Письма в ЖЭТФ, том 109, вып. 1, с. 43 - 47

Нерезонансное возбуждение бозе-эйнштейновского

конденсата магнонов в MnCO₃

Ю. М. Буньков⁺¹⁾, А. В. Клочков^+∗, Т. Р. Сафин⁺, К. Р. Сафиуллин^+∗, М. С. Тагиров^+∗

⁺Казанский федеральный университет, 420008 Казань, Россия

^∗Институт прикладных исследований, Академия наук РТ, 420111 Казань, Россия

Поступила в редакцию 7 ноября 2018 г.

После переработки 7 ноября 2018 г.

Принята к публикации 8 ноября 2018 г.

Проведены исследования связанной ядерно-электронной прецессии в MnCO3 при нерезонансном воз-

буждении. Результаты экспериментов однозначно подтверждают формирование Бозе конденсата магно-

нов. Получены эмпирические формулы, описывающие образование этого конденсата.

DOI: 10.1134/S0370274X19010089

Магнитный резонанс в системах связанных

ядерной намагниченности, ω^nk - частота магнонов с

ядерно-электронных колебаний в слабоанизотроп-

волновым вектором k, H - внешнее магнитное поле,

ных антиферромагнетиках привлекает большой

лежащее в легкой плоскости намагничивания, A -

интерес на протяжении более полувека. Данные

константа сверхтонкого взаимодействия, M ≡ |M| и

системы обладают так называемым динамическим

m ≡ |m| - электронная и ядерная намагниченности

сдвигом частоты (ДСЧ) - зависимостью частоты

соответственно, H^nhf и H^ehf - сверхтонкое поле на яд-

резонанса от величины отклонения намагниченно-

рах и электронах, H_ex и H_D - обменное поле и поле

сти ядер от равновесной ориентации. Этот эффект

Дзялошинского в антиферромагнетике MnCO₃. Дан-

наиболее сильно проявляется в легкоплоскостном

ная система является эталонной моделью для иссле-

антиферромагнетике MnCO₃, а также в других ан-

дования эффектов нелинейного магнитного резонан-

тиферромагнетиках с ионами Mn. Частота ядерного

са. В частности, в ней был обнаружен сдвиг часто-

магнитного резонанса (ЯМР)⁵⁵Mn соcтавляет по-

ты более 75 % от частоты линейного ЯМР [4]. Силь-

рядка 600 МГц из-за сильного сверхтонкого поля, что

ная зависимость частоты прецессии от угла отклоне-

близко к частоте антиферромагнитного резонанса в

ния намагниченности приводит к новым механизмам

слабом внешнем поле. В результате гибридизации,

формирования спинового эхо - частотному [5] и па-

частоты связанных ядерно-электронных колебаний

раметрическому эхо [6, 7].

расталкиваются и возникает сдвиг частоты, который

Другими магнитными системами, в которых час-

зависит от проекции ядерной намагниченности на

тота прецессии зависит от величины отклонения на-

направление сверхтонкого поля. В частности, для

магниченности, являются, в частности, антиферро-

квазиядерной моды колебаний частота резонанса

магнитные фазы сверхтекучего³Не и ферриты с

описывается уравнениями [1-3]:

большими полями размагничивания. В этих систе-

мах было обнаружено явление бозе-эйнштейновской

ω_p(β)

ω^nk(β) = ωⁿ⁰ -

, ωⁿ⁰ = γ_n(H + H^nhf);

(1)

конденсации (БЭК) магнонов, природа и даже су-

1 + (kr₀)²

ществование которого вызывает дискуссии. Впер-

вые образование когерентного состояния прецесси-

рующей намагниченности было обнаружено в³Не-B

ωⁿ⁰H_exH^eexm cosβ

ω_p(β) =

, H^nhf = Aγ_nM,

(2)

[8], в котором ДСЧ имеет диполь-дипольную приро-

2H(H + H_D)M

ду [9]. Образование магнонного БЭК выражается в

где γ_n

- гиромагнитное отношение ядер, ωⁿ⁰

спонтанном формировании долгоживущего сигнала

несмещенная частота ЯМР в сверхтонком поле H^nhf ,

индукции (ДСИ), длительность которого на несколь-

ω_P (β) - сдвиг частоты однородных колебаний, за-

ко порядков больше чем следует из неоднородности

висящий от угла β - отклонения прецессирующей

линии магнитного резонанса. Затем это явление бы-

ло обнаружено в³Не-А в деформированном аэро-

¹⁾e-mail: yury.bunkov@neel.cnrs.fr

геле [10], в³Не-P [11] и в рассматриваемых здесь

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 1 - 2

2019

Ю. М. Буньков, А. В. Клочков, Т. Р. Сафин, К. Р. Сафиуллин, М. С. Тагиров

системах [12, 13]. В недавних экспериментах в плен-

Эксперименты ставились на квазиядерной моде маг-

ке железо-иттриевого граната был также обнаружен

нитного резонанса в антиферромагнетике MnCO₃.

долгоживущий сигнал индукции [14].

Экспериментальная установка описана в [20, 21].

Согласно представлению о магнонах, как о Бозе

Образец помещался в резонатор, на который пода-

квазичастицах, магнонный БЭК возникает при усло-

валась РЧ накачка на частоте ω_RF/2π = 568.6 МГц.

вии, что плотность магнонов превышает критиче-

При мощности РЧ накачки в 100 мВт амплитуда

скую плотность N_BEC [15, 16]:

РЧ поля на образце была около 0.3 Э. Магнитное

поле выбиралось так, чтобы резонансная частота

k_BT_Mm_m

N_BEC ≈ (

)^3/2,

(3)

при малом возбуждении была существенно ниже

k₀ℏ²

частоты РЧ поля. Разница между этими частотами

и являлась величиной расстройки (сдвига) частоты.

где k_B - константа Больцмана, m_m - масса магно-

нов, k₀ = 3.31 - константа, связанная с формирова-

С противоположной стороны резонатора распо-

лагалась приемная катушка, с помощью которой

нием БЭК. Тепловые магноны не могут достичь та-

кой концентрации, однако она может быть достигну-

наблюдался РЧ сигнал, прошедший через резонатор.

На рисунке 1 показаны стробоскопические записи

та неравновесными магнонами, возбуждаемыми ме-

сигнала, прошедшего через резонатор, в котором на-

тодами магнитного резонанса, что и было продемон-

ходился образец MnCO₃. Мощность и сдвиг частоты

стрировано в экспериментах, в которых обнаружили

РЧ поля показаны на подписи к рисункам.

ДСИ.

Однако для наблюдения ДСИ недостаточно

иметь концентрацию магнонов выше N_BEC, необхо-

димо также наличие ДСЧ, т.е. зависимости частоты

прецессии от плотности магнонов. Более того, его

частота должна увеличиваться при увеличении

числа магнонов, т.е. увеличиваться химический

потенциал системы [17]. Это условие соответству-

ет отталкиванию квазичастиц и выполняется в

перечисленных ранее экспериментах. В противопо-

ложном случае, когда увеличение числа магнонов

приводит к уменьшению частоты, как, например,

в свободном³Не-A, магноны притягиваются, что

приводит к неустойчивости однородной прецессии

[18, 19]. При образовании БЭК разница между его

частотой и частотой резонанса при малом возбужде-

нии Δω играет роль энергетической щели, которая

определяет упругость магнонного конденсата. Од-

нородный БЭК возникает, когда эта щель больше

чем неоднородность магнитного поля. В условиях

импульсного резонанса эта щель определяется плот-

ностью магнонов, возбужденных радиочастотным

(РЧ) импульсом. В случае непрерывного магнит-

ного резонанса частота БЭК соответствует частоте

РЧ накачки, которая устанавливает химический

потенциал системы и, соответственно, плотность

неравновесных магнонов.

Критика подобного рассмотрения магнонного

БЭК часто сводится к тому, что сигнал индук-

ции или сигналы абсорбции и дисперсии можно,

в принципе, качественно объяснить из уравнений

Рис. 1. Стробоскопическая запись сигнала, прошедше-

магнитной прецессии. В данной статье мы обращаем

го через резонатор. (a) - Мощность РЧ импульса P =

внимание на эксперимент, результаты которого

20 мВт, сдвиг частоты от резонанса Δω/2π = 53.1 МГц.

(b) - Мощность РЧ импульса P = 40 мВт, сдвиг часто-

нельзя объяснить даже качественно, не прибегая к

ты от резонанса Δω/2π = 134.6 МГц

представлениям об образовании магнонного БЭК.

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 1 - 2

2019

Нерезонансное возбуждение бозе-эйнштейновского конденсата магнонов в MnCO₃

На рисунке 1 показаны стробоскопические запи-

показана амплитуда сигнала индукции после выклю-

си биений между РЧ сигналом и частотой записы-

чения накачки длительностью 1 с. Если в результа-

вающего устройства при двух значениях РЧ мощно-

те РЧ накачки образуется когерентное состояние, в

сти. Показана только часть точек для лучшей визу-

котором вся намагниченность прецессирует однород-

ализации этих биений. Видно, что через некоторое

но и отклонена на угол β, при этом частота прецес-

время после включения накачки частота начинает

сии равна частоте РЧ накачки, то амплитуда сигнала

плавно меняться, и затем происходит резкая пере-

должна быть пропорциональна sin(β):

стройка параметров сигнала. Нами были измерены

√

ωⁿ⁰ - ω_RF

времена задержки процесса перестройки при разных

sin β =

1 - cos2 β =

1-(

)².

(5)

ωⁿ⁰ - ωⁿ

мощностях и сдвигах частоты. Результаты показаны

на рис. 2.

Именно такую зависимость мы и видим на рис. 3.

Более того, угол отклонения прецессирующей намаг-

Рис. 2. (Цветной онлайн) Время перестройки проходя-

щего РЧ сигнала от его мощности и сдвига частоты.

Рис. 3. (Цветной онлайн) Амплитуда сигнала индук-

Непрерывными линиями показаны результаты эмпири-

ции после выключения РЧ накачки. Пунктирная ли-

ческой зависимости с одинаковыми параметрами для

ния соответствует уравнению (5). Отклонение величи-

всех трех кривых

ны сигнала от теоретической кривой при малой мощно-

сти и большом сдвиге частоты, вероятно связано с тем,

Экспериментальные данные имеют квадратич-

что магнонный БЭК в этих условиях заполняет только

ную зависимость от сдвига частоты и экспоненци-

часть образца. Символам соответствует мощность ра-

√

альную от величины подаваемого РЧ поля (

P) и

диочастотной накачки: • - 5 мВт, ⊠ - 8 мВт, ⋆ - 11 мВт,

+ - 14 мВт и × - 17мВт

хорошо описываются формулой с едиными парамет-

рами A₀ = 3.73 · 10^-7 с и C = 0.50 ± 0.02 Вт^1/2:

ниченности достигает 32^◦. Как этот угол, так и ам-

√

t(Δω) = A³⁰ exp(C/

P) · (Δω/2π)².

(4)

плитуда сигнала индукции существенно превосходят

величины, которые удается получить при резонанс-

Мы предполагаем, что под действием РЧ поля

ном возбуждении.

происходит возбуждение неравновесных магнонов, в

Итак, в случае нагрева ядерной подсистемы ам-

результате которого изменяется намагниченность S_z

плитуда сигнала индукции должна слабо зависеть от

ядерной подсистемы, так что спиновая система по-

сдвига частоты и линейно зависит от амплитуды РЧ

падает в резонанс с РЧ полем. Однако после выклю-

поля. В наших экспериментах амплитуда сигнала ин-

чения РЧ поля наблюдается долгоживущий сигнал

дукции не зависит от амплитуды РЧ поля, зато силь-

индукции, причем его амплитуда тем больше, чем

но зависит от сдвига частоты, причем меняется по

больше разность частот между РЧ полем и исход-

закону, который соответствует образованию магнон-

ной частотой ЯМР. Более того, амплитуда сигнала

ного БЭК.

индукции существенно превышает индукцию, полу-

Таким образом, мы экспериментально показали,

чаемую при резонансном возбуждении как коротки-

что при нерезонансном возбуждении в данной систе-

ми так и длинными РЧ импульсами. На рисунке 3

ме образуется магнонный БЭК, который после вы-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 1 - 2

2019

Ю. М. Буньков, А. В. Клочков, Т. Р. Сафин, К. Р. Сафиуллин, М. С. Тагиров

ключения РЧ поля излучает типичный долгоживу-

цесс может сопровождаться образованием голдсто-

щий сигнал индукции. В работах [1-3] данная спи-

уновских колебаний [24]. Ими объясняется провал в

новая система рассматривалась в рамках модели

амплитуде сигнала на рис. 1b. Полученный нами эм-

косвенного взаимодействия парамагнитной системы

пирический закон возбуждения БЭК требует своего

ядер через магнитоупорядоченную систему электро-

теоретического исследования. Образование магнон-

нов. При этом процессы магнитной релаксации опи-

ного БЭК в MnCO₃ подтверждается также и тем,

сывались в рамках модели Блоха. Естественно, ре-

что ДСИ подавляет сигналы спинового эхо [25], что

зультаты наших экспериментов показывают несосто-

невозможно в некогерентных системах. Теория нере-

ятельность данной модели. В современных экспери-

зонансного возбуждения магнонов была построена в

ментах по наблюдению сигналов непрерывного ЯМР

работе [26], однако она основывалась на уравнениях

было показано, что сигналы абсорбции и диспер-

Блоха.

сии описываются уравнениями Ландау-Лифшица-

В заключение, бозе-эйнштейновский конденсат

Гильберта, а не уравнениями Блоха [22]. Это свя-

магнонов является упорядоченным состоянием, воз-

зано с тем, что упорядоченная электронная под-

никающим над равновесным состоянием магнетиков,

система играет важную роль в связанной ядерно-

в котором спонтанно нарушается вращательная сим-

электронной прецессии. Она определяет процессы

метрия магнонов. Оно характеризуется установле-

образования спиновых волн и релаксации, и, следо-

нием дальнего порядка недиагональных элементов

вательно, магнонного БЭК [23].

матрицы плотности магнонов и аналогично другим

На рисунке 4 схематически представлен процесс

сверхтекучим состояниям, таким как сверхпроводи-

образования БЭК при нерезонансном возбуждении.

мость, сверхтекучесть, атомарный БЭК [27]. Дан-

В начальный момент РЧ поле может возбуждать

ное состояние характеризуется энергетической ще-

только спиновые волны с большим волновым векто-

лью равной разности частот прецессии магнонного

ром k (точка a на вставке рис. 4). Этот процесс воз-

БЭК и частотой магнитной системы при малом воз-

буждении. Именно эта щель определяет длину коге-

рентности сверхтекучего магнитного тока, измерен-

ную в экспериментах по критическому току и эф-

фекту Джозефсона в антиферромагнитных фазах

сверхтекучего³He [28-30]. Кроме того, Бозе конден-

сация магнонов подтверждается наблюдением гол-

дстоуновских колебаний (аналог второго звука в

⁴Не) [24, 31, 32]. В данной статье мы эксперимен-

тально продемонстрировали принципиальное разли-

чие между возбуждением прецессии спинов в маг-

нитоупорядоченных веществах и образованием БЭК

неравновесных магнонов.

Авторы благодарны за полезные обсуждения

Г.Е. Воловику, М.И. Куркину и В.С. Львову. Иссле-

дование выполнено за счет гранта Российского науч-

ного фонда (проект #16-12-10359).

Рис. 4. (Цветной онлайн) Спектр ядерных спиновых

волн в антиферромагнетике MnCO3. На вставке пока-

зано изменение спектра спиновых волн при образова-

1. H. Suhl, Phys. Rev. 109, 606 (1958).

нии магнонного БЭК.

2. T. Nakamura, Prog. Theor. Phys. 20, 542 (1958).

3. P. D. De Gennes, P. A. Pincus, F. Hartmann-Boutron,

можен благодаря наличию примесей и дефектов в си-

and J. M. Winter, Phys. Revю 129, 1105 (1963).

стеме. Постановка данного эксперимента позволит в

4. А. С. Боровик-Романов, Ю. М. Буньков, Б. С. Ду-

дальнейшем исследовать этот процесс количествен-

меш, М. И. Куркин, М. П. Петров, В. П. Чекмарев,

но. Увеличение числа магнонов приводит к тому,

УФН 142, 537 (1984).

что весь спектр спиновых волн начинает смещаться

5. Yu. M. Bunkov and B. S. Dumesh, Sov. Phys. JETP 68,

вверх. Чем ближе частота магнонов с k = 0 к частоте

1161 (1975).

РЧ поля, тем эффективнее идет процесс возбужде-

6. Yu. M. Bunkov, JETP Lett. 23, 244 (1976).

ния магнонов, который завершается, когда частоты

7. Yu. M. Bunkov and S. O. Gladkov, Sov. Phys. JETP 73,

сравниваются (точка b на вставке рис. 4). Этот про-

2181 (1977).

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 1 - 2

2019

Нерезонансное возбуждение бозе-эйнштейновского конденсата магнонов в MnCO₃

A.S. Borovik-Romanov, Yu.M. Bunkov, V. V. Dmitriev,

21. E. M. Alakshin, Yu. M. Bunkov, R. R. Gazizulin,

and Yu. M. Mukharskiy, JETP Lett. 40, 1033 (1984).

A. V. Klochkov, V. V. Kuzmin, R.M. Rakhmatullin,

A.J. Leggett, Rev. Mod. Phys. 47, 331 (1975).

A. M. Sabitova, T. R. Safin, and M. S. Tagirov, Appl.

Magn. Reson. 44, 595 (2013).

10.

P. Hunger, Y. M. Bunkov, E. Collin, and H. Godfrin, J.

Low Temp. Phys. 158, 219 (2010).

22. L. V. Abdurakhimov, M. A. Borich, Yu. M. Bunkov,

11.

S. Autti, V. V. Dmitriev, J. T. Mäkinen, J. Rysti,

R. R. Gazizulin, D. Konstantinov, M. I. Kurkin, and

A. P. Tankeyev, Phys. Rev. B 97, 024425 (2018).

A.A. Soldatov, G. E. Volovik, A. N. Yudin, and

V.B. Eltsov, Phys. Rev. Lett. 121, 025303 (2018).

23. М. А. Borich, Yu. М. Bunkov, М. I. Kurkin, and

12.

Yu. M. Bunkov, E. M. Alakshin, R. R. Gazizulin,

А. P. Tankeev, JETP Lett. 105, 24 (2017).

A.V. Klochkov, V.V. Kuzmin, T. R. Safin, and

24. Yu. M. Bunkov, A. V. Klochkov, T. R. Safin,

M. S. Tagirov, JETP Lett. 94, 68 (2011).

K. R. Safiullin, and M. S. Tagirov, JETP Lett.

13.

Yu. M. Bunkov, E. M. Alakshin, R. R. Gazizulin,

106, 677 (2017).

A.V. Klochkov, V. V. Kuzmin, V.S. L’vov, and

25. Yu. M. Bunkov, A. V. Klochkov, T. R. Safin,

M. S. Tagirov, Phys. Rev. Lett. 108, 177002 (2012).

K. R. Safiullin, and M. S. Tagirov, Appl. Magn.

Reson. 48, 625 (2017).

14.

Yu. M. Bunkov, A. R. Farhutdinov, A. V. Klochkov,

G. V. Mamin, S. B. Orlinskii, T. R. Safin, M. S. Tagirov,

26. M. I. Kurkin, U. G. Raidugin, V. N. Sedishkin, and

P. M. Vetoshko, and D. G. Zverev, arXiv: 1810.08051, to

A. P. Tankeev, Phys. Solid State 32, 1577 (1990).

be published (2018).

27. Yu. M. Bunkov and G. E. Volovik, Novel Superfluids,

15.

R.R. Gazizulin, Yu.M. Bunkov, and V. L. Safonov,

ed. by K. H. Bennemann and J. B. Ketterson, Oxford

JETP Lett. 102, 766 (2015).

University press (2013), ch. IV.

16.

Yu. M. Bunkov and V. L. Safonov, J. Magn. Magn.

28. Yu. M. Bunkov, J. Phys.: Condens. Matter 21, 164201

Mater. 452, 30 (2018).

(2009).

17.

G. E. Volovik, J. Low Temp. Phys. 153, 266 (2008).

29. J. A. Sauls, Yu. M. Bunkov, E. Collin, H. Godfrin, and

P. Sharma, Phys. Rev. B 72, 024507 (2005).

18.

A.S. Borovik-Romanov, Yu.M. Bunkov, V. V. Dmitriev,

and Yu. M. Mukharskiy, JETP Lett. 39, 469 (1984).

30. A. S. Borovik-Romanov, Yu. M. Bunkov, V. V. Dmitriev,

and Yu. M. Mukharskiy, JETP Lett. 45, 124 (1987).

19.

Yu. M. Bunkov, J. Low Temp. Phys. 185, 399 (2016).

31. Yu. M. Bunkov, V. V. Dmitriev, and Yu. M. Mukharskiy,

20.

A.M. Alakshin, Yu.M. Bunkov, R.R. Gazizulin,

A.V. Klochkov, V. V. Kuzmin, A. S. Nizamutdinov,

JETP Lett. 43, 168 (1986).

T. R. Safin, and M. S. Tagirov, J. Phys. Conf. Ser. 324,

32. Yu. M. Bunkov, V. V. Dmitriev, and Yu. M. Mukharskiy,

012006 (2011).

Physica B 178, 196 (1992).

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 1 - 2

2019