Письма в ЖЭТФ, том 109, вып. 10, с. 651 - 656

О динамической рентгеновской дифракции в кристаллах,

промодулированных акустической волной

В.И.Пунегов¹⁾

Физико-математический институт Федерального исследовательского центра

“Коми научный центр” Уральского отделения РАН, 167982 Сыктывкар, Россия

Поступила в редакцию 2 апреля 2019 г.

После переработки 2 апреля 2019 г.

Принята к публикации 16 апреля 2019 г.

Выполнено последовательное рассмотрение динамического рассеяния рентгеновских лучей в кри-

сталлах, промодулированных акустической волной. Исследована дифракция в случаях пространственно

однородной амплитуды ультразвука в объеме кристалла и поверхностной волны Релея. Показано, что

для однородной акустической волны профили дифракционных порядков соответствуют традиционным

брэгговским пикам. Для больших амплитуд поверхностной акустической волны наблюдается эффект

расщепления максимумов дифракционных порядков, вызванный интерференцией рентгеновских лучей

из-за изменения упругих деформаций по глубине приповерхностной области кристалла.

DOI: 10.1134/S0370274X19100023

1. Введение. Первый эксперимент в рамках

ражающих атомных плоскостей вовсе отсутствуют.

высокоразрешающей трехосевой рентгеновской ди-

Явно ошибочной также является интерпретация рас-

фракции от кристалла, промодулированного поверх-

щепления дифракционных профилей сателлитов [4],

ностной акустической волной (ПАВ) показал, что

основанная на возникновении в кристалле под воз-

наряду с основным (нулевым) дифракционным по-

действием поверхностной акустической волны “се-

рядком возникают побочные сателлиты с необычны-

мейства псевдоплоскостей”. Ранее на ошибочность

ми по форме кривыми дифракционного отражения

такой трактовки в рамках кинематического прибли-

(КДО) [1]. При достаточно сильной ультразвуковой

жения было указано в [8]. Поэтому целью настоящей

модуляции основной пик и ближайшие порядки не

работы является последовательное и полное теорети-

соответствовали традиционным брэгговским пикам,

ческое исследование динамической дифракции рент-

их профили в центральной части имели провал, или,

геновских лучей в кристаллах, промодулированных

иными словами, дифракционные максимумы испы-

ультразвуковой волной.

тывали расщепление.

2. Основные уравнения динамической тео-

В научной литературе предлагались модели воз-

рии дифракции на кристалле с периодической

никновения как дифракционных порядков [2, 3], так

деформацией решетки. Будем исходить из дву-

и расщепления дифракционных профилей сателли-

мерных уравнений дифракции в декартовой систе-

тов [4] в процессе рассеяния рентгеновских лучей на

ме координат x0z [9], которые в результате фурье-

кристаллах, подвергнутых воздействию ультразвука.

преобразований амплитуд рентгеновских волн мо-

Однако эти физические интерпретации [2-4] являют-

гут быть представлены в виде одномерных интегро-

ся ошибочными. Так, в [2] появление сателлитов объ-

дифференциальных уравнений [10, 11]. Обозначим

ясняют наклоном отражающих атомных плоскостей,

u_z(x, z) проекцию вектора периодических упругих

а в [3] возникновением в приповерхностном слое кри-

решеточных смещений на направление вектора об-

сталла областей, ответственных за тот или иной ди-

ратной решетки отражающих атомных плоскостей,

фракционный порядок. Такая интерпретация не со-

при этом u_z(x + Λ, z) = u_z(x, z), где Λ - период лате-

гласуется с тем фактом, что латеральные сателли-

ральной модуляции кристалла (рис. 1). В этом случае

ты возникают и в результате дифракции на кристал-

фазовый фактор exp(ihu_z(x, z)), присутствующий в

лах с прямоугольным поверхностным рельефом [5],

уравнениях дифракции, где h - величина вектора об-

и с доменной структурой [6] и даже с периодически

ратной решетки отражающих атомных плоскостей,

распределенными дислокациями [7], где наклоны от-

можно представить в виде ряда Фурье:

∑

exp(ihu_z(x, z)) =

B_n(z)exp(in[2π/Λ]x).

(1)

e-mail: vpunegov@dm.komisc.ru

n=-∞

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019

651

652

В.И.Пунегов

[13], определяющих положение образца и анализато-

ра. Коэффициенты латеральной модуляции в (1)

∫

B_n(z) =

exp[i(hu_z(x, z) + κ_Λnz)]dx,

(3)

-Λ/2

определяющие интенсивность и форму профиля ди-

фракционных порядков, зависят от типа периодиче-

ских упругих атомных смещений u_z(x, z). Следова-

тельно, возникновение дифракционных сателлитов

вызвано наличием сверхпериода Λ, превышающего

период кристаллической решетки основной матрицы,

Рис. 1. Схематическое изображение рентгеновской ди-

и никаким образом не связано с наклоном отражаю-

фракции в кристалле с латеральной периодической де-

щих атомных плоскостей.

формацией решетки

В уравнениях (2) коэффициент a₀ отвечает за фо-

тоэлектрическое поглощение рентгеновских лучей в

среде. Наличие разности q_x - nκ_Λ указывает на вы-

полнение дифракции только при условии q_x = nκ_Λ

С учетом этого в рамках трехосевой рентгеновской

для дифракционного порядка с номером n, а изме-

дифрактометрии можно записать системы уравне-

нение угловой переменной q_z = -2k cos θ_Bω соответ-

ний дифракции для главного пика (n = 0) или про-

ствует ω-2θ сканированию в обратном пространстве.

извольного сателлита с номером n (n = ±1, ±2, . . .) в

Далее отметим, что произведение a_-hB_n(z) опреде-

одномодовом приближении (без учета динамического

ляет характер рентгеновской дифракции. При коэф-

взаимодействия между полями соседних дифракци-

фициенте B_n(z) ≈ 1 для всех значений координаты

онных порядков) [12]

z имеет место динамическая дифракция, а в случае

(z) ≪ 1 осуществляется переход к кинематическо-

B_n



∂E0,n(qx,qz;z)

му приближению.



= i[a₀ + (q_x - nκ_Λ)cotθ_B] ×



∂z

3. Дифракция плоской рентгеновской вол-





× E_0,n(q_x, q_z; z) + ia_-hB_n(z)E_h,n(q_x, q_z; z),

ны. Пусть фронт падающей рентгеновской волны на

кристалл неограничен в латеральном направлении



-∂Eh,n(qx,qz;z)∂z = i[a₀ + (q_x - nκ_Λ)cotθ_B - q_z] ×



вдоль оси x (дифракция плоской рентгеновской вол-



× E_h,n(q_x, q_z; z) + ia_hB^∗n(z)E_0,n(q_x, q_z; z),

ны). Поскольку уравнения (2) описывают дифрак-

(2)

цию в обратном пространстве, граничные условия

где E_0,h,n(q_x, q_z ; z) - амплитуды проходящей и ди-

запишутся как E_0,n(q_x, q_z; z = 0) = 2πδ(q_x - nκ_Λ),

фракционной рентгеновской волны, a₀ = πχ₀/(λγ₀),

где δ(q_x - nκ_Λ) - дельта функция Дирака. Если тол-

ah,h = Cπχh,h/(λγh,0), λ - длина волны рентгенов-

щина кристалла l_z, тогда для дифракционной волны

ского излучения в вакууме, C - поляризационный

E_h,n(q_x, q_z; z = l_z) = 0.

фактор, χg = -r0λ2Fg/(πVc) - фурье-компоненты

Если латеральная модуляция не зависят от ко-

рентгеновской поляризуемости для g = 0, h,h, V_c -

ординаты z, т.е. фазовый фактор периодической де-

объем элементарной ячейки, r₀ = e²/(mc²) - клас-

формации зависит только от координаты x

сический радиус электрона, e, m - заряд и масса

∑

электрона, F_g - структурный фактор, κ_Λ = 2π/Λ -

exp(ihu_z[x]) =

B_n exp(in[2π/Λ]x),

волновое число латеральной модуляции кристалли-

n=-∞

ческой решетки. Вблизи узла обратной решетки уг-

тогда фурье-коэффициенты

ловое распределение интенсивности рассеяния зави-

∫

сит от q = Q - h, где Q = k_h - k₀ - вектор рас-

сеяния, k_0,h - волновые векторы падающего и от-

B_n =

exp[i(hu_z(x) + κ_Λnx)]dx

раженного излучения, h - вектор обратной решет-

-Λ/2

ки (рис. 1). Для симметричной брэгговской дифрак-

являются постоянными величинами. В этом случае

ции проекции вектора q в плоскости x0z равны q_x =

уравнения (2) допускают аналитическое решение

k sinθ_B(2ω - ε) и q_z = -k cosθ_Bε, которые в трехо-

севой схеме зависят от угловых параметров ω и ε

E_0,h,n(q_x, q_z; z) = 2πE_0,h,n(q_z; z)δ(q_x - nκ_Λ),

(4)

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019

О динамической рентгеновской дифракции в кристаллах, промодулированных акустической волной

653

Рис. 2. (Цветной онлайн) (a) - Карта RSM от кристалла с латеральной периодической деформацией решетки (Λ =

= 4мкм) в случае дифракции плоской рентгеновской волны. (b) - профили кривых отражения основного максимума

и трех ближайших сателлитов в случае синусоидальной модуляции с амплитудой u0 = 0.05 нм

где амплитуды проходящей E_0,n(q_z; z) и дифракци-

Space Maps - RSM) имеет вид чередующихся беско-

онной E_h,n(q_z ; z) рентгеновской волны в режиме ω-2θ

нечно узких линий дифракционных порядков, рас-

сканирования имеют вид

положенных на расстоянии κ_Λ = 2π/Λ относитель-

но друг друга (рис. 2a). Для пространственно огра-

E_0,n(q_z; z) =

(5)

ниченных рентгеновских пучков дифракционные по-

лосы на картах RSM уширяются в зависимости от

ξ_n,1 exp(iξ_nl_z) - ξ_n,2 exp(iξ_nz)

exp(i[a₀ + ξ_n,2]z),

размера волнового фронта падающего и отраженно-

Q_n

го излучения [10,11].

E_h,n(q_z; z) =

(6)

Если периодическая латеральная деформация за-

exp(iξ_nl_z) - exp(iξ_nz)

висит от координаты z, уравнения (2) не имеют ана-

=a_hB^∗

exp(i[a₀ + ξ_n,2]z).

Q_n

литического решения. В этом случае следует исполь-

√

зовать численные методы или решать задачу рентге-

Здесь ψ

= 2a₀ - q_z, ξ_n

ψ² - 4B_nB^∗na_hah,

новской дифракции с использованием рекуррентных

ξ_n,1,2

= (-ψ ± ξ_n)/2, Q_n = ξ_n,1 exp(iξ_nl_z) - ξ_n,2.

соотношений [11,14]. Последний вариант наиболее

Амплитудные коэффициенты отражения (АКО)

перспективен, поскольку представляя кристалл в ви-

R_n(q_x, q_z) = Eh,n(qz; z

= 0)δqx,nκΛ и прохождения

де элементарных слоев, в пределах которых фурье-

(АКП) T_n(q_x, q_z) = {,n(qz; z = lz)δqx ,nκΛ , следуют

коэффициенты B_n являются постоянными величина-

1, q_x = nκ_Λ,

- символ Кро-

ми, можно воспользоваться аналитическим решени-

из (5) и (6), δqx ,nκΛ =

0, q_x = nκ_Λ

ем (6).

некера. Нормированная интенсивность рассеяния

В случае идеального кристалла АКО R(q_x, q_z) ∝

(коэффициент отражения) произвольного дифрак-

∝ a_n, где a_h ∝ χ_h характеризует рассеивающую спо-

ционного порядка есть I_n(q_x, q_z)

= |R_n(q_x, q_z)|².

собность среды в условиях рентгеновской дифрак-

Полный коэффициент отражения от кристалла с

ции. Для модулированной структуры R_n(q_x, q_z ) ∝

латеральной периодической деформацией решетки с

∝ a_h|B_n(z)|, где 0 ≤ |B_n(z)| ≤ 1. Следовательно,

учетом всех дифракционных порядков запишется в

коэффициенты |B_n(z)| определяют изменения рас-

виде суммы

сеивающей способности по глубине кристалла.

∑

4. Профили кривых отражения дифрак-

Ih(qx, qz) =

In(qx, qz).

(7)

ционных порядков. Исследуем рентгеновскую

n=-∞

дифракцию от кристалла, в котором под воздей-

Таким образом, в случае падающей плоской рентге-

ствием ультразвука формируются периодические

новской волны на поверхность латерально модулиро-

поперечные упругие деформации. Во всех рассмат-

ванного кристалла, карта распределения интенсив-

риваемых случаях период модуляции Λ = 4 мкм,

ности рассеяния в обратном пространстве (Reciprocal

толщина кристалла

30 мкм, использованы дан-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019

654

В.И.Пунегов

ные σ-поляризованного рентгеновского CuK_α1

излучения с длиной волны λ = 1.54Å.

Расчеты дифракции выполнены с применением

формул (5)-(7) для однородной амплитуды ультра-

звуковой волны в кристалле и рекуррентных соот-

ношений [11, 14] для ПАВ. В численном моделиро-

вании использованы физические величины, соответ-

ствующие (104) отражению от 127^◦ Y^′-среза кристал-

ла LiNbO₃. Угол Брэгга для данного отражения со-

ставляет 16.35 угл. град., межплоскостное расстояние

d₁₀₄

= 2.7363Å, фурье-компоненты рентгеновской

поляризуемости χ₀ = (-2.71 + i0.1055) · 10^-5, χ_h =

(-1.237+i0.0997)·10^-5 [15]. Сначала рассмотрим мо-

дель, описывающую кристаллические атомные сме-

щения в виде u_z(x) = u₀ sin(κ_Λx). В этом случае

фурье-коэффициенты B_n не будут зависеть от ко-

ординаты z и представляют собой функции Бесселя

∫

B_n = J_n(u₀) =^1Λ

exp[(hu₀ sin(κ_Λx) + κ_Λnx)]dx.

-Λ/2

Для амплитуды модуляции u₀ = 0.05 нм значения

функций Бесселя основного максимума и трех бли-

жайших дифракционных порядков составляют J₀ =

= 0.697, J₁ = 0.485, J₂ = 0.147, J₃ = 0.029. На рисун-

ке 2b показаны КДО основного максимума и трех

ближайших сателлитов. Согласно значениям функ-

ций Бесселя, для n = 0, 1 имеет место незначитель-

Рис. 3. (Цветной онлайн) Профили КДО основного

ное уменьшение рассеивающей способности среды

максимума и трех ближайших сателлитов для сину-

a_h|J_n(z)|, поэтому КДО от этих дифракционных по-

соидальной амплитуды модуляции: (а) - u0 = 0.1 нм;

рядков имеет вид кривых Дарвина. Для более даль-

(b) - u0 = 0.4 нм

них сателлитов значения функций Бесселя малы и

профили кривых отражения соответствуют кинема-

тическому приближению.

по глубине кристалла, кривые дифракционного от-

Если амплитуда модуляции увеличена в два раза

ражения имеют “классически” вид. Никаких искаже-

(u₀ = 0.1 нм), функции Бесселя принимают значе-

ний, тем более расщеплений профилей дифракцион-

ния J₀ = 0.058, J₁ = 0.541, J₂ = 0.413, J₃ = 0.179. Не

ных максимумов не наблюдается.

трудно видеть, что рассеивающая способность глав-

Перейдем к рассмотрению дифракции рентгенов-

ного максимума резко упала, поэтому для n = 0 и

ских лучей на кристалле, промодулированном по-

n = 3 имеет место кинематическая дифракция. С

верхностной акустической волной с атомным полем

другой стороны, КДО первого и второго сателлита

упругих смещений вида u_z(x, z)

= u_z(z)sin(κ_Λx).

имеют контуры кривой Дарвина, что характеризует

Для релеевской акустической волны профиль u_s(z)

динамическую дифракцию (рис. 3а).

показан в работе [1]. В этом случае деформациям

Наконец, рассмотрим случай сильной акустиче-

подвергается не весь объем кристалла, а только его

ской модуляции (u₀ = 0.4 нмm), для которого зна-

приповерхностная область. Для дифракционных по-

чения функций Бесселя J₀ = -0.133, J₁ = 0.220,

рядков эта область описывается функциями Бесселя

J₂ = 0.181, J₃ = -0.141. Из-за большой амплиту-

J_n(z) = J_n(u_s[z]).

ды ультразвуковой волны кристаллическая решетка

В случае относительно слабой ультразвуко-

сильно деформирована, что отразилось на характе-

вой модуляции ПАВ (u₀ = 0.1 нм) профили КДО

ре дифракции. КДО для всех дифракционных по-

дифракционных порядков показаны на рис. 4а.

рядков соответствуют кинематическому приближе-

Изменения рассеивающей способности приповерх-

нию (рис. 3b). Таким образом, если амплитуда мо-

ностной области кристалла определяются функци-

дуляции, независимо от ее величины, не изменяется

ями Бесселя |J_n(z)| (рис. 4b). Для главного пика

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019

О динамической рентгеновской дифракции в кристаллах, промодулированных акустической волной

655

Рис. 4. (Цветной онлайн) (а) - Профили КДО основ-

Рис. 5. (Цветной онлайн) (а) - Профили КДО основ-

ного максимума и трех ближайших сателлитов для

кристалла, промодулированного ПАВ с максимальной

амплитудой модуляции u0 = 0.1 нм. (b) - Изменения

амплитудой модуляции u0 = 0.4 нм. (b) - Изменения

функций |Jn(z)| по глубине кристалла

эти изменения незначительны, поэтому КДО имеет

гих деформаций кристаллической решетки. Однако,

вид кривой Дарвина с боковыми осцилляциями,

как показано на рис. 3b, сильные однородные перио-

вызванными вариацией |J₀(z)| по глубине z. Рассеи-

дические деформации в объеме кристалла не приво-

вающая способность первого сателлита охватывает

дят к расщеплениям дифракционных пиков. Соглас-

относительно большой объем приповерхностной

но рис. 5b, профили |J₀(z)| и |J₁(z)| делят приповерх-

части кристалла по сравнению с более дальними

ностную область кристалла на два дифракционных

дифракционными порядками (рис. 4b), поэтому его

участка, между которыми в точках z₀ и z₁ рассеива-

интенсивность заметно сильнее, чем кинематические

ющая способность обращается в нуль. Интерферен-

максимумы для n = 2, 3 (рис. 4а).

ция отраженных рентгеновских волн от этих участ-

В случае большой амплитуды ПАВ (u₀ = 0.4 нм)

ков приводит к расщеплению профилей КДО глав-

профили КДО дифракционных порядков показаны

ного пика и первого сателлита.

на рис. 5а, а соответствующие изменения рассеиваю-

Таким образом, последовательное теоретическое

щей способности приповерхностной области кристал-

рассмотрение динамической дифракции в структу-

ла на рис. 5b. Профили главного пика и первого са-

рах, промодулированных ПАВ показало, что раз-

теллита имеют характерные расщепления, которые

нообразие профилей дифракционных порядков при

наблюдались в экспериментальных измерениях [1].

больших амплитудах ультразвука связано не с силь-

Эти расщепления в [4] объяснялись возникновени-

ным изгибом атомных плоскостей (формированием

ем отражающих “псевдоплоскостей” с большим уг-

“семейства псевдоплоскостей”), а с изменением пери-

ловым наклоном в результате формирования упру-

одических упругих деформаций по глубине кристал-

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019

656

В.И.Пунегов

ла. Также отметим, что уравнения типа (2) описыва-

6. M. Bazzan, C. Sada, N. Argiolas, A. C. Busacca,

ют динамическую дифракцию в кристаллах с вари-

R. L. Oliveri, S. Stivala, L. Curcio, and S. Riva

ацией электронной плотности (химического состава)

Sanseverino, J. Appl. Phys. 106, 104121 (2009).

по его глубине без изменений параметров кристал-

7. E. Wintersberger, N. Hrauda, D. Kriegner,

лической решетки. К данной категории также отно-

M. Keplinger, G. Springholz, J. Stangl, G. Bauer,

сятся структуры, в которых по толщине изменяет-

J. Oswald, T. Belytschko, C. Deiter, F. Bertram, and

O. H. Seeck, Appl. Phys. Lett. 96, 131905 (2010).

ся концентрация и размеры дефектов (статический

фактор Дебая-Валлера) [16].

8. В. И. Пунегов, Письма в ЖТФ 29(19), 52 (2003)

[V. I. Punegov, Tech. Phys. Lett. 29, 815 (2003)].

Работа выполнена при частичной финансовой

9. S. Takagi, Acta Cryst. 15, 1311 (1962).

поддержке программы фундаментальных исследова-

ний Уральского отделения РАН (проект # 18-10-2-

10. V. I. Punegov, K. M. Pavlov, A. V. Karpov, and

23) и Российского фонда фундаментальных исследо-

N. N. Faleev, J. Appl. Cryst. 50, 1256 (2017).

ваний (проект #17-02-00090-а).

11. В. И. Пунегов, ЖЭТФ 154, 248 (2018) [V. I. Punegov,

JETP 127, 210 (2018)].

12. В. И. Пунегов, Д. В. Рощупкин, Кристаллография

1. V. I. Punegov, Ya. I. Nesterets, and D. V. Roshchupkin,

57, 29 (2012) [V. I. Punegov and D. V. Roshchupkin,

J. Appl. Cryst. 43, 520 (2010).

Crystallography Reports 57, 24 (2012)].

2. M. V. Kovalchuk, S. A. Grigorian, and V. L. Nosik, Nucl.

13. В. И. Пунегов, УФН 185, 449 (2015) [V. I. Punegov,

Instrum. Methods Phys. Research A 470, 189 (2001).

Physics-Uspekhi 58, 419 (2015)].

3. R. Tucoulou, F. de Bergevin, O. Mathon, and

14. В. И. Пунегов, ЖЭТФ 156(1) (2019) (в печати).

D. Roshchupkin, Phys. Rev. B 64, 134108 (2001).

15. S. Stepanov and R. Forrest, J. Appl. Cryst. 41, 958

4. I. A. Schelokov, D. V. Roshchupkin, D. V. Irzhak, and

R. Tucoulou, J. Appl. Cryst. 37, 52 (2004).

(2008).

5. V. V. Aristov, A. I. Erko, A. Yu. Nikulin, and

16. В. И. Пунегов, Письма в ЖТФ 20(2),

(1994)

A.A. Snigirev, Opt. Commun. 58, 300 (1986).

[V. I. Punegov, Tech. Phys. Lett. 20, 58 (1994)].

Письма в ЖЭТФ том 109 вып. 9 - 10

2019