Письма в ЖЭТФ, том 109, вып. 7, с. 447 - 451

Аномальное снижение порога вынужденного комбинационного

рассеяния вблизи поверхности жидкого азота

С. М. Першин⁺¹⁾, М. Я. Гришин^+∗, В. Н. Леднев⁺, П. А. Чижов⁺

⁺Институт общей физики им. А. М. Прохорова РАН, 11991 Москва, Россия

^∗Московский физико-технический институт (государственный университет), 141701 Долгопрудный, Россия

Поступила в редакцию 29 января 2019 г.

После переработки 29 января 2019 г.

Принята к публикации 7 февраля 2019 г.

Обнаружено аномально сильное (до 13 раз) снижение порога вынужденного комбинационного рас-

сеяния 15 пс лазерных импульсов в жидком азоте при перемещении каустики пучка накачки из объема

через свободную поверхность. Впервые зарегистрирована немонотонная N-образная зависимость порога

вынужденного комбинационного рассеяния от расстояния перетяжки пучка до поверхности с минималь-

ным значением порога при совмещении плоского фронта каустики пучка с поверхностью. Физический

механизм обнаруженного явления обсуждается.

DOI: 10.1134/S0370274X19070038

Введение. Предметом настоящего Письма яв-

Заметим, что в случае возбуждения ВКР парал-

ляется изложение результатов экспериментального

лельными пучками лазера накачки длина L в (3)

изучения нового явления аномально большого (∼ 13

равна длине нелинейно-оптического образца. В слу-

раз) снижения пороговой энергии вынужденного

чае фокусированных пучков накачки за длину уси-

комбинационного рассеяния (ВКР) 15 пс импульсов

ления ВКР в режиме бегущей волны принято [3-6]

второй гармоники (527 нм) Nd:YLF лазера в припо-

считать удвоенную длину Рэлея (конфокальный па-

верхностном слое жидкого азота при перемещении

раметр, расстояние от перетяжки каустики, на кото-

каустики пучка вблизи поверхности.

ром площадь сечения пучка возрастает в два раза по

Порогом ВКР в гомогенной среде принято счи-

сравнению с площадью сечения в перетяжке).

тать [1, 2] значение энергии импульса, при котором

При этом экспериментально установлено [4, 5],

происходит фазовый переход “хаос-порядок” спон-

что порог ВКР (как в режиме бегущей волны [4], так

танных молекулярных движений (с равновероятным

и при размещении среды внутри резонатора лазера

рассеянием в сферу) в когерентное состояние с фор-

[5]) достигается при значениях инкремента G ≈ 25,

мированием пучка когерентного излучения стоксо-

и последующее повышение накачки сопровождается

вой компоненты (соосно пучку накачки). Согласно

экспоненциальным ростом интенсивности стоксовой

[1-5], частоту ω_s и интенсивность I_s стоксовой ком-

компоненты в соответствии с условием (2). Однако

поненты определяют следующими соотношениями:

в некоторых случаях ВКР наблюдалось нарушение

соотношения (3). Так, например, в жидком азоте [7-

ω_s = ω_p - Ω,

(1)

9] экспоненциальный рост переходил в аномальный

скачок стоксовой компоненты на 6-7 порядков вели-

Is = In exp(G),

(2)

чины. Позднее [10] механизм скачка был обоснован

где ω_p и Ω - частота накачки и молекулярных движе-

развитием ВКР-генерации с распределенной обрат-

ний, I_n - интенсивность квантовых шумов на частоте

ной связью. В другом случае [11] авторы зарегистри-

стоксовой компоненты. Здесь инкремент нарастания

ровали снижение почти на порядок порога ВКР пи-

в показателе экспоненты G является произведением

косекундных импульсов в воде в порах глобулярных

ВКР-усиления g (которое пропорционально кубиче-

кристаллов типа опал и обосновали наблюдаемое яв-

ской нелинейности среды χ⁽³⁾), интенсивности излу-

ление увеличением интенсивности локального поля в

чения накачки I_p и длины усиления L:

окрестности наноразмерных глобул.

Недавно [6] при изучении температурной эволю-

G = gI_pL.

(3)

ции спектров комбинационного рассеяния в воде мы

¹⁾e-mail: pershin@kapella.gpi.ru

обратили внимание на аномальное снижение порога

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

447

448

С. М. Першин, М. Я. Гришин, В. Н. Леднев, П. А. Чижов

ВКР 15 пс импульсов вблизи поверхности воды. Учи-

тывая, что структурные комплексы воды могут пере-

страиваться у поверхности в нестационарных усло-

виях накачки и влиять на порог ВКР, мы решили

начать экспериментальное изучение обнаруженного

явления с неполярной жидкости без водородных свя-

зей, а именно - с жидкого азота, что явилось пред-

метом настоящей работы.

Эксперимент. Выбор жидкого азота обуслов-

лен еще несколькими факторами, кроме упомяну-

тых выше. Так, пионерские работы по мощным ВКР-

лазерам на жидком азоте [3] показали, что в нем

мало примесей, высока оптическая однородность, и

поэтому высок порог оптического пробоя. Ранее [9]

Рис. 1. (Цветной онлайн) Схема эксперимента по изу-

мы измерили коэффициент ВКР-усиления g = 3.0 ×

чению аномального снижения порога ВКР 15 пс им-

×10^-2 см/МВт на длине волны 527 нм, большая вели-

пульсов (527 нм) в жидком азоте при перемещении кау-

чина которого обеспечивает порог ВКР ниже интен-

стики пучка через открытую поверхность. На вставке -

сивности оптического пробоя. Кроме того, изучение

схема измерения расстояния линза-поверхность

четырехволновых параметрических процессов гене-

рации высших стоксовых компонент [12] позволило

нее положение. Зависимость порога ВКР от рассто-

нам внести коррекцию значений показателя прелом-

яния каустики пучка до поверхности измеряли при

ления жидкого азота в области 600-830 нм, в ко-

перемещении образца вниз без изменения остальной

торой находится длина волны 605 нм первой сток-

геометрии эксперимента. Точное положение плоско-

совой компоненты ВКР излучения накачки 527 нм

го фронта пучка на поверхности жидкого азота (рас-

в нашем случае (частота молекулярных колебаний

стояние до фокальной плоскости линзы в воздухе, h)

Ω = 2326см^-1). Отметим также, что в эксперимен-

контролировали на экране с отверстием (см. рис. 1)

те из-за большого стоксова сдвига (2326 см^-1) удоб-

по моменту формирования параллельного пучка, от-

но выделять излучение первой стоксовой компонен-

раженного поверхностью, после линзы в обратном

ты ВКР (605 нм) с помощью стеклянных оранжево-

направлении (как показано на вставке на рис. 1). Из-

красных светофильтров (ОС-14 или КС-10) и защит-

мерение энергии импульса лазера проводили цифро-

ных очков с такими стеклами.

вым пироэлектрическим приемником (PE50-DIF-C,

В качестве накачки использовали излучение вто-

Ophir Photonics), на который заводили часть пуч-

рой гармоники пикосекундного Nd:YLF лазера [13]

ка от делительной пластинки. Порог ВКР опреде-

с активно-пассивной синхронизацией мод (527 нм,

ляли, измеряя энергию лазерного импульса, при ко-

M² = 1.5, 15 пс, до 5 мДж/имп., 5 Гц, диаметр пуч-

торой наблюдали появление стоксовой компоненты

ка расширяли до ∼ 8 мм). Пучок лазера (см. рис. 1)

по оранжево-красной окраске объема жидкого азо-

отклоняли вертикально вниз поворотной 90^◦ приз-

та в дьюаре. В каждом положении дьюара проводи-

мой в сторону предметного столика, оборудованно-

ли пять параллельных измерений, затем вычисляли

го вертикальной микрометрической подачей (макси-

среднее значение пороговой энергии импульса и раз-

мальное смещение ±20 мм с шагом 0.5 мм). На сто-

брос от среднего.

лике устанавливали стеклянный сосуд Дьюара с зер-

Результаты и обсуждение. На рисунке 2 пред-

кальным покрытием (высота 270 мм, диаметр 55 мм)

ставлена зависимость пороговой энергии ВКР 15 пс

с жидким азотом. Дьюар заполняли жидким азотом

импульсов в жидком азоте от расстояния h между

так, чтобы поверхность азота находилась ниже края

поверхностью жидкости и линзой (F = 82 мм) при

дьюара на 25-30 мм. Этот объем заполнялся холод-

перемещении каустики пучка из объема к поверхно-

ными парами азота, которые блокировали контакт

сти. Положение поверхности, в окрестности которой

жидкости с воздухом и обеспечивали оптическое ка-

было обнаружено аномально большое снижение по-

чество поверхности при отсутствии следов кипения.

рога, отмечено стрелкой. Измерения зависимости по-

Над дьюаром устанавливали собирающую линзу

рога ВКР в режиме бегущей волны (инкремент на

с фокусным расстоянием F = 82 мм так, чтобы кау-

длине усиления достигает величины 25, см. формулу

стика пучка находилась в объеме жидкого азота на

(3)) начали, когда каустика пучка находилась в объе-

глубине 30 мм, когда дьюар был перемещен в верх-

ме жидкого азота (h = 50 мм). Порог ВКР при таком

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

Аномальное снижение порога вынужденного комбинационного рассеяния. . .

449

положении каустики и при ее смещении к поверхно-

вом этапе видно повышение порога до ∼ 200 мкДж,

сти на 25 мм (рис.3a) оставался постоянной величи-

что соответствует сохранению равенства (3) при со-

ной ∼ 130 мкДж. Далее, через 2 мм смещения дьюара

кращении длины усиления (рис. 3b). Затем следует

вниз и сближения каустики пучка с поверхностью на-

резкое (в 13 раз) снижение порога ВКР до минималь-

чалось повышение порога ВКР (при h = 77 мм, см.

ного значения, несмотря на одновременное сокраще-

рис. 2).

ние длины усиления, поскольку только половина ка-

устики пучка осталась под поверхностью (рис. 3c).

При дальнейшем перемещении (рис. 3d) второй по-

ловины каустики пучка из объема (третий этап на

рис. 2) порог ВКР начинает линейно увеличиваться

с градиентом ∼ 16 мкДж/мм, вдвое меньшим, чем на

первом этапе.

Обнаруженная аномалия указывает на изменение

механизма ВКР бегущей волны и на ключевую роль

поверхности в новом механизме. Наиболее вероят-

ным здесь является многопроходный резонаторный

механизм генерации с несимметричным резонатором

в отличие от симметричного резонатора с распреде-

ленной обратной связью [10], как в случае скачка

стоксовой компоненты ВКР в жидком азоте [7-9] или

снижения порога генерации при вынужденном рас-

сеянии Мандельштама-Бриллюэна в жидкости [15].

В нашем случае существенно, что плоская поверх-

Рис. 2. (Цветной онлайн) Зависимость порога ВКР

ность раздела жидкость-воздух является сосредото-

от расстояния между линзой и поверхностью. Отрез-

ченным элементом обратной связи и выполняет роль

ки прямых между точками ABCD соединяют точки

зеркала ВКР-генератора с несимметричным резона-

начала роста порога, максимального и минимального

тором (по типу обратной связи).

значения

Как видно из рис.2, “включение зеркала” (наи-

Это повышение порога обусловлено уменьшением

больший градиент снижения порога) происходит по-

длины усиления ВКР L в режиме бегущей волны (см.

сле максимального значения порога (в точке B на

(2) и (3)) из-за того, что часть каустики пучка начи-

рис. 2) и очередного сокращения длины усиления

нает пересекать поверхность и выходить из объема,

на 0.5 мм. Здесь суммируется вклад двух факторов:

как показано схематично на рис. 3b. Отсюда следует,

1) уменьшение кривизны волнового фронта при пре-

что в этой точке плоский фронт каустики (фокаль-

ломлении на поверхности и вдоль каустики при при-

ная плоскость) погружен на ∼ 6 мм (толщину слоя

ближении к ее перетяжке и 2) каналирование пучка

увеличиваем на ∼ 1 мм из-за сферической аберрации

вдоль оси и, соответственно, увеличение длины уси-

линзы [14] и показателя преломления n = 1.19 жид-

ления из-за сферической аберрации линзы (удлине-

кого азота [12]). Тогда точка начала повышения по-

ние цилиндрической части каустики, [14]). Заметим,

рога ВКР вблизи поверхности дает нам оценку дли-

что вероятность развития самофокусировки или фи-

ны усиления ВКР в режиме бегущей волны ∼ 12 мм

ламентации пучка [14] мала, поскольку невозмож-

(удвоенная длина Рэлея, 2L_R на рис. 3).

но обеспечить превышение критической мощности

Для удобства последующего анализа данных ва-

самофокусировки на падающем участке (“BC” на

риации порога ВКР вблизи поверхности мы соеди-

рис. 2). При последующем сокращении длины уси-

нили отрезками прямых линий точки ABCD на

ления (части каустики пучка) в жидком азоте (см.

рис. 2: A - начало повышения порога (∼ 130 мкДж

рис. 2) порог ВКР монотонно снижается до мини-

при h = 77 мм), B - максимальное значение поро-

мального значения (∼ 15 мкДж при h = 82 мм) при

га (∼ 200 мкДж при h = 79 мм), C - минимальное

приближении плоского волнового фронта (перетяж-

значение (∼ 15 мкДж при h = 82 мм) и D - кратное

ки пучка) к поверхности жидкого азота (рис. 2, точ-

повышение порога ВКР при удалении перетяжки от

ка C, рис. 3c). Этот факт дополнительно указыва-

поверхности на длину Рэлея (см. рис. 3). Полученная

ет на резонаторный механизм снижения порога ВКР

N-образная зависимость имеет три этапа вариации

из-за уменьшения потерь при отражении от плоско-

порога ВКР: рост - кратное снижение - рост. На пер-

го зеркала (по сравнению с распределенной обрат-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

450

С. М. Першин, М. Я. Гришин, В. Н. Леднев, П. А. Чижов

Рис. 3. (Цветной онлайн) Схема положения каустики пучка накачки (удвоенная длина Рэлея 2LR или конфокальный

параметр) относительно поверхности жидкого азота при перемещении дьюара вниз (без учета показателя преломления

n = 1.19 жидкого азота [12] и смещения перетяжки [14] в объеме азота)

ной связью [10]) и увеличения числа проходов внут-

специфическому механизму генерации. Несомненно,

ри несимметричного резонатора ВКР-лазера нового

что предложенный механизм включения несиммет-

типа.

ричного резонатора (распределенной обратной связи

Несомненно, что обнаруженный новый резона-

в объеме и сосредоточенной обратной связи на плос-

торный режим ВКР-генерации пикосекундных им-

кой поверхности жидкого азота, зеркало) требует от-

пульсов с минимальным порогом вблизи поверхно-

дельного изучения для разработки ВКР-лазеров но-

сти требует детального изучения. Снижение порога

вого типа на конденсированных средах.

ВКР более, чем на порядок, вызывает особый инте-

Работа выполнена при финансовой под-

рес из-за возможности обеспечить многократное пре-

держке гранта Российского фонда фунда-

вышение накачки над порогом ВКР и получить од-

ментальных исследований (РФФИ Бел_а)

новременную генерацию стоксовой и антистоксовой

#18-52-00038, полученного на международ-

компоненты [3, 12]. Такое бифотонное [16] излуче-

ном конкурсе российско-белорусских проектов.

ние обеспечивает изучение корреляции флуктуаций

интенсивности бифотонов при их одновременной ге-

1. С. А. Ахманов, Р. В. Хохлов, Проблемы нелиней-

нерации в несимметричном резонаторе ВКР-лазера.

ной оптики: электромагнитные волны в нелиней-

Наличие резонатора здесь вносит отличие от спон-

ных диспергирующих средах, Институт научной ин-

танной параметрической генерации [17] запутанных

формации АН СССР, М. (1964).

квантовых состояний.

2. B. T. Платоненко, P. B. Хохлов, ЖЭТФ 19,

1435

Выводы. Обнаружено аномальное (до 13 раз)

(1964).

снижение порога ВКР 15 пс импульсов вблизи по-

3. А. З. Грасюк, В. Ф. Ефимков, И. Г. Зубарев, В. М.

верхности жидкого азота. Выявлена N-образная за-

Мишин, В. Г. Смирнов, Письма в ЖЭТФ 8, 474

висимость порога ВКР (рост - снижение - рост) при

(1968).

перемещении каустики пучка накачки через свобод-

4. R. W. Boyd, Nonlinear Optics, Academic Press, Orlando

ную поверхность раздела вместо ожидаемого (см.

(2008).

формулу (3)) пропорционального роста при сокраще-

5. S. N. Smetanin, M. Jelinek, V. Kubeček, H. Jelinkova,

нии длины усиления. Ранее мы наблюдали схожую

and L. I. Ivleva, Appl. Phys. B 122, 260 (2016).

аномалию порога ВКР и для воды в предваритель-

6. S. M. Pershin, M. Ya. Grishin, V. N. Lednev,

ных экспериментах. Подобие обнаруженной анома-

S. V. Garnov, V. V. Bukin, P. A. Chizhov,

лии в жидком азоте без водородных связей указыва-

I. A. Khodasevich, and V. B. Oshurko, Laser Phys.

ет на новое физическое явление - развитие ВКР из-

Lett. 15, 035701 (2018).

лучения импульсных лазеров в жидкостях при фо-

7. J. B. Grun, A. K. McQuillan, and B. P. Stoicheff, Phys.

кусировке пучков накачки вблизи поверхности по

Rev. 180, 179 (1969).

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019