ЖЭТФ, 2023, том 164, вып. 3 (9), стр. 413-419

ПИННИНГ МАГНИТНОГО ПОТОКА В

ПОЛИКРИСТАЛЛИЧЕСКИХ ВТСП YBa₂Cu₃O_6.92 ПРИ

ОХЛАЖДЕНИИ В СЛАБОМ МАГНИТНОМ ПОЛЕ

Н. Г. Трусевич^a*, С. Ю. Гаврилкин^b, Л. И. Трахтенберг^a,c

^a Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н. Н. Семёнова Российской академии наук

119991, Москва, Россия

^b Физический институт им. П. Н. Лебедева Российской академии наук

119991, Москва, Россия

^c Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова

119991, Москва, Россия

Поступила в редакцию 16 марта 2023 г.,

после переработки 26 апреля 2023 г.

Принята к публикации 27 апреля 2023 г.

Исследовано поведение мелкокристаллических ВТСП YBa2 Cu3O6.92 при охлаждении в слабом магнит-

ном поле. Проведен детальный анализ намагниченности образцов с размерами кристаллитов, сравнимы-

ми с глубиной проникновения магнитного поля, в области ниже температуры сверхпроводящего перехода.

Показано, что в случае, когда размер кристаллитов оказывается меньшим 0.5 мкм, не происходит фикса-

ции вихрей на центрах пиннинга и зависимость намагниченности от температуры целиком определяется

экранированием кристаллитов и температурой возникновения межкристаллитных сверхпроводящих то-

ков.

DOI:

10.31857/S0044451023090109

Задача усложняется в случае поликристалли-

EDN: KDUYAY

ческих образцов, когда важной оказывается соиз-

меримость размеров кристаллитов и глубины про-

1. ВВЕДЕНИЕ

никновения магнитного поля λ [6, 7]. Кроме того,

Как известно, один из наиболее известных при-

определяющую роль в величине и форме наблюда-

знаков сверхпроводящего состояния, эффект Мейс-

емых зависимостей могут играть состояние контак-

снера - Оксенфельда, наблюдается для всех сверх-

тов между кристаллитами и транспортный критиче-

проводников. Это обстоятельство указывает на воз-

ский ток [8]. Все эти обстоятельства усложняют ин-

можность использовать данный эффект для опреде-

терпретацию поведения намагниченности (M_fc) при

ления величины T_c и оценки количества ¾сверхпро-

охлаждении в магнитном поле.

водящей фазы¿ в случаях фазовой неоднородности

Однако использование поликристаллических об-

образцов. Уже на начальных этапах исследования

разцов с достаточно малыми размерами кристалли-

высокотемпературных сверхпроводников стало по-

тов позволяет исключить часть осложняющих фак-

нятно, что величина намагниченности образцов при

торов и выделить влияние наиболее важных. В рабо-

охлаждении ниже температуры сверхпроводящего

тах [9,10] показано, что размер кристаллитов сказы-

перехода в присутствии постоянного магнитного по-

вается на зависимостях намагниченности поликри-

ля заметно отличается от ожидаемой величины, со-

сталлических образцов от магнитного поля. Особен-

ответствующей полной экранировке образца [1]. Эти

но сильно это проявляется при повышенных тем-

различия обусловлены такими трудно контролируе-

пературах вблизи температуры сверхпроводящего

мыми явлениями, как пиннинг вихрей [2, 3] в сверх-

перехода T_c, когда величина λ велика и превыша-

проводниках второго рода, анизотропия и наличие

ет средний размер кристаллитов. Следует ожидать

дефектов [4, 5].

влияния размеров кристаллитов на эффекты, свя-

занные с пиннингом вихрей в кристаллитах. Пред-

^* E-mail: trousevich@gmail.com

ставляет интерес на основе анализа зависимостей

413

Н.Г. Трусевич, С.Ю. Гаврилкин, Л.И. Трахтенберг

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Рис. 1. Микрофотогорафии исследованных образцов. Цифры на фотографиях соответствуют номерам образцов

намагниченности от поля для образцов с различны-

лученной из расчетов на основе параметров элемен-

ми размерами кристаллитов объяснить наблюдаю-

тарной ячейки.

щиеся особенности поведения температурных зави-

Для магнитных измерений были использованы

симостей M_fc при охлаждении в магнитном поле.

образцы с размерами 1.6×2.3×4.0 мм³

образец1,

В частности, будет показано, что, если величи-

1.9×2.5×5.0 мм³

образец2, 1.6×2.1×4.1 мм³

об-

на λ существенно превышает размер кристаллитов,

разец 3. Магнитное поле направлялось вдоль длин-

можно не учитывать вклад в величину M_fc , свя-

ной стороны.

занный с пиннингом вихрей, который в образцах с

Исследование магнитных свойств образцов про-

более крупными кристаллитами, а также монокри-

водилось методом ¾Весов Фарадея¿ на установке

сталлах, является определяющим.

¾Oxford Instruments¿, а также на установке PPMS

фирмы Quantum Design в Центре коллективного

2. ПРИГОТОВЛЕНИЕ ОБРАЗЦОВ

пользования (ФИАН).

Микрофотографии были получены на сканиру-

Исследования проводились на трех поликристал-

ющем электронном микроскопе Jeol JCM 6000 plus

лических образцах состава YBa₂Cu₃O_6.92 [11, 12].

в Институте кристаллографии им. А.В. Шубникова

Образцы были приготовлены методом твердофазно-

РАН.

го синтеза с использованием приемов механохимии.

В результате механической активации смеси исход-

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

ных оксидов достигается не только высокая гомо-

На рис.2 приведены результаты измерения на-

генность шихты, но и существенно снижается тем-

магниченности M_fc трех представленных выше об-

пература синтеза, что позволило получить однород-

ные по составу образцы с малыми размерами кри-

сталлитов и имеющие практически одинаковые зна-

0.00

чения T_c ≈ 92 К.

Образцы отжигались при температурах 840^◦C,

1^′

900^◦C и 930^◦C. Чем меньше была температура от-

жигов T_an , тем меньшими оказывались размеры

−0.01

кристаллитов: 〈D〉 = 0.4 мкм (обр. 1); 1 мкм (обр. 2)

и 2мкм (обр.3). Микрофотографии образцов пред-

ставлены на рис. 1.

3^′′

Насыщение образцов кислородом осуществля-

−0.02

лось одинаковым образом. По данным йодометриче-

2^′

3^′

ского титрования для всех трех образцов были ре-

ализованы одинаковые значения кислородного ин-

35 40 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90 95

декса (y = 6.92 ± 0.02). Рентгенографические и ней-

T,К

тронографические исследования этих образцов по-

Рис. 2. Зависимость намагниченности M_fc от температуры

казали отсутствие заметного количества каких-либо

при охлаждении в постоянном магнитном поле Ha = 10 Э

примесных фаз [13].

образцов 1, 2, 3 (расчет с учетом рентгеновской плотно-

Плотность полученных образцов была оценена,

сти). Цифры номера образцов. Кривая 1^′ расчет по

как 4.1 г/см³, 4.8 г/см³ и 5.7 г/см³ для образцов 1, 2

квазилинейным участкам M(H) для образца 1, Кривые 2^′

и 3 соответственно. Эти значения составляют 64%,

и 3^′

расчет по данным [11], 3^′′

экспериментальная

75% и 89% от значения 6.36 г/см³

величины, по-

зависимость M_fc в поле Ha = 53.3 Э

414

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Пиннинг магнитного потока...

−15

−0.20

10 К

−10

−5

−0.15

−0.10

−0.4

85 К

−0.05

−0.2

88 К

0.00

0.0

H, кЭ

Рис. 3. Зависимости намагниченности образцов 1 и 3 от

Рис. 4. Зависимость намагниченности образца 1 от маг-

магнитного поля при температуре 90 К. Закрытые симво-

нитного поля при температурах 10, 85 и 88 K. Закрытыми

лы увеличение магнитного поля, открытые его умень-

символами приведены начальные участки кривой первого

шение. Цифры номера образцов

ввода поля

разцов YBa₂Cu₃O_6.92 при охлаждении от 100 К до

ных магнитных полях показали, что глубина про-

10 К в поле 10 Э. Видно, что все три образца имеют

никновения магнитного поля λ_ab (0) (лондоновская

температуру сверхпроводящего перехода T_c ≈ 92 К.

глубина проникновения в ab-плоскости при T = 0)

Ниже 85 К намагниченность M_fc образцов 2 и 3

составляет 0.164 мкм, 0.144 мкм и 0.135 мкм для об-

не зависит от температуры, однако для образца 1,

разцов 1, 2 и 3 соответственно. Для образца 1 при

наиболее мелкокристаллического, независимость от

температуре 88 К эта величина составляет 0.66 мкм

температуры возникает лишь ниже 70 К.

и превышает средний размер кристаллитов [11].

Величина M_fc/H_a даже при низкой температуре

На рис.3 представлены зависимости намагни-

является весьма небольшой, составляет менее 10%

ченности образцов 1 и 3 при температуре 90 К. По-

от величины полного экранирования (−1/4π), и ока-

ложение максимума на кривых соответствует полям

зывается тем меньше, чем меньше размер кристал-

возникновения вихрей в кристаллитах. Оно замет-

литов и чем более низкой была температура син-

но смещено по сравнению с величинами H_c1 для

теза. Причин для этого, как отмечалось выше, мо-

массивных образцов в область высоких полей (осо-

жет быть несколько, и одна из важнейших пин-

бенно для обр.1), т.е. наблюдается рост этих полей

нинг вихрей в сверхпроводниках второго рода. При

с уменьшением размера кристаллитов. Существен-

охлаждении в присутствии хоть и малого, но конеч-

ным является отсутствие гистерезиса намагничен-

ного внешнего магнитного поля всегда существует

ности при этой температуре для образца 1. Неболь-

диапазон температур ниже T_c, когда внешнее поле

шой гистерезис в районе максимума наблюдается

превышает первое критическое поле H_c1. При этом

для образца 3, наиболее крупнокристаллического.

происходит образование вихрей и их закрепление на

Отсутствие гистерезиса в образце 1 свидетель-

центрах пиннинга, а при дальнейшем охлаждении

ствует о том, что в этом образце при температуре

образца эти вихри остаются в объеме сверхпровод-

90 К вихри, если и существуют [14], то не закреп-

ника и уменьшают его диамагнитный отклик [7].

лены на центрах пиннинга. Возможно, это связано

Однако для поликристаллических образцов с

с малостью энергии их взаимодействия с центрами

размерами кристаллитов, сравнимыми с глубиной

при этой температуре. Возникшие вблизи поверх-

проникновения, поля возникновения вихрей в кри-

ности малых по сравнению с λ кристаллитов вих-

сталлитах существенно превышают значения H_c1

ри находятся в позициях, определяемых их взаимо-

для массивных образцов [9,10]. Именно такие образ-

действием с поверхностью кристаллита. При этом

цы исследуются в данной работе. Измерения маг-

вклад от взаимодействия с дефектами (центрами

нитной восприимчивости в постоянных и перемен-

пиннинга) должен быть сильно ослаблен. Наличие

415

Н.Г. Трусевич, С.Ю. Гаврилкин, Л.И. Трахтенберг

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

−6

отмечены на рис.4 закрытыми символами. Более

подробно эти участки при различных температурах

представлены на рис. 5.

В магнитных полях до 200 Э видна аномалия, со-

10 К

храняющаяся вплоть до температуры 70 К, связан-

−5

ная с существованием межгранулярных сверхпрово-

20 К

дящих токов. При этих температурах в диапазоне

самых малых полей имеет место полная экраниров-

ка объема образца. Квазилинейный участок в полях

−4

30 К

выше аномалии, но достаточно малых по сравне-

нию с положением максимума при 1500-2000 Э (см.

40 К

рис. 4) соответствует экранированию объема гранул

с учетом соизмеримости их размеров и глубины про-

−3

никновения магнитного поля λ.

50 К

Малый размер гранул и, соответственно, высо-

кие значения полей возникновения вихрей в кри-

сталлитах, а главное, значительная доля объема

60 К

кристаллитов, занимаемая приповерхностным сло-

−2

ем толщиной λ, позволяет выделить его достаточ-

70 К

но точно. Линейная аппроксимация этого участка

(рис. 5) не проходит через нуль, что связано с на-

личием ¾джозефсоновских вихрей¿ в межгрануляр-

−1

ном пространстве. Полевая зависимость их вклада,

80 К

по-видимому, невелика, хотя и не является прене-

брежимо малой.

85 К

88 К

Существенно, что при температурах выше 80 К

низкополевая аномалия, связанная с межгрануляр-

ными сверхпроводящими токами, для образца 1 от-

100

200

300

400

500

600

сутствует и существует только один начальный ли-

H, Э

нейный участок, отражающий экранирование кри-

Рис. 5.

Начальные участки зависимости M (H) первого

сталлитов.

ввода магнитного поля образца 1

Таким образом, наклоны линейных участков за-

висимостей M (H) при первом вводе поля позволяют

гистерезиса при этой же температуре в более круп-

восстановить температурную зависимость экрани-

нокристаллическом образце 3 показывает, что вда-

рования кристаллитов в отсутствие межгрануляр-

ли от поверхности в глубине кристаллита фиксация

ных токов. Она представлена на рис. 2 под номе-

вихрей на центрах пиннинга вполне возможна.

ром 1^′ и совпадает с экспериментальной кривой на-

Таким образом, по крайней мере, в образце 1 вих-

магниченности образца в режиме охлаждения в маг-

ри, закрепленные на центрах пиннинга в процессе

нитном поле в области температур выше 80 К. Это

охлаждения в поле 10 Э, отсутствуют, и для этого

подтверждает вывод об отсутствии влияния внут-

образца вклад от пиннинга вихрей в величину M_fc

ригранулярного пиннинга на эту зависимость для

можно не учитывать во всем диапазоне температур.

подобных образцов.

Зависимость намагниченности от магнитного по-

Следует отметить, что при сопоставлении разме-

ля образца 1 при температурах 10, 85 и 88 К при-

ров кристаллитов и величины λ, а также при оценке

ведена на рис.4. Видно, что с понижением темпе-

вклада в намагниченность кристаллитов слоя тол-

ратуры и уменьшением величины λ_ab до величин,

щиной λ под величиной λ следует понимать эффек-

приблизительно равных и меньше среднего размера

тивное значение λ_eff как результат усреднения по

кристаллитов (0.48 мкм при 85 К), в больших маг-

ориентациям хаотично ориентированных кристал-

нитных полях возникают гистерезис намагниченно-

литов в поликристалле. Следуя работе [11], полага-

сти и вихри, закрепленные на центрах пиннинга.

ем λ_eff (T) = 1.41λ_ab(T), что справедливо для доста-

Рассмотрим начальные участки зависимости

точно больших значений анизотропии, характерных

M (H) (при первом вводе магнитного поля), которые

для YBa₂Cu₃O_6.92.

416

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Пиннинг магнитного потока...

Таблица. Значения λ_ab для образца 1

вания гранул для образцов 2 и 3. Эти зависимости

приведены на рис. 2.

Температура, K

λ_ab, мкм

λ_ab, мкм [11]

Для образца 2 согласие высокотемпературных

участков зависимости M_fc (кривая 2) и расчетной

0.30

0.36

кривой намагниченности M (H) гранул в малых по-

0.42

0.48

лях является удовлетворительным, в то время как

0.61

0.67

для образца 3, еще более крупнозернистого, согла-

сия нет. Величина M_fc занижена относительно кри-

Наклон квазилинейного участка зависимости

вой M(H). Таким образом, в образце 3 пиннинг вих-

M (H) (показан сплошными линиями на рис. 5),

рей в гранулах в режиме охлаждения даже в таком

когда вихри в кристаллитах

(а также межкри-

малом поле, как 10 Э все же присутствует, хотя раз-

сталлитные токи) отсутствуют, в рамках модели

мер гранул всего лишь в 5 и в 2 раза превышает

изотропных длинных цилиндров [15] может быть

размер гранул образцов 1 и 2 соответственно. Гисте-

описан простой формулой:

резис на зависимостях M (H) образца 3 при темпе-

(

ратуре 90 К (см. рис. 3) является тому подтвержде-

=−

1−2λeffI¹(r/λeff)),

(1)

нием.

4π

rI₀(r/λ_eff )

Как уже говорилось выше, аномалия на зависи-

где I₀(r/λ_eff ), I₁(r/λ_eff )

модифицированные

мостях M (H) в полях меньше 200 Э (см. рис. 5) свя-

функции Бесселя, r = 〈D〉/2

радиус цилиндров.

зана с возникновением при охлаждении отличных

Используя выражение (1), по наклону начально-

от нуля межгранулярных сверхпроводящих токов.

го участка зависимостей M(H) или, что то же са-

В образце 1 она возникает при температуре 70 К.

мое в данном случае, по зависимости M_fc /H_a при

В образцах 2 и 3, которые были синтезированы при

охлаждении в поле в диапазоне температур 80-90 К

более высоких температурах, подобные аномалии

можно рассчитать λ_eff (T ) и λ_ab (T ) (величину глу-

и, соответственно, межгранулярные токи возникают

бины проникновения λ при направлении поля вдоль

при более высоких температурах.

c-оси кристаллита). Полученные на основе кривой

T,К

M_fc/H_a значения λ_ab(T) для образца 1 представ-

лены в таблице. Также в таблице приведены ре-

зультаты работы [11], которые были получены при

−5

исследовании тех же образцов, исходя из расчетов

всей обратимой кривой намагниченности в магнит-

−10

ных полях 0-90 кЭ. Видно неплохое согласие полу-

−15

ченных величин.

Провести подобный анализ для образцов 2 и 3,

−20

имеющих более крупные размеры кристаллитов,

−25

представляется затруднительным. Это связано с

тем, что значения полей входа вихрей для них за-

−30

метно меньше и близки к значениям, характерным

Рис. 6. Зависимости χac от температуры в переменных

для массивных образцов. Квазилинейный участок

магнитных полях образцов 1, 2, 3 по данным [12]

зависимости M(H), использованный для анализа

образца 1, для образцов 2 и 3 намного короче и

На рис.6 приведены результаты измерений маг-

имеет наклон, мало отличающийся от начального,

нитной восприимчивости χ_ac в переменных магнит-

определяемого полной экранировкой образца меж-

ных полях [12].

гранулярными токами. С этим связаны трудности

Зависимости χ_ac от температуры в переменных

надежного выделения квазилинейного участка для

магнитных полях h_ac были получены для двух зна-

образцов 2 и 3.

чений амплитуды переменного поля

1 и 3Э. Кри-

Однако, учитывая неплохое согласие результа-

вые раздваиваются на две ветви, соответствующие

тов анализа для образца 1 и данных работы [11],

амплитудам 1 и 3 Э при температурах возникнове-

можно использовать результаты определения

ния межгранулярных токов. Эти температуры, рав-

λ_eff (T) для образцов

и 3, полученные в

[11].

ные 82.5 К, 88.7 K и 90.1 К соответственно для об-

Используя эти значения и выражение (1), можно

разцов 1, 2 и 3, оказываются различными для раз-

рассчитать вклад в намагниченность от экраниро-

ных образцов и, хотя и несколько превышают, но

417

Н.Г. Трусевич, С.Ю. Гаврилкин, Л.И. Трахтенберг

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

согласуются с температурами возникновения анома-

цов с размерами кристаллитов, сравнимыми с глу-

лий на зависимостях M (H) в малых полях, вызван-

биной проникновения магнитного поля λ. Анализ

ных межгранулярными токами. Приблизительно та-

показал, что при достаточно высокой температуре

кими же оказываются и температуры, ниже кото-

для кристаллитов с размером меньше λ фиксация

рых величина M_fc при охлаждении в поле перестает

вихрей на центрах пиннинга отсутствует. Для по-

изменяться.

ликристаллических образцов с достаточно мелкими

Возникновение межгранулярных сверхпроводя-

кристаллитами эффект пиннинга вихрей на дефек-

щих токов порождает широко известный эффект за-

тах в кристаллитах практически не оказывает вли-

мораживания магнитного момента внутри сверхпро-

яния на зависимость намагниченности от темпера-

водящего кольца. По этой причине магнитный мо-

туры при охлаждении в магнитном поле.

мент поликристаллического образца перестает ме-

Начальный участок зависимостей M_fc (T ) мелко-

няться при понижении температуры после возник-

кристаллического образца с размерами кристалли-

новения кольцевых макроскопических сверхпрово-

тов порядка λ в диапазоне температур от T_c до тем-

дящих токов в режиме охлаждения в поле, как это

пературы возникновения межгранулярных токов,

видно на рис. 2. Уровень, на котором магнитный мо-

определяется намагниченностью кристаллитов, до-

мент будет заморожен, определяется температурой

статочно небольшой из-за сравнимости величин 〈D〉

возникновения межгранулярных токов и крутизной

и λeff . Значение, которого достигает намагничен-

изменения магнитного момента до того, как эта тем-

ность при охлаждении до возникновения межгра-

пература будет достигнута.

нулярных токов (температура их возникновения за-

Известно, что температура, при которой межгра-

висит от величины измерительного поля H_a), опре-

нулярные сверхпроводящие токи становятся отлич-

деляет положение не зависящего от температуры

ными от нуля, зависит от величины внешнего маг-

участка.

нитного поля H_a. Соответствующая зависимость от

Благодарности.

Авторы

признательны

поля H_a должна быть и для температуры возник-

А. А. Вишнёву за синтез образцов и К. С. Пигаль-

новения горизонтальных участков на зависимостях

скому за полезные обсуждения полученных резуль-

M_fc(T). На рис.2 приведена зависимость M_fc(T) для

татов.

образца 3 при охлаждении в поле 53 Э (кривая 3^′′).

Финансирование. Работа поддержана субсиди-

Видно, что кривая совпадает с высокотемператур-

ей Минобрнауки, выделенной ФИЦ ХФ РАН на вы-

ным участком кривой в поле 10 Э (кривая 3), что

полнение государственного задания по теме ¾На-

свидетельствует о том, что количество ¾запининго-

ноструктурированные системы нового поколения с

ванных¿ вихрей такое же, как и в случае охлажде-

уникальными функциональными свойствами¿ (ре-

ния при 10 Э, но температура выхода на константу

гистрационный номер № 122040500071-0).

существенно ниже.

Как следует из изложенного выше, в области вы-

соких температур для образцов с размерами гранул,

ЛИТЕРАТУРА

сравнимыми с величиной λ, скорость изменения ве-

1. A. P. Malozemoff, L. Krusin-Elbaum, D. C. Crone-

личины M_fc (T ) и уровень, на который она выходит

meyer, Y. Yeshurun, and F. Holtzberg, Phys. Rev. B

до возникновения межгранулярных сверхпроводя-

38, 6490 (1988).

щих токов, определяется отношением 〈D〉/λ. Одна-

ко, согласно результатам работы [9], рассмотренные

2. T. Matsushita, E. S. Otabe, T. Matsuno, M. Muraka-

образцы обладают существенной структурной неод-

mi, and K. Kitazawa, Physica C 170, 375 (1990).

нородностью, которая тем больше, чем меньше раз-

3. L. Krusin-Elbaum, A. P. Malozemoff, D. C. Crone-

мер кристаллитов. Эта неоднородность приводит к

meyer, F. Holtzberg, John R. Clem, and Zhi-

различию в величинах λ, которые также тем боль-

dong Hao, J. Appl. Phys. 67, 4670 (1990).

ше, чем меньше размер кристаллитов [11, 13]. Это

различие в величинах λ, в свою очередь, должно

4. S. L. Li, H. H. Wen, and Z. X. Zhao, Physica C 316,

приводить к изменению зависимостей M_fc (T ).

293

(1999).

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

5. M. R. Koblischka, A. Koblischka-Veneva, and M. Mu-

rakami, Physica C 340, 235 (2000).

Проведен анализ зависимостей намагниченности

от магнитного поля в диапазоне температур ниже

6. T. Nagano, Y. Tomioka, Y. Nakayama, K. Kishio,

температуры сверхпроводящего перехода для образ-

and K. Kitazawa, Phys. Rev. B 48, 9689 (1993).

418