ЖЭТФ, 2022, том 162, вып. 2 (8), стр. 165-176

ЯДЕРНАЯ РЕЗОНАНСНАЯ ДИФРАКЦИЯ СИНХРОТРОННОГО

ИЗЛУЧЕНИЯ: ИГРА СОЧЕТАНИЙ АНИЗОТРОПИИ

ПОЛЯРИЗУЕМОСТИ ЯДЕР И АСИММЕТРИИ

ДИФРАКЦИОННОЙ ГЕОМЕТРИИ

Г. В. Смирнов^*

Национальный исследовательский центр ¾Курчатовский институт¿

123182, Москва, Россия

Поступила в редакцию 15 января 2022 г.,

после переработки 18 марта 2022 г.

Принята к публикации 6 апреля 2022 г.

Рассматриваются возможности дальнейшего развития источников синхротронного мёссбауэровского из-

лучения (СМИ), физические принципы и характеристики которых описаны в работах [1 - 3]. Чисто ядер-

ная дифракция синхротронного излучения в резонансной ядерной матрице, в данном случае в кристалле

бората железа,⁵⁷FeBO3, является физической основой для генерации СМИ. При когерентной флю-

оресценции ядер, возбужденных синхротронным излучением, формируется остро направленный пучок

поляризованного резонансного гамма-излучения, которое находит применение в уникальных областях

мёссбауэровской спектроскопии. В настоящей работе проведено численное моделирование процессов чи-

сто ядерной дифракции гамма-излучения в кристалле бората железа около точки Нееля, вблизи которой

реализуется сильная анизотропия ядерной поляризуемости кристалла. Полученные результаты моде-

лирования раскрыли возможности существенно поднять (при данных характеристиках ускорительных

центров) интенсивность источников СМИ за счет использования асимметричных условий дифракции

Брэгга и подходящей поляризации излучения возбуждающего ядра. Результаты работы могут служить

развитию спектроскопии высокого разрешения на синхротронных источниках.

DOI: 10.31857/S0044451022080016

ленность пучка Δθ = 10-20 мкрад, малое сечение

EDN: EFIQWW

пучка 10 мкм и высокая степень поляризации излу-

1. ВВЕДЕНИЕ

чения около 100 % нашли успешное применение

в мёссбауэровской спектроскопии при экстремаль-

В 1997 году на синхротронном источнике ESRF

ных условиях, в которых традиционные источники

была показана возможность генерации непрерывно-

оказываются непригодными или малоэффективны-

го когерентного мёссбауэровского излучения ядер

ми [5-16].

⁵⁷Fe с энергией E

= 14.41 кэВ [1]. Физическая

основа и принципы генерации излучения изложе-

В основе генерации СМИ лежит возможность ре-

ализации чисто ядерной дифракции гамма-лучей в

ны в работах [2, 3]. В первом эксперименте интен-

сивность когерентного гамма-излучения была неве-

кристаллах с антиферромагнитным упорядочением

локальных магнитных полей, впервые обнаружен-

лика и составляла всего 100 квантов/с. В даль-

ная в 1969 году [17]. В первом эксперименте ис-

нейшем в ускорительных центрах Spring8 и ESRF

пользовался антиферромагнитный кристалл гема-

[4 24] интенсивность была доведена до уровня 10⁴-

тита Fe₂O₃. Однако в дальнейшем предпочтение бы-

3·10⁴ квантов/с, главным образом, за счет увеличе-

ния интенсивности синхротронного излучения воз-

ло отдано кристаллу бората железа FeBO₃, имею-

щему целый ряд преимуществ перед гематитом для

буждающего ядра. Уникальные свойства генериру-

емого гамма-излучения: отсутствие в спектре излу-

исследования чисто ядерной дифракции [18]. От-

раженное гамма-излучение при чисто ядерной ди-

чения нерезонансной компоненты, высокая направ-

фракции оказывается полностью безотдачным. Од-

^* E-mail: g.smirnov@gmx.net

нако в силу сверхтонкого расщепления ядерных

165

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

уровней в кристалле спектр резонансного излучения

ная резонансная флюоресценция, при которой гам-

содержит несколько частотных компонент. Послед-

ма-кванты испускаются только в определенных на-

нее обстоятельство практически закрывает возмож-

правлениях [16, 22, 23]. При чисто ядерной дифрак-

ность использования подобного излучения для це-

ции кристалл светится, испуская в избранных на-

лей мёссбауэровской спектроскопии. Но, как показа-

правлениях кванты с энергией 14.41 кэВ на протя-

ли дальнейшие исследования, уникальные природ-

жении всего времени, пока возбужденное состояние

ные свойства чисто ядерной дифракции в кристалле

ядер подпитывается синхротронными импульсами.

бората железа FeBO₃ позволяют получить при тем-

Испускаемое ядрами когерентное гамма-излучение

пературе вблизи точки Нееля резонансное гамма-

мы называем синхротронным мёссбауэровским из-

излучение, в спектре которого содержится только

лучением (СМИ) [1-3, 24]. СМИ обладает уникаль-

одна линия [19, 20]. Раскрытые возможности и бы-

ными свойствами: оно полностью безотдачное, остро

ли в дальнейшем успешно использованы для генера-

направленное и поляризованное.

ции стационарного резонансного гамма-излучения

Существенной особенностью возбужденных

на синхротронных источниках.

ядерных состояний в кристалле бората железа

В недавно опубликованной работе [21] было по-

является то обстоятельство, что они оказываются

казано, что в условиях сверхтонкого взаимодейст-

смешанными по проекции спина. Такое положение

вия ядра⁵⁷Fe с внутрикристаллическими полями в

объясняется сверхтонким взаимодействием ядра

борате железа большую роль в когерентном рассея-

⁵⁷Fe с внутрикристаллическими полями в этом

нии гамма-лучей может играть интерференция волн

кристалле. Наряду с локальным магнитным полем

излучения в спиновом пространстве. В частности,

на ядро действует электрическое поле, градиент ко-

при определенных условиях эта разновидность ин-

торого ортогонален магнитному. Комбинированное

терференции приводит к сильной анизотропии рас-

взаимодействие ядра с внутрикристаллическими

сеяния уже на одиночном ядре в зависимости от на-

полями приводит к тому, что энергетический

правления на нем магнитного поля. В настоящей ра-

уровень, отвечающий возбужденному состоянию,

боте анализируется роль интерференции в спиновом

расщепляется на четыре подуровня, причем на

пространстве при чисто ядерной дифракции гамма-

каждом из них состояние ядра оказывается супер-

лучей в кристалле бората железа. Исследуется ани-

позицией двух состояний с разными проекциями

зотропия ядерной восприимчивости для разных по-

спина ядра на ось квантования, ориентированную

ляризаций падающего излучения. В модельных экс-

по локальному магнитному полю [2, 3]. Как было

периментах изучаются угловые и энергетические за-

показано в работе [21], перечисленные особеннос-

висимости отражательной способности кристалла в

ти играют существенную роль в формировании

окрестности брэгговского угла при разной асиммет-

спектра флюоресцентного гамма-излучения.

рии дифракционной геометрии.

При большом сверхтонком расщеплении ядер-

В проведенных исследованиях преследуется цель

ных уровней, которое наблюдается при комнатной

найти физические условия чисто ядерной дифрак-

температуре, спектр излучения содержит четыре

ции, в которых можно было бы получить мак-

далеко отстоящие друг от друга линии. Очевид-

симально возможную интенсивность когерентной

но, это обстоятельство делает флюоресцентное гам-

флюоресценции ядер⁵⁷Fe при данной интенсивно-

ма-излучение крайне неудобным для спектроскопи-

сти возбуждающего синхротронного излучения.

ческих исследований. К счастью природа дает вы-

ход из этого положения. Такая возможность опять

же связана с уникальными свойствами кристалла

2. ОСОБЕННОСТИ ЧИСТО ЯДЕРНОЙ

ДИФРАКЦИИ В КРИСТАЛЛЕ БОРАТА

бората железа. Если кристалл нагреть выше тем-

ЖЕЛЕЗА

пературы магнитного фазового перехода точки

Нееля, T_N ∼ 75.3^◦, то когерентная ядерная флюо-

После импульсного возбуждения долгоживуще-

ресценция исчезает в силу деструктивной интерфе-

го изомерного состояния ядер⁵⁷Fe синхротронным

ренции рассеянных ядрами волн. Однако после при-

пучком наблюдается задержанное свечение ядер-

ложения к кристаллу небольшого магнитного поля,

ной мишени с испусканием флюоресцентного гам-

порядка 10-100 Э, магнитное сверхтонкое поле вос-

ма-излучения. В общем случае флюоресцентное гам-

станавливается, а вместе с ним возобновляется и ко-

ма-излучение распространяется в телесном угле 4π.

герентная ядерная флюоресценция [19, 20]. В этих

Но при выполнении условий Брэгга для падающего

условиях основной вклад в испускаемое излучение

пучка возникает так называемая когерентная ядер-

дают два ядерных перехода, которым в мёссбауэров-

166

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

Ядерная резонансная дифракция синхротронного излучения...

ском спектре бората железа соответствуют третий

дочения ядерных спинов оказывается сильное

и шестой резонансы [2,3]. В частности, при восста-

различие ядерной восприимчивости и, следова-

новленном локальном магнитном поле 2 кЭ третья

тельно, амплитуд рассеяния поляризованного

и шестая резонансные линии находятся на рассто-

излучения в каналах 0 → 0 и 1 → 1, т. е. своеоб-

янии не более ширины ядерного уровня, т. е. суще-

разная анизотропия рассеяния. Возникает вопрос,

ственно перекрываются, образуя псевдоодиночный

может ли упомянутая анизотропия сказываться

резонанс. В этих условиях спектр гамма-излучения

на отражательной способности кристалла. Остано-

имеет вид одиночной линии [19, 20], что полностью

вимся на этом вопросе подробнее. Отражательная

отвечает требованиям мёссбауэровской спектроско-

способность кристалла определяется следующим

пии.

выражением [25]:

При двухволновой дифракции в кристалле суще-

ствуют два направления, в которых может распро-

Q = |R|² 1

(1)

|β|

страняться излучение. Одно из них лежит близко к

направлению падающей волны, а второе составляет

где R представляет коэффициент отражения, а β

с первым угол, равный 2θ_B, где θ_B угол Брэгга.

фактор асимметрии отражения, β = - sinθ₀/ sinθ₁,

Обозначим эти направления цифрами 0 и 1. В до-

где θ₀

угол скольжения падающего на кристалл

статочно толстом кристалле происходит многократ-

пучка, а θ₁ угол скольжения отраженного пучка.

ное перерассеяние распространяющихся волн из од-

Для кристалла полубесконечного по толщине коэф-

ного направления в другое: 0 → 0, 0 → 1, 1 → 0,

фициент отражения имеет вид

1 → 1, реализуются условия динамической дифрак-

βη₁₀

ции. При этом формируется самосогласованное со-

R=-

(2)

стояние электромагнитного поля ядерного излуче-

2ε⁽¹⁾

-η₀₀

ния и возбуждаемых этим полем ядерных токов.

В последнее выражение входят параметры: η₀₀

В случае линейной поляризации падающего из-

и η₁₀

элементы матрицы ядерной и электрон-

лучения особенностью чисто ядерной дифракции в

ной восприимчивостей кристалла, пропорциональ-

кристалле бората железа является переход поля-

ные амплитуде рассеяния [2,3], и ε⁽¹⁾⁰ малая комп-

ризованного излучения из одного состояния в дру-

лексная добавка к рефракционному индексу, кото-

гое в процессе отражении из направления 0 в на-

рая определяется следующим выражением:

правление 1. Падающая π-волна при возбуждении

{

M = ±1 ядерных переходов превращается в отра-

женную σ-волну и наоборот. Эта особенность обу-

ε⁽¹⁾⁰ =

η₀₀ + βη₁₁ - αβ -

словлена антиферромагнитным упорядочением маг-

√

}

нитных полей на ядрах железа в элементарной ячей-

(η₀₀ - βη₁₁ + αβ)²

+ 4βη₀₁ η₁₀

(3)

ке кристалла. Поворот плоскости поляризации про-

исходит потому, что спины двух ядер, входящих в

куда помимо восприимчивостей кристалла входит

элементарную ячейку кристалла, оказываются про-

угловой параметр α, прямо связанный с отклонени-

тивоположно ориентированными [2]. По этой при-

ем от угла Брэгга: θ-θ_B. Введем обозначение Z для

чине при соответствующей частоте падающего из-

знаменателя в уравнении (2) и запишем знаменатель

лучения в одном из ядер возбуждается переход

с учетом уравнения (3):

M = +1, a в другом M = -1. Интерференция эллип-

{

тически право- и левополяризованных волн, испус-

Z =

- η₀₀ + βη₁₁ - αβ -

каемых ядрами элементарной ячейки, дает линей-

√

}

но-поляризованную волну, поляризация которой ор-

тогональна поляризации падающей.

(η₀₀ - βη₁₁ + αβ)²

+ 4βη₀₁ η₁₀

(4)

Поскольку при чисто ядерной дифракции электро-

3. ИГРА СОЧЕТАНИЙ АНИЗОТРОПИИ

ны кристалла не участвуют в дифракционном про-

ВОСПРИИМЧИВОСТИ ЯДЕР И

АСИММЕТРИИ ДИФРАКЦИОННОЙ

цессе, мы выделим ядерную часть восприимчивос-

ГЕОМЕТРИИ

ти. Упомянутая выше анизотропия проявляется в

том, что элементы матрицы ядерной восприимчи-

Результатом упомянутого выше смешивания

вости η₀₀ и η₁₁ могут сильно различаться по вели-

ядерных состояний и антипараллельного упоря-

чине (об этом пойдет речь ниже). При поле 2 кЭ

167

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

один элемент доминирует над другим. Так, для па-

дающей π-поляризованной волны будет справедли-

во |η^ππ00| ≪ |η^σσ11|, т.е. доминирует канал рассеяния

1 → 1, а для падающей σ-поляризованной волны

будет справедливо |η^σσ00| ≫ |η^ππ11| и доминирует ка-

нал рассеяния 0 → 0. При этом η^ππ00 = η^ππ11 и η^σσ00 =

= η^σσ11 (заметим, что при поле на ядрах 330 кЭ,

имеющем место при комнатной температуре, спра-

ведливо η^ππ00 ≈ η^σσ11 и η^σσ00 ≈ η^ππ11, т.е. анизотропия

рассеяния отсутствует). Пренебрегая малой величи-

ной восприимчивости, получим приблизительно для

знаменателя коэффициента отражения в случае па-

Рис. 1. Ландшафт отражательной способности Q кристал-

дающей π-волны:

ла⁵⁷FeBO3 при поле на ядрах 2 кЭ для симметричного

{

отражения (3 3 3) в окрестности брэгговского угла и в об-

Z =

βη^σσ11 - αβ -

ласти ядерного резонанса. Энергетическая шкала охваты-

вает область 5Γ, где Γ естественная ширина ядерного

√

}

уровня в первом возбужденном состоянии ядра⁵⁷Fe. Уг-

(-βη^σσ11 + αβ)² + 4βη^πσ01η^σπ

(5)

ловая шкала охватывает интервал 100 мкрад

и в случае падающей σ-волны:

пластинчатого кристалла, поэтому упомянутые от-

{

ражения относятся к симметричным. На рис. 1 по-

Z =

- η^σσ00 - αβ -

казан ландшафт отражательной способности кри-

√

}

сталла для отражения (3 3 3) в области ядерного ре-

- (η^σσ00 + αβ)² + 4βη^σπ01η^πσ

(6)

зонанса вблизи температуры Нееля и в окрестно-

сти брэгговского угла. Начало отсчета на энерге-

Легко увидеть, что в симметричной геометрии

тической шкале соответствует положению резонан-

дифракции, когда β = -1, оба выражения идентич-

са без учета сверхтонкого взаимодействия. На угло-

ны и, следовательно, отражательная способность

вой шкале оно соответствует положению брэгговско-

имеет одинаковую величину при всех углах для раз-

го максимума без учета преломления излучения за

ных поляризаций падающей волны, независимо от

счет его взаимодействия с электронами.

анизотропии. В случае асимметричной геометрии,

Ландшафт отражательной способности форми-

β = -1, это положение нарушается и Q уже зависит

руется в результате многопутевой интерференции

от того, какой является поляризация падающей вол-

гамма-излучения в каждом из открытых для его

ны, формулы (5), (6). В следующем разделе приве-

рассеяния пространств: геометрическом, энергети-

дены результаты расчетов, которые подтверждают

ческом и спиновом [3,21]. Поверхность отражатель-

этот вывод.

ной способности Q имеет достаточно сложную фор-

му. Сечение поверхности при заданном угле падения

3.1. Ландшафт интенсивности отражения

лучей на кристалл представляет собой энергетичес-

кую зависимость силы отражения в области ядерно-

Сила дифракционного отражения гамма-лучей

го резонанса при данном угле падения. Например,

от ядерной решетки кристалла зависит не только

при угле падения 100 мкрад сечение имеет форму

от угла падения лучей в окрестности брэгговско-

одиночного максимума (на рис. 1 срез оранжевого

го угла, как в случае рентгеновских лучей, но и от

цвета).

энергии излучения по отношению к ядерному резо-

Поскольку падающее излучение имеет конечную

нансу. Соответственно отражательная способность

расходимость, необходимо интегрировать функцию

кристалла имеет вид поверхности сложной формы,

отражения Q по углу с учетом углового распре-

возвышающейся над плоскостью на нулевом уровне

деления падающего излучения. В результате полу-

в координатах угол-энергия. До последнего време-

чим зависимость, которая характеризует энергети-

ни для получения синхротронного мёссбауэровско-

ческий спектр отраженного излучения:

го излучения использовались отражения (1 1 1) и

(333) в кристалле бората железа (отражения бо-

∫

рата железа даны в ромбоэдрической системе ко-

Q (E) = dx F (x, x_p) · Q (x, E) ,

(7)

ординат). Плоскости (1 1 1) выходят на поверхность

-∞

168

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

Ядерная резонансная дифракция синхротронного излучения...

Таблица 1. Матрицы ядерной восприимчивости кристалла⁵⁷FeBO3 для симметричного отражения (3 3 3)

Ядерный

резонанс

330 кЭ β = -1, π-поляризованное излучение на входе

Положение

-53.78

-9.45

7.50

55.73

в ед. Γ

{

} {

}

{

}

{

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-22.41

22.58i

-6.81

-7.50i

-6.89

7.50i

-22.50

-22.59i

η^σπ10

η^σσ

-22.58i

-22.74

7.50i

-8.25

-7.50i

-8.17

22.59i

-22.67

2 кЭ β = -1, π-поляризованное излучение на входе

Положение

-2.08

1.70

-1.84

2.22

в ед. Γ

{

}

{

} {

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

0.85i

-6.97

14.23i

-0.03

0.77i

-8.65

-15.85i

η^σπ10

η^σσ

-0.85i

-22.59

-14.23i

-29.04

-0.77i

-21.04

15.85i

-29.04

β = -0.25, π-поляризованное излучение на входе

{

}

{

} {

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

0.80i

-6.97

13.39i

-0.03

0.72i

-8.65

-14.91i

η^σπ10

η^σσ

-0.80i

-20.00

-13.39i

-25.71

-0.72i

-18.63

14.91i

-25.72

β = -0.25, σ-поляризованное излучение на входе

{

}

{

} {

}

{

}

η^σσ00

η^σπ01

-24.06

-0.88i

-30.92

-14.68i

-22.40

-0.79i

-30.93

16.35i

η^πσ10

η^ππ

0.88i

-0.03

14.68i

-6.97

0.79i

-0.03

-16.35i

-8.65

β = -4.0, π-поляризованное излучение на входе

{

}

{

} {

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

0.88i

-6.97

14.68i

-0.03

0.79i

-8.65

-16.35i

η^σπ10

η^σσ

-0.88i

-24.06

-14.68i

-30.92

-0.79i

-22.40

16.35i

-30.93

β = -4.0, σ-поляризованное излучение на входе

{

}

{

} {

}

{

}

η^σσ00

η^σπ01

-20.01

-0.80i

-25.71

-13.39i

-18.63

-0.72i

-25.72

14.91i

η^πσ10

η^ππ

0.80i

-0.03

13.39i

-6.97

0.72i

-0.03

-14.91i

-8.65

здесь F представляет функцию углового распреде-

3.2. Угловые зависимости отражений

ления падающего пучка, x = (θ - θ_B), x_p фикси-

Угловую зависимость отражательной силы крис-

рованное угловое положение центра распределения

талла получим путем интегрирования по энергии

пучка. В случае распределения Гаусса она имеет вид

функции, представляющей собой сечение ландшаф-

{

}

(x - x_p)

та при данном угле x. При этом будем учитывать

F (x, x_p) =

√

exp

(8)

2π

2σ²

тот факт, что интенсивность синхротронного излу-

чения является константой в энергетическом интер-

где σ обозначает стандартное отклонение.

вале ядерного резонанса. И тогда для угловой функ-

Угол падения синхротронного излучения воз-

ции отражения синхротронного излучения получим

буждающего ядра должен быть выбран, исходя из

∫

соображений получения оптимальных интенсивнос-

Q (x) =

dE Q (x, E) .

(9)

ти и формы синхротронного мёссбауэровского из-

−∞

лучения. Как показывает ландшафт отражательной

Угловая зависимость интенсивности генерируемо-

способности кристалла, рис. 1, оптимальная угловая

го гамма-излучения пропорциональна

Q(x). Что-

зона в симметричной геометрии находится в интер-

бы проверить игру разных сочетаний анизотропии

вале от 60 до 100 мкрад. В данном интервале сечение

ядерной восприимчивости и асимметрии дифракции

поверхности имеет форму, близкую к одиночному

проведем расчеты отражательной способности кри-

резонансному максимуму.

169

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

2.5

2.0

1.5

1.0

0.5

0.0

-60 -40 -20

80 100

-60 -40 -20

80 100

Рис. 2. Угловые зависимости интенсивности чисто ядерной дифракции синхротронного излучения от кристалла⁵⁷FeBO3

в отражении (3 3 3) при локальном магнитном поле на ядрах 330 кЭ при комнатной температуре и различных факто-

рах асимметрии. По горизонтальной оси отложен угол отклонения от брэгговского положения кристалла. Интеграл по

энергии взят в окрестности шестого резонанса. Правая и левая панели показывают зависимости соответственно для π-

и σ-поляризации падающего излучения. Симметричному случаю дифракции, b = -1, соответствуют кривые фиолето-

вого цвета, асимметричным случаям: β = -0.5 кривые темно-голубого цвета, β = -0.25 оранжевого, β = -2.0

розового, β = -4.0 голубого

сталла бората железа при чисто ядерной дифракции

на разных ядрах соответствуют переходы, в кото-

с использованием отражения (3 3 3). Будем предпо-

рых магнитное квантовое число излучения имеет

лагать, что плоскости (1 1 1) могут быть отклоне-

противоположные знаки. Прежде всего рассмотрим

ны от поверхности кристалла на произвольный угол

ситуацию, в которой анизотропия рассеяния отсут-

вокруг нормали к плоскости рассеяния так, что-

ствует. Такая ситуация реализуется при комнатной

бы можно было бы сравнить отражательную спо-

температуре. Поле на ядрах при этой температуре

собность кристалла в геометрии скользящего паде-

равно приблизительно 330 кЭ. За счет сверхтонкого

ния, при которой угол скольжения падающего лу-

расщепления ядерных уровней энергии при таком

ча меньше угла скольжения отраженного луча с

большом поле ядерные резонансы хорошо разделе-

отражательной способностью в геометрии крутого

ны, минимальное расстояние между ними составля-

падения, при которой соотношение скользящих уг-

ет 17Γ. При этом для всех резонансов матричные

лов обратное. В табл. 1 приведены результаты рас-

элементы восприимчивости η^ππ00 ≈ η^σσ11 η^σσ00 ≈ η^ππ11

четов матриц ядерной восприимчивости для отра-

(близкие соотношения при поле 330 кЭ сохраняют-

жения (3 3 3) при разных температурах и факторах

ся и в асимметричной геометрии дифракции). На

асимметрии для π- и σ-поляризованного падающе-

рис. 2 сравниваются угловые зависимости интенсив-

го излучения (в табл. 1 и далее термину ¾излучение

ности отражения для 6-го ядерного резонанса. Ин-

на входе¿ соответствует термин ¾падающее излуче-

тегрирование по энергии проведено в окрестности

ние¿). Величины восприимчивости даны для резо-

этого резонанса в интервале 55.73Γ ± 1.5Γ. Срав-

нансных значений энергии возбуждающего излуче-

ниваются угловые зависимости в симметричной и

ния.

асимметричной геометриях при скользящем паде-

Матрицы рассчитаны для четырех ядерных ре-

нии |β| < 1 и при крутом падении |β| > 1. Как вид-

зонансов, которые разрешены при чисто ядерной

но, при скользящем падении с ростом асимметрии

дифракции в кристалле бората железа. Резонансы

угловая зависимость значительно уширяется и сме-

соответствуют 1, 3, 4 и 6 линиям в мёссбауэров-

щается в сторону больших углов. Напротив, с рос-

ском спектре ядра⁵⁷Fe при магнитном расщепле-

том асимметрии при крутом падении зависимость

нии ядерных уровней. Поскольку локальные маг-

сужается и смещается в сторону меньших углов. И,

нитные поля на двух ядрах в элементарной ячей-

что важно отметить, в отсутствие анизотропии рас-

ке кристалла антипараллельны, то этим резонансам

сеяния при комнатной температуре максимальная

170

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

Ядерная резонансная дифракция синхротронного излучения...

0.20

0.15

0.10

0.05

0.00

-100

100

200

-100

100

200

Рис. 3. Угловые зависимости интенсивности чисто ядерной дифракции синхротронного излучения от кристалла⁵⁷FeBO3

в отражении (3 3 3) при локальном магнитном поле на ядрах 2 кЭ вблизи температуры Нееля и различных факторах

асимметрии. По горизонтальной оси отложен угол отклонения от брэгговского положения кристалла. Интеграл по энер-

гии взят в резонансной области от -7Γ до 10Γ. Симметричному случаю дифракции, β = -1, соответствуют кривые

фиолетового цвета, асимметричным случаям: β = -0.5

кривые темно-голубого цвета, β = -0.25

оранжевого,

β = -2.0

розового, β = -4.0 голубого

интенсивность отражения симметрично уменьшает-

по направлениям 0 → 0 и 1 → 1 для π- и σ-по-

ся с отходом от геометрии с |β| = 1.

ляризаций излучения. На рис. 3 показаны угловые

Обратимся теперь к ситуации, в которой стано-

зависимости интенсивности отражения для разных

вится существенной анизотропия рассеяния. Такая

факторов асимметрии и разных поляризаций пада-

ситуация реализуется в окрестности точки Нееля,

ющего излучения при поле 2 кЭ.

где магнитное и электрическое квадрупольное рас-

При отходе в сторону скользящего падения лу-

щепления ядерных уровней в борате железа стано-

чей на кристалл угловые кривые по-прежнему уши-

вятся сравнимыми по величине. Матрицы воспри-

ряются и сдвигаются в сторону положительных уг-

имчивости для этих условий представлены в табл. 1

ловых смещений, а при отходе в сторону крутого

(напряженность магнитного поля на ядрах принята

падения сужаются и сдвигаются в сторону отрица-

равной 2 кЭ вблизи температуры Нееля). Как сле-

тельных угловых смещений. Однако в отличие от

дует из таблицы, в рассматриваемых условиях мат-

случая рассеяния при комнатной температуре, где

рицы ядерной восприимчивости, а следовательно, и

анизотропия ядерной восприимчивости отсутству-

амплитуды рассеяния для π- и σ-поляризаций пада-

ет, теперь наблюдается сильная асимметрия в мак-

ющего излучения показывают существенную анизо-

симальной интенсивности отражения при скользя-

тропию в направлениях рассеяния 0 → 0 и 1 → 1.

щем и крутом падении излучения. Причем асиммет-

Основной вклад в картину дифракции дают 3-й

рия в интенсивности имеет разную направленность

и 6-й резонансы (отмеченные жирным шрифтом).

для π- и σ-поляризации падающего излучения. Для

Они находятся друг от друга на расстоянии всего

π-поляризованного излучения отражательная спо-

0.5Γ. Матричные элементы для каналов рассеяния

собность растет при смещении в сторону скользя-

00 и 11 соотносятся следующим образом:

щего падения и снижается в сторону крутого. Для

η^ππ00/η^σσ11 ≈ 0.25

σ-поляризованного излучения отражательная спо-

собность, напротив, снижается при смещении в сто-

рону скользящего падения и растет в сторону круто-

η^σσ00/η^ππ11 ≈ 4.

го. Если говорить о выигрыше в интенсивности из-

соответственно для скользящего β = 0.25 и для кру-

лучения, то в случае π-поляризации предпочтитель-

того β = 4.0 падения лучей на кристалл. Таким об-

ным оказывается скользящее падение, а в случае

разом, имеет место сильная анизотропия рассеяния

σ-поляризации крутое падение лучей, однако при

171

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

0.0075

0.0050

0.0025

0.0000

-8

-6

-4

-2

10 12

-8

-6

-4

-2

10 12

Рис. 4. Спектры гамма-излучения, испускаемого кристаллом⁵⁷FeBO3 при возбуждении ядер железа синхротронным

излучением, падающего на кристалл в окрестности брэгговского отражения (3 3 3) на правых склонах угловых кривых.

Локальное магнитное поле на ядрах равно 2 кЭ. Спектры в симметричной геометрии дифракции β = -1.0 отображены

линиями темно-голубого цвета, при скользящем падении β = -0.25 линиями оранжевого цвета и при крутом падении

β = -4.0

линиями розового цвета

этом важно отметить, что угловая область сильного

Подбирался оптимальный для каждой поляризации

отражения для первой существенно расширяется, а

падающего излучения и каждого фактора асиммет-

для второй заметно сужается.

рии угол, при котором спектр испускаемого излуче-

ния имел вид одиночного пика с шириной на полу-

высоте 1.25Γ.

3.3. Энергетические зависимости отражений

Для сравнения спектров в асимметричной гео-

Рассмотрим энергетические зависимости отра-

метрии были выбраны случаи скользящего падения

жательной способности кристалла в окрестности

с фактором асимметрии β = -0.25 и крутого паде-

температуры Нееля в предпочтительной угловой об-

ния c β = -4.0 (соответствующие матрицы ядерной

ласти, там где формируется одиночный резонанс.

восприимчивости представлены в табл. 1). В сим-

Выше отмечалось, что эта область лежит в стороне

метричной геометрии, |β| = 1, угол падения соста-

положительных отклонений от брэгговского угла,

вил 80 мкрад для каждой из поляризаций падающе-

рис. 1. Этой области соответствуют правые склоны

го излучения; в асимметричной геометрии при |β| =

угловых кривых на рис. 3. Как видно на рисунке, с

= 0.25 углы падения были 110 мкрад и 260 мкрад

точки зрения выигрыша интенсивности, нас долж-

соответственно для π- и для σ-поляризованного из-

ны интересовать угловые кривые, полученные для

лучения, при |β| = 4 углы падения были 60 мкрад и

π-поляризованного падающего излучения при фак-

45 мкрад соответственно для π- и σ-поляризованно-

торе асимметрии β < 1, а для σ-поляризованного па-

го излучения.

дающего излучения при факторе асимметрии β > 1.

Рисунок 4 дает возможность сравнить энергетиче-

Как видно на рис. 4, при выбранных услови-

ские зависимости отражательной силы кристалла

ях в спектрах гамма-излучения доминирует оди-

в симметричной и асимметричной геометриях для

ночная резонансная линия. В симметричной гео-

разных поляризаций падающего излучения. Оче-

метрии энергетические распределения испускаемых

видно спектры флюоресцентного гамма-излучения

гамма-лучей для разных поляризаций падающе-

кристалла⁵⁷FeBO₃ имеют аналогичную форму.

го излучения очень схожи между собой (кривые

Для описания углового распределения падающе-

темно-голубого цвета). На рисунке видно также,

го излучения принята функция Гаусса шириной на

что комбинация скользящей геометрии и π-поляри-

полувысоте 25 мкрад. Центр распределения, или

зованного синхротронного излучения имеет суще-

угол падения падающего излучения варьировался

ственные преимущества с точки зрения интенсивно-

во всем интервале углов на правом склоне кривых.

сти испускаемых возбужденными ядрами гамма-лу-

172

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

Ядерная резонансная дифракция синхротронного излучения...

Таблица 2. Матрицы ядерной восприимчивости кристалла⁵⁷FeBO3 для асимметричных отражений (4 4 5), (5 6 6)

и (3 3 11)

Ядерные

резонансы

Падающее π-поляризованное излучение, 2 кЭ

Положение

-2.08

1.70

-1.84

2.22

в ед. Γ

Рефлекс (3 3 11), β = -0.731

{

}

{

}

{

}

{

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

-0.72i

-6.97

-12.01i

-0.03

-0.65i

-8.65

13.38i

η^σπ10

η^σσ

0.72i

-16.10

12.01i

-20.69

0.65i

-14.99

-13.38i

-20.70

Рефлекс (4 4 5), β = -0.221

{

} {

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

0.68i

-6.97

11.45i

-0.03

0.62i

-8.65

-12.75i

η^σπ10

η^σσ

-0.68i

-14.62

-11.45i

-18.79

-0.62i

-13.62

12.75i

-18.80

Рефлекс (5 6 6), β = -0.477

{

} {

}

{

}

η^ππ00

η^πσ01

-0.03

0.65i

-6.97

10.79i

-0.03

0.58i

-8.65

-12.01i

η^σπ10

η^σσ

-0.65i

-12.98

-10.79i

-16.69

-0.58i

-12.09

12.01i

-16.69

чей. В этом случае интенсивность излучения почти

фракции. Брэгговские отражения от этих плоско-

в два раза выше интенсивности излучения в сим-

стей должны иметь сумму индексов Миллера рав-

метричной геометрии. Геометрия крутого падения

ную нечетному числу. Для выбора подходящих от-

при любой поляризации уступает упомянутому вы-

ражений был необходим соответствующий анализ.

ше случаю. Очевидно, что причиной таких результа-

С этой целью был проведен расчет матриц ядерной

тов является анизотропия рассеяния в направлени-

восприимчивости кристалла для целого ряда асим-

ях 0 → 0 и 1 → 1, которая, как было показано в ра-

метричных отражений в геометрии Брэгга. Из них

боте [21], обусловлена интерференцией волн излуче-

мы выбрали те, которые имеют явное преимущество

ния в спиновом пространстве. Обнаруженные нами

по интенсивности генерируемого гамма-излучения.

в гипотетической ситуации свойства чисто ядерной

В качестве первых кандидатов оказались отраже-

дифракции в кристалле бората железа стали моти-

ния (3 3 11), (4 4 5), (5 6 6). В табл. 2 представлены

вацией поисков оптимальных решений в реальных

матричные элементы ядерной восприимчивости для

случаях. Изложенные выше особенности позволяют

этих асимметричных отражений в геометрии сколь-

ожидать и в реальном кристалле заметного увели-

зящего падения лучей, которая, как мы выяснили

чения его отражательной силы при переходе к асим-

выше, является более выгодной для достижения по-

метричной геометрии дифракции.

ставленных целей. В сравнении с геометрией кру-

того падения она предоставляет существенно более

широкую угловую зону для генерации гамма-излу-

3.4. Асимметричные отражения в реальном

чения, обладающего однолинейным спектром. Кро-

кристалле

ме того выбор был сделан в пользу π-поляризации

До сих пор мы рассматривали искусственно смо-

синхротронного излучения, которая также является

делированные случаи асимметричных отражений.

предпочтительной в отношении интенсивности гене-

В реальности для генерации синхротронного мёсс-

рируемого гамма-излучения (см. рис. 4). На рис. 5

бауэровского излучения используются пластинча-

показаны угловые зависимости интенсивности отра-

тые кристаллы бората железа, у которых плоскос-

жений для представленных в табл. 2 рефлексов и

ти (1 1 1) лежат параллельно поверхности кристал-

π-поляризованного синхротронного излучения, воз-

ла. Тем не менее в этих кристаллах можно найти

буждающего ядра. Интенсивность в максимуме для

ряд отклоненных от поверхности кристалла плоско-

всех изученных отражений оказалась приблизитель-

стей, отвечающих требованиям чисто ядерной ди-

но одинаковой. Но размер угловой области пра-

173

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

(445)

(566)

(3311)

0.175

0.150

0.125

0.100

0.075

0.050

0.025

0.000

-200 -100

100

200

300

-200 -100

100

200

300

-200 -100

100

200

300

Рис. 5. Угловые зависимости интенсивности чисто ядерной дифракции π-поляризованного синхротронного излучения от

кристалла⁵⁷FeBO3 в асимметричных отражениях (4 4 5), (5 6 6), (3 3 11) при локальном магнитном поле на ядрах 2 кЭ.

Кривая фиолетового цвета показывает для сравнения угловую зависимость для симметричного отражения (3 3 3). По

горизонтальной оси отложен угол отклонения от брэгговского положения кристалла. Интеграл по энергии взят во всей

резонансной резонансной области от -7Γ до 10Γ. Вертикальные пунктирные линии указывают углы падения синхро-

тронного излучения, выбранные для генерации ядерного резонансного гамма-излучения (спектры излучения показаны

на рис. 6)

(445)

(566)

(3311)

1.50

1.25

1.00

0.75

0.50

0.25

0.00

-4

-2

-4

-2

-6

-4

-2

Рис. 6. Спектры гамма-излучения, испускаемого кристалллом⁵⁷FeBO3 при возбуждении ядер железа синхротронным

π-поляризованным излучением. Излучение падает на кристалл в окрестности брэгговских асимметричных отражений

(445), (5 6 6), (3 3 11) в геометрии скользящего падения. Угол падения фиксирован на правых склонах угловых кри-

вых (см. рис. 5). Локальное магнитное поле на ядрах 2 кЭ. Спектры для отражения (3 3 3) в симметричной геометрии

дифракции β = -1.0 отображены кривыми фиолетового цвета

вого склона кривых

того, на котором спектр

(3311). Как известно, существенную роль в угло-

генерируемого гамма-излучения содержит одиноч-

вой протяженности брэгговского отражения играет

ную резонансную линию, заметно различается. Са-

лоренц-фактор, который из всех рассматриваемых

мый протяженный правый склон имеет отражение

случаев имеет максимальное значение для отраже-

174

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

Ядерная резонансная дифракция синхротронного излучения...

ния (3 3 11), 1/ sin 2θ₃₃₁₁ = 5.8 [26]. Это обстоятель-

ном отражении (3 3 11) от пластинчатого кристалла

ство дает дополнительные преимущества рассмат-

бората железа и π-поляризованном синхротронном

риваемому отражению. Далее были выполнены рас-

излучении, возбуждающем ядра⁵⁷Fe.

четы спектров генерируемого гамма-излучения при

разных значениях угла падения синхротронного из-

Благодарность. Автор выражает глубокую

лучения во всей угловой области правого склона.

благодарность А. И. Чумакову за обсуждение

При этом предполагалось, что угловая зависи-

статьи и полезные советы.

мость падающего излучения имеет форму гауссовой

кривой шириной 25 мкрад. Спектры, полученные

ЛИТЕРАТУРА

при разных углах падения, различались формой и

G. V. Smirnov, U. van Buerck, A. I. Chumakov,

имели разную ширину энергетического распределе-

A. Q. R. Baron, and R. Rueffer, Phys. Rev. B 55,

ния. Для всех рассматриваемых отражений были

5811 (1997).

выбраны такие углы падения, при которых спектры

имели форму одиночного резонанса с шириной на

G. V. Smirnov, Hyperf. Inter. 25, 91 (2000).

полувысоте 1.25Γ.

G. V. Smirnov, A. I. Chumakov, V. B. Potapkin,

Полученные спектры показаны на рис. 6, где они

R. Rueffer, and S. L. Popov, Phys. Rev. A 84, 053851

сравниваются со спектром гамма-излучения, гене-

(2011).

рируемого при тех же требованиях к углу паде-

T. Mitsui, N. Hirao, Y. Ohishi, R. Masuda, Y. Na-

ния в симметричном отражении (3 3 3). Как следует

kamura, H. Enoki, K. Sakaki, and M. Seto, J.

из рисунка, во всех рассмотренных случаях асим-

Synchrotron Rad. 16, 723 (2009).

метричных отражений интенсивность генерируемо-

го гамма-излучения превышает ту, которая достига-

V. Potapkin, C. McCammon, K. Glazyrin, A. Kantor,

ется в отражении (3 3 3). Углы падения отмечены на

I. Kupenko, C. Prescher, R. Sinmyo, G. V. Smirnov,

A. I. Chumakov, R. Rueffer, and L. Dubrovinsky,

рис. 5 вертикальными пунктирными линиями. Наи-

Nature Commun. 4, 1427 (2013).

большее превышение, почти в 1.8 раза, достигается

в отражении (3 3 11). Очевидно, кроме выявленного

M. A. Andreeva, R. A. Baulin, A. I. Chumakov,

преимущества в силе отражения, оно дает возмож-

R. Rueffer, G. V. Smirnov, Y. A. Babanov, D. I. De-

ность использовать более высокую расходимость па-

vyaterikov, M. A. Milyaev, D. A. Ponomarev,

дающего пучка при сохранении требуемого спектра

L. N. Romashev, and V. V. Ustinov, Phys. Rev. B 97,

гамма-излучения. Поэтому превосходство этого от-

024417 (2018).

ражения может быть еще более значительным.

J. A. Sans, V. Monteseguro, G. Garbarino, M. Gich,

V. Cerantola, V. Cuartero, M. Monte, T. Irifune,

4. ВЫВОДЫ

A. Munoz, and C. Popescu, Nature Commun. 9, 4554

(2018).

В условиях сверхтонкого взаимодействия ядра

A. Cini, M. Mannini, F. Totti, M. Fittipaldi, G. Spi-

⁵⁷Fe с магнитным и электрическим полями в крис-

na, A. Chumakov, R. Rueffer, A. Cornia, and R. Ses-

талле⁵⁷FeBO₃ вблизи температуры Нееля большую

soli, Nature Commun. 9, 480 (2018).

роль в когерентном рассеянии гамма-излучения

играет интерференция в спиновом пространстве

S. V. Ovsyannikov, M. Bykov, E. Bykova, K. Gla-

[21]. В частности, эта разновидность интерференции

zyrin, R. Sekhar Manna, A. A. Tsirlin, V. Ce-

rantola, I. Kupenko, A. V. Kurnosov, I. Kantor,

приводит к сильной анизотропии поляризуемости

A. S. Pakhomova, I. Chuvashova, A. I. Chumakov,

ядерной среды кристалла. В условиях анизотропии

R. Rueffer, C. McCammon, and L. S. Dubrovinsky,

ядерной поляризуемости появляется своеобразная

Nature Commun. 9, 4142 (2018).

зависимость отражательной способности ядерной

системы от выбора поляризации синхротронного

10.

I. S. Lyubutin, S. S. Starchikov, A. G. Gavriliuk,

излучения, возбуждающего ядра, и асимметрии

I. A. Troyan, Yu. A. Nikiforova, A. G. Ivanova,

геометрии брэгговской дифракции. В модельных

A. I. Chumakov, and R. Rueffer, Appl. Phys. Lett.

112, 242405 (2018).

расчетах найдены оптимальные, с точки зрения

интенсивности и ширины спектральной линии,

11.

E. S. Kiseeva, D. M. Vasiukov, B. J. Wood,

условия для генерации синхротронного мёссбау-

C. McCammon, T. Stachel, M. Bykov, E. Bykova,

эровского излучения. Показано, что наибольшие

A. Chumakov, V. Cerantola, J. W. Harris, and

преимущества достигаются в асимметричном обрат-

L. Dubrovinsky, Nature Geoscience 11, 144 (2018).

175

Г. В. Смирнов

ЖЭТФ, том 162, вып. 2 (8), 2022

12. D. Andrault, M. Munoz, G. Pesce, V. Cerantola,

18. Г. В. Смирнов, В. В. Мостовой, Ю. В. Швыдько,

A. Chumakov, I. Kantor, S. Pascarelli, R. Rueffer,

В. Н. Селезнев, В. В. Руденко, ЖЭТФ 78, 1196

and L. Hennet, Geochem. Persp. Lett. 6, 5 (2018).

(1980) [JETP 51, 603 (1980)].

19. М. В. Зелепухин, Г. В. Смирнов, У. ван Бюрк,

13. I. Kupenko, G. Aprilis, D. M. Vasiukov, C. McCam-

ВАНТ 4(33), 76 (1985).

mon, S. Chariton, V. Cerantola, I. Kantor, A. I. Chu-

makov, R. Rueffer, L. Dubrovinsky, and C. San-

20. Г. В. Смирнов, М. В. Зелепухин, У. ван Бюрк,

chez-Valle, Nature 570, 102 (2019).

Письма в ЖЭТФ 43, 274 (1986) [JETP Lett. 43,

353 (1986)].

14. Takaya Mitsui, Ko Mibu, Masaaki Tanaka, Shinji

Kitao, Yasuhiro Kobayashi, Ryo Masuda, and

21. Г. В. Смирнов, ЖЭТФ 160, 13 (2021) [JETP 133,

Makoto Seto, J. Phys. Soc. Jpn 89, 054707 (2020).

7 (2021)].

15. R. A. Baulin, M. A. Andreeva, A. I. Chumakov,

22. E. Gerdau, R. Rueffer, R. Hollatz, and J. P. Hannon,

D. Bessas, B. S. Roshchin, D. N. Karimov, and

Phys. Rev. Lett. 57, 1141 (1986).

V. E. Asadchikov, JETP Lett. 113, 162 (2021).

23. G. V. Smirnov, in The Rudolf Moessbauer Story, ed.

16. R. Rueffer and A. Chumakov, Historical

by M. Kalvius and P. Kienly (2012), Ch. 16, p. 317.

Developments and Future Perspectives in Nuclear

24. V. B. Potapkin, A. I. Chumakov, G. V. Smirnov,

Resonance Scattering in Modern Mossbauer

J.-Ph. Celse, R. Rueffer, C. McCammon, and L. Dub-

Spectroscopy: New Challenges Based on Cutting-Edge

rovinsky, J. Synchrotron Rad. 19, 559 (2012).

Techniques, ed. by Y. Yoshida and G. Langouche,

Springer (2021).

25. G. V. Smirnov and A. I. Chumakov, Phys. Rev.

A 100, 043830 (2019).

17. Г. В. Смирнов, В. В. Скляревский, Р. А. Восканян,

А. Н. Артемьев, Письма в ЖЭТФ 9, 123 (1969)

26. U. van Buerck, G. V. Smirnov, and R. L. Moessbauer,

[JETP Lett. 9, 70 (1969)].

J. Phys. C: Solid State Phys. 21, 5843 (1988).

176