Письма в ЖЭТФ, том 110, вып. 2, с. 118 - 125

µSR-исследование динамики внутренних магнитных корреляций

в мультиферроике Tb(Bi)MnO₃ в магнитоупорядоченном и

парамагнитном состояниях

С. И. Воробьев⁺¹⁾, А. Л. Геталов⁺, Е. И. Головенчиц^∗, Е. Н. Комаров⁺, С. А. Котов⁺, В. А. Санина^∗,

Г. В. Щербаков⁺

⁺Национальный исследовательский центр “Курчатовский институт” -

Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова, 188300 Гатчина, Россия

^∗Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе РАН, 194021 С.-Петербург, Россия

Поступила в редакцию 5 апреля 2019 г.

После переработки 30 мая 2019 г.

Принята к публикации 10 июня 2019 г.

Изучена µSR-методом динамика внутренних магнитных корреляций в мультиферроике

Tb0.95Bi0.05MnO3 в диапазоне температур 10-290 K. Впервые, как в магнитоупорядоченном состо-

янии при T < TN = 40 K, так и в поперечном магнитном поле 290 Гс в парамагнитном состоянии

(в интервале температур 80-150 K) обнаружено расслоение на две фазы с различной релаксацией

поляризации мюонов, относящихся к основной матрице кристалла и областям фазового расслоения.

При T < 40 K в областях фазового расслоения, содержащих пары ионов Mn³⁺ и Mn⁴⁺, а также переза-

ряжающие их электроны, образуется мюонный ферромагнитный комплекс (Mn³⁺-Mu-Mn⁴⁺), в котором

мюон теряет поляризацию в результате сверхтонкого взаимодействия в мюонии за время меньше 10^-8 c.

В матрице исходного кристалла, содержащей только ионы Mn³⁺, образуется мюоний с разорванной

сверхтонкой связью. При этом наблюдается большая скорость деполяризации мюонов, обусловленная

их взаимодействиями с локальными магнитными полями циклоиды. При температурах 80-150 K, одна

фаза, относящаяся к областям фазового расслоения, составляет примерно 50 % и характеризуется

длинными временами релаксации ∼ 10 мкс (описывается гауссовой функцией релаксации). Другая фаза

формируется парными корреляциями ионов (Mn³⁺-Mn³⁺) в областях ближнего магнитного порядка в

матрице исходного кристалла, на которые магнитное поле 290 Гс слабо влияет.

DOI: 10.1134/S0370274X19140091

1. Введение. Мультиферроик TbMnO₃ относит-

ение не зависело от наличия или отсутствия внеш-

ся к классу мультиферроиков II-го типа,в которых

него магнитного поля. Мы связывали такое рассло-

сегнетоэлектрическое упорядочение с температурой

ение с наличием областей ближнего магнитного по-

Кюри T_C

= 28 К возникает благодаря магнитно-

рядка,возникающих из-за сильных фрустраций маг-

му упорядочению циклоидного типа c температурой

нитных состояний в TbMnO₃ [2, 3].

Нееля T_N = 40 K [1-3]. При комнатной температу-

Для TbMnO₃ при T

≤ T_C характерно силь-

ре TbMnO₃ обладает орторомбической симметрией

ное магнитоэлектрическое взаимодействие, привле-

(пр. гр. P bnm). Магнитные свойства керамического

кательное для практических применений. Однако,

образца мультиферроика TbMnO₃ были нами изуче-

для применений необходимо иметь такое взаимо-

ны µSR-методом в работе [4]. Отмечалась аномаль-

действие при более высокой температуре. Для до-

но сильная релаксация поляризации мюонов как при

стижения этой цели был изготовлен монокристалл

температурах T < T_N, так и в парамагнитном со-

Tb_0.95Bi_0.05MnO₃, в котором были изучены магнит-

стоянии вплоть до 150 K, выше которой наблюдалось

ные и диэлектрические свойства и влияние на них

обычное парамагнитное состояние. В интервале тем-

внешнего магнитного поля [5-8]. При этом было об-

ператур 50-150 К было обнаружено расслоение об-

наружено, что в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ в исходной матри-

разца на две фазы с различными асимметриями и

це кристалла TbMnO₃ возникают локальные обла-

скоростями релаксации мюонов, причем это рассло-

сти фазового расслоения, содержащие ионы Mn³⁺ и

Mn⁴⁺, а также перезаряжающие их электроны. Эти

¹⁾е-mail: Vorobyev_SI@pnpi.nrcki.ru

области, существующие от самых низких и вплоть

118

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

µSR-исследование динамики внутренних магнитных корреляций в мультиферроике Tb(Bi)MnO₃. . .

119

до комнатных температур, обладали мультиферро-

фазового расслоения, так и исходной матрицы кри-

ичными свойствами и управлялись магнитным по-

сталла Tb_0.95Bi_0.05MnO₃. Была получена функция

лем, демонстрируя большую магнитоэлектрическую

релаксации поляризации мюона и найдены ее пара-

связь [5-8]. В Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ ионы Bi³⁺, замеща-

метры (асимметрия, релаксация поляризации и час-

ющие ионы Tb³⁺, имеют значительно большие ион-

тота прецессии спина мюона во внутреннем магнит-

ные радиусы (соответственно, 1.31 и 1.18Å при ко-

ном поле образца и внешнем магнитном поле). Впер-

ординационном числе Z

= 12 [9]), что приводит

вые в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ наблюдалось расщепление на

к локальным искажениям решетки. К тому же ио-

две фазы с разной динамикой внутренних магнит-

ны Bi³⁺ содержат уединенные пары 6s² электро-

ных корреляций как при T < T_N , так и при T > T_N .

нов, которые нарушают центральную симметрию та-

Оно обусловлено наличием областей фазового рас-

ких искажений [10]. При таком замещении в бли-

слоения, существующих при этих температурах. При

жайшем окружении ионов Bi³⁺ выгодно образова-

T < T_N для одной части релаксирующих мюонов на-

ние ионов Mn⁴⁺, имеющих меньший размер по срав-

блюдалась потеря их поляризации за счет быстро

нению с исходными ионами Mn³⁺ (соответственно,

релаксирующих мюонных комплексов (Mn³⁺-Mu-

0.67 и 0.72Å при координационном числе Z = 6 [9]).

Mn⁴⁺), формирующихся в 1D сверхрешетках обла-

В результате в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ возникают ближай-

стей фазового расслоения. Для другой части зареги-

шие пары ионов Mn³⁺-Mn⁴⁺ и избыточные элек-

стрированных мюонов возникал канал быстрой ре-

троны (Mn⁴⁺ + e^- = Mn³⁺). Конечность вероятно-

лаксации за счет образования мюония с разорван-

сти туннелирования электронов между парами ионов

ной сверхтонкой связью в парах (Mn³⁺-Mn³⁺) ис-

Mn³⁺-Mn⁴⁺ (двойной обмен [11, 12]) и нецентраль-

ходной матрицы, что приводило к взаимодействию

ное локальное искажение вблизи ионов Bi³⁺ обуслав-

таких мюонов с локальными магнитными полями в

ливают энергетически выгодный процесс аккумуля-

спиновой циклоиде. Этот канал подобен тому, кото-

ции таких пар ионов и перезаряжающих их элек-

рый имел место в чистом TbMnO₃ как при T < T_N ,

тронов в изолированные области, реальный размер

так и в областях ближнего порядка в парамагнитном

и форма которых определяются включением куло-

состоянии [4]. При T > T_N в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ впер-

новского отталкивания [13-15]. Это приводит к появ-

вые в мультиферроиках-манганитах обнаружена фа-

лению ограниченных динамически равновесных об-

за с временем магнитных корреляций, больше вре-

ластей фазового расслоения с магнитными и струк-

мени наблюдения, которая потребовала для своего

турными искажениями, аналогично тому, как это

описания гауссовой функции релаксации. Эта фаза

имеет место в LaAMnO₃ (A = Sr, Ca, Ba) [12, 16] и в

относилась к областям фазового расслоения. Из со-

мультиферроиках-манганитах RMn₂O₅ [17, 18].

отношения величин асимметрий, характеризующих

При низких температурах в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ на-

наблюдаемые две фазы, определено их относитель-

блюдался тот же набор фазовых переходов, что и

ное количество при различных температурах. Уста-

в TbMnO₃, который относится к исходной матрице.

новлена природа и динамика внутренних магнитных

При T < 40 К области фазового расслоения пред-

полей в областях фазового расслоения при T ≫ T_N .

ставляли собой 1D-сверхрешетки, от изолированных

Эта информация важна для возможных практиче-

слоев которых наблюдался набор ферромагнитных

ских применений мультиферроичных локальных об-

резонансов [19]. При 50 K < T < 180К возника-

ластей фазового расслоения в спинтронике и инфор-

ли изолированные области фазового расслоения, при

мационных технологиях.

температурах выше 180 К - эти области формирова-

Отметим, что результаты исследования µSR-

ли 2D-сверхструктуру [5-8].

методом как TbMnO₃, так и особенно легированно-

Цель настоящей работы состояла в исследовании

го Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ оказались качественно отлич-

µSR-методом особенностей внутренних магнитных

ными от тех, которые были получены для RMn₂O₅

состояний в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ в широком интервале

(R = Eu, Gd) и Eu_0.8Ce_0.2Mn₂O₅ [21-23], также как

температур 10-290 K при отсутствии и приложении

и для наиболее близких по симметрии манганитов-

магнитного поля. Отметим, что использование µSR-

перовскитов LaMnO₃ и La_1-xCa_xMnO₃ [24, 25]. В

метода исследования позволяет получить информа-

этих работах в основном изучалась релаксация поля-

цию о состоянии локальных внутренних магнитных

ризации мюонов ниже температуры магнитного упо-

полей и их динамике в позициях отдельных магнит-

рядочения, а парамагнитное состояние было обыч-

ных ионов, вблизи которых останавливаются мюоны

ным однофазным со слабой релаксацией поляриза-

[20]. Это позволило непосредственно установить на-

ции. Вблизи температуры перехода T_N наблюдались

личие и изучить свойства как локальных областей

узкие интенсивные максимумы скорости релаксации.

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

120

С. И. Воробьев, А. Л. Геталов, Е. И. Головенчиц и др.

2. Постановка эксперимента.Метод обра-

+ a2 exp[-(λ₂t)²]cos(2πF₂t).

(2)

ботки экспериментальных данных. Для иссле-

Здесь a₁, a₂ - парциальные амплитуды прецессии

дования был изготовлен по методу твердофазного

спина мюонов, характеризующие соотношение фаз

синтеза керамический образец Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ в

с частотами прецессии спинов мюонов F₁ и F₂ во

виде диска диаметром 35 мм и толщиной 5 мм. Од-

внешнем магнитном поле, и скоростями релаксации

нофазность образца и его симметрия (пр. гр. P bnm)

поляризации мюонов λ₁ и λ₂. При этом экспоненци-

были установлены с помощью рентгеновского фазо-

альные временные зависимости функции релаксации

вого анализа. Состав образца определялся флюорес-

мюонов в (2) необходимо было принять в виде лорен-

центным рентгеновским методом. Исследование об-

цевого и гауссова типа соответственно [27]. При тем-

разца было выполнено на µSR-установке [26], распо-

пературах T > 160 K в истинном однофазном пара-

ложенной на выходе мюонного канала синхроцикло-

магнитном состоянии хорошее описание достигается

трона НИЦ “Курчатовский институт” - ПИЯФ. Пу-

в следующем виде:

чок мюонов со средним импульсом p_µ = 90 МэВ/с

и импульсным разбросом Δp_µ/p_µ = 0.02 (FWHM -

aG(t) = a_F exp(-λ_F t) cos(2πF t),

(3)

Full Width at Half Maximum) имел продольную по-

ляризацию P_µ = 0.90-0.95. Исследуемый образец

где a_F , λ_F и F - амплитуда, скорость релаксации и

помещался в криостат продувного типа, который

частота прецессии спина мюона во внешнем магнит-

позволял устанавливать температуру с точностью

ном поле, соответственно.

∼ 0.1 K в диапазоне температур 10-290 K. Внешнее

Результаты обработки демонстрируются на

магнитное поле на образце создавалось катушка-

рис. 1-3. На рисунке 1 наряду с параметрами a₁, a₂

ми Гельмгольца со стабильностью на уровне ∼ 10^-3.

Неоднородности магнитного поля в области распо-

ложения образца были оценены на образце из ме-

ди. Малая скорость релаксации поляризации мюонов

(0.0053±0.0035) мкс^-1, остановившихся в медном об-

разце, указывала на то, что магнитное поле в объеме

образца достаточно однородно. Временные спектры

позитронов распада мюонов измерялись одновремен-

но в двух диапазонах (0-10 мкс и 0-1.1 мкс) с це-

ной канала 4.9 нс/канал и 0.8 нс/канал соответствен-

но. Экспериментальные данные (временные спектры

позитронов N(t)) аппроксимировались с помощью

функции

N (t) = N₀ exp(-t/τ_µ)[1 + aG(t) + a_bG_b(t)] + B,

(1)

Рис. 1. Температурные зависимости парциальных ам-

где N₀ - нормировочная константа; τ_µ - время жизни

плитуд прецессии спина мюона в магнитном поле H =

мюона (2.197 мкс); a_b, G_b(t) - доля конструкционно-

= 290 Гс; a1 (для фазы, описывающейся лоренцевой ре-

го фона и его временная зависимость соответствен-

лаксацией) - светлые точки; a2 (для фазы, описываю-

щейся гауссовой релаксацией) - темные точки; a1 + a2

но; B - фон случайных совпадений. Методика опре-

(T ≤ 160 К) и aF (T > 160 К) - светлые треугольники

деления величин a_b, B и G_b(t) подробно изложена

в работе [22]. Параметр а зависит от начальной по-

и a_F, показана сумма a₁ + a₂ такими же символами,

ляризации остановившихся мюонов. Вид временной

как и параметр a_F . При этом в парамагнитном

функции G(t) определяется условиями измерений и

состоянии сумма a₁ + a₂ и величина a_F для кера-

температурой образца.

мического образца должна равняться 0.3 [20], что

Так, в парамагнитном состоянии, в интервале

действительно имеет место (рис. 1). На рисунке 2

температур 70-150 К для Tb_0.95Bi_0.5MnO₃ лучшее

приведены частоты прецессии спинов мюонов F₁ и

описание временных спектров, измеренных во внеш-

F₂, которые несколько отличаются при T < 150 K.

нем магнитном поле H = 290 Гс, перпендикулярном

На рисунке

демонстрируются температурные

начальному спину мюона, удалось получить, приняв

зависимости параметров λ₁ и λ₂, которые в магнит-

двухфазное состояние образца:

ном поле 290 Гс оказались подобными в интервале

aG(t) = a₁ exp(-λ₁t) cos(2πF₁t) +

температур 50-150 К.

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

µSR-исследование динамики внутренних магнитных корреляций в мультиферроике Tb(Bi)MnO₃. . .

121

Результаты обработки представлены на рис. 4-7.

На рисунках 4 и 5 температурная шкала ограниче-

на T = 140 K, так как при температурах образца

Рис. 2. Температурные зависимости частот прецессии

спина мюона в магнитном поле H = 290 Гс; F1 - свет-

лые точки, F2 - темные точки

Рис. 4. Температурная зависимость асимметрии: as -

светлые точки (H = 0); aF - треугольники (H = 290 Гс)

Рис. 3. Температурная зависимость скоростей релакса-

ции поляризации мюона в магнитном поле H = 290 Гс;

λ1 - светлые точки, λ2 - темные точки

Временные спектры, измеренные в нулевом внеш-

Рис. 5. Температурная зависимость скорости релакса-

нем магнитном поле, обрабатывались по следующим

ции поляризации мюона; λs - светлые точки (H = 0),

формулам:

λF - темные точки (H = 290 Гс)

aG(t) = a_s exp(-λ_st)

(4)

T > 140K параметры a_s, a_F, λ_s, λ_F практически не

для температур образца T > T_N = 40 K и

изменяются. На этих же рисунках для сравнения де-

монстрируются результаты обработки в магнитном

aG(t) = as[1/3 + 2/3 cos(2πF t) exp(-Δt)] exp(-λ_st)

поле 290 Гс. На вставке рисунка 5 более подробно по-

(5)

казано поведение параметров λ_s и λ_F в диапазоне

для температур образца T < T_N = 40 K, где парамет-

температур 75-290 K. Можно сказать, что при тем-

ры a_s и λ_s представляют собой наблюдаемую асим-

пературах образца выше 150 K разницы между зна-

метрию и скорость релаксации поляризации мюона.

чениями λ_s и λ_F нет.

При температурах ниже T_N наблюдается прецессия

3. Обсуждение экспериментальных резуль-

спина мюона во внутренних магнитных полях с час-

татов. Выше отмечено, что при измерениях в па-

тотой F и дисперсией Δ.

рамагнитном состоянии во внешнем магнитном поле

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

122

С. И. Воробьев, А. Л. Геталов, Е. И. Головенчиц и др.

в интервале температур 70-150 K наблюдается рас-

приложении поля H = 290 Гс эти моменты ориен-

щепление функции релаксации G(t) на две компо-

тируются вдоль поля. Это значительно увеличивает

ненты с различной релаксацией поляризации мюо-

вероятность переноса электронов между областями

на на внутренних локальных магнитных полях (ло-

фазового расслоения при их прыжковой проводимо-

ренцевого и гауссова типа). Лоренцева релаксация

сти за счет двойного обмена, увеличивая корреляции

связана с воздействием на мюон локальных полей

между ними. Как показали исследования диэлек-

с высокой динамикой, когда параметр τ_c ≪ t, где

трических и магнитных свойств Tb_0.95Bi_0.05MnO₃

τc - время корреляции магнитного момента мюо-

[5-8] при этих температурах, приложение внешне-

на с этими полями, t - время измерения (наблюде-

го магнитного поля приводило к остаточным долго-

ния). В этом случае скорость релаксации поляри-

временным эффектам и температурному гистерези-

зации определяется как λ₁ = σ² · τ_c [27], где σ -

су состояний локальных областей фазового рассло-

параметр распределения магнитных полей в образ-

ения. Релаксация поляризации мюонов в этих обла-

це. В этом случае функция релаксации поляриза-

стях имеет гауссову форму. Таким образом, мы мо-

ции имеет гауссову форму exp(-σ²τ_ct) ≡ exp(-λ₁t).

жем заключить, что внешнее поле 290 Гс в диапа-

Во втором случае, когда τ_c ≥ t, функция релакса-

зоне температур 80-150 K слабо влияет на состоя-

ции имеет вид: exp(-σ²t²) ≡ exp(-(λ₂t)²) [27]. Из

ния областей ближнего магнитного (преимуществен-

рисунка 1 видно, что в диапазоне температур 80-

но антиферромагнитного) порядка в исходной мат-

150 K во внешнем магнитном поле H = 290 Гс ам-

рице (что было характерно для чистого TbMnO₃

плитуды прецессии спина мюона a₁ и a₂, со скоро-

[4]), и существенно влияет на области фазового рас-

стями релаксации λ₁ и λ₂, соответственно, пример-

слоения с ферромагнитными корреляциями, кото-

но равны (∼ 50 %). Это означает, что в этом интер-

рые в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ сосуществуют с областями

вале температур в образце, помещенном во внеш-

ближнего порядка в равных соотношениях (рис. 1).

нее магнитное поле, существуют в равных соотно-

Отсюда следует, что в идеальном варианте, когда

шениях два сорта источников локального магнитно-

в областях фазового расслоения содержатся толь-

го поля с существенно разной динамикой. При от-

ко пары ионов (Mn³⁺-Mn⁴⁺), а в исходной матри-

сутствии внешнего магнитного поля все источники

це только ионы Mn³⁺, в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ имеется

локального магнитного поля обладают одинаковой

3/4 ионов Mn³⁺ и 1/4 ионов Mn⁴⁺. Как отмеча-

динамикой (рис. 5). В качестве источников внутрен-

лось выше, области фазового расслоения формиру-

них локальных магнитных полей в Tb_0.95Bi_0.05MnO₃

ются вблизи ионов Bi³⁺, замещающих ионы Tb³⁺.

в интервале температур 80-150 K могут выступать

Ионы Bi³⁺, имеющие большие размеры и содержа-

области ближнего магнитного порядка в исходной

щие уединенные пары 6s² электронов, приводят к

матрице кристалла, содержащей пары ионов (Mn³⁺-

структурным нарушениям и не только в ближайшем

Mn³⁺), а также области фазового расслоения, со-

окружении. При этом возможно замещение ионов

держащие пары ионов (Mn³⁺-Mn⁴⁺) и перезаряжаю-

Mn³⁺ ионами Mn⁴⁺ на нескольких постоянных ре-

щие их электроны. Характер корреляций магнитно-

шетки. В этой связи число возникающих ионов Mn⁴⁺

го момента мюона с внутренними полями этих пар

может значительно превышать концентрацию ионов

в двух фазах различным образом зависит от темпе-

Bi³⁺ (5 %).

ратуры образца, и различается их отклик на при-

В областях фазового расслоения в интервале тем-

ложение внешнего магнитного поля. Области ближ-

ператур 80 K < T < 150 K возникают также и струк-

него магнитного порядка в матрице исходного кри-

турные искажения, обусловленные ионами Bi³⁺ и за-

сталла обладают сильными внутренними магнитны-

меной части ионов Mn³⁺ ионами Mn⁴⁺. Отметим,

ми полями, на состояние которых магнитное поле

что при нейтроннографических исследованиях мо-

290 Гс слабо влияет (см. рис.4 и 5 для TbMnO₃ в

нокристаллов Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ в работе [28] в этом

[4]). Релаксация поляризации мюонов в таких обла-

интервале температур наблюдались изменения пара-

стях имеет лоренцову форму. В то же время ферро-

метров решетки.

магнитные корреляции пар ионов (Mn³⁺-Mn⁴⁺) яв-

Важно отметить, что сумма парциальных ампли-

ляются характерными для областей фазового рас-

туд a₁ + a₂ равна величине a_F для всех темпера-

слоения при всех температурах. При температурах

тур исследованного образца выше температуры Нее-

80 K < T < 150 K области фазового расслоения изо-

ля (рис. 4). Это указывает на то, что никаких дру-

лированы, а ферромагнитные моменты пар ионов

гих каналов релаксации поляризации, кроме указан-

(Mn³⁺-Mn⁴⁺) в поле H = 0 разориентированы. При

ных выше, не существует в диапазоне температур

приложении поля H

= 0 разориентированы. При

80 K < T < 150 K.

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

µSR-исследование динамики внутренних магнитных корреляций в мультиферроике Tb(Bi)MnO₃. . .

123

В области критических флуктуаций при темпера-

ращает на себя внимание качественное различие

турах образца 40 K < T < 70 K наблюдается замет-

релаксации мюонов в областях фазового расслоения

ный рост частот прецессии спина мюона (рис. 2) и

в магнитоупорядоченном и парамагнитном (при

скоростей релаксации поляризации (рис. 3) для обеих

приложении магнитного поля) состояниях. При

фаз: областей ближнего порядка исходной матрицы,

T < 40K области фазового расслоения представля-

на которые поле H слабо влияет, и областей фазового

ют собой 1D сверхрешетки, в которых преобладает

расслоения, которые ориентируются магнитным по-

туннельный механизм проводимости и e_g-электроны

лем. На рисунках 4 и 5 параметры асимметрии a_s и

преимущественно сосредоточены внутри областей

скорости релаксации λ_s (при H = 0) относятся к об-

фазового расслоения. При этом вероятность обра-

ластям ближнего порядка, а параметры a_F и λ_F (при

зования быстро релаксирующих атомов мюония

H = 290Гс) относятся к областям фазового расслое-

максимальна, что приводит к потере поляризации.

ния.

В интервале температур

80-150 K преобладает

Сравнительный анализ поведения параметров λ_s

прыжковая проводимость между изолированными,

и λ_F при изменении температуры образца (рис.5) по-

ориентированными магнитным полем, областями

казывает, что в интервале температур 150-290 K па-

фазового расслоения. Это усиливает корреляцию

раметры λ_s и λ_F одинаковы, а различие между ними

между такими областями за счет двойного обмена,

появляется при температурах, меньших T = 150 K.

значительно замедляя релаксацию мюонов.

Разница (λ_F - λ_s) увеличивается с понижением тем-

Иной природы мюониевый канал релакса-

пературы образца (рис. 5). Это может быть связано с

ции поляризации возникает в случаях остановок

воздействием внешнего магнитного поля на динами-

мюонов вблизи пар ионов марганца с одинако-

ку источников локальных магнитных полей. Ослаб-

вой валентностью (Mn⁺³-M⁺³) в исходной матрице

ление динамики локальных полей приводит к уве-

Tb_0.95Bi_0.5MnO₃. Мюон попеременно взаимодейству-

личению τ_c, что, в свою очередь, увеличивает λ_F .

ет с двумя e_g-электронами этих ионов, у которых

Отметим, что ослабление динамики при приложении

угол между направлениями спинов Θ = 0.28π [3].

магнитного поля относится как к областям фазового

Двойной обмен между соседними ионами (Mn⁺³-

расслоения, так и к областям ближнего порядка. Во-

M⁺³) (J_de = t · cos(Θ/2)) ослабляется в циклоиде

первых, при приближении температуры к 70 К начи-

незначительно по сравнению с ферромагнитным со-

нают формироваться 1D сверхрешетки с ферромаг-

стоянием (cos(Θ/2) ≈ 0.9) и существует возможность

нитными слоями, существующие и при T < T_N [16],

образования квазимюония. Для двойного обмена

во-вторых, укрупняются области ближнего порядка,

с J_de

≈ 270 МэВ характерная частота составляет

свойства которых приближаются к тем, которые на-

ν = 6.6 · 1013 Гц. Частота сверхтонкого расщепления

блюдаются при T < T_N в TbMnO₃ [4].

в свободном атоме мюония ν₀ = ω₀/2π ≈ 4.46·10⁹ Гц.

В случае быстрого обмена, когда ν ≫ ν₀, сверхтон-

Ниже температуры T_N

40 K в образце

Tb_0.95Bi_0.5MnO₃ возникает магнитоупорядоченное

кая связь в мюонии разрывается. Возникает прямое

взаимодействие спинов мюонов с внутренними

состояние. Наблюдаемая в нулевом поле асиммет-

магнитными полями циклоиды. Высокая частота

рия a_s оказалась существенно меньше ожидаемой

величины a₀/3 (рис.4). Возникла потеря поляри-

переориентации спинов e_g электронов при возник-

новениях и разрывах сверхтонкого взаимодействия

зации мюонов, что мы связываем с появлением

дополнительного мюониевого канала быстрой депо-

в мюонии приводит к экспоненциальной релаксации

продольной поляризации мюонов. Для скорости

ляризации мюонов. Быстро релаксирующий атом

мюония Mu = µ⁺e^- образуется в тех случаях, когда

затухания продольной компоненты λ_s при ν ≫ ν₀

было получено выражение [20, 29]:

мюон останавливается вблизи пар (Mn³⁺-Mn⁴⁺),

между которыми происходит перенос e_g-электронов

λ_s = (ω^∗0)²/4ν,

(6)

при двойном обмене. При этом мюоны связывают

эти электроны, формируя атомы Mu. Поляриза-

где ω^∗0 - частота сверхтонкого расщепления мюония

ция таких мюонов релаксирует за время, меньшее

в среде, ν - частота переориентации спина электрона

временного разрешения установки. Таким образом,

в мюонии.

потеря поляризации происходит тогда, когда мюоны

На рисунке 5 видно, что в интервале темпера-

останавливаются в областях фазового расслоения.

тур магнитоупорядоченного состояния образца ве-

Такой эффект наблюдался ранее при исследовании

личина λ_s монотонно уменьшается по мере пониже-

образцов RMn₂O₅ [21-23], для которых характерно

ния температуры от 15 мкс^-1 до 5 мкс^-1. Это соот-

образование областей фазового расслоения. Об-

ветствует изменению частоты обмена от 1.2 · 10¹³ Гц

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

124

С. И. Воробьев, А. Л. Геталов, Е. И. Головенчиц и др.

до 3.6 · 10¹³ Гц (характерная частота двойного обме-

на ν = 6.6 · 1013 Гц). При вычислении по форму-

ле (6) мы полагали, что ω^∗0 = ω₀, в то время как

в среде частота сверхтонкого расщепления мюония

может быть меньше частоты расщепления в вакуу-

ме (ω^∗0 ≤ ω₀). Отметим, что подобный механизм ре-

лаксации мюонов наблюдался в TbMnO₃ [4], кото-

рый возникал в магнитоупорядоченном состоянии и

в температурном интервале существования областей

ближнего магнитного порядка. В Tb_0.95Bi_0.5MnO₃

такой механизм деполяризации наблюдается пример-

но у 50 % мюонов, остановившихся в образце (рис. 4).

Вторая половина мюонов релаксирует в областях фа-

зового расслоения с потерей поляризации.

В поперечной компоненте функции релаксации

Рис. 7. Температурная зависимость частоты прецессии

наблюдается частота прецессии спина мюона в ло-

F спина мюона (H = 0)

кальных полях циклоиды с большой дисперсией

(рис. 6 и 7). Частота с понижением температуры рас-

лентности (Mn³⁺ и Mn⁴⁺) при легировании его иона-

ми Bi³⁺. Вторая фракция в этом же диапазоне тем-

ператур формируется парными корреляциями ионов

(Mn³⁺-Mn³⁺) в областях ближнего магнитного по-

рядка в матрице исходного кристалла, на которые

магнитное поле 290 Гс слабо влияет. Это состояние

наблюдалось ранее в TbMnO₃.

В области температур магнитоупорядоченного

состояния T < T_N = 40 K наблюдались два мюони-

евых канала релаксации поляризации мюонов. Пер-

вый канал связан с образованием мюонных ферро-

магнитных комплексов (Mn³⁺-Mu-Mn⁴⁺) в областях

фазового расслоения. В этих комплексах мюон теря-

ет поляризацию в результате сверхтонкого взаимо-

действия в мюонии за время меньше 10^-8 с. Второй

канал возникает из-за образования квазимюония с

Рис. 6. Температурная зависимость дисперсии Δ

разорванной сверхтонкой связью в исходной матри-

(H = 0)

це образца. В этом случае скорость релаксации поля-

ризации большая, но мюон остается квазисвободным

тет, а дисперсия, оставаясь довольно большой, прак-

при взаимодействии с локальными магнитными по-

тически не изменяется во всем диапазоне температур

лями циклоиды. Вклады в деполяризацию мюонов

ниже температуры T_N .

этих двух каналов примерно одинаковы.

Заключение. При исследовании мультиферрои-

В.А.Санина и Е.И.Головенчиц благодарны за

ка Tb_0.95Bi_0.05MnO₃ с помощью µSR-метода был об-

частичное финансирование работы грантом Прези-

наружен ряд особенностей, которые не наблюдались

диума РАН “Актуальные проблемы физики низких

при изучении других мультиферроиков-манганитов,

температур”.

в том числе и TbMnO₃. Так, под действием слабо-

го внешнего магнитного поля (∼ 300 Гс) в диапазоне

температур 80-150 K появилось расслоение образца

1. T. Kimura, T. Goto, H. Shintani, K. Ishizaka, and

на две фракции по динамике внутренних магнит-

Y. Tokura, Nature (London) 426, 55 (2003).

ных корреляций. В одной из фракций (∼ 50 % образ-

2. N. Aliouane, O. Prokhorenko, R. Feyerherm,

ца), которую мы относим к областям фазового рас-

M. Mostovoy, J. Strempfer, K. Habicht, K. C. Rule,

слоения, время жизни корреляций превышает время

E. Dudzik, A. U. B. Wolter, A. Maljuk, and

измерения (10 мкс). Фазовое расслоение обусловлено

D. N. Argyriou, J. Phys. Condens. Matter

20,

появлением в образце ионов марганца различной ва-

434215 (2008).

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019

µSR-исследование динамики внутренних магнитных корреляций в мультиферроике Tb(Bi)MnO₃. . .

125

S. Picozzi, K. Yamauchi, I.A. Sergienko, C. Sen,

J. Phys.: Cond. Matt. 24, 346002 (2012).

B. Sanyal, and E. Dagotto, J. Phys.: Condens. Matter

20.

В. П. Смилга, Ю. М. Белоусов, Мюонный метод ис-

20, 434208 (2008).

следования вещества, Наука, М. (1991).

Д. С. Андриевский, С. И. Воробьев, А. Л. Гета-

21.

С. И. Воробьев, Е. И. Головенчиц, В. П. Коптев,

лов, Е. И. Головенчиц, Е. Н. Комаров, С. А. Котов,

Е. Н. Комаров, , В. П. Коптев, С. А. Котов, В. А. Са-

В. А. Санина, Г. В. Щербаков, Письма в ЖЭТФ 106,

нина, Г.В. Щербаков, Письма в ЖЭТФ 91, 561

275 (2017).

(2010).

E. I. Golovenchits and V. A. Sanina, JETP Lett. 81, 509

22.

С. И. Воробьев, А. Л. Геталов, Е. И. Головенчиц,

(2005).

Е. Н. Комаров, В. П. Коптев, С. А. Котов, И. И. Пав-

E. I. Golovenchits and V. A. Sanina, JETP Lett. 86, 190

лова, В. А. Санина, Г. В. Щербаков, ФТТ 55, 422

(2006).

(2013).

В. А. Санина, Е. И. Головенчиц, В. Г. Залесский, ФТТ

23.

С. И. Воробьев, Д. С. Андриевский, С. Г. Бар-

50, 874 (2008).

сов, А. А. Геталов, Е. И. Головенчиц, Е. Н. Кома-

В. А. Санина, Е. И. Головенчиц, В. Г. Залесский, ФТТ

ров, С. А. Котов, А. Ю. Мищенко, В. А. Санина,

Г. В. Щербаков, ЖЭТФ 150, 1170 (2016).

50, 883 (2008).

24.

R. H. Heffner, J. E. Sonier, D. E. MacLaughlin,

R.D. Shannon, Acta Crystallogr. A 32, 751 (1976).

G. J. Nieuwenhuys, G. Ehlers, F. Mezei, S.-W. Cheong,

10.

N.A. Hill and K. M. Rabe, Phys. Rev. B 59, 8759

J. S. Gardner, and H. Roder, Phys. Rev. Lett. 85, 3285

(1999).

(2000).

11.

P. G. de Gennes, Phys. Rev. 118, 141 (1960).

25.

R. H. Heffner, J. E. Sonier, D. E. MacLaughlin,

12.

Л. П. Горьков, УФН 168, 655 (1998).

G. J. Nieuwenhuys, G. M. Luke, Y. J. Uemura,

13.

C. Ortix, J. Lorenzana, and C. Di Castro, Phys. Rev.

W. Ratcliff, S. W. Cheong, and G. Balakrishnan, Phys.

Lett. 100, 246402 (2008).

Rev. B 63, 094408 (2001).

14.

C. Ortix, J. Lorenzana, and C. Di Castro, J. Phys.:

26.

С. Г. Барсов, С. И. Воробьев, В. П. Коптев, С. А. Ко-

Cond. Matter 20, 434229 (2008).

тов, С. М. Микиртычьянц, Г. В. Щербаков, ПТЭ

15.

K. I. Kugel, A. L. Rakhmanov, A.O. Sboychakov, and

50,36 (2007).

F. V. Kusmartsev, Semicond. Sci. Technol. 22, 014007

27.

В. А. Гребинник, И. И. Гуревич, В. А. Жуков,

(2009).

А. П. Манич, Е. А. Мелешко, И. А. Муратова,

16.

М. Ю. Каган, К. И. Кугель, УФН 171, 533 (2001).

Б. А. Никольский, В. И. Селиванов, В. А. Суетин,

17.

V.A. Sanina, E. I. Golovenchits, V. G. Zalesskii,

ЖЭТФ 68, 1548 (1975).

S. G. Lushnikov, M. P. Scheglov, S. N. vasaliya,

28.

I. V. Golosovsky, A. A. Mukhin, V. Yu. Ivanov,

A. Savvinov, R. S. Katiyar, H. Kawaji, and T. Atake,

S. B. Vakhrushev, E. I. Golovenchits, V. A. Sanina,

Phys. Rev. B 80, 224401 (2009).

J.-U. Hoffmann, R. Feyerherm, and E. Dudzik, Eur.

18.

V.A. Sanina, E. I. Golovenchits, V. G. Zalesskii, and

Phys. J. B 85, 103 (2012).

M. P. Scheglov, J. Phys.: Cond. Matt. 23, 456003 (2011).

29.

А. Н. Белемук, Ю. М. Белоусов, В. П. Смилга,

19.

V.A. Sanina, E. I. Golovenchits, and V. G. Zalesskii,

ЖЭТФ 111, 730 (1997).

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 1 - 2

2019