ЖЭТФ, 2021, том 159, вып. 3, стр. 546-552

МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ТОНКИХ ПЛЕНОК

Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7

М. И. Блиновa*, В. А. Черненкоb,c**, В. Н. Прудников^a, И. Р. Асегуинолазаb***,

Ж. М. Барандиаранb****, Э. Ладеранта^d†, В. В. Ховайло^e, А. Б. Грановский^a,e,f‡

^a Физический факультет Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова

119991, Москва, Россия

^b Университет Страны Басков

48080, Бильбао, Испания

^c Научный фонд Страны Басков

48009, Бильбао, Испания

^d Технологический университет Лапеенранты

53851, Лаппеенранта, Финляндия

^e Национальный исследовательский технологический университет «МИСиС»

119049, Москва, Россия

^f Институт теоретических и прикладных проблем электродинамики Российской академии наук

125412, Москва, Россия

Поступила в редакцию 23 ноября 2020 г.,

после переработки 17 декабря 2020 г.

Принята к публикации 17 декабря 2020 г.

В широком температурном интервале, включающем мартенситный переход, исследованы магнитные и

магнитотранспортные свойства тонких пленок сплавов Гейслера Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7, осажденных на

подложках MgO(100). Для данного состава мартенситный переход не сопровождается магнитным фазо-

вым переходом, так как мартенситная и аустенитная фазы являются ферромагнетиками с близкими зна-

чениями намагниченности. Сопротивление не испытывает резких изменений при мартенситном переходе.

Магнитосопротивление отрицательно, уменьшается по величине при увеличении температуры в диапа-

зоне 100-250 К, соответствующем мартенситному переходу, а затем увеличивается до -1 %. Полевые

зависимости сопротивления Холла имеют характерный вид для однородных ферромагнитных сплавов.

Определены коэффициенты нормального и аномального эффектов Холла. Показано, что коэффициент

аномального эффекта Холла описывается зависимостью Rs = αρ + βρ², где ρ — сопротивление и вто-

рой член меньше первого, что указывает на важную роль интерференционного примесного-фононного

механизма рассеяния.

DOI: 10.31857/S0044451021030159

практических применений свойствами, что и опре-

деляет непрерывно возрастающий интерес к этим

системам [1, 2]. Сплавы семейства Ni-Mn-X, где

1. ВВЕДЕНИЕ

Х = Ga, In, Sb, определенного концентрационного

Сплавы Гейслера обладают уникальными много-

состава испытывают мартенситный переход (MП) из

функциональными и важными для разнообразных

высокотемпературной кубической фазы (аустенит)

в низкотемпературную фазу с тетрагональными ис-

^* E-mail: mi.blinov@physics.msu.ru

кажениями (мартенсит) при характерной темпера-

^** V. A. Chernenko

туре T_M и обратно, при повышении температуры,

^*** I. R. Aseguinolaza

при температуре T_A, что сопровождается темпера-

^**** J. M. Barandiaran

^† E. Lahderanta

турным гистерезисом. Этот переход ответствен за

^‡ E-mail: granov@magn.ru

546

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Магнитотранспортные свойства тонких пленок. ..

многие свойства, в частности за гигантские дефор-

противление, сопротивление Холла тонких пленок

мации [3], гигантский магнитокалорический эффект

Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7. Выбор данного состава

[4], гигантский аномальный эффект Холла [5], маг-

сплавов, принадлежащего к классу магнитных

нитный эффект памяти формы [6] и др. Недавно

сплавов с эффектом памяти формы, определя-

в сплавах семейств Ni-Mn-Ga и Ni-Mn-In обнару-

ется следующими факторами. Во-первых, для

жены скирмионы [7, 8] и соответствующий им то-

этого состава детально исследованы структурные

пологический эффект Холла [9]. Принято считать,

свойства [19, 20]. Во-вторых, МП в этих сплавах

что МП связан с действием коллективного эффек-

выражен не так ярко, как для сплавов Ni-Mn-In

та Яна - Теллера, при котором выигрыш в энергии

или Ni-Mn-Ga, для которых ранее изучались

за счет понижения симметрии решетки компенсиру-

транспортные свойства. Более того, МП в этом

ется проигрышем в энергии электронной подсисте-

сплаве происходит в ферромагнитной фазе, т. е. при

мы. Хотя ряд экспериментальных фактов (cм., на-

МП нет резких изменений намагниченности или

пример, работу [10]) и теоретические расчеты (см.,

сопротивления, и можно сказать, что это пример

например, работу [11]) подтверждают эту концеп-

«скрытого» МП. В-третьих, высокая температура

цию, существуют данные, ей противоречащие. Так,

Кюри, обусловленная наличием кобальта, и темпе-

пропорциональный плотности состояний на уровне

ратурный интервал МП выше азотной температуры

Ферми электронный вклад в теплоемкость в спла-

позволяют исследовать аномальный эффект Холла

вах Ni-Mn-In незначительно меняется при МП [12],

в широкой области температур. Нами показано, что

также малы изменения магнитооптического эффек-

поведение магнитосопротивления, сопротивления

та Керра [13], не найден электронный вклад в магни-

Холла, коэффициентов нормального и аномального

токалорический эффект [4]. Это указывает на доста-

эффектов Холла в пленках Ni-Fe(Co)-Ga карди-

точно сложный и до конца не понятый характер пе-

нально отличается от имеющих место в сплавах

рестройки электронной структуры при МП. Одними

Ni-Mn-In и Ni-Mn-Ga.

из наиболее эффективными зондами-индикаторами

фазовых переходов и изменений электронной и маг-

нитной структур являются магнитотранспортные

2. МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ И ОБРАЗЦЫ

эффекты, такие как магнитосопротивление и эф-

2.1. Образцы

фект Холла. Эти явления, особенно эффект Холла

с выделением нормальной и аномальной составляю-

Поликристаллические пленки сплава Гейслера

щих, были изучены только для единичных составов

Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7 (ат. %) толщиной 1 мкм бы-

сплавов Гейслера, испытывающих ярко выражен-

ли получены распылением исходной мишени на под-

ный МП. Были выявлены изменение типа носителей

ложки MgO(001), нагретые до температуры 773 K.

при MП [14], перераспределение d-состояний со спи-

Детали изготовления пленок и их структурные свой-

нов вдоль и против намагниченности [15], сильные

ства описаны в работах [19,20]. На основе структур-

антиферомагнитные корреляции [16]. Изучение ано-

ных измерений методами рентгеновского структур-

мального эффекта Холла, являющегося централь-

ного анализа. рентгеновской фотоэлектронной спек-

ным в группе спонтанных гальваномагнитных явле-

троскопии и магнитного кругового дихроизма, фер-

ний и ярким представителем спин-зависящих явле-

ромагнитного резонанса [19, 20] было получено, что

ний переноса, в сплавах Гейслера имеет и самостоя-

в пленках происходят прямой и обратный МП без

тельное значение, так как до сих пор продолжаются

изменения типа магнитного упорядочения (т. е. МТ

дискуссии о роли различных механизмов в форми-

происходит внутри ферромагнитной фазы) и пленки

ровании этого эффекта [17]. Например, недавно в

характеризуются тремя ферромагнитными фазами:

работе [18] утверждалось, что аномальный эффект

кубической L21-упорядоченной аустенитной, тетра-

Холла в сплавах Ni-Mn-Ga связан с асимметрич-

гональной мартенситной и неупорядоченной куби-

ным рассеянием, тогда как в работах [14-16] пока-

ческой γ-фазой.

зано, что ни асимметричное рассеяние, ни механизм

бокового смещения или собственный механизм не

2.2. Магнитные и транспортные измерения

позволяют объяснить эксперимент для сплавов на

основе Ni-Mn-In и сплава Ni47.3Mn30.6Ga22.1.

Измерения намагниченности выполнены на виб-

В настоящей работе в широком интервале тем-

рационном магнитометре Lake Shore VSM при тем-

ператур, включающем область МП, исследованы

пературе 80-400 К в магнитных полях до 16 кЭ.

магнитные свойства, сопротивление, магнитосо-

Ниже мы определяем намагниченность M как маг-

547

11*

М. И. Блинов, В. А. Черненко, В. Н. Прудников и др.

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

нитный момент холловского образца в виде полоски

размерами 2 × 6 мм. Магнитное поле прикладыва-

лось перпендикулярно плоскости тонкопленочного

образца, т. е. в холловской геометрии.

Магнитотранспортные свойства измерялись

стандартным четырехзондовым методом в маг-

нитных полях до

кЭ при

80-400

K. Для

исключения четных по намагниченности эффектов

при определении коэффициентов Холла измерения

сопротивления Холла при каждой температуре про-

водились при двух противоположных направлениях

поля и тока.

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

3.1. Намагниченность

Температурные зависимости намагниченности

M (T ) в магнитных полях 50 Э и 16 кЭ приведены

на рис. 1а и хорошо коррелируют с результатами

предыдущих исследований этих пленок (см. рис. 3

в работе [19]). MП начинается при 250 K (рис. 1а),

намагниченность изменяется при МП незначитель-

но и монотонно. Завершение МП происходит при

T < 80 K, что также согласуется с результатами

работы

[19]. MП проявляется только в слабых

магнитных полях. Следует отметить, что величина

намагниченности при низких температурах почти

в два раза больше при 16 кЭ, чем при 50 Э, что

указывает на наличие при низких температурах

Рис. 1. (В цвете онлайн) Зависимости намагниченности

в слабых полях неколлинеарных структур, обу-

тонких пленок Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7 от a) температуры

словленных конкуренцией ферромагнитного и

при нагреве (кривая 1) и охлаждении (кривая 2) в магнит-

антиферомагнитного обменных взаимодействий.

ном поле 50 Э (на вставке то же при 16 кЭ) и при нагреве

Полевые зависимости намагниченности пред-

после охлаждения в нулевом поле (кривая 3); б) от маг-

ставлены на рис. 1б. Эти данные используются

нитного поля при температурах 150, 225, 340 К

для определения коэффициентов нормального и

аномального эффектов Холла.

что они поликристаллические, четырехкомпонент-

ные и многофазные, являются низкорезистивными.

Во-вторых, температурный коэффициент сопротив-

3.2. Электрическое сопротивление и

ления практически постоянен во всем исследован-

магнитосопротивление

ном интервале температур.

На рис. 2 показана температурная зависимость

На рис. 3 показана температурная зависимость

сопротивления при нагреве и охлаждении.

магнитосопротивления MR = (ρ(H) - ρ(H))/ρ(0).

MП очень слабо проявляется в температурной

Mагнитосопротивление отрицательно и меньше

зависимости сопротивления. Расхождение кривых

1 %, при повышении температуры сначала уменьша-

при нагреве и охлаждении происходит приблизи-

ется, а затем выше 250 K увеличивается, демонст-

тельно при 250 К, т.е. при той же температуре, что

рируя широкий минимум. Такое поведение явля-

и в температурной зависимости намагниченности.

ется необычным, так как магнитосопротивление в

Отметим две особенности поведения сопротивления.

окрестности структурных фазовых переходов, как

Во-первых, оно мало: меньше, чем 150 мкОм· см при

правило, имеет четко выраженные экстремумы в

всех температурах, т.е. эти сплавы, несмотря на то

той же области, где происходит переход.

548

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Магнитотранспортные свойства тонких пленок. ..

Рис. 2. Температурная зависимость электрического сопро-

Рис. 4. Полевые зависимости сопротивления Холла пленок

тивления пленок Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7 при нагреве (кри-

Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7 при 150, 225, 340 K

вая 1) и охлаждении (кривая 2)

Начнем обсуждение экспериментальных данных

с сопротивления. Сопротивление образцов пример-

но той же величины, что и для кристаллических

сплавов на основе Ni и Fe [20]. Сильная температур-

ная зависимость сопротивления, которая определя-

ется рассеянием на фононах и магнитных неодно-

родностях, близка к линейной. Как хорошо извест-

но, фононный и магнитный вклады в сопротивление

ферромагнетиков линейны по температуре в обла-

сти температур выше дебаевской и ниже темпера-

туры Кюри. Для нашего состава температура Кюри

составляет около 400 К (см. рис. 1а), а температуру

Дебая по аналогии с данными для сплавов Ni₂MnGa

и Ni₂MnIn (см. табл. 6 в работе [21]) можно оценить

как 200-250 К. Наиболее важным фактом являет-

ся весьма слабое изменение сопротивления при МП.

Если МП связан с изменением электронной структу-

Рис. 3. Температурная зависимость магнитосопротивле-

ры, то плотность состояний на уровне Ферми, g(E_F ),

ния пленок Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7

должна изменяться, что подтверждается теорети-

ческими расчетами [22]. Но это не проявляется в

сопротивлении, зависящем от плотности состояний,

3.3. Эффект Холла



согласно выражению Мотта [23], как

^V²/g(EF )3

На рис. 4 показаны полевые зависимости со-

где V — потенциал рассеяния. По-видимому, изме-

противления Холла ρ_H при температурах 150, 225,

нение плотности состояний компенсируется измене-

340 К, т.е. в окрестности МП и в аустенитной фазе

нием потенциала рассеяния. К сожалению, расче-

выше МП. Поведение сопротивления Холла типично

ты электронной структуры выполнены только для

скорее для однородных ферромагнетиков, чем для

T = 0, и поэтому прямое сопоставление теории с экс-

многофазных образцов или сплавов Гейслера с яр-

периментом, не учитывающее температурные изме-

ко выраженным МП. Сначала сопротивление Холла

нения плотности состояний, невозможно. Отметим,

возрастает при увеличении поля, следуя изменению

что поскольку намагниченность изменяется незна-

намагниченности, а затем насыщается в тех же по-

чительно, трансформация d-cостояний должна быть

лях, что и намагниченность.

незначительной, а значит, s-d-рассеяние принципи-

549

М. И. Блинов, В. А. Черненко, В. Н. Прудников и др.

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

ально не изменяется при МП в рассматриваемом

случае.

Отрицательное магнитосопротивление связано с

подавлением магнитным полем спиновых флукту-

аций и магнитного беспорядка. В соответствии с

этим механизмом этот вклад в магнитосопротивле-

ние растет при приближении к температуре Кюри

(400 K) в аустенитной фазе, т. е. выше 250 К. Умень-

шение же магнитосопротивления при 100-250 K, т. е.

в области МП, выглядит неожиданным. Обраща-

ет на себя внимание также тот факт, что величи-

на магнитосопротивления при низких температурах

того же порядка, что и при высоких, хотя для рас-

сеяния на магнонах должна быть много меньше.

Мы связываем такое поведение магнитосопротивле-

ния с наличием антиферромагнитных корреляций,

Рис.

Температурные зависимости коэффициен-

приводящих к неколлинеарным локальным струк-

тов нормального R0 и аномального Rs эффектов

турам. Рассеяние на таких структурах подавляется

Холла пленок Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7. Штриховая

в сильном магнитном поле, поэтому магнитосопро-

линия — аппроксимация с помощью соотношения Rs =

= αρ + βρ², α [Гс-1]

= 4.92 · 10-8 + 2.34 · 10-22,

тивление достаточно велико при низких температу-

-25

β [(Ом · см · Гс)-1] = 4.48 · 10-9 + 4.52 · 10

рах, где конкуренция между антиферромагнитным

и ферромагнитным взаимодействиями существенна.

При повышении температуры такие неколлинеар-

ные образования постепенно исчезают в силу об-

нормального R₀ и аномального R_s эффектов Холла.

разования аустенитной фазы и кубической γ-фазы

Такая методика разделения вкладов этих эффектов

[19], что и приводит к уменьшению магнитосопро-

описана в работе [14]. Результат такого разделения

тивления.

коэффициентов нормального и аномального эффек-

Сопротивление Холла в общем случае описыва-

тов Холла показан на рис. 5.

ется соотношением

Коэффициент нормального эффекта Холла от-

носительно слабо зависит от температуры по срав-

ρ_H = R₀B_z + 4πR_sM_z + Δρ_H,

(1)

нению с ранее исследованными сплавами Гейсле-

Здесь первый член описывает нормальный эффект

ра, испытывающими МП [14,16]. Коэффициент ано-

Холла, обусловленный действием силы Лоренца,

мального эффекта Холла монотонно растет при по-

R₀ — коэффициент нормального эффекта Холла и

вышении температуры, как и в низкорезистивных

В_z — z-компонента магнитной индукции. Второй

металлах и сплавах. Для Ni коэффициент аномаль-

член в (1) характеризует аномальный эффект Хол-

ного эффекта Холла отрицателен, но в сплавах с

ла, который возникает за счет спин-орбитального

другими металлами меняет знак в области средних

взаимодействия, R_s — коэффициент аномального

концентраций [24], так что положительный знак это-

эффекта Холла. Третий член описывает возможный

го коэффициента в рассматриваемом случае с со-

топологический и антиферромагнитный эффекты

держанием Ni 49.7 % не противоречит этой тенден-

Холла (см., например, работу [16]). Полевая зависи-

ции. Для температурной зависимости R_s соотноше-

мость сопротивления Холла (рис. 4) имеет стандарт-

ния вида R_s ∝ ρⁿ, где n = 1 для асимметричного

ный вид для ферромагнитных сплавов, хорошо кор-

рассеяния и n = 2 для собственного механизма и

релирует с полевой зависимостью намагниченности

механизма бокового смещения [25], не применимы.

без каких-либо признаков топологического эффек-

Для рассматриваемого случая процедура аппрокси-

та Холла или антиферромагнитного эффекта Хол-

мации приводит к n = 0.7, что подтверждает непри-

ла, и далее этот вклад не рассматривается. Тогда,

менимость соотношения вида R_s ∝ ρⁿ для описания

аппроксимируя данные для полевой зависимости со-

температурной зависимости R_s. Для температурной

противления Холла (рис. 5) зависимостью намагни-

зависимости R_s в ферромагнитных сплавах в работе

ченности от магнитного поля (см. рис. 1б) и сле-

[26] была предложена зависимость вида

дуя определению сопротивления Холла (1) без по-

следнего члена, можно определить коэффициенты

R_s = αρ + βρ².

(2)

550

ЖЭТФ, том 159, вып. 3, 2021

Магнитотранспортные свойства тонких пленок. ..

Здесь первый член описывает асимметричное рассе-

Финансирование. Работа поддержана Акаде-

яние на примесях и интерференционный вклад при-

мией Финляндии (грант № 333805), а также Мини-

месного-фононного рассеяния, и он больше второго

стерством науки, инноваций и университетов Ис-

члена, описывающего рассеяние на фононах и вкла-

пании (проект № RTI2018-094683-B-C53-54) и Пра-

ды механизма бокового смещения и собственного ме-

вительством Страны Басков, Департамент обра-

ханизма. Учет магнитного рассеяния, т. е. рассеяния

зования (проект

№ IT1245-19). Один из авторов

на температурных флуктуациях магнитного момен-

(M. И. Б.) выражает признательность за поддержку

та, при повышенных температурах не меняет вида

со стороны Фонда развития теоретической физики

зависимости (2). На рис. 5 показано, что соотноше-

«БАЗИС» (Россия). Эта работа была частично под-

ние (2) хорошо описывает экспериментальные дан-

держана Программой НИТУ «МИСиС» от Прави-

ные и второй член действительно меньше первого.

тельства РФ (грант №К2-2020-018).

Таким образом, приходим к выводу, что при «скры-

том» МП в низкорезистивных сплавах Гейслера ано-

мальный эффект Холла ведет себя аналогично одно-

ЛИТЕРАТУРА

родным ферромагнитным сплавам и температурная

Heusler Alloys. Properties, Grows, Applications, ed.

зависимость коэффициента R_s определяется асим-

by C. Felser and A. Hirohata, Springer Ser. Mater.

метричным рассеянием и интерференционным рас-

Sci. 222 (2016).

сеянием на фононах и примесях.

I. Dubenko, N. Ali, S. Stadler et al., in Novel

Functional Magnetic Materials: Fundamentals and

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Applications, ed. by A. Zhukov, Springer Ser. Mater.

Sci. 231 (2016).

Мартенситный

переход

пленках

O. Heczko, A. Sozinov, and K. Ullakko, IEEE Trans.

Ni49.7Fe17.4Co4.2Ga28.7 является скрытым, так как

Mag. 36, 3266 (2000).

происходит в широком диапазоне температур, не

сопровождается магнитным фазовым переходом, а

J. Liu, T. Gottschall, K. P.Skokov et al., Nature

намагниченности мартенситной и аустенитной фаз

Matter 11, 620 (2012).

различаются незначительно. Тем не менее мартен-

I. Dubenko, N. Ali, S. Stadler et al., Phys. Rev. B 80,

ситный переход явно проявляется в поведении маг-

092408 (2009).

нитосопротивления, которое уменьшается в диа-

пазоне 100-250 K при повышении температуры в

V. A. L’vov, V. A. Chernenko, J. M. Barandiaran,

мартенситной фазе, а затем возрастает в аустенит-

in Novel Functional Materials: Fundamentals and

ной фазе. Такое поведение связывается с подав-

Applications, ed. by A. Zhukov, Springer Ser. Mater.

лением антиферромагнитных корреляций при низ-

Sci. 231 (2016).

ких температурах и рассеянием на флуктуациях

C. Phatak, O. Heinonen, M. De Graef, and A. Pet-

магнитных моментов. Коэффициент аномального

ford-Long, Nano Lett. 16, 4141 (2016).

эффекта Холла хорошо описывается соотношени-

ем R_s = αρ + βρ², характерным для однородных

X. Xiao, L. Peng, X. Zhao et al., Appl. Phys. Lett.

ферромагнитных сплавов. Второй член в этом вы-

114, 142404 (2019).

ражении, соответствующий механизмам рассеяния

на фононах, собственному механизму и механиз-

W. Zhang, B. Balasubramanian, A. Ullah et al., Appl.

Phys. Lett. 115, 172404 (2019).

му бокового смещения, существенно меньше перво-

го члена. Это указывает на доминирующую роль

10.

P. J. Brown, A. Y. Bargawi, J. Crangle et al., J. Phys.:

асимметричного рассеяния и интерференционного

Condens. Matter 11, 4715 (1999).

примесного-фононного рассеяния для рассматри-

ваемого низкорезистивного состава. Полученные в

11.

P. Klaer, H. C. Herper, P. Entel et al., Phys. Rev.

совокупности экспериментальные данные указыва-

B 88, 174414 (2013).

ют на незначительные изменения как в суммарной

12.

T. Kihara, X. Xu, W. Ito et al., Phys. Rev. B 90,

плотности состояний на уровне Ферми, так и в рас-

214409 (2014).

пределении d-состояний с противоположными ин-

дексами спина при мартенситном переходе.

13.

A. Novikov, A. Sokolov, E. A. Gan’shina et al.,

J. Magn. Magn. Mater. 432, 455 (2017).

551