ЖЭТФ, 2023, том 164, вып. 3 (9), стр. 457-466

ГАРМОНИКИ ВЫСШЕГО ПОРЯДКА В ГЕКСАГОНАЛЬНЫХ

ГРАФЕНОВЫХ КВАНТОВЫХ ТОЧКАХ

Х. В. Седракян^a, А. Г. Казарян^a*, Б. Р. Авчян^a, К. С. Погосян^a, Т. М. Маркосян^b

^a Центр физики сильных полей, Ереванский государственный университет

0025, Ереван, Армения

^b Институт синхротронных исследований ¾КЕНДЛ¿

0022, Ереван, Армения

Поступила в редакцию 29 марта 2023 г.,

после переработки 29 марта 2023 г.

Принята к публикации 17 апреля 2023 г.

Рассмотрена генерация высших гармоник в плоских графеновых квантовых точках гексагональной фор-

мы в рамках независимого квазичастичного приближения модели сильной связи. Исследовано, как на

такой нелинейный эффект влияют сильное оптическое волновое поле, типичная ширина запрещенной

зоны и латеральный размер квантовых точек, а также процессы дефазировки. Уравнение движения для

матрицы плотности решается путем интегрирования по времени с помощью алгоритма Рунге - Кутты

восьмого порядка. Если частота оптической волны намного меньше собственной ширины запрещенной

зоны квантовой точки, то выявляются основные аспекты многофотонного излучения высших гармоник

в квантовых точках. В этом случае зависимость энергии фотонов отсечки от напряженности оптической

волны накачки практически линейна. Но когда частота волны сравнима с шириной запрещенной зоны

квантовой точки, энергия отсечки фотонов при увеличении напряженности поля волны насыщается.

DOI: 10.31857/S0044451023090146

бой рекомбинацию/рождение электронно-дырочной

EDN: KEGRMN

пары. Какой вклад существеннее, определяется ши-

риной запрещенной зоны твердого тела и парамет-

1. ВВЕДЕНИЕ

рами волнового поля, например, частотой или на-

пряженностью поля. Уникальным свойством ГВГ

Многофотонный процесс генерации высших гар-

в твердых телах является то, что энергия отсечки

моник (ГВГ) играет особую роль в нелинейных оп-

спектров ГВГ линейно зависит от напряженности

тических эффектах, вызванных сильным когерент-

волны накачки [3], тогда как в газах отсечка спек-

ным электромагнитным полем излучения в области

тров ГВГ линейно зависит от интенсивности вол-

оптических частот, напряженность которого сравни-

ны [13]. Действительно, ГВГ является одной из ха-

ма с внутренним электрическим полем в твердом

рактеристик нелинейно-оптического отклика твер-

теле. Он позволяет преобразовать низкочастотную

дых тел. Их нелинейно-оптические свойства силь-

волну накачки в видимом или инфракрасном диапа-

но зависят от зонной структуры, уровня примесей

зоне в высокочастотное излучение, например, жест-

и других внутренних характеристик твердых тел.

кое ультрафиолетовое в твердой среде [1-9]. Есть

Мы будем исследовать нульмерные системы кван-

два вклада в ГВГ в твердых телах: электронно-ды-

товых точек (КТ) [14,15], которые состоят из конеч-

рочные переходы внутри незанятых/занятых уров-

ного числа атомов углерода [16-19]. Энергетические

ней и рождение электронно-дырочных пар (перехо-

спектры КТ дискретны из-за размерного квантова-

ды с занятых уровней на незанятые) и последую-

ния и аналогичны спектрам обычных атомов. В то

щая рекомбинация [3-6,10-12]. Первый дает вклад

же время КТ по-прежнему имеют особенности кри-

только для низких гармоник и аналогичен внут-

сталлической структуры соответствующего твердо-

ризонному току в полупроводнике, второй и есть

го тела: в пределах области КТ атомы располагают-

основной вклад в высокочастотную часть, соответ-

ся периодически и дискретные энергетические уров-

ствующий межзонному току, представляющему со-

ни КТ обычно можно идентифицировать как при-

надлежащие разным зонам твердого тела. Таким об-

^* E-mail: amarkos@ysu.am

457

ЖЭТФ, вып. 3 (9)

Х. В. Седракян, А. Г. Казарян, Б. Р. Авчян и др.

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Рис. 1. Геометрическая структура графеновых КТ с 24 (a), 54 (b), 96 (c) атомами. Лазерное поле линейно поляризовано

вдоль направления оси x. Расстояние между ближайшими соседними атомами равно b ≃ 1.42Å

разом, спектры ГВГ в КТ могут напоминать спек-

электромагнитной волны с точкой рассмотрено в ка-

тры соответствующих твердых тел. В работе [20] в

либровке длины. В рамках микроскопической тео-

рамках одномерной модели прослеживалась транс-

рии, описывающей экстремальный нелинейно-опти-

формация спектра ГВГ из атомарного в спектр кри-

ческий отклик КТ, численно решается замкнутая

сталлического твердого тела для КТ, что показано

система дифференциальных уравнений для одно-

для КТ, состоящей всего из шести ядер [20].

частичной матрицы плотности при многофотонном

В работах [21-23] экспериментально наблюдал-

взаимодействии КТ с сильным лазерным полем.

ся сильный гармонический сигнал от графенопо-

Энергетическая щель КТ определяется ее латераль-

добных КТ, таких как замкнуто-выпуклая фулле-

ным размером и типом края. Отметим, что рассмат-

реновая плазма. Теоретические работы предсказали

риваемые КТ доступны экспериментально [33, 34].

сильную ГВГ от молекулы C60 [24-27] и от твер-

Действительно, для экспериментальной проверки

дого C60 [28]. Что касается плоских графеновых

ГВГ от графеновых КТ предлагается подготовить

КТ, ГВГ в этих наноструктурах является неисследо-

массив КТ для увеличения интенсивности соответ-

ванной областью, и интересно заполнить этот про-

ствующего излучения [31], а измерения можно про-

бел. Ожидается, что сильная ГВГ от плоских КТ

водить, когда испускаемое излучение направляется

графена будет обладать новыми свойствами, отсут-

на спектрометр [35]. Массив графеновых КТ также

ствующими в графене. Ожидается, что эффектив-

можно использовать для генерации высокочастот-

ность ГВГ будет увеличиваться с увеличением огра-

ных оптических импульсов. Хотя интенсивность та-

ничения размерности пространства, поскольку по-

ких импульсов может быть низкой, импульсы могут

следнее будет ограничивать распространение элек-

генерироваться в области жесткого ультрафиолета.

тронного волнового пакета [29]. Хотя графен обла-

Настоящее рассмотрение позволит подвести итоги

дает экстраординарными транспортными и оптиче-

и наметить оптимальные условия ГВГ в графено-

скими свойствами электронной системы [30], отсут-

вых КТ.

ствие энергетической щели сильно ограничивает его

Работа построена следующим образом. В разд. 2

применимость. Графеновые КТ имеют щель, кото-

приведена система уравнений для одночастичной

рая может влиять на нелинейный процесс ГВГ в

матрицы плотности. В разд. 3 мы рассматриваем

КТ [20]. Например, теоретически рассматривалось

многофотонное возбуждение и генерацию гармоник

сильная ГВГ в графеновых КТ, состоящих всего из

в КТ с зигзагообразным краем различных латераль-

24 атомов, и влияние на такой нелинейный эффект

ных размеров в зависимости от типичных ширин за-

процессов расфазировки в КТ [31]. В работах [14,15]

прещенной зоны в КТ, интенсивности и частоты ла-

преобладает теоретический анализ в одночастичном

зерного излучения. Наконец, выводы приведены в

рассмотрении, но неясно, влияет ли и как латераль-

разд. 4

ный размер КТ графена на процесс ГВГ и электрон-

ный отклик субцикла в КТ.

2. ГАМИЛЬТОНИАН СИЛЬНОЙ СВЯЗИ И

В настоящей работе рассматривается процесс

ОСНОВНОЕ УРАВНЕНИЕ ДЛЯ

ГВГ в плоских гексагональных графеновых КТ, вы-

ОДНОЧАСТИЧНОЙ МАТРИЦЫ

ПЛОТНОСТИ

званный интенсивным когерентным излучением, в

рамках модели сильной связи [32]

независимо-

На рис.1 показаны геометрические структуры

го квазичастичного приближения. Взаимодействие

гексагональных КТ с зигзагообразными краями с

458

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Гармоники высшего порядка. . .

-2

-4

-6

-8

12 24 36 48 60 72 84 96

Level index

Рис. 2. Собственные энергии графеновых КТ, представленных на рис. 1. Спектры состоят из одинарного, двойного, трой-

ного и четырехкратно вырожденных уровней. Уровни с отрицательной энергией соответствуют валентной зоне, а уровни

с положительной энергией зоне проводимости. Ширина запрещенной зоны 3.00 эВ (a), 1.77 эВ (b), 1.24 эВ (c)

разным числом атомов углерода с соответствующи-

как средняя константа перескока t_ij = 2.7 эВ, что

ми запрещенными зонами, которые имеют симмет-

близко к экспериментально определенному значе-

рию D_6h. Будем исследовать процесс ГВГ в такой

нию [33, 36]. Из уравнения Гейзенберга

КТ с сильной электромагнитной волной, линейно

[

]

∂L

поляризованной в направлении x (см. рис. 1):

iℏ

H ,

∂t

E(t) = x E₀ f(t) cos ωt,

(1)

где

L лагранжиан квантовой системы, можно по-

лучить эволюционные уравнения для одиночастич-

где x единичный вектор поляризации, E₀ ам-

ной матрицы плотности

плитуда, ω несущая частота, f(t) = sin²(πt/T )

медленно меняющаяся огибающая, T

длитель-

ρ^(σ)ij = c^†

c_iσ

jσ

ность импульса. В качестве последнего принимается

n периодов волны:

Примем, что система релаксирует со скоростью γ к

(σ)

равновесному распределению ρ

. Таким образом,

0ij

T = 2nπ/ω = πτ₀.

получаем следующее уравнение для матрицы плот-

Далее мы рассмотрим частоты оптических волн. На-

ности:

пример, при τ₀ = 2n/ω = 10 фс происходит восемь

∑(

)

колебаний поля волны накачки.

∂ρ^(σ)

iℏ

t_kjρ^(σ)ik - t_ikρ^(σ)

Мы предполагаем нейтральные плоские КТ,

∂t

(

)

электронная система которых описывается моде-

+ eE(t) · (r_i - r_j)ρ^(σ)ij - iℏγ ρ^(σ)ij - ρ^(σ)

(4)

0ij

лью сильной связи с полным гамильтонианом

H= HTB

Мы численно диагонализируем гамильтониан

+ H_int,

(2)

сильной связи

HTB

. Следует отметить, что полные

где

∑

HTB

электрон-электронные взаимодействия в настоящем

=- t_ijc^†iσc_jσ

(3)

〈i,j〉σ

рассмотрении включены в эмпирический интеграл

перескоков t_ij между ближайшими соседними ато-

гамильтониан КТ свободного графена. Здесь опе-

мами. С помощью численной диагонализации на-

ратор c^†iσ рождает электрон со спиновой поляриза-

ходим собственные состояния ψ_µ(i) и собственные

цией σ в узле i, а 〈i, j〉 пробегает все первые ближай-

энергии ε_µ (µ = 0, 1, ..., N -1) гамильтониана (3) при

шие узлы перескока на соседние узлы с энергией

фиксированном t_ij . Результаты численной диагона-

переноса t_ij (σ поляризация спина, противополож-

лизации представлены на рис. 2. Видно, что без тун-

ная σ). Взаимодействие света с веществом описыва-

нелирования все уровни энергии вырождены. Итак,

ется в калибровке длины через скалярный потенци-

туннелирование сняло вырождение и привело к об-

ал

∑

H_int = e

r_i · E(t)c^†iσc_iσ,

разованию зоны валентных состояний ниже уровня

iσ

Ферми ε_µ = 0, зоны состояний проводимости выше

где e

элементарный заряд, r_i

радиус-вектор,

уровня Ферми и щели поперек уровня Ферми [33].

E(t) напряженностью электрического поля. В га-

На рис.2 также видно, что с ростом числа атомов

мильтониане мы пренебрегаем колебаниями решет-

решетки плотность состояний увеличивается. Это

ки. Тогда интеграл перескока между ближайши-

может оказать прямое влияние на выход ГВГ, как

ми атомами в позициях r_i и r_j аппроксимируется

будет показано ниже.

459

10*

Х. В. Седракян, А. Г. Казарян, Б. Р. Авчян и др.

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Квантовая динамика КТ в периодическом силь-

около 3 эВ при N = 24, поэтому для оптической

ном волновом поле определяется замкнутой си-

волны накачки с частотами 1-2.5 эВ отсутствуют

стемой дифференциальных уравнений (4), которая

резонансные переходы внутри системы. С увеличе-

должна быть решена с определенными начальны-

нием размера КТ ширина запрещенной зоны за счет

ми условиями. Построим матрицу плотности ρ^(σ)0ij че-

размерного квантования уменьшается. Итак, резо-

рез заполнение электронных состояний в валентной

нансные переходы на относительно малых частотах

зоне в соответствии с распределением Ферми- Ди-

волны реальны. Как показано в работе [31], влияние

рака при нулевой температуре,

релаксационных процессов на ГВГ в графеновых

КТ уже значительны для КТ достаточно малых

∑

размеров.

ρ^(σ)0ij =

ψ^∗µ(j)ψ_µ(i),

Для определения полной населенности зон в КТ

µ=N/2

при воздействии волны накачки мы сделали замену

с собственным состоянием ψ_µ(i) гамильтониана

базиса по формуле

HTB

. Уравнение движения для матрицы плотно-

∑∑

ρ_ij =

ψ^∗µ′ (j)ρµµ′ ψµ(i),

сти решается путем численного интегрирования

µ^′ µ

по времени уравнения (4) с помощью алгоритма

Рунге - Кутты восьмого порядка.

где ρ_µµ′

матрица плотности в энергетиче-

ском представлении. Диагональные элементы

N (t)

= ρ_µµ(t) представляют функции распреде-

3. ЧИСЛЕННЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И

ления валентной зоны и зоны проводимости, а

ОБСУЖДЕНИЕ

недиагональные элементы описывают когерент-

В этом разделе мы рассмотрим нелинейный от-

ные переходы между валентной зоной и зоной

клик плоских графеновых КТ с учетом генерации

проводимости. На рис. 3 и 4 представлены насе-

гармоник при многофотонном возбуждении. Спектр

ленности зон N(t), рассчитанные по известной

гармоник определяется преобразованием Фурье

матрице плотности ρ_µµ(t) при воздействии волны

a(Ω) дипольного ускорения a(t)

= d²d/dt². Для

накачки с частотой ω = 1.5 эВ/ℏ, в зависимости

сравнения спектров ГВГ-излучения в КТ с разным

от энергии уровня и номера уровня КТ соот-

числом атомов решетки мы получили все резуль-

ветственно. На рис.3 уровни с положительной

таты для спектров, нормируя иD на число аEомов

энергией, соответствующие зоне проводимости, в

∑

N. Дипольный момент d(t) =

r_ic^†

c_iσ тоже

основном пусты. Напротив, уровни с отрицательной

iσ

можно нормализовать, разделив на дипольное уско-

энергией, соответствующие валентной зоне, запол-

рение a₀ = ω²d, где ω = 1 эВ/ℏ и d = 1Å. Мощность

нены электронами с противоположными спинами.

ГВГ при фиксированной частоте пропорциональ-

Максимальная разность энергий между уровнями

на

|a (Ω)|². Для рассматриваемого приближения

валентной зоны и зоны проводимости составляет

сильной связи частота волны накачки должна быть

около 16 эВ для всех случаев КТ с разным числом

ℏω ≪ t_ij. На рис.2 показан соответствующий энер-

атомов. Если при этом высокие гармоники генери-

гетический спектр в окрестности уровня Ферми,

руются за счет переходов между уровнями КТ, то

ε_µ = 0. Состоящие из N атомов КТ, согласно моде-

величина 16 эВ должна быть максимальной энер-

ли сильной связи, имеют N уровней, при этом N/2

гией, которая может генерироваться в такой КТ.

уровней с отрицательными энергиями до действия

Населенность уровней КТ, зависящая от времени

волны изначально заняты и принадлежат валентной

из-за взаимодействия электронов с волной, при-

зоне, а N/2 уровней с положительными энергиями

водит к гармоникам с энергиями выше 16 эВ, как

пусты и относятся к зоне проводимости. Благодаря

обсуждается ниже. Вырожденные энергетические

размерному квантованию графеновые КТ имеют

состояния КТ без туннелирования (см. рис.2) дают

собственную ширину запрещенной зоны, которая

одинаковые результаты для населенности зон КТ,

определяется поперечным размером КТ. Основные

взаимодействующих с волной накачки. Поэтому,

аспекты многофотонной ГВГ в КТ проявляются,

как видно на рис. 3, для разных энергий результатов

когда частота волны много меньше энергетической

(вертикальных линий) меньше, чем на рис. 4 для

щели КТ. Значения ширины запрещенной зоны КТ

разных номеров уровней. Рисунки 3, 4 показывают,

для числа атомов N

= 24, 54, 96 соответственно

что с увеличением числа атомов в КТ вероятность

равны 3 эВ, 1.77 эВ, 1.24 эВ. КТ имеет относительно

зонных состояний возрастает. Последнее может

большую ширину запрещенной зоны, например,

существенно изменить населенность зоны проводи-

460

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Гармоники высшего порядка. . .

2.0

1.5

1.0

0.5

0.0

-8 -6 -4 -2 0

Energy (eV)

Рис. 3. Зависимости населенности зоны в волне накачки, нормированные на число атомов N, от энергии уровня для

КТ с N = 24 (a), 54 (b), 96 (c) атомами. Уровни с отрицательной энергией принадлежат валентной зоне, а уровни

с положительной энергией зоне проводимости. Вырожденные энергетические состояния дают одинаковый результат.

Время релаксации τ = 4 фс. Частота линейно поляризованной волны ω = 1.5 эВ/ℏ, а напряженность волнового поля

E0 = 0.4 В/Å

2.0

1.5

1.0

0.5

0.0

100

Level index

Рис. 4. То же, что и на рис. 3, но в зависимости от номера уровня

0.7

0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

time (fs)

Рис. 5. (В цвете онлайн) Населенность зоны проводимости NCB в зависимости от времени для КТ с 24 (a), 54 (b) и

96 (c) атомами. Результат нормирован на число электронов N/2 в зоне проводимости. Частота волны ω = 1.5 эВ/ℏ,

напряженность поля E0 = 0.4 В/Å. Времена релаксации равны τ = 4 фс (1), τ = 20 фс (2)

мости для КТ с большим числом атомов. Чтобы

плотности, используя следующее выражение:

показать это, на рис. 5 приведена населенность зоны

∑

проводимости в КТ при воздействии волны накач-

N_CB(t) =

ρ_µµ(t),

ки. Рассчитаем зависящую от времени населенность

µ=0

N_CB(t) зоны проводимости с известной матрицей где сумма берется по всем состояниям зоны прово-

461

Х. В. Седракян, А. Г. Казарян, Б. Р. Авчян и др.

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

10⁰

ω=1 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=1.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

ω=2 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

ω=2.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

20 0

Harmonic order

Рис. 6. Спектры ГВГ в режиме сильного поля через преобразование Фурье дипольного ускорения N^-1|ax (Ω) |/a0

в ло-

гарифмическом масштабе в зависимости от номера гармоники для КТ с 24 атомами. Для каждого графика отмечена

соответствующая частота волны. Время релаксации τ = 4 фс (a), τ = 10 фс (b), τ = 20 фс (c). Напряженность линейно

поляризованного волнового поля E0 = 0.4 В/Å

димости КТ. Зависимости населенности уровней зо-

мальной населенностью зоны проводимости во вре-

ны проводимости от времени релаксации чувстви-

мя действия волны накачки.

тельны к частоте волны накачки. Для взятой час-

Спектры излучения в режиме сильного поля для

тоты волны 1.5 эВ/ℏ (рис.5) с увеличением време-

КТ разных размеров представлены на рис.6-8 для

ни релаксации населенность уровней зоны проводи-

линейно поляризованной волны накачки с фиксиро-

мости подавляется. При частоте волны, близкой к

ванной напряженностью поля E₀ = 0.4 В/Å в обла-

собственной ширине запрещенной зоне КТ, населен-

сти оптических частот. Из-за инверсионной симмет-

ность энергетических уровней слабо зависит от вре-

рии КТ генерируются только нечетные гармоники.

мени релаксации [31]. Сравнивая рис. 3, 4 с рис. 5,

Дипольное излучение системы линейно поляризова-

можно заключить, что населенность зоны прово-

но вдоль направления x, см. рис. 1. Как показано в

димости иллюстрирует высокую необратимую ди-

работе [31], динамика электронов в поле оптической

намику электронов, когда населенность после вза-

волны накачки сильно зависит от релаксационных

имодействия с волной накачки сравнима с макси-

процессов. Чтобы проиллюстрировать такую зави-

462

ЖЭТФ, том

164, вып. 3 (9), 2023

Гармоники высшего порядка. . .

10⁰

ω=1 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=1.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=2 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=2.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

25 0

Harmonic order

Рис. 7. То же, что и на рис. 6, но для КТ с 54 атомами

симость, мы показываем на рис. 6-8 спектры излу-

сечку гармоник, что также связано с обратимостью

чения ГВГ для четырех различных частот волны и

электронной динамики, т. е. с увеличением времени

трех различных значений времени релаксации. Ве-

релаксации электронная динамика становится бо-

роятности релаксации составили ℏγ = 16.45 мэВ для

лее обратимой с меньшей населенностью высоко-

времени релаксации τ = 4 фс, ℏγ = 6.58 мэВ для

возбужденных уровней КТ [31]. При частоте волны

τ = 10фс и ℏγ = 3.29эВ для τ = 20фс. Как видно на

ω = 1эВ/ℏ, как показано на рис.6-8, номер гар-

рис. 6-8, в некоторых случаях частота волны немно-

моники отсечки n_cut = 17 для КТ с N = 24 ато-

го больше, чем собственная ширина запрещенной зо-

мами и n_cut = 23 для N = 54 и N = 96 атомов,

ны КТ, в этом случае генерируются всего несколь-

что не может быть связано с переходом низшего

ко высших гармоник. Например, рис. 7b показыва-

занятого энергетического состояния в высшее неза-

ет, что при времени релаксации 20 фс максимальное

нятое (см. рис. 4). Максимальная разность энергий

число гармоник, генерируемых при ω = 1 эВ/ℏ, рав-

связана с возбуждениями собственных энергетиче-

но 23, а при частоте ω ≃ 2 эВ/ℏ равно 17.

ских состояний между незанятыми энергетическими

Рисунки 6-8 показывают также, что частота гар-

уровнями и занятыми уровнями и должна состав-

моник уменьшается с увеличением времени релак-

лять n_cut ℏω ≃ 16 эВ, см. рис. 3c. Тогда, как следует

сации. Это результат влияния релаксации на от-

из рис. 6-8, номер отсечки спектра высших гармо-

463

Х. В. Седракян, А. Г. Казарян, Б. Р. Авчян и др.

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9),

2023

10⁰

ω=1 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=1.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=2 eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

10⁰

ω=2.5eV

10^-2

10^-4

10^-6

10^-8

10^-10

25 0

Harmonic order

Рис. 8. То же, что и на рис. 6, но для КТ с 96 атомами

ник, излучаемых КТ, значительно больше. Измене-

дого плато гармоника отсечки линейно возрастает

ние во времени населенностей уровней КТ, т. е. оде-

с увеличением напряженности волнового поля. Так,

вание состояний КТ за счет электронно-волновых

для времени релаксации τ = 4 фс достигаются гар-

взаимодействий, приводит к гармоникам с частота-

моники отсечки n_cut = 17 и n_cut = 23 для атомов

ми больше чем 16 эВ/ℏ, как обсуждалось выше (см.

N = 24 и N = 54 соответственно, что отвечает

также рис. 3-5).

переходу низшего занятого энергетического состо-

Кроме того, мы рассмoтрели спектры ГВГ в за-

яния в высшее незанятое через квазистационарные

висимости от поля волны накачки. На рис. 9 при-

состояния зависящей от времени волновой функции

ведены спектры ГВГ в зависимости от напряжен-

с относительными квазиэнергиями [37], а вероят-

ности поля и порядка гармоники для фиксирован-

ность ГВГ достигает насыщения. Обратите внима-

ной оптической частоты ω = 1 эВ/ℏ в КТ с раз-

ние, что на рис. 6, 7, 9 выявляется линейная зависи-

личным числом атомов углерода. Как показано на

мость энергии отсечки ГВГ n_cut ℏω от напряженно-

рис. 9, вероятность ГВГ увеличивается с ростом чис-

сти поля волны, аналогичная ГВГ через дискретные

ла атомов N или с появлением новых энергетиче-

уровни [37-39], либо в кристаллах с линейной дис-

ских состояний (см. также рис. 2). В пределах каж-

персией энергии [40-42].

464

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

Гармоники высшего порядка. . .

размерным квантованием и зависит от латерального

размера точки. Энергия отсечки фотонов в процес-

се ГВГ в зависимости от напряженности поля вол-

ны почти линейная на малых частотах волны накач-

ки, когда соответствующая энергетическая отсечка

меньше диапазона энергий, в который входят низ-

ший и высший уровни энергии в КТ. Если этот диа-

пазон энергий становится сравнимым с энергетиче-

ской щелью КТ, что происходит при больших часто-

тах волны, то отсечка в зависимости от напряжен-

ности волны накачки выходит на плато. При этом

доминирующее плато смещается в сторону более вы-

соких частот с увеличением числа атомов. Следо-

вательно, при изменении латерального размера на-

ноструктуры можно увеличить порядки гармоник в

пределах основного плато. Кроме того, энергия от-

сечки фотонов также смещается в ультрафиолето-

вую область с увеличением латерального размера

наноструктуры. Продемонстрированная модель поз-

волит развить теорию аттосекундной спектроскопии

высших гармоник для восстановления электронных

свойств графеновых КТ.

Благодарности. Авторы глубоко признательны

Г. К. Аветисяну и Г. Ф. Мкртчяну за постоянные об-

суждения и ценные рекомендации.

Финансирование. Работа выполнена при под-

держке Комитета науки Республики Армения в рам-

ках Проекта 20TTWS-1C010.

Рис. 9. (В цвете онлайн) Цветные полосы представляют

уровень излучения ГВГ в режиме сильного поля в лога-

рифмическом масштабе через преобразование Фурье ди-

ЛИТЕРАТУРА

польного ускорения N^-1|ax(Ω)|/a0 (в условных ед.) в за-

висимости от номера гармоники и напряженности волново-

1. D. von der Linde, T. Engers, G. Jenke, P. Agostini,

G. Grillon, E. Nibbering, A. Mysyrowicz, and

го поля E0 при фиксированной частоте волны ω = 1 эВ/ℏ

для КТ с N = 24 атомами и шириной запрещенной зоны

A. Antonetti, Phys. Rev.A 52, R25(R) (1995).

3 эВ (a) и N = 54 атомами и шириной запрещенной зоны

2. P. A. Norreys, M. Zepf, S. Moustaizis, A. P. Fews,

1.77 эВ (b). Время релаксации τ = 4 фс

J. Zhang, P. Lee, M. Bakarezos, C. N. Danson, A. Dy-

son, P. Gibbon, P. Loukakos, D. Neely, F. N. Walsh,

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

J. S. Wark, and A. E. Dangor, Phys. Rev. Lett. 76,

1832 (1996).

Мы рассмотрели процессы многофотонного воз-

буждения и ГВГ в плоских гексагональных графе-

3. S. Ghimire, A. D. DiChiara, E. Sistrunk, P. Agostini,

новых КТ с зигзагообразными ребрами. Для таких

L. F. DiMauro, and D. A. Reis, Nat. Phys. 7,

138

КТ применена микроскопическая квантовая теория,

(2011).

описывающая взаимодействие КТ с полем лазера

4. G. Vampa, T. J. Hammond, N. Thire, B. E. Schmidt,

в рамках модели сильной связи. Полученные ре-

F. Legare, C. R. McDonald, T. Brabec, and P. B. Cor-

зультаты показывают нелинейное поведение спек-

kum, Nature 522, 462 (2015).

тров ГВГ со структурой множественных плато, если

частота волны намного меньше типичного эмпири-

5. H. K. Avetissian, Relativistic Nonlinear Electrodyna-

ческого параметра туннелирования между ближай-

mics, Relativistic Nonlinear Electrodynamics: The

шими атомами, t_ij /ℏ, и ширины собственной запре-

QED Vacuum and Matter in Super-Strong Radiation

щенной зоны графеновой КТ. Последнее вызвано

Fields, Springer, Berlin (2015).

465

Х. В. Седракян, А. Г. Казарян, Б. Р. Авчян и др.

ЖЭТФ, том 164, вып. 3 (9), 2023

G. Ndabashimiye, S. Ghimire, M. Wu, D. A. Browne,

24.

G. P. Zhang, Phys. Rev. Lett. 95, 047401 (2005).

K. J. Schafer, M. B. Gaarde, and D. A. Reis, Nature,

25.

G. P. Zhang and T. F. George, Phys. Rev. A

74,

534, 520 (2016).

023811 (2006).

Y. L. Li, Y. S. You, S. Ghimire, T. F. Heinz, H. Z. Liu,

and D. A. Reis, Nat. Phys. 13 262 (2017).

26.

G. P. Zhang and T. F. George, J. Opt. Soc. Amer. B

24, 1150 (2007).

Y. Yin, Y. Wu, A. Chew, X. Ren, F. Zhuang, S. Gho-

lam-Mirzaei, M. Chini, Z. Chang, Y. S. You, and

27.

L. Jia, Zh. Zhang, D. Z. Yang, Y. Liu, M. S. Si,

S. Ghimire, Nat. Commun. 8, 724 (2017).

G. P. Zhang, and Y. S. Liu, Phys. Rev. B 101, 144304

(2020).

N. Klemke,

N. Tancogne-Dejean,

G. M. Rossi,

Y. Yang, F. Scheiba, R.E. Mainz, G. Di Sciacca,

28.

G. P. Zhang and Y. H. Bai, Phys. Rev. B 101, 081412

A. Rubio, F. X. Kartner, and O. D. Mucke, Nat.

(2020).

Commun. 10, 1319 (2019).

29.

M. Lewenstein, P. Balcou, M. Y. Ivanov, A. L’Huillier,

10.

D. Golde, T. Meier, and S. W. Koch, Phys.Rev. B 77,

and P. B. Corkum, Phys. Rev. A 49, 2117 (1994).

075330 (2008).

30.

A. H. Castro Neto, F. Guinea, N. M. R. Peres,

11.

N. Klemke, O.D. Mucke, A. Rubio, F. X. Kartner,

K. S. Novoselov, and A.K. Geim, Rev.Mod. Phys. 81,

and N. Tancogne-Dejean, Phys. Rev. B 102, 104308

109 (2009).

(2020).

31.

S. Gnawali, R. Ghimire, K. R. Magar, S. J. Hossaini,

12.

I. Kilen,

M. Kolesik, J. Hader, J. V. Moloney,

and V. Apalkov, Phys. Rev. B 106, 075149 (2022).

U. Huttner,

M. K. Hagen,

and

S.W. Koch,

Phys. Rev. Lett. 125, 083901 (2020).

32.

P. R. Wallace, Phys. Rev. 71, 622 (1947).

13.

J. L. Krause, K. J. Schafer, and K. C. Kulander,

33.

A. D. Guclu, P. Potasz, M. Korkusinski, and

Phys. Rev. Lett. 68, 3535 (1992).

P. Hawrylak, Graphene Quantum Dots, Springer,

Berlin (2014).

14.

R. C. Ashoori, Nature, 379, 413 (1996).

34.

H. Yoon, M. Park, J. Kim, T. G. Novak, S. Lee, and

15.

T. Chakraborty, Quantum Dots, Elsevier, Amsterdam

S. Jeon, Chem. Phys.Rev. 2, 031303 (2021).

(1999).

35.

E. Goulielmakis and T. Brabec, Nat. Photon. 16, 411

16.

D. Pan, J. Zhang, Z. Li, and M. Wu, Adv.Mater. 22,

(2022).

734 (2010).

36.

A. H. C. Neto, F. Guinea, N.M. R. Peres, K. S. Novo-

17.

S. Chung, R. A. Revia, and M. Zhang, Adv.Mater.

selov, and A. K. Geim, Rev. Mod. Phys 81, 109 (2009).

33, 1904362 (2021).

37.

H. K. Avetissian, B. R. Avchyan, and G. F. Mkrtchian,

18.

H. Sun, L. Wu, W. Wei, and X. Qu, Mater. Today 16,

J. Phys. B 45, 025402 (2012).

433 (2013).

38.

H. K. Avetissian, A.G. Markossian, and G. F. Mkrtchian,

19.

M. Bacon, S. J. Bradley, and T. Nann, Part. Part.

Phys. Rev. A 84, 013418 (2011).

Syst.Charact. 31, 415 (2014).

39.

H. K. Avetissian, A.G. Markossian, and G. F. Mkrtchian,

20.

K. K. Hansen, D. Bauer, and L. B. Madsen, Phys.

Rev. A 97, 043424 (2018).

Phys. Lett. A 375, 3699 (2011).

21.

R. Ganeev, L. Bom, J. Abdul-Hadi, M. Wong, J. Bri-

40.

G. Vampa, C. R. McDonald, G. Orlando, D. D. Klug,

chta, V. Bhardwaj, and T. Ozaki, Phys. Rev. Lett.

P. B. Corkum, and T. Brabec, Phys. Rev. Lett. 113,

102, 013903 (2009).

073901 (2014).

22.

R. Ganeev, L. E. Bom, M. C. H. Wong, J. P. Brichta,

41.

G. Vampa, C. R. McDonald, G. Orlando, P. B. Cor-

V. Bhardwaj, P. Redkin, and T. Ozaki, Phys. Rev.A

kum, and T. Brabec, Phys. Rev.B 91, 064302 (2015).

80, 043808 (2009).

42.

H. K. Avetissian, A. K. Avetissian, B. R. Avchyan, and

23.

R. A. Ganeev, J. Mod. Opt. 59, 409 (2012).

G. F. Mkrtchian, Phys. Rev. B 100, 035434 (2019).

466