ЖЭТФ, 2023, том 163, вып. 5, стр. 669-681

ТЕРАГЕРЦЕВАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ С ВРЕМЕННЫМ

РАЗРЕШЕНИЕМ (THZ-TDS) СВЕТОДИОДНЫХ

ГЕТЕРОСТРУКТУР С ТРЕМЯ И ПЯТЬЮ КВАНТОВЫМИ

ЯМАМИ In_xGa_1-xN/GaN

Е. Р. Бурмистров^*, Л. П. Авакянц^**

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова,

119234, Москва, Россия

Поступила в редакцию 29 ноября 2022 г.,

после переработки 17 декабря 2022 г.

Принята к публикации 21 декабря 2022 г.

Методом терагерцевой спектроскопии с временным разрешением (THz-TDs) зарегистрированы резонанс-

ные частоты плазмонных осцилляций, возбуждаемые в гетероструктурах со множественными квантовы-

ми ямами InxGa1-xN/GaN лазерными импульсами длительностью 130 фс в диапазоне температур от 90

до 170 К. Быстрое преобразование Фурье временных форм терагерцевых импульсов позволило получить

частотные спектры мощности и фазового сдвига терагерцевого излучения, интерпретация которых дала

возможность оценить время релаксации квазиимпульса (τ = 10^-12 с), подвижность (μ = 4 · 10³ см²/В · с)

и эффективную массу (m^∗ = 0.45m) основных носителей заряда в исследованных гетероструктурах.

На основании частотных спектров мощности и фазового сдвига терагерцевого излучения были получе-

ны температурные зависимости эффективной массы и времени релаксации квазиимпульса двумерного

электронного газа (2DEG). Значение подвижности 2DEG, полученное методом THz-TDs, хорошо согла-

суюется с данными холловских измерений.

DOI: 10.31857/S0044451023050061

зовался для исследований проводимости, подвижно-

EDN: BDSFKN

сти и плотности носителей заряда в поликристал-

лах CuInSe₂ и в полупроводниковых соединениях

1. ВВЕДЕНИЕ

Ge₂Sb₂Te₅ при T

= 7К. В сочетании с теорией

функционала плотности метод THz-TDs применял-

Метод терагерцевой спектроскопии с временным

ся для изучений проводящих свойств топологиче-

разрешением (ТHz-TDs) основан на генерации те-

ских изоляторов и сверхпроводников [6]. Таким об-

рагерцевых импульсов и детектировании их вре-

разом, возможности THz-TDs дополняют широко

менных форм световыми импульсами фемтосекунд-

используемые методы ИК-спектроскопии, комбина-

ной длительности [1]. Непосредственное измерение

ционного рассеяния и расширяют исследуемый диа-

временных форм терагерцевых импульсов позволя-

пазон частот.

ет извлекать информацию о фазовом сдвиге тера-

При генерации терагерцевого излучения в гете-

герцевого излучения, что, в свою очередь, открыва-

роструктурах со множественными квантовыми яма-

ет возможности для исследований механизмов ре-

ми (МКЯ) In_xGa_1-xN/GaN одновременно с фото-

лаксации с участием носителей заряда.

люминесценцией авторами работы [7, 8] установле-

Метод THz-TDs показал эффективность при

на зависимость между выходной мощностью тера-

изучении систем в условиях низких (5-10 К) тем-

герцевого излучения и числом КЯ в активной об-

ператур и с низкой (10¹¹-10¹³ см^-3) электронной

ласти. Согласно представленным в [7, 8] результа-

плотностью, таких, например, как плазма разря-

там увеличение числа КЯ и концентрации In при-

да He [2, 3]. В работах [4, 5] метод THz-TDs исполь-

водит к усилению выходной мощности терагерцево-

^* E-mail: eugeni.conovaloff@yandex.ru

го излучения. В сочетании с фотовозбуждением ме-

^** E-mail: avakyants@physics.msu.ru

тод THz-TDs использовался для определения типа

669

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

проводимости, диффузионной длины электронов и

дырок и динамики излучательной рекомбинации в

гетероструктурах [9-11].

В работе

[12] исследовалось взаимодействие

терагерцевого излучения с гетероструктурами

AlGaN/GaN. Показано, что при поглощении

терагерцевых импульсов в гетероструктурах

AlGaN/GaN возникают двумерные (2D) плазмон-

ные осцилляции с характерными резонансными

частотами в диапазоне

0.5-3.5 ТГц. При реги-

страции временных форм терагерцевых импульсов

методом THz-TDs в диапазоне температур 80-300 К

было обнаружено красное смещение плазмонной

резонансной частоты. Авторы связывают наблю-

даемый эффект с температурной перенормировкой

эффективной массы основных носителей заряда в

Рис. 1. Слоевая структура образцов с тремя и пятью КЯ

одиночной КЯ AlGaN/GaN [13].

InxGa1-xN/GaN в активной области

В данной работе в качестве источников тера-

герцевого излучения используются гетерострукту-

Для гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN на под-

ры InGaN/AlGaN/GaN со встроенными пьезоэлек-

ложке Al₂O₃ площадью 0.4 мм² и толщиной 430 мкм

трическими полями, напряженность которых может

в направлении [0001] первым наращивался затра-

достигать 3 МВ/см [8,14]. Гетероструктуры со МКЯ

вочный низкотемпературный слой GaN толщиной

In_xGa_1-xN/GaN преобразуют фемтосекундные оп-

5 мкм, предназначенный для уменьшения рассогла-

тические импульсы в терагерцевые электромагнит-

сования постоянных кристаллических решеток меж-

ные волны [15].

ду формируемыми слоями. Для улучшения струк-

Исследования проводящих свойств гетерострук-

турного качества полупроводника и снижения плот-

тур InGaN/AlGaN/GaN являются актуальными в

ности дислокаций в слоях гетероструктуры фор-

связи с их широким практическим использовани-

мировалась буферная сглаживающая сверхрешётка

ем [16, 17]. Например, УФ-светодиоды на основе

InGaN/GaN (20 периодов квантовая яма/квантовый

гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN обладают 40-

барьер (КЯ/КБ) с толщинами 2/2 нм). Активная

процентной эффективностью излучения [18-20]. Од-

область гетероструктур состоит из трех и пяти

нако выходная мощность и эффективность излу-

КЯ/КБ In_xGa_1-xN/GaN с толщинами 2.5/15 нм и

чения приборов микро- и оптоэлектроники на ос-

3/12 нм. Далее формировался слой AlGaN толщи-

нове гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN определя-

ной 20 нм и слой GaN толщиной 110 нм. Ширина за-

ются подвижностью двумерного электронного газа

прещенной зоны и мольная доля индия определя-

(2DEG) во МКЯ In_xGa_1-xN/GaN.

лись с помощью методики фототоковой спектроско-

Целью данной работы является определение

пии, как это описывается в работе [21]. Основные

методом THz-TDs времени релаксации квазиим-

параметры исследуемых образцов представлены в

пульса, подвижности и эффективной массы основ-

табл. 1.

ных носителей заряда в гетероструктурах со МКЯ

In_xGa_1-xN/GaN, широко используемых в настоящее

Таблица

Параметры образцов гетероструктур

время в светодиодах синего и зеленого диапазонов

InGaN/AlGaN/GaN

излучения.

N КЯ/КБ, нм S, мм² x_In

E_g, эВ

2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОБРАЗЦЫ

2.5/15

0.4

0.22

2.6

ГЕТЕРОСТРУКТУР InGaN/AlGaN/GaN

Объектом исследования является типичная для

3/12

0.4

0.24

2.6

светодиодных гетероструктур с тремя и пятью КЯ

In_xGa_1-xN/GaN в активной области слоевая струк-

В таблице 1 приняты обозначения: N — число КЯ,

тура (рис. 1). Исследовались промышленные образ-

S — площадь поверхности кристалла, E_g — ширина

цы гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN, выращен-

запрещенной зоны In_xGa_1-xN, x_In — мольная доля

ные методом газофазной эпитаксии (ГФЭ).

индия.

670

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

Cryostat

with sample

Beam

Lens 2

Lens 1

Telescope

Photoconducting

splitter 2

Mirror 4

Mirror 2

switch 1

Lens 3

THz

Femtosecond

Mirror 1

Mirror 6

laser

Beam

Mirror 3

splitter 1

Mirror 5

Mirror 7

Mirror 8

Photoconducting

switch 2

Personal computer

Рис. 2. Схема экспериментальной установки для генерации терагерцевых импульсов и детектирования их временных

форм

В серийном производстве готовых светодиодных

3. МЕТОДИКА ГЕНЕРАЦИИ

устройств на основе МКЯ In_xGa_1-xN/GaN исполь-

ТЕРАГЕРЦЕВЫХ ИМПУЛЬСОВ И

зуется рост вдоль полярного направления [0001] гек-

ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ИХ ВРЕМЕННЫХ

ФОРМ

сагонального GaN. В результате пьезоэлектриче-

ской и спонтанной поляризаций в активной обла-

В данной работе предложена методика регистра-

сти гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN формиру-

ции частотных спектров мощности и фазового сдви-

ются пьезоэлектрические поля с напряженностью

га терагерцевого излучения, в основе которой зало-

порядка единиц МВ/см. Обычно для оценки на-

жен механизм возбуждения плазмонных осцилля-

пряженности пьезоэлектрических полей исследует-

ций в гетероструктурах со МКЯ In_xGa_1-xN/GaN

ся зависимость энергии перехода между основными

оптическими импульсами фемтосекундной длитель-

(невозбужденными) уровнями в КЯ валентной зо-

ности. Измерения проводились на установке, схема

ны и зоны проводимости от внешнего электрическо-

которой приведена на рис. 2.

го поля. В основе такого подхода лежит квантово-

В схеме (рис. 2) источником излучения является

размерный эффект Штарка (QCSE).

Ti: сапфировый лазер с временным окном импуль-

сов 130 фс на длине волны 800 нм (ИК-излучение)

Основываясь на результатах, полученных мето-

со средней выходной мощностью 57 мВт и с часто-

дом фототоковой спектроскопии (PCS), можно счи-

той следования импульсов 60 МГц. Регистрация вре-

тать, что:

менных форм терагерцевых импульсов осуществля-

1. распределение встроенных электрических полей в

лась в геометрии на прохождение. Излучение Ti:

исследуемых гетероструктурах InGaN/AlGaN/GaN

сапфирового лазера диаметром пучка 1.8 мм с помо-

является однородным;

щью делителя пучка разделялось на пучок накачки

и пробный пучок (референс) (рис. 2). Пучок накач-

2. деформационными сдвигами в активном слое

ки использовался в канале генерации терагерцевых

гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN можно прене-

импульсов. Референс использовался в когерентной

бречь. Измеряемая с помощью ячейки Голея мощ-

схеме детектирования для управления детектором,

ность выходного терагерцевого излучения для гете-

чувствительным к электрическому полю терагерце-

роструктур с тремя и пятью КЯ составила 3 мкВт и

вых импульсов. Предварительно проводилась юсти-

8 мкВт. Следовательно, исследуемые образцы соот-

ровка оптического и терагерцевого путей излучения.

ветствуют области прозрачности терагерцевого из-

исследованных

гетероструктурах

лучения, а конверсия мощности фемтосекундного

InGaN/AlGaN/GaN уровень Ферми поверхност-

импульса в мощность терагерцевого составляет со-

ного состояния отличается от объемного уровня

ответственно 0.005% и 0.014%.

671

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Ферми. Следовательно, вблизи поверхности гра-

рагерцевое излучение фокусировалось кремниевой

ница запрещенной зоны искривляется. В области

линзой 2, зеркалом 4 и направлялось в детектор.

искривления формируются встроенные электриче-

Чтобы отделить дипольный отклик 2DEG от ко-

ские поля, которые приводят к перераспределению

лебаний различной физической природы, возника-

электронной плотности в глубь полупроводника.

ющих в результате генерации терагерцевого излу-

Поскольку Ti : сапфировый лазер настроен на

чения, проводилось временное стробирование тера-

длину волны

800 нм, используемый квант света

герцевых импульсов. В целях селективного выделе-

имеет энергию 1.55 эВ. Ширина запрещенной зоны

ния их временных участков и регистрации времен-

в области КЯ InGaN равна 2.6 эВ. Следовательно,

ной зависимости их электрического поля использо-

в результате двухфотонного поглощения фем-

вались временные окна (или стробы). Чем больше

тосекундных лазерных импульсов в КЯ InGaN

временное окно, тем более высокие частоты можно

возникают пространственно разделенные элек-

детектировать.

троны и

«дырки». Под действием встроенного

Путем регулирования времени задержки между

пьезоэлектрического поля электрон-дырочная пара

референсом и импульсом накачки была подобрана

становится поляризованной. Это ведет к генерации

ширина временного окна [22]. Во временном окне

переменного во времени дипольного момента в

регистрировались импульсы, соответствующие ди-

системе, который, в свою очередь, приводит к

польному отклику 2DEG и подавлялись остальные

излучению терагерцевых электромагнитных волн.

импульсы. При использовании временных окон им-

пульсный отклик среды умножался на функцию ок-

E_x

на. В частотной области это соответствует свертке

IR radiation

функции импульсного отклика на спектр окна.

S_⊥

Терагерцевый и оптические импульсы (импульс

накачки и референс) являются репликами одного и

того же фемтосекундного импульса. Следовательно,

E_y

α = arctg(n₂/n₁) = 67^◦

терагерцевый импульс и референс связаны друг с

другом по фазе и эта связь остается постоянной во

Heterostructure

времени. Длительность импульса накачки (130 фс)

меньше периода терагерцевого импульса. Поэтому

Рис. 3. Схема геометрии эксперимента, где n1 — показа-

тель преломления среды, из которой ИК-излучение пада-

референс взаимодействует на детекторе с одним и

ет на поверхность гетероструктуры, n2 — показатель пре-

тем же временным участком терагерцевого импуль-

ломления GaN, α — угол Брюстера для гетероструктуры

са.

InGaN/AlGaN/GaN, k — волновой вектор ИК-излучения,

Стробирование детектора во временной области

n — нормаль к поверхности, Ex,Ey — компоненты напря-

осуществлялось с помощью оптической системы за-

женности электрического поля ИК-излучения

держки, состоящей из зеркал 7, 8 с регулируемым

расстоянием между ними. За счет изменения рас-

Поскольку размер пятна ИК-излучения на по-

верхности гетероструктуры больше длины волны

стояния между зеркалами 7 и 8 регулировалось вре-

мя прихода референса на детектор относительно

ИК-излучения, необходимо учитывать интерферен-

терагерцевого импульса. Это позволило детектиро-

цию от элементарных источников в поперечном се-

вать разные участки терагерцевого импульса с вре-

чении пятна, приводящую к модуляции результи-

менным разрешением, равным длительности рефе-

рующей диаграммы. Максимальная мощность гене-

ренса. Шаг перемещения составил 17 фс (5 мкм).

рации терагерцевого излучения наблюдается в том

случае, если колебания элементарных источников

Терагерцевые импульсы детектировались с по-

складываются в фазе вдоль направления излучения

мощью фотопроводящей антенны (ФП1), состоящей

элементарного диполя, т. е. вдоль касательной к по-

из двух металлических электродов, расположенных

верхности гетероструктуры. Поэтому пучок накач-

на полупроводниковой изолирующей подложке с ра-

ки с P -поляризацией электрического поля падал под

бочей поверхностью 30 × 40 мкм² из низкотемпера-

углом Брюстера на поверхность гетероструктуры

турного GaAs толщиной 3 мкм, и выращенной мето-

(рис. 3). При падении под углом Брюстера ИК-излу-

дом ГФЭ при температуре 3000^◦С. Электроды ФП1

чение с P -поляризацией электрического поля про-

подключались к измерителю тока. Электрический

ходит максимально эффективно через образец без

ток J, пропорциональный амплитуде электрическо-

отражения. На выходе из образца расходящееся те-

го поля терагерцевых импульсов, создавался фото-

672

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

возбужденными носителями заряда, движущимися

чае свертка функций представляется в виде произ-

в электрическом поле

ведения фурье-образов

J = 〈N〉eμE(τ),

(1)

K_THz (ω) = G(ω)E_opt (ω).

(4)

где 〈N〉 — среднее значение концентрации фотовоз-

В уравнении (4) G(ω) является комплексно зна-

бужденных носителей, τ — регулируемое время за-

чащей функцией передачи модуляции. Физический

держки референса относительно импульса накачки.

смысл модуляции монохроматического излучения

В настоящей работе регистрировались две вре-

имеет Re[G(ω)].

менные формы электрического поля терагерцевых

В методе THz-TDs результирующий спектр яв-

импульсов E_on (t) и E_off (t). Временные формы

ляется наложением фурье-образов терагерцевого

E_on(t) детектировались с помощью референса,

импульса и референса:

время прихода которого регулировалось оптиче-

∫

√

K_THz (t)exp(-iωt)dt

ской системой задержки (рис. 2). Для регистрации

2π

-∞

G(ω) =

временной зависимости E_off (t) использовались две

∫

фотопроводящие антенны. Одна из них (ФП1)

√

E_opt (t)exp(-iωt)dt

2π

-∞

K_THz (ω)

применялась в качестве детектора терагерцевых

(5)

импульсов. Другая (ФП2) использовалась вместо

E_opt (ω)

криостата с образцами для преобразования по-

Сдвиг во времени двух терагерцевых импульсов

даваемых на нее фемтосекундных импульсов в

друг относительно друга на величину Δt за счет ко-

терагерцевые (рис. 2). Электроды ФП2 были под-

нечного времени релаксации 2DEG во МКЯ приво-

ключены к источнику питания. Сгенерированные

дит к сдвигу фазы одного из них, который можно

на ФП2 терагерцевые импульсы поступали на ФП1.

учесть следующим образом:

Путем обработки соответствующих временных

∫

форм методом быстрого преобразования Фурье

K_THz (ω)exp(-iωΔt) = K_THz (t - Δt) ×

(БПФ) осуществлялся переход из временного пред-

-∞

× exp(-iωt)dt.

(6)

ставления в частотное. Визуализация терагерцевых

спектров эмиссии и их обработка проводились с

Как уже говорилось, длительность оптическо-

помощью персонального компьютера.

го импульса меньше терагерцевого. Следовательно,

функцию I_opt (t) можно аппроксимировать с помо-

4. ОСНОВНЫЕ ФОРМУЛЫ

щью дельта-функции δ(t). Уравнение (2) приобре-

Пусть временная зависимость электрического

тает вид

поля фемтосекундного ИК-импульса длитель-

N (t^′) = I_opt (t) ⊗ K_THz (t^′) ≈ δ(t) ⊗ K_THz (t^′) =

ностью τ описывается функцией E_opt (t), а его

= K_THz(t^′).

(7)

интенсивность функцией I_opt (t) (рис. 4).

Пусть функция G(t) характеризует фазовую мо-

Последнее означает, что регистрировать временную

дуляцию фемтосекундного ИК-импульса вследствие

форму терагерцевого импульса можно только тогда,

его прохождения через образец толщиной h. Тогда

когда он одновременно взаимодействует с референ-

сигнал на детекторе N(t^′) можно представить в виде

сом на детекторе. Следовательно, методом THz-TDs

свертки двух функций, одна из которых, K_THz (t),

можно регистрировать фазовый сдвиг, мощность

соответствует электрическому полю терагерцевых

и электрическое поле терагерцевых импульсов как

импульсов:

функции времени.

N (t^′) = I_opt (t) ⊗ K_THz (t^′).

(2)

Переход из временного представления времен-

ных форм терагерцевых импульсов в частотное

Учесть фазовую модуляцию, вызванную временной

осуществлялся с применением аппарата БПФ.

задержкой терагерцевого импульса в образце, мож-

Это дало возможность разложить временные

но, интегрально связав K_THz (t) с функцией элек-

формы терагерцевых импульсов на отдельные

трического поля ИК-излучения

фурье-гармоники [22]:

+∞

K_THz (t) = G(t - t^′)E_opt (t^′)dt^′.

(3)

E_off,on(f) = |E_off,on(f)| exp(iφ_off,on(f)).

(8)

-∞

БПФ временной зависимости E_on(t) позволило вы-

Осуществить переход из временного представления

явить минимумы, соответствующие резонансным

в частотное можно с помощью БПФ. В данном слу-

частотам 2D-плазмонных осцилляций.

673

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

G(t)

E_opt(t)

K_THz (t)

Femtosecond

THz-Detector

laser

τ^′

Sample

Рис. 4. Схема, поясняющая механизм образования 2D-плазмонных осцилляций, возбуждаемых в гетероструктурах со

МКЯ InxGa1-xN/GaN. Показана временная шкала, указывающая направление распространения оптического и терагер-

цевого импульсов

Для характеристики терагерцевых спектров

энергии в плоскопараллельных слоях гетерострук-

эмиссии оценивались такие параметры, как спек-

туры.

тральная мощность P_i(f) = |E_on (f)|² / |E_off (f)|² и

Для рассматриваемых плазмонных структур ре-

фазовый сдвиг Φ_i(f) = φ_on(f) - φ_off (f). Методом

зонансные частоты оценивались из закона диспер-

разворачивания фазы определялась полная фаза

сии стробируемых 2D-плазмонов [23, 24]

Φ_i(f), соответствующая числу периодов, уклады-

√

вающихся в пределах разности хода длин волн

4πe²N_2DEG |q_n|

f_g,n =

(10)

падающего и прошедшего через криостат с образ-

2π m^∗ϵ₀(ϵ_s + ϵ_d · cth(d_2DEG|q_n|))

цом излучения. Для этого к каждому значению

фазы в пределах первого периода прибавлялся мно-

где |q_n| = 2πn/P , n = 1, 2, . . . , P — период активной

житель 2π. Заранее учитывалось, что скачки фазы

области (P = 17.5 нм и P = 15 нм в случае гете-

отсутствуют в точках перехода через период. Зна-

роструктур с тремя и пятью КЯ In_xGa_1-xN/GaN),

чение разности хода длин волн было установлено в

ϵs = 10.6 + iα — диэлектрическая проницаемость

ходе эксперимента.

подложки, ϵ_d = 9.5 + iβ — диэлектрическая прони-

Для моделирования частотной зависимости

цаемость барьера, m^∗ — эффективная масса, опре-

E_on(f) проводилось разложение в ряд Фурье с вы-

деляемая с помощью формулы (10), ϵ₀ — диэлек-

численными по формуле (8) фурье-компонентами

трическая постоянная, d_2DEG — глубина залегания

частотной зависимости E_off (f) и с комплексной

2DEG (для гетероструктур с тремя и пятью КЯ

функцией передачи F(f)

d_2DEG = 36 нм и d_2DEG = 28 нм). В мнимых частях

комплексных диэлектрических проницаемостей вве-

∑

E_sim (f) = F(0)E_off (0) +

F (f_k)E_off (f_k) ×

дены подгоночные параметры α = 2000, β = 1300,

которые позволили учесть радиационные потери в

подложке и в области барьеров активного слоя ге-

× exp(2πif_kt),

(9)

тероструктур. Значения подгоночных параметров

где F (f_k) была найдена путем решения уравнений

подбирались в целях наилучшего соответствия смо-

Максвелла в гидродинамической модели высокочас-

делированного сигнала E_sim (t) с данными измере-

тотных свойств 2DEG как отклик среды на плоскую

ний в процессе нахождения функции F (f_k). Для

волну с частотой f, f_k = k/Δt, k = 1, 2, . . . и Δt —

спектрального диапазона, лежащего ниже частоты

временное окно ИК-импульсов. Функция F (f_k) за-

первого плазмонного резонанса f < f_g,1, учитыва-

висит от диэлектрического окружения 2DEG. В про-

лось, что ϵ_s и ϵ_d являются бездисперсионными с по-

цессе нахождения F (f_k) барьерный слой GaN и под-

стоянными значениями соответственно 10.6 и 9.5.

ложка Al₂O₃ моделировались как два разных слоя с

Подстановка в формулу

(10) значений резо-

комплексными диэлектрическими проницаемостями

нансных частот позволила оценить эффективную

ϵ_d и ϵ_s. В выражениях для ϵ_d и ϵ_s учитывались ком-

массу m^∗ основных носителей заряда. На основа-

поненты Im[ϵ_d] и Im[ϵ_s], которые отвечают за потери

нии значений времени релаксации квазиимпульса τ

674

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

Рис. 5. a,c) Временные формы электрического поля терагерцевых импульсов для гетероструктур с тремя и пятью КЯ

InxGa1-xN/GaN. b,d) Результат обработки соответствующих временных форм методом быстрого Фурье преобразования

и эффективной массы m^∗ определялась подвиж-

излучения. Его временная форма E_off (t) регистри-

ность 2DEG во МКЯ In_xGa_1-xN/GaN по формуле

ровалась в соответствии со схемой, изображенной

μ = eτ/m^∗.

на рис. 2. Временные формы E_off (t) терагерцевых

Для исследуемых гетероструктур холловская по-

импульсов, генерируемых ФП2, сразу детектиро-

движность и концентрация определялись в геомет-

вались с помощью ФП1. Поэтому их временная

рии Ван дер Пау. Регистрация температурных зави-

форма не менялась в ходе эксперимента (рис. 5a,c).

симостей холловской концентрации и подвижности

Временная форма терагерцевых импульсов

осуществлялась на установке «EcopiaHMS-3000» в

E_on(t) представляет собой максимум с поло-

магнитных полях до 6 Тл в темноте в интервале от 5

жительными и отрицательными полуволнами.

до 300 K.

Максимум временной зависимости E_on (t) соответ-

ствует дипольному отклику 2DEG как ответ на

многофотонное возбуждение оптическими импуль-

5. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

сами фемтосекундной длительности. Наложение

На рис. 5a,c представлены временные формы

многократных отражений терагерцевого импульса

электрического поля терагерцевых импульсов, по-

от границ раздела КБ/КЯ проявилось на рис. 5a,c

лученные для двух типов образцов гетероструктур

в виде положительных полуволн. Сдвиг фазы на

при температуре 90 К.

π вследствие наложений многократных отражений

Свободные носители заряда, генерируемые

от границ раздела КЯ/КБ можно связать с от-

фемтосекундными импульсами между электродами

рицательными полуволнами (рис. 5a,c). Границы

ФП2, ускорялись приложенным к зазору элек-

разделов КБ/КЯ и КЯ/КБ отличаются между

трическим полем. В результате возникал импульс

собой соотношениями показателей преломления

тока, который является источником терагерцевого

сред.

675

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Рис. 6. Спектральная мощность (a,c) и частотные спектры фазового сдвига (b,d) терагерцевого излучения для гетеро-

структур с тремя и пятью КЯ InxGa1-xN/GaN

На рис. 5a,c задержка Δt терагерцевого импуль-

Наблюдаются модулированные полосами Фаб-

са с временной формой E_on (t) относительно тера-

ри - Перо осцилляции функций P_t1,t2(f) и Φ_t1,t2(f) в

герцевого импульса с временной формой E_off (t) обу-

диапазоне частот от 1 до 3.5 ТГц (рис. 6a) и от 2 до

словлена потерями энергии в слоях гетерострукту-

3.5 ТГц (рис. 6c). Эффект «бахромы» на спектрах

ры, а также его отражением от подложки Al₂O₃ и

P_t1,t2(f) и Φ_t1,t2(f) возникает вследствие отражения

от барьеров GaN. Отражения от стенок криостата и

терагерцевого импульса от подложки и его много-

от подложки связываются с появлением первого и

кратной интерференции в плоскопараллельных сло-

второго пиков меньшей амплитуды на рис. 5a,c. Ве-

ях гетероструктуры InGaN/AlGaN/GaN. Подавле-

личина задержки Δt, равная 2.3 пс (рис. 5a) и 3.4 пс

ние осцилляций Фабри - Перо на частотных спек-

(рис. 5c), является временем релаксации квазиим-

трах P_t1,t2(f) и Φ_t1,t2(f) достигнуто путем выреза-

пульса 2DEG.

ния дорожек сигнала перед первым «эхом» на вре-

На рис. 5b,d представлены частотные зависи-

менной зависимости (рис. 5a,c).

мости фурье-амплитуд терагерцевых импульсов.

Видно, что фазовый сдвиг вблизи плазмонных

В диапазоне от 0.1 до 1.2 ТГц (рис. 5b) и от 0.1

резонансов (рис. 6b,d) является точкой перегиба

до 2 ТГц (рис. 5d) наблюдаются осцилляции Фаб-

функции Φ_t1,t2(f), что соответствует минимумам в

ри - Перо, которые мешают наблюдению в этой

частотных спектрах мощности P_t1,t2(f). При темпе-

области

2D-плазмонных резонансов. Для опре-

ратурах выше 170 К особенности плазмонного резо-

деления числа наблюдаемых плазмонных мод, а

нанса в эксперименте не разрешались.

также для регистрации их частот в данной работе

При температуре

90 К резонансные частоты

получено частотное распределение мощности и

2D-плазмонных осцилляций для гетероструктур

фазового сдвига терагерцевого излучения (рис. 6).

с тремя и пятью КЯ In_xGa_1-xN/GaN равны:

676

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

Рис. 7. Спектральная мощность (a,c) и частотные спектры фазового сдвига (b,d) терагерцевого излучения, получен-

ные для гетероструктур с тремя и пятью КЯ InxGa1-xN/GaN в диапазоне температур от 90 до 170 K с шагом 20 К.

Пунктирные вертикальные линии обозначают положение частот плазмонных резонансов при температурах 90 К и 170 К.

Стрелками обозначено красное смещение 2D-плазмонного резонанса

Таблица 2. Температурная зависимость эффективной мас-

при 90 K до 20^◦ при 170 К (рис. 7b). Наблюдаемое

сы основных носителей заряда в гетероструктурах с тре-

красное смещение 2D-плазмонной резонансной час-

мя и пятью КЯ InxGa1-xN/GaN по данным частот 2D-

тоты идентифицируется как в спектрах P(f), так и в

плазмонных резонансов

спектрах Φ(f). В работах [12,13] было показано, что

красное смещение 2D-плазмонного резонанса связа-

T,K

но с температурной перенормировкой эффективной

110

130

150

170

массы основных носителей заряда. Таблица 2 демон-

0.43m

0.45m

0.49m

0.56m

стрирует рассчитанные с помощью формулы (10)

0.40m

0.42m

0.45m

0.48m

значения эффективной массы в диапазоне темпера-

тур от 90 до 170 К.

fg,1 = 1.7 ТГц, fg,2 = 2.4 ТГц, fg,3 = 3.3 ТГц и

Столь высокие значения эффективной массы не

f_g,1 = 2.3 ТГц, f_g,2 = 3.4 ТГц.

могут объясняться эффектом гибридизации волно-

В настоящей работе получены частотные спек-

вых функций основных носителей заряда или их

тры мощности и фазового сдвига терагерцевых им-

рассеянием на LO-фононах. Расчет показал, что эф-

пульсов в диапазоне температур от 90 до 170 К с

фективная масса с учетом гибридизации волновых

шагом 20 К (рис. 7).

функций и рассеяния на LO-фононах составляет

Увеличение температуры образца приводит к

лишь 52% от значений, полученных при темпера-

уширению минимума 2D-плазмонного резонанса и

туре 90 К. Следовательно, данные эффекты недо-

к подавлению его пиковой величины (рис. 7a,c).

статочны для обоснования более высоких значений.

В то же время наблюдается усиление фазовой мо-

Непараболичность закона дисперсии также не мо-

дуляции. Амплитудный излом увеличивается с 3^◦

жет быть объяснением, так как холловская концен-

677

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Рис. 8. Температурная зависимость холловской концентрации (a,c) и холловской подвижности (b,d) для гетероструктур

с тремя и пятью КЯ InxGa1-xN/GaN в активной области. Стрелка указывает начало возрастания экспериментальной

кривой

трация не изменяется. Поэтому температурная пе-

мя релаксации квазиимпульса преобладает над вре-

ренормировка эффективной массы со столь боль-

менем полного затухания. Данное расхождение при

шим масштабом, порядка полутора раз, может быть

низких температурах может объясняться наличием

связана с особенностями взаимодействия фемтосе-

других форм потери энергии: 1) частичная компен-

кундных ИК-импульсов с 2DEG. Данный вопрос

сация встроенного пьезоэлектрического поля; 2) по-

требует дополнительных исследований.

тери на дефектах решетки; 3) возбуждение наклон-

Далее оценивалось полное время затухания плаз-

ных плазмонных волн. С ростом температуры вре-

монных осцилляций в 2DEG по частотным спектрам

мя релаксации квазиимпульса уменьшается в связи

мощности терагерцевого излучения на основании со-

с электрон-фононным рассеянием. В области более

отношения τ_gen = 1/2πΔf_g,n (рис. 6a,c). Для вычис-

высоких температур значения становятся сопоста-

ления полного времени затухания величина Δf_g,n

вимыми.

определялась как полуширина плазмонного резо-

На основании значений времени релаксации ква-

нанса, взятая на половине его высоты [25]. Результа-

зиимпульса и эффективной массы рассчитывалась

ты расчетов полного времени затухания τ_gen и вре-

подвижность 2DEG во МКЯ In_xGa_1-xN/GaN. Ре-

мени релаксации квазиимпульса 2DEG представле-

зультаты расчетов приведены в табл. 4.

ны в табл. 3.

Таблица 4. Параметры 2DEG по данным частот 2D-плаз-

Таблица 3. Температурная зависимость времени релакса-

монных резонансов при температуре нагрева образца 170 К

ции квазиимпульса 2DEG и времени полного затухания

N_2DEG,

f_g,2,

τ,

〈m^∗〉

μ, 10³

T,K

10¹² см^-2 ТГц пс

см²/В · с

Время

110

130

150

170

2.17

1.5

1.1

0.56m

3.5

затухания

2.20

2.8

1.2

0.48m

4.4

τ, пс

2.3

1.9

1.5

1.3

1.1

τ_gen, пс

1.8

1.6

1.5

1.2

0.8

Как видно на рис. 8a,c, ход зависимости хол-

τ, пс

3.4

2.8

2.3

1.7

1.2

ловской концентрации от температуры для ге-

τ_gen, пс

2.2

2.0

1.8

1.7

1.4

тероструктур со МКЯ In_xGa_1-xN/GaN является

немонотонным. В области низких температур

Из данных табл. 3 видно, что время полного за-

(30 К

< T

< 175 К) холловская концентрация

тухания демонстрирует менее слабую температур-

сохраняет среднее постоянное значение около

ную зависимость. В области низких температур вре-

2.17 · 10¹² см^-2 (рис. 8a) и 2.2 · 10¹² см^-2 (рис. 8c).

678

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

В области более высоких температур (T > 175 К)

шеток. Это, в свою очередь, ведет к выравниванию

n_H(T) возрастает и достигает значений 2.3·10¹² см^-2

потенциального рельефа активной области гетеро-

и 2.4 · 10¹² см^-2.

структуры (состояние плоских зон). Данный про-

Температурная зависимость μ_H (T ) (рис. 8b,d)

цесс можно рассматривать как «обратный» пьезо-

типична для гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN.

электрический эффект. Снижение напряженности

Холловская подвижность уменьшается с ростом

встроенного пьезоэлектрического поля сопровожда-

температуры в связи с увеличением интенсивности

ется изменением деформации кристаллической ре-

механизма рассеяния на полярных оптических фо-

шетки.

нонах при T > 85 К. Значения n_H и μ_H для двух

Регистрация временных форм терагерцевых им-

крайних температурных областей представлены в

пульсов методом THz-TDs позволила определить

табл. 5.

время релаксации квазиимпульса, подвижность и

эффективную массу основных носителей заряда в

Таблица 5. Значения холловской подвижности и концен-

гетероструктурах со МКЯ In_xGa_1-xN/GaN.

трации в области низких и высоких температур

Сравнивая полученные результаты, мож-

30 K

170 K

но утверждать, что увеличение числа КЯ

n_H,

μ_H, 10³

n_H,

μ_H, 10³

In_xGa_1-xN/GaN в активной области гетерострук-

туры приводит к усилению выходной мощности

10¹² см^-2 см²/В · с

терагерцевого излучения. Для гетероструктур с

2.17

7.0

2.17

4.2

тремя и пятью КЯ конверсия мощности фемто-

2.20

6.0

2.20

3.0

секундного импульса в мощность терагерцевого

составляет 0.005% и 0.014%.

В случае гетероструктур с тремя КЯ на ча-

6. ОБСУЖДЕНИЕ

стотных спектрах можности наблюдаются три плаз-

Новизна данной работы заключается в том, что

монные резонансные частоты. При добавлении КЯ

гетероструктуры со МКЯ In_xGa_1-xN/GaN исполь-

в активную область наблюдается уменьшение чис-

зуются в качестве источников терагерцевого излу-

ла плазмонных мод и рост напряженности элек-

чения.

трического поля терагерцевых импульсов. Напря-

Механизм генерации терагерцевых импульсов

женность их электрического поля в пренебрежении

заключается в следующем. В результате двухфо-

временным изменением скорости носителей заряда

тонного поглощения оптических импульсов фемто-

можно оценить по формуле излучения диполя

секундной длительности в КЯ InGaN генерируют-

∂N

ся пространственно разделенные электроны и «дыр-

E_THz ∼

eμE_int sinϑ,

(11)

∂t

ки». Под действием встроенного пьезоэлектрическо-

го поля электрон-дырочная пара становится поля-

где E_int

— напряженность встроенного пье-

ризованной. Это ведет к генерации переменного во

зоэлектрического

поля в

гетероструктуре

времени дипольного момента в системе P (t), что,

InGaN/AlGaN/GaN; ϑ — угол между нормалью к

в свою очередь, приводит к излучению терагерце-

направлению осцилляций диполя и направлением

вых электромагнитных волн. Напряженность элек-

излучения; ∂N/∂t — изменение во времени концен-

трического поля терагерцевых импульсов как функ-

трации фотоиндуцированных носителей заряда с

ция времени пропорциональна второй производной

подвижностью μ. Максимум терагерцевого излу-

от дипольного момента E_THz (t) ∼ ∂²P(t)/∂t².

чения направлен вдоль касательной к поверхности

Полярность генерируемых диполей противопо-

гетероструктуры (sin ϑ = 1), так как колебания эле-

ложна полярности встроенного пьезоэлектрическо-

ментарных источников складываются в фазе вдоль

го поля в гетероструктурах InGaN/AlGaN/GaN.

направления излучения элементарного диполя.

Электромагнитное терагерцевое излучение возника-

С увеличением числа КЯ в активной области на-

ет в результате сверхбыстрой динамики электриче-

блюдается уменьшение модуляции фазы вблизи час-

ской поляризации, в ходе которой фотовозбужден-

тот плазмoнных резонансов. Для гетероструктур с

ные электрон-дырочные пары частично экраниру-

тремя КЯ амплитудный излом составляет 17^◦, в то

ют встроенное поле. Полное его экранирование при-

время как для гетероструктур с пятью КЯ темпера-

водит к уменьшению механических тангенциальных

турный излом составляет 14^◦. Установлено, что фа-

напряжений между слоями InGaN и GaN, вызваных

зовая модуляция превышает десятки градусов вбли-

рассогласованием постоянных кристаллических ре-

зи частот плазмонных резонансов.

679

Е. Р. Бурмистров, Л. П. Авакянц

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Сравнение экспериментальных данных позволи-

чения с минимумами в диапазоне частот от 1.5

ло установить отличия и общие закономерности в

до 3.5 ТГц, что связано с нелинейной динамикой

значениях времени релаксации квазиимпульса, по-

2DEG во МКЯ In_xGa_1-xN/GaN.

движности и эффективной массы основных носите-

При изучении взаимодействия лазерных импуль-

лей заряда. Для гетероструктур с тремя и пятью КЯ

сов длительностью 130 фс с 2DEG получены частот-

In_xGa_1-xN/GaN время релаксации квазиимпульса

ные зависимости мощности и фазового сдвига те-

равно 2.3 пс и 4.3 пс.

рагерцевого излучения. Для обработки терагерце-

С ростом температуры образца от 90 до 170 К на-

вых спектров эмиссии применялся аппарат быст-

блюдается красное смещение плазмонной резонанс-

рого фурье-преобразования. Это дало возможность

ной частоты, вызванное перенормировкой эффек-

провести сравнение амплитуд и фаз составляющих

тивной массы основных носителей заряда с доволь-

фурье-гармоник. Показано, что с увеличением тем-

но большим масштабом. Эффективная масса увели-

пературы нагрева от 90 до 170 К наблюдается крас-

чивается в полтора раза относительно своего пер-

ное смещение плазмонной резонансной частоты, ко-

воначального значения при 90 К. Показано, что при

торое связано с температурной перенормировкой

температуре 170 К эффективная масса принимает в

эффективной массы основных носителей заряда. В

два раза большие значения по сравнению с получен-

диапазоне температур от 90 до 170 К эффектив-

ными авторами работы [12] при тех же температу-

ная масса основных носителей заряда изменяется от

рах.

0.43m до 0.56m (гетероструктуры с тремя КЯ) и от

Исследованные образцы гетероструктур с тремя

0.40m до 0.48m (гетероструктуры с пятью КЯ).

и пятью КЯ In_xGa_1-xN/GaN имеют многослойную

Полученные значения подвижности и времени

структуру. Они не легированы донорной или акцеп-

релаксации квазиимпульса 2DEG в гетерострукту-

торной примесью. Следовательно, основной вклад в

рах со МКЯ In_xGa_1-xN/GaN могут быть исполь-

холловскую концентрацию вносит 2DEG. В диапа-

зованы для оптимизации технологических парамет-

зоне температур от 30 до 170 К значение холловской

ров роста композитных гетероструктур и выходной

концентрации постоянное (табл. 5). Следовательно,

мощности излучения приборов на их основе. Про-

эффект перенормировки эффективной массы и мо-

веденные исследования могут представлять интерес

дуляции фазы связаны не с температурной зависи-

для приложений физики микро- и оптоэлектрони-

мостью холловской концентрации, а с нелинейной

ки, где желательно иметь максимально возможную

динамикой 2DEG.

подвижность 2DEG с максимально коротким време-

нем жизни.

Стоит отметить, что исследование времени

релаксации

2DEG в гетероструктурах со МКЯ

Финансирование. Работа выполнена при фи-

In_xGa_1-xN/GaN может дать представление о суще-

нансовой поддержке фонда развития теоретической

ствующих механизмах рассеяния и о вкладе каждо-

физики и математики «Базис».

го из них в общий канал релаксации 2DEG.

ЛИТЕРАТУРА

7. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. B. Richard and M. Schasfoort, Handbook of Surface

Таким образом, в настоящей работе с помо-

Plasmon Resonance, (2017).

щью возбуждения 2D-плазмонных осцилляций и ре-

2. A. Ando, T. Kurose, V. Reymond, K. Kitano, H. Ki-

гистрации их резонансных частот методом THz-

tahara, K. Takano, M. Tani, M. Hangyo, and S. Ha-

TDs получены значения времени релаксации ква-

maguchi, J. Appl. Phys. 110, 7 (2011).

зиимпульса, подвижности и эффективной массы

3. S. P. Jamison, D. R. Jones, R. C. Issac, B. Ersfeld,

основных носителей заряда в трех и в пяти КЯ

D. Clark, and D. A. Jaroszynski, J. Appl. Phys. 93,

In_xGa_1-xN/GaN. Установлено, что 2DEG в трех КЯ

7 (2003).

In_xGa_1-xN/GaN характеризуется значением време-

ни релаксации квазиимпульса 1.1 пс, подвижностью

4. C. Strothkämper, A. Bartelt, R. Eichberger, C. Kauf-

3.5 · 10³ см²/В · с и эффективной массой m^∗ = 0.56m

mann, and T. Unold, Phys. Rev. B 89, 11 (2014).

при температуре 170 К. В то же время для гетеро-

5. A. Mendoza-Galvan and J. Gonzalez-Hernandez, J.

структур с пятью КЯ In_xGa_1-xN/GaN показано, что

Appl. Phys. 87, 760 (2000).

τ = 1.2пс, μ = 4.4см²/В · с и m^∗ = 0.48m.

В данной работе показано осциллирующее по-

6. M. Orio and D. Pantazis, F. Neese, Photosynthesis

ведение мощности выходного терагерцевого излу-

Research 102, 2 (2009).

680

ЖЭТФ, том 163, вып. 5, 2023

Терагерцевая спектроскопия с временным разрешением (THz-TDs). . .

7. G. Sun, R. Chen, and Y. J. Ding, IEEE J. Sel. Top.

17. H. P. Porte, D. Turchinovich, D. G. Cooke, and

Quantum Electron, 19 (2013).

P. U. Jepsen, J. Phys.: Conf. Series

193,

012084

(2009).

8. I. Prudaev, S. Sarkisov, O. Tolbanov, and A. Koso-

butsky, Phys. Stat. Sol. B 252, 5 (2015).

18. М. Л. Бадгутдинов, А. Э. Юнович, ФТП

42,

(2008).

9. W. Rehman, R. L. Milot, G. E. Eperon, C. Wehren-

fennig, J. L. Boland, H. J. Snaith, M. B. Johnston,

19. В. И. Олешко, С. Г. Горина, Ученые записки физи-

and L. M. Herz, Adv. Mat. 27, 48 (2015).

ческого факультета 5, 155501 (2015).

10. G. R. Yettapu, D. Talukdar, S. Sarkar, A. Swarnkar,

20. В. Г. Мокеров, А. Л. Кузнецов, Ю. В. Федоров,

A. Nag, P. Ghosh, and P. Mandal, Nano Lett. 16, 8

Е. Н. Енюшкина, А. С. Бугаев, А. Ю. Павлов,

(2016).

Д. Л. Гнатюк, А. В. Зуев, Р. Р. Галиев, Е. Н. Ов-

чаренко, Ю. Н. Свешников, А. Ф. Цацульников,

11. A. M. Ulatowski, L. M. Herz, and M. B. Johnston, J/

В. М. Устинов, ФТП 43, 4 (2009).

of Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves 41, 12

(2020).

21. J. M. Hensley, J. Montoya, M. G. Allen, J. Xu,

12. D. Pashnev, V. V. Korotyeyev, J. Jorudas, T. Kaplas,

L. Mahler, A. Tredicucci, H. E. Beere, and D. A. Rit-

V. Janonis, A. Urbanowicz, and I. Kašalynas, Appl.

chie, Optics Express 22, 17 (2009).

Phys. Lett. 117, 16 (2020).

22. G. Franssen, P. Perlin, and T. Suski, Phys. Rev. B

13. K. H. Tsai, T.-M. Wu, and S. F. Tsay, J. Chem. Phys.

69, 4 (2004).

132, 034502 (2010).

23. Z. Chang, Phys. Rev. A 70, 4 (2004).

14. V. V. Korotyeyev, V. A. Kochelap, V. V. Kaliuzhnyi,

24. P. Schley, R. Goldhahn, G. Gobsch, M. Feneberg,

and A. E. Belyaev, Appl. Phys. Lett. 120, 252103

K. Thonke, and X. Wang, A. Yoshikawa, Phys. Stat.

(2022).

Sol. B 246, 6 (2009).

15. P. J. S. van Capel, D. Turchinovich, H. P. Porte,

S. Lahmann, U. Rossow, A. Hangleiter, and

25. S. J. Allen, D. C. Tsui, and R. A. Logan, Phys. Rev.

J. I. Dijkhuis, Phys. Rev. B 84, (2011).

Lett. 38, 980 (1977).

16. G. Sun, G. Xu, and Y. J. Ding, IEEE J. Sel. Top.

26. G. Dresselhaus, A. F. Kip, and C. Kittel, Phys. Rev.

Quantum Electron. 17, 48 (2011).

98, 2 (1955).

681