и рентгеноструктурных особен-

Во втором случае наблюдается экспоненциальное

ностей изучаемых образцов. Более высокие значе-

убывание 4πM_eff с температурой (сплошная линия

ния 4πM_eff наблюдаются для пленок, демонстри-

на рис. 5б ), что можно связать с существенной неод-

рующих большую амплитуду диффузного сигнала

нородностью низкотемпературной ФМ-фазы.

в рентгеновских спектрах. Это указывает на более

Пленки, синтезированные при промежуточных

интенсивный рост в таких образцах нанокристалли-

значениях E (4.6 Дж/см² < E < 7.4 Дж/см²), де-

тов оптимальных размеров, которые, по-видимому,

монстрируют сложные зависимости 4πM_eff (T ), ко-

и определяют возникновение высокотемпературно-

торые свидетельствуют о присутствии в образцах

го ферромагнетизма исследуемых пленок. Вместе

как высокотемпературной, так и низкотемператур-

с тем, другим важным фактором, влияющим на

ной ФМ-фаз (рис. 6). В данном случае эксперимен-

ферромагнетизм пленок, является характер распре-

тальные кривые 4πM_eff (T ) можно описать суммой

деления в них локальных дефектов, в частности,

упрощенной функции Бриллюэна и экспоненциаль-

«магнитомертвых» примесей внедрения Mn, подав-

ной зависимости при низких температурах (заштри-

ляющих ФМ. Для образцов, приготовленных при

711

Л. С. Паршина, А. Б. Дровосеков, О. А. Новодворский и др.

ЖЭТФ, том 158, вып. 4 (10), 2020

низких энергиях E, характерно, по-видимому, бо-

рассеяния рентгеновского излучения по сравнению

лее однородное распределение таких дефектов внут-

с пленками Mn_xSi1-x/c-сапфир.

ри кристаллитов, что приводит к подавлению высо-

Другим важным фактором, влияющим на

котемпературного ферромагнетизма. При высоких

ферромагнетизм пленок, является характер распре-

E рост подвижности осаждаемых атомов Mn, по-

деления в них локальных дефектов, в частности,

видимому, способствует некоторому укрупнению на-

«магнитомертвых» примесей внедрения Mn, по-

нокристаллитов и сегрегации дефектов на их грани-

давляющих ферромагнетизм [6]. При высоких E

цах. В этом случае наблюдается уменьшение диф-

рост подвижности осаждаемых атомов Mn способ-

фузного сигнала рентгеновских спектров, проявле-

ствует сегрегации дефектов на межкристаллитных

ние более интенсивных рефлексов ε-MnSi и повыше-

границах, в результате чего качество кристалли-

ние T_C пленок.

тов растет, происходит уменьшение диффузного

сигнала рентгеновских спектров, появление бо-

лее интенсивных рефлексов ε-MnSi и повышение

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

T_C пленок.

Методом ИЛО в бескапельном режиме получе-

Финансирование. Работа выполнена при под-

ны тонкие пленки Mn_xSi1-x (x ≈ 0.5) на подлож-

держке Министерства науки и высшего образова-

ках сапфира c- и r-срезов. Исследовано влияние

ния в рамках выполнения работ по Государствен-

плотности энергии лазерного излучения E на мише-

ному заданию ФНИЦ «Кристаллография и фото-

ни и ориентации подложки сапфира на структур-

ника» и ФИРЭ РАН в части «лазерного синтеза

ные, электрические и ферромагнитные свойства по-

пленочных структур Mn_xSi1-x (x ≈ 0.5)/сапфир

лученных пленок. Установлено, что для подложек

с использованием прецизионных теневых масок»,

обоих типов большие значения E ≥ 6 Дж/см² спо-

Российского фонда фундаментальных исследований

собствуют образованию ферромагнитной фазы с вы-

(гранты №№ 17-07-00615, 18-07-00772, 18-07-00729,

сокой температурой Кюри T_C ≈ 330 К, в то время

19-29-03032, 19-07-00471, 19-07-00738) в части «ис-

как при низких значениях E = 4-5 Дж/см², темпе-

следования электрических и структурных свойств

ратура Кюри оказывается заметно ниже. При вы-

пленочных структур», а также в рамках Программы

соких значениях E, когда проявляется существен-

фундаментальных исследований Президиума РАН

ный вклад высокотемпературной ферромагнитной

«Актуальные проблемы физики низких темпера-

фазы, величина эффективного поля размагничива-

тур» в части низкотемпературных исследований

ния 4πM_eff для пленок на сапфире r-среза оказы-

ФМР-пленок.

вается меньше, чем для пленок на сапфире c-среза,

что может быть связано с наличием в этом слу-

чае аморфизирующей фазы, подавляющей намагни-

ЛИТЕРАТУРА

ченность. Более высокие значения намагниченности

1. S. Zhou and H. Schmidt, Materials 3, 5054 (2010).

пленок Mn_xSi1-x, полученных при E ≥ 6 Дж/см²

на сапфире c-среза, чем на сапфире r-среза, хорошо

2. В. В. Рыльков, С. Н. Николаев, К. Ю. Черноглазов

коррелируют с данными по диффузному рассеянию

и др., Письма в ЖЭТФ 96, 272 (2012).

рентгеновского излучения. Для таких пленок сиг-

3. V. V. Rylkov, E. A. Gan’shina, O. A. Novodvorskii

нал диффузного рассеяния больше, что указывает

et al., Europhys. Lett. 103, 57014 (2013).

на большие значения концентрации нанокристалли-

тов оптимальных размеров. Ситуация, однако, из-

4. V. N. Men’shov, V. V. Tugushev, S. Caprara et al.,

меняется при энергиях абляции E ≤ 5.5 Дж/см².

Phys. Rev. B 83, 035201 (2011).

В этом случае в пленках Mn_xSi1-x/c-сапфир про-

5. С. М. Стишов, А. Е. Петрова, УФН 81, 1157 (2011).

исходит формирование кристаллитов ε-MnSi отно-

сительно больших размеров (> 10 нм), что приво-

6. S. N. Nikolaev, A. S. Semisalova, V. V. Rylkov et al.,

дит к подавлению намагниченности. Между тем,

AIP Advances 6, 015020 (2016).

для пленок Mn_xSi1-x/r-сапфир содержание амор-

7. К. Ю. Черноглазов, С. Н. Николаев, В. В. Рыльков

физированной фазы в этих условиях уменьшается, а

и др., Письма в ЖЭТФ 103, 539 (2016).

концентрация кристаллитов оптимальных размеров

увеличивается, что приводит к большим значени-

8. B. A. Aronzon, A. B. Davydov, A. L. Vasiliev et al.,

ям как намагниченности, так и сигнала диффузного

J. Phys.: Condens. Matter 29, 055802 (2017).

712