ЖЭТФ, 2021, том 159, вып. 2, стр. 315-329

ЭФФЕКТ ТРЕНИРОВКИ ЭЛЕКТРОСОПРОТИВЛЕНИЯ

В ОБМЕННО-СМЕЩЕННОМ КОБАЛЬТИТЕ GdBaCo₂O5.5

Н. И. Солин^*, С. В. Наумов

Институт физики металлов им. М. Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук

620108, Екатеринбург, Россия

Поступила в редакцию 12 августа 2020 г.,

после переработки 26 августа 2020 г.

Принята к публикации 27 августа 2020 г.

Исследуется природа эффекта тренировки в соединениях с обменным смещением, заключающегося в

уменьшении поля обменного смещения HEB при циклическом изменении магнитного поля. Показано,

что в кобальтите GdBaCo2O5+δ (δ ≈ 0.5) эффекты тренировки электросопротивления — изменения элек-

тросопротивления при циклическом изменении магнитного поля, ρ_cycl(N), и вращении образца, ρrot(N),

где N — номер цикла, — являются аналогом эффекта тренировки HEB. Электросопротивление, как и

HEB, резко изменяется после первого цикла (N > 1(2)) и медленнее при последующих циклах, что

связано с уменьшением намагниченности ферромагнитных частиц. Результаты объясняются влиянием

двух механизмов: в первом намагниченность уменьшается быстро, во втором — медленно. Предполага-

ется, что неравновесное состояние и эффект тренировки взаимосвязаны и обусловлены существованием

однодоменных ферромагнитных частиц разного объема V и зависимостью времени релаксации их на-

магниченности от объема однодоменных (суперпарамагнитных) частиц, τ ∝ exp(KanV /kT ), где Kan —

плотность энергии магнитной анизотропии. Природа резкого изменения HEB и электросопротивления

после первых циклов обусловлена близостью энергии KanV мелких однодоменных частиц к тепловой

энергии kT . В этой модели обменное смещение исчезнет при бесконечном циклическом перемагничива-

нии, HEB = 0.

DOI: 10.31857/S0044451021020000

чительные усилия [3-7,9-13], чтобы понять необыч-

ные явления, связанные с эффектом обменного сме-

щения, лежащий в основе его механизм все еще

1. ВВЕДЕНИЕ

находится в стадии интенсивных дискуссий. Выяс-

Одним из удивительных и необычных явлений

нение фундаментальной роли обменного смещения

в физике магнитных материалов является эффект

в устройствах спинового клапана и в туннельных

обменного смещения, или однонаправленной анизо-

устройствах вызвало взрывной рост исследований в

тропии. Необычность проявляется в том, что фи-

системах FM/АFM [7].

зические свойства зависят не только от величи-

ны, но и от знака напряженности магнитного по-

Обменное смещение впервые наблюдали Майкл-

ля. Эффект может быть описан как однонаправлен-

джон и Бин в 50-х годах прошлого века по смеще-

ная анизотропия, которая нарушает симметрию об-

нию петли гистерезиса намагниченности в мелких

ращения времени. Однонаправленная анизотропия

FM-частицах кобальта с АFM-оболочкой из оксида

зарождается в гетерогенной среде, содержащей мел-

кобальта, осажденных в диамагнитную ртуть [1, 2].

кие ферромагнитные (FM) частицы в антиферро-

Полученные результаты авторы объяснили обмен-

магнитной (АFM) матрице при охлаждении в маг-

ным взаимодействием, возникающим на поверхно-

нитном поле H_cool при температуры выше темпера-

сти раздела между однодоменной FM-частицей Co

туры Нееля T_N, причем FM-частицы должны иметь

и АFM-оболочкой CoO. Хотя в этой модели требует-

более высокую температуру магнитного упорядоче-

ся обменное поле на два порядка больше, чем экспе-

ния, T_C > T_N [1-8]. Хотя были предприняты зна-

риментальное, и природа эффекта пока теоретичес-

ки не обоснована, само явление обменного смещения

^* E-mail: solin@imp.uran.ru

широко используется в устройствах спинового кла-

315

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

пана и туннельных системах, в современных систе-

шается резко после первого цикла и медленно при

мах записи и хранения информации (см. ссылки в

последующих циклах N [15].

работах [3, 8]).

Результаты анализировались под влиянием двух

Одной из нерешенных проблем для соединений

механизмов. В первом намагниченность уменьша-

с обменным смещением является природа эффекта

ется быстро в зависимости от времени, M(fast) ∝

тренировки [4,7]. Этот эффект проявляется в умень-

∝ [1 - exp(-t/τ)] при τ ≈ 600 с, во втором — мед-

шении поля обменного смещения H_EB и установ-

ленно, M(slow) ∝ t, что может соответствовать экс-

лении его равновесного значения при бесконечном

поненциальной зависимости 1-exp(-t/τ) при t/τ ≪

циклическом изменении магнитного поля [4-8]. Су-

≪ 1. Была установлена пропорциональность между

ществуют два типа тренировочного эффекта: один

уменьшениями намагниченности M(t) FM-частиц и

между первым и вторым циклами, а другой — с

поля обменного смещения H_EB(t). Временные зави-

большим числом циклов N [4]. Изменение H_EB по-

симости H_EB(t) описываются теми же выражения-

сле первого цикла происходит очень резко, а после-

ми, что и намагниченность. Результаты объяснены

дующие циклы производят более медленные изме-

на основе феноменологической модели Майклджо-

нения H_EB. Для второго типа тренировочного эф-

на и Бина [1-3], где предсказана линейная зависи-

фекта уменьшение H_EB(N) описывается эмпириче-

мость обменного смещения FM-намагниченности ге-

ским выражением ΔH_EB ∝ N-1/2 при N > 1 или

тероструктуры FM/АFM.

N > 2, предложенным в работе [14]. Первый цикл

Предполагалось, что среда неоднородна и име-

не соответствует степенному соотношению, природа

ются мелкие (однодоменные) и крупные (многодо-

его, как и самого эмпирического выражения, до сих

менные) FM-частицы. Размагничиванием крупных

пор не известна [4,6-8].

FM-частиц при циклическом изменении магнитного

Широко распространено мнение, что тре-

поля объяснялось резкое уменьшение M(t) и H_EB (t)

нировочный эффект связан с нестабильностью

и отклонение H_EB(N) от известного степенного со-

АFM-слоя или интерфейса FM/AFM, созданного в

отношения H_EB ∝ N-1/2 при N > 1.

процессе охлаждения в магнитном поле [7,9,10,13].

Данная работа является продолжением исследо-

В модели спиновой релаксации получена рекур-

ваний природы обменного смещения в слоистых ко-

сивная формула, связывающая сдвиг первой петли

бальтитах [15, 17]. Известна связь между электро-

с остальными через некоторые постоянные [10].

сопротивлением и обменным смещением в слоистом

Считается, что тренировочный эффект связан

кобальтите EuBaCo₂O5.5 [17]. В связи с проблемой

с перестройкой спиновой структуры AFM к со-

эффекта тренировки H_EB определенную ясность

стоянию равновесия и отражает переориентацию

могли бы внести исследования влияния обменного

доменов AFM на границе раздела AFM/FM и не

смещения на электросопротивление при цикличес-

имеет отношения к нестабильности FM-структуры

ких изменениях магнитного состояния. Были изуче-

[9,10]. Предполагается, что симметрия анизотропии

ны электросопротивления при циклическом измене-

антиферромагнетика имеет решающее значение для

нии магнитного поля, ρ_cycl, и при циклическом вра-

понимания эффектов тренировки первого типа [11].

щении образца, ρ_rot (отклонении магнитного поля

Ожидается, что эффект тренировки увеличива-

от направления охлаждения), в обменно-смещенном

ется в поликристаллах, он мал или отсутствует в

поликристалле GdBaCo₂O5+δ с δ ≈ 0.5.

монокристаллах (см. ссылки в работе [4]).

Установлена аналогия между эффектом трени-

Мы предполагали [15], что неравновесное состо-

ровки ΔH_EB и эффектом тренировки электросопро-

яние и связанные с ним эффекты тренировки яв-

тивления при циклическом изменении магнитного

ляются естественными явлениями, так как замо-

поля, Δρ_cycl, и при вращении образца, Δρ_rot. Значе-

роженное в магнитном поле состояние структуры

ния Δρ_cycl и Δρ_rot резко увеличиваются после пер-

FM/АFM отделено от термодинамического равно-

вых циклов за характерные времена τ ∼ 500 с и

весного состояния потенциальным барьером [16]. В

медленнее при последующих циклах (t > 3 · 10³ с).

случае нестационарного состояния циклические из-

Поведение электросопротивления, как и поля об-

менения магнитного поля проявляются как эффект

менного смещения, хорошо описываются эмпиричес-

старения или тренировки H_EB. Установлено, что в

ким выражением Δρ_cycl, Δρ_rot(t) ∝ N-1/2 при N >

кобальтите GdBaCo₂O5+δ эффект тренировки H_EB

> 1(2). Их поведение в зависимости от времени соот-

вызван уменьшением намагниченности FM-частиц

ветствует уменьшению намагниченности FM-клас-

при циклическом изменении магнитного поля. В за-

теров, Δρ_cycl ∼ Δρ_rot ∼ ΔM_FM(t). Временные зави-

висимости от времени намагниченность M(t) умень-

симости ρ(t) описываются теми же выражениями,

316

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

что и намагниченность: ρ(fast) ∝ [1 - exp(-t/τ)] при

Gd₂O₃, BaCO₃, Co. Реагенты были предварительно

τ ≈ 500 с, ρ(slow) ∝ t. После длительных изменений

прокалены (Gd₂O₃,

900^◦C), высушены (BaCO₃,

магнитного поля (N ≥ 5, t > 10⁴ с) изменение элек-

500^◦C) и восстановлены в токе водорода (Co,

тросопротивление оставалось постоянным как при

600^◦C). Определение содержания кислорода δ

H = 0, так и при H = const за время измерений

проводилось методом восстановления образца в

около 4 ч.

атмосфере водорода. Приготовленный образец

Показано, что многодоменные FM-частицы не

был однофазным с δ

= 0.52 ± 0.02, имел орто-

ответственны за природу тренировочного эффекта

ромбическую структуру (пространственная группа

первого типа. Неравновесное состояние и эффек-

Pmmm, № 47) с параметрами элементарной ячейки

ты тренировки взаимосвязаны и объясняются су-

a = 3.874(3)Å, b = 7.821(6)Å, c = 7.531(3)Å [15].

ществованием в образце однодоменных FM-частиц

Определены основные физические параметры об-

разного объема, в которых в зависимости от объ-

менного смещения поликристалла GdBaCo₂O5.52:

ема и энергии однодоменных частиц время релак-

температура блокировки, ниже которой возникает

сации τ_st намагниченности однодоменных частиц в

обменное смещение, T_B

≈ 200 K, температура

стационарное состояние может меняться от долей

Кюри T_C = 277 ± 2 K, которая выше температуры

секунды до десятка лет [18]. Оценки времен релак-

АFM-упорядочения T_N

= 230 ± 10 K. Оценены

сации согласуются с экспериментом при разумных

размеры и плотность FM-кластеров: образец при

значениях плотности энергии магнитной анизотро-

< T_N представляет АFM-среду с вкраплени-

пии K_an. Анизотропия поперечного AMR^⊥(θ) и про-

ями FM-кластеров с размерами d

= 3-4 нм с

дольного AMR^∥(θ) магнитосопротивления опреде-

расстояниями между ними около 20 нм [22].

ляется энергией однонаправленной (обменной) ани-

Исследования электросопротивления прове-

зотропии E ∝ -K cosθ [1,2]:

дены стандартным четырехконтактным методом

на образце в виде параллелепипеда размерами

AMR(θ) ∝ 1 ± cos θ,

, ток направлен вдоль длинной

5 × 1.4 × 1.2 мм³

где θ — угол отклонения магнитного поля от направ-

оси образца и перпендикулярно направлению маг-

ления поля обменного смещения, знаки «+» или

нитного поля. Магнитные исследования проведены

«-» соответствуют продольному или поперечному

в центре коллективного пользования ИФM УрО

магнитосопротивлению.

РАН с использованием магнитометра MPMS-5XL

(QUANTUM DESIGN).

2. ОБРАЗЦЫ И МЕТОДИКИ

ИССЛЕДОВАНИЙ

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Слоистые кобальтиты привлекают большое вни-

мание из-за их необычных магнитных, электриче-

На рис.

приведены временные зависимос-

ских свойств и фазовых переходов. В них обнаружен

ти

электросопротивления

поликристалла

ряд последовательных переходов: металл-изолятор,

GdBaCo₂O5.52 при циклическом изменении маг-

парамагнитный (PM), FM- и AFM-переходы. Они

нитного поля. Исследования проведены по схеме,

имеют слоистую кристаллическую структуру перов-

примененной при исследовании эффекта трениров-

скита, состоящую из слоев, расположенных вдоль

ки поля обменного смещения H_EB в работе [15].

c-оси, в которой слои RO (R — редкоземельный

Образец охлаждался в магнитном поле H = 15 кЭ

ион) и BaO перемежаются слоями CoO₂ [19, 20].

от T = 300 K до T = 77 K и вначале выдерживался

Вследствие слоистости они являются сильноанизот-

в таком состоянии в течение t ≈ 4 · 10³ с. Электросо-

ропными [20]. В зависимости от содержания кис-

противление не остается постоянным в магнитном

лорода (0 ≤ δ ≤ 1) валентное состояние кобаль-

поле H

= const. После резкого увеличения за

та в RBaCo₂O5±δ меняется от Co²⁺ до Co⁴⁺. В

время t ∼ 10³ с электросопротивление монотонно

RBaCo₂O5.5 присутствуют только ионы Co³⁺, ко-

увеличивается примерно на 1% за время около

торые расположены в кристаллической решетке из

4 · 10³ с (символы 1 на левой вставке к рис. 1a и на

равного числа октаэдров CoO₆ и квадратных пира-

рис. 1б).

мид CoO₅ [19, 20].

Аналогичные результаты были обнаружены при

Поликристаллические образцы GdBaCo₂O5+δ

исследовании намагниченности GdBaCo₂O5.52 [15]:

были синтезированы методом Печини [21]. В ка-

(правая вставка на рис. 1а). Временная зависимость

честве исходных компонентов были использованы

намагниченности M(t) при H = const = 15 кЭ была

317

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Рис. 1. (В цвете онлайн) Временные зависимости: а — электросопротивления ρ(t); б — относительного изменения элек-

тросопротивления Δρ/ρ(t) = [ρ(t) - ρ(t = 0)]/ρ(t = 0); в — напряженности магнитного поля H(t). Левая вставка на

рис. 1а: временная зависимость электросопротивления при H = 15 кЭ (1); быстро (fast) и медленно (slow) меняющиеся

части электросопротивления; символы — эксперимент; линии — расчет. Правая вставка на рис. 1а: временная зависи-

мость намагниченности Mc при H = 15 кЭ (1); быстро (fast), медленно (slow) меняющиеся части намагниченности

Mc; символы — эксперимент, линии — расчет. Поликристалл GdBaCo2O5.52 охлажден от T = 300 К до T = 77 К при

H = 15 кЭ. На рис. 1в символами показаны значения H1 и H2 из рис. 2 (см. текст)

объяснена влиянием двух механизмов: в первом на-

при τ₁

≈ 600 с, где m_c(fast) = -3.7 мГс·см3/г,

магниченность M_c(fast) быстро уменьшается за вре-

m_c(slow) ≈ -1.5·10³ мГс · см³/г · c — соответственно

мя порядка 10³ c (символы 1), во втором — намаг-

амплитуда и скорость изменения намагниченности

ниченность далее уменьшается линейно в зависимо-

от времени при H = const. Вклад M_c(slow) ∝ t мо-

сти от времени (штрихпунктирная линия 1^′). После

жет соответствовать экспоненциальной зависимости

вычитания линейной части M(t) можно выделить

1 - exp(-t/τ) при t/τ ≪ 1 [15].

вклады намагниченности, меняющиеся быстро (fast)

Видно, что в целом вид зависимостей электро-

и медленно (slow) от времени. Экспериментальные

сопротивления ρ(t) и намагниченности M(t) совпа-

данные для M(t) при H = const (символы 1) хоро-

дает: уменьшение намагниченности приводит к уве-

шо описываются (сплошные линии) выражением

личению электросопротивления. Временную зависи-

мость электросопротивления ρ(t) при H_c = 15 кЭ =

M_c(fast) ≈ m_c(fast)[1 - exp(-t/τ₁)],

= const также можно представить как суперпо-

(1)

M_c(slow) ∝ m_c(slow)t

зицию двух механизмов, вклад которых быстро,

318

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

ρ_c(fast), и медленно, ρ_c(slow), изменяется в зависи-

мости от времени. Экспериментальные результаты

для ρ(t) при H = const можно довольно хорошо опи-

сать (символы 1 — эксперимент, линии — расчет на

левой вставке к рис. 1а) выражением

ρ_c(fast) ≈ R_c(fast)[1 - exp(-t/τ₂)],

(2)

ρ_c(slow) ∝ R_c(slow)t

при τ₂ ≈ 500 с, R_c(fast) = 2.6 мОм·см, R_c(slow) ≈

≈ 7.3·10-4 мОм·см/с, где R_c(fast) и R_c(slow) — соот-

ветственно амплитуда и скорость изменения элект-

росопротивления от времени при H = 15 кЭ. Из

вставок к рис. 1 можно оценить, что изменение на-

магниченностей M_c(fast) и M_c(slow) на 1 мГс·см³/г

Рис. 2. (В цвете онлайн) Влияние циклического изменения

вызывает изменения электросопротивлений ρ_c(fast)

магнитного поля на электросопротивление поликристал-

и ρ_c(slow) соответственно на 1 и 0.5 мОм· см.

ла GdBaCo2O5.52, охлажденного в магнитном поле 15 кЭ

от 300 до 77 К. Приведены результаты для N = 1, 2, 11

Далее проведены измерения электрического со-

для восходящей (от 15 до -15 кЭ) и исходящей (oт -15

противления при 11 циклах изменения магнитного

до 15 кЭ) ветвей электросопротивления. Вставка: поля об-

поля от +15 кЭ до -15 кЭ (время одного цикла

менного смещения в зависимости от номера цикла, опре-

tcycl ≈ 460 c). Видно (рис. 1а), что электросопро-

деленные из измерений намагниченности (H^ρEB) и элек-

тивление резко (почти на 4 %) увеличивается после

тросопротивления (H^MEB)

первого цикла (рис. 1б), значения его не возвраща-

ются в первоначальное состояние и увеличиваются

после каждого цикла. Минимальные значения элек-

тросопротивления, ρmin1(t), достигаются в поле, при

котором образец был охлажден, H = 15 кЭ. Значе-

ние электросопротивления ρmin1(t, H = 15 кЭ) рез-

ко возрастает после первого цикла, а после четвер-

того цикла происходит практически линейный рост

ρmin1(t) в зависимости от времени (см. кривую 2

рис. 1а). За время 11 циклов изменения магнитно-

го поля электросопротивление ρmin1(t) увеличилось

примерно на 2.5 %. Оно остается постоянным (в пре-

делах точности измерений около 0.05 %) после пре-

кращения циклических изменений магнитного поля

за время измерений t ≈ 5 · 10³ c при H = const =

= 15 кЭ (символы 3 на рис. 1а и 1б).

Рис. 3. (В цвете онлайн) Эффект тренировки намагни-

Отметим, что после 11 циклов изменений маг-

ченности поликристалла GdBaCo2O5.52 для двух циклов

нитного поля на ±15 кЭ сопротивление ρ(t) так-

изменения магнитного поля от +15 до -15 кЭ. Верхняя

же оставалось постоянным в течение времени из-

вставка — зависимости H^MEB и H^ρEB от номера цикла N;

мерений t_meas ≈ 1.2 · 10⁴ с и при H = 0 (данные

символы — эксперимент, сплошная линия — расчет из вы-

не показаны). «Анизотропия» электросопротивле-

ражения (4). Нижняя вставка — полевая зависимость на-

ния Δρ^cyclan(N) = ρ_max - ρ_min, где ρ_max и ρ_min —

магниченности FM-частиц для двух циклов намагничива-

минимальное и максимальное значения электросо-

ния при вычете AFM- и PM-вкладов

противления для каждого цикла, резко уменьшает-

ся (от 42 до 28 мОм · см) за первые 3-5 циклов. При

N > 5 (t > 3 · 10³ с) она остается постоянной.

ления ρ(H), как и петля гистерезиса намагниченно-

На рис. 2 приведены зависимости электросопро-

сти (рис. 3), смещена относительно H = 0 и име-

тивления от напряженности магнитного поля для

ет асимметричный вид кривой «бабочки» с мак-

первых двух (N = 1 и N = 2) и последнего (N =

симумами ρ(H) при H₁ и H₂. Особенностью пове-

= 11) циклов. Петля гистерезиса электросопротив-

дения электросопротивления в магнитном поле яв-

319

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

ляется однонаправленность: значение электросопро-

пленочной структуре Co/CoO [25]. В некоторых ра-

тивления зависит не только от величины, но и от

ботах большое различие не обнаружено [26,27].

знака напряженности магнитного поля. В направ-

Полагаем, что объяснение этого казуса лежит в

лении магнитного поля, при котором образец был

природе намагниченности слоистых кобальтитов и

охлажден, значение электросопротивления меньше,

методике определения H_EB. При низких темпера-

чем при противоположном направлении магнитного

турах намагниченность слоистых кобальтитов опре-

поля.

деляется в основном (более 90 %) РМ-вкладом ред-

Циклические изменения магнитного поля приво-

коземельного иона R³⁺ и АFM-вкладом ионов Co

дят к необычному поведению электросопротивления

[20,28], а намагниченность FM-частиц, вызывающая

ρ(H): оно с существенным запаздыванием по вре-

обменное смещение, мала [15]. В выражении (3) для

мени следует значениям напряженности магнитно-

определения H_EB предполагается противополож-

го поля. На первой восходящей ветви (Nup1) элект-

ная ситуация: намагниченность FM-частиц долж-

росопротивление увеличивается от минимального

на быть значительно больше намагниченности мат-

значения ρmin1 при H = 15 кЭ до максимального

рицы [3-8]. Вследствие этого значения H₁ и H₂ на

значения ρmax1 при H₁ ≈ -5.8 кЭ, далее уменьша-

рис. 3 не соответствуют значениям магнитного по-

ется до минимального значения ρmin2 > ρmin1 при

ля, при которых намагниченность FM-частиц ме-

H = -15 кЭ. На исходящей (Nout1) ветви ρ(H) до-

няет знак. Малой намагниченностью FM-частиц по

стигает максимального значения ρmax2 > ρmax1 при

сравнению с намагниченностью матрицы объясня-

H₂ ≈ 0.5 кЭ и минимального значения, существен-

ется различие между значениями H^ρEB и H^MEB (см.

но отличающегося от исходного значения ρmin1 при

вставку на рис. 2).

H = -15 кЭ (рис. 2). На второй ветви и до N = 11

В большинстве работ по другим кобальтитам

последующих циклов значения ρmax1, ρmax2, ρmin1,

(см. ссылки в работе [8]) при определении значе-

ρmin2 плавно увеличиваются после каждого цикла

ния H_EB из магнитных измерений не учитывается

намагничивания, а значения H₁ и H₂ уменьшаются

АFM-вклад ионов Со. Можно предположить, что из

до H₁ ≈ -2.6 кЭ и H₂ ≈ 0 при N = 11. Изменения

электрических измерений определяются истинные

H₁ и H₂ при циклическом изменении магнитного по-

значения H_EB, так как намагниченность матрицы

ля показаны символами на рис. 1в.

кобальтитов не влияет на положения H₁ и H₂. Для

Обменное смещение обычно характеризуется об-

исключения влияния намагниченности матрицы об-

менным полем H_EB [3-8]:

менное смещение рекомендуется характеризовать

асимметрией намагниченности: m_EB = (m₁ +m₂)/2,

H_EB = (H₁ + H₂)/2,

(3)

где m₁ и m₂ значения намагниченности при H = 0,

где H₁ и H₂ соответствуют значениям магнитно-

как показано на нижней вставке к рис. 3 [29].

го поля, при которых намагниченность петли гис-

Зная временные зависимости H₁(t₁) и H₂(t₂), см.

терезиса меняет знак при уменьшении и увеличе-

рис. 2 и 3, можно с помощью выражения (3) опре-

нии напряженности магнитного поля (рис. 3). По-

делить временные зависимости H^ρEB[t = (t₁ + t₂)/2]

лагаем, что поведение электросопротивления ρ(H)

и H^MEB[t = (t₁ + t₂)/2] из измерений электросопро-

охлажденного в поле H

= 15 кЭ поликристал-

тивления и намагниченности. Результаты для вре-

ла GdBaCo₂O5.52 определяется намагниченностью

менных зависимостей H^ρEB и H^MEB от номера цик-

образца M(H) и достигает максимальных значе-

ла N, приведенные на вставке к рис. 2 и на верх-

ний при минимальных значениях намагниченности,

ней вставке к рис. 3, изображены символами. Время

M = 0. В этом предположении значения H₁ и H₂

на нижней оси приведено в единицах длительности

на рис. 2 являются аналогами определения H_EB

цикла измерения электросопротивления для сопо-

из измерений электросопротивления. На вставке к

ставления времени с номером цикла N = t/τ_cycle,

рис. 2 приведены значения поля обменного смеще-

τ_cycle = 460 c. Видно, что как H^MEB, так и H^ρEB сна-

ния H_EB, определенные из магнитных [22] (H^MEB )

чала резко убывают и при t > 3 · 10³ c обе величи-

и электрических (H^ρEB) измерений в зависимости

ны уменьшаются линейно в зависимости от време-

от номера цикла. Видно, что значения H_EB, опре-

ни (штриховая линия 1). В пределах точности из-

деленные из магнитных и электрических измере-

мерений временные зависимости H^MEB и H^ρEB прак-

ний, различаются почти в 2-3 раза. Такое же раз-

тически совмещены (длительность цикла измерений

личие между H^ρEB и H^MEB обнаружено в кобальти-

H^MEB была равна τ_cycle = 1050 c [15]). Этот резуль-

тах Nd0.84Sr0.16CoO₃ и La0.88Sr0.12CoO₃ [23,24]. Дву-

тат показывает, что за изменения H_EB ответственно

кратное различие между H^ρEB и H^MEB отмечено в

не число циклов, а суммарное время действия цик-

320

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

лов. Вычитая линейные части H_EB (t), мы выделим

вклады, меняющиеся быстро, H_EB(fast), и медлен-

но, H_EB(slow), — зависящие от времени части полей

обменного смещения. Экспериментальные результа-

ты для H^ρEB(t) (сплошная линия на верхней вставке

к рис. 3) удовлетворительно описываются выраже-

ниями

H^ρEB(fast) ≈ h_EB(fast)[1 - exp(-t/τ₂)],

(4)

H^ρEB(slow) ∝ h_EB(slow)t

при τ₂ ≈ 500 с, h_EB(fast) = -1.12 кЭ, h_EB(slow) ≈

≈ -4.23· 10-5 кЭ/с, где h_EB(fast) и h_EB(slow) — со-

ответственно амплитуда и скорость изменения H^ρEB

от времени [15].

Рис. 4. (В цвете онлайн) Временные зависимости намаг-

На рис.

приведен эффект тренировки на-

ниченности M_mid и электросопротивления ρ при цикли-

магниченности поликристалла GdBaCo₂O5.52 для

ческом изменении магнитного поля от +15 до -15 кЭ.

двух циклов изменения магнитного поля от +15 до

Символы — экспериментальные значения M(t) и ρ(t) при

H = 15 кЭ, линии — расчет (см. текст). Вставки — медлен-

-15 кЭ из семи проведенных [15]. Видно большое

но (slow) и быстро (fast) зависящие от времени части элек-

сходство между петлями гистерезиса электросопро-

тросопротивления Δρ и намагниченности FM-кластеров,

тивления ρ(H) на рис. 2 и намагниченности M(H)

ΔmFM. Поликристалл GdBaCo2O5.52, охлажден в магнит-

на рис. 3. Петля гистерезиса M(H) несимметрич-

ном поле 15 кЭ от T = 300 К до T = 77 К

на относительно H = 0 и M = 0: она сдвинута

вверх по намагниченности и влево по напряженно-

сти магнитного поля. Намагниченность уменьша-

намагничивания [15]. Значение M_mid(t) после перво-

ется и не возвращается в исходное состояние, од-

го цикла резко убывает, далее почти линейно умень-

нако изменения ее малы (см. значения M₁ и M₂

шается со временем. Поведение M_mid(t) обуслов-

на рис. 3) по сравнению с изменениями электро-

лено изменениями намагниченности FM-кластеров

сопротивления (см. рис. 2). Причина та же: намаг-

m_FM (t) на фоне АFM-вклада ионов Co и PM-под-

ниченность FM-кластеров мала относительно вкла-

системы Gd³⁺. Нет никаких оснований полагать,

да АFM-ионов Co и РМ-ионов Gd³⁺ [15]. На ниж-

что АFM- или PM-подсистема Gd³⁺ зависит от цик-

ней вставке к рис. 3 показана полевая зависимость

лических намагничиваний. После вычитания линей-

намагниченности FM-кластеров, m_FM , при вычете

ной части M_mid(t) (штриховая линия 1 на рис. 4)

AFM-вклада ионов Co³⁺ и PM-подсистемы ионов

в работе [15] выделены вклады в намагниченность

Gd³⁺ [15]. Видно, что после первого цикла намагни-

FM-частиц, меняющиеся быстро (fast) и медленно

ченность m_FM при H = 15 кЭ не возвращается в ис-

(slow) в зависимости от времени. Эти вклады удо-

ходное состояние, она уменьшается на 0.2 Гс · см³/г

влетворительно описываются (символы — экспери-

(более 30 %) по сравнению с намагниченностью пер-

мент, линии — расчет на правой вставке к рис. 4)

вого цикла и практически не зависит от H до 50 кЭ.

выражениями

Намагниченность при H = -15 кЭ также уменьша-

ется, но гораздо меньше. Этот эксперимент показы-

M_cycl(fast) ≡ m_FM (fast) =

вает, что намагниченность FM-кластеров уменьша-

= m_cycl(fast)[1 - exp(-t/τ₁)],

(6)

ется при циклическом перемагничивании. Времен-

ные зависимости намагниченности FM-кластеров

M_cycl(slow) ≡ m_FM (slow) ∝ m_cycl(slow)t

были определены [15] из измерений средней намаг-

при τ₁ ≈ 575±25 с, m_cycl(fast) = -137 мГс · см³/г, где

ниченности (рис. 3):

m_cycl(fast) и m_cycl(slow) — соответственно амплиту-

M_mid(t) =

да и скорость изменения намагниченности FM-клас-

теров от времени [15].

= [M₁(H = +15 кЭ)-M₂(H = -15 кЭ)]/2.

(5)

На рис.

приведена временная зависимость

На рис. 4 приведена (символы — эксперимент,

электросопротивления ρmin1 (H

= 15 кЭ) для

сплошная линия — расчет из (6)) временная зави-

циклов перемагничивания (символы - экспе-

симость намагниченности M_mid(t) для семи циклов

римент, сплошная линия

— расчет из выраже-

321

ЖЭТФ, вып. 2

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

ния (7)) по данным рис. 1. Видно, что зависимости

шается, R_cycl(slow)/R_cycl(slow) ≈ 0.5. Из вставок на

M_mid(t) и ρ(t) имеют одинаковый характер. За вре-

рис. 4 можно оценить, что уменьшение намагни-

мя t ≈ (2-3) · 10³ с намагниченность резко уменьша-

ченности Δm_FM на 10 мГс·см³/г вызывает увели-

ется, а электросопротивление резко увеличивается,

чение электросопротивлений ρ_cycl(fast) и ρ_cycl(slow)

далее M_mid(t) и ρ(t) медленно меняются в зависи-

примерно на соответственно 1.4 и 0.8 мОм. Эти

мости от времени (штриховые линии 1 и 2). Вре-

оценки подтверждают, что за быстрое (fast) и мед-

менную зависимость электросопротивления ρ(t) при

ленное (slow) изменения свойств поликристалла

циклическом перемагничивании также можно пред-

GdBaCo₂O5.52 ответственны разные механизмы.

ставить как суперпозицию двух механизмов, вклад

Следующим этапом было изучение влияния на

которых быстро (fast), медленно (slow) и линейно из-

электросопротивление отклонения магнитного поля

меняется в зависимости от времени. Вычитая линей-

от направления, в котором образец был охлажден,

ную часть ρ(t) (штриховая линия 2 на рис. 4), мож-

т. е. от направления поля обменного смещения. Ток

но выделить вклады электросопротивления, меня-

был направлен вдоль длинной оси и перпендикуляр-

ющиеся быстро, ρ_cycl(fast), и медленно, ρ_cycl(slow),

но направлению магнитного поля, т. е. исследова-

в зависимости от времени. На вставке к рис. 4 эти

лось поперечное магнитосопротивление. Исследова-

вклады показаны символами. Экспериментальные

ния проведены по аналогичной схеме. Образец сна-

результаты для ρ(t) удовлетворительно описывают-

чала охлаждался в магнитном поле H = 15 кЭ от

ся (сплошные линии 2 на рис. 1а и на левой вставке

T = 300 К до T = 77 К и выдерживался в таком

к рис. 4) выражениями

состоянии в течение t ≈ 6·10³ с. После этого измере-

ния электросопротивления проведены при повороте

ρ_cycl(fast) ≈ R_cycl(fast)[1 - exp(-t/τ₂)],

образца на θ = 30^◦ примерно через 50 с. После до-

(7)

стижения θ = 360^◦ вращение образца совершалось в

ρ_cycl(slow) ∝ R_cycl(slow)t

противоположном направлении. Проведено 13 цик-

при τ₂

≈

500

с, R_cycl(fast)

18.9

мОм · см,

лов (tcycl = 590-600 c) таких измерений за время

R_cycl(slow) ≈ 3.1 · 10-4 мОм· см/c, где R_cycl(fast) и

около 8000 с.

R_cycl(slow) — соответственно амплитуда и скорость

Временная зависимость электросопротивления

изменения электросопротивления от времени.

ρ_rot(t) при 77 К и θ = 0 и H = const = 15 кЭ

Видно также, за изменения M(t) и ρ(t), по-

(символы 1 на рис. 5) такая же, как и на рис. 1:

видимому, ответственно не число циклов, а суммар-

после резкого начального роста электросопротивле-

ное время действия циклов. За время t ≈ 3 · 10³ с

ние далее монотонно увеличивается за время изме-

происходят основные изменения намагниченности

рений t ≈ 6 · 10³ c (символы и линия 1) и описывает-

за 2-3 цикла (τ_cycl = 1050 c), в то время как для

ся также выражением (2). Удивительно (см. рис. 5),

достижения таких же изменений электросопротив-

что качественно эффект тренировки вращения при

ления нужно проделать 5-6 циклических изменений

H = 15 кЭ = const очень похож на эффект трени-

магнитного поля (τ_cycl = 460 c). Для сопоставления

ровки электросопротивления при циклическом пе-

значений Δρ и Δm_FM с номером цикла N время на

ремагничивании (см. рис. 1). Видно (рис. 5а), что

вставках приведено в единицах длительности цикла.

электросопротивление также резко (примерно на

Быстро меняющиеся от времени вклады в на-

3 %) растет после первого цикла (рис. 5б), значения

магниченность, M_cyc(fast), и в электросопротивле-

его увеличиваются и не возвращаются в первона-

ние, ρ_cycl(fast), описываются выражениями (2), (6)

чальное состояние после каждого цикла. Минималь-

и (7) с немного различающимися (около 15 %) вре-

ные значения электросопротивления ρ_min(t) дости-

менами затухания τ. Результаты можно объяснить

гаются в направлении поля, при котором образец

тем, что электросопротивление не прямо пропорци-

был охлажден, θ = 0 (360^◦). Максимальное значение

онально зависит от намагниченности, а определя-

ρ_max электросопротивление принимает при θ ≈ 180^◦

ется некоторой функциональной зависимостью от

после 5-6 полных оборотов вращения образца. Зна-

намагниченности. Из сравнения выражений (2) и

чения ρ_min и ρ_max резко возрастают после первого

(6) видно, что при циклическом перемагничива-

цикла, а после четвертого цикла происходит прак-

нии амплитуда быстро меняющейся части электро-

тически линейный рост ρ_min в зависимости от вре-

сопротивления увеличивается примерно в 7 раз по

мени (см. кривую 2 на рис. 5а). Электросопротивле-

сравнению с той же амплитудой при H = const,

ние ρ_min увеличивается на 5 % от своего начально-

R_cycl(fast)/R_cycl(fast) ≈ 7, а амплитуда медленно ме-

го состояния после прекращения вращения образца,

няющейся части электросопротивления даже умень-

и оно остается неизменным за время измерения до

322

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

ховая линия), мы выделили вклады электросопро-

тивления, меняющиеся быстро, ρ_cycl(fast), и медлен-

но ρ_cycl(slow), в зависимости от времени. На вставке

к рис. 5а символами показаны эти вклады в Δρ при

циклическом вращении образца и θ = 0 (360^◦). Экс-

периментальные результаты для ρ(t) довольно хо-

рошо описываются (сплошная линия 2 на рис. 5 и

сплошные линии на вставке к рис. 5) выражениями

ρ_rot(fast) ≈ R_rot(fast)[1 - exp(-t/τ₂)],

(8)

ρ_rot(slow) ≈ R_rot(slow)t

при τ₂

≈

500

c, R_rot(fast)

27.4

мОм · см,

R_rot(slow) ≈ 6.47 · 10-4 мОм· см/с, где Rrot(fast)

и R_rot(slow) — соответственно амплитуда и ско-

рость изменения электросопротивления от времени

при циклическом вращении образца. Вклады

R_rot(slow) ∝ t в (8), как и R_cycl(slow)t в (7), могут

соответствовать экспоненциальной зависимости

1 - exp(-t/τ) при t/τ ≪ 1.

Рис. 5. (В цвете онлайн) Эффект тренировки электросо-

Из выражений (2) и (8) следует, что скорости

противления для 13 циклов вращения образца. а) Зависи-

изменения электросопротивления от времени при

мость электросопротивления от времени; вставка (левая и

вращении образца при постоянных значениях H =

нижняя оси) — медленно (slow) и быстро (fast) зависящие

= const = 15 кЭ примерно одинаковы, R_rot(slow) ≈

от времени части электросопротивления Δρ(H = 15 кЭ,

≈ R_cycl(slow). Та же самая скорость (см. выраже-

θ = 0(360^◦)) от номера N цикла вращения, символы 2 —

ние (7)) при циклическом перемагничивании при-

эксперимент, линии — расчет из выражения (8), а так-

мерно в 2 раза меньше. Амплитуда изменения элек-

же (правая и верхняя оси) — временная зависимость

анизотропии вращения Δρ^rotan(t) = ρmax - ρmin, сим-

тросопротивления при циклическом перемагничива-

волы — эксперимент, линия 1 — расчет из выражения

нии R_cycl(fast) в 1.5 раза меньше, чем амплитуда

(9). б) Относительное изменение электросопротивления

R_rot(fast) при вращении образца. Можно предполо-

Δρ(t) = ρ(t) - ρ(t = 0). в) Временная зависимость угла

жить, что эти особенности связаны с изменениями

отклонения магнитного поля от направления охлаждения.

намагниченности FM-частиц при циклическом пере-

Поликристалл GdBaCo2O5.52, охлажден в магнитном поле

магничивании (возможно, связанные с потерями на

15 кЭ от T = 300 К до T = 77 К

гистерезис).

На вставке к рис.

символами 1 приведена

временная зависимость «анизотропии» вращения

t ≥ 6·10³ с (штриховая линия и символы 3 на рис. 5а)

электросопротивления Δρ^rotan(t) = ρ_max - ρ_min, где

в пределах точности измерений ±0.05 %.

ρ_min и ρ_max — минимальное и максимальное значе-

ния электросопротивления на каждом цикле враще-

На вставке к рис. 5a символами 2 приведена вре-

ния. Анизотропия резко уменьшается за первые 3-4

менная зависимость изменения электросопротивле-

цикла вращения и принимает постоянное значение

ния Δρ при H = 15 кЭ и θ = 0 (360^◦) при цикли-

Δρ^rotan(t) ≈ 7.0 ± 0.2 мОм · см/с при N > 5-6 (t >

ческом вращении. Время приведено в единицах дли-

> 5 · 10³ с) в пределах точности наших измерений.

тельности цикла для сопоставления времени с номе-

Зависимость анизотропии вращения магнитосопро-

ром цикла N = t/τ_cycl. Электросопротивление Δρ(t)

тивления от времени (и от номера цикла) хорошо

резко растет за первые три цикла. При N > 5-6 (t >

описывается выражением (время приведено в еди-

> 3 · 10³ c) происходит медленное, линейное от вре-

ницах длительности цикла для сопоставления вре-

мени, увеличение значений Δρ. Временную зависи-

мени с номером цикла N = t/τ_cycl)

мость электросопротивления Δρ при циклическом

вращении образца также можно представить как су-

Δρ^rotan(t, N) =23.9 - 16.9[1 - exp(-t/τ₂)]

(9)

перпозицию двух механизмов, вклад которых быст-

ро (fast) и медленно (slow) изменяется в зависимости

при τ2 ≈ 500 с (сплошная линия 1 на вставке к

от времени. Вычитая линейную часть Δρ(t) (штри-

рис. 5).

323

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

AMR^⊥(θ) = AMR^⊥(N,θ= 180^◦)(1 - cos θ) =

= 2AMR^⊥(N,θ= 180^◦) sin² (θ/2),

(10)

где АМR^⊥(N, θ = 180^◦) — поперечная анизотропия

магнитосопротивления при θ = 180^◦ и значении N,

θ — угол отклонения магнитного поля от направле-

ния поля обменного смещения.

В данной работе изучено поперечное магнитосо-

противление, когда направления тока и магнитного

поля были взаимно перпендикулярны. В этом слу-

чае величина АМR^⊥(θ) имеет минимальное значе-

ние при θ = 0, максимальное — при θ = 180^◦. В

работе [25] приведены экспериментальные данные

угловой зависимости продольного магнитосопротив-

Рис. 6. (В цвете онлайн) Угловая зависимость электро-

ления (ток и поле направлены в плоскости пленки)

сопротивления ρ(θ, H = 15 Э), где θ — угол отклонения

для слоистой структуры Со/СоО. Данные работы

магнитного поля от направления поля охлаждения (сим-

[25] для продольной анизотропии магнитосопротив-

волы — эксперимент, линии — для наглядности) при цик-

ления хорошо описываются выражением

лическом вращении образца для N = 1-4 и N = 12, 13.

Вставка: угловая зависимость анизотропии магнитосопро-

AMR^∥(θ) = [AMR^∥(θ = 0)](1 + cos θ) =

тивления при H = 15 кЭ для N = 1-3, 13, символы — экс-

перимент, линии — расчет из (10), а также временная зави-

(11)

= 2[AMR^∥(θ = 0)] cos² (θ/2).

симость анизотропии поперечного магнитосопротивления

АМR^⊥(θ) при θ = 180^◦, символы — эксперимент, линии —

В этом случае продольная анизотропия магнитосо-

расчет из (12). Поликристалл GdBaCo2O5.52 охлажден в

противления AМR^∥an(θ) имеет минимальное значе-

магнитном поле 15 кЭ от T = 300 К до T = 77 К

ние при θ = 180^◦, а максимальное — при θ = 0.

Анизотропия поперечного магнитосопротивле-

ния АМR^⊥(θ = 180^◦) убывает (символы 1 на встав-

ке к рис. 6) с увеличением циклических изменений

На рис. 6 приведена угловая зависимость элек-

и при N > 5 (t > 3 · 10³ c) в пределах точности

тросопротивления ρ(θ, 15 кЭ) при отклонении об-

наших измерений остается постоянной. Временная

разца от направления поля, в котором он был охла-

зависимость АМR^⊥(t, θ = 180^◦) удовлетворительно

жден, для N = 1-4, и N = 12, 13 по данным рис. 5.

описывается выражением

Как и следовало ожидать, на анизотропию магнито-

сопротивления накладывается зависимость электро-

AMR^⊥(t, θ = 180^◦) = 13.8 - 7.0[1 - exp(-t/τ₂)] (12)

сопротивления от времени (см. рис. 5). Видно, что

при каждом повороте на 360^◦ электросопротивление

при τ₂ ≈ 500 с (символы — эксперимент, линия 1 —

увеличивается, значения его не возвращаются в ис-

расчет, см. вставку к рис. 6). Время приведено в еди-

ходное состояние, а наибольшие изменения его про-

ницах длительности цикла для сопоставления вре-

исходят после первых двух циклов: N = 1, 2. После

мени с номером цикла N = t/τ_cycl.

вычитания из ρ(θ) (рис. 6) зависящего от времени

«Анизотропия» электросопротивления

электросопротивления Δρ(t) при H = 15 кЭ и θ = 0

(360^◦) (кривая 2 на вставке к рис. 5) выделена угло-

Δρ^cyclan(N) = ρ_max - ρ_min

вая зависимость анизотропии поперечного магнито-

сопротивления АМR^⊥(θ) в зависимости от номера

резко уменьшается за время t ≈ 3 · 10³ с (N ≤ 5)

цикла. На вставке к рис. 6 (левая ось) символами

как при циклическом изменении магнитного поля

приведены угловые зависимости АМR^⊥(θ) для пер-

(см. рис. 1), так и при вращении образца, Δρ^rotan(t, N)

вых трех (N = 1-3) и последнего (N = 13) циклов.

(см. выражение (9) и вставку на рис. 5). Далее

Видно резкое уменьшение АМR^⊥(N) после первого

они остаются постоянными. Такое поведение ани-

цикла и слабое изменение этой величины при N > 3.

зотропий как продольного магнитосопротивления

Угловая зависимость АМR^⊥(θ) удовлетворительно

AMR^⊥(t), так и электросопротивления, Δρ^cyclan(t, N)

описывается (сплошные линии на вставке к рис. 6)

и Δρrotan (t, N), показывает, что намагниченность FM-

энергией обменной анизотропии E ∝ -K cosθ [1,2]:

частицы уменьшается за время t ≈ 3 · 10³ с (N ≤ 5);

324

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

Рис. 7. Эффекты тренировки поля обменного смещения

Рис. 8. Эффекты тренировки поля обменного смещения

HEB [15] и электросопротивления при циклическом на-

HEB неразмагниченного (1), размагниченного при T =

магничивании и вращении. Поликристалл GdBaCo2O5.52

= 270 К > TN (2) и намагниченного в поле 50 кЭ (3)

охлажден от 300 до 77 К при H = 15 кЭ

поликристалла GdBaCo2O5.52 (см. текст)

далее при циклических изменениях магнитного со-

стояния в течение времени t ≈ 5 · 10³ с намагничен-

при N > 1 или N > 2. Одинаковый характер поведе-

ность не меняется (N ≤ 13).

ния ρ(N) и H_EB(N) показывает, что они являются

После

циклов изменений магнитного

аналогами H_EB, а причиной эффекта тренировки

поля

±15

кЭ сопротивление поликристалла

электросопротивления и H_EB являются одни и те

GdBaCo₂O5.52 (см. рис.

1) оставалось постоян-

же механизмы.

ным в течение времени измерений t_meas ≈ 1.2 · 10⁴ с

В работе [15] предполагалось, что среда неод-

при H = 0. Такое поведение ρ(t) показывает, что

нородна и в ней имеются мелкие (однодоменные)

время релаксации FM-частиц во много раз больше

и крупные (многодоменные) FM-частицы. Природа

времени измерений: τ ≫ t_meas ≈ 1.2 · 10⁴ c.

первого типа эффекта тренировки (резкое уменьше-

Обычно связь между H_EB и N при эффекте тре-

ние M(t) ∝ H_EB(t) после первого цикла и отклоне-

нировки задается известным эмпирическим выра-

ние H_EB(N) от известного эмпирического соотно-

жением при N > 1 или N > 2 [14]:

шения H_EB (N) ∝ N-1/2) объяснялось превращени-

ем крупных FM-частиц в многодоменное состояние

H_EB(N) = H^eqEB+K_H/N1/2,

(13)

и размагничиванием их при циклическом измене-

нии магнитного поля. Для проверки этого предпо-

где H^eqEB — равновесное значение H_EB при бесконеч-

ложения проведены измерения эффекта трениров-

ном цикле намагничивания, K_H — некоторая посто-

ки поля обменного смещения H_EB поликристалла

янная величина. Для установления аналогии меж-

GdBaCo₂O5.52 в магнитном поле ±15 кЭ без процес-

ду эффектами тренировки электросопротивления и

са и с процессом размагничивания. В первом случае

поля обменного смещения H_EB временные зависи-

образец, как обычно, охлаждался при H = 15 кЭ от

мости электросопротивления при циклическом из-

300 до 77 К (символы 1 на рис. 8). Во втором случае

менении магнитного поля (см. рис. 4) и вращении

при T_N < T = 270 К< T_C образец размагничивался

образца (см. рис. 5) изображены на рис. 7 степен-

циклическим уменьшением напряженности и изме-

ным соотношением (13). Видно, что эффекты тре-

нением знака магнитного поля в течение примерно

нировки поля обменного смещения H_EB [15] и элек-

30 мин от 15 кЭ до H ≈ 0 и M ≈ 0 (символы 2

тросопротивления имеют одинаковый характер: они

на рис. 8). Видно, что в размагниченном образце ве-

резко изменяются после первого цикла, а при после-

личины H_EB уменьшаются почти на порядок. Далее

дующих циклах описываются известным эмпириче-

размагниченный образец был намагничен (при 77 К)

ским выражением [14]

в магнитном поле 50 кЭ и измерялся эффект трени-

ровки H_EB (символы 3 на рис. 8). Значения H_EB

ρсуcl(N), ρ_rot(N) ∝ N-1/2

увеличились, но были меньше примерно на 100 Э от

325

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

значений H_EB исходного неразмагниченного образ-

и АFM-матрицы вдоль направления магнитного по-

ца. Видно, что эффекты тренировки H_EB описыва-

ля. Происходит закрепление (пиннинг) намагничен-

ются эмпирическим выражением (13).

ности в интерфейсе FM/АFM, которое действует

Предполагаем, что при охлаждении в поле 15 кЭ

как некоторое эффективное поле, что вызывает сме-

образуются FM-частицы разных размеров — мел-

щение петли гистерезиса [2]. Обменное поле смеще-

кие однодоменные и крупные многодоменные — и

ния в этой модели рассматривается как баланс меж-

все они вызывают обменное смещение (символы 1 на

ду зеемановской энергией FМ-частиц и поверхност-

рис. 8). При охлаждении ниже T_N при H = 0 круп-

ной энергией обменного взаимодействия интерфей-

ные размагниченные FM-частицы с M = 0 не со-

са [29]:

здают обменного смещения. Однодоменные FM-час-

N_iJ_im_i

N_V gμ_BH_EB = -

(15)

тицы при H ≈ 0 выстраиваются в противополож-

gμ_B

ных направлениях, создают H_EB разного знака и

где N_V и N_i — число спинов внутри соответственно

также не создают сдвига петли гистерезиса ниже

объема FM-слоя и неупорядоченной AFM-оболочки,

T_N , что объясняет малые значения H_EB (символы

J_i — постоянная обмена, m_i — намагниченность ин-

2 на рис. 8). Циклическое перемагничивание в по-

терфейса, μ_B — магнетон Бора, g — гиромагнитный

ле 15 кЭ, по-видимому, не может их разъединить.

фактор. Выражение (14) для двухслойных структур

Только в магнитном поле 50 кЭ они разъединяются.

FM-AFM легко восстанавливается путем внесения

Предполагаем, что уменьшение H_EB до 100 Э свя-

соответствующих замен в выражении (15), напри-

зано с размагничиванием крупных многодоменных

мер, N_i/NV → a/tFM, где a — параметр решетки

FM-частиц, и очевидно, что они не ответственны за

[29]. Из выражения (15) очевидно, что эффект тре-

резкое уменьшение H_EB после первого цикла.

нировки может происходить вследствие нестабиль-

В большинстве теорий по обменному сме-

ности как FM-, так и АFM-подсистемы. Видно так-

щению считается, что эффект тренировки

же, что уменьшение числа спинов N_V внутри объема

обусловлен нестабильностью АFM-подсистемы

FM-слоя уменьшает H_EB.

[5-10, 13]. Известное выражение для двухслойных

Неель указывал, что в малых невзаимодействую-

FM-AFM-структур [3, 9, 10],

щих однодоменных частицах время релаксации на-

магниченности зависит от их объема и необходимо

S_AF S_FM

H_EB = -J

(14)

учитывать спонтанные вращения намагниченности

t_FM M_FM

из-за тепловых флуктуаций, которые вызывают сво-

описывает зависимость поля смещения от обменной

его рода магнитное броуновское движение [18]. Од-

связи J между намагниченностями FM-слоя (S_FM )

нодоменные частицы в целом очень похожи на па-

и интерфейса АFM/FM (S_AF ), t_FM и M_FM — со-

рамагнитный атом, имеющий большой магнитный

ответственно толщина и намагниченность насыще-

момент. Чтобы показать сходство и различие, Бин

ния FM-слоя. Поскольку FM-слой гетероструктуры

назвал их «суперпарамагнитиками» [30]. После вы-

АFM/FM насыщается после каждой петли, обыч-

ключения магнитного поля остаточная намагничен-

но предполагается, что последовательное уменьше-

ность M(t) однодоменных частиц уменьшается со

ние магнитного момента интерфейса может про-

временем по экспоненциальному закону [18]:

исходить только из-за АFM-составляющей. Хотя

M (t) = M(0) exp(-t/τ),

(16)

этот феноменологический подход не затрагивает

микроскопического происхождения намагниченно-

где M(0) — начальное значение намагниченности.

сти интерфейса, такая запись обменного смещения

Время магнитной релаксации τ однодоменных час-

предполагает, что тренировочный эффект может

тиц, как установил также Неель, следует закону Ар-

происходить только от обучения S_AF [9].

рениуса и увеличивается с понижением температу-

Авторы работ [1,2] для объяснения своей модели

ры [18]:

рассматривали изолированную однодоменную сфе-

τ=τ₀ exp(K_anV/kT),

(17)

рическую FM-частицу в АFM-оболочке. В этом от-

ношении наш эксперимент соответствует этой мо-

где предэкспоненциальный множитель τ₀

≈

дели: АFM-среда, FM-частицы размером 3-4 нм на

≈ 10-9

— время спонтанных изменений на-

удалении 20 нм [22]. Обменное взаимодействие меж-

магниченности из-за тепловых флуктуаций

[30],

ду атомами, расположенными по разные стороны

— объем частицы и K_an — плотность энергии

границы фаз, при охлаждении в магнитном поле

магнитной анизотропии. Время релаксации сильно

ниже T_N вызывает корреляцию спинов FM-частиц

зависит от объема частицы. В зависимости от

326

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект тренировки электросопротивления.. .

отношения K_an/kT время магнитной релакса-

ленная анизотропия электросопротивления были

ции однодоменной частицы может меняться от

обнаружены в поликристаллах и монокристаллах

нескольких секунд до нескольких лет [18].

EuBaCo₂O5.5 [17]. Предполагалось, что неравновес-

В первых работах 1956-57 гг. авторы открытия

ное состояние и обменное смещение являются неслу-

обменного смещения в структуре Со/СоО для объ-

чайными явлениями. Однако в приготовленных на

яснения своей модели рассматривали однодоменную

воздухе образцах RBaCo₂O5.5+δ, где R = Gd, Tb,

частицу как источник создания маленького посто-

эффект однонаправленной анизотропии не был об-

янного магнетика [1,2]. Впоследствии были обнару-

наружен [17]. Позже было установлено, что обмен-

жены обменное смещение во многих соединениях и

ное смещение возникает при отжиге GdBaCo₂O5+δ в

сплавах, не похожих на структуру Со/СоО [3, 31].

кислороде в дырочном (δ > 0.5) кобальтите при на-

Майклджон в обзорной статье 1962 г. [32] уже не

личии около 3-4 % ионов Co⁴⁺ в основной матрице

подчеркивал однодоменность FM-частиц. В работах

из ионов Co³⁺ и исчезает при отжиге в атмосфере

[3-13] и в других известных нам работах в настоя-

аргона в электронном (δ < 0.5) кобальтите [22]. Из-

щее время нигде не используется однодоменность

вестно, что в кобальтитах R1-xMe_xCoO₃, где Me —

FM-частиц. Полагаем, что причина связана с вре-

двухвалентный металл, двойной обмен между иона-

менным масштабом измерительного процесса [33]. В

ми Co³⁺ и Co⁴⁺ ведет к образованию FM-кластеров

большинстве работ по обменному смещению обычно

и что эти случайно легированные оксиды созда-

осуществляется регистрация поля H_EB после перво-

ют ансамбль FM-областей. Предполагалось, что и

го цикла его изменения с температурой или от поля

в слоистых кобальтитах обменное смещение также

охлаждения и т. п. [3-13]. В таких работах однодо-

обусловлено фазовым расслоением на FM-кластеры

менность FM-частиц (т. е. временной масштаб изме-

в АFM-матрице из-за двойного обмена между иона-

рительного процесса и релаксация намагниченности

ми Co³⁺ и Co⁴⁺ [22]. Влияние избытка кислорода

FM-частицы в течение определенного времени) не

на фазовое расслоение в слоистых кобальтитах от-

важна. Обнаружение обменного смещения во мно-

мечалось и ранее [20]. Из исследований влияния по-

гих соединениях и сплавах при обычных временах

ля охлаждения H_cool на обменное смещение H_EB

измерений t_meas ∼ 10²-10³ c показывает, что время

и из намагниченности FM-частиц m_FM после пер-

релаксации намагниченности FM-частиц τ ≥ t_meas.

вого цикла (нижняя вставка на рис. 3) в рабо-

При достаточно быстрых измерениях, когда перехо-

те [22] был оценен магнитный момент FM-частиц

ды между минимумами энергии не успевают про-

μ_FM ≈ (1-2) · 10³μ_B, их размер d_FM ≈ 3-4 нм и рас-

изойти, на кривой перемагничивания может наблю-

стояние между ними примерно 20 нм. Неявно пред-

даться гистерезис [33], и возможна регистрация об-

полагалось, что все частицы имеют одинаковый раз-

менного смещения в короткоживущих суперпара-

мер. По-видимому, существует целый набор разного

магнитных частицах. Однодоменность и времена ре-

размера FM-частиц, и они по-разному влияют на об-

лаксации важны, когда изучаются длительные про-

менное смещение.

цессы, например, при исследованиях эффекта тре-

Предполагаем, что результаты эффекта трени-

нировки.

ровки связаны с существованием в исследованном

После нескольких (N ∼ 4-5, или t > 3·10³ c) цик-

поликристалле GdBaCo₂O5.52 однодоменных час-

лических изменений магнитного состояния образ-

тиц, время размагничивания которых изменяется

ца анизотропии электросопротивления Δρ^rotan(t, N)

в больших пределах от τ ∼ 500 с до τ ≫ 104 c.

и магнитосопротивления AMR^⊥(t, N) (см. вставки

Нам неизвестны значения кристаллографической

на рис. 5 и 6), а также анизотропия электросопро-

анизотропии GdBaCo₂O5.52. Вследствие своей

тивления Δρ^cyclan(t, N) (см. рис. 1) уменьшаются и

слоистости, это соединение обладает высокой

принимают постоянные значения. При этом ρ(t) =

анизотропией, и можно предположить, что значе-

= const при H = 0 за время измерений t_meas ∼

ния K_an ∼ 10⁶-10⁷ эрг/см³ являются разумными.

∼ 10⁴ c. Предполагаем, что при циклических из-

Оценки по выражениям (16), (17) показывают, что

менениях магнитного состояния происходит размаг-

время релаксации намагниченности при размерах

ничивание FM-частиц малого объема. Кобальтит

FM-частицы от 2 до 10 нм может меняться от

GdBaCo₂O5.52 переходит из одного неравновесного

нескольких секунд до лет в широком интервале

состояния (τ ∼ 500 c) в другое (стационарное или

K_an ∼ 10⁶-10⁷ эрг/см³. Неравновесное состояние

неравновесное) состояние с τ ≫ t_meas ∼ 10⁴ c.

слоистых кобальтитов, зависимость их намагничен-

Впервые в слоистых кобальтитах смещенная

ности, электросопротивления от времени [15, 17, 22]

петля гистерезиса намагниченности и однонаправ-

связаны с влиянием мелких FM-частиц. Крупные

327

Н. И. Солин, С. В. Наумов

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

FM-частицы с τ ≫ 10⁴ c ответственны за медленные

W. H. Meiklejohn and C. P. Bean, Phys. Rev. 105,

изменения намагниченности, электросопротивле-

904 (1957).

ния, H_EB и других параметров.

A. E. Berkowitz and K. Takano, J. Magn. Magn.

Mater. 200, 552 (1999).

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

J. Nogues and I. K. Schuller, J. Magn. Magn. Mater.

192, 203 (1999).

Для изолированной однодоменной сферической

FM-частицы в АFM-окружении эффект трениров-

R. L. Stamps, J. Phys. D 33, R247 (2000).

ки может происходить вследствие нестабильности

M. Kiwi, J. Magn. Magn. Mater. 234, 584 (2001).

как FM-, так и АFM-подсистемы. За изменением по-

ля обменного смещения H_EB в эффекте трениров-

F. Radu and H. Zabel, Springer Tracts Mod. Phys.

ки ответственно не число циклов, а суммарное вре-

227, 97 (2008).

мя действия циклов. Эффект тренировки электро-

K. Giri and T. K. Nath, J. Nanosci. and Nanotechn.

сопротивления при циклическом изменении магнит-

14, 1209 (2014).

ного поля, ρ_cycl(N), и вращении образца, ρ_rot(N),

в обменно-смещенном кобальтите GdBaCo₂O5.52 яв-

C. Binek, Phys. Rev. B 70, 014421 (2004).

ляется аналогом эффекта тренировки поля обмен-

ного смещения H_EB(N). Эти эффекты описываются

10.

A. Hochstrat, Ch. Binek, and W. Kleemann, Phys.

Rev. B 65, 092409 (2002).

известным эмпирическим выражением

11.

A. Hoffmann, Phys. Rev. Lett. 93, 097203 (2004).

H_EB(N) ∝ Δρ_cycl(N) ∝ Δρ_rot(N) ∝ N-1/2,

N > 1(2).

12.

P. Miltényi, M. Gierlings, J. Keller et al., Phys. Rev.

Lett. 84, 4224 (2000).

Поведение этих величин обусловлено уменьшением

намагниченности FM-частиц. Результаты объясня-

13.

A. P. Malozemoff, Phys. Rev. B 37, 7673 (1988);

ются влиянием двух механизмов. В первом намаг-

J. Appl. Phys. 63, 3874 (1988).

ниченность уменьшается быстро, во втором — мед-

14.

D. Paccard, C. Schlenker, O. Massenet et al., Phys.

ленно.

Stat. Solidi (b) 16, 301 (1966).

Предполагается, что среда неоднородна, что

имеются крупные (многодоменные) и однодо-

15.

Н. И. Солин, С. В. Наумов, С. В. Телегин, ЖЭТФ

менные FM-частицы разного размера. Крупные

155, 321 (2019).

(многодоменные) FM-частицы не ответственны за

16.

К. Б. Власов, Н. В. Волкенштейн, С. В. Вонсовс-

эффект тренировки первого типа (резкое уменьше-

кий и др., Изв. АН СССР, сер. физ. 28, 423 (1964).

ние поля обменного смещения после первого цикла).

Природа первого типа тренировочного эффекта

17.

Н. И. Солин, С. В. Наумов, С. В. Телегин и др.,

объясняется близостью энергии мелких однодо-

Письма в ЖЭТФ 104, 44 (2016).

менных частиц K_anV к тепловой энергии kT , где

18.

L. Neel, Rev. Mod. Phys. 25, 293 (1953); Ann. Geo-

K_an — плотность энергии магнитной анизотропии.

phys. 5, 99 (1949).

Благодарности. Авторы благодарны А. В. Ко-

19.

A. Maignan, C. Martin, D. Pelloquin et al., J. Sol.

ролеву за проведение магнитных измерений.

St. Chem. 142, 247 (1999).

Финансирование. Работа выполнена в рам-

20.

A. A. Taskin, A. N. Lavrov, and Yoichi Ando, Phys.

ках государственного задания Федерального агент-

Rev. B 71, 134414 (2005).

ства научных организаций России (тема «Спин»

№ АААА-А18-118020290104-2) и при частичной под-

21.

M. P. Pechini, US Patent No. 3330697 (1967).

держке Российского фонда фундаментальных ис-

22.

Н. И. Солин, С. В. Наумов, С. В. Телегин и др.,

следований (проект № 20-02-00461).

ЖЭТФ 152, 1286 (2017).

23.

M. Patra, S. Majumdar, and S. Giri, J. Phys.:

ЛИТЕРАТУРА

Condens. Matter 21, 486003 (2009).

1. W. H. Meiklejohn and C. P. Bean, Phys. Rev. 102,

24.

M. Patra, S. Majumdar, and S. Giri, Eur. Phys. Lett.

1413 (1956).

87, 58002 (2009).

328