Письма в ЖЭТФ, том 111, вып. 1, с. 27 - 31

Нелинейное усиление резонансного поглощения

при филаментации импульса среднего инфракрасного

диапазона в газах высокого давления

В. О. Компанец⁺, Д.Е.Шипило+∗×, И.А.Николаева^∗, Н.А. Панов+∗×, О. Г. Косарева+∗×1), С. В.Чекалин⁺

⁺Институт спектроскопии РАН, 108840 Троицк, Москва, Россия

^∗Физический факультет и Международный учебно-научный лазерный центр МГУ им. М. В. Ломоносова, 119991 Москва, Россия

^×Физический институт им. П. Н. Лебедева РАН, 119333 Москва, Россия

Поступила в редакцию 18 ноября 2019 г.

После переработки 22 ноября 2019 г.

Принята к публикации 23 ноября 2019 г.

В настоящей работе экспериментально обнаружено, что филаментация фемтосекундного импульса

с центральной длиной волны 1.3 мкм в смеси азота при давлении 30 бар и паров воды при давлении

2 мбар приводит к длинноволновому сдвигу спектра импульса и обусловленному им усилению резонанс-

ного поглощения на линиях воды в окрестности 1.35 мкм. Реплика полосы резонансного поглощения

зарегистрирована в спектральном континууме прошедшего через кювету импульса. Характерные ли-

нии поглощения воды, обнаруженные экспериментально, соответствуют результатам численного моде-

лирования трехмерной нестационарной задачи с учетом резонансного и нерезонансного поглощения в

молекулярных газах.

DOI: 10.31857/S0370274X20010051

1. Введение. Филаментация фемтосекундного

та на лабораторной трассе в воздухе, составляет по-

лазерного излучения в атмосфере является слож-

рядка 30 мДж [15], т.е. критическая мощность само-

ной проблемой экспериментальной физики в связи

фокусировки составляет величину ∼ 300 ГВт. С рос-

с вероятностью пробоя оптики высокоинтенсивным

том давления критическая мощность уменьшается.

излучением при выводе его на протяженную воз-

Поэтому, если энергия входного импульса мала для

душную трассу, блуждания пучка вследствие неод-

формирования филамента на лабораторной трассе,

нородностей фазы в турбулентной атмосфере и ин-

превышение пиковой мощности импульса над крити-

тенсивности пучка на выходе из решеточного ком-

ческой и наблюдение филаментации может быть ре-

прессора [1-8]. Особый интерес представляет фила-

ализовано в кювете с газом повышенного давления.

ментация ультракоротких импульсов с центральной

Так, авторы [16] получили формирование максимума

длиной волны в среднем и дальнем инфракрасном

в стоксовой области спектра импульса с центральной

диапазоне [9-14]. В высокоинтенсивном канале та-

длиной волны 3.9 мкм в азоте и кислороде при давле-

кого излучения развивается эффективная генерация

нии ∼4 бар. При атмосферном давлении такой сток-

нечетных гармоник, переходящих с распространени-

сов сдвиг спектра наблюдался на воздушных трассах

ем в широкополосный суперконтинуум, простираю-

и в азоте атмосферного давления при филаментации

щийся от ультрафиолетового до терагерцового диа-

импульса на длине волны 800 нм в коллимированном

пазона.

или слабо сфокусированном пучке [17, 18].

Особенностью филаментации импульсов с цен-

Основная причина стоксова сдвига в филамен-

тральной длиной волны в среднем инфракрасном

те состоит в зависимости фазы импульса от интен-

диапазоне является высокая критическая мощность

сивности в керровской среде - атмосферных газах.

самофокусировки, растущая в атмосферном воздухе

Фазовый набег, пропорциональный интенсивности,

как квадрат длины волны. Для импульса с централь-

обеспечивает изменение мгновенной частоты в им-

ной длиной волны 3.9 мкм и длительностью около

пульсе, пропорциональное скорости роста интенсив-

100 фс энергия, необходимая для создания филамен-

ности во времени. Таким образом, на переднем фрон-

те импульса частота уменьшается, а на заднем - уве-

¹⁾e-mail: kosareva@physics.msu.ru

личивается, и спектр импульса оказывается разде-

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 1 - 2

2020

В. О. Компанец, Д. Е. Шипило, И. А. Николаева и др.

лен на две примерно равные по энергии стоксову

В настоящей работе экспериментально обнаруже-

и антистоксову части [19]. В условиях самофокуси-

но явление усиления резонансного поглощения на

ровки компоненты входного импульса, испытываю-

молекулярных линиях воды импульса с центральной

щие максимальный стоксов сдвиг, оказываются мак-

длиной волны 1.3 мкм, длительностью 100 фс и энер-

симально сжатыми и распространяются вдоль оси

гией от 10 до 200 мкДж. Газовая смесь состояла из

пучка. На каждом новом расстоянии вдоль фила-

водяного пара и молекулярного азота при давлении

мента происходит обогащение приосевой части пуч-

30 бар. Парциальное давление водяного пара состав-

ка на фронте импульса из энергии, запасенной на

ляло 100-200 Па, температура кюветы 50-70^◦C. В та-

периферии пучка [20], которую также называют ре-

ких условиях на длине волны 1.3 мкм филаментация

зервуаром филамента [21]. Соответственно, стоксов

начинается уже при энергии 30 мкДж при давлении

сдвиг накапливается с расстоянием, пока поддержи-

азота 100 бар, а при давлении 15 бар для филамента-

вается высокая интенсивность в филаменте. Ушире-

ции и генерации суперконтинуума достаточно энер-

ние спектра в высокочастотную область при этом

гии 160 мкДж. Смещенный в длинноволновую часть

сохраняется, однако задний фронт импульса дефо-

спектр входного импульса испытывал поглощение на

кусируется в самонаведенной лазерной плазме [22].

линии воды 1.35 мкм. Характерные линии поглоще-

Таким образом, локализованной и в пространстве,

ния воды явно проявились в длинноволновой части

и в спектральной области остается лишь стоксова

суперконтинуума, прошедшего через кювету импуль-

компонента.

са. Результаты численного моделирования филамен-

Именно стоксов сдвиг спектра филаментирую-

тации в азоте с примесью водяного пара соответству-

щего излучения является причиной усиления резо-

ют экспериментальным данным. Получена зависи-

нансного поглощения на молекулярных линиях во-

мость от давления газа пороговой энергии генерации

ды и углекислого газа [13, 15, 23, 24]. Если стоксова

суперконтинуума и на ее основе - критической мощ-

часть спектра попадает в линию поглощения, теря-

ности самофокусировки и коэффициента керровской

ется существенная доля энергии лазерного импульса.

нелинейности n₂.

Это ведет к сокращению длины филамента и плаз-

2. Эксперимент. Основой нашего эксперимен-

менного канала [24]. Зондирование атмосферы фем-

тального стенда является протяженная кювета высо-

тосекундными импульсами среднего инфракрасного

кого давления (см. рис. 1), специально сконструиро-

диапазона возможно, если центральная длина вол-

ванная для исследования нелинейного распростране-

ны излучения находится в центре нелинейного окна

ния и филаментации лазерных импульсов в атомар-

прозрачности [24]. В лабораторных условиях опре-

ных и молекулярных газах при давлениях от 10-3 до

делить нелинейное окно прозрачности можно при

120 бар и температурах до 150^◦C. Длина кюветы со-

помощи широко перестраиваемых параметрических

ставляет 75 см, перед входным окошком установлена

усилителей, накачиваемых лазерными системами на

линза с фокусным расстоянием 30 см.

титан-сапфире. Энергия инфракрасного импульса в

Окна кюветы изготовлены из синтетического

несколько сотен микроджоулей позволяет наблюдать

корунда, вырезанного перпендикулярно оптической

филаментацию в газе при давлениях ниже 100 бар.

оси кристалла для исключения эффекта двулучепре-

Наблюдение сверхуширения спектра фемтосе-

ломления. Входное окно диаметром 13 мм, толщиной

кундных импульсов видимого диапазона в кюветах

3 мм и выходное окно диаметром 39 мм, толщиной

высокого давления [25] до 40 бар позволило устано-

6.5 мм обеспечивают четырехкратный запас прочно-

вить, что критическая мощность самофокусировки

сти для максимально возможного рабочего давления

газа обратно пропорциональна давлению газа в

в кювете. Прочность и низкое температурное расши-

кювете. В последнее время были измерены зави-

рение лейкосапфира позволяют осуществлять изме-

симости коэффициента керровской нелинейности

рения в широком диапазоне давлений и температур.

n₂ в ксеноне и углекислом газе от давления p до

Для регулировки температуры и защиты персонала

100 бар [26] по уширению спектра основной гар-

от разрушения оптических окон кювета помещена в

моники хром-форстеритового лазера (центральная

термостатированный бронешкаф.

длина волны

1.24 мкм). Немонотонный характер

Для управления дисперсией газов в кювете ис-

зависимости n₂(p) наиболее ярко проявлялся для

пользовался резервуар для воды объемом 17 мл. Ре-

CO₂ в сверхкритическом состоянии при небольшом

зервуар оборудован отдельной системой подогрева,

(до 20 К или в относительных единицах до 6 %) пре-

его температура может на несколько десятков граду-

вышении температуры над критической в короткой

сов превышать среднюю температуру кюветы. Вы-

кювете длиной 11.6 см.

сокая температура воды в резервуаре обеспечива-

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 1 - 2

2020

Нелинейное усиление резонансного поглощения при филаментации. ..

Рис. 1. (Цветной онлайн) Экспериментальная установка. Фемтосекундное излучение параметрического генератора

Topas C фокусируется в кювету, заполненную газом под давлением до 120 бар. Длина кюветы 75 см. На выходе

из кюветы располагается система диагностики энергии, поперечного профиля, спектра и длительности импульса

ет эффективное испарение/кипение жидкости в кю-

ния 13 бар импульс на длине волны 1.35 мкм вслед-

вету высокого давления. Молекулы воды обладают

ствие нелинейного взаимодействия с газовой средой

колебательной полосой поглощения в окрестности

сжался с (90 ± 15) до (40 ± 15) фс в соответствии с

1.35 мкм, вследствие чего даже относительно неболь-

исследованиями самосжатия в филаменте [28, 30].

шая концентрация водяного пара в воздухе суще-

Низкочастотная компонента суперконтинуума

ственно, вплоть до перехода в аномальный режим,

при филаментации в атмосфере смещается с рас-

меняет дисперсию газовой смеси в диапазоне 1.25-

стоянием в длинноволновую область [17,

18] на

1.45 мкм. В наших экспериментах парциальное дав-

десятки нанометров. Аналогичное смещение наблю-

ление паров воды составляло 100-200 Па при темпе-

далось экспериментально и с ростом энергии [31].

ратуре в резервуаре 50-70^◦C. Давление азота в экс-

В наших экспериментах изменение расстояния

периментах с водяным паром устанавливалось рав-

невозможно, однако при возрастании энергии фем-

ным 30 бар.

тосекундного излучения, фокусируемого в кювету,

Для генерации фемтосекундного излучения в

с 10 до 190 мкДж зарегистрировано смещение низ-

диапазоне

1.2-1.6 мкм использована сигнальная

кочастотной компоненты континуума вплоть до

волна параметрического усилителя Topas-C (Light

(1.46 ± 0.05) мкм при накачке на (1.34 ± 0.02) мкм,

Conversion), накачиваемого титан-сапфировым

см. рис. 2.

лазером на базе усилителя Spitfire HP (Spectra

Physics). Для измерений коэффициента керровской

нелинейности выбраны длины волн

1.3-1.35 мкм,

поскольку соответствующая им энергия импуль-

са после параметрического усилителя близка к

максимальной и составляет около 300 мкДж. Дли-

тельность (по половине высоты) импульса на длине

волны 1.3 мкм на входе в кювету, измеренная с

помощью одноимпульсного автокоррелятора ASF-20

(Авеста), составляла (105±15) фс. Энергия импульса

регулировалась нейтральным фильтром переменной

оптической плотности и контролировалась детек-

тором Fieldmax T0 с детектором PS10 (Coherent).

Спектры на выходе из кюветы записаны с помощью

Рис. 2. (Цветной онлайн) Спектр импульса с централь-

волоконного спектрометра ASP-100MF (Авеста).

ной длиной волны 1.35 мкм после филаментации в кю-

вете, наполненной азотом под давлением 15 бар. При

В целях исследования газа высокого давления

наименьшей энергии 10 мкДж филаментация не раз-

как модельной среды для изучения филаментации в

вивается

реальной атмосфере нами рассмотрены компрессия

импульсов в филаменте [27, 28], генерация высоко-

Низкочастотная компонента суперконтинуума

энергетичной стоксовой компоненты суперконтинуу-

хорошо локализована в спектре по сравнению с ши-

ма [15, 17, 18, 24, 29] и поглощение этой компоненты

рокополосным высокочастотным континуумом [23]

на атмосферных линиях [13, 15, 23, 24] (конкретно

и несет десятки процентов энергии [18]. Поэтому,

изучена полоса воды в окрестности 1.35 мкм). Так,

когда центральная длина волны импульса на входе

после распространения в кювете умеренного давле-

в нелинейную среду оказывается несколько короче,

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 1 - 2

2020

В. О. Компанец, Д. Е. Шипило, И. А. Николаева и др.

но близко к линии поглощения газовой среды (паров

воды), уширение спектра в низкочастотную область

неизбежно связано с увеличением поглощения.

В эксперименте зарегистрировано резонансное

поглощение излучения парами воды (полоса около

1.35 мкм) в низкочастотной области спектра (рис. 3,

левая колонка) при филаментации импульса с цен-

Рис. 4. (Цветной онлайн) (a) - Зависимость от давле-

ния p пороговой энергии наблюдения высокочастотно-

го крыла суперконтинуума W_blue (левая вертикальная

ось) и соответствующей ей критической мощности са-

мофокусировки Pcr (правая вертикальная ось) в азоте

Рис. 3. (Цветной онлайн) Спектры импульса с цен-

(зеленые точки) и аргоне (сиреневые точки). (b) - Ко-

тральной длиной волны 1.3 мкм на выходе из кюветы

эффициенты керровской нелинейности азота и аргона

с азотом при давлении 30 бар в эксперименте (слева)

n2 в зависимости от давления (точки) и аппроксима-

и численном моделировании в условиях эксперимента

ции прямо пропорциональной зависимостью от давле-

(справа). Черные кривые - спектры при энергии им-

ния (см. текст, сплошная линия). Вертикальные штри-

пульса, недостаточной для развития нелинейных эф-

ховые линии показывают критическое давление газов

фектов (менее 10 мкДж). Синие кривые - спектры им-

пульса после филаментации в кювете с парами воды.

Красные кривые - спектры импульса после филамен-

ется с приближением давления к величине, соот-

тации в сухой кювете. Серая кривая сверху графиков —

ветствующей переходу в сверхкритическое состояние

спектр поглощения водяного пара

(47 бар для аргона и 34 бар для азота), что можно

связать с усилением межмолекулярных взаимодей-

тральной длиной волны 1.3 мкм в кювете с азотом

ствий в веществе. Полученная из экспериментальных

при давлении 30 бар и температуре 70^◦C. Численное

данных оценка коэффициента керровской нелиней-

моделирование, выполненное на основе модели [24],

ности при атмосферном давлении n₂(p = 1 bar) со-

качественно воспроизводит результаты эксперимен-

ставляет для аргона (2.3 ± 0.5) × 10-19 см²/Вт, для

та (рис. 3, правая колонка).

азота - (1.8±0.3)×10-19 см²/Вт. Полученные величи-

Для определения зависимости коэффициента

ны n₂(p = 1 bar) примерно вдвое ниже оценок [32] и

керровской нелинейности от давления газа в кю-

вдвое выше недавних экспериментальных [33] и чис-

вете эксперименты по филаментации проводились

ленных [34] результатов.

в аргоне и азоте. При фиксированном давлении

3. Заключение. При филаментации фемтосе-

газа и постепенном увеличении энергии импульса

кундного импульса с длиной волны 1.3 мкм в газе вы-

выше некоторого значения W_blue(p), измеренного до

сокого давления с полосой поглощения на 1.35 мкм,

входного окошка кюветы, наблюдалось пороговое

обусловленной примесью паров воды, получено нели-

возникновение протяженного высокочастотного

нейное усиление резонансного поглощения вслед-

крыла на выходе из кюветы. Энергия W_blue (рис. 4a,

ствие формирования стоксова крыла спектра вход-

левая ось) с учетом потерь на оптических элементах

ного импульса. Появление эффективно поглощаемой

между измерителем средней мощности и средой

средой стоксовой компоненты суперконтинуума при

высокого давления в кювете позволяет получить

филаментации, зарегистрированное в эксперименте

оценку критической мощности самофокусировки

и подтвержденное численным расчетом, важно для

P_cr, показанную на правой оси рис.4a.

определения окна прозрачности в задачах зондиро-

Зависимость коэффициента керровской нелиней-

вания атмосферы.

ности n₂ = 3.77λ²/8πP_cr от давления (рис. 4b), где

В рамках апробации экспериментального стен-

λ = 1.35мкм - длина волны излучения, в обла-

да получены результаты по компрессии импульса в

сти малых давлений прямо пропорциональна дав-

филаменте и спектральному сдвигу низкочастотного

лению n₂(p) = n₂(p = 1 bar) × p, однако насыща-

крыла континуума в соответствии с данными экспе-

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 1 - 2

2020

Нелинейное усиление резонансного поглощения при филаментации. ..

риментов на протяженных трассах в воздухе [16-18].

A. V. Mitrofanov, A. A. Voronin, D. A. Sidorov-

Измеренные коэффициенты керровской нелинейно-

Biryukov, and A. Pugžlys, Opt. Lett. 43(9),

2185

(2018).

сти азота и аргона при давлении 1 бар, (1.8 ± 0.3) ×

× 10-19 см²/Вт и (2.3 ± 0.5) × 10-19 см²/Вт, соответ-

16.

D. Kartashov, S. Ališauskas, A. Pugžlys, A. Voronin,

A. Zheltikov, M. Petrarca, P. Bejot, J. Kasparian,

ствуют интерферометрическим измерениям [33].

W. Jérôme, J.-P. Wolf, and A. Baltuška, Opt. Lett.

Исследование выполнено на уникальной научной

38(16), 3194 (2013).

установке “Многоцелевой фемтосекундный лазерно-

17.

Y. Chen, F. Théberge, C. Marceau, H. Xu, N. Aközbek,

диагностический спектрометрический комплекс” за

O. Kosareva, and S. L. Chin, Appl. Phys. B 91(2), 219

счет гранта Российского научного фонда (проект

(2008).

#18-12-00422).

18.

D. Uryupina, N. Panov, M. Kurilova, and A. Mazhorova,

R. Volkov, S. Gorgutsa, O. Kosareva, and A. Savel’ev,

Appl. Phys. B 110(1), 123 (2013).

1. S. L. Chin, S. A. Hosseini, W. Liu, Q. Luo, F. Théberge,

19.

S. A. Akhmanov, V.A. Vysloukh, and A. S. Chirkin,

N. Aközbek, A. Becker, V. P. Kandidov, O. G. Kosareva,

Optics of femtosecond laser pulses, American Institute

and H. Schroeder, Can. J. Phys. 83, 863 (2005).

of Physics, N.Y. (1992).

2. A. Couairon and A. Mysyrowicz, Phys. Rep. 441, 47

20.

V. P. Kandidov, O. G. Kosareva, and A.A. Koltun,

(2007).

Quantum Electron. 33(1), 69 (2003).

3. V. P. Kandidov, S. A. Shlenov, and O. G. Kosareva,

21.

M. Mlejnek, M. Kolesik, J. V. Moloney, and

Quantum Electron. 39(3), 205 (2009).

E. M. Wright, Phys. Rev. Lett. 83, 2938 (1999).

4. S. L. Chin, T. Wang, C. Marceau, J. Wu, J. Liu,

22.

O. G. Kosareva, V. P. Kandidov, A. Brodeur,

O. Kosareva, N. Panov, Y. Chen, J. Daigle,

C. Y. Chien, and S. L. Chin, Opt. Lett.

22(17),

S. Yuan, A. Azarm, W. Liu, T. Seideman, H. Zeng,

1332 (1997).

M. Richardson, R. Li, and Z. Xu, Laser Phys. 22(1), 1

23.

N. A. Panov, D. E. Shipilo, V. A. Andreeva,

(2012).

O. G. Kosareva, A. M. Saletsky, H. Xu, and P. Polynkin,

5. V. P. Kandidov, O. G. Kosareva, M. P. Tamarov,

Phys. Rev. A 94(4), 041801 (2016).

A. Brodeur, and S.L. Chin, Quant. Electron. 29(10),

24.

N. A. Panov, D. E. Shipilo, A.M. Saletsky, W. Liu,

911 (1999).

P. G. Polynkin, and O. G. Kosareva, Phys. Rev. A

6. J. Kasparian, R. Sauerbrey, and S. L. Chin, Appl. Phys.

100(2), 023832 (2019).

B 71, 877 (2000).

25.

P. B. Corkum, C. Rolland, and T. Srinivasan-Rao, Phys.

7. D. Pushkarev, E. Mitina, D. Uryupina, R. Volkov,

Rev. Lett. 57(18), 2268 (1986).

A. Karabytov, and A. Savel’ev, Laser Phys. Lett. 15(2),

26.

E. Mareev, V. Aleshkevich, F. Potemkin,

025401 (2018).

V. Bagratashvili, N. Minaev, and V. Gordienko,

8. S. V. Chekalin and V. P. Kandidov, Physics-Uspekhi

Opt. Express 26(10), 13229 (2018).

56(2), 123 (2013).

27.

C. P. Hauri, W. Kornelis, F. W. Helbing, A. Heinrich,

9. B. Shim, S. E. Schrauth, and A. L. Gaeta, Opt. Express

A. Couairon, A. Mysyrowicz, J. Biegert, and U. Keller,

19(10), 9118 (2011).

Appl. Phys. B 79(6), 673 (2004).

10. D. Kartashov, S. Alisauskas, A. Pugzlys, A. A. Voronin,

28.

D. Uryupina, M. Kurilova, A. Mazhorova, N. Panov,

A.M. Zheltikov, and A. Baltuska, Opt. Lett. 37(12),

R. Volkov, S. Gorgutsa, O. Kosareva, A. Savel’ev, and

2268 (2012).

S. L. Chin, J. Opt. Soc. Am. B 27(4), 667 (2010).

11. E. O. Smetanina, V. Y. Fedorov, A. E. Dormidonov, and

29.

N. A. Panov, D. E. Shipilo, V. A. Andreeva,

V.P. Kandidov, J. Phys. Conf. Ser. 541(1), 012071

D. S. Uryupina, A. B. Savel’ev, O.G. Kosareva,

(2014).

and S. L. Chin, Appl. Phys. B 120, 383 (2015).

12. A. V. Mitrofanov, A. A. Voronin, D. A. Sidorov-

30.

G. Stibenz, N. Zhavoronkov, and G. Steinmeyer, Opt.

Biryukov, A. Pugzlys, E. A. Stepanov, G. Andriukaitis,

Lett. 31(2), 274 (2006).

S. Alisauskas, T. Flöry, A. B. Fedotov, A. Baltuska, and

31.

M. Volkov, D. Uryupina, N. Panov, O. Kosareva,

A.M. Zheltikov, Sci. Rep. 5, 8368 (2015).

M. Kurilova, R. Volkov, and A. Savel’ev, J. Phys. B

13. H. Liang, D. L. Weerawarne, P. Krogen, R. I. Grynko,

48(9), 094017 (2015).

C.-J. Lai, B. Shim, F. X. Kärtner, and K.-H. Hong,

32.

V. Y. Fedorov and V. P. Kandidov, Laser Phys. 18(12),

Optica 3(7), 678 (2016).

1530 (2008).

14. S. Tochitsky, E. Welch, M. Polyanskiy, I. Pogorelsky,

33.

S. Zahedpour, J. K. Wahlstrand, and H. M. Milchberg,

P. Panagiotopoulos, M. Kolesik, E. M. Wright,

Opt. Lett. 40(24), 5794 (2015).

S. W. Koch, J. V. Moloney, J. Pigeon, and C. Joshi,

34.

J. M. Brown, A. Couairon, and M. B. Gaarde, Phys.

Nat. Photonics 13(1), 41 (2019).

Rev. A 97(6), 063421 (2018).

15. V. Shumakova, S. Ališauskas, and P. Malevich,

C. Gollner, A. Baltuška, D. Kartashov, A. M. Zheltikov,

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 1 - 2

2020