ЖЭТФ, 2022, том 162, вып. 1 (7), стр. 55-59

РОЛЬ ПРОТЯЖЕННОГО ФИЛАМЕНТАЦИОННОГО ФОКУСА

ПРИ АБЛЯЦИИ ПОВЕРХНОСТИ КРЕМНИЯ В ВОДНОЙ СРЕДЕ

УЛЬТРАКОРОТКИМИ ЛАЗЕРНЫМИ ИМПУЛЬСАМИ

Н. А. Смирнов^*, С. И. Кудряшов, А. А. Ионин

Физический институт им. П. Н. Лебедева Российской академии наук

119991, Москва, Россия

Поступила в редакцию 3 марта 2022 г.,

после переработки 17 марта 2022 г.

Принята к публикации 23 марта 2022 г.

Проводилась лазерная абляция кремниевой мишени в дистиллированной воде одиночными фемто-пико-

секундными импульсами при фокусировке объективом с числовой апертурой NA = 0.25 в зависимости

от положения фокуса относительно поверхности мишени. Представлена визуализация плазменного ка-

нала в воде для используемой числовой апертуры. Проведена характеризация абляционного рельефа

поверхности с помощью сканирующей электронной и зондовой микроскопии. Получены и проанализи-

рованы значения максимальных глубин и объемов кратеров в зависимости от положения линейного и

протяженного нелинейного фокуса.

DOI: 10.31857/S0044451022070069

сировки, которое является пороговым эффектом и

EDN: EDFOAB

рассчитывается для гауссова пучка по формуле

3.77λ²

P_cr =

8πn

0n2

где n₀

линейный коэффициент преломления, n₂

1. ВВЕДЕНИЕ

коэффициент керровской (кубической) нелинейно-

сти среды. Как видно из данной формулы, крити-

Лазерные ультракороткие импульсы (УКИ) по-

ческая мощность зависит как от параметров лазер-

лучили распространение при обработке поверхнос-

ного излучения (длина волны), так и от среды, в

ти широкого круга материалов, таких как металлы

которой происходит распространение лазерного из-

[1, 2], полупроводники [3-5], диэлектрики [5-7], по-

лучения. Для того чтобы избежать филаментации,

лимеры [8]. К основным преимуществам лазерных

можно уменьшить длительность лазерного импуль-

УКИ можно отнести уменьшение зоны теплового

са, понизив тем самым пиковую мощность излуче-

воздействия, уменьшение загрязнения поверхности

ния до значений ниже критической мощности са-

[9,10], возможность получения субволновых поверх-

мофокусировки P_cr. При превышении критической

ностных структур c периодом, значительно мень-

мощности более чем в десять раз может возникать

шим длины волны возбуждающего лазерного излу-

множественная филаментация филаменты обра-

чения, Λ < λ_laser /2 [11, 12].

зуются и исчезают случайным образом как в про-

В связи с тем, что пиковые мощности лазерно-

дольном, так и в поперечном направлении. Для во-

ды порог самофокусировки значительно ниже чем

го излучения достигают высоких значений (пета-

для воздушной среды: при длине волны лазерного

ватт), при распространении УКИ в прозрачной сре-

излучения 1030 нм он равен 2-6 МВт для воды и

де могут проявляться нелинейные эффекты, такие

2-5 ГВт для воздуха [13-15]. При этом вода получи-

как самофокусировка, филаментация, пробой плаз-

ла широкое распространение в качестве буферной

мы. Рассмотрим более подробно явление самофоку-

среды при лазерной генерации коллоидных раство-

ров [16-19]. Кроме того, при воздействии лазерных

^* E-mail: cna1992@mail.ru

УКИ в водной среде получают модификацию по-

Н. А. Смирнов, С. И. Кудряшов, А. А. Ионин

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

верхности с улучшенными трибологическими и хи-

мическими свойствами по сравнению с модифика-

цией на воздухе [20, 21].

В ряде работ продемонстрирована ключевая

роль самофокусировки и филаментации при выно-

се вещества с поверхности материала в процессе

микрообработки поверхности в водной среде [22-26].

При этом в данных работах абляция возникала в

области геометрического (линейного) фокуса и не

учитывалось смещение нелинейного лазерного фо-

куса, которое зависит от приложенной пиковой мощ-

ности [13]. Ранее в работах [27, 28] исследовалась

Рис. 1. Схема эксперимента: а абляция мишени при ска-

эффективность абляции (вынос массы и оптическая

нировании через весь образец; б визуализация плазмен-

плотность коллоидных растворов наночастиц) при

ного канала в дистиллированной воде

многоимпульсной обработке фемтосекундными ла-

зерными импульсами (120 фс) в зависимости от по-

ти над поверхностью мишени составлял примерно

ложения геометрического фокуса (использовались

1 мм. В качестве источника лазерного излучения в

длиннофокусные линзы NA < 0.03) относительно

работе был использован волоконный лазер Satsuma

поверхности мишени. Было показано, что наиболь-

(Amplitude Systemes) с активной средой на ионах

шая эффективность достигается при фокусировке

Yb³⁺ (длина волны основной гармоники 1030 нм,

несколько выше поверхности. Данный факт авто-

ширина спектра на полувысоте 7 нм, частота сле-

ры связывали с возникновением нелинейного фоку-

дования импульсов 1 Гц-500 кГц). Длительность ла-

са вследствие самофокусировки в воде. При этом

зерных УКИ изменялась с помощью выходного ком-

в данных работах не проводилось сравнение с до-

прессора и составляла 0.3 и 10 пс. Длительность ла-

филаментационным режимом (P < P_cr). Также в

зерных УКИ измерялась с помощью сканирующе-

литературе отсутствуют аналогичные эксперимен-

го интерференционного автокоррелятора АА-20DD

ты для жесткой фокусировки лазерного излучения

(Авеста-проект, диапазон 0.01-30 пс). Энергия УКИ

(NA ≥ 0.2), когда пространственные характеристи-

в моде ТЕМ₀₀ плавно менялась с помощью тонко-

ки и плотность плазмы в плазменном канале значи-

пленочного отражательного ослабителя. Лазерное

тельно меняются [11,29,30].

излучение первой гармоники фокусировалось на по-

В данной работе проводилась абляция кремние-

верхности образца через объектив NA = 0.25 в пят-

вой мишени для длительностей импульса 0.3 и 10 пс

но (по уровню интенсивности 1/e) радиусом около

в водной среде в зависимости от положения фоку-

2.5 мкм. Образец перемещался с помощью мотори-

са для объектива NA = 0.25. Наличие и смещение

зированной трехкоординатной платформы с мини-

фокуса лазерного излучения продемонстрированы с

мальным шагом 1 мкм. Визуализация топологии по-

помощью визуализации плазменного канала в жид-

верхности осуществлялась с помощью сканирующе-

кости при разных значениях пиковой мощности из-

го электронного микроскопа (СЭМ) Tescan VEGA.

лучения. Абляционный рельеф поверхности прове-

Топология поверхности абляционного рельефа была

ден с помощью сканирующего электронного микро-

получена на сканирующем атомно-силовом микро-

скопа. Были получены значения максимальной глу-

скопе (АСМ) с разрешением сканирования 120 нм.

бины и объема кратера в зависимости от положения

Визуализация плазменного канала проводилась

геометрического фокуса.

для фемтосекундного лазерного излучения с дли-

тельностью импульса 0.3 пс и длиной волны 1030 нм.

Схема эксперимента представлена на рис. 1a. Ла-

2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

зерное излучение первой гармоники фемтосекунд-

ного волоконного лазера фокусировалось в воде че-

В данном эксперименте проводилась одноим-

рез объектив с числовой апертурой NA = 0.25. В

пульсная абляция свежих участков полированной

перпендикулярной (боковой) геометрии визуализи-

пластины монокристаллического нелегированного

ровался плазменный канал через объектив с число-

кремния (ориентация [110]) толщиной 375 мкм с

вой апертурой NA = 0.1 на цветную CCD-камеру.

естественным оксидным слоем 2-3 нм. Абляция про-

Абляция мишени проводилась для первой гармо-

исходила в дистиллированной воде, слой жидкос-

ники лазерного излучения в режиме сканирования

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Роль протяженного филаментационного фокуса. . .

Рис. 2. а) Снимки плазменных каналов от пиковой мощ-

ности в лазерном импульсе. б) Смещение центра плазмен-

ного канала от пиковой мощности в импульсе (выделенная

область (3.8-5 МВт) соответствует началу смещения фи-

ламента)

образца одновременно по двум координатам x и z

со скоростью соответственно 25 мкм/с и 12.5 мкм/с

(рис. 1б). Частота следования лазерных импуль-

сов составляла 1 Гц. В эксперименте использова-

лись импульсы длительностью 0.3 пс с мощнос-

Рис. 3. СЭМ-снимки абляционного рельефа на поверхнос-

тью, соответствующей филаментационному режиму

ти мишени кремния для разных положений геометричес-

(P ≥ P_cr), и 10 пс с P < P_cr.

кого фокуса относительно поверхности мишени

длины волны). Длина плазменного канала в нашем

3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И

ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

эксперименте составляет 50-350 мкм в зависимости

от энергии в лазерном импульсе.

Для подтверждения возникновения филамента-

На рис. 3 представлены снимки абляционного ре-

ции визуализировалась продольная структура плаз-

льефа на поверхности мишени кремния в зависимо-

менного канала в зависимости от приложенной пи-

сти от положения фокуса. Эксперименты проводи-

ковой мощности в лазерном импульсе. На рис. 2a

лись при энергиях 0.8, 1.6, 3.4 мкДж и длительно-

представлены изображения структуры плазменно-

стях импульса 0.3 и 10 пс. Штриховыми линиями

го канала для разных пиковых мощностей. Частота

отмечены две длины Рэлея для данной фокусиров-

следования лазерных импульсов в эксперименте со-

ки, равные приблизительно 50 мкм. Отрицательные

ставляла 10 кГц, выбор которой связан с тем, что

значения, отложенные сверху рисунка, соответству-

при меньшей частоте чувствительности камеры не

ют положению геометрического фокуса над поверх-

хватает, чтобы детектировать свечение плазменно-

ностью мишени; положительные значения соответ-

го канала. Штриховой линией показано положение

ствуют случаю, когда фокус находится ниже по-

линейного фокуса. При увеличении энергии в ла-

верхности мишени. Все полученные кратеры имеют

зерном импульсе мы наблюдаем смещение плазмен-

округлую форму. При этом для абляции при дли-

ного канала в сторону фокусирующей оптики. Дан-

тельности лазерного импульса 0.3 пс и фокусиров-

ная несимметричность плазменного канала говорит

ке выше поверхности мишени наблюдаются точеч-

о возникновении самофокусировки и результирую-

ная структура внутри кратера и внешняя кольце-

щей филаментации. На рис. 2б показано смещение

вая структура, которая больше себя проявляет при

центра плазменного канала в зависимости от пико-

большей энергии лазерных импульсов. Данная мор-

вой мощности в лазерном импульсе. Начало резкого

фология кратеров может быть связана с возникно-

смещения происходит в районе 2-5 МВт.

вением филаментации и конической эмиссии [31].

Начало движения можно интерпретировать

Рассмотрим глубины и объемы полученных кра-

как превышение над критической мощностью са-

теров в зависимости от положения геометрическо-

мофокусировки. Движение начинается в области

го фокуса (рис. 4). Пиковая мощность использу-

3.8-5 МВт. Полученные результаты хорошо согла-

емых импульсов длительности

пс составляет

суются с литературными значениями критической

0.08-0.34 МВт, что значительно меньше, чем мощ-

мощности для воды (P_cr ≈ 2-5 МВт для данной

ность самофокусировки в жидкости (P_cr = 2-5 МВт

Н. А. Смирнов, С. И. Кудряшов, А. А. Ионин

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Рис. 4. (В цвете онлайн) Глубины и объемы кратеров в случаях длительности импульса 0.3 пс (а,в) и 10 пс (б,г)

для длины волны 1030 нм). В связи с этим подра-

выгодным для выноса вещества с поверхности мате-

зумевается лишь геометрический фокус, положение

риала является увеличение фокального пятна.

которого не меняется от мощности в выбранном диа-

При абляции лазерными УКИ длительностью

пазоне. На рис. 4 геометрический фокус по оси абс-

0.3 пс глубины и объемы полученных кратеров зна-

цисс находится в нулевой точке (отмечен синей об-

чительно меньше, чем для импульсов длительно-

ластью). Наблюдается симметричное убывание глу-

стью 10 пс. При этом область, где глубина и объем

бины кратера, что связано с уменьшением пиковой

кратеров остаются практически постоянными, уве-

мощности в фокальном пятне; максимум находится

личивается, что, по всей видимости, связано с про-

в области геометрического фокуса.

явлением филаментации. Полученные данные хо-

рошо коррелируют с результатами работы [23], где

Объемы кратеров при энергиях 1.6 и 0.8 мкДж

наблюдали аналогичные зависимости для глубин и

ведут себя аналогичным образом: для большей энер-

объемов.

гии наблюдается смещение максимальной глубины

кратера влево, что соответствует ситуации, когда

фокус находится выше мишени. Данный факт мож-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

но связать с тем, что, как показано в работах [22,32],

оптимальная плотность энергии имеет небольшую

В работе изучена лазерная абляция кремние-

величину. При больших энергиях в импульсе более вой мишени в дистиллированной воде фемто-пико-

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Роль протяженного филаментационного фокуса. . .

секундными импульсами длительностью 0.3 и 10 пс

14.

S. Butkus, E. Gaižauskas, D. Paipulas et al., Appl.

при фокусировке объективом с числовой апертурой

Phys. A 114, 81 (2014).

NA = 0.25 в режиме одноимпульсного воздействия

15.

I. N. Saraeva, S. I. Kudryashov, A. A. Rudenko et al.,

в зависимости от положения геометрического фоку-

Appl. Surf. Sci. 470, 1018 (2019).

са относительно поверхности мишени. С помощью

визуализации в боковой геометрии обнаружена фи-

16.

S. I. Kudryashov, A. A. Nastulyavichus, A. K. Ivano-

ламентация фемтосекундных лазерных импульсов

va et al., Appl. Surf. Sci. 470, 825 (2019).

в виде плазменного канала вблизи геометрического

17.

Н. А. Иногамов, В. В. Жаховский, В. А. Хохлов,

фокуса. Продемонстрирован отрицательный вклад

Письма в ЖЭТФ 115, 20 (2022).

филаментации на процесс абляции, выраженный в

уменьшении максимальных глубин и объемов кра-

18.

D. Zhang, B. Gokce, and S. Barcikowski, Chem. Rev.

теров в 2-3.5 раза по сравнению с дофиламентаци-

117, 3990 (2017).

онным режимом.

19.

Н. А. Иногамов, В. В. Жаховский, В. А. Хохлов,

ЖЭТФ 154, 92 (2018).

ЛИТЕРАТУРА

20.

M. Trtica, J. Stasic, and D. Batani, Appl. Surf. Sci.

428, 669 (2018).

K. M. Ahmmed, C. Grambow, and A. M. Kietzig,

21.

H. Wang, F. Pöhl, and K. Yan, Appl. Surf. Sci. 471,

Micromachines 5, 1219 (2014).

869 (2019).

A. A. Nastulyavichus, S. I. Kudryashov, I. N. Saraeva

22.

Н. А. Смирнов, С. И. Кудряшов, П. А. Данилов и

et al., Laser Phys. Lett. 17, 016003 (2019).

др., Письма в ЖЭТФ 108, 393 (2018).

N. H. Rizvi, RIKEN Rev. No. 50 (2003).

23.

N. A. Smirnov, S. I. Kudryashov, A. A. Rudenko et

L. Rihakova and H. Chmelickova, Adv. Mater. Sci.

al., Appl. Surf. Sci. 562, 150243 (2021).

and Engin. 2015(2), 1 (2015).

24.

A. Nastulyavichus, N. Smirnov, and S. Kudryashov,

S. Singh and G. L. Samuel, Application of Lasers in

Chin. Phys. B

(2022), https://doi.org/10.1088/

Manufacturing, Springer, Berlin (2019).

1674-1056/ac5602.

R. R. Gattass and E. Mazur, Nature Photon. 2(4),

25.

P. A. Danilov, A. A. Ionin, S. I. Kudryashov et

219 (2008).

al., Opt. Mater. Express 10, 2717 (2020).

П. А. Данилов, С. И. Кудряшов, А. Е. Рупасов и

26.

N. A. Smirnov, S. I. Kudryashov, P. A. Danilov et al.,

др., Письма в ЖЭТФ 113, 650 (2021).

Opt. Quant. Electron. 52, 1 (2020).

L. Ding, R. Blackwell, J. F. Künzler et al., Opt.

27.

J. P. Sylvestre, A. V. Kabashin, E. Sacher et al., Appl.

Express 14, 11901 (2006).

Phys. A 80, 753 (2005).

А. А. Ионин, С. И. Кудряшов, А. А. Самохин, УФН

28.

A. Menéndez-Manjón, P. Wagener, and S. Barcikow-

187, 159 (2017).

ski, J. Phys. Chem. C 115, 5108 (2011).

10.

K. H. Leitz, B. Redlingshöfer, Y. Reg et al., Phys.

29.

Ю. Э. Гейнц, А. А. Землянов, А. А. Ионин и др.,

Proc. 12, 230 (2011).

ЖЭТФ 138, 822 (2010).

11.

Z. Li, Q. Wu, X. Jiang et al., Appl. Surf. Sci. 580,

30.

F. V. Potemkin, E. I. Mareev, A. A. Podshivalov et

152107 (2022).

al., New J. Phys. 17, 053010 (2015).

12.

P. Nürnberger, H. M. Reinhardt, H. C. Kim et al.,

31.

Q. Cui, J. Yao, J. Ni et al., J. Mod. Opt. 59, 1569

Appl. Surf. Sci. 425, 682 (2017).

(2012).

13.

A. Couairon and A. Mysyrowicz, Phys. Rep. 441, 47

32.

G. Raciukaitis, M. Brikas, P. Gecys et al., J. Laser

(2007).

Micro/Nanoengin. 4, 186 (2009).