ЖЭТФ, 2022, том 161, вып. 6, стр. 833-839

АНИЗОТРОПНАЯ НАМАГНИЧЕННОСТЬ ПЛЕНКИ NbN

Д. М. Гохфельдa,b*, Н. Е. Савицкая^c, С. И. Попков^d,

Н. Д. Кузьмичев^e, М. А. Васютин^e, Д. А. Балаев^a,b

^a Институт физики им. Л. В. Киренского,

Красноярский научный центр Сибирского отделения Российской академии наук

660036, Красноярск, Россия

^b Сибирский федеральный университет

660041, Красноярск, Россия

^c Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова

Национального исследовательского центра «Курчатовский институт»

188300, Гатчина, Ленинградская обл., Россия

^d Красноярский электровагоноремонтный завод

660021, Красноярск, Россия

^e Мордовский государственный университет

430000, Саранск, Россия

Поступила в редакцию 7 декабря 2021 г.,

после переработки 1 февраля 2022 г.

Принята к публикации 1 февраля 2022 г.

Проведено исследование структурных и магнитных свойств пленки нитрида ниобия (NbN), изготовленной

методом реактивного распыления на кварцевую подложку. Методом сканирующей электронной микро-

скопии показано, что пленка имеет столбчатую структуру с диаметром кристаллитных столбцов около

50 нм. Измерены петли намагниченности пленки для ориентации поля параллельно и перпендикулярно

ее поверхности. На основе полученных данных сделана оценка величин плотности критического тока

пленки для обоих случаев. Для случая поля, параллельного поверхности пленки, оценка дает величину

6.5 · 10⁴ A/cм² при температуре жидкого гелия. Для случая поля, перпендикулярного поверхности плен-

ки, плотность критического тока близка к величине плотности тока распаривания 10⁷ A/cм². Анализ

полученных результатов с применением различных моделей пиннинга магнитных вихрей в сверхпровод-

никах показывает, что в первом случае пиннинг происходит на границах столбцов в объеме образца, а

во втором случае он обусловлен влиянием поверхностного барьера.

DOI: 10.31857/S0044451022060062

ках. В настоящее время наиболее развиты техноло-

EDN: DULCVQ

гии создания пленок NbN. Магнитные и транспорт-

ные свойства получаемых пленок определяются их

1. ВВЕДЕНИЕ

морфологией [1]. В частности, неоднократно показа-

но, что именно специфика строения пленок отвечает

Благодаря своим физическим свойствам, таким

за анизотропию величин критического тока и верх-

как относительно высокая критическая температу-

него критического поля, причем величина анизотро-

ра и значительная величина верхнего критическо-

пии различается для пленок, полученных различ-

го поля, а также высокая устойчивость к химичес-

ными методами [2-4]. Благодаря этой практически

ким и радиационным воздействиям, нитрид ниобия

важной особенности, свойства пленок NbN можно

(NbN) является важным представителем технологи-

менять в широких пределах, управляя структурой

ческих сверхпроводников, применяемых в устрой-

пленок при синтезе, например, при помощи выбора

ствах микроэлектроники и измерительных датчи-

материала или регулировки температуры подлож-

ки [5-7].

^* E-mail: gokhfeld@iph.krasn.ru

833

Д. М. Гохфельд, Н. Е. Савицкая, С. И. Попков и др.

ЖЭТФ, том 161, вып. 6, 2022

Несмотря на то, что пленки NbN используются

но плоскости пленки. Совпадение результатов раз-

давно и их свойства подробно исследованы, до сих

ных измерений служило критерием точности ори-

пор нет однозначного ответа на вопрос, как именно

ентации осей образца относительно внешнего поля.

структура пленки влияет на механизмы пиннинга

Петли гистерезиса намагниченности образцов с раз-

магнитного потока, которые отвечают за возникно-

ной площадью совпадают для одинаковых ориента-

вение анизотропии критических величин в ней. Для

ций. В работе приведены результаты, полученные

изучения данного вопроса в настоящей работе бы-

на образце площадью 0.32 × 0.37 cм².

ли проведены измерения петель гистерезиса намаг-

Для того чтобы убрать магнитный вклад от

ниченности пленок NbN для случаев, когда внеш-

подложки, из петель гистерезиса намагниченности

нее магнитное поле H приложено перпендикулярно

пленки, измеренных при T = 4.2 K и T = 10 K,

(H ∥ e_z) и параллельно (H ∥ e_x) плоскости пленки

вычиталась зависимость намагниченности этой же

(e_x и e_z — орты осей x и z). Проведенный анализ

пленки, измеренная для соответствующей ориента-

позволил получить оценки значений критического

ции H ∥ e_x или H ∥ e_z при T = 20 K, т. е. заведомо

тока для указанных случаев и установить физиче-

выше критической температуры T_c.

ские причины наблюдаемой анизотропии критиче-

Температурные зависимости магнитного момен-

ского тока.

та измерялись в режиме ZFC (образец охлаждался

без поля, затем включалось внешнее поле 0.01 Tл и

проводились измерения намагниченности) и FC (об-

2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

разец охлаждался в поле 0.01 Tл, затем проводились

измерения намагниченности).

Пленка NbN получена методом реактивного ка-

тодного распыления на кварцевую подложку [8, 9].

Толщина подложки 1.58 мм, толщина напыленной

3. РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТОВ

пленки около 687 нм (по данным сканирующей

электронной микроскопии).

На рис. 1 показана микрофотография пленки

Изображения сканирующей электронной микро-

NbN. Определенная из микрофотографий толщи-

скопии получены на микроскопе Hitachi TM 3000.

на пленки равна 687±22 нм. Микрофотографии по-

Магнитные измерения проводились на вибрацион-

казывают столбчатую структуру пленки. Столбча-

ном магнетометре Quantum Design PPMS-9T для

тые кристаллиты ориентированы перпендикулярно

двух ориентаций пленки относительно внешнего

плоскости пленки, их диаметр около 50 нм.

магнитного поля (см. вставку на рис. 1): 1) H ∥ e_z,

На рис. 2 показаны температурные зависимос-

поле H направлено перпендикулярно плоскости

ти магнитного момента пленки, измеренные в по-

пленки; 2) H ∥ e_x, поле H направлено параллель-

ле

0.01

Tл. В режиме ZFC магнитный момент

m увеличивается от -4.2 · 10-7 A · м² при 4.2 K

до -0.06 · 10-7 A · м² при

15.2

K для H ∥ e_x

H || e_x

L_x = 0.32 см

–0.5

H || e_z

ZFC

H || e_z

H || e_x

1 мкм

–1.0

Рис. 1. Типичная микрофотография пленки NbN, полу-

T, K

ченная методом сканирующей электронной микроскопии.

На вставке показана схема измерений намагниченности

Рис. 2. Температурные зависимости магнитного момента

834

ЖЭТФ, том 161, вып. 6, 2022

Анизотропная намагниченность пленки NbN

Рис. 3. (В цвете онлайн) Магнитные петли гистерезиса для H ∥ ez (а) и H ∥ ex (б)

и от -9.5 · 10-7 A· м² до -0.03 · 10-7 A· м² для

вую зависимость намагниченности, как это происхо-

H ∥ e_z. Температура 15.2 K, при которой намаг-

дит для гранулярных высокотемпературных сверх-

ниченность перестает увеличиваться, соответству-

проводников [13, 14]. Это привело бы, во-первых, к

ет температуре сверхпроводящего перехода T_c для

заметной асимметрии петли относительно оси M =

NbN. В режиме FC намагниченность отрицательная

= 0 [15], а также к смещению максимума петли гис-

(m = -0.1 · 10-7 A · м²) для H ∥ e_x и положительная

терезиса из H = 0 в область H > 0 для H ∥ e_z

(до 3 · 10-7 A · м²) для H ∥ e_z.

[16]. Однако экспериментальные петли гистерезиса

Магнитные петли гистерезиса при 4.2 и 10 K при-

намагниченности для H ∥ e_z (рис. 3a) имеют мак-

ведены на рис. 3. Для H ∥ e_z петли симметричны

симум при H = 0 и незначительную асимметрию

относительно оси M = 0. Для H ∥ e_x наблюдает-

относительно оси M = 0. Это говорит о том, что

ся отчетливая асимметрия петель относительно оси

токи, определяющие намагниченность, циркулиру-

M = 0.

ют в пленке между столбчатыми кристаллитами, а

не внутри этих кристаллитов. Масштаб циркуляции

токов совпадает с размером пленки в плоскости xy

4. ОБСУЖДЕНИЕ

[15]. Используем формулу Бина из модели критиче-

ского состояния [17] для оценки критической плот-

Зависимости магнитного момента от температу-

ности тока пластины,

ры в ZFC-режиме свидетельствуют о проникнове-

нии магнитного потока в пленку при увеличении

2ΔM

j_c =

температуры (см. рис. 2). Различия в значениях маг-

L_x(1 - L_x/3L_y)

нитного момента связаны с тем, что размагничива-

ющий фактор пленки для H ∥ e_z больше, чем для

где L_x и L_y — размеры пленки по осям x и y (см.

H ∥ e_x. Значение магнитного поля у краев плен-

вставку на рис. 1). Из петли гистерезиса для H ∥ e_z

ки из-за размагничивающего фактора значительно

при T = 4.2 K получаем значения j_c = 6.5·10⁴ A/см²

превышает величину приложенного поля 0.01 Тл.

в нулевом поле и j_c = 4.4 · 10⁴ A/cм² в поле 5 Tл, а

Положительная намагниченность в режиме FC для

при T = 10 K — значения j_c = 3.4 · 10⁴ A/cм² в нуле-

H ∥ e_z наблюдалась ранее для такой же геометрии

вом поле и j_c = 1.6 · 10⁴ A/cм² в поле 5 Tл. Транс-

измерений на пленках из Nb, NbN и высокотемпера-

портные измерения, проведенные на аналогичной

турных сверхпроводников [10]. Такой парамагнит-

пленке NbN при T = 13.6 K [18], дают достаточ-

ный эффект Мейснера может быть вызван сжатием

но близкую к полученным нами оценкам величину

магнитного потока на неоднородностях [10-12].

j_c ≈ 1.7 · 10⁴ A/cм² в поле 5 Tл.

Мы ожидали, что гранулярная структура пленки

Значение критического тока образца определяет-

приведет к заметному равновесному вкладу в поле-

ся его способностью удерживать магнитный поток.

835

Д. М. Гохфельд, Н. Е. Савицкая, С. И. Попков и др.

ЖЭТФ, том 161, вып. 6, 2022

Далее рассмотрим магнитный гистерезис пленки

для H ∥ e_x (см. рис. 3б). Ширина намагниченности

ΔM петли гистерезиса для H ∥ e_x уменьшается с

ростом внешнего поля быстрее, чем для H ∥ e_z. Для

данной ориентации достигнуто поле необратимости

H_irr, т.е. значение внешнего поля, при котором ши-

рина намагниченности ΔM становится равной 0 или

сравнимой с уровнем шума, μ₀H_irr = 0.9±0.1 Tл при

4.2 K и μ₀H_irr = 0.51±0.04 Tл при 10 K. Отсутствие

заметного вклада от перпендикулярной компоненты

намагниченности при H > H_irr является подтвер-

ждением достаточно точной ориентации пленки от-

носительно внешнего поля.

Асимметрия петель гистерезиса для H ∥ e_x и ма-

лая величина поля необратимости H_irr ≪ Hc2 сви-

детельствует о заметном равновесном вкладе в на-

Рис. 4. Полевые зависимости силы пиннинга для H ∥ ez

магниченность [13]. Такой равновесный вклад свя-

зан с приповерхностными областями пленки, в ко-

торых циркулирует мейснеровский ток. Из-за ма-

Таким образом, из полученных петель намагничен-

лой толщины пленки их влияние оказывается зна-

ности мы можем также получить полевую зависи-

чительным.

мость силы пиннинга для нашей пленки. Плотность

Используя для оценки плотности критического

силы пиннинга F_p определяется, как F_p = μ₀j_cH.

тока при H ∥ e_x формулу Бина из модели крити-

Полученные значения F_p при температурах 4.2 и

ческого состояния для соответствующей геометрии,

10 K для H ∥ e_z приведены на рис. 4.

при T = 4.2 K получим

Для того чтобы определить, какие именно ме-

2ΔM

ханизмы отвечают за пиннинг магнитных вихрей в

j_c =

= 4.0 · 10⁷

w(1 - w/3L_y)

cм²

рассмотренном случае, мы используем скейлинговое

соотношение Дью-Хьюджа [19]:

где w — толщина пленки (см. вставку на рис. 1).

Это значение критического тока в 513 раз больше,

h^p(1 - h)

f_p(h) =

чем значение j_c для H ∥ e_z. Сравним полученное

hp0(1 - h₀)^q

для

значение j_c с плотностью тока распаривания j_d

где

исследуемого материала. Плотность тока распари-

F_p(H, T)

вания определяется выражением [22,23]

f_p =

h₀ =

F_max(T)

Hc2(T)

p+q

Φ₀

j_d =

√

— максимум зависимости F_p(H, T ), Hc2 —

3πμ₀λ²ξ

Fmax

второе критическое поле. На рис. 4 показано, что

где Φ₀ — квант магнитного потока. Для пленок NbN,

полученные из петель гистерезиса намагниченно-

полученных реактивным распылением, глубина про-

сти зависимости F_p(H) успешно описываются скей-

никновения λ ∼ 300-600 нм [24], длина когерентнос-

линговой формулой (сплошные линии) при Hc2 =

ти ξ ≈ 5 нм [25,26], что дает

= 1.2 · 10⁷ A/м для T = 4.2 K, Hc2 = 8.1 · 10⁶ A/м

для T = 10 K и с коэффициентами p = 1, q = 1. Ис-

j_d = 5.6 · 10⁶-2.2 · 10⁷ A/cм².

пользованные значения скейлинговых коэффициен-

тов характерны для пиннинга на объемных дефек-

Ток распаривания является верхним пределом для

тах с пространственным изменением длины свобод-

тока сверхпроводников, выше значения которого

ного пробега нормальных электронов [19,20]. Такой

происходит разрушение куперовских пар. Таким об-

тип пиннинга называется δl-пиннингом [21]; также

разом, оцененное значение j_c для H ∥ e_x превыша-

используется обозначение ΔK-пиннинг [20]. Мы по-

ет плотность тока распаривания NbN. Этот пара-

лагаем, что в качестве δl-центров пиннинга выступа-

доксальный результат говорит о том, что в данном

ют границы между столбцами-кристаллитами NbN

случае некорректно использование формулы Бина и

в пленке.

необходим иной подход.

836

ЖЭТФ, том 161, вып. 6, 2022

Анизотропная намагниченность пленки NbN

Особенности критического состояния в сверхпро-

сия цепочка вихрей сдвигается к границе образца,

водящих пленках, толщина которых сравнима с лон-

получаем соответствующую плотность критическо-

доновской глубиной проникновения, в случае, когда

го тока

√

внешнее поле направлено вдоль поверхности плен-

Φ₀

1.5

3πξ

ки, были рассмотрены в работе [27] Предположе-

j_c ≈

j_d.

2μ₀λ²Δl_y

Δl_y

ние, положенное в основу расчетов [27], состоит в

том, что в рассматриваемом случае основную роль

Для рассматриваемой пленки NbN оцениваем j_c ≈

в пиннинге вихрей играет поверхностный барьер. В

≈ 0.83j_d ≈ 4.7· 10⁶-1.9· 10⁷ A/cм². Эта оценка явля-

такой ситуации распределение вихрей внутри плен-

ется верхней границей плотности критического тока

ки определяется из условия равновесия действую-

для H ∥ e_x.

щих на них сил: силы притяжения «образа» вихря

Однако для пленки с w ≫ Δl_y одна цепочка

к границе образца и действия мейснеровских токов,

вихрей неустойчива [30, 31]. Рассмотрим ситуацию,

способствующих проталкиванию вихря в объем об-

когда в рассматриваемой пленке при уменьшении

разца. В результате энергетически выгодным стано-

внешнего поля до нуля вихри выстраиваются в две

вится выстраивание вихрей в цепочки, параллель-

цепочки. Расстояние между вихрями в цепочке в

ные поверхности образца. Количество вихревых це-

этом случае

почек, находящихся в равновесии в образце, опре-

L_y

Δly2 =

≈ 98 нм.

деляется величинами внешнего магнитного поля и

N/2

транспортного тока, а также физическими свойства-

Критический ток для такой конфигурации можно

ми образца, такими как лондоновская глубина про-

записать в виде

никновения λ и длина когерентности ξ, и его гео-

(

)₂

метрическими характеристиками L_x, L_y, w. Исходя

2Δl_z

j_c =

из этих предположений, в работе [27] показано, что

2μ₀λ²

критическая плотность тока в малых магнитных по-

(формулы (37) и (41) в [27]), где Δl_z — расстояние

лях близка к величине тока распаривания, что соот-

между цепочками вихрей в направлении оси z. При-

ветствует экспериментальным наблюдениям [28,29].

равняем поле B к захваченному полю,

Проведем оценку плотности критического тока

нашей пленки для H ∥ e_x, основываясь на подходе

2L_y Φ₀

2Φ₀

B =

работы [27]. Значение остаточной намагниченности

Δly2 wL_y

wΔly2

M_rem, определенное из петли гистерезиса при 4.2 K,

и получим

равно 5.6 · 10⁴ A/м. Это значение соответствует за-

(

)₂

хваченному полю B = 0.07 Tл и захваченному пото-

Φ₀

2Δl_z

j_c =

ку Φ = 1.5·10-10 Вб. Отсюда оцениваем число захва-

μ₀λ²Δly2

ченных в образце вихрей N = Φ/Φ₀ ≈ 7.5 · 10⁴ кван-

√

(

)₂

3πξ

2Δl_z

тов. Допустим, что вихри выстраиваются в цепочку

j_d.

Δly2

вдоль образца. Тогда расстояние между соседними

вихрями можно оценить как Δl_y = L_y/N ≈ 49 нм.

Для равновесия двух цепочек вихрей требуется

Заметим, что это расстояние соответствует диа-

Δl_z ≈ 0.33w (формула (44) в [27]), следовательно

метру столбцов, т. е. мы получаем картину, когда

для пленки с двумя цепочками имеем

несверхпроводящие сердцевины вихрей располага-

3πξ

ются на границах между столбцами.

j_c ≈

j_d.

Δly2

Величину максимального протекающего тока

можно найти из условия потери равновесия обра-

Для рассматриваемого образца оцениваем

зовавшейся цепочки вихрей (формула (19) рабо-

j_c ≈ 0.48j_d ≈ 2.7 · 10⁶-1.1 · 10⁷ A/cм².

ты [27]):

(

)

Существование трех цепочек вихрей в исследуемой

Φ₀

⁾⁽2Δl_z

j_t =

μ₀H -

-1

пленке при уменьшении внешнего поля до нуля ма-

2μ₀λ²

Δl_yw

ловероятно, так как в этом случае Δly3 ≈ Δl_z.

где j_t — плотность протекающего тока, Δl_z — рас-

Таким образом, значительное различие критиче-

стояние цепочки вихрей от границы пленки в на-

ских значений плотности тока для случаев H ∥ e_z

правлении оси z. Приняв, что внешнее магнитное

и H ∥ e_x объясняется, в первую очередь, различны-

поле уменьшено до нуля, а выведенная из равнове-

ми механизмами пиннинга магнитного потока для

837

Д. М. Гохфельд, Н. Е. Савицкая, С. И. Попков и др.

ЖЭТФ, том 161, вып. 6, 2022

разных ориентаций поля. Кроме того, можно пред-

ЛИТЕРАТУРА

положить, что свой вклад вносит и анизотропия,

D. Hazra, N. Tsavdaris, S. Jebari, A. Grimm, F. Blan-

связанная с ориентацией столбчатых кристаллитов.

chet, F. Mercier, E. Blanquet, C. Chapelier, and

Для H ∥ e_z сердцевины вихрей, по всей видимости,

M. Hofheinz, Supercond. Sci. Technol. 29, 105011

располагаются в границах между столбцами, а вих-

(2016).

ревые линии параллельны столбцам. Для H ∥ e_x

сердцевины вихрей также располагаются в грани-

Y. Saito and T. Anayama, J. Appl. Phys. 44, 5111

цах между столбцами, но вихревые линии вынуж-

(1973).

дены огибать множество столбцов. Такая конфигу-

J. R. Gavaler, A. T. Santhanam, A. I. Bragmski,

рация вихревых линий также приводит к усилению

M. Ashkin, and M. A. Janocko, IEEE Trans. Magn.

пиннинга и, соответственно, к увеличению плотно-

17, 573 (1981).

сти критического тока для H ∥ e_x по сравнению со

случаем, когда H ∥ e_z.

D. Rudman, J. Juang, R. van Dover, S. Nakahara,

S. Capone, and J. Talvacchio, IEEE Trans. Magn.

87, 831 (1987).

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

H. K. Kundu, K. R. Amin, J. Jesudasan, P. Raychau-

Проведено исследование намагниченности плен-

dhuri, S. Mukerjee, and A. Bid, Phys. Rev. B 100,

ки NbN для ориентации внешнего поля вдоль и пер-

174501 (2019).

пендикулярно плоскости пленки. В слабых полях,

Б. А. Гурович, Б. В. Гончаров, К. Е. Приходько,

сравнимых с первым критическим полем Hc1 плен-

Л. В. Кутузов, Л. В. Столяров, Е. М. Малиева,

ки NbN, намагниченность определяется размагни-

ФТТ 63, 1238 (2021).

чивающим фактором образца. Для гистерезисных

петель намагниченности, измеренных до H ≫ Hc1,

N. V. Porokhov, A. P. Sirotina, E. A. Pershina,

анизотропия намагниченности вызвана не только

M. V. Shibalov, G. D. Diudbin, A. M. Mumlyakov,

геометрией пленки, но и разными механизмами пин-

E. R. Timofeeva, I. V. Trofimov, A. M. Tagachenkov,

Y. V. Anufriev, E. V. Zenova, and M. A. Tarkhov,

нинга магнитного потока.

Supercond. Sci. Technol. 21, 115016 (2021).

Для H ∥ e_z критическое значение плотности то-

ка, полученное из данных по намагниченности на

Н. Д. Кузьмичев, Г. П. Мотулевич, ЖЭТФ 84,

основе модели критического состояния по формуле

2316 (1983).

Бина, совпадает с результатами измерений данной

Д. Р. Джураев, Г. П. Мотулевич, ФТТ 27, 2640

величины в экспериментах с транспортным током

(1985).

[18] и дает величину до 6.5 · 10⁴ A/cм². Это гово-

рит о том, что в данном случае пиннинг магнитного

10.

M. S. Li, Phys. Rep. 376, 133 (2003).

потока происходит на дефектах в объеме образ-

ца, по-видимому, на межгранульных границах. Для

11.

W. A. Ortiz, P. N. Lisboa-Filho, W. A. C. Passos, and

F. M. Araújo-Moreira, Physica C 361, 267 (2001).

случая H ∥ e_x такая оценка не состоятельна, но

критическая плотность тока адекватно оценивается

12.

G. F. Zharkov, Phys. Rev. B 63, 214502 (2001).

в предположении, что пиннинг магнитного потока

обусловлен поверхностным барьером. Тогда полу-

13.

Д. М. Гохфельд, ФТТ 56, 2298 (2014).

ченная оценка для критической плотности тока дает

14.

Д. М. Гохфельд, Д. А. Балаев, ФТТ 62, 1017

величину 10⁷ A/cм², близкую к току распаривания

(2020).

для NbN, что также согласуется с эксперименталь-

ными данными для тонких пленок [28, 29].

15.

Д. М. Гохфельд, Письма в ЖТФ 45, 3 (2019).

16.

D. V. Shantsev, M. R. Koblischka, Y. M. Galperin,

Благодарности. Мы благодарны И. В. Немцеву

T. H. Johansen, L. Pust, and M. Jirsa, Phys. Rev.

за измерения на сканирующем электронном микро-

Lett. 82, 2947 (1999).

скопе, С. А. Скоробогатову за помощь в проведе-

нии магнитных измерений (сканирующая электрон-

17.

C. P. Bean, Rev. Mod. Phys. 36, 31 (1964).

ная микроскопия и магнитные измерения выполня-

18.

М. А. Васютин, Н. Д. Кузьмичев, Д. А. Шилкин,

лись в Красноярском региональном центре коллек-

ФММ 121, 1045 (2020).

тивного пользования ФИЦ «Красноярский научный

центр СО РАН»).

19.

D. Dew-Hughes, Phil. Mag. 30, 293 (1974).

838