ЖЭТФ, 2022, том 162, вып. 1 (7), стр. 72-86

ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ БИХРОМАТИЧЕСКИМ ПОЛЕМ

КРАТНЫХ ω + 2ω ЧАСТОТ ПРОИЗВОЛЬНОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ

М. М. Попова^a,b*, Е. В. Грызлова^b, М. Д. Киселев^a,b,c, А. Н. Грум-Гржимайло^b

^a Физический факультет, Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

119991, Москва, Россия

^b Научно-исследовательский институт ядерной физики им. Д. В. Скобельцына,

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

119991, Москва, Россия

^c Тихоокеанский государственный университет

680035, Хабаровск, Россия

Поступила в редакцию 15 марта 2022 г.,

после переработки 24 марта 2022 г.

Принята к публикации 25 марта 2022 г.

Изучены особенности электронной эмиссии из атомов в поле основной и второй гармоник лазера для

условий, приближенных к реализованным сейчас на лазерах на свободных электронах. Получены общие

выражения для угловой анизотропии и поляризации спина фотоэлектронов. Выражения применены для

описания ионизации валентной оболочки атомов инертных газов и проиллюстрированы расчетами для

неона. Исследована возможность управления характеристиками электронной эмиссии посредством изме-

нения относительной фазы между гармониками, т. е. реализации одного из видов когерентного контроля.

DOI: 10.31857/S0044451022070082

[10] указания на существование этой возможности

EDN: EDYBTT

были известны и раньше.

Простейший способ реализации когерентного

контроля над фотоионизацией

использование

1. ВВЕДЕНИЕ

бихроматического поля, состоящего из двух компо-

нент: основной гармоники частоты ω и n-кратной

Концепция квантового когерентного контроля

гармоники частоты nω. В такой системе коге-

объединяет обширное множество эффектов, в осно-

рентный контроль осуществляется за счет того,

ве которых лежит управление динамикой квантовой

что параметры гармоник (фазу, интенсивность,

системы или ее мониторинг с помощью независимо

поляризацию и т. д.) можно изменять независи-

регулируемых параметров. Когерентный контроль

мо. Электроны с энергией εf = nω - |εth| (εth

является мощным инструментом для демонстрации

порог ионизации) могут возникать в результате

фундаментальных принципов квантовой механики

как однофотонной, так и многофотонной (под- или

и имеет непосредственное практическое приложение

надпороговой) ионизации атома A с образованием

для изучения быстропротекающих процессов [1, 2],

остаточного иона A⁺:

используется в атомной физике [3], физике твердо-

го тела [4], а также химии и биологии [5].

{ℏω + . . . + ℏω}

A+

→A⁺+e^-.

(1)

Впервые принцип когерентного контроля, за-

ℏ(nω)

ключающийся в создании двух (или более) путей

перехода системы |i〉 в определенное конечное со-

В оптическом диапазоне когерентный контроль

стояние |f〉 и управлении интерференцией соответ-

впервые был продемонстрирован в работе [11]. Ин-

ствующих амплитуд, был сформулирован в работах

терференция возникала при ионизации атомов рту-

[6,7], хотя теоретические [8,9] и экспериментальные

ти когерентным (ω +3ω)-излучением и проявлялась

в изменении полного сечения ионизации при изме-

^* E-mail: mm.popova@physics.msu.ru

нении фазы между ω- и 3ω-компонентами поля.

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

В системах со сферической симметрией электро-

ны, возникающие в результате одно- и двухфотон-

ной ионизации (ω+2ω)-полем, обладают разной чет-

ностью и интерференция не может проявиться в ин-

тегральном по углу сечении, однако существенным

p,f

s,d

образом модифицирует его угловую зависимость.

Впервые когерентный контроль с использованием

²2p⁵ (ε_th)

21.56

(ω + 2ω)-полей был осуществлен в работах [12, 13].

(²P_1/2)3d[3/2]

Создание мощных оптических лазеров стимулирова-

20.14

(²P_3/2)3d[3/2]

ло развитие таких важных направлений исследова-

20.03

2s²2p⁵

ний, как бихроматическая ионизация (ω+2ω)-полем

(²P_3/2)3d[1/2]

20.02

оптического или инфракрасного диапазонов в режи-

(²P_3/2)4s[3/2]

ме многофотонного поглощения, генерации гармо-

19.78

ник или сильного поля [14-18]. Нарушение сфери-

(²P_1/2)4s[1/2]

ческой симметрии атома, позволяющее наблюдать

2s²2p

19.69

эффекты когерентного контроля в интегральных по

углу характеристиках, может быть индуцировано

ω+ω

постоянным электрическим полем [19, 20].

Прогресс в технике генерации когерентного вы-

2ω

сокочастотного излучения, вызванный развитием

лазеров на свободных электронах (ЛСЭ), позво-

0.00

2s²2p⁶ J₀=0

лил распространить эти исследования на вакуум-

но-ультрафиолетовый (ВУФ) и рентгеновский диа-

пазоны. Излучение, генерируемое ЛСЭ, содержит

Рис. 1. Схема (ω +2ω)-ионизации атома неона при частоте

примеси высших гармоник, иногда нежелательные

основной гармоники ω в диапазоне энергий 19.6-20.2 эВ

и способные исказить постановку эксперимента. Бы-

ло показано [21], что в широком диапазоне энергий и

интенсивностей излучения даже небольшой примеси

терминах амплитуд переходов и расчете этих ампли-

порядка 0.1 % может быть достаточно, чтобы веро-

туд в рамках нестационарной теории возмущений

ятность ионизации под воздействием высших гармо-

с использованием матричных элементов, получен-

ник оказалась сравнимой или даже большей вероят-

ных с помощью современных, широко используемых

ности ионизации под действием основной гармони-

спектроскопических программных комплексов (на-

ки.

пример, MCHF [26], BSR [27]). Для проверки приме-

Для первых ЛСЭ когерентность излучения бы-

нимости теории возмущений использовалось сравне-

ла невелика, и только после разработки схемы за-

ние с результатами численного решения нестацио-

травки (seeding) оказалось возможным генериро-

нарного уравнения Шредингера (TDSE) [28].

вать излучение с пространственной и временной

Позднее подход был применен к исследованию

когерентностью, достаточной для реализации ко-

когерентного контроля над угловыми распределени-

герентного контроля. Впервые возможность коге-

ями электронов при (ω + 2ω)-ионизации в других

рентного контроля в высокочастотном диапазоне

диапазонах энергии [29], для линейно и циркулярно

была продемонстрирована на ЛСЭ FERMI [22] в

поляризованных гармоник [30-32]. Также был рас-

эксперименте [23], где исследовалась фотоиониза-

смотрен вопрос о степени спиновой поляризации фо-

ция неона под действием линейно поляризованно-

тоэлектронов в этом процессе и возможности ей ма-

го (ω + 2ω)-излучения. Энергия основной гармо-

нипулировать [33, 34].

ники ω = 19.68 эВ была близка к энергии пере-

[₁ ]

хода в возбужденное состояние 2s²2p⁵(²P_1/2)4s

Задача настоящей работы обобщить подход,

(см. рис. 1), что увеличило вероятность двухфотон-

развитый нами в работах [24, 30, 31, 33, 34], на слу-

ной ионизации. Теоретическая интерпретация этого

чай полей произвольной поляризации и применить

эксперимента была проведена нашей группой и ба-

его к описанию (ω + 2ω)-ионизации нейтрально-

зировалась на ранее изложенном подходе [24]. Под-

го неона в диапазоне энергий основной гармоники

ход основан на применении алгебры угловых момен-

19.6-20.2 эВ, покрывая тем самым область 4s-3d-ре-

тов [25] для представления наблюдаемых величин в

зонансов (ω < ε_th < 2ω, см. рис. 1).

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Эксперименты в этом направлении активно про-

должаются [3,35-37], поэтому мы ожидаем, что дан-

ное обобщение будет полезно для анализа проведен-

ных и подготовки новых экспериментов на ЛСЭ.

2. ТЕОРИЯ

Везде, где не указано иное, используется атомная

система единиц.

2.1. Параметры излучения

Если электромагнитное поле E состоит из двух

компонент с центральными частотами ω и 2ω, то его

вектор напряженности задается суммой

E_ω+2ω(t) = E_ω(t)e_ωe^-iωt+E_2ω(t)e_2ωe^-i(2ωt+φ),

(2)

где E_ω(2ω)(t)

медленно меняющиеся огибающие,

определяющие форму импульса, e_ω(2ω) единич-

ные векторы поляризации полей, φ относительная

разность фаз между гармониками.

Рис. 2. (а) Система координат; (б-д) огибающие вектора

Без потери общности можно ввести декартову

напряженности электромагнитного поля E для рассмат-

систему координат xyz так, чтобы эллипс поляри-

риваемых в статье поляризаций и взаимных ориентаций

зации основной гармоники ω лежал в плоскости

гармоник, Eω = E2ω . Стрелки показывают направление и

xy с большей полуосью, сонаправленной с осью x

величину мгновенного электрического поля: (б) циркуляр-

(рис. 2 а). Тогда поле ω может быть представлено в

но поляризованные в одной плоскости xy гармоники про-

виде разложения по базису циклических ковариант-

тивоположных спиральностей; (в) гармоники, линейно по-

ных ортов [38] n_λ=±: e_ω = e⁺n₊ + e^-n_-. Для вто-

ляризованные в ортогональных (x и y) направлениях при

разности фаз π/4; (г) линейно поляризованная eω ∥ x и

рой гармоники 2ω в этой системе координат возмож-

циркулярно поляризованная e2ω ∈ zy гармоники; (д) цир-

но появление компоненты e⁰n_λ=0, сонаправленной с

кулярно поляризованная eω ∈ xy и линейно поляризован-

осью z. Выбор разложения эллипсов поляризации

ная e2ω ∥ z гармоники

в циклическом базисе связан с удобством постро-

ения статистического тензора электрического поля

(см. табл. 1-3).

быть описан в рамках нестационарной теории воз-

Траектория движения вектора напряженности

мущений [39]. Кроме того, в области частот и ин-

суммарного поля замкнута за период T = 2π/ω, а

тенсивностей, характерных для современных ЛСЭ

ее форма зависит от взаимной ориентации и спи-

(I ∼ 10¹²-10¹⁴ Вт/см², ω ∼ 10-100 эВ), примени-

ральности эллипсов поляризации гармоник. Приме-

мо дипольное приближение, а выбор представления

ры результирующего поля для некоторых из них

(форма длины или скорости) не является критичес-

представлены на рис. 2 б-д. Для двух приведенных

ким [40].

примеров рис. 2 б,в результирующее поле лежит в

плоскости, которая остается плоскостью симметрии

и для наблюдаемых фотоэлектронов; для двух дру-

2.2. Описание системы

гих примеров рис. 2 г,д результирующее поле трех-

мерно.

Пусть набор собственных векторов {ψ_k} и собст-

Частоты полей подобраны так, чтобы энергия

венных значений {E_k} невозмущенного гамильтони-

фотона 2ω была выше порога ионизации атома

ана известен, в момент времени t₀ система находит-

(2ω > ε_th), а энергия фотона ω ниже (ω < ε_th).

ся в начальном состоянии ψ_i ∈ {ψ_k}, а возмущение

Тогда, если интенсивность излучения I ≪ Iat =

U (t) переводит систему из состояния ψ_i в состояние

= 3.61 · 10¹⁶ Вт/см², процесс (ω + 2ω) (1) может

ψ_f ∈ {ψ_k}. В рамках нестационарной теории возму-

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

щений амплитуду ионизации можно факторизовать

отвечающая двухфотонной ионизации через про-

на множитель, зависящий от характеристик импуль-

межуточные состояния |ζ_nJ_nM_n〉. Здесь ε_i(n,f)

∈

∫

∑

са, и множитель, определяющий амплитуду иони-

∈ ζ_i(n,f)

энергии соответствующих состояний,

зации при бесконечно длинном импульсе. За время

обозначает суммирование по дискретным промежу-

действия возмущения от начального момента време-

точным состояниям |ζ_n, J_n〉 и интегрирование по со-

ни t_i до конечного t_f система перейдет в состояние,

стояниям континуума,

D электрический диполь-

описываемое матрицей плотности

ный оператор перехода, представимый в виде разло-

жения по проекциям на циклические ковариантные

∑

ρ_ff′ =

|ψ_f 〉〈ψ_f | U⁽ⁿ⁾ | ψ_i〉 ×

орты в выбранной системе координат:

nn^′

∑

× 〈ψ_i | U(n′) | ψ_f′ 〉〈ψ_i′ | ,

(3)

e_ω(2ω) D =

e^λω(2ω)D_λ.

(8)

где n порядок теории возмущений. В (3) вклад

каждого последующего члена в вероятность пере-

Мы полагаем, что остаточный ион не детекти-

хода обычно меньше предыдущего. Однако для ре-

руется, поэтому для определения матрицы плотно-

ализации предложенной схемы когерентного кон-

сти электрона нужно взять след матрицы плотности

троля необходимо, чтобы второй и первый поряд-

(3) по состояниям |J_cM_c〉 ионного остова. Матрица

ки были сопоставимы. Это может быть достигнуто

плотности электрона, как и любой частицы со спи-

уменьшением интенсивности второй гармоники E_2ω

ном 1/2, представляется в следующем виде:

относительно интенсивности первой гармоники E_ω.

(

)

Пусть начальное “нейтральный атом” ψ_i и конечное

1 + P_z P_x - iP_y

“ион + свободный электрон с импульсом k_e” ψf =

m_s|ρ|

m^′s

(9)

P_x + iP_y

1-P_z

= ψ_f(k_e) состояния характеризуются полным мо-

ментом J_i(f), его проекцией M_i(f) и другими кван-

товыми числами ζ_i(f), которые могут потребоваться

Подчеркнем, что и матрица плотности (9), и

для дальнейшей идентификации этих состояний.

параметры поляризации спина электрона P

В первом неисчезающем порядке для процесса

= (P_x, P_y, P_z ) являются функциями энергии фо-

(1) в сумму (3) будет входить амплитуда перехода от

тоэлектрона и направления электронной эмиссии

компоненты электромагнитного поля с частотой 2ω:

{ϑ, ϕ}. Свертка (9) по проекции спина электрона да-

ет его угловое распределение W = W(ϑ, ϕ) веро-

〈ψ_f | U⁽¹⁾ | ψ_i〉 =

ятность регистрации электрона в соответствующем

= -i〈ζ_f J_f M_f | e_2ω

D|ζ_iJ_iM_i〉T(1) ,

(4)

направлении.

εi,εf

Построение наблюдаемых из (3) может быть до-

t_f

∫

вольно громоздким из-за большого числа комбина-

T⁽¹⁾

= e^-iφ

E_2ω(t^′) ei(εf -εi-2ωt′)dt^′,

(5)

ций проекций моментов M_i , M_f и др. Удобнее вос-

εi,εf

пользоваться формализмом статистических тензо-

ров [25], с помощью которых можно а) сразу исклю-

отвечающая однофотонной ионизации под действи-

чить зависимость от проекций моментов и б) фак-

ем второй гармоники; а от компоненты с частотой

торизовать динамическую (спектроскопическую) и

ω амплитуда

геометрическую части.

∫

∑

Статистический тензор спина электрона получа-

〈ψ_f | U⁽²⁾| ψ_i〉= (-i)²

〈ζ_f J_f M_f | e_ω D | ζ_nJ_nM_n〉 ×

ется из матрицы плотности (9) по определению:

× 〈ζ_nJ_nM_n | e_ω D | ζ_iJ_iM_i〉T⁽²⁾

(6)

)

εi,εn,εf

∑

(-1)1/2-m′

k_sq_s

ρksqs =

m_s 2-m′

t_f

msm^′

∫

T⁽²⁾

εi,εn,εf

E_ω(t^′) ei(εf -εn-ω)t′ ×

m_s|ρ|

m^′s

(10)

∫t^′

где введено стандартное обозначение для коэффи-

× E_ω(t^′′) ei(εn-εi-ω)t′′dt′′ dt^′,

(7)

циентов Клебша - Гордана. Полезно представить об-

ратное к (10) преобразование к угловому распреде-

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Таблица 1. Компоненты статистического тензора

лению и компонентам спина фотоэлектронов в яв-

дипольного фотона ρ^2ω,2ωkq (J, J^′)

ном виде:

√

W =

2ρ₀₀,

(11)

kq\JJ^′

1, 1

√

P_z = ρ₁₀/ρ₀₀,

(12)

√

P_x = -(ρ₁₁ - ρ_1-1)/(

2ρ₀₀),

(13)

(|e⁺|² - |e^-|²)/

√

P_y = -i(ρ₁₁ + ρ_1-1)/(

2ρ₀₀).

(14)

-(e^-∗e⁰ + e⁺e^0∗)/

√

(1 - 3|e⁰|²)/

√

2.3. Статистические тензоры системы одного

(e⁰e^-∗ - e⁺e^0∗)/

и двух фотонов

e⁺e^-∗

В отличие от случая статистических тензоров

Таблица 2. Интерференционные компонен-

электрона, построение статистического тензора си-

ты статистического тензора поля ω + 2ω

стемы фотонов является нетривиальным. Статисти-

ρ^2ω,ω+ωkq(J, J^′) (сопряженные коэффициенты

ческий тензор бихроматического электромагнитно-

соответствуют основной гармонике ω)

го поля в дипольном приближении согласно опреде-

лению имеет вид

kq\JJ^′

1, 0

√

2e⁰e^-∗e^+∗/

ρkγ qγ (Jγ, J′γ) =

√

∑

2e⁺(e^-∗)²/

(-1)Jγ -Mγ (J_γ M_γ , J^′γ -M^′γ | k_γ q_γ ) ×

kq\JJ^′

1, 2

MγM^′

√

-2e⁰e^-∗e^+∗/

× 〈J_γ M_γ | γ + 2γ 〉〈 γ + 2γ |J^′γ M^′γ 〉,

(15)

√

e^-∗(3e^-∗e^- + e^+∗e⁺)/

√

где J_γ , M_γ

момент и проекция момента фотона

e^-∗(e^+∗e⁺ - e^-∗e^-)/

√

(системы из двух эквивалентных фотонов) |γ〉(|2γ〉):

6e⁰(e^-∗)²/3

√

∑

10e⁰e^-∗e^+∗/5

|γ〉 =

e^λ2ω|1λ〉,

(16)

√

e^-∗(e^-∗e^- + 2e^+∗e⁺)/

√

^λ∑

e⁰(e^-∗)²/

|2γ〉 =

(17)

e^λωeλ′ω(1λ, 1λ^′ | JγMγ)|1λ〉|1λ^′〉.

e⁺(e^-∗)

Mγλλ^′

Результирующий момент двух дипольных фото-

нов J_γ может принимать только значения 0 или 2,

связь между используемой в настоящей работе па-

что является следствием симметризации волновой

раметризацией и параметризацией в собственной си-

функции системы двух бозонов. В статистическом

стеме фотона (ось квантования z⁰ параллельна им-

тензоре бихроматического поля можно выделить

пульсу фотона k_γ , |γ⁰〉 = e⁺⁰n⁰⁺ +e^-0n^0-). Она опреде-

три части, соответствующие переходу в конечное

ляется соответствующим поворотом системы коор-

состояние с определенной энергией ε_f: слагаемое,

динат и выражается через D-функции Вигнера [25]:

происходящее от поглощения одного фотона энер-

∑

гии 2ω, что соответствует однофотонной ионизации

|γ⁰〉 =

e^λD^1λ0_λ(ϕkγ , ϑkγ , 0)|1λ〉.

атома; слагаемое, происходящее от поглощения двух

фотонов энергии ω, что соответствует двухфотон-

В собственной системе можно определить степе-

ной ионизации (ω +ω); и их интерференция (ω +2ω):

ни циркулярной и линейной поляризаций P_c

√

(

)

= |e+0 |² - |e-0 |² и P_l =

1 - P2c , эллиптичность поля

√

+ ρ^ω+ω,2ωk+ρ2ω,ω+ω

(18)

ǫ=

(1 - P_l)/(1 + P_l) и спиральность λ = sign(P_c).

qγ

γ qγ

kγ qγ

Как видно из табл. 1, в собственной системе фо-

Компоненты статистических тензоров, представ-

тона статистические тензоры с нечетной проекцией

ленные в виде разложения по проекциям на орты

запрещены. Для циркулярно поляризованного поля

n_λ=0,±, представлены в табл. 1-3 (индексы “ω(2ω)”

P^c = 1, что соответствует e⁺(e^-) = 1, разрешены

опущены для краткости записи). Следует отметить

только компоненты с q = 0.

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

Таблица

3. Компоненты статистического тен-

Для построения тензора конечной системы

зора двух одинаковых дипольных фотонов

“ион + электрон” в соответствии с общими правила-

ρ^{ω+ω,ω+ωkq}(J, J^′)

ми [25] в амплитудах (4) и (6) необходимо выделить

ζiζf

приведенные амплитуды ионизации A

, не

JiJγ Jf

kq\JJ^′

0, 0

зависящие от характеристик поля и проекций

4|e^-|²|e⁺|²/3

моментов:

kq\JJ^′

0, 2

〈ψ_f | U⁽¹⁾ | ψ_i〉=

√

J^-1fAζiJ^fJiγ =1 Jf^〈lm|ne〉ζiζ^f ×

2|e^-|²|e⁺|²/3

∑

√

× e^λ2ω(J_iM_i,1λ|J_fM_f),

(20)

2e⁺e^-∗|e^-|²/

kq\JJ^′

2, 2

√

5(3 - 4|e^-|²|e⁺|²)/15

〈ψ_f | U⁽²⁾ | ψ_i〉 =

J^-1fAζiJ^fJiγ Jf^〈lm|ne〉ζiζ^f ×

√

∑

10(|e^-|² - |e⁺|²)/5

√

e^λωeλ′ω(JiMi, JγMγ | Jf Mf)×

14(3 - 8|e^-|²|e⁺|²)/21

JγMγ λλ^′

√

2e⁺e^-∗/

× (1λ, 1λ^′ | J_γ M_γ ),

(21)

√

(|e⁺|² - |e^-|²)/

√

где 〈 lm | n_e 〉ζiζ^f

разложение единичного вектора

e⁺e^-∗(|e⁺|² - |e^-|²)/

импульса фотоэлектрона n_e = k_e/k по сферическим

√

(1 + 2|e^-|²|e⁺|²)/

гармоникам Y_lm(ϑ, ϕ), явный вид которого зависит

√

e⁺e^-∗/

от порядка связи моментов, и â =

√2a + 1.

Тогда тензор конечной системы примет следую-

e⁺²(e^-∗)²

щий вид:

∑

ρ_k

f qf (ζf^Jf,ζf J^f ) =

ρkiqi (ζiJi, ζiJi)×

Из табл. 2 видно, что четные проекции у нечет-

JiJγ J^γ

ных рангов появляются при обязательном условии

ki,γ qi,γ





e⁰ = 0, что соответствует случаю, когда вторая гар-

Ji Jγ Jf

моника распространяется под некоторым углом к

J_i J^′γ J^′f

ρkγ qγ (JγJ′γ)ki^kγ(kiqi, kγqγ | kf qf )

основной.





k_i k_γ k_f

Как видно из табл. 3, полный момент J = 0 воз-

можен, только если поле содержит и правую, и ле-

′

(22)

J^′

вую компоненты, т.е. P_c = 1. При этом, если поле

Здесь конструкция в фигурных скобках это стан-

поляризовано линейно (e⁺ = e^-, P_l = 1), то нечет-

дартное обозначение 9j-символа Вигнера. Зависи-

ные ранги исчезают. Если поле циркулярно поля-

мость от фазы между полями сохраняется в (22)

ризовано e⁺(e^-) = 1, то разрешены только ранги с

только для слагаемых, в которых приведенные ам-

нулевой проекцией.

плитуды AζiζJ

иAζiζ^f∗J

′

происходят от ионизации

iJγ Jf

iJ^γJ

различными гармониками, т. е. только для интерфе-

2.4. Построение наблюдаемых величин

ренционных членов.

Для дальнейших преобразований в (19) необхо-

В представлении статистических тензоров

димо определить порядок связи моментов. Мы вы-

углового момента наблюдаемые O конструи-

брали jκ-схему связи, в которой полный момент

руются сверткой тензора конечной системы

иона J_c сначала связывается с орбитальным момен-

ρ_k

f qf (ζf^Jf,ζf J^f ) с соответствующими этим на-

том электрона l в промежуточное квантовое число

блюдаемым тензорами эффективности детекторов

J_c + l = κ, а затем со спином фотоэлектрона в

ε_k

f qf (ζf^Jf,ζf J^f ):

полный момент системы J - κ + 1/2 = J. Приведен-

[

]

ная амплитуда однофотонного перехода в jκ-связи

O = Tr

ρ(J_f , J_f′ )ε(J_f , J^′f )^∗

≡

имеет вид

∑

≡

ρ_k

f qf (ζf^Jf,ζf J^f ) ×

Aζiζ^f

JiJγ =1Jf

k_f q_f J_f J^′

ζ_f ζ^′

= -i〈ε_f, (J_сl)κ_f

: J_f ||D ||ε_i,J_i〉T⁽¹⁾

(23)

×ε_k

(ζ_f J_f , ζ^′f J^′f )^∗.

(19)

εi,εf

f qf

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Здесь уже конкретизировано, от каких квантовых

Компоненты тензора эффективности регистра-

чисел зависит амплитуда: ζ_i = {ε_i}, ζ_n = {ε_n} и

ции спина электрона в лабораторной системе коор-

ζ_f = {ε_f, (J_c, l)κ_f }. Для двухфотонного перехода

динат записываются как

)

{

}

∫

∑

1 J_γ

εksqs

T^(2)ε

AζiJ^fJiγ Jf=(-1)Ji+Jn Jˆγ

i,εn,εf

J_i J_f J_n

)

∑

′

(-1)^1/2-m

k_sq_s

m_s 2-m′

× 〈E, (J_cl)κ_f

:J_fDε_n,J_n〉×

msm^′

× 〈ε_n, J_n || D || ε_i, J_i〉.

(24)

m_s|ε|

m^′s

(29)

Каждая пара амплитуд, отвечающих за интерфе-

где 〈¹² m_s | ε |¹² m^′s〉

матрица эффективности ре-

ренцию одно- и двухфотонных переходов (23) и (24),

гистрации спина фотоэлектронов. В идеальном де-

имеет одинаковую зависимость от фазы между гар-

текторе матрицей эффективности детектора, реги-

мониками

стрирующего только электроны с компонентой спи-

[

]

∼ exp ∓i(φ - δ_J

на P_x(y,z), является соответствующая матрица Пау-

fJ^′ )

AζiJ^fJiγ JfAJiJf′∗iγJ′f

ли [25].

где знак зависит от того, какая амплитуда одно-

Для анализа угловой зависимости эмиссии элек-

или двухфотонная сопряжена, а δ_J

fJ^′

разность

тронов и их поляризации P в (19) удобно выделить

фаз в соответствующих каналах реакции. По пра-

динамические параметры Bkikγklkskf^(Ji^Jγ^,JiJ′γ ), за-

вилам сложения тригонометрических функций каж-

висящие от характеристик мишени, энергии фотона

дая компонента статистического тензора, отвечаю-

и параметров импульса, и геометрический фактор,

щая за интерференцию, будет иметь зависимость

определяемый поляризациями полей и направлени-

ем эмиссии {ϑ, ϕ}. Их явный вид можно получить

cos(φ - φ_max),

(25)

прямой подстановкой выражений (22) и (26)-(28) в

(19). Тогда статистический тензор спина электрона,

где фаза φ_max будет определена ниже.

детектируемого в направлении {ϑ, ϕ}, представля-

Полагая, что конечный ион с полным моментом

ется в виде

J_c не детектируется, из общего тензора эффектив-

∑

ности регистрации частиц в конечном состоянии,

ρksqs =

Bkikγ klkskf ^(Ji^Jγ, JiJ′γ) ×

)

k_i,γ,f,lq_i,γ,f,l

∑

ε_k

f qf (ζf^Jf,ζf J^f ) =

εksqs

ε_k

l ql (κf,κf ) ×

× ρkiqi(Ji, Ji)ρkγqγ(JγJ′γ)×

ksqs

k_lq_l

× (k_iq_i, k_γ q_γ | k_f q_f )(k_lq_l, k_sq_s | k_f q_f )Y_k

(30)





l ql (ϑ,ϕ).



κ_f

J_f



Для мишени с J_i = 0 полный момент системы





J_f = J_γ, k_i = 0 и k_f = k_γ = k, и статистический

× k_lk_sJˆ_fJˆ^′f(k_lq_l,k_sqs |k_fq_f)

(26)



κ^′

J^′f



тензор может быть записан в виде





k_l k_s k_f

∑

ρksqs =

B_k

lks kγ (Jγ,Jγ )ρkγ qγ (Jγ , J^γ ) ×

можно выделить часть, связанную с наблюдением

k_l,γ q_l,γ

электронов в определенном направлении {ϑ, ϕ}:

× (k_lq_l, k_sq_s | k_γ q_γ )Y_k

l ql (ϑ,ϕ).

(31)

ε_k

Здесь для краткости мы положили

lql (κf,κf ) =

{

}

kl l l′

+Jc+kl

B0kγ k_lkskγ (JiJγ, JiJ′γ) ≡ Bklkskγ (Jγ, J′γ).

= κ_fκ^′f(-1)κf+l′

ε_k

lql (l,l′),

(27)

J_c κ^′f κ_f

Для статистических тензоров фотона и спина

электрона справедливы перестановочные соотноше-

где ε_k

lql (l,l′)

тензор эффективности регистрации

ния

электронов в направлении {ϑ, ϕ},

√

′

ρkγ qγ (Jγ, J

) = (-1)Jγ-Jγ +qγρ^∗k

(J^′γ , J_γ ),

4π

γ-qγ

ε_k

Y∗k

(ϑ, ϕ).

(28)

l ql (l,l′) = (-1)l′ ll′(l0, l^′0 | kl0)

lql

k_l

ρksqs = (-1)qs ρ^k

s-qs

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

а для динамического параметра

Из анализа коэффициента Клебша - Гордана в (28),

(31) следует вывод, что вклад в угловое распределе-

B_k

lks kγ (Jγ,Jγ ) = (-1)Jγ -Jγ +kl+ks+kγ B^klkskγ(J′γ^,Jγ^).

ние (32) дают только четные ранги фотонных ста-

тистических тензоров ρ^2ω,2ωkq и ρ^{ω+ω,ω+ωkq} и только

2.5. Спектроскопия

нечетные тензоров ρ^2ω,ω+ωkq и ρ^ω+ω,2ωkq. Поэтому па-

раметры β_kq четных рангов появляются в резуль-

В расчетах использовалась та же спектроскопи-

тате одно- или двухфотонной ионизации; парамет-

ческая модель, что и в работе [34].

ры β_kq нечетных рангов имеют интерференционную

Расчеты проводились методом R-матрицы [27] с

природу и зависят от разности фаз между гармони-

использованием экспериментальных энергий поро-

ками φ. Параметры β_k0 действительны, остальные

гов [41]. Учитывались все возможные термы кон-

могут быть комплексными. Последнее приводит к

фигураций 1s²2s²2p⁵ns (n = 3, 4, 5, 6), 1s²2s²2p⁵nd

тому, что максимумы и минимумы PAD не совпа-

(n = 3, 4, 5), 1s²2s²2p⁴3s3p, 3p4s и 1s²2s¹2p⁵3s3d.

дают с экстремумами сферических гармоник. Важ-

Результаты расчетов в различных потенциаль-

но отметить, что в общем случае PAD не наследу-

ных моделях [30,42,43] указывают на весомый, одна-

ет симметрию поля, в отличие от ионизации двумя

ко слабо зависящий от энергии фотона ω (ω < ε_th <

некогерентными гармониками.

< 2ω), вклад переходов через состояния континуума

Как следует из (25), зависимость формы углово-

в конечное f-состояние. Эти переходы были учтены

го распределения (32) от фазы между полями всегда

добавлением постоянного члена в амплитуды иони-

может быть параметризована:

зации в эти состояния.

W = S₁(ϑ,ϕ) + S₂(ϑ,ϕ)cos(φ - φ_max(ϑ,ϕ)),

(33)

3. РЕЗУЛЬТАТЫ

где S₁(ϑ, ϕ) и S₂(ϑ, ϕ) вклады от некогерентной

суммы одно- и двухфотонных переходов и их ин-

3.1. Угловое распределение электронов

терференции соответственно, φ_max фаза, при ко-

Все дальнейшие рассуждения справедливы для

торой число фотоэлектронов в данном направлении

мишеней с J_i = 0 (инертные газы), а численные ре-

{ϑ, ϕ} максимально. S₁(ϑ, ϕ), S₂(ϑ, ϕ) и φ_max явля-

зультаты, если не указано иное, представлены для

ются сложными функциями сферических коорди-

энергии основной гармоники, соответствующей воз-

нат, и только в некоторых случаях влияние фазы

[₃]

буждению 2p⁵(²P_3/2)4s

резонанса неона, импуль-

между гармониками на форму PAD поддается про-

са длиной N

= 500 оптических циклов (порядка

стому описанию. Например, для циркулярно поля-

100 фс) с огибающей E_ω(2ω)(t) = sin²(ωt/2N), на-

ризованных в одной плоскости гармоник изменение

пряженностей компонент электромагнитного поля

фазы вызывает поворот PAD в пространстве [31].

√

|E_ω| = 5.338 · 10^-3 ат. ед., E_2ω /E_ω =

0.001, и ну-

Основываясь на сказанном выше, мы предлагаем

левой разности фаз между ними φ = 0. Такая оги-

выбрать следующий критерий когерентного контро-

бающая обеспечивает плавность включения и вы-

ля:

ключения импульса, что частично устраняет раз-

личия расчетов в представлении длины и скорости

C(ϑ, ϕ) =



[44, 45]. Приведенные ниже результаты получены в



W (ϑ, ϕ)φ=φmax - W (ϑ, ϕ)φ=φmax+π



(34)

представлении длины, так как для линейной поля-



.

W (ϑ, ϕ)φ=φmax + W (ϑ, ϕ)φ=φmax+π

ризации они лучше согласуются с имеющимися экс-

Отметим, что он является обобщением критериев,

периментальными данными [23].

По определению (11) угловое распределение фо-

принятых в работах [30, 31] для описания взаимо-

действия с линейно и циркулярно поляризованными

тоэлектронов (PAD) получается из (31) в виде раз-

полями. Очевидно, что эффективность когерентно-

ложения по сферическим гармоникам:

го контроля C(ϑ, ϕ) ≤ 1 будет разной в разных на-

∑

W (ϑ, ϕ) = β_kq Y_kq(ϑ, ϕ) ,

(32)

правлениях, и в общем случае оказывается невоз-

можным выделить какое-то одно из них. Если для

некоторых {ϑ^′, ϕ^′} величина C(ϑ^′, ϕ^′) = 1, то можно

где во втором порядке теории возмущений и диполь-

говорить о достижении полного когерентного кон-

ном приближении k ≤ 4, а

троля в этом направлении.

∑

β_kq ≡

B_k0k(J_γ, J^′γ)ρ_kq(J_γ, J^′γ) = (-1)^qβ^∗k-q.

Развитый подход позволяет проследить транс-

Jγ J^γ

формацию углового распределения фотоэлектронов

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

смотрением PAD в ее сечении.

!"#

!$#

135

Слагаемое с q

= ±3, соответствующее тен-

зору третьего ранга, происходит от интерферен-

Eω(ti)

ции компонент противоположных спиральностей

180

(см. табл. 2), и обладает симметрией поворота на

120^◦ D_3h, для него существует три плоскости сим-

метрии, перпендикулярных плоскости поляризации.

225

315

225

315

Слагаемые с q = ±1 происходят от интерференции

270

компонент одинаковых спиральностей. Поскольку

!%#

!&#

первый и третий ранги зависят от полярного угла

135

по-разному, плоскости симметрии, перпендикуляр-

ной плоскости поляризации, в общем случае не су-

ществует. Возникает она, например, при ионизации

180

s-оболочки [32] за счет уменьшения числа каналов.

Неинтерференционные члены с q = ±2, ±4, со-

ответствующие тензорам второго и четвертого ран-

225

315

225

315

га, возникают при значениях эллиптичности полей

270

ǫ < 1 (см. табл. 1 и 3) и максимальны для линейно

λ=+ λ=+ ǫ = 0 λ=- λ=-

ω ∥ 2ω ω ∥ 2ω ǫ = 1 ω ⊥ 2ω ω ⊥ 2ω

поляризованных полей ǫ = 0. Они приводят к появ-

ǫ = 1

ǫ = 0.5

ǫ = 1

ǫ = 0

ǫ = 0.5

ǫ = 0

лению слагаемых с симметрией D_2h и D_4h.

На рис. 3 a красная и синяя линии (I) и (II) со-

Рис. 3. (В цвете онлайн) Трансформация формы PAD в

ответствуют предельным случаям гармоник круго-

плоскости поляризации гармоник (φ = 0): (а) круговой

вой поляризации с одинаковой и противоположной

правополяризованной основной гармоники (ǫ = 1, λ = +)

спиральностями соответственно, рассмотренными в

при изменении эллиптичности и спиральности второй гар-

[31]. Жирной фиолетовой линией выделен PAD для

моники от круговой правополяризованной (ǫ = 1, λ = +,

линейно поляризованной второй гармоники ǫ = 0,

красная линия) до круговой левополяризованной (ǫ = 1,

неакцентированные линии соответствуют промежу-

λ = -, синяя); (б) линейно поляризованной основной

точным значениям эллиптичности ǫ < 1. Основная

гармоники (ǫ = 0) при изменении эллиптичности и ори-

гармоника при этом всегда имеет правую круговую

ентации главной оси поляризации второй гармоники от

поляризацию. В предельных случаях вклады как от

сонаправленной линейно поляризованной (ǫ = 0, крас-

ная) до линейно поляризованной перпендикулярно основ-

однофотонной ионизации, так и от двухфотонной

ной (ǫ = 0, синяя). (в,г) Степень когерентного контроля

обладают аксиальной симметрией, и результирую-

C(ϑ,ϕ) (34) для (а,б) соответственно

щая симметрия PAD определяется только интерфе-

ренционным членом.

Другой пример трансформации (см. рис. 3 б):

при изменении поляризации полей между выде-

при фиксированной линейной поляризации основ-

ленными конфигурациями с простой параметриза-

ной гармоники поляризация второй меняется от ли-

цией, которые были рассмотрены ранее в работах

нейной вдоль оси x до линейной вдоль оси y за

[30, 31, 34], а именно для линейно и циркулярно по-

счет изменения эллиптичности ǫ от 0 до 1 и обрат-

ляризованных полей, находящихся в одной плоско-

но. Красная и синяя линии (I) и (II) соответству-

сти xy (рис. 3). Для полей, поляризованных в од-

ют предельным случаям параллельно и перпендику-

ной плоскости, неинтерференционные слагаемые да-

лярно поляризованных полей, рассмотренных в ра-

ют вклад в компоненты разложения с k = 0, 2, 4,

ботах [30,34]. В первом случае PAD аксиально сим-

q = 0,±2, ±4, а интерференционные с k = 1,3,

метрично относительно оси x, во втором появляется

q = ±1, ±3. Таким образом, в (32) остаются только

плоскость симметрии yz, перпендикулярная плоско-

четные гармоники с четными проекциями и нечет-

сти xy, содержащей векторы поляризации. Случай,

ные гармоники с нечетными проекциями.

когда вторая гармоника поляризована циркулярно

Плоскость поляризации, очевидно, является

и произведенный ей вклад в угловое распределение

плоскостью симметрии углового распределения

обладает аксиальной симметрией, выделен жирной

электронов, а сечение фотоионизации в ней мак-

фиолетовой линией.

симально. Вне этой плоскости нет каких-либо

Угловые распределения, выделенные жирной

особенностей, поэтому можно ограничиться рас-

фиолетовой линией на рис. 3 а, б, отвечают случаям,

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

!"#

!$#

тя в обоих угловых распределениях максимальные

135

степени когерентного контроля C(ϑ, ϕ) в плоскости

поляризации сравнимы (порядка 50 % для выбран-

ных параметров, см. рис. 3 в, г), их угловые зави-

180

симости существенно различаются: в первом случае

какие-либо выделенные направления отсутствуют, а

во втором такое направление, связанное с вектором

225

315

225

315

поляризации второй гармоники e_2ω ∥ y, присутству-

270

ет. Схожая ситуация все β_k=odd действительные,

т. е. имеют одинаковую фазу равную нулю наблю-

Рис. 4. (В цвете онлайн) Трансформация формы PAD

дается также для ионизации полями, линейно поля-

в плоскости поляризации гармоник при изменении фазы

ризованными в одном направлении.

между полями φ от 0 до π с шагом 0.1π для (а) гармоник

круговой поляризации противоположных спиральностей,

поляризованных в одной плоскости, (б) линейно поляри-

зованных в перпендикулярных направлениях гармоник

3.2. Поляризация спина электрона

В этом разделе мы применяем развитый ме-

когда основная (вторая) гармоника обладает круго-

тод к описанию поляризации спина фотоэлектро-

вой поляризацией и вторая (основная) линейной

нов. Поляризацию спина электронов, испущенных

вдоль оси x. В обоих случаях огибающая поля

при ионизации неполяризованного атома, можно на-

обладает плоскостью симметрии xz, которая при

блюдать, если существует какой-либо механизм про-

этом не является плоскостью симметрии углового

странственного и (или) энергетического разделения

распределения.

электронов, имеющих различные проекции спина на

На рис.

3 в,г показана степень когерентного

выделенную ось. Обычно в литературе [46, 47] рас-

контроля C(ϑ, ϕ) (34) для поляризаций полей, пока-

сматривается ситуация, когда это разделение воз-

занных на рис. 3 а,б соответственно. Синяя и крас-

никает за счет тонкого расщепления конечных со-

ная линии на рис. 3 в представляют собой окруж-

стояний иона и, как и другие эффекты, вызван-

ности, так как для полей круговой поляризации из-

ные электрон-электронными корреляциями, может

менение фазы вызывает поворот PAD в простран-

усиливаться в области автоионизационных состоя-

стве, и поэтому с точки зрения осуществления коге-

ний или куперовских минимумов в сечениях. Для

рентного контроля какое-либо выделенное направ-

выбранной мишени расщепление конечных состоя-

ление отсутствует. Для циркулярно поляризованной

ний иона 2p⁵²P_1/2,3/2, вызванное спин-орбитальным

основной гармоники (рис. 3 в) угловая зависимость

взаимодействием, невелико (0.1 эВ) и фотоэлектро-

C(ϑ, ϕ) является более плавной, чем для линейно по-

ны, соответствующие разным состояниям конечного

ляризованной (рис. 3 г), а ярко выраженные экстре-

иона, как правило, не разрешаются в экспериментах

мумы возникают только тогда, когда вторая гармо-

на ЛСЭ. Амплитуды ионизации основного состоя-

ника поляризована линейно.

ния не имеют каких-либо структурных особенностей

Важно отметить, что, несмотря на внешнюю схо-

в исследуемой области энергий и меняются плав-

жесть, PAD для гармоник круговой поляризации

но. Напротив, парциальные сечения ионизации воз-

противоположных спиральностей и для линейно по-

бужденных состояний, расщепленных в результате

ляризованных гармоник в перпендикулярных на-

спин-орбитального взаимодействия (в нашем случае

[₁

]

[₁

]

правлениях (три максимума и минимума, отстоящие

2p⁵(²P_1/2,3/2)4s

,³²

, 2p5(2P1/2,3/2)3d

,³²

), могут

по ϕ на 2π/3) по-разному ведут себя при изменении

различаться значительно [48]. Таким образом, за

фазы между полями φ. Первое PAD при изменении

счет селективного возбуждения фотоном с энергией

фазы поворачивается вокруг оси z, сохраняя форму

ω дискретных состояний может наблюдаться суще-

(рис. 4 а), а второе имеет три максимума, ориентиро-

ственная поляризация спина электрона. Поляриза-

ванных в ϕ = π/2, ±5π/6, величина которых регули-

ция спина, приобретаемая в процессе прямой одно-

руется фазой между гармониками (см. рис. 4 б). Это

фотонной ионизации, пренебрежимо мала; в процес-

объясняется тем, что в первом случае параметры

се двухфотонной ионизации поляризация присут-

анизотропии PAD нечетного порядка β_k=odd явля-

ствует, но направление спина определяется только

ются комплексными, а во втором случае все β_k=odd

геометрией системы; наконец, интерференция меж-

мнимые, а значит, имеют одинаковую фазу π/2. Хо-

ду одно- и двухфотонными каналами ионизации

ЖЭТФ, вып. 1 (7)

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

содержит все три компоненты, но в рассматривае-

мой системе спин преимущественно ориентирован в

плоскости (e_2ω , k_e) (рис. 5 б), что вызвано домини-

рованием d-волны. Еще раз отметим, что сама ве-

личина спиновой поляризации для однофотонного

процесса крайне мала (|P| < 10^-3).

Среди множества геометрий, возможных для

комбинации двух гармоник, интересно найти такие,

для которых интерференция одно- и двухфотонных

переходов приводит к появлению компонент спина,

запрещенных в традиционной фотоионизации. Са-

Рис. 5. Поведение вектора поляризации фотоэлектрона

мыми многообещающими являются случаи, когда

при однофотонной ионизации полем, поляризованным ли-

одна из гармоник линейно поляризована, так как

нейно параллельно оси z (а) и циркулярно в плоскости

ни однофотонная, ни двухфотонная ионизации не

xy (б)

допускают эмиссии фотоэлектронов, поляризован-

ных в направлении вектора поляризации поля (см.

рис. 5 а). Ситуации, когда обе гармоники поляризо-

приводит к существенному изменению как величи-

ваны линейно, параллельно и перпендикулярно, бы-

ны поляризации, так и направления.

ли рассмотрены ранее [33,34]. Здесь мы сфокусиру-

Из

(31), пользуясь определениями

(12)-(14),

емся на ситуации, когда вторая из гармоник обла-

можно получить следующие выражения для

дает круговой поляризацией.

компонент спиновой поляризации электрона, в

1. Геометрия G1. Основная гармоника ω линей-

которых явным образом выделена зависимость от

но поляризована параллельно оси x и вторая гармо-

углов {ϑ, ϕ}:

ника 2ω циркулярно поляризована в плоскости yz.

∑

Вектор напряженности для такой геометрии пред-

P_z(ϑ, ϕ) =W^-1(ϑ, ϕ) B_k

l1kγ (Jγ,Jγ ) ×

ставлен на рис. 2 г.

Jγ J^γ kl,γ ql,γ

В отсутствие интерференции измеримая (для

× ρkγqγ(Jγ,J′γ)(klql,10|kγql)Yklql(ϑ,ϕ),

(35)

атома неона) спиновая поляризация появляется

только за счет двухфотонной ионизации через воз-

[₁

]

∑

бужденные состояния 2p⁵(²P_1/2,3/2)ns

,³²

, ее век-

P_x(ϑ, ϕ) = -W^-1(ϑ, ϕ) B_k

l1kγ (Jγ^,Jγ^)×

тор перпендикулярен направлению вылета электро-

Jγ J^γ kl,γ ql,γ

на и лежит в плоскости yz (подобно рис. 5 а). Инте-

(

гральная по углам поляризация спина равна нулю,

× ρkγqγ(Jγ,J′γ) (klql,11|kγqγ)-

)

однако при наблюдении фотоэлектронов, испущен-

-(k_lq_l, 1 -1 | k_γ q_γ ) Y_k

l ql (ϑ,ϕ),

(36)

ных в определенном направлении {θ, ϕ}, она может

оказаться довольно высокой. Максимальная величи-

на поляризации, вообще говоря, необязательно до-

∑

P_y(ϑ, ϕ) = -iW^-1(ϑ, ϕ) B_k

стигается в минимуме сечения. Подробнее двухфо-

l1kγ (Jγ^,Jγ^)×

JγJ^γ kl,γ ql,γ

тонная ионизация линейно поляризованным полем

(

рассмотрена в работе [34].

× ρkγqγ(Jγ,J′γ) (klql,11|kγqγ)+

Отметим, что для геометрии G1 изменение от-

)

+ (k_lq_l, 1 -1 | k_γ q_γ ) Y_k

(37)

носительной фазы гармоник эквивалентно повороту

l ql (ϑ,ϕ).

вокруг оси x ∥ e_ω без изменения абсолютных вели-

Для изучения влияния интерференции полезно

чин наблюдаемых. Поэтому, без потери общности,

напомнить, как ведет себя вектор поляризации при

мы выбираем плоскость наблюдения фотоэлектро-

однофотонной ионизации линейно и циркулярно по-

нов xz. Интерференционные эффекты “перестраи-

ляризованными полями. При ионизации линейно по-

вают” направление вектора спиновой поляризации

ляризованным полем спин фотоэлектрона s_e пер-

(рис. 6 а), и теперь его ориентация вдоль осей z и

пендикулярен вектору поляризации линейно поля-

y не равновероятна. Для выбранной фазы ориента-

ризованной гармоники e_2ω и импульсу фотоэлектро-

ция вдоль оси z явно обладает преимуществом. Уг-

на k_e: s_e ∥ [k_e × e_2ω] (рис. 5 а). При ионизации цир-

ловое распределение фотоэлектронов и компоненты

кулярно поляризованным полем поляризация спина

P_x симметричны относительно плоскости yz, ком-

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

·10^-3

4.5

3.5

2.5

19.4

19.5

19.6

19.7

9.8

19.9

20.1

20.2

ω (эВ)

Рис. 6. (В цвете онлайн) Для геометрии G1: (а) PAD, на-

правление и относительная величина спиновой поляриза-

Рис. 7. (В цвете онлайн) Спектр фотоэмиссии для гео-

ции P фотоэлектронов, вылетающих в определенном на-

метрии G1. На вставках изображена компонента Pz при

энергиях фотона ω, соответствующих возбуждению 4s-

правлении ke = {θ, ϕ}; (б) PAD (черная линия) и компо-

нента спиновой поляризации Pz (красный цвет для Pz > 0,

резонансов (красный цвет для Pz

> 0, синий для

синий для Pz < 0) в сечении плоскостью xz для фазы

Pz < 0). Вертикальными линиями отмечены положения

между гармониками φ = 0, π/9, π/2 (сплошная, пунктир-

возбужденных состояний (см. рис. 1)

ная и штрихпунктирная линии соответственно)

[₁

]

яний 2p⁵(²P_1/2,3/2)4s

,³²

. Преимущественное на-

правление спина фотоэлектронов при возбуждении

поненты P_y и P_z антисимметричны. При интегриро-

этих резонансов противоположно, что свидетель-

вании по всем направлениям вылета электрона со-

ствует о высокой селективности возбуждения со-

храняется только пренебрежимо малая часть ком-

стояний с различными проекциями спина. Область

поненты P_x, происходящая от однофотонной иони-

[₁

]

2p⁵(²P_1/2,3/2)3d

,³²

возбуждается слабо, и спино-

зации, однако при интегрировании по полусферам

вая поляризация при энергиях фотона ω, приходя-

x > 0/x < 0 сохраняются и компоненты P_y, P_z.

щихся на эту область, небольшая в первую очередь

Для выбранной плоскости наблюдения фото-

из-за доминирующего вклада однофотонной иониза-

электронов xz существование компоненты P_z воз-

ции.

можно только за счет интерференции. Эта компо-

2. Геометрия G2. Основная гармоника ω цир-

нента обращается в нуль в плоскости yz и достигает

кулярно поляризована в плоскости xy и вторая гар-

максимума в некотором направлении {θ, ϕ}, опре-

моника 2ω линейно поляризована параллельно оси

деляемом динамическими особенностями системы и

z. Вектор напряженности поля для этой геометрии

параметрами поля (в частности, разницей фаз φ).

представлен на рис. 2 д.

На рис. 6 б построена форма углового распределе-

ния и величины спиновой поляризации P_z для трех

Как и в геометрии G1, в отсутствие интерферен-

разных фаз, одна из которых φ = 20^◦ выбрана так,

ции измеримая спиновая поляризация появляется

чтобы обеспечивать максимум величины спиновой

только за счет двухфотонной ионизации. Вектор по-

поляризации. Рисунок демонстрирует, что величи-

ляризации P почти перпендикулярен плоскости xy,

на P_z , а значит и P_y, эффективно контролируется с

компонента, лежащая в этой плоскости

помощью вариации фазы φ.

√

P_xy = P^2x + P^2y ≪ P_z.

Наконец, проследим изменение компонент спи-

новой поляризации фотоэлектронов P_z в зависи-

Степень поляризации фотоэлектронов достига-

мости от энергии фотона ω. Поскольку поляри-

ет

0.8-1. Такую высокую выстроенность можно

зация фотоэлектронов при многофотонной иони-

объяснить одновременной работой двух меха-

зации неона возникает в основном за счет спин-

низмов, отвечающих за появление поляризации

орбитального расщепления промежуточных состо-

фотоэлектронов: это и разница в сечениях об-

яний, при энергиях фотона ω, далеких от энер-

разования фотоэлектронов с разной проекцией

гий, соответствующих их резонансному возбужде-

спина, и эффект передачи момента (динамическая

нию, она пренебрежимо мала. На рис. 7 изображен

∫

поляризация и трансфер в терминологии [49, 50]).

интегральный спектр фотоэмиссии

W (ω; ϑ, ϕ) dΩ

для геометрии G1 и компонента P_z при энерги-

Степень поляризации спина при двухфотонной

ях фотона ω, соответствующих возбуждению состо-

ионизации полем круговой поляризации очень вы-

М. М. Попова, Е. В. Грызлова, М. Д. Киселев, А. Н. Грум-Гржимайло

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

·10^-3

4.5

3.5

2.5

19.4

19.5

19.6

19.7

9.8

19.9

20.1

20.2

ω (эВ)

Рис. 9. (В цвете онлайн) Спектр фотоэмиссии для гео-

метрии G2. На вставках изображена компонента Pz при

энергиях фотона ω, соответствующих возбуждению 4s-

резонансов (красный цвет для Pz

> 0, синий для

Pz < 0). Вертикальными линиями отмечены положения

возбужденных состояний (см. рис. 1)

Рис. 8. (В цвете онлайн) PAD, направление и относитель-

инверсия преимущественного направления спина

ная величина спиновой поляризации P фотоэлектронов,

фотоэлектронов.

вылетающих в определенном направлении ke = {θ, ϕ}: при

двухфотонной ионизации циркулярно поляризованным по-

лем (а); для геометрии G2 (б). Сечение плоскостью xz для

компоненты Pz (в) и Px (г) при фазе между гармониками

0 (сплошная линия), π/9 (штриховая линия), π/2 (штрих-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

пунктирная линия). Красный цвет для P_z(x) > 0, синий

для P_z(x) < 0)

В работе представлен обобщенный подход для

описания ионизации атомов бихроматическим

сока и, естественно, интерференция с однофотон-

полем кратных частот ω + 2ω, основанный на

ной ионизацией линейно поляризованной гармони-

формализме статистических тензоров. Проанали-

кой может только переориентировать ее (рис. 8): су-

зированы эффекты, вызванные интерференцией

щественно увеличивается компонента P_xy, а умень-

одно- и двухфотонных амплитуд переходов, такие

шение величины полной степени поляризации |P|

как нарушение симметрии углового распределения

объясняется вкладом от неполяризованных фото-

и изменение поляризации спина фотоэлектрона.

электронов, испущенных в результате однофотон-

Показана роль фазы между гармониками как

ной ионизации. Возможность когерентного контро-

управляющего параметра для когерентного кон-

ля за счет фазы между гармониками φ сильно огра-

троля над этими наблюдаемыми. Предсказано

ничена. При изменении фазы φ компонента P_xy не

появление новых компонент поляризации спина,

изменяет своей величины, а только направление, по-

вызванное интерференцией. Проведены демонстра-

ворачиваясь на тот же угол, что и угловое распре-

ционные расчеты для ионизации атома неона при

деление. Существуют две ортогональные плоскости,

условиях, близких к реализуемым на современных

содержащие ось z и являющиеся плоскостями сим-

лазерах на свободных электронах.

метрии углового распределения и компоненты P_z ,

но их азимутальный угол зависит от динамических

Финансирование. Работа выполнена при фи-

параметров системы.

нансовой поддержке Российского фонда фундамен-

На рис.

изображен спектр фотоэмиссии

тальных исследований (проект № 20-52-12023); Ми-

∫

W (ω; ϑ, ϕ) dΩ для геометрии G2 и компонента

нистерства науки и высшего образования Россий-

P_z при энергиях фотона ω, соответствующих воз-

ской Федерации (проект № 0818-2020-0005) с исполь-

[₁

]

буждению состояний

2p⁵(²P_1/2,3/2)4s

,³²

. Как

зованием вычислительных ресурсов ЦКП ¾Центр

и для геометрии G1 (см. рис.

7), наблюдается

данных ДВО РАН¿.

ЖЭТФ, том 162, вып. 1 (7), 2022

Ионизация атомов бихроматическим полем...

ЛИТЕРАТУРА

22.

E. Allaria, R. Appio, L. Badano et al., Nature

Photon. 6, 699 (2012).

J. Mauritsson, P. Johnsson, E. Gustafsson et al.,

23.

K. C. Prince, E. Allaria, C. Callegari et al., Nature

Phys. Rev. Lett. 97, 013001 (2006).

Photon. 10, 176 (2016).

P. K. Maroju, C. Grazioli, M. Di Fraia et al., Nature

24.

A. N. Grum-Grzhimailo, E. V. Gryzlova, E. I. Staro-

578, 386 (2020).

selskaya et al., Phys. Rev. A 91, 063418 (2015).

D. You, K. Ueda, E. V. Gryzlova et al., Phys. Rev.

25.

V. V. Balashov, A. N. Grum-Grzhimailo, and

X 10, 031070 (2020).

N. M. Kabachnik, Polarization and Correlation Phe-

M. J. Stevens, A. L. Smirl, R. D. R. Bhat et al., Phys.

nomena in Atomic Collisions: A Practical Theory

Rev. Lett. 90, 136603 (2003).

Course, Kluwer Acad./Plenum Publ., New York

(2000).

A. H. Zewail, J. Phys. Chem. A 104, 5660 (2000).

26.

C. Froese Fischer, T. Brage, and P. Jonsson, Compu-

P. Brumer and M. Shapiro, Chem. Phys. Lett. 126,

tational Atomic Structure: An MCHF Approach, IOP

541 (1986).

Publ., Bristol (1997).

M. Shapiro, W. H. John, and P. Brumer, Chem. Phys.

27.

O. Zatsarinny, Comput. Phys. Commun. 174, 273

Lett. 149, 451 (1988).

(2006).

Е. А. Маныкин, А. М. Афанасьев, ЖЭТФ 48, 931

(1965).

28.

A. N. Grum-Grzhimailo, A. D. Kondorskiy, and

K. Bartschat, J. Phys. B 39, 4659 (2006).

Е. А. Маныкин, А. М. Афанасьев, ЖЭТФ 52, 1246

(1967).

29.

N. Douguet, E. V. Gryzlova, E. I. Staroselskaya et al.,

Eur. Phys. J. D 71, 1 (2017).

10.

K. Aron and P. M. Johnson, J. Chem. Phys. 67, 5099

(1977).

30.

E. V. Gryzlova, A. N. Grum-Grzhimailo, E. I. Staro-

selskaya et al., Phys. Rev. A 97, 013420 (2018).

11.

C. Chen, Y.-Y. Yin, and D. S. Elliott, Phys. Rev.

Lett. 64, 507 (1990).

31.

E. V. Gryzlova, M. M. Popova, A. N. Grum-Grzhi-

mailo et al., Phys. Rev. A 100, 063417 (2019).

12.

Н. Б. Баранова, Б. Я. Зельдович, А. Н. Чудинов,

А. А. Шульгинов, ЖЭТФ 98, 1857 (1990).

32.

N. Douguet, A. N. Grum-Grzhimailo, E. V. Gryzlova

et al., Phys. Rev. A 93, 033402 (2016).

13.

Д. З. Андерсон, Н. Б. Баранова, К Грин,

Б. Я. Зельдович, ЖЭТФ 102, 39 (1992).

33.

E. V. Gryzlova, M. M. Popova, and

14.

M. V. Fedorov and N. P. Poluektov, Opt. Express 6,

A. N. Grum-Grzhimailo, Phys. Rev. A

102,

117 (2000).

053116 (2020).

15.

P. V. Demekhin, A. N. Artemyev, A. Kastner, and

34.

M. M. Popova, E. V. Gryzlova, M. D. Kiselev, and

T. Baumert, Phys. Rev. Lett. 121, 253201 (2018).

A. N. Grum-Grzhimailo, Symmetry 13, 1015 (2021).

16.

S. Kerbstadt, D. Pengel, D. Johannmeyer et al., New

35.

C. Callegari, A. N. Grum-Grzhimailo, K. L. Ishikawa

J. Phys. 19, 103017 (2017).

et al., Phys. Rep. 904, 1 (2021).

17.

I. Babushkin,

Á. J. Galán, J. R. C. de Andrade et al.,

36.

M. Di Fraia, O. Plekan, C. Callegari et al., Phys. Rev.

Nature Phys. 18, 417 (2022).

Lett. 123, 213904 (2019).

18.

V. A. Tulsky, M. Baghery, U. Saalmann, and

37.

P. Ranitovic, C. W. Hogle, P. Rivière et al., Proc.

S. V. Popruzhenko, Phys. Rev. A 98, 053415 (2018).

Nat. Acad. Sci. 111, 912 (2014).

19.

N. L. Manakov, V. D. Ovsiannikov, and A. F. Starace,

38.

Д. А. Варшалович, А. Н. Москалев, В. К. Херсон-

Phys. Rev. Lett. 82, 4791 (1999).

ский, Квантовая теория углового момента, Нау-

20.

P. Kalaitzis, D. Spasopoulos, and S. Cohen, Phys.

ка, Ленинград (1975).

Rev. A 100, 043409 (2019).

39.

A. Messiah, Quantum Mechanics, Dover Publ. (1961).

21.

L. A. A. Nikolopoulos and P. Lambropoulos, Phys.

Rev. A 74, 063410 (2006).

40.

H. R. Reiss, J. Phys. B 47, 204006 (2014).