Письма в ЖЭТФ, том 109, вып. 8, с. 535 - 539

Тонкие эффекты температурного хода теплопроводности Y-123

в “слабом” псевдощелевом состоянии

В.И.Соколенко¹⁾, В.А.Фролов

Национальный Научный Центр “Харьковский Физико-технический институт” НАН Украины, 61108 Харьков, Украина

Поступила в редакцию 19 января 2019 г.

После переработки 19 февраля 2019 г.

Принята к публикации 5 марта 2019 г.

Впервые обнаружены квазирегулярные аномалии теплопроводности (k) дырочного высокотемпера-

турного сверхпроводника YBa2Cu3O7-x в псевдощелевом состоянии, а также “гигантская” аномалия

вблизи TС. Определены температурные аномалии плотности (n^h) носителей заряда YBa2Cu3O7-x и

установлена их корреляция с k-аномалиями. Показано, что n^h(k)-аномалии псевдощелевого состояния

обусловлены поэтапным спариванием носителей заряда в положительно заряженные бозоны. Установ-

лена корреляция n^h(k)-аномалий вблизи TС с конверсионным топологическим превращением части по-

верхности Ферми, с одной стороны, и структурной аномалией - с другой.

DOI: 10.1134/S0370274X19080083

Введение. В интервале температур ∼1 . . .300 К

ны не с изменениями параметров кристаллической

теплопроводность (k) дырочных (h) медно-оксидных

решетки (ПКР), а с поэтапным спариванием в ре-

высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП)

альном пространстве (real-space pairing) дырочных

определяется в основном фононами: k = k^ph + k^e, где

носителей заряда плоскостей СuO₂ в положительно

k^ph ∼ 0.9k и k^e - фононная и электронная компо-

заряженные бозоны (локальные пары) [8,9].

ненты [1-4]. Видимо, поэтому, особенности темпера-

Считается, что вопрос о природе ПЩС настолько

турного поведения коэффициента k купратов Y-123

важен, что его решение является ключом для пони-

в интервале ∼ 90 . . . 250 К [3, 4] связывались ранее

мания микроскопического механизма сверхпроводя-

либо со структурным фазовым переходом II-рода

щего спаривания. Тем не менее, несмотря на большое

(∼ 160-170 К) [5, 6], либо с образованием несоизме-

число работ, посвященных проблеме ПЩС (см., на-

римой кристаллической структуры

(∼ 100-110 К)

пример, [20]), до сих пор нет консенсуса в том, какое

[7, 6], т.е. в обоих случаях с решеточными измене-

из конкурирующих описаний соответствует действи-

ниями. Результаты ряда экспериментальных работ

тельности: то ли ПЩС обусловлено фазовыми флук-

ставят, однако, под сомнение исключительность

туациями сверхпроводящего параметра порядка, т.е.

этой точки зрения, допуская в качестве возмож-

флуктуационными куперовскими парами (КП), то

ной причины термических аномалий перестройку

ли ПЩС - антагонист сверхпроводимости.

электронной структуры плоскостей CuO₂ в псевдо-

Учитывая, что теплопроводность ВТСП в ПЩС

щелевом состоянии (ПЩС) [8-17]. Так, в купратах

содержит информацию о взаимодействии квазича-

Y-123, находящихся в ПЩС, наблюдалась

[18]

стиц, в настоящей работе стояла задача установ-

неидентифицированная сверхструктура орбиталь-

ления общности явления квазирегулярности анома-

ных магнитных моментов, направленных под углом

лий теплопроводности купратных ВТСП в ПЩС.

45^◦±20^◦ к плоскостям CuO₂, интенсивность которых

Исследовался поликристаллический YBa₂Cu₃O_7-x

немонотонно изменялась с температурой. Не исклю-

(∼ 1.5 × 3.6 × 21 мм³, плотность ∼ 6.4 г/см³, темпе-

чено, что такое поведение магнитной сверхрешетки

ратура сверхпроводящего перехода T_С ≈ 92 К), из-

могло обуславливать возникновение особенностей

готовленный аналогично образцу, исследованному в

в теплопереносе. Прямое доказательство влияния

[3], с которым сравниваются теплофизические ре-

ПЩС на теплопроводность получено в [19], где

зультаты.

наблюдены квазирегулярные аномалии зависимости

Эксперимент и анализ результатов. Как и в

k(T ) другого дырочного ВТСП-купрата, Bi-2223.

[19], мы ограничились определением значений тем-

Было к тому же показано, что эти аномалии связа-

ператур и знака возможных k-аномалий. Это поз-

волило отказаться от сравнительно сложного клас-

¹⁾e-mail: vsokol@kipt.kharkov.ua

сического метода измерения k [21], базирующегося

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

535

536

В.И.Соколенко, В.А.Фролов

на регистрации разности температур δT = T₁ - T₂

между концами идеально теплоизолированного об-

разца, устанавливающейся вследствие подведения к

одному из них контролируемого теплового потока Q:

δT

∝ Q/k. В более простом в экспериментальном

отношении случае, когда термическая изоляция об-

разца отсутствует, для произвольной T_j справедливо

выражение δT_j ∝ (1/k) × Q_j × Ξ_j, в котором коэф-

фициент Ξ_j учитывает особенности теплосъема с по-

верхности образца при T = T_j. Если, далее, рассмат-

ривать T_j как аргумент, изменяющийся в интервале

T ...T₀, тогда

[δT (T_j)/δT₀] = [k₀/k(T_j)] × [Q(T_j)/Q₀] × [Ξ(T_j)/Ξ₀].

(1)

Из (1) следует, что если в интервале T . . .T₀ функ-

ции Ξ(T_j) и Q(T_j) монотонны, возможные аномалии

разности δT_j следует отнести к аномалиям k(T ).

Изложенная “идеология” обнаружения предпола-

гаемых k-аномалий экспериментально реализована

следующим образом. Горизонтально ориентирован-

ный образец, к одному из концов которого подводил-

ся тепловой поток Q от электронагревателя (Н), пи-

таемого постоянным током строго неизменной вели-

чины, рис. 1а, помещался в термическое поле стол-

ба паров N₂ в сосуде Дьюара с небольшим количе-

ством жидкого хладагента. В каждом из статических

Рис. 1. (Цветной онлайн) (a) - Сплошная кривая - экс-

j-положений при пошаговом (ΔT ∼ 3 ÷ 5 К) прибли-

периментальная зависимость [δT0/δT (Tj)] ∝ [k(Tj)/k0]

для образца YBa2Cu3O7-x, штриховая кривая (крас-

жении к поверхности хладагента образец термали-

ная) - та же зависимость в предположении отсутствия

зовался ≈ 5 мин, после чего проводились измерения

аномалий (T0 = 266 К); на вставке: H - электрический

T_j при Q = 0 и δT_j после подведения Q. Точность из-

нагреватель; HТ - теплопровод; TC - термопары. (b) -

мерений T_j с помощью термопары Сu-Сonst состав-

Зависимость k(T ) из [3]

ляла ∼ 5 · 10^-1 К. Значение δT_j измерялось с чув-

ствительностью ∼10^-2 К дифференциальной термо-

парой, спаи которой были разнесены на ∼ 16 мм.

альную величину эффекта: ∼ 0.025 Вт/м · K (∼ 1 %)

Нестабильности T_j и δT_j в термализованных состо-

в интервале ∼ 230. . . 150 К и ∼ 0.6 Вт/м · K (∼ 15 %) в

яниях не превышали 10^-2 К. В [19] показано, что в

интервале ∼ 99. . . 93 К.

условиях подобного эксперимента зависимости Ξ(T )

Поскольку 3 из 4-х значений T_an соответствуют

и Q(T) монотонны.

участкам постоянства ПКР b и c, рис. 1а и рис. 2b,

Рисунок 1a демонстрирует наличие у зависи-

для выяснения физической природы термофизиче-

мости [δT0/δT (Tj)]

∝ [k(T_j)/k₀] квазирегулярных

ских аномалий имело смысл установить темпера-

аномалий вдали T_С, начальные температуры кото-

турные аномалии такой характеристики электрон-

рых, T_an, в режиме охлаждения составляют ∼ 233.5,

ной подсистемы, как плотность носителей заряда,

∼ 205.5, ∼ 178.5, ∼ 148 К (#1-4), а также “гигант-

n^h(T). Для этого в настоящей работе, подобно [22-

скую” аномалию в интервале ∼ 99. . . 96 К (# 5). Глад-

24], проанализирована температурная зависимость

кая кривая, проведенная через локальные максиму-

сопротивления r_if интерфейса, сформировавшегося

мы # 1-5, выявляет знак эффекта - во всех анома-

в приповерхностном слое изучаемого ВТСП в ре-

лиях k уменьшается, что указывает на открытие до-

зультате контакта с нормальным металлом Ме. Та-

полнительных каналов рассеяния носителей тепла.

кой интерфейс является полупроводником [25, 26], в

Нормировка данных рис.1а на полученные классиче-

силу чего r_if имеет большую температурную чув-

ской методикой данные измерений k на образце, по-

ствительность, чем омическое сопротивление масси-

добном нашему [3], (рис. 1b), позволила оценить ре-

ва, R_bulk. Не менее важно и то, что зависимость r_if(T)

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

Тонкие эффекты температурного хода теплопроводности Y-123 в “слабом” псевдощелевом состоянии

537

ется по достижению каждой из T_an. Наличие элек-

тронных аномалий указанного знака, с одной сто-

роны, подтверждает нахождение образца в ПЩС, а

с другой - позволяет выстроить логическую цепоч-

ку в отношении поведения носителей заряда. В ее

начале - то обстоятельство, что во всех резистив-

ных аномалиях ПЩС объем элементарной ячейки,

V₀ = a×b×c, во всяком случае, не возрастает, рис.2b.

Определяя плотность носителей заряда соотношени-

ем n^h ≡ N^h/V₀, где N^h - число дырочных носите-

лей с зарядом “+е” в объеме V₀, видим, что выпол-

няющиеся в аномалиях (при понижении T ) условия

sgn(δn^h) = sgn(δr_if) = minus и dV₀/dT ≤ 0 совмести-

мы в единственном случае, а именно, при уменьше-

нии N^h. Рассматривая возможные сценарии поведе-

ния носителей, приходим к выводу, что уменьшение

N^h может быть реализовано лишь одним из следую-

Рис. 2. (а) - Температурная зависимость нормирован-

щих механизмов: 1 - локализация части носителей

ного сопротивления r_if(T )/r_if0 интерфейса в контак-

в результате перехода в связанные состояния; 2 -

те YBa2Cu3O7-x/In (стрелками показаны аномалии);

конверсия некоторого числа носителей в электроны;

верхняя вставка - расположение токовых и потенци-

альных подводов при 4-х и 3-х точечных схемах из-

3 - объединение части носителей в положительно

мерений; нижняя вставка - зависимость R_bulk/R_bulk0;

заряженные кластеры. При этом ввиду квазидву-

T0 = 266 К, Rbulk0 ≈ 35 · 10^-2 Ом, rif0 ≈ 73 · 10^-2 Ом.

мерности купратных ВТСП вдали T_С, речь идет о

(b) - Температурное поведение ПКР b и c [5]

дырочных носителях плоскостей CuO₂ [19].

Отсутствие на кривой R_bulk(T), рис.2а, участ-

имеет аномалии, коррелирующие со всеми n^h(T )-

ков, демонстрирующих тенденцию диэлектризации,

аномалиями, как по температуре, так и по знаку:

и рост коэффициента Холла купратов Y-123 с пони-

sgn(δr_if) = sgn(δnh) (физическая модель явления,

жением T (см., например, [27]), отвергающий пред-

экспериментальные подробности в [22-24]).

положение о дырочно-электронной конверсии, явля-

На рисунке

2а представлены зависимости

ется основанием для исключения вариантов 1 и 2.

R_bulk(T), (TС ≈ 92 К), и rif(T), нормированные на

Отсюда следует, что механизмом уменьшения N^h в

соответствующие значения при T₀ = 266 К, Ме = In.

rif-аномалиях # 1-4 является спаривание (как наи-

Первая зависимость (нижняя вставка) измерена по

более вероятный процесс ассоциации) части дыроч-

4-х точечной схеме (верхняя часть правой вставки

ных носителей плоскостей CuO₂ в бозоны с зарядом

в рис. 2а), вторая представляет собой разность

“+2е”.

между R_bulk(T ) и измеренной по 3-х точечной схеме

Перебрасывая отсюда “мостик” к теплофизиче-

(нижняя часть правой вставки в рис. 2а) суммой

ским аномалиям, рис. 1а, заключаем, что допол-

R_Σ(T)

= R_bulk(T) + r_if(T). Обращаем внимание

нительным каналом рассеяния теплоносителей, по-

на линейность зависимости R_bulk(T ) в интервале

видимому, является их взаимодействие с орбиталь-

∼ 250...110 К, что является необходимым атрибу-

ными магнитными моментами образовавшихся бозо-

том маргинальности ферми-жидкости, иначе говоря,

нов, имеющих заряд “+2е”. Любопытно отметить, что

“слабости” ПЩС [11].

знак “-” теплофизических аномалий независимым

Можно видеть, рис. 2а, что кривая r_if(T )/r_if0 име-

образом подтверждает знак заряда бозонов, опре-

ет четыре аномалии вдали T_С (#1-4), температу-

деленный в результате анализа электронных анома-

ры которых совпадают с T_an зависимости δT₀/δT ,

лий. В самом деле, хорошо известно, что k купрат-

рис. 1а. Имеется также аномалия # 5, коррелирую-

ных ВТСП резко возрастает ниже T_С [1-4]. Следо-

щая с “гигантской” k-аномалией. Из графика зависи-

вательно, если бы в ПЩС появлялись нескоррели-

мости r_if(T )/r_if0 можно, кроме того, видеть, что при

рованные флуктуационные КП, то знак k-аномалий

всех T_an выполняется соотношение sgn(δr_if) = minus

был бы “+”, что противоречит теплофизическим дан-

(при понижении T ), что, согласно [24], соответству-

ным, рис. 1а. В этой связи отметим результат теоре-

ет sgn(δn^h) = minus. Иначе говоря, в процессе пони-

тической работы [28], где показано, что образование

жения T плотность носителей аномально уменьша-

в ПЩС так называемых биполяронов (заряд “+2е”),

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

538

В.И.Соколенко, В.А.Фролов

должно приводить в значительному снижению элек-

Выводы.

тронной компоненты теплопроводности.

1. В интервале ∼ 250. . . 130 К впервые обнару-

Возвращаясь к аномалиям r_if(T) и k(T) вблизи

жены имеющие отрицательный знак квазирегуляр-

T_С (#5) и пользуясь аргументацией [19] в отно-

ные (∼ 1 %) аномалии теплопроводности купрата

шении подобных аномалий в Bi-2223, заключаем,

YBa₂Cu₃O_7-x, свидетельствующие о температурной

что

“резистивная” аномалия обусловлена умень-

дифференциации канала рассеяния теплоносителей.

шением диэлектризации интерфейса в контакте

Наиболее высокотемпературная из этих аномалий

YBa₂Cu₃O_7-x/In вследствие конверсии части ды-

коррелирует с открытием “слабой” ПЩ на ПФ в ре-

рочных носителей YBa₂Cu₃O_7-x в электроны, что

зультате спаривания в реальном пространстве ча-

является разновидностью топологического перехода

сти дырочных носителей заряда плоскостей CuO₂ в

Лифшица [29]. В отличие от более высокотемпера-

положительно заряженные бозоны. Тем самым ис-

турных r_if(T)-аномалий, в этом случае имеет место

ключается гипотеза об обусловленности ПЩС флук-

корреляция со структурной аномалией [7]. В ходе

туационными КП. Остальные k-аномалии в указан-

последней значения ПКР проходят через минимумы

ном температурном интервале имеют ту же природу.

с отклонениями параметров a и c ∼ 0.2 %, b ∼ 0.1 %

Можно предположить, что протекающая в несколь-

[7]. Это позволяет заключить, что

“гигантская”

ко этапов температурная эволюция ПЩС купрата

k-аномалия определенно обусловлена структурной

YBa₂Cu₃O_7-x связана с трансформацией отдельных

аномалией.

участков ПФ без изменения знака соответствующих

И, наконец, о поэтапности температурной эволю-

носителей.

2. Обнаружена “гигантская” (∼ 15 %) k-аномалия

ции псевдощели (Δ_PG) YBa₂Cu₃O_7-x, что следует из

наших термических и резистивных данных. Подоб-

YBa₂Cu₃O_7-x вблизи T_С и продемонстрирована ее

корреляция с конверсионным топологическим пре-

ное поведение Δ_PG в ВТСП-купратах наблюдалось,

кроме [19], и в других работах (например, [18, 30, 31]).

вращением части ПФ, взаимосвязанным со струк-

турной аномалией.

Наиболее впечатляющий, с нашей точки зрения, ре-

Выражаем благодарность проф. А. Л. Соловьеву

зультат получен в [18], где методом дифракции по-

ляризованных нейтронов была впервые обнаруже-

за плодотворные дискуссии.

на упорядоченная сверхструктура орбитальных маг-

нитных моментов, возникавшая в YBa₂Cu₃O_7-x при

1. G. Sparn, W. Schiebeling, M. Lang, R. Held,

T_mag ∼ 2T_С, и вплоть до T_С (где исчезала) демон-

U. Gottwik, F. Steglich, and H. Rietschel, Physica C

стрировавшая поэтапность своей температурной эво-

153-155, 1010 (1988).

люции. Существенной деталью, как подчеркивается

2. A. Bernasconi, E. Felder, F. Hulliger, H. R. Ott, Z. Fisk,

в [18], являлась слабая интенсивность сверхструк-

F. Greuter, and C. Schueller, Physica C 153-155, 1034

турных магнитных рефлексов, указывающая на то,

(1988).

что в изучавшихся процессах принимала участие

3. В. А. Меrisov, G. Ya. Khadzhai, A. P. Voronov,

небольшая часть электронной подсистемы. В свете

D. A. Gavrenko, and A. V. Sologubenko, ФНТ 16(5),

наших результатов: “тонкость” k(n^h) аномалий; знак

647 (1990).

“-” k- и n^h-аномалий; совпадение температуры от-

4. А. В. Бондаренко, О. А. Гавренко, Б. А. Мерисов,

крытия “слабой” ПЩ в нашем образце (T ≈ 235 К)

М. А. Оболенский, А. В. Сологубенко, Г. Я. Хаджай,

с T_mag одного из образцов [18] - практически нет со-

ФНТ 17(3), 318 (1991).

мнений в том, что сверхструктура [18] обусловлена

5. Y. Wang, H. Shen, J. Zhu, Z. Xu, M. Gu, Z. Niu, and

спаренными носителями плоскостей CuO₂. Учиты-

Z. Zang, J. Phys. C: Sol. St. Phys. 26, L665 (1987).

вая ее исчезновение при T = TС, что есть прямое

6. О. В. Александров, О. М. Иваненко, В. Р. Карасик,

указание на конкуренцию со сверхпроводящим упо-

К. В. Киселева, К. В. Мицен, О. Е. Омельяновский,

рядочением, приведенные аргументы позволяют сде-

ФТТ 30(7), 2052 (1988).

лать выбор между альтернативными точками зрения

7. А. И. Головашкин, О. М. Иваненко, Г. И. Лейтус,

на природу ПЩ - образованием при T ∼ (2 ÷ 3)T_С

К. В. Мицен, О. Г. Карпинский, В. Ф. Шамрай,

нескоррелированных флуктуационных КП и возник-

Письма в ЖЭТФ 46(8), 325 (1987).

новением сверхструктурной магнитной фазы вслед-

8. P. W. Anderson, Science 235, 1196 (1987).

ствие спаривания дырочных носителей заряда плос-

9. P. W. Anderson, G. Baskaran, Z. Zou, and T. Hsu, Phys.

костей CuO₂ в положительно заряженные бозоны.

Rev. Lett. 58, 2790 (1987).

Проведенный анализ свидетельствует в пользу спра-

10. C. M. Varma, Phys. Rev. B 55, 14554 (1997).

ведливости второй концепции.

11. C. M. Varma, Phys. Rev. Lett. 83, 3538 (1999).

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019

Тонкие эффекты температурного хода теплопроводности Y-123 в “слабом” псевдощелевом состоянии

539

12. T. Timusk and B. Statt, Rep. Prog. Phys. 62, 61 (1999).

23. В. И. Соколенко, В. А. Фролов, ФНТ

39(2),

134

13. М. В. Садовский, УФН 171, 539 (2001).

(2013).

14. P. W. Anderson, J. Phys. Chem. Solids 63, 2145 (2002).

24. В. А. Фролов, ВАНТ, сер. “Вакуум, Чистые матери-

15. M. E. Simon and C. M. Varma, Phys. Rev. Lett. 89,

алы, Сверхпроводники” 1, 176 (2016).

247003 (2002).

25. О. П. Леденев, В. A. Фролов, ВАНТ, сер. “Ядерно-

16. J. K. Srivastava, arXiv: cond-mat. 0503711 v4 (2005).

физические исследования (Теория и эксперимент)”

7(7), 15 (1989).

17. C. M. Varma, Phys. Rev. B 73, 155113 (2006).

26. Y. C. Hui, P. M. Hui, T. C. Lemberger, and

18. B. Faugué, Y. Sildis, V. Hinkov, S. Pailhés, C. T. Lin,

J. C. Garland, J. Appl. Phys. 65, 3968 (1989).

X. Chaud, and P. Bourges, Phys. Rev. Lett. 96, 197001

(2006).

27. А. Л. Соловьев, ФНТ 24, 215 (1998).

19. В. А. Фролов, В. И. Соколенко, Письма в ЖЭТФ

28. A. S. Alexandrov and N. F. Mott, Phys. Rev. Lett. 71,

107(7), 440 (2018).

1075 (1993).

20. P. A. Lee, N. Nagaosa, and X.-G. Wen, Rev. Mod. Phys.

29. И. М. Лифшиц, ЖЭТФ 11, 1130 (1960).

78, 17 (2006).

30. K. K. Gomes, A. N. Pasupathy, A. Pushp, S. Ono,

21. М. М. Попов, Термометрия и калориметрия, Изд.

Y. Ando, and A. Yazdani, Nature 447, 569 (2007).

Московского ун-та (1954).

31. T. Kondo, A. D. Palczewski, Y. Hamaya, T. Takeuchi,

22. В. И. Соколенко, В. А. Фролов, Письма в ЖЭТФ

J. S. Wen, G. Gu, and A. Kaminski, Phys. Rev. Lett.

105(10), 621 (2017).

111, 157003 (2013).

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 7 - 8

2019