ЖЭТФ, 2021, том 159, вып. 3, стр. 387-399

ЛИНИИ КОССЕЛЯ И РЕНТГЕНОВСКИЕ ЛОКАЛИЗОВАННЫЕ

КОНИЧЕСКИЕ МОДЫ

В. А. Беляков^*

Институт теоретической физики им. Л. Д. Ландау Российской академии наук

142432, Черноголовка, Московская обл., Россия

Поступила в редакцию 29 октября 2020 г.,

после переработки 19 ноября 2020 г.

Принята к публикации 24 ноября 2020 г.

Предлагается альтернативный способ описания рентгеновских линий Косселя, основанный на теории ло-

кализованных конических рентгеновских мод, существующих в совершенных кристаллах. Теория линий

Косселя изложена в рамках приближения двуволновой динамической теории дифракции. Теоретические

результаты сравниваются с известными экспериментальными данными и демонстрируют хорошее общее

согласие с экспериментом. Обсуждается влияние на форму линий Косселя существенных параметров

кристалла (совершенства, размера, эффекта Бормана и т. д.). Для доказательства прямой связи линий

Косселя с локализованными коническими рентгеновскими модами предлагается использовать рентге-

новскую технику задержанного временного детектирования.

DOI: 10.31857/S0044451021030019

ным за линии Косселя (KL) является рентгеновское

излучение флюоресценции, выступающее в качестве

некогерентного канала рассеяния в ходе дифракции

1. ВВЕДЕНИЕ

рентгеновского излучения. Разумеется, в общем слу-

чае нет необходимости в дифракции рентгеновского

излучения и KL возникают в результате взаимодей-

Существующие в дифракции рентгеновского из-

ствия с монокристаллом различных видов излуче-

лучения на совершенных монокристаллах линии

ния, например, быстрых протонов [6,7].

(рис. 1) были обнаружены Косселем [1] и названы

его именем. Подобные линии, наблюдаемые в ди-

Теоретическое описание KL представляется до-

фракции электронов на совершенных монокристал-

статочно сложной проблемой, так как эксперимен-

лах, также наблюдались авторами работы [2] и бы-

тально наблюдаемое излучение в каждой точке KL

ли названы линиями Кикучи. Сравнительно недав-

представляет собой некогерентную сумму излуче-

но подобные линии были обнаружены в дифрак-

ния от всех участвующих в процессе атомов моно-

ции нейтронов [3]. Природа линий Косселя (Кику-

кристалла. Решение теоретической проблемы было

чи) была понята весьма быстро. Их возникновение

предложено Лауэ, показавшим, что для описания

обусловлено некогерентным процессом в акте рассе-

KL может быть использована теорема взаимности

яния (обычно инициированным дифракцией рент-

[8]. Тем не менее описание KL в рамках теоремы вза-

геновского излучения). Этим процессом оказыва-

имности сохраняет необходимость выполнения сум-

ется испускание излучения отдельным атомом, на-

мирования излучения от всех участвующих в про-

ходящимся в узле кристаллической решетки [4, 5].

цессе атомов монокристалла.

Оно приводит к существенному угловому перерас-

В поисках альтернативных путей теоретического

пределению выходящего из кристалла рентгенов-

описания KL полезно обратить внимание на следу-

ского излучения, по сравнению со случаем одно-

ющие относящиеся к ним наблюдения. Во-первых,

родной изотропной среды, для направлений излу-

вид KL очень слабо зависит от расположения излу-

чения, близких к направлениям, для которых вы-

чающих атомов в образце [4]. Во-вторых, картина

полняется условие Брэгга. Как правило, ответствен-

KL (в основном интенсивность) сильно зависит от

толщины образца [9]. Оба эти наблюдения указыва-

^* E-mail: bel@landau.ac.ru

ют на сильное влияние параметров образца на фор-

387

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Последующий распад XRCEM (утечка рентгенов-

ских фотонов через поверхность образца) описыва-

ет свойства KL. В частности, наблюдаемая сильная

зависимость интенсивности KL от толщины образ-

ца связана с тем, что помимо утечки фотонов суще-

ствует еще один канал затухания XRCEM, а именно,

их поглощение внутри образца, которое сильно за-

висит от его толщины.

В настоящей работе представлена теория

XRCEM [10,11] в рамках приближения двуволновой

динамической теории дифракции для неколлине-

арной геометрии, неоднократно использовавшейся

в приложении к рентгеновским KL (см., напри-

мер, [4, 5, 7, 13]). Приложение этой теории к KL

обсуждается для различных интервалов значений

параметров образцов: непоглощающие кристаллы,

кристаллы с изотропным поглощением, образцы

с сильным проявлением эффекта Бормана и мно-

гослойные искусственно выращенные структуры,

широко используемые в качестве рентгеноских

зеркал.

2. РЕНГЕНОВСКИЕ СОБСТВЕННЫЕ

Рис.

1. Линии Косселя для монокристалла германия

ВОЛНЫ

(рис. 14.4 из работы [4])

Как хорошо известно (см., например, [14, 15]),

в условиях дифракции рентгеновские собственные

мирование KL. Здесь следует напомнить, что рас-

волны в кристалле в приближении двуволновой ди-

пространение испущенного в образце излучения от-

намической теории дифракции представимы в виде

следующей суперпозиции двух плоских волн:

личается от его распространения в вакууме (или в

однородной изотропной среде) и происходит соглас-

но правилам распространения собственных волн в

E(r, t) = exp(iωt) ×

этом образце. Поэтому характеристики выходящего

[

]

из образца излучения (в том числе и KL) зависят от

E⁺ exp(iK⁺ · r) + E^- exp(iK^- · r)

(1)

свойств собственных волн в этом образце. А именно,

эти характеристики могут зависеть от локализован-

ных собственных мод образца, в частности, от лока-

K⁺ - K^- = τ, K+j = τ/2 ± q^±,

лизованных рентгеновских мод [10]. В случае KL со-

где E⁺ и E^- — амплитуды электрического поля

ответствующими собственными модами оказывают-

в отдельных плоских волнах этой суперпозиции,

ся локализованные конические рентгеновские моды

q^± — обусловленные дифракцией добавки к волно-

(XRCEM) [11, 12]. Отметим, что в оптике локализо-

вым векторам, волновые векторы K^± связаны по-

ванные оптические моды хорошо известны, обнару-

средством условия Брэгга c вектором обратной ре-

жены и объяснены [12], поэтому, в силу общей при-

шетки кристалла τ , соответствующим рассматрива-

роды оптических и рентгеновских локализованных

емому дифракционному условию. Амплитуды E⁺ и

мод, некоторые результаты, полученные для опти-

E^- в суперпозиции (1) определяются системой ли-

ческих мод, могут быть легко воспроизведены для

нейных уравнений

XRCEM.

Основные наблюдаемые свойства KL можно опи-

(ε₀ - K⁺²/κ²)E⁺ + ε_τ E^- = 0,

сать, предполагая, что точечный рентгеновский

(2)

источник в монокристалле возбуждает XRCEM.

ε_-τ E⁺ + (ε₀ - K-2/κ²)E^- = 0,

388

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

где выражения для амплитуд фурье-разложения

тензора диэлектрической проницаемости кристалла

ε₀ и ε_τ оказываются различными для различных пе-

риодических структур, κ = ωε1/20/c вне кристалла.

В случае достаточно жесткого рентгеновского излу-

чения и обычных кристаллов эти величины выража-

ются через рентгеновскую структурную амплитуду

рассеяния (см., например, [14, 15]):

ε₀ = (4π/V k²)F₀,

(3)

ε_τ = (4π/V k²)F_τ ,

где F_τ — рентгеновская структурная амплитуда рас-

Рис. 2. Схема граничной задачи для рентгеновских лока-

сеяния на угол, определенный рефлексом, соответ-

лизованных конических мод

ствующим τ, F₀ — та же амплитуда рассеяния на

нулевой угол, а V — объем элементарной ячейки.

Решение системы (2) показывает, что собствен-

ными поляризациями являются π- и σ-поляризации,

3. ГРАНИЧНАЯ ЗАДАЧА

так что векторная система (2) разделяется на две

скалярных системы для скалярных амплитуд E⁺ и

Начнем рассмотрение граничной задачи в фор-

E^-, относящихся к π- и σ-поляризациям собствен-

мулировке, предлагающей, что плоская вона дифра-

ных волн, соответственно. Поэтому амплитуды и

гирующей σ-поляризации наклонно падает на пла-

другие параметры, входящие в (1)-(3), будут запи-

нарный кристаллический слой (см. рис. 2). Амп-

сываться как K^±p и E^±p, т. е с добавленным поляри-

литуды двух собственных волн E⁺ и E^-, возбуж-

зационным индексом «p», принимающим два значе-

денных в кристаллическом слое падающей волной с

ния π и σ, относящихся к π- и σ-поляризациям соб-

волновым вектором k (предполагается, что ампли-

ственных волн, соответственно. В результате реше-

туда падающей волной равна единице, а направле-

ния системы (2) для каждой собственной поляриза-

ние распространения близко к направлению, удовле-

ции находятся две собственные волны с различными

творяющему условию Брэгга), определяются урав-

дифракционными добавками к волновым векторам

нениями

q^±, сильно зависящие от величины отклонения вол-

новых векторов (или частоты) от точного условия

E⁺⁺ + E+- = 1,

Брэгга.

(5)

exp[iKt-+L]ξ⁺E⁺⁺ + exp[iK^t--L]ξ^-E+- = 0,

Отношение E⁺ к E^- в двух найденных собствен-

ных волнах дается следующей формулой:

где L — толщина слоя, а Kt-+ и K^t-- — компоненты

)

волновых векторов, параллельные вектору τ.

⁽E

ετ

Амплитудные коэффициенты отражения R_a и

ξ^± =

(4)

E⁺

α^±[α² - (ε_τ )²]1/2

прохождения T_a для дифрагирующей σ-поляриза-

ции принимают вид

где α = τ (τ + 2k)/k² — параметр, определяющий

sinqL

отклонение от точного условия Брэгга.

R_a = -iε_τ

(4q/τ) cos qL - iα sin qL

Чтобы найти XRCEM, требуется решить гра-

(6)

ничную задачу (отдельную для собственной π- и

exp[iτL/2]

T_a =

σ-поляризаций). Поскольку соответствующие реше-

(4q/τ) cos qL - iα sin qL

ния отличаются только благодаря поляризационно-

где q = (τ/4)[(bα)² +b(ε_τ )²]1/2, а геометрический па-

му фактору, ниже будет рассмотрен только случай

σ-поляризации. Случай π-поляризации описывается

раметр b = cos(K^-, s)/ cos(K⁺, s) зависит от взаим-

ной ориентации τ, нормали к образцу s и волнового

теми же формулами при замене в них величин F_στ

на F_πτ .

вектора K⁺ (или K^-) следующим образом:

389

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

tg²(τ , s) + tg²(K^-, s) - cosec²(τ , s) - cosec²(K^-, s) - 2 cos ϕ tg(τ , s) tg(K^-, s)

b=-

(7)

tg²(τ , s) + tg²(K^-, s) - cosec²(τ , s) - cosec²(K^-, s) - 2 cos(ϕ - π) tg(τ , s) tg(K^-, s)

Отметим, что уравнение (6) описывает отражение

В общем случае решение уравнения (10), опре-

и прохождение в случае как непоглощающих, так и

деляющего частоты XRCEM (ω_XREM ), могут быть

поглощающих кристаллов. В частности, изотропное

найдены только численно. Частоты XRСEM ω_XREM

поглощение может быть учтено путем мнимой до-

оказываются комплексными величинами, которые

бавки к компоненте амплитуды фурье-разложения

могут быть представлены в виде

тензора диэлектрической проницаемости кристалла

ω_XREM = ω0EM(1 + Δi),

ε₀, а специфика поглощеня, связанная с дифракци-

где Δ оказывается малым параметром в реальных

ей, учитывается путем мнимой добавки к ε_τ .

Коэффициенты отражения R

= |R_a|² и про-

ситуациях. Таким образом, XRСEM оказываются

слабо затухающими во времени, т. е. они являют-

хождения T = |T_a|² испытывают осцилляции как

функции частот вне области селективного отраже-

ся квазистационарными модами. К счастью, для

некоторого предельного случая может быть найдено

ния (BSR). Для непоглощающих слоев соотношение

R + T = 1 выполняется для всех частот. При q =

аналитическое решение для достаточно малого зна-

чения параметра Δ, обеспечивающего выполнение

= nπ/L, где n — целое число, R = 0, а T = 1.

На частотной границе BSR коэффициент отра-

условия

(qL) Im(q/τ) ≪ 1.

жения R = |R_a|² равен

В этом случае значения действительной части

(8)

1 + (2/ε_τLτ)²

ω_XREM , т. е. ω0XREM, оказываются совпадающими

Точно на частотной середине BSR коэффициент от-

с частотами нулевого значения коэффициента отра-

ражения R = |R_a|² равен

жения R для непоглощающего слоя и комплексная

(sh ε_τ Lτ)

частота XRCEM определяется соотношением

(9)

(ch ε_τ Lτ)²

Lq = nπ,

Для простоты изложения граничная задача для

ε_τ (nπ)²

(11)

рентгеновских локализованных конических мод бы-

Δ=-

2 [(ε_τLτ/4)]2

ла сформулирована выше для симметричного слу-

где n — целое число, нумерующее XRCEM.

чая Брэгга (b = -1).

Время жизни XRCEM, зависящее от мнимой час-

4. РЕНТГЕНОВСКИЕ КРАЕВЫЕ МОДЫ

ти частоты (Δ), в этом предельном случае оказыва-

ется пропорциональным третьей степени толщины

Существует полная аналогия между оптикой

образца L и дается выражением

рентгеновского излучения и оптикой видимого све-

та, поэтому подобно хорошо известным в фотон-

τ_XREM ≈ (Lε1/20/c)[L(ε_τ )τ/πn]².

(12)

ных кристаллах оптическим локализованным крае-

вым модам на дискретных частотах вне BSR долж-

Свойства XRCEM подобны свойствам оптических

ны также существовать XRCEM на дискретных час-

краевых мод, а их детальное описание можно найти

тотах вне BSR. Так же, как в оптическом случае,

в работе [12], поэтому ниже мы обсудим только ос-

изученном в работе [12], дисперсионное уравнение

новные свойства XRCEM, без их подробного вывода.

для XRCEM может быть получено как условие раз-

XRCEM нумеруются целым числом n (n = 1 соот-

решимости однородного уравнения, получаемого из

ветствует XRCEM с частотой ближайшей к частот-

уравнения (5). Отметим, что, как следует из реше-

ной границе BSR), электромагнитное поле XRCEM

ния однородного уравнения, краевая мода является

локализовано внутри слоя и промодулировано в про-

линейной суперпозицией двух собственных волн с

странстве на толщине слоя с числом периодов моду-

отношением амплитуд

ляции, совпадающим с номером XREM n. В непо-

E+-

глощающем слое конечное время жизни XRCEM

= -1.

обусловлено утечкой излучения через поверхности

E⁺

слоя, поэтому время жизни возрастает с увеличени-

Условие разрешимости требует обращения в нуль

ем толщины слоя L в рассматриваемом предельном

детерминанта уравнения (5) и приводит к следую-

случае как третья степень L, что приводит к бес-

щему дисперсионному уравнению для XRCEM:

конечному времени жизни XRCEM для бесконечно-

tg(qL) = -4i(q/τ)/α.

(10)

го L.

390

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

5. СПЕКТРАЛЬНОЕ (УГЛОВОЕ)

Если для начала пренебречь поглощением рент-

РАСПРЕДЕЛЕНИЕ В ЛИНИИ КОССЕЛЯ

геновского излучения в образце, амплитуды XREM

для различных n могут быть найдены из реше-

Рассматривая характеристики выходящего из

ния системы (5). Как было показано в работах

образца рентгеновского излучения (в нашем случае

[12, 16], найденные из решения системы (5) на час-

линий Косселя), которые зависят от свойств соб-

тоте XRCEM величины E⁺⁺ и E+- при выполнении

ственных волн в образце, мы видим, что в случае ли-

соотношений

ний Косселя соответствующими собственными мо-

дами оказываются XRСEM. В рентгеновской опти-

Lq = nπ,

(14)

ческой задаче, соответствующей граничной задаче,

q = (τ/2)[(α_p)² - (F_p)²]1/2,

схематически показанной на рис. 2 (как раз к ко-

практически совпадают с соответствующими ам-

торой относится рассматриваемая ниже задача ис-

плитудами XRCEM, возбужденными в образце. Та-

пускания фотона точечным рентгеновским источни-

ким образом, для фиксированного направления ис-

ком, помещенным в совершенный кристалл), долж-

пускания существует тонкая частотная структу-

но быть исследовано уравнение вида

ра линии эмиссии, определяемая различием час-

rotrotE - c-2ε(r)∂²E/∂t² = F(r, t),

(13)

тот XRCEM, соответствующих различным n. По-

скольку существуют направления испускания, экви-

где E

— электрический вектор, ε(r)

— тензор

валентные рассматриваемому, они (на обсуждаемых

диэлектрической проницаемости слоя на рис. 2,

частотах) формируют так называемый конус Кос-

F(r, t) — векторная функция, явный вид которой

селя с осью, совпадающей с направлением τ. Гео-

определяется конкретным изучаемым физическим

метрия конуса Косселя приведена на рис. 3. Углы

процессом. Это может быть задача нелинейного пре-

между векторами K^- и s (нормаль к поверхности

образования частоты или задача об излучении дви-

образца), (K^-, s), и между векторами τ и s, (τ, s),

жущейся заряженной частицы и т. д. [12]. Общим

а также угол ϕ в выражении (7) совместно с соот-

результатом названных конкретных случаев явля-

ветствующими векторами представлены на рис. 3).

ется нахождение амплитуд собственных волн, воз-

В случае, если векторы τ и s параллельны (сим-

буждаемых в слое благодаря неоднородности F(r) в

метричный случай Брэгга), параметр b = -1 (см.

(13). В рассматриваемом здесь случае линий Кос-

рис. 3a) и не зависит от азимутального угла ϕ.

селя [1, 4, 5] (излучение точечного рентгеновского

В эксперименте обычно наблюдается сечение ко-

источника, помещенного в совершенный кристалл)

нуса Косселя поверхностью образца (линии Коссе-

в качестве неоднородности в (13) должна быть ис-

ля, см. рис. 1). Поэтому наблюдаемые линии Коссе-

пользована функция F(r), соответствующая точеч-

ля — это либо окружности (для векторов τ , перпен-

ному рентгеновскому источнику и отличающаяся

дикулярных поверхности образца), либо эллипсы (в

от нуля только внутри слоя. Известно, что влия-

эксперименте типична только частичная регистра-

ние кристалла проявляется в подавлении испуска-

ция названных фигур, как на рис. 1).

ния фотонов в направлении, соответствующем BSR

В двуволновом приближении динамической

(для фиксированной частоты рентгеновского излу-

теории дифракции явные выражения для частот

чения), и в существенном перераспределении угло-

XRCEM с различными номерами n, следующие из

вого распределения рентгеновского излучения вбли-

(14) в первом порядке дифракции, и соответствен-

зи границы BSR (как раз это перераспределение и

но, положения частотных максимумов в спектре

создает линию Косселя). Для направлений испуска-

линии Косселя (KL) определяются выражением

ния, далеких от границы BSR, периодичность кри-

сталла практически не влияет на угловое распре-

±(ω - ω_B)/ω_B = (1/2)[ε2τ + (2πn/τL)²]1/2,

деление рентгеновского излучения. Таким образом,

(15)

проявляется тонкая угловая структура распределе-

n = 1,2,3,...,

ния рентгеновского излучения вблизи границы BSR.

где брэгговская частота равна

Наряду с подавлением испускания в направлениях,

соответствующих BSR, возникают максимумы ис-

ω_B = (cτ/2ε1/20)/ sinθ.

пускания вне BSR для направлений, определяемых

XRCEM с различными номерами n, также вне BSR,

Таким образом, существует тонкая структура линии

однако близких к направлениям, соответствующим

эмиссии, определяемая разностью частот XRCEM, с

границам BSR.

различными номерами n. На рис. 4 и 5 представлены

391

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Рис. 3. Схема геометрии линий Косселя (к определению углов в (7)): a — τ перпендикулярен к поверхности образца, б —

τ под углом к поверхности образца, отличным от π/2. Представлено сечение конуса Косселя плоскостью, перпендикуляр-

ной к τ , на расстоянии от вершины конуса, равном τ /2, сплошная линия на этой плоскости — ее пересечение с плоскостью

(τs), штриховая линия — ее пересечение с плоскостью (τK^-), ϕ — азимутальный угол вектора K^- относительно τ

результаты расчетов, выполненных путем решения

системы (5), для квадрата амплитуд XRCEM для

нескольких первых XRCEM (n = ±1, ±2, ±3). Мож-

но видеть, что спектр линии Косселя симметричен

относительно BSR, если в образце отсутствует по-

глощение. На рис. 4 и 5 видно, что положение ча-

стотных максимумов амплитуд XRCEM совпадает с

положением частотных нулей коэффициента отра-

жения R.

На рис. 4 и 5 также видна сильная зависимость

спектрального положения и интенсивности линий

Косселя от толщины образца.

6. ПОГЛОЩАЮЩИЕ КРИСТАЛЛЫ

Спектральное распределение KL, которое мы об-

суждали выше, в пренебрежении поглощением в

образце имеет ограниченное применение для опи-

сания реального эксперимента. Оно может соот-

ветствовать очень тонким образцам или монокри-

сталлам, образованным легкими химическими эле-

ментами. Однако, как правило, поглощение опре-

деляет существенные черты эксперимента. Поэто-

Рис. 4. Зависимости коэффициента отражения от безраз-

му ниже к рассмотрениям предыдущего раздела

мерной частоты ω_d = ετ [2(ω - ωB)/(ωB ετ - 1)] для раз-

мы добавим учет поглощения рентгеновского излу-

личных значений мнимой части диэлектрической воспри-

чения, начиная со случая изотропного поглощения

имчивости γ = 0, 0.00001 и 0.00002, где γ определяет-

рентгеновского излучения. Изотропное поглощение

ся соотношением ε = ε0(1 + iγ) (чем больше поглоще-

рентгеновского излучения можно учесть введением

ние γ, тем тоньше линия) (a). Квадрат амплитуды XRCEM

небольшой мнимой части в изотропную составля-

(здесь и на рисунках далее в произвольных единицах) при

ющую ε₀ рентгеновского тензора диэлектрической

γ = 0 для трех первых XRCEM (n = ±1, ±2, ±3) (б).

проницаемости, т. е., полагая ε = ε₀(1 + iγ), где γ —

ετ = 0.0001, толщина образца в числе периодов N = 20000

небольшой положительный параметр. На рис. 6 и 7

392

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

Рис. 7. То же, что на рис. 6, для увеличенного поглощения

(γ = 0.00004)

Рис. 5. То же, что на рис. 4, для N = 12 000

Рис. 8. То же, что на рис. 6, для дальнейшего увеличения

поглощения (γ = 0.00005)

В случае изотропного поглощения интенсивность

излучения из образца в KL на один акт испускания

уменьшается по сравнению со случаем непоглоща-

ющего кристалла, причем это уменьшение растет с

увеличением толщины образца. Физическая интер-

претация этого явления выглядит следующим об-

разом. С увеличением толщины образца L время

Рис. 6. Рассчитанные зависимости квадрата амплитуды

жизни фотона, находящегося в состоянии XRCEM,

XRCEM от частоты для изотропно поглощающего кристал-

растет (как третья степень L), следовательно, вре-

ла при γ = 0.00002 для трех первых XRCEM (n = ±1, ±2,

мя его взаимодействия с кристаллом также растет,

±3). ετ = 0.0001, толщина в числе периодов N = 20 000

приводя к увеличению его поглощения в состоянии

XRCEM.

В непоглощающих кристаллах утечка фотонов

представлены результаты расчетов тех же величин,

через поверхности образца является единственным

что и на рис. 4 и 5, но для изотропно поглощающего

процессом, определяющим интенсивность KL и за-

образца.

тухание (время жизни) XRCEM. В поглощающих

Как видно из рис. 4-8, изотропное поглощение не

кристаллах существует дополнительный процесс,

изменяет спектральную форму спектрального рас-

влияющий на затухание (время жизни) XRCEM.

пределения КL, сохраняя, в частности, симметрию

Это — поглощение фотонов внутри слоя, которое

спектра относительно BSR и уменьшая при этом ам-

приводит к уменьшению утечки фотонов через по-

плитуды XRCEM для всех номеров n.

верхности и, следовательно, к уменьшению интен-

393

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

сивности KL. Количественно влияние поглощения

на интенсивности KL можно описать, вводя време-

на жизни XRCEM по отношению к утечке фотонов

через поверхности τ_l и по отношению к поглоще-

нию фотонов в слое τ_a. Отношение доли фотонов,

«вытекших» из слоя, к доле фотонов, поглощенных

в слое, равно τ_a/τ_l. Время утечки τ_l определяется

выражением (12). Как показано в работе [16], по-

глощение фотонов в слое, зависящее от γ, увели-

чивается на частоте XRCEM, что означает умень-

шение времени жизни XRCEM τ_a по отношению к

поглощению в слое при росте γ и, соответственно,

к уменьшению доли фотонов, «вытекших» из слоя.

Для слабого поглощения уменьшение доли фотонов,

«вытекших» из слоя, на частоте XRCEM при усло-

вии (πn)² > γa³ по сравнению со случаем непогло-

щающих кристаллов может быть представлено ана-

литическим выражением:

R + T = 1 - 2γa³/(πn)²,

(16)

где a = τLε_τ /4. Поскольку, согласно (12), время

жизни XRCEM по отношению утечке фотонов через

поверхности τ_l растет как куб толщины образца L,

утечка фотонов через поверхности образца в общем

случае для совершенного поглощающего слоя ста-

новится слабой для достаточно большой толщины

L. Этот вывод объясняет очень старое наблюдение

уменьшения интенсивности линий Косселя при уве-

Рис. 9. Значения T+R, вычисленные для частотного ин-

личении толщины образца L (см., например, рис. 1.6

тервала, содержащего три первые XRCEM (n = ±1, ±2,

в работе [5]).

±3) для высокочастотной (б) и низкочастотной (a) гра-

Изменение утечки фотонов в KL при вариаци-

ниц BSR при различных значениях параметра поглощения

ях толщины образца может быть оценено путем вы-

γ = 0.00001 (жирные линии) и γ = 0.00002. ετ = 0.0001,

числения величины T + R для изменяемых толщин

толщина образца в числе периодов N = 20000

образца L. Минимумы величины R+T, расположен-

ные на частотах XRCEM, дают оценку уменьшения

утечки фотонов в XRCEM при увеличении погло-

изотропным поглощением, следует из выполненных

щения и толщины слоя L. На рис. 9 и 10 показано,

расчетов, а также из приведенных выше рассужде-

как убывает утечка фотонов в KL с увеличением L

ний.

и γ (растет глубина минимумов величины R + T на

Что касается достаточно толстых образцов, в

частотах XREM).

которых из-за очень малых частотных (угловых)

Отметим, что значения минимумов величины

интервалов между индивидуальными компонента-

T + R на рис. 9 и 10 согласуются с их значениями,

ми они не разрешаются экспериментально, измерен-

следующими из формулы (16).

ные экспериментально спектры KL состоят только

Зависимости, рассчитанные для значений пара-

из двух непрерывных компонент.

метров образца, допускающих экспериментальное

разрешение индивидуальных компонент KL (раз-

На рис. 11 и 12 представлены спектры KL для

личных n), дают частотное (угловое) положение ин-

толстых поглощающих образцов (на рис. 12а для бо-

дивидуальных компонент и их относительные ин-

лее сильного, чем на рис. 11). Сравнение спектров,

тенсивности. Следующее общее, но не очевидное

приведенных на рис. 12б, позволяет сделать вывод

утверждение «интенсивность KL на индивидуаль-

о том, насколько сильно однородное и изотропное

ный акт эмиссии уменьшается с увеличением тол-

поглощения влияет на спектр KL для толстых по-

щины образца», относящееся к KL в образцах с

глощающих образцов.

394

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

Рис. 12. Спектр линии Косселя, вычисленный для толстого

поглощающего (более сильно, чем на рис. 11) образца (a).

Иллюстрация степени зависимости спектра от величины

Рис. 10. Значения T + R, вычисленные для частотного ин-

поглощения для толстого образца (б). Кривые представ-

тервала, содержащего три первые XRCEM (n = ±1, ±2,

лены в одном масштабе, γ = 0.00001 (жирная линия) и

±3), для высокочастотной (б) и низкочастотной (a) гра-

0.00002. ετ = 0.0001, γ = 0.00002, N = 100000

ниц BSR при различных значениях параметра поглощения

γ = 0.00001 (жирные линии) и γ = 0.00002. ετ = 0.0001,

толщина образца в числе периодов N = 12000

7. ВЛИЯНИЕ ЭФФЕКТА БОРМАНА НА

СПЕКТРЫ

Как известно, в совершенных поглощающих мо-

нокристаллах процесс дифракции может быть под-

вержен сильному влиянию эффекта Бормана [4,5,7].

В узком угловом интервале проявление эффекта

Бормана может приводить к ослаблению поглоще-

ния рентгеновского пучка, тогда как для узкого уг-

лового интервала в близком направлении пучка эф-

фект Бормана приводит к усилению поглощения

рентгеновского пучка. Другими словами, эффект

Бормана проявляет себя уменьшением или увеличе-

нием поглощения рентгеновского излучения в усло-

виях дифракции в совершенных поглощающих мо-

нокристаллах.

Рис. 11. Спектр линии Косселя, вычисленный для тол-

На рис. 13 показано, как эффект Бормана влия-

стого поглощающего образца, ετ = 0.0001, γ = 0.00001,

ет на спектры отражения. Как известно, влияние

N = 100000

эффекта Бормана в рамках двуволновой динами-

ческой теории дифракции описывается добавлением

395

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Рис. 13. Влияние эффекта Бормана на спектр отражения

Рис. 15. Влияние эффекта Бормана на спектр линии Кос-

рентгеновского излучения для случаев разной силы его

селя при Re ετ

= 0.0001, γ

= 0, Im ετ

= 0.00002,

проявления при Reετ = 0.0001, γ = 0, Im ετ = 0, 0.00001,

N = 20000

0.00002, N = 20000. Чем больше величина эффекта Бор-

мана, тем толще линия

Рис. 16. Влияние эффекта Бормана на спектр линии Кос-

Рис. 14. Влияние эффекта Бормана на спектр линии Кос-

селя при Re ετ = 0.0001, γ = 0.00002, Im ετ = 0.00001,

селя при Re ετ

= 0.0001, γ

= 0, Im ετ

= 0.00001,

N = 45000

N = 20000

к рентгеновской структурной амплитуде рассеяния

(ε_τ ) мнимой добавки [14], т. е. разной силе прояв-

ления эффекта Бормана в приведенных на рис. 13

рассчитанных зависимостях соответствуют различ-

ные величины мнимых добавок к ε_τ . Очевидно, что

эффект Бормана [4,5,7] влияет на спектр KL. Как

будет показано ниже, влияние эффекта Бормана на

спектры KL естественно описывается в рамках раз-

виваемого здесь подхода, основанного на XRСEM.

Влияние эффект Бормана на спектр KL для тол-

стых поглощающих образцов при низком частотном

(угловом) экспериментальном разрешении XRCEM

для различных n показано на рис. 16 и 17.

Рис. 17. Влияние эффекта Бормана на спектр линии Кос-

На рис. 14-17 видно, что эффект Бормана нару-

селя при Re ετ = 0.0001, γ = 0.00002, Im ετ = 0.00002,

N = 45000

шает симметрию KL относительно BSR (поглощение

на низкочастотной границе BSR меньше, чем на вы-

396

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

сокочастотной ее границе), причем это нарушение

гресс в наблюдении и интерпретации явления той

сильно возрастает с увеличением толщины образца.

же природы, а именно, оптических линий Косселя

Для достаточно толстых образцов отдельные моды

[18-21]. В экспериментальных статьях по оптичес-

XRCEM оказываются неразрешенными в экспери-

ким линиям Косселя в фотонных жидких кристал-

менте и спектр KL выглядит как сглаженные кри-

лах [18-20] были наблюдены вариации интенсивнос-

вые на рис. 16 и 17. Рисунки 14 и 15 соответствуют

ти линий Косселя, относящихся к различным номе-

эффекту Бормана в отсутствие изотропного погло-

рам n оптических аналогов XRCEM, в частности,

щения (γ = 0). Однако при наличии изотропного

был наблюден оптический аналог эффекта Борма-

поглощения (γ > 0) проявление эффекта Бормана

на [20], подобный эффекту, демонстрируемому на

может усилиться (ср. рис. 16, 17 и рис. 14, 15), при

рис. 14-17.

этом XRCEM могут быть практически полностью

Что касается измерений рентгеновских KL без

подавлены на высокочастотной границе BSR.

разрешения индивидуальных максимумов, относя-

щихся к XRCEM с различными номерами n, то со-

ответствующие спектры должны состоять из двух

8. ОБСУЖДЕНИЕ

непрерывных линий с их частотным (угловым) рас-

положением вне высокочастотной и низкочастотной

Результаты выполненного выше изучения линий

границ BSR (см. рис. 11, 12 и рис. 16, 17). Если по-

Косселя в рамках теории XRCEM находятся в хо-

глощение оказывается изотропным и однородным,

рошем общем согласии с известными эксперимен-

то линии оказываются симметричными относитель-

тальными данными. Тем не менее, не все теорети-

но BSR с сильной зависимостью их интенсивности

ческие предсказания по причине современных огра-

от толщины образца (см. рис. 11, 12). Однако ес-

ничений возможностей рентгеновской техники уже

ли KL подвержена действию эффекта Бормана, то

наблюдены (по сравнению с более продвинутой тех-

симметрия спектра относительно BSR нарушается

никой оптического эксперимента). Эти ограничения

и интенсивности двух линий оказываются различ-

для рентгеновских длин волн, в частности, относят-

ными, вплоть до того, что интенсивность одной из

ся к спектральному разрешению и поляризацион-

них может быть исчезающе малой для достаточно

ным измерениям. Поэтому спектральные (угловые)

толстых образцов (см. рис. 16, 17). Эти качествен-

вариации интенсивности KL, соответствующие раз-

ные заключения развиваемой здесь теории находят

личным номерам XRCEM n, будучи порядка 10-5,

свое подтверждение на рис. 1, на котором представ-

как видно на рис. 4-10 и рис. 13-17, оказываются

лены результаты наблюдения рентгеновских KL в

обычно вне экспериментального разрешения рент-

совершенном монокристалле германия, в котором

геновской техники. Разрешение дополнительно по-

разрешенные двойные линии состоят из двух разде-

нижается в связи с типичным отсутствием рент-

ленных линий различных интенсивностей. Другой

геновских поляризационных измерений. Напомним,

общий вывод теории о понижении интенсивностей

что наблюдаемая интенсивность в случае низкого

рентгеновских KL с увеличением толщины образца

разрешения соответствует суперпозиции двух кону-

также находит свое экспериментальное подтвержде-

сов Косселя, относящихся к π- и σ-поляризации с

ние (см. рис. 1.6 в работе [5], на котором показано

угловым различием в доли 10-4 радиана. Тем не

понижение интенсивностей KL и даже исчезновение

менее, нет сомнений, что названные спектральные

некоторых из них с ростом толщины образца).

(угловые) вариации KL будут наблюдаться по ме-

ре улучшения рентгеновской техники (современный

прогресс рентгеновской техники очень впечатляющ

9. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

[17] и вселяет надежды на достижение ее необходи-

мого улучшения уже в ближайшем будущем).

Результатом выполненной работы является фор-

Здесь надо также принять во внимание, что спек-

мирование ясной физической картины рентгеновс-

тральные зависимости, вычислявшиеся выше, от-

ких линий Косселя (и их возникновения в рамках

носятся к источнику с «плоским» спектром, одна-

единого подхода, основанного на теории XRСEM),

ко для рентгеновской флюоресценции конечная ча-

существующих в совершенных монокристалличес-

стотная ширина источника ограничивает спектраль-

ких слоях (прежде всего, соответствующие резуль-

ную ширину наблюдаемых KL.

таты относятся к особенностям рентгеновской флю-

В качестве дополнительного аргумента в под-

оресценции в совершенных кристаллах). Развитый

держку сказанного можно назвать недавний про-

подход дает аналитический метод для описания ре-

397

В. А. Беляков

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

зультатов измерений, относящихся к упомянутым

распределение отличается от распределения абсо-

особенностям рентгеновской флюоресценции в со-

лютной интенсивности только некоторым множите-

вершенных кристаллах (рентгеновские линии Кос-

лем, определяемым зависимостью вероятности воз-

селя) для каждого конкретного эксперимента. Что

буждения XRCEM в акте эмиссии от положения

касается поляризационных свойств рентгеновской

эмитирующего атома в кристаллическом слое.

флюоресценции в совершенных кристаллах в лини-

Представленные выше соображения относитель-

ях Косселя, то они определяются поляризационны-

но абсолютной интенсивности на конусе Косселя не

ми свойствами XRCEM и оказываются двух типов,

имеют отношения к частотным (угловым) положе-

с π- и σ-поляризаций (в соответствии с двумя типа-

ниям на конусе Косселя максимумов интенсивности

ми конусов Косселя, π- и σ-поляризованных). Поло-

(которые, согласно теории, одни и те же независимо

жение максимумов интенсивности флюоресценции в

от положения эмитирующего атома в кристалличе-

спектре KL совпадает с последовательными часто-

ском слое). Этот теоретический результат находится

тами XREСM для последовательных n, которые ну-

в полном согласии с упомянутым во Введении экс-

меруют XRCEM. Спектр KL для пренебрежимо ма-

периментальным фактом очень слабой зависимости

лого поглощения в кристаллическом слое является

наблюдаемой картины зависимости линий Косселя

симметричным относительно области селективного

от расположения эмитирующих атомов в кристал-

отражения, в то время как для достаточно сильно-

лическом слое.

го поглощения эта симметрия может быть нарушен-

Экспериментальное наблюдение KL с характери-

ной из-за эффекта Бормана. В результате выпол-

стиками, согласующимися с представленной здесь

ненного исследования может быть сформулировано

теорией XRCEM, само по себе может рассматри-

следующее нетривиальное утверждение. Интенсив-

ваться как наблюдение XRCEM. Тем не менее, пря-

ность линии Косселя в поглощающем кристалличес-

мым доказательством связи KL с XRСEM может

ком слое для отдельного акта эмиссии уменьшается

быть их подтверждение в измерениях с примене-

с увеличением толщины образца, однако это умень-

нием рентгеновской техники временной задержки

шение может отсутствовать или быть уменьшенным

детектирования. Если образование конуса Косселя

на частоте флюоресценции, для которой реализует-

рентгеновской флюоресценции при эмиссии отдель-

ся эффекта Бормана.

ного атома происходит посредством возбуждения

Однако существует вопрос, который выходит за

XRCEM, то эмиссия фотона рентгеновской флюо-

рамки проведенного рассмотрения. Это — вычисле-

ресценции из кристаллического слоя будет задержа-

ние абсолютной интенсивности эмиссии рентгенов-

на относительно момента эмиссии отдельным ато-

ской флюоресценции, выходящей из слоя в конусе

мом на временной интервал, определяемый време-

Косселя. В эксперименте детектируемая интенсив-

нем жизни XRCEM. Для достаточно толстых и

ность рентгеновской флюоресценции представляет

совершенных кристаллических слоев соответству-

собой результат некогерентного суммирования мно-

ющее время задержки может превосходить вре-

гих актов эмиссии, происходящих в различных по-

мя флюоресценции отдельного атома. Таким обра-

ложениях эмитирующих атомов внутри кристалли-

зом, наблюдение временной задержки рентгенов-

ческого слоя. Выше мы рассматривали эмиссию (за-

ской флюоресценции в конус Косселя может рас-

тухание) XRCEM, существующую в кристалличе-

сматриваться как прямое доказательство физиче-

ском слое. В нашем подходе конус Косселя флюорес-

ского механизма флюоресценции в конус Косселя

ценции в кристаллическом слое возникает в резуль-

как процесса, осуществляющегося через возбужде-

тате затухания (эмиссии) XRCEM. Очевидно, что

ние XRСEM.

для вычисления абсолютной интенсивности эмиссии

Выше были изучены рентгеновские KL в обыч-

в конус Косселя необходимо знать, как вероятность

ных кристаллах с величинами периодичности

возбуждения XRCEM в отдельном акте эмиссии за-

порядка 10-8 см (и, следовательно, с величинами

висит от положения эмитирующего атома в кристал-

длин волн в XREM того же порядка). Заметим, что

лическом слое. Естественно, например, что вероят-

существуют искусственно выращенные структуры

ность возбуждения XRCEM актом эмиссии вблизи

существенной прикладной важности с величина-

поверхности и в середине слоя должны быть различ-

ми периодичности, соответствующими мягкому

ными. Поэтому выше приводилась интенсивность

рентгеновскому излучению. Это — многослойные

рентгеновской флюоресценции, испускаемой в конус

рентгеновские зеркала (см., например, [22]), где

Косселя, в произвольных единицах, что вполне при-

мягкие рентгеновские линии Косселя наблюдаются

емлемо, поскольку соответствующее спектральное

в рентгеновской флюоресценции на характеристи-

398

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Линии Косселя и рентгеновские локализованные конические моды

ческих линиях, определяемых химическим составом

10.

V. A. Belyakov and N. Kaputkina, Proc. of XIV

соответствующих слоев [23]. Детектирование KL в

Int. Symp. Nanophysics and Nanoelectronics, Nizhnii

этих многослойных рентгеновских зеркалах может

Novgorod, Vol. 2, 327 (2010).

быть применено для изучения совершенства этих

11.

V. A. Belyakov, Proc. of XXIV Int. Symp. Nano-

зеркал. Однако эта проблема выходит за рамки

physics and Nanoelectronics, Nizhnii Novgorod,

настоящей статьи. Отметим, что наблюдавшиеся

Vol. 2, 829 (2020).

сравнительно недавно нейтронные линии Косселя

12.

V. A. Belyakov, Diffraction Optics of Complex Struc-

[3], как и для случая рентгеновских KL, могут быть

tured Periodic Media, 2nd ed., Springer, Chapts. 5-8

описаны в рамках теории нейтронных локализован-

(2019).

ных мод [24].

13.

A. M. Afanas’ev et al., JETP 95, 472 (2002).

Финансирование. Работа выполнена в рамках

14.

B. W. Batterman and H. Cole, Rev. Mod. Phys. 36,

государственного задания Министерства науки и

681 (1964).

высшего образования России № 0033-2019-0001.

15.

V. A. Belyakov, Diffraction Optics of Complex

Structured Periodic Media, Springer Verlag, Chapt. 3

(1992).

ЛИТЕРАТУРА

16.

V. A. Belyakov and S. V. Semenov, JETP 109, 687

(2009).

1. W. Kossel, V. Loeck, and H. Voges, Z. Für Phys. 94,

139 (1935).

17.

G. Bortel, G. Faigel, M. Tegze, and A. Chumakov,

J. Synchrotron Rad. 23, 214 (2016); doi:10.1107/

2. S. Kikuchi, Jap. J. of Phys. 5, 83 (1928); doi:10.1038/

s1600577515019037.

1211019a0.

18.

J. Schmidtke and W. Stille, Eur. Phys. J. B 31, 179

3. B. Sur, R. B. Rogge, R. P. Hammond et al., Phys.

(2003).

Rev. Lett. 88, 06505 (2002).

19.

A. M. Risse and J. Schmidtke, J. Phys. Chem. C 123,

4. J. M. Cowley, Diffraction Physics, North-Holland,

2428 (2019); doi:10.1021/jpcc.8b11134.

Amsterdam (1995).

20.

L. Penninck, J. Beeckman, de P. Visschere, and

5. A. Authier, Dynamical Theory of X-Ray Diffraction,

K. Neyts, Phys. Rev. E 85, 041702 (2012).

Oxford University Press (2001).

21.

V. A. Belyakov, Crystals 10, 541 (2020); doi:10.3390/

6. V. Geist and R. Flagmeyer, Phys. Stat. Sol. (a) 26,

cryst10060541.

K1 (1974).

22.

N. N. Salashenko, N. I. Chkhalo, S. V. Gaponov et

7. V. V. Lider, Crystallography Rep. 56, 169 (2011).

al., CEJP 1, 191 (2003).

8. M. von Laue, Ann. Phys. Lpz. 23, 705 (1935).

23.

P. Jonnard et al., Phys. Res. B 452, 12 (2019).

9. G. Borrmann, Z. Kristallogr. 120, 143 (1964).

24.

V. A. Belyakov, JETP 124, 994 (2017).

399