Письма в ЖЭТФ, том 111, вып. 6, с. 370 - 374

Гигантские магнитоиндуцированные эффекты при генерации второй

гармоники в планарной анизотропной структуре Ta/Co/Pt

Т. В. Мурзина⁺¹⁾, И. А. Колмычек⁺, Н. С. Гусев^∗, А. И. Майдыковский⁺

⁺Физический факультет МГУ им. М. В. Ломоносова, 119991 Москва, Россия

^∗Институт физики микроструктур РАН, 603950 Нижний Новгород, Россия

Поступила в редакцию 26 февраля 2020 г.

После переработки 26 февраля 2020 г.

Принята к публикации 27 февраля 2020 г.

Исследованы магнитоиндуцированные эффекты при генерации второй гармоники в тонкой несим-

метричной трехслойной пленке Ta/Co/Pt с плоскостной магнитной анизотропией. Показано, что для

геометрии меридионального магнитооптического эффекта Керра поворот плоскости поляризации вол-

ны второй гармоники достигает 37^◦, что соответствует относительной величине магнитоиндуцированной

компоненты поля второй гармоники около 30 % и значительно превышает величину аналогичного эффек-

та для бислойных структур Co/Pt. Показано, что перемагничивание Ta/Co/Pt структуры происходит

за счет разворота ее намагничености в плоскости пленки, причем его направление определяется ориен-

тацией оси легкого намагничивания структуры относительно приложенного поля. Экспериментально в

схеме меридионального эффекта Керра обнаружен нечетный по намагниченности вклад в интенсивность

второй гармоники, запрещенный по симметрии для поверхностей однородно намагниченных структур.

DOI: 10.31857/S0370274X20060065

Интерес к свойствам магнитных наноструктур

нитный нелинейно-оптический эффект на частоте

и наблюдаемым в них эффектам остается устойчи-

ВГ, но также и новый линейный по намагниченности

во высоким в течение последних десятилетий [1-

эффект, проявляющийся как модуляция интенсив-

3]. Отдельным направлением исследований являет-

ности p-поляризованной компоненты ВГ приложен-

ся магнетизм границ раздела сред, для которых

ным меридиональным магнитным полем [13]. Было

был обнаружен целый ряд специфических эффек-

высказано предположение, что механизмом эффекта

тов, принципиально связанных с наличием интер-

могут быть особенности распределения намагничен-

фейсов [4-6]. Это относится также к магнитоинду-

ности, связанные с интерфейсным взаимодействием

цированным нелинейно-оптическим эффектам, ве-

Дзялошинского-Мория [14, 15]. В развитие данной

личина которых, как было показано в целом ряде

задачи мы усложнили экспериментальную структу-

работ, значительно, на один-два порядка по вели-

ру за счет введения второй магнитной границы раз-

чине, может превышать линейные магнитооптиче-

дела, свойства которой отличаются от свойств интер-

ские аналоги [7, 8]. Более того, в случае центро-

фейса Co/Pt. Введение второго слоя тяжелого метал-

симметричных магнитных сред источники квадра-

ла, граничащего с нанослоем кобальта, должно при-

тичных нелинейно-оптических эффектов, и в первую

вести к усилению асимметрии структуры и усилению

очередь генерации второй гармоники (ВГ), локали-

магнитооптических эффектов. Таким образом, в дан-

зованы на границах раздела сред, где инверсная сим-

ной работе с использованием метода генерации ВГ

метрия нарушена [9]. Сочетание этих двух факторов

экспериментально исследованы особенности магнит-

определяет высокую чувствительность метода гене-

ных нелинейно-оптических эффектов в асимметрич-

рации ВГ к свойствам интерфейсов и перспектив-

ной трехслойной наноструктуре (Pt/Co/Ta), в ко-

ность его использования для диагностики магнитных

торой слой кобальта помещен между слоями двух

тонких пленок и наноструктур [10-12].

различных тяжелых металлов (платины и тантала),

Ранее, при изучении генерации ВГ в бислойных

формирующих несимметричные магнитные границы

пленках на основе кобальта и тяжелого металла, пла-

раздела. Показано, что в таких пленочных структу-

тины или тантала, нами было показано, что такие

рах величина магнитного нелинейно-оптического эф-

структуры демонстрируют не только обычный маг-

фекта Керра значительно превосходит аналогичный

эффект для единичных магнитных границ раздела.

¹⁾e-mail: murzina@mail.ru

370

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 5 - 6

2020

Гигантские магнитоиндуцированные эффекты при генерации второй гармоники. . .

371

Трехслойные Pt/Co/Ta пленки с толщинами сло-

ев 3 нм изготовлены методом магнетронного напыле-

ния [13] на неподвижных стеклянных или кремние-

вых подложках, плоскости подложек и мишени были

параллельны. Для формирования магнитной анизо-

тропии, в процессе напыления подложки были поме-

щены в статическое магнитное поле с напряженно-

стью ≈ 1 кЭ. Малая толщина слоев металлов обеспе-

чивала прозрачность пленки для излучения накачки

и ВГ. Методами магнетометрии и линейного мериди-

онального магнитооптического эффекта Керра пока-

зано, что перемагничивание структуры для любого

ее азимутального положения достигается при напря-

женности поля |H| ≤ 100 Э.

При исследовании генерации ВГ в качестве на-

качки использовалось излучение импульсного лазе-

ра на титанате сапфира (длина волны 830 нм, дли-

тельность импульса 50 фс, средняя мощность 50 мВт,

p-поляризация), которое фокусировалось на поверх-

ность образца в пятно с диаметром 30 мкм; угол па-

дения составлял 45^◦. Отраженное излучение ВГ про-

ходило через систему фильтров, отрезающих мощное

излучение накачки, анализатор, и детектировалось

фотоэлектронным умножителем (ФЭУ), работавшим

в режиме счета фотонов. Образец был расположен

между полюсами электромагнита, создающего мери-

Рис. 1. (Цветной онлайн) (а) - Зависимости интенсив-

диональное магнитное поле до 1.5 кЭ; при измерении

ности p-поляризованной ВГ от азимутального угла по-

азимутальной зависимости интенсивности ВГ обра-

ворота образца после приложения и затем выключе-

зец помещался на вращающийся столик.

ния меридионального магнитного поля противополож-

Исследование магнитоиндуцированных эффек-

ных знаков (синие и красные заполненные и откры-

тов на частоте ВГ проводилось для двух случаев:

тые символы); аналогичная зависимость в случае, ко-

(i) меридионального эффекта Керра на частоте ВГ,

гда к пленке приложено постоянное меридиональное

заключающегося во вращении плоскости поляриза-

поле 1.5 кЭ (открытые треугольники). (b) - Азимуталь-

ции волны ВГ; при этом измерялась интенсивность

ная зависимость интенсивности s-поляризованной со-

так называемой mixed (промежуточной между р и

ставляющей ВГ после выключения постоянного маг-

нитного поля

s) поляризации ВГ, ось анализатора составляла угол

45^◦ с плоскостью поляризации излучения накачки; и

(ii) р-поляризации излучения ВГ, изменения которой

стью 1.5 кЭ. В этом случае симметрия квадратичного

не ожидается при данной ориентации магнитного

нелинейно-оптического отклика определяется кри-

поля для однородных магнитных сред [7].

сталлографической анизотропией пленки, а также

1. В качестве первого шага была изучена азиму-

магнитоиндуцированным вкладом в нелинейную по-

тальная анизотропия ВГ - измерены азимутальные

ляризацию на частоте ВГ, связанную с ориентацией

зависимости интенсивности р- и s-поляризованных

остаточной намагниченности. Видно, что после пе-

компонент ВГ, что позволяет, как показано ранее

ремагничивания пленки, т.е. для противоположных

[13], определить ориентацию оси легкого намагни-

ориентаций остаточной намагниченности, наблюда-

чивания в плоскости структуры и воcпроизводи-

ется смена взаимного расположения двух азимуталь-

мым образом позиционировать образец. На рисун-

ных максимумов, разнесенных на 180^◦. В то же вре-

ке 1 представлены зависимости интенсивности ВГ в

мя, азимутальная зависимость р-поляризованной ВГ

трехслойной Pt/Co/Ta пленке после того, как было

в присутствии постоянного меридионального поля

приложено и затем выключено постоянное плоскост-

H = 2 кЭ (черные треугольные символы) близка к

ное поле положительное (красные символы) и отри-

изотропной, что указывает на малость кристаллогра-

цательное (синие закрытые символы), напряженно-

фической анизотропии пленок.

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 5 - 6

2020

6^∗

372

Т. В. Мурзина, И. А. Колмычек, Н. С. Гусев, А. И. Майдыковский

Азимутальная зависимость s-поляризованной со-

магнитного поля Н для mixed и р-поляризованной

ставляющей ВГ после отключения плоскостного по-

составляющих ВГ; красные символы соответствуют

ля, приложенного под небольшим углом к оси лег-

ветви зависимости при проходе от положительных

кого намагничивания, содержит два максимума рав-

к отрицательным значениям Н, синие - противопо-

ной амплитуды, связанных с ориентацией оси лег-

ложному случаю. Ось легкого намагничивания об-

кого намагничивания; минимумы данных зависимо-

разца составляла угол Ψ = +45^◦ с приложенным

стей (максимумы для p-поляризованной ВГ) соот-

меридиональным магнитным полем. При регистра-

ветствуют параллельности оси легкого намагничи-

ции mixed поляризации излучения ВГ наблюдается

вания плоскости падения излучения накачки. В опи-

гистерезис интенсивности ВГ с выходом на насыще-

санных ниже экспериментах образец позиционирова-

ние при |H| ≈ 300 Э, что превышает поле насыще-

ли таким образом, что ось легкого намагничивания

ния в линейном магнитооптическом эффекте Керра

составляла угол Ψ = ±45^◦ к приложенному мериди-

(< 100 Э). Поскольку основные источники магнито-

ональному магнитному полю.

индуцированной ВГ локализованы на границах раз-

2. На рисунке

приведены зависимости ин-

дела Co/Pt и Co/Ta, следует предположить, что по-

тенсивности ВГ от напряженности меридионального

ля перемагничивания интерфейсов превышают та-

ковые для “объема” пленки. Отметим также боль-

шую величину магнитного контраста интенсивности

ВГ, ρ_2ω =I2ω (+H)-I2ω (+H)I

, которая составляет око-

2ω (+H)+I2ω (+H)

ло 60 %; здесь I_2ω (±H) соответствуют интенсивно-

сти ВГ для напряженности магнитного поля соот-

ветствующего знака.

Особенностью графика на рисунке 2a является

наличие резких выбросов интенсивности ВГ (макси-

мума и минимума для разных ветвей гистерезиса)

вблизи нулевого значения напряженности магнитно-

го поля, отражающие процессы перемагничивания

пленки; при этом относительные изменения интен-

сивности ВГ, соответствующие вкладу экваториаль-

ного эффекта Керра на частоте ВГ, достигают 30 %.

На рисунке 2b приведены зависимости интен-

сивности р-поляризованной компоненты ВГ от

напряженности меридионального магнитного поля.

Несмотря на то, что для таких условий экспери-

мента и для однородных магнетиков изменений

сигнала ВГ не ожидается

[7], отчетливо виден

гистерезис интенсивности ВГ с шириной петли

менее

50 Э, причем интенсивность ВГ различна

для положительных и отрицательных значений

меридионального поля |H| > 300 Э, магнитный кон-

траст интенсивности ВГ составляет около 24 %. Для

сравнения, максимальные значения аналогичного

“запрещенного” эффекта в случае бислойных пленок

Co/Pt и Co/Ta не превышают единиц процентов.

Рис. 2. (Цветной онлайн) Зависимости интенсивности

Заметим, что выбросы интенсивности ВГ вблизи

ВГ для азимутального положения образца Ψ = +45^◦

значений H = ±50 Э также отражают процессы пе-

для mixed (а) и р-поляризованной (b) составляющих

ремагничивания пленки кобальта путем ее разворота

ВГ; открытые красные символы соответствуют измене-

нию магнитного поля от положительных к отрицатель-

в плоскости; при этом максимумы интенсивности

ным значениям, синие заполненные - обратному слу-

соответствуют случаю, когда намагниченность

чаю. Вставки: схемы геометрии эксперимента, ориента-

перпендикулярна плоскости падения излучения

ция оси легкого намагничивания (сплошная линия) от-

накачки, т.е. экваториальному магнитооптическому

носительно плоскости падения (меридионального маг-

эффекту Керра. Для него величина магнитного

нитного поля)

контраста достигает

60 %, что в несколько раз

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 5 - 6

2020

Гигантские магнитоиндуцированные эффекты при генерации второй гармоники. . .

373

превышает аналогичные величины для бислойных

интенсивности ВГ в насыщающих магнитных полях

пленок.

H ≈ 400Э характеризуется такой же величиной кон-

3. Для более полного изучения процесса перемаг-

траста ρ_2ω ≈ 60 %.

ничивания трехслойной структуры Pt/Co/Ta анало-

Из сравнения зависимостей, в особенности при-

гичные измерения были выполнены для другого ази-

веденных на рис.2b и 3b, следует, что направле-

мутального положения оси легкого намагничивания

ния поворота плоскости поляризации противополож-

образца, Ψ = -45^◦, относительно меридионально-

ны для этих двух азимутальных ориентаций струк-

го магнитного поля; при этом положение анализа-

туры в магнитном поле. Действительно, последова-

тора при измерении mixed поляризации ВГ остава-

тельность появления максимума и минимума интен-

лось неизменным (рис. 3). Отметим, что форма ги-

сивности р-поляризованной ВГ различны для обеих

ветвей магнитного гистерезиса. В то же время, ве-

личина “запрещенной” модуляции интенсивности p-

поляризованной компоненты ВГ для Ψ = -45^◦ мень-

ше и составляет около 10 %; она сохраняется и для

значений магнитного поля вплоть до 1.5 кЭ, как сле-

дует из графиков, приведенных на вставке к рис. 3b.

Обсудим возможные механизмы наблюдавших-

ся магнитоиндуцированных зависимостей ВГ. Основ-

ным источником ВГ в структурах на основе центро-

симметричных металлов являются границы раздела

кобальта. Однако для тонкого (3 нм) слоя Со раз-

делить границы и “объем” пленки затруднительно и

следует предположить, что “объем” также участвуют

в процессе генерации ВГ за счет, например, квадру-

польного механизма нелинейности [9]. На это указы-

вают и сильные изменения сигнала ВГ в области пе-

ремагничивания пленки, соответствующие области

гистерезиса линейного магнитного эффекта Керра.

Зависимости интенсивности mixed и р-

поляризованного излучения ВГ от магнитного

поля показывают, что перемагничивание пленки

кобальта в трехслойной структуре Pt/Co/Ta про-

исходит путем разворота намагниченности, его

направление определяется ориентацией оси легкого

намагничивания по отношению к приложенному

меридиональному полю. Большее значение поля

насыщения для гистерезисов интенсивности ВГ

связано, по-видимому, с особенностью магнит-

Рис. 3. (Цветной онлайн) (а) - Зависимости интенсив-

ных свойств интерфейсов кобальта с тяжелыми

ности ВГ для азимутального положения образца Ψ =

металлами.

= - 45^◦ для mixed (а) и р-поляризованной (b) составля-

Необходимо отметить значительную величину

ющих ВГ; открытые красные символы соответствуют

магнитоиндуцированных эффектов для исследован-

изменению магнитного поля от положительных к отри-

ной структуры, превышающую типичные значения

цательным значениям, синие заполненные - обратному

случаю. На вставках: схемы геометрии эксперимента

для бислойных ферромагнитных пленок [13, 16, 17].

и ориентации оси легкого намагничивания (сплошная

Действительно, из анализа магнитных гистерези-

линия) относительно плоскости падения

сов интенсивности ВГ следует, что угол поворота

плоскости поляризации волны второй гармоники

стерезиса для mixed-поляризации ВГ значительно

при перемагничивании структуры составляет око-

изменилась; появились изломы, связанные с пере-

ло 37^◦, а максимальный контраст интенсивности

магничиванием пленки кобальта, а также ступень-

ВГ - около 60 %. Таким образом, эффективные

ки вместо одного выраженного резкого выброса сиг-

магнитоиндуцированные составляющие электромаг-

нала ВГ для Ψ = +45^◦. В то же время, модуляция

нитного поля на частоте ВГ лишь в три раза меньше

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 5 - 6

2020

374

Т. В. Мурзина, И. А. Колмычек, Н. С. Гусев, А. И. Майдыковский

немагнитной (кристаллографической) компонен-

при поддержке гранта Российского научного фонда

ты. Такие высокие значения магнитных эффектов

#16-12-10340-П.

в нелинейно-оптическом отклике объясняются,

Авторы благодарны Е. А. Караштину и

по-видимому, дополнительной структурной асим-

А. А. Фраерману за стимулирующие обсуждения.

метрией пленки, возникающей за счет различия

границ раздела Pt/Co и Co/Ta.

F. Hellman, A. Hoffmann, Y. Tserkovnyak et al.

Можно высказать ряд предположений о природе

(Collaboration), Rev. Mod. Phys. 89, 025006 (2017).

модуляции интенсивности р-поляризованной ВГ ме-

I. Zutić, J. Fabian, and S. Das Sarma, Rev. Mod. Phys.

ридиональным магнитным полем в структурах на ос-

76, 323 (2004).

нове ферромагнитного и тяжелых металлов. Извест-

Е. А. Караштин, Письма в ЖЭТФ 108 (2), 88 (2018).

но, что в таких системах присутствует асимметрич-

Р. Б. Моргунов, Г. Л. Львова, Письма в ЖЭТФ

ное интерфейсное взаимодействие Дзялошинского-

108(2), 124 (2018).

Мории, значительно меняющее магнитные свойства

С. В. Тарасенко, В. Г. Шавров, Письма в ЖЭТФ

приповерхностных слоев ферромагнитного металла

109(6), 393 (2019).

за счет поверхностной магнитной анизотропии, фор-

О. А. Максимова, С. А. Лященко, М. А. Высотин,

мирования киральных распределений намагниченно-

И. А. Тарасов, И.А. Яковлев, Д. В. Шевцов, А. С. Фе-

сти, а также диффузии материалов, механических

доров, С. Н. Варнаков, С. Г. Овчинников, Письма в

напряжений и проч. [1, 18]. В то же время, метод

ЖЭТФ 110(3), 155 (2019).

генерации ВГ обладает высокой чувствительностью

R. P. Pan, H. D. Wei, and Y. R. Shen, Phys. Rev. B 39,

к нарушению симметрии, особенно в случае цен-

1229 (1989).

тросимметричных сред. На существенную роль гра-

A. Kirilyuk and Th. Rasing, J. Opt. Soc. Am. B 22, 148

ниц раздела ферромагнетика в появлении ”запрещен-

(2005).

ного” эффекта указывает его усиление в трехслой-

Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics, Wiley,

ной Pt/Co/Ta пленке с различными по своим свой-

N.Y. (1984).

ствам границами раздела по сравнению с бислойны-

10.

V. L. Krutyanskiy, I. A. Kolmychek, B. A. Gribkov,

E. A. Karashtin, E. V. Skorohodov, and T. V. Murzina,

ми структурами Pt/Co, Co/Ta [13].

Phys. Rev. B 88(9), 094424 (2013).

Таким образом, в несимметричной анизотропной

11.

K. Sato, A. Kodama, and M. Miyamoto, Phys. Rev. B

трехслойной структуре Pt/Co/Ta обнаружены ги-

64, 184427 (2001).

гантские магнитоиндуцированные эффекты при ге-

12.

I. A. Kolmychek, V. L. Krutyanskiy, T. V. Murzina,

нерации оптической второй гармоники: перемагни-

M. V. Sapozhnikov, E. A. Karashtin, V. V. Rogov, and

чивание пленки меридиональным магнитным полем

A. A. Fraerman, J. Opt. Soc. Am. B 32, 331 (2015).

сопровождается поворотом плоскости поляризации

13.

И. А. Колмычек, В. В. Радовская, К. А. Лазарева,

волны ВГ более чем на 35^◦, что соответствует относи-

Е. Е. Шалыгина, Н. С. Гусев, А. И. Майдыковский,

тельной величине магнитоиндуцированной квадра-

Т. В. Мурзина, ЖЭТФ 157(4), 661 (2020).

тичной восприимчивости в десятки процентов. На ос-

14.

K. W. Kim, H. W. Lee, K. J. Lee, and M. D. Stiles, Phys.

новании анализа магнитных гистерезисов интенсив-

Rev. Lett. 111, 216601 (2013).

ности ВГ для различных азимутальных положений

15.

J. Cho, N.-H. Kim, S. Lee, J.-S. Kim, R. Lavrijsen,

пленки в меридиональном поле показано, что пере-

A. Solignac, Y. Yin, D.-S. Han, N.J. J. van Hoof,

магничивание структуры осуществляется путем ее

H. J. M. Swagten, B. Koopmans, and C.-Y. You, Nat.

разворота в плоскости, причем его направление за-

Comm. 6, 7635 (2015).

висит от ориентации оси легкого намагничивания от-

16.

J. Reif, J. C. Zink, C. M. Schneider, and J. Kirschner,

носительно приложенного поля.

Phys. Rev. Lett. 67(20), 2878 (1991).

Работа выполнена при поддержке Российского

17.

W. Hübner, K. H. Bennemann, and K. Böhmer, Phys.

научного фонда, грант # 19-72-20103, с использо-

Rev. B 50(17), 597 (1994).

ванием оборудования ЦКП “Физика и технология

18.

A. Fert and P. M. Levy, Phys. Rev. Lett. 44, 1538

микро- и наноструктур”. Работа НСГ выполнена

(1980).

Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 5 - 6

2020