Письма в ЖЭТФ, том 109, вып. 7, с. 442 - 446

Филаментация ультракороткого лазерного импульса в среде

с искусственной нелинейностью

С. И. Кудряшов^+∗1), А. А. Самохвалов⁺, Э. И. Агеев⁺, В. П. Вейко⁺

⁺Университет информационных технологий, механики и оптики, 197101 С.-Петербург, Россия

^∗Физический институт им. П. Н. Лебедева, 119991 Москва, Россия

Поступила в редакцию 10 января 2019 г.

После переработки 28 января 2019 г.

Принята к публикации 30 января 2019 г.

Введение в воду небольших концентраций суб-волновых золотых наночастиц (коэффициент экстинк-

ции ∼0.01-1 см^-1) позволяет за счет нелинейных диссипативных потерь первичного излучения ультра-

короткого лазерного импульса накачки и вторичного излучения широкополосного излучения (суперкон-

тинуума, СК) эффективно управлять филаментацией, поскольку собственный коэффициент экстинкции

в режиме множественной филаментации не превышает 0.04 см^-1. Методами оптической эмиссионной и

фотоакустической спектроскопии показано, что увеличение потерь в коллоидном растворе сублинейно

повышает уровень мощности ультракороткого лазерного импульса для нелинейной генерации суперкон-

тинуума аналогичной интенсивности, а вблизи порога генерации суперконтинуума - также повышает

и порог филаментации. Вместе с тем, в области плазмонного резонанса наночастиц на фоне широ-

кополосного нелинейного поглощения наблюдается существенное усиление эмиссии суперконтинуума.

Полученные результаты свидетельствуют о новых возможностях управления нелинейно-оптическими

характеристиками сред для филаментационной генерации ультракоротких световых импульсов в раз-

личных спектральных диапазонах.

DOI: 10.1134/S0370274X19070026

1. Нелинейное распространение мощных ультра-

щью нелинейных потерь излучения УКИ и усиле-

коротких лазерных импульсов (УКИ) в оптически

ния эмиссии в области плазмонного резонанса нано-

прозрачных средах связано с их пороговой само-

частиц.

фокусировкой и последующей филаментацией, про-

2. В данной работе импульсы титан-сапфирового

странственные, временные и спектральные характе-

лазера (800 нм, 100 фс, 10 Гц) с пиковой мощностью

ристики которых управляются длиной волны, пико-

P ≈ 10ГВт, варьируемой бинарным дифракцион-

вой мощностью, параметрами модуляции амплитуды

ным ослабителем, фокусировались линзой (стекло

и фазы волнового фронта УКИ, а также их фокуси-

К-8) с фокусным расстоянием ≈ 45 мм в лаборатор-

ровки [1-4]. В то же время, существуют возможно-

ную жидкостную кювету длиной 5 см через входное

сти управления филаментацией УКИ путем исполь-

окно из стекла К-8 ближе (≈ в 0.5 см) от выходно-

зования сред распространения с перестраиваемыми

го окна из плавленого кварца КУ-1 (рис.1а). В ка-

узко- [5] или широкополосными [6-8] потерями ва-

честве жидкостей использовалась дистилированная

рьируемой величины (включая, как частный случай,

вода двойной перегонки и коллоидные растворы зо-

усиливающие среды [9]). В результате можно ожи-

лотых наночастиц со средним размером ∼ 100 нм и

дать новые и пока не исследованные трансформации

плазмонным резонансом около 520 нм, полученных

УКИ не только в пространственном, но и частотно-

наносекундной лазерной абляцией твердой золотой

временном масштабах с более сложной динамикой

мишени (Сбербанк РФ, чистота - 99.99 %) в дистил-

распространения.

лированной воде без стабилизаторов. Коллоидные

В настоящей работе показывается, что введение

растворы наночастиц с различным пропусканием в

небольших концентраций коллоидных золотых на-

видимом диапазоне (рис. 1b, коэффициенты экстинк-

ночастиц позволяет управлять выходом излучения

ции в диапазоне 0.01-1 см^-1), измеренным на спек-

суперконтинуума (СК), как нелинейно-оптического

трофотометре СФ-56 в ячейке шириной 1 см из плав-

спектрального индикатора филаментации, с помо-

леного кварца КУ-1, готовились бинарным разбавле-

нием первоначального раствора максимальной кон-

¹⁾e-mail: sikudryashov@corp.ifmo.ru; kudryashovsi@lebedev.ru

центрации (100 %) и даны ниже в относительных еди-

442

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

Филаментация ультракороткого лазерного импульса в среде с искусственной нелинейностью

443

Рис. 1. (Цветной онлайн) (а) - Схема филаментационной генерации СК и ФА сигнала в коллоидных растворах золотых

наночастиц. (b) - Коэффициент пропускания коллоидных растворов разной концентрации (отн. ед.). (c) - Выход из-

лучения СК в коллоидных растворах разной концентрации (отн. ед.). (d) - Вид ФА сигнала с измеряемой амплитудой

фазы сжатия

ницах (%). Спектры СК собирались за 100 импульсов

интенсивности эмиссии отмечается при переходе от

в центральной части эмиссионного пятна на выходе

группы концентраций 0-8 % к группе 16-66 % при со-

кюветы с помощью оптического волокна из плавле-

ответствующем линейном росте коэффициента экс-

ного кварца (рис. 1c), соединенного с входом спек-

тинкции, что, возможно, отражает переход от соб-

трометра AvaSpec-ULS3648-USB2 (диапазон - 200-

ственного поглощения воды в филаментах к более

760 нм, разрешение ∼ 0.3 нм). Дно кюветы представ-

сильному примесному поглощению коллоидов. Од-

ляло собой входное окно ультразвукового датчика

новременно с ростом величины P эмиссия частич-

ШАРП-05 (полоса детектирования с предусилите-

но восстанавливается на уровне эмиссии СК в чи-

лем - 5 МГц, чувствительность - 100 В/атм), сигнал с

стой воде, начиная от полосы лазерной генерации

которого (рис. 1d) подавался на 50-омный вход циф-

(рис. 2d). С ростом пиковой мощности “синий” край

рового осциллографа TDS3052C (полоса регистра-

СК монотонно сдвигается от 700 нм (P = 0.75 ГВт) к

ции - 500 MГц). Фаза сжатия отвечала объемной ге-

500 нм (P = 10 ГВт).

нерации фотоакустического (ФА) сигнала по термо-

Количественный анализ спектров СК на рис.2 в

акустическому механизму в цилиндрической геомет-

спектральных областях 450, 600 и 750 нм с учетом

рии филаментов, тогда как фаза разрежения возни-

дополнительного поглощения эмиссии СК в области

кала в результате дифракции расходящейся цилин-

между филаментом и выходным окном ячейки был

дрической волны сжатия [10].

выполнен с целью влияния диссипативных потерь в

3. Спектры СК для чистой воды и коллоидных

коллоидных растворах на первичное излучение УКИ

растворов золотых наночастиц для различных мощ-

(≥ 750 нм), а также вторичное излучение СК с разной

ностей УКИ P в диапазоне 0.46-10 ГВт показывают

степенью конверсии - вблизи 450 и 600 нм (рис.3a-

пороговую эмиссию вторичного излучения при пре-

c). Зависимости выхода СК в данных спектральных

вышении величины 0.5 ГВт, но вместе с тем, для каж-

интервалах от P для разных концентраций колло-

дого значения P сильное подавление в случае дисси-

идных растворов и соответствующих коэффициентов

пативных коллоидных сред по мере роста их коэф-

экстинкции показывают сдвиг вверх порога выхода.

фициента экстинкции µ (рис. 2). Сильный разрыв по

Вместе с тем, в длинноволновом диапазоне с ростом

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

444

С. И. Кудряшов, А. А. Самохвалов, Э. И. Агеев, В. П. Вейко

Рис. 2. (Цветной онлайн) Выход СК-излучения при филаментации УКИ в коллоидных растворах золотых наночастиц

разной концентрации (отн. ед.) для пиковых мощностей P = 0.75 (a), 1.6 (b), 2.9 (c) и 10 (d) ГВт

P наклоны выхода СК уменьшаются от шестой до

(рис. 3d): с ростом концентрации коллоидных рас-

второй степени, возможно, отражая разные режимы

творов наблюдается понижение порога акустической

генерации СК: 1) высокая нелинейность - появление

генерации и уменьшение степени нелинейности зави-

и рост филаментов с нелинейной генерацией излуче-

симостей от кубической до квадратичной, что отра-

ния СК в результате нелинейных четырехволновых

жает механизмы вложения и термализации энергии

взаимодействий и фазовой самомодуляции [2,11] при

лазерного излучения. Поскольку для акустических

низких сверхкритических значениях P (чуть выше

источников аналогичной формы амплитуда сигнала

порога генерации СК ≈ 0.5 ГВт), 2) слабая нелиней-

отражает объемную плотность вложенной энергии,

ность - умножение числа самоподобных филаментов

изменение нелинейности кривых на рис. 3d отражает,

при средних сверхкритических значениях P c одно-

как уже предполагалось выше, переход от собствен-

временным ростом диаметра и длины области мно-

ного поглощения воды в области множественной фи-

жественной области (см., например, [12, 13]). Также,

ламентации (не нелинейного поглощения воды внут-

если при этом фазовая самомодуляция жестко кон-

ри каждого из филаментов) к более высокому при-

курирует с отрицательным вкладом плазмы, высо-

месному поглощению в коллоидных растворах. Дан-

кая нелинейность при низких мощностях может от-

ный переход как для СК, так и для акустического

ражать многофотонное формирование плазмы (P⁶),

сигнала имеет место в диапазоне концентраций кол-

а низкая нелинейность при высоких мощностях -

лоида 8-16 %, что отвечает собственному поглоще-

ограничение генерации носителей в плотной плазме

нию воды в филаментах 0.02-0.04 см^-1 (рис. 4).

вследствие трехчастичной оже-рекомбинации (P²).

Сопоставление значений пиковых мощностей P^∗

Спектральные диапазоны выхода СК вблизи 600 и

для выхода СК определенной интенсивности для раз-

450 нм с более высокой степенью конверсии при более

ных спектральных интервалов (рис. 3a-c) в зависи-

высоких значениях P (также интенсивности УКИ)

мости от концентрации коллоидных растворов (%)

соответствуют преимущественно второму режиму.

и соответствующих коэффициентов экстинкции по-

Прямо противоположная, но вполне ожидаемая

следних приведено в двойных логарифмических ко-

тенденция наблюдается для зависимостей ампли-

ординатах на рис. 4. Данные зависимости показы-

туды акустического сигнала в зависимости от P

вают ожидаемый линейный характер для коэффи-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

Филаментация ультракороткого лазерного импульса в среде с искусственной нелинейностью

445

Рис. 3. (Цветной онлайн) Выход излучения СК при филаментации генерации УКИ в коллоидных растворах золотых

наночастиц разной концентрации для спектральных интервалов 750, 600 и 450 нм (а)-(c) и амплитуда акустического

давления (d) в зависимости от пиковой мощности УКИ

циента экстинкции в соответствующих спектраль-

ных диапазонах и универсальный сублинейный ха-

рактер (угловой наклон K ≈ 0.23) в случае порогов

P^∗, что, напротив, в действительности для коллоид-

ных растворов отражает высоко нелинейный харак-

тер генерации СК. Существенно, что с учетом фи-

ламентационного режима генерации СК, увеличение

значения P^∗ для выхода излучения СК определен-

ной интенсивности с ростом концентрации коллоид-

ных растворов можно рассматривать также как ин-

дикатор влияния данного диссипативного фактора

на параметры самофокусировки (длина самофоку-

сировки, критическая мощность) и филаментации.

Рис. 4. (Цветной онлайн) Сопоставление значений P^∗

Вполне возможно, что фактор диссипативной среды

для выхода СК на определенном уровне для спек-

можно учесть в аналогичном параметрическом виде

тральных интервалов 750, 600 и 450 нм (круги крас-

при описании других филаментационных явлений.

ного, зеленого и синего цветов соответственно) в зави-

симости от концентрации коллоидных растворов (%) и

Наконец, в плане возможных нелинейных эффек-

соответствующих коэффициентов экстинкции раство-

тов, связанных с золотыми плазмонными наночасти-

ров в данных интервалах (в двойных логарифмических

цами в коллоидных растворах, можно отметить уси-

координатах). Прямые линии представляют линейную

ление эмиссии СК в области их плазмонного резонан-

аппроксимацию значений P^∗ с близкими угловыми на-

са (≈ 520 нм, рис.1) для спектров СК для коллоид-

клонами 0.23 ± 0.06 (750 нм, красный цвет), 0.23 ± 0.10

ных растворов, нормированных на спектр СК в воде

(600 нм, зеленый цвет) и 0.23±0.07 (450 нм, синий цвет).

при той же величине P (рис. 5). При умеренных мощ-

Оценка собственного поглощения воды в филаментах -

ностях УКИ эффект проявляется очень слабо и ста-

0.02-0.04 см^-1 (согласно данным рис. 2, 3)

новится заметным (30-70 % от уровня СК) для высо-

ких концентраций коллоида только при максималь-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

446

С. И. Кудряшов, А. А. Самохвалов, Э. И. Агеев, В. П. Вейко

4. Таким образом, в настоящей работе показан

нелинейный от мощности лазерных импульсов вы-

ход излучения СК при множественной филамента-

ции фемтосекундных лазерных импульсов с сверх-

критической мощностью в поглощающих коллоид-

ных растворах золотых наночастиц различной кон-

центрации, а также увеличение пороговой мощно-

сти лазерных импульсов для генерации излучения

СК с ростом концентрации коллоидных наночастиц.

Наблюдаемые явления предполагают эффективное

повышение пороговой мощности самофокусировки в

диссипативных средах и возможности управления

параметрами филаментации путем изменения кон-

центрации поглощающей примеси.

Работа поддержана грантом Министерства выс-

шего образования для Университета информацион-

ных технологий, механики и оптики (074-U01).

J. H. Marburger, Progress in quantum electronics 4, 35

(1975).

В. П. Кандидов, С. А. Шленов, О. Г. Косарева, Квант.

Электрон. 39(3), 205 (2009).

D. E. Shipilo, D. V. Mokrousova, N. A. Panov,

G. E. Rizaev, A. V. Shalova, E. S. Sunchugasheva,

A. A. Ionin, A. Couairon, L. V. Seleznev, and

O. G. Kosareva, JOSA B 36(2), A66 (2019).

M. Manousidaki, V. Y. Fedorov, D. G. Papazoglou,

M. Farsari, and S. Tzortzakis, Opt. Lett. 43(5), 1063

(2018).

J. A. Dharmadhikari, G. Steinmeyer, G. Gopakumar,

D. Mathur, and A. K. Dharmadhikari, Opt. Lett. 41,

3475 (2016).

C. Wang, Y. Fu, Z. Zhou, Y. Cheng, and Z. Xu, Appl.

Phys. Lett. 90, 181119 (2007).

R. Driben, A. Husakou, and J. Herrmann, Opt. Lett.

34(14), 2132 (2009).

P. Vasa, M. Singh, R. Bernard, A. K. Dharmadhikari,

J. A. Dharmadhikari, and D. Mathur, Appl. Phys. Lett.

103(11), 111109 (2013).

J. Philip, C. D’Amico, G. Cheriaux, A. Couairon,

B. Prade, and A. Mysyrowicz, Phys. Rev. Lett. 95,

163901 (2005).

10.

В. Е. Гусев, A. A. Карабутов, Лазерная оптоакусти-

ка, Наука, М. (1991).

Рис. 5. (Цветной онлайн) Нормированные спектры

эмиссии СК в коллоидных растворах золотых наноча-

11.

A. Couairon and A. Myzyrowicz, Phys. Rep. 441, 47

(2007).

стиц различной концентрации для значений P = 0.75

(a), 1.6 (b), 2.9 (c) и 10 (d) ГВт. Уровень “1” соответ-

12.

А. А. Ионин, С. И. Кудряшов, С. В. Макаров,

Л. В. Селезнев, Д.В. Синицын, Письма в ЖЭТФ 90,

ствует выходу СК при генерации в чистой воде

471 (2009).

ной P = 10 ГВт на фоне общего широкополосного

13.

V. Mizeikis, S. Juodkazis, T. Balciunas, H. Misawa,

S. I. Kudryashov, A. A. Ionin, and V. D. Zvorykin,

роста относительного выхода СК (рис. 5), что можно

J. Appl. Phys. 105, 123106 (2009).

скорее объяснить насыщением сильного межзонного

14.

Е. В. Голосов, A. A. Ионин, Ю. Р. Колобов, С. И. Куд-

поглощения золотых наночастиц (по аналогии, на-

ряшов, А. Е. Лигачев, Ю. Н. Новоселов, Л. В. Селез-

пример, с титаном [14]) и усиления их плазмонного

нев, Д. В. Синицын, ЖЭТФ 140, 21 (2011).

отклика.

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019