Письма в ЖЭТФ, том 110, вып. 12, с. 806 - 811

Прямые измерения пикосекундной кинетики нагрева спиновой

подсистемы в полумагнитных полупроводниковых наноструктурах

А. А. Максимов⁺¹⁾, Е. В. Филатов⁺, И. И. Тартаковский^+∗, Д. Р. Яковлев^×◦, А. Вааг^∇2)

⁺Институт физики твердого тела РАН, 142432 Черноголовка, Россия

^∗НИУ Высшая школа экономики, 101000 Москва, Россия

^×Experimentelle Physik II, University of Dortmund, D-44227 Dortmund, Germany

^◦Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе, 194021 С.-Петербург, Россия

^∇Institute of Semiconductor Technology, Braunschweig Technical University, D-38106 Braunschweig, Germany

Поступила в редакцию 21 октября 2019 г.

После переработки 13 ноября 2019 г.

Принята к публикации 14 ноября 2019 г.

Изучена кинетика изменения намагниченности полумагнитных полупроводниковых сверхрешеток

второго типа Zn0.99Mn0.01Se/Be0.93Mn0.07Te во внешних магнитных полях с использованием оптической

методики с высоким временным разрешением. Впервые выполнены прямые измерения пикосекундных

времен передачи энергии и спина фотовозбужденных носителей в магнитную подсистему ионов марган-

ца.

DOI: 10.1134/S0370274X1924007X

В последние годы большое внимание привлекает

Хорошо известно, что намагниченность в полу-

быстро развивающаяся область науки и техники -

магнитном полупроводнике M(B, T_Mn) как функция

спинтроника. Были предложены новые принципы

величины магнитного поля и температуры спиновой

работы приборов, в которых электронный спин наря-

подсистемы ионов Mn выражается формулой [4]:

ду с зарядом используется для передачи и обработ-

[

]

ки информации [1-3]. Основными задачами полупро-

5gµ_BB

M (B, T_Mn) = gµ_BxN₀S_eff(x)B_5/2

водниковой спинтроники являются исследования ин-

2k_B(T_Mn + T₀(x))

жекции, ориентации, накопления и детектирования

Здесь N₀

- обратный объем элементарной ячей-

спинов носителей и изучение возможностей управ-

ки кристалла, B_5/2 - модифицированная функция

ления ими оптическими и электрическими метода-

Бриллюэна, g - фактор иона Mn²⁺ g

= 2, кон-

ми. Полумагнитные полупроводники и нанострукту-

станта Больцмана k_B и магнетон Бора µ_B. S_eff(x)

ры на основе II-VI материалов с ионами марганца

и T₀(x) - эффективный спин и эффективная тем-

рассматриваются как модельные объекты для воз-

пература соответственно. Эти два феноменологиче-

можных применений в спинтронике. В таких струк-

ских параметра, зависящие от концентрации магнит-

турах магнитные ионы Mn²⁺ изоэлектронно заме-

ных ионов x, учитывают антиферромагнитное взаи-

щают ионы металлов в катионных подрешетках, что

модействие между ближайшими соседними ионами

позволяет выращивать трехкомпонентные сплавы с

марганца и их вклад в намагниченность [5, 6]. Ги-

концентрацией Mn вплоть до 100 %. Такие матери-

гантский эффект Зеемана в полумагнитных полу-

алы, как (Zn,Mn)Se или (Cd,Mn)Te обладают высо-

проводниках приводит к сдвигу ΔE_e(h)(B, T_Mn) зоны

ким структурным совершенством и демонстрируют

проводимости (валентной зоны) на величину:

сильную экситонную фотолюминесценцию, что поз-

воляет применять различные экспериментальные оп-

α_e(h)

ΔE_e(h)(B, T_Mn) =

M (B, T_Mn),

тические методы, в том числе при приложении маг-

µ_Bg

нитного поля, для их исследований.

где N₀α_e и N₀α_h - константы обменного взаимо-

действия в зоне проводимости и валентной зоне.

¹⁾e-mail: maksimov@issp.ac.ru

В Zn_1-xMn_xSe они равны

0.26

-1.31 эВ, а в

²⁾A. Waag.

Cd_1-xMn_xTe 0.22 и -0.88 эВ, соответственно [7].

806

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 11 - 12

2019

Прямые измерения пикосекундной кинетики нагрева спиновой подсистемы. . .

807

Таким образом, исследования низкотемператур-

ных спектров магнитооптической фотолюминесцен-

ции позволяют получать количественную информа-

цию о температуре и намагниченности подсистемы

ионов Mn. Действительно, сдвиг линии экситонной

люминесценции во внешних магнитных полях пря-

мо пропорционален намагниченности, что позволя-

ет экспериментально реализовать внутренний термо-

метр спиновой температуры магнитных ионов, по-

скольку ее повышение приводит к уменьшению Зе-

емановского сдвига полосы излучения. Измерения

низкотемпературных спектров экситонной люминес-

ценции с временным разрешением во внешних маг-

нитных полях позволяет также исследовать динами-

ку изменения намагниченности и температуры спи-

новой подсистемы полумагниных полупроводнико-

вых структур при создании в них неравновесной на-

магниченности, например, с помощью мощной им-

пульсной оптической накачки [8].

При оптических исследованиях полумагнитных

II-VI полупроводников с магнитными ионами мар-

ганца всегда возникает вопрос о способах переда-

чи энергии от фотовозбужденных носителей к маг-

нитной подсистеме. Существуют два пути для такой

Рис. 1. (a) - Различные пути передачи энергии от фото-

передачи энергии (см. схему на рис. 1a). Прямой -

возбужденных носителей в спиновую подсистему ионов

через обменное взаимодействие горячих носителей с

Mn. Сплошной стрелкой показан прямой путь через

локализованными спинами ионов Mn, характеризуе-

обменное взаимодействие (τe-Mn), пунктирные стрелки

мое короткими временами элементарных актов этого

показывают непрямой путь через возбуждение нерав-

взаимодействия τ_e-Mn, лежащими в пикосекундной и

новесных фононов (τe-L) и процесс спин-решеточной

субпикоскендной области [9, 10]. Непрямой путь -

релаксации (τSLR). (b) - Схема зон сверхрешеток вто-

рого типа (Zn,Mn)Se/(Be,Mn)Te при низких уровнях

через испускание неравновесных фононов при релак-

оптического возбуждения, нижайшие по энергии уров-

сации носителей, с также короткими временами τ_e-L,

ни электронов (e1), дырок (h1) и надбарьерный уро-

и последующим процессом спин-решеточной релак-

вень дырок в слое (Zn,Mn)Se (d1). Время жизни дырок

сации с обычно более длинными временами τ_SLR.

в надбарьерном состоянии τ0, стрелками показаны про-

Экспериментальное определение разной эффектив-

странственно прямые (D) и непрямые (ID) оптические

ности этих процессов, зависящей от отношения вре-

переходы

мен τ_e-Mn и τ_e-L, оказывается не всегда простым. Так,

тщательный анализ, проведенный в работе [11], пока-

зал, что несмотря на наблюдение в более ранних ра-

мерениях кинетики изменений намагниченности во

ботах при возбуждении длинными оптическими им-

внешних магнитных полях с помощью развитой в

пульсами (см., например, [12, 13]) времен нагрева

работе [8] полностью оптической методики процесс

марганцевой подсистемы, совпадающих с времена-

прямого нагрева ионов Mn по-прежнему может быть

ми спин-решеточной релаксации τ_SLR, это не могло

выделен, хотя и является менее эффективным, чем

однозначно свидетельствовать в пользу доминирова-

непрямой нагрев через фононную подсистему.

ния непрямого пути. Переход к оптическому возбуж-

Первой экспериментальной попыткой определить

дению полумагнитных полупроводниковых кванто-

характерное время прямого нагрева фотовозбужден-

вых ям мощными импульсами лазеров наносекунд-

ными носителями марганцевой подсистемы в полу-

ной длительности позволил в работе [11] показать,

магнитных квантовых ямах (Zn,Mn)Se первого типа

что в квантовых ямах на основе (Zn,Mn)Se всегда до-

с немагнитными барьерами была работа [14]. В ней

минируют процессы прямой передачи энергии от фо-

оптическое возбуждение полумагнитного образца ве-

товозбужденных носителей в магнитную систему. В

лось с помощью фемтосекундных лазерных импуль-

случае же квантовых ям на основе (Cd,Mn)Te при из-

сов, временное разрешение составляло ∼ 20 пс и была

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 11 - 12

2019

808

А. А. Максимов, Е. В. Филатов, И. И. Тартаковский, Д. Р. Яковлев, А. Вааг

получена оценка для времени нагрева ∼ 100 пс, одна-

нами слоев (Zn,Mn)Se 10 и 20 нм при различных

ко, как выяснилось в последующих работах, это вре-

уровнях возбуждения импульсами лазера наносе-

мя определялось не временем передачи энергии носи-

кундной длительности. При низких уровнях оптиче-

телей в магнитную подсистему, а временем их сбора в

ской накачки нагрев был намного меньше в образце

квантовую яму первого типа. Тем не менее, важным

с более узким слоем (Zn,Mn)Se из-за того, что время

результатом работы [14] была предложенная модель

жизни горячих дырок в нем также намного мень-

многократного рассеяния тяжелых дырок с переда-

ше, чем в образце с шириной барьера 20 нм. Однако

чей энергии и спина локализованным спинам ионов

при повышении уровня накачки, начиная с некото-

марганца, что должно было определять доминирую-

рой величины, температуры марганцевой системы в

щую роль именно фотовозбужденных дырок в про-

разных образцах в момент времени после действия

цессе нагрева магнитной системы.

возбуждающего лазера сравнивались. Величина оце-

Для определения истинного времени взаимодей-

ненной концентрации разделенных носителей, при

ствия носителей с магнитными ионами важным стал

которой выравнивались температуры Mn в различ-

переход к исследованию полумагнитных полупро-

ных образцах отвечала, согласно результатам работы

водниковых сверхрешеток второго типа на основе

[18], времени жизни дырок в слое (Zn,Mn)Se шири-

(Zn,Mn)Se/(Be,Mn)Te, поскольку в них имеется воз-

ной 10 нм ∼ 20 пс. Это величина дала оценку для ха-

можность экспериментально изменять время взаи-

рактерного времени передачи спина и энергии фото-

модействия фотовозбужденных носителей с магнит-

возбужденных дырок в спиновую систему Mn. Кроме

ными ионами. Схематически зонная структура та-

того, результаты работы [19] подтвердили модель из

ких сверхрешеток показана на рис. 1b. Первоначаль-

работы [14] о доминирующей роли дырок в нагреве

но фотовозбужденные носители в них рождаются в

спиновой системы полумагнитных полупроводников.

слое (Zn,Mn)Se, электроны затем релаксируют в ни-

В настоящей работе были выполнены изме-

жайшее состояние на уровень e1, а дырки на уро-

рения с высоким временным разрешением ∼ 2 пс

вень h1 в слое (Be,Mn)Te. Часть фотовозбужденных

кинетики спектрального поведения линии фото-

дырок задерживается в нижайшем надбарьерном со-

люминесценции пространственно прямого опти-

стоянии d1 в слое (Zn,Mn)Se на время их жизни τ₀,

ческого перехода в сверхрешетках второго типа

что приводит к появлению в спектрах низкотемпера-

Zn_0.99Mn_0.01Se/Be_0.93Mn_0.07Te в различных магнит-

турной фотолюминесценции, помимо пространствен-

ных полях до 3 T. Сверхрешетка была выращена

но непрямых оптических переходов ID с энергией

методом молекулярно-пучковой эпитаксии на (100)-

∼2эВ, пространственно прямых переходов D с энер-

ориентированной GaAs подложке и состояла из 10

гией ∼ 2.8 эВ.

чередующихся слоев Zn_0.99Mn_0.01Se и Be_0.93Mn_0.07Te

При высоких уровнях оптического возбуждения

с ширинами

5 нм соответственно. Образец

внутри сверхрешеток ZnSe/BeTe из-за большой кон-

помещался в сверхтекучий жидкий гелий при тем-

центрации пространственно разделенных зарядов

пературе T

≈ 1.8 K в оптическом криостате со

электронов и дырок возникают сильные электри-

сверхпроводящим соленоидом, создающим магнит-

ческие поля, которые приводят, в свою очередь, к

ное поле, параллельное оси роста сверхрешетки

сильному изгибу зон [15]. Время жизни в надбарьер-

(геометрия Фарадея).

ных состояниях фотовозбужденных в слое ZnSe ды-

Фотолюминесценция возбуждалась импульсами

рок τ₀ сильно зависит от ширины этого слоя, ме-

второй гармоники Ti:Sa фемтосекундного (длитель-

няясь при низких уровнях возбуждения от ∼ 1 пс

ность импульса ∼ 80 фс, λ

≈ 400 нм) лазера, ра-

в слое шириной 10 нм до величины ∼ 18 пс в 20 нм

ботающего на частоте 80 МГц. С помощью ячейки

слое [16]. При увеличении оптической накачки этих

Покельса частота следования импульсов возбужде-

образцов, обеспечивающей концентрации фотовоз-

ния, попадающих на образец, уменьшалась до вели-

бужденных пространственно разделенных носителей

чин ∼ 2-5 кГц, что обеспечивало полную релаксацию

∼ 10¹³ см^-2, сильный изгиб зон приводит к формиро-

неравновесной намагниченности в спиновой подси-

ванию метастабильных надбарьерных дырочных со-

стеме ионов Mn, вызванной мощным лазерным им-

стояний [17], что увеличивает времена жизни дырок

пульсом, за времена, меньшие, чем время между дву-

в слое ZnSe до величин ∼ 40 и ≳ 100 пс соответствен-

мя последовательными импульсами. Это было воз-

но [18].

можно, поскольку время релаксации намагниченно-

В работе [19] исследовалась эффективность на-

сти в слое Zn_0.99Mn_0.01Se определялось не характер-

грева магнитной подсистемы в барьерных слоях

ным временем спин-решеточной релаксации в II-VI

сверхрешеток Zn_0.99Mn_0.01Se/Be_0.93Mn_0.07Te с шири-

полумагнитных полупроводниках с концентрацией

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 11 - 12

2019

Прямые измерения пикосекундной кинетики нагрева спиновой подсистемы. . .

809

Mn x ∼ 1 % τ_SLR ≳ 200 мкс [11], а временем ∼ 1.7 мкс

спиновой диффузии возбуждений из этого слоя в

слой Be_0.93Mn_0.07Te с более высокой концентрацией

x магнитных ионов и, соответсвенно, с быстрым вре-

менем спин-решеточной релаксации τ_SLR [20].

Разрешенные по времени спектры фотолюминес-

ценции пространственно прямого оптического пере-

хода регистрировались с помощью спектрометра, со-

пряженного со стрик-камерой, обеспечивающей вре-

менное разрешение ≃ 2 пс. Лазерное излучение фоку-

сировалось в пятно размером 15-100 мкм на поверх-

ности образца. Максимальная плотность энергии в

импульсе достигала величины ≳ 0.25 мДж/см², вели-

чина оптической накачки регулировалась с помощью

нейтральных фильтров и размеров возбуждающего

пятна.

На рисунке 2a представлены проинтегрирован-

ные по времени спектры фотолюминесценции сверх-

решетки Zn_0.99Mn_0.01Se/Be_0.93Mn_0.07Te в спектраль-

ной области пространственно прямого оптического

перехода между уровнями e1 и d1, полученные при

низком уровне возбуждения. Видно, что в магнит-

ном поле 3 T наблюдается гигантский Зеемановский

сдвиг ∼ 16.4 мэВ полосы излучения. Время жизни

фотовозбужденных дырок τ₀ в надбарьерном состо-

янии d1 может быть определено из зависимости ин-

тенсивности полосы фотолюминесценции от време-

Рис. 2. (a) - Проинтегрированные по времени спек-

ни. Как уже отмечалось, характерная величина τ₀

тры фотолюминесценции сверхрешетки второго типа

при низких уровнях оптического возбуждения в ре-

Zn0.99Mn0.01Se/Be0.93Mn0.07Te в спектральной области

жиме плоских зон для сверхрешеток ZnSe/BeTe с

пространственно прямого оптического перехода D при

ширинами слоев 10/5 нм составляет ∼ 1 пс. Однако

низком уровне возбуждения в режиме плоских зон в

при повышении уровня оптической накачки вплоть

нулевом магнитном поле и в поле 3 T. (b) - Зависи-

до максимально использовавшихся значений это вре-

мость интенсивности полосы оптического перехода D

мя может достигать величины τ₀ ≈ 42 ± 2 пс, что

сверхрешетки Zn0.99Mn0.01Se/Be0.93Mn0.07Te от време-

продемонстрировано на рис. 2b, где показано времен-

ни в различных магнитных полях. Возбуждение в нуле-

вой момент времени мощным фемтосекундным лазер-

ное изменение интенсивности полосы пространствен-

ным импульсом с плотностью энергии ∼ 0.25 мДж/см²

но прямого оптического перехода D в различных маг-

на поверхности образца. Из наклона прямых линий на

нитных полях.

рисунке сделана оценка времени жизни фотовозбуж-

Из-за особенностей перестройки зонной структу-

денных дырок на нижайшем надбарьерном уровне d1

ры исследуемого образца при высоких уровнях опти-

τ0 ≈ 42 ± 2 пс

ческой накачки необходимо было тщательно сравни-

вать спектры, полученные при одинаковых условиях

возбуждения в нулевом и отличном от нуля внешнем

после возбуждения в нулевой момент времени на-

магнитном поле. На рисунке 3 показано, как изме-

блюдаются уменьшения Зеемановских сдвигов, свя-

няется энергия излучения полосы фотолюминесцен-

занные с разогревом магнитной подсистемы ионов

ции пространственно прямого оптического перехода

Mn в слое Zn_0.99Mn_0.01Se. Оценка величины нагре-

со временем в различных магнитных полях E(B)

ва по изменению Зеемановского сдвига на временах

относительно ее энергии в нулевом магнитном поле

≳40 пс после возбуждения дает значение повышения

E(0) (Зеемановский сдвиг) при возбуждении мощны-

спиновой температуры ∼0.5 K. Эти изменения могут

ми лазерными импульсами, аналогичными импуль-

быть описаны экспоненциальной зависимостью от

сам возбуждения, использованным при получении

времени (сплошные кривые на рис. 3). Уменьшение

результатов, представленных на рис. 2b. Видно, что

Зеемановского сдвига происходит за время τ ≈ 17±2

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 11 - 12

2019

810

А. А. Максимов, Е. В. Филатов, И. И. Тартаковский, Д. Р. Яковлев, А. Вааг

рах Zn_0.99Mn_0.01Se/Be_0.93Mn_0.07Te и определено вре-

мя передачи энергии и спина τ ≈ 17 ± 2 пс.

Работа частично поддержана проектом Рос-

сийского фонда фундаментальных исследований

#17-02-00959.

Semiconductor Spintronics and Quantum Computation,

ed. by D. D. Awschalom, D. Loss, and N. Samarth,

Springer, Heidelberg (2002).

Spin Physics in Semiconductors, ed. by M. I. Dyakonov,

Springer-Verlag, Berlin-Heidelberg (2008).

Introduction to the Physics of Diluted Magnetic

Semiconductors, ed. by J. Kossut and J. A. Gaj,

Springer, Heidelberg (2010).

Diluted Magnetic Semiconductors, ed. by J. K. Furdyna

and J. Kossut, in series Semiconductors and Semimetals,

Academic Press, London (1988), v. 25.

J. A. Gaj, R. Planel, and G. Fishman, Solid State

Commun. 29, 435 (1979).

D. Keller, D.R. Yakovlev, B. König, W. Ossau,

Th. Gruber, A. Waag, L. W. Molenkamp, and

A. V. Scherbakov, Phys. Rev. B 65, 035313 (2002).

T. Dietl, in Handbook of semiconductors, ed. by

S. Mahajan, North-Holland, Amsterdam (1994), v. 3b,

p. 1252.

M. K. Kneip, D. R. Yakovlev, M. Bayer,

A. A. Maksimov, I. I. Tartakovskii, D. Keller, W. Ossau,

Рис. 3. (Цветной онлайн) Зависимость Зеемановского

L. W. Molenkamp, and A. Waag, Phys. Rev. B 73,

сдвига полосы люминесценции пространственно пря-

035306 (2006).

мого оптического перехода от времени в сверхрешетке

S. A. Crooker, D. D. Awschalom, J. J. Baumberg,

Zn0.99Mn0.01Se/Be0.93Mn0.07Te в магнитном поле 3 T (a)

и 1.5 T (b) после возбуждения в нулевой момент вре-

F. Flack, and N. Samarth, Phys. Rev. B 56, 7574 (1997).

мени мощным фемтосекундным лазерным импульсом

10.

R. Akimoto, K. Ando, F. Sasaki, S. Kobayashi, and

с плотностью энергии ∼ 0.25 мДж/см² на поверхности

T. Tani, J. Appl. Phys. 84, 6318 (1998).

образца. Сплошные кривые - экспоненциальные зави-

11.

M. K. Kneip, D. R. Yakovlev, M. Bayer,

симости с временами τ

A. A. Maksimov, I. I. Tartakovskii, D. Keller, W. Ossau,

L. W. Molenkamp, and A. Waag, Phys. Rev. B 73,

045305 (2006).

12.

W. Farah, D. Scalbert, and M. Nawrocki, Phys. Rev. B

и ≈16 ± 3пс в магнитных полях 3 (рис.3a) и 1.5T

53, R10461 (1996).

(рис. 3b), соответственно. Следует заметить, что эти

13.

A. Hundt, J. Puls, A. V. Akimov, Y.H. Fan, and

времена существенно меньше времени жизни фо-

F. Henneberger, Phys. Rev. B 72, 033304 (2005).

товозбужденных дырок в слое Zn_0.99Mn_0.01Se τ₀ ≈

14.

A. V. Akimov, A. V. Scherbakov, D.R. Yakovlev,

≈ 42±2 пс, определенном по кинетике интенсивности

I. A.

Merkulov, M. Bayer, A. Waag, and

люминесценции из данных, приведенных на рис. 2b,

L. W. Molenkamp, Phys. Rev. B 73, 165328 (2006).

т.е. за время своей жизни в слое дырки успевают

15.

С. В. Зайцев, В. Д. Кулаковский, А. А. Максимов,

передать свою энергию спиновой подсистеме ионов

Д. А. Пронин, И. И. Тартаковский, Н. А. Гиппиус,

марганца.

Т. Литц, Ф. Фишер, А. Вааг, Д. Р. Яковлев, В. Ос-

Таким образом, в работе впервые были выполне-

сау, Г. Ландвер, Письма в ЖЭТФ 66, 351 (1997).

ны прямые измерения времен пикосекундной кине-

16.

А. А. Максимов, И. И. Тартаковский, Д. Р. Яковлев,

тики процесса передачи энергии и спина от фото-

М. Байер, А. Вааг, Письма в ЖЭТФ 83, 173 (2006).

возбужденных носителей за счет обменного взаимо-

17.

А. А. Максимов, С. В. Зайцев, Е. В. Филатов,

действия с локализованными спинами ионов Mn²⁺ в

А. В. Ларионов, И. И. Тартаковский, Д. Р. Яковлев,

полумагнитных полупроводниковых гетерострукту-

А. Вааг, Письма в ЖЭТФ 88, 587 (2008).

Письма в ЖЭТФ том 110 вып. 11 - 12

2019