Письма в ЖЭТФ, том 111, вып. 3, с. 181 - 185
© 2020 г. 10 февраля
Мессбауэровский метод исследования колебаний в гранулярной
среде, возбуждаемой ультразвуком
Р. Н. Шахмуратов+∗1), Ф. Г. Вагизов∗
+Казанский физико-технический институт, Федеральный исследовательский центр “Казанский научный центр РАН”,
420029 Казань, Россия
∗Казанский федеральный университет, 420008 Казань, Россия
Поступила в редакцию 24 декабря 2019 г.
После переработки 24 декабря 2019 г.
Принята к публикации 24 декабря 2019 г.
С помощью метода мессбауэровской спектроскопии исследованы колебания гранулярной среды, по-
мещенной в эпоксидную смолу без отвердителя. Мелкие частицы желтой кровяной соли со средним
размером 1.25 мкм играли роль гранул. Нами использовалась соль, обогащенная мессбауэровским изо-
топом57Fe. Колебания частиц в смоле на частоте 12.72 МГц возбуждались с помощью полимерного
пьезопреобразователя. В покое спектр ядер57Fe, входящих в состав желтой кровяной соли, состоит из
одиночной линии. Включение ультразвука приводит к расщеплению линии в гребенчатую структуру с
периодом, равным частоте колебаний. Анализ спектра позволяет оценить амплитуду колебаний гранул и
затухание звука в такой среде. Уникальность предлагаемого метода заключается в том, что он позволяет
измерять субангстремные смещения частиц по отношению к положению их равновесия.
DOI: 10.31857/S0370274X2003008X
Исследование свойств микроскопических колло-
вать только низкочастотные колебания частиц. В
идных частиц, находящихся в вязких жидкостях,
предлагаемой работе мы исследуем колебания кол-
представляет большой интерес как пример сильно
лоидных частиц на ультразвуковых частотах с по-
демпфированных систем, в которых сила внутренне-
мощью гамма-излучения с энергией 14.4 кэВ. Дли-
го трения (вязкость) доминирует над силами инер-
на волны такого излучения чуть меньше одного анг-
ции (см., например, [1]). Такие частицы играют важ-
стрема (86 пм). Предлагаемый метод позволяет ис-
ную роль в биофизике в качестве пробных объек-
следовать колебания коллоидных частиц с чрезвы-
тов для исследования молекулярных сил. Кроме то-
чайно малыми амплитудами. Информация о затуха-
го, интерес представляет также затухание звука в
нии звука, распространяющегося в коллоидной сре-
гранулярной среде. Например, исследование свойств
де вдоль направления гамма-излучения, содержится
морских отложений с помощью звука имеет не толь-
в распределении амплитуд колебаний частиц вдоль
ко практическое значение, но и представляет фун-
этого направления.
даментальный интерес с точки зрения диссипации
В основе предлагаемого метода измерений ампли-
энергии в гранулярных средах (см., например, [2]).
туды колебаний частиц лежат особые закономерно-
Исследованию движений в гранулярных средах и ди-
сти взаимодействия гамма-излучения с гармониче-
намики коллоидных частиц посвящено большое чис-
ски колеблющимися ядрами. Мы используем твер-
ло книг и монографий (см., например, [3, 4]).
дые частицы (кристаллики), содержащие изотопы
Экспериментальное наблюдение динамики грану-
ядер57Fe, у которых в состоянии покоя (т.е., когда
лярной среды проводилось в двумерной среде оп-
частицы не колеблются) наблюдается только одна
тическими методами [5]. В трехмерной среде были
линия поглощения гамма-излучения. Если частицы
проведены измерения с помощью ядерного магнит-
совершают гармонические колебания с частотой Ω,
ного резонанса [6, 7], рентгеновского излучения [8] и
то линия расщепляется в гребенчатую структуру с
наблюдения за тонким радиоактивным слоем, нахо-
периодом, равным Ω [10-15].
дящимся между исследуемыми гранулярными сло-
Природа этого явления объясняется следующим
ями [9]. Точность таких измерений невелика. Кро-
образом. Пусть ядро совершает гармонические ко-
ме того, перечисленные методы позволяют исследо-
лебания вдоль направления распространения гамма-
излучения и расстояние между ядром и источником
1)e-mail: shakhmuratov@mail.ru
изменяется согласно закону R(t) = R0 +r0 sin(Ωt+ψ),
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 3 - 4
2020
181
182
Р. Н. Шахмуратов, Ф. Г. Вагизов
где R0 - неизменная часть расстояния, r0 - амплиту-
так как только она взаимодействует с поглотите-
да, Ω - частота и ψ - фаза механических колебаний.
лем, а остальные компоненты проходят через погло-
Тогда в системе координат движущегося ядра поле
титель, не испытывая резонансного взаимодействия.
источника приобретает следующий вид: ES [t, R(t)] =
Поэтому интенсивность излучения для n-го резонан-
= E0(t)exp[-(iωSt + ikR0 + iϕ(t)], где E0(t), ωS и
са пропорциональна функции 1-J2n(m)[1-Ln(Δ)]. В
k - зависящая от времени амплитуда поля, частота и
случае толстого поглотителя, когда Ln(0) → 0, глу-
волновое число (абсолютное значение волнового век-
бина провала пропорциональна 1 - J2n(m).
тора) излучения, ϕ(t) = m sin(Ωt+ψ) - периодически
Известно, что функции Бесселя Jn(m) осцилли-
изменяющаяся фаза излучения, m = 2πr0/λ - индекс
руют с ростом m. Так, например, при m = 2.4 цен-
модуляции фазы и λ - длина волны излучения. Со-
тральная линия поглощения должна исчезнуть, так
гласно формуле Якоби-Ангера излучение ES [t, R(t)]
как J0(2.4) = 0. Разнонаправленная эволюция глуби-
можно представить как полихроматическое, состоя-
ны линий поглощения вблизи значения индекса мо-
щее из набора спектральных линий ωS - nΩ (n = 0,
дуляции m = 2.4, а именно, уменьшение центральной
±1, ±2,...), а именно:
линии с n = 0 и рост первых боковых сателлитов с
n = ±1, была обнаружена в работах [13-15]. Также
ES[t, R(t)] = EC(t)e-iωSt+ikR0 ×
нулевая спектральная плотность центральной ком-
∑
×
Jn(m)ein(Ωt+ψ),
(1)
поненты излучения (n = 0) при m = 2.4 приводит
n=-∞
к акустически индуцированной прозрачности резо-
нансного поглотителя, которая была предложена и
где EC (t) - временная зависимость поля излучения,
экспериментально наблюдалась в работе [16].
общая для всех спектральных компонент, и Jn(m) -
Между тем, разнонаправленная зависимость
функция Бесселя n-го порядка. Фурье-образ этого
(уменьшение/возрастание) разных компонент спек-
поля имеет гребенчатую структуру:
тра поглощения колеблющегося поглотителя с
∑
увеличением индекса модуляции m наблюдалась
ES(ω) = E0eikR0
Jn(m) ×
только для твердотельных образцов, например,
n=-∞
фольги нержавеющей стали, которая колеблется
× einψE0(ωS - nΩ - ω),
(2)
достаточно однородно. Такие среды мы будем
называть жесткими. Свойства колебаний фольги
где E0(ωS - ω) - спектр поля излучения источника.
были изучены в работах [14, 15], где было показа-
Изменяя частоту источника с помощью эффек-
но, что в основном фольга колеблется как единое
та Доплера, можно наблюдать гребенчатую струк-
целое. Дополнительное исследование [15], в кото-
туру в спектре пропускания поглотителя, гармониче-
ром использовалась свинцовая маска с круглым
ски колеблющегося как единое целое. Линии погло-
отверстием диаметром
0.6 мм, которое позволяет
щения в спектре пропускания излучения источника
наблюдать колебания маленького участка фольги,
будут появляться каждый раз, когда соответствую-
показало, что на малых участках фольга колеблется
щая частота ωS - nΩ гребенки попадает в резонанс
почти однородно.
с одиночной линией поглотителя, имеющей частоту
Спектры поглощения порошкообразных образ-
ωA.
В мессбауровской спектроскопии зависимость
цов, диспергированных в пластичном клее типа БФ,
числа фото-отсчетов детектора Nout(Δ) от доплеров-
[11] и порошках, спрессованных в виде таблетки [14],
имеют совершенно другой вид. Такие среды мы бу-
ского сдвига Δ дает спектр, который для простоты
можно описать выражением
дем называть пластичными. Центральная компонен-
та в таких средах всегда глубже всех остальных, а
∑
Nout(Δ) =
J2n(m)Ln(Δ),
(3)
глубины остальных провалов монотонно уменьшают-
n=-∞
ся с ростом номера n. Такой вид спектра наблюдает-
где Δ = ωS - nΩ - ωA - разность частот одиночной
ся для всех значений индекса модуляции m. Другой
линии поглотителя ωA и спектральной компоненты
особенностью спектров является увеличение числа
источника ωS - nΩ в колеблющейся системе коор-
компонент спектра с ростом m.
динат поглотителя, Ln(Δ) - функция пропускания
Наблюдаемые закономерности в спектрах спрес-
поглотителя с одиночной линией поглощения.
сованных порошков или пластичных сред противо-
Согласно выражению (3) глубина n-й линии по-
речат предсказаниям формулы (3). Для объясне-
глощения в спектре пропускания пропорциональна
ния особенностей спектров таких сред в работах
спектральной плотности n-й компоненты гребенки,
[11, 12, 17, 18] была использована модель Абрагама
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 3 - 4
2020
Мессбауэровский метод исследования колебаний в гранулярной среде. . .
183
Рис. 1. (Цветной онлайн) Спектры порошка желтой кровяной соли в эпоксидной смоле. Вертикальная шкала - про-
пускание излучения, нормированное на единицу вдали от резонанса. Горизонтальная шкала - скорость источника в
мм/с. На пьзопреобразователь подавалось переменное напряжение с частотой 12.72 МГц. Напряжение РЧ генератора
составляло: (a) - 0 В; (b) - 2 В; (c) - 4 В; (d) - 12 В. Точками показаны экспериментальные спектры. Сплошной линией
показан результат математической обработки экспериментальных спектров теоретической зависимостью (4)
[19], в которой предполагается, что ядра колеблют-
спектральной компоненты поля, einψE0(ωS -nΩ-ω),
ся независимо друг от друга со случайными фазами
в выражении (2), где присутствует случайная фаза
ψ. Случайность фаз позволяет применить распреде-
nψ. Такое уширение компонент спектра тоже не на-
ление Рэлея для амплитуд колебаний ядер. Усред-
блюдается.
нение 〈J2n(m)〉R с этим распределением изменяет за-
В настоящей работе обсуждаются результаты
висимость глубины n-й линии поглощения в спек-
новых экспериментов с желтой кровяной солью
тре, которая описывается выражением 〈J2n(m)〉R =
K4Fe(CN)6 · 3H2O. В отличие от работы [14], где
= e-〈m2〉In ( m2), где In ( m2) - модифициро-
использовался спрессованный порошок этой соли,
ванная функция Бесселя n-го порядка, m2
=
кристаллики порошока были размешаны в эпоксид-
(2πrG/λ)2 и rG - среднеквадратичное отклонение ам-
ной смоле без отвердителя. Предварительно порошок
плитуды колебаний ядер от нулевого значения. Ка-
был измельчен. Размеры порошинок удовлетворяли
чественно эта зависимость согласуется с эксперимен-
логнормальному распределению с медианным зна-
тальными спектрами пластичных сред, испытываю-
чением 1.3 мкм и разбросом σ = 0, 18. Полученные
щих гармонические колебания, хотя количественно
спектры показаны на рис. 1. Они хорошо описывают-
она плохо описывает эксперимент [14]. Кроме того,
ся распределением амплитуд колебаний ядер, пред-
согласно теории, развитой в работе [20], следует, что
ложенным в работах [14, 15]. Это распределение име-
случайность фаз колебаний ядер должна привести к
ет вид
заметному затуханию гармоник во временных спек-
〈J2n(m)〉G =
трах, которое не наблюдается в эксперименте [20].
[
]
√
(
)2
∫ ∞
Помимо этого, случайная флуктуация фаз колеб-
2
1
1
exp
-
x-
J2n(εmcx)dx
лющихся ядер должна привести к дополнительному
π
0
2
ε
=
(
)
,
(4)
уширению спектральных компонент гребенки, рас-
1
тущее с номером n. Последнее следует из вида n-й
1 + erf
√
2ε
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 3 - 4
2020
184
Р. Н. Шахмуратов, Ф. Г. Вагизов
где mc = 2πrc/λ, rc - средняя амплитуда колеба-
ных участков сильно отличались. Края фольги ис-
ний ядер и εrc - среднеквадратичное отклонение от
пытывали периодические смещения с почти в 1.5 ра-
нее, т.е. ε определяет меру разброса амплитуд. В
за большей амплитудой, чем центральная часть. Это
модели [14, 15] предполагается, что ядра колеблют-
можно объяснить маленькой плотностью полимер-
ся когерентно, но их амплитуды имеют разные зна-
ного пьезопреобразователя (PVDF), создающего пе-
чения, которые удовлетворяют распределению Гаус-
риодические смещения, по сравнению с плотностью
са, Gnorm(r, rc), около некоторого центрального зна-
фольги нержавеющей стали примерно такой же тол-
чения rc со среднеквадратичным отклонением εrc.
щины как пленка PVDF. Нагрузка на пленку до-
С учетом нормировки и некоторых переобозначений
статочно велика в центре и существенно меньше на
(см. [14]) это распределение приводится к виду (4).
ее краях. Это объясняет различие спектров фоль-
Анализ спектров показал, что разброс амплитуд
ги в ее центре и на периферии. Кроме того, фольга
имеет примерно одно и то же значение ε = 0, 55 при
была приклеена к пленке PVDF полимеризованным
разных амплитудах радиочастотного (РЧ) поля. За-
эпоксидным клеем. Ввиду жесткости фольги по от-
висимость среднего значения индекса модуляции от
ношению к растяжению, возникало дополнительное
напряжения генератора показана на рис. 2а. Видно,
сопротивление механическим деформациям пленки
PVDF, что ограничивало возможность ее движения
в продольном направлении, т.е. сужению и растяже-
нию полимерных цепей, выстроенных вдоль пленки,
которые приводят к колебаниям ее поверхности.
Поглотитель, исследуемый в данной работе, пред-
ставляет собой пятно эпоксидной смолы (5×5 мм)
с коллоидными частицами желтой кровяной соли.
Плотность такого поглотителя сопоставима с плотно-
стью полимерного пьезопреобразователя. Кроме то-
го, эпоксидная смола без отвердителя не должна со-
здавать заметное сопротивление движениям PVDF.
Поэтому можно ожидать, что центр и периферия
поглотителя колеблются почти одинаково. Сканиро-
вание маски вдоль двух взаимно перпендикулярных
направлений показало, что от точки к точке спектры
в пределах ошибки не отличаются и среднее значе-
ние амплитуды колебаний частиц почти не зависит
от положения отверстия маски по отношению к цен-
тру поглотителя (см. рис. 3). Между тем, в каждой
Рис. 2. (Цветной онлайн) (а) - Зависимость среднего
значения индекса модуляции от напряжения РЧ гене-
ратора (в вольтах). (b) - Распределение амплитуд ко-
лебаний ядер железа в эпоксидной смоле, Gnorm(r, rc),
при напряжении 8 В. Горизонтальная шкала - в пико-
метрах
что индекс модуляции растет почти линейно с ростом
амплитуды РЧ поля. На рисунке 2b показан пример
распределения амплитуд колебаний ядер при напря-
жении 8 В и ε = 0.55.
Мы также исследовали поглотитель с использо-
ванием свинцовой маски с небольшим круглым от-
Рис. 3. (Цветной онлайн) Зависимость индекса моду-
верстием диаметром 0.6 мм. В предыдущей работе
ляции при одном и том же значении амплитуды поля
[15] такая маска позволила снять спектры разных
РЧ генератора (8 В) от положения отверстия свинцо-
участков колеблющейся фольги нержавеющей стали.
вой маски по отношению к центру поглотителя (в мм)
Было обнаружено, что в области диаметром 0.6 мм
фольга колеблется почти однородно. Между тем, ам-
отдельной малой области исследуемого образца яд-
плитуды колебаний центра фольги и ее периферий-
ра колеблются с амплитудами, распределение кото-
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 3 - 4
2020
Мессбауэровский метод исследования колебаний в гранулярной среде. . .
185
рых приведено на рис. 2b. Такое возможно только в
3.
R. Jackson, The Dynamics of Fluidized Particles, ed. by
случае затухания звука вдоль направления распро-
G. K. Batchelor, Cambridge Monographs on Mechanics,
Cambridge University Press, N.Y. (2000).
странения гамма-излучения. Частицы, находящиеся
в непосредственной близости к пьезопреобразовате-
4.
J. K. G. Dhont, in Studies in Interface Science. An
Introduction to Dynamics of Colloids, series editors
лю, т.е. внизу, колеблются с большей амплитудой. По
D. Möbius and R. Miller, Elsevier, Amsterdam (1996),
мере удаления слоя частиц от места контакта смо-
v. II.
лы с пьзопреобразователем, амплитуда уменьшается.
5.
E. Clément, J. Duran, and J. Rajchenbach, Phys. Rev.
Такое распределение амплитуд отражает затухание
Lett. 69, 1189 (1992).
звука в эпоксидной смоле.
6.
S. A. Altobelli, R.C. Givler, and E. Fukushima,
В заключение отметим, что проведенные исследо-
J. Reology 35, 721 (1991).
вания показывают расщепление линии поглощения
7.
E. E. Ehrichs, H. M. Jaeger, G. S. Karczmar,
ядер57Fe в коллоидных частицах, возбуждаемых
J. B. Knight, V. Yu. Kuperman, and S. R. Nagel,
ультразвуковым пьезопреобразователем, на большое
Science 267, 1632 (1995).
число сателлитов, отстоящих от центральной компо-
8.
G. W. Baxter, R. P. Behringer, T. Fagert, and
ненты на частоту, кратную частоте колебаний ядер.
G. A. Johnson, Phys. Rev. Lett. 62, 2825 (1989).
Число и амплитуда сателлитов зависит от амплиту-
9.
C. F. Harwood, Powder Technology 16, 51 (1977).
ды колебаний ядер и их распределения в облучаемой
10.
S. L. Ruby and D. I. Bolef, Phys. Rev. Lett. 5, 5 (1960).
области образца. Выявленная нами функция распре-
11.
T. E. Cranshaw and P. Reivari, Proc. Phys. Soc. 90,
деления амплитуд колебаний обусловлена затухани-
1059 (1967).
ем механических колебаний частиц в вязкой среде.
12.
J. Mishroy and D. I. Bolef, in Mössbauer Effect
Methodology, ed. by I. J. Gruverman, Plenum Press,
Полученные результаты свидетельствуют о возмож-
Inc., N.Y. (1968), v. 4, p. 13.
ности применения гамма-резонансной спектроскопии
13.
А. Р. Мкртчян, А.Р. Аракелян, Г. А. Арутюнян,
для изучения динамики колебаний гранулированных
Л. А. Кочарян, Письма в ЖЭТФ 26, 599 (1977).
и коллоидных систем при возбуждении ультразвуко-
14.
R. N. Shakhmuratov and F. G. Vagizov, Phys. Rev. B
вых колебаний.
95, 245429 (2017).
Экспериментальная работа выполнена при фи-
15.
Р. Н. Шахмуратов, Ф. Г. Вагизов, Письма в ЖЭТФ
нансовой поддержке Российского фонда фундамен-
108, 785 (2018).
тальных исследований (грант # 18-02-00845-а) и ча-
16.
Y. V. Radeonychev, I. R. Khairullin, F. G. Vagizov, and
стично Программой Повышения Конкурентоспособ-
O. Kocharovskaya, arXiv:1911.10926.
ности Казанского Федерального университета.
17.
G. Kornfeld, Phys. Rev. 177, 494 (1969).
18.
C. L. Chien and J. C. Walker, Phys. Rev. B 13, 1876
(1976).
1. J. Berner, B. Müller, J. R. Gomez-Solano, M. Krüger,
19.
A. Abragam, Acad. Sci. Compt. Rend. 0250, 4334
and C. Bechinger, Nat. Comm. 9, 1 (2018).
(1960).
2. M. J. Buckingham, J. Acous. Soc. Am. 102(5), 2579
20.
J. E. Monahan and G. J. Perlow, Phys. Rev. A 20, 1499
(1997).
(1979).
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 3 - 4
2020
