Письма в ЖЭТФ, том 111, вып. 7, с. 475 - 479
© 2020 г. 10 апреля
Верхнее критическое поле двузонного сверхпроводника
SrFe2-xNixAs21)
E. И. Мальцев, В. А. Власенко2), О. А. Соболевский, А. В. Садаков, Б. И. Массалимов, К. С. Перваков
Центр высокотемпературной сверхпроводимости и квантовых материалов им. В. Л. Гинзбурга,
Физический институт им. П. Н. Лебедева РАН, 119991 Москва, Россия
Поступила в редакцию 5 марта 2020 г.
После переработки 5 марта 2020 г.
Принята к публикации 5 марта 2020 г.
Впервые экспериментально измерено верхнее критическое поле монокристалла железосодержащего
сверхпроводника SrFe2-xNixAs2 в продольном и поперечном магнитном поле до 16 Т, направленном в
базисной плоскости ab и по нормали к ней, вдоль оси c. Значения Hc2(0) составили 18 и 25 T для H∥c
и H∥ab, соответственно. Анизотропия верхнего критического поля γ(T) = Habc2/Hcc2 монотонно снижа-
ется с уменьшением температуры до 1.4 при низких температурах. Температурная зависимость Hc2 не
описывается полностью моделью Вертхаммера, Хелфанда и Хохенберга с учетом влияния орбитальных
и спин парамагнитных эффектов, однако эффективная двузонная модель хорошо воспроизводит изме-
ренную температурную зависимость. На основании этого сделан вывод о двузонной природе данного
сверхпроводника, причем одна из зон практически изотропна. Согласно двузонному модельному при-
ближению сделан вывод о том, что вблизи Tc доминирует вклад от анизотропной зоны, а с понижением
температуры основной вклад вносит изотропная зона с меньшим коэффициентом диффузии.
DOI: 10.31857/S0370274X20070097
Железосодержащие сверхпроводники были от-
ными карманами с достаточно сильным межзонным
крыты в 2008 г. [1]; к настоящему времени извест-
взаимодействием, которые при определенном воздей-
но более 100 соединений этого класса сверхпровод-
ствии на материал могут появляться или исчезать на
ников, которые разделяют на несколько различных
уровне Ферми. Соединения класса 122 (AFe2As2, где
семейств [2,3]. Общим для этих материалов явля-
A - щелочной или щелочноземельный элемент) при-
ется наличие в элементарной ячейке слоев в фор-
влекают также внимание возможностью индуциро-
ме тетраэдров, где атомы железа окружены четырь-
вания сверхпроводимости при помощи химического
мя атомами Se или As. Разнообразие физических
допирования (электронами [9], дырками [10] и изова-
свойств, в том числе ряда уникальных, характер-
лентным легированием [11]). Дырочное и изовалент-
ных только для железосодержащих сверхпроводни-
ное легирование в системе 122 позволяет достичь
ков, делает их до сих пор предметом интенсивных
критической температуры до 36-38 К [12], электрон-
исследований. Примерами уникальных свойств явля-
ное - до 25 К [13]. Соединения на основе стронция
ются многократное возрастание критической темпе-
SrFe2-xNixAs2 и SrFe2-xPdxAs2 выделяются из это-
ратуры в соединении класса 11 (FeSe) при высоком
го ряда невысокими значениями критической темпе-
давлении, химическом или электрохимическом леги-
ратуры Tc < 10 К [14, 15] и второго критического по-
ровании [4, 5], нематическое состояние в системах 11
ля, по сравнению с другими представителями этого
и 122, порождающее анизотропию сверхпроводящих
класса сверхпроводников [16].
свойств в плоскости ab [6], и вероятная трансфор-
Известно, что в родительском соединении
мация симметрии параметра порядка от типа s± к
SrFe2As2
наблюдается структурный переход при
d-типу в системе 122 [7, 8]. Причиной такого богато-
температуре 200 К, который подавляется с увеличе-
го набора интереснейших свойств, вне сомнений, яв-
нием степени легирования никелем. При x = 0.15
ляется сложная многозонная электронная структура
температура магнитоструктурного перехода умень-
с несколькими вложенными электронными и дыроч-
шается до 40 К, а при x = 0.16 переход исчезает.
Сверхпроводимость наблюдается до температур
порядка 9.5 К в интервале легирований от x = 0.1
1)См. дополнительные материалы к данной статье на сайте
до x = 0.22 [17]. Соединения SrFe2-xNixAs2, при-
2)e-mail: vlasenkovlad@gmail.com
надлежащие семейству
122, на текущий момент
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 7 - 8
2020
475
476
E. И. Мальцев, В. А. Власенко, О. А. Соболевский и др.
малоизучены. Благодаря их невысоким значениям
Tc и Tc2 возможно экспериментально измерить за-
висимость Hc2(T ) в широком интервале температур
и сделать выводы о характере сверхпроводимости в
этих соединениях.
Нами проведены измерения зависимости сопро-
тивления от температуры и магнитного поля R(T, H)
монокристалла SrFe2-xNixAs2 и показано влияние
двузонной структуры поверхности Ферми и соот-
ветствующей двухкомпонентности сверхпроводяще-
го конденсата на температурную зависимость верх-
него критического поля. Для уменьшения Tc нами
были синтезированы и выращены монокристаллы с
уровнем легирования меньше оптимального.
Монокристаллы SrFe2-xNixAs2 были синтезиро-
ваны при помощи раствор-расплавного метода с ис-
Рис. 1. (Цветной онлайн) Температурная зависи-
пользованием в качестве флюса раствор-расплава
мость AC магнитной восприимчивости монокристалла
Fe1-xNixAs. Синтезированный заранее прекурсор
SrFe1.88Ni0.12As2, измеренная в переменном магнитном
поле амплитудой Hac = 5 Э. На вставке: микрофото-
Fe1.87Ni0.13As2 и металлический Sr высокой чисто-
графия выращенного монокристалла SrFe1.88Ni0.12As2
ты общей массой около 4 г смешивали в пропорции
с размерами 1.5 × 1.5 мм
1:2, помещали в корундовый тигель, размещенный в
Nb-контейнере с аргоновой атмосферой при остаточ-
ном давлении аргона около 0.3 атм. Контейнер гер-
магнитной восприимчивости. Полученное значение
метизировали сваркой и помещали в трубчатую печь
критической температуры сравнимо со значениями,
с аргоновой атмосферой; рост кристаллов был про-
полученными ранее в работах [14, 17]. Сверхпрово-
веден аналогично описанному в работе [18]. Выра-
дящий переход в восприимчивости довольно резкий,
щенные монокристаллы SrFe2-xNixAs2 имели форму
что говорит о хорошем качестве исследуемого
пластин с гладкой блестящей поверхностью с попе-
монокристалла и равномерном распределении леги-
речными размерами до 3-4 мм и толщиной пример-
рующего элемента по объему образца. На вставке на
но 0.1-0.2 мм. Кристаллы оказались нечувствитель-
рис. 1 представлена микрофотография выращенного
ны к кислороду и влаге и на протяжении нескольких
слоистого монокристалла SrFe1.88Ni0.12As2.
недель оставались на воздухе без каких-либо призна-
Результаты магнитотранспортных измерений мо-
ков деградации.
нокристалла SrFe1.88Ni0.12As2 в магнитных полях до
Синтезированные монокристаллы были охаракте-
16 Т с помощью установки CFMS-16 представлены
ризованы на сканирующем электронном микроско-
на рис. 2.
пе JEOL JSM 7001FA методом энергодисперсион-
В нулевом магнитном поле сверхпроводящий пе-
ной рентгеновской спектроскопии (EDX - Energy-
реход в транспортных измерениях также довольно
dispersive X-ray spectroscopy), при помощи которой
резкий и его ширина ΔTc
∼ 0.5 K. В магнитном
был определен уровень легирования выращенных
поле 15 T сверхпроводящий переход уширяется до
кристаллов. В результате усреднения нескольких из-
ΔTc ∼ 1 K, причем для H∥c критическая темпера-
мерений EDX было установлено, что концентрация
тура подавляется быстрее, чем для H∥ab при том же
Ni вблизи поверхности образцов соответствует леги-
приложенном магнитном поле. Зависимость анизо-
рованию x = 0.12±0.003. В дальнейшем этот образец
тропии Hc2(T ) представлена на вставке рис. 3, где
будет обозначен в соответствии с измеренной концен-
видно, что γ монотонно спадает и стремится к 1.4
трацией Ni как SrFe1.88Ni0.12As2.
при понижении температуры.
На рисунке
1
представлена зависимость AC
В модели Вертхаммера, Хелфанда и Хохенбер-
магнитной восприимчивости от температуры для
га (WHH - Werthamer-Helfand-Hohenberg) [19] для
монокристалла SrFe1.88Ni0.12As2, измеренная на
сверхпроводников II рода c учетом возможного па-
установке Physical Property Measurement System
рамагнетизма Паули и спин-орбитального рассеяния
(PPMS-9). Критерием определения критической
предполагается универсальная зависимость Hc2(T ).
температуры Tc ≈ 9 К выбрано начало сверхпрово-
В “грязном” пределе, когда длина свободного пробега
дящего перехода на действительной части (χ′) AC
носителей l меньше или порядка длины когерентно-
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 7 - 8
2020
Верхнее критическое поле двузонного сверхпроводника SrFe2-xNixAs2
477
Рис. 3. (Цветной онлайн) Температурная зависимость
Hc2
монокристалла SrFe1.88Ni0.12As2 полученная из
магнитотранспортных измерений в ориентациях поля
H ∥ab и H∥c. (а) - Штрихпунктирными линиями по-
Рис. 2. (Цветной онлайн) Температурная зависимость
казана аппроксимация экспериментальных данных мо-
сопротивления, измеренная при двух различных ори-
делью WHH (см. (1)) с параметрами α = 0 и λso =
ентациях полей: H∥c и H∥ab. Штриховые линии ил-
= 0. (b) - Аппроксимация экспериментальных дан-
люстрируют критерий определения Hc2(T). Значения
ных двузонной моделью (см. Дополнительные матери-
поля: 0, 0.5, 1, 3, 5, 7, 9, 11, 12, 13, 14, 15, 16 T на верх-
алы). Вставка: анизотропия верхнего критического по-
ней панели и 0, 1, 3, 5, 7, 8, 9, 11, 12, 13, 14, 15, 16 T на
ля γ = Habc2/Hcc2, звездочкой обозначена оценка значе-
нижней панели
ния γ(0) = Habc2(0)/Hcc2(0), полученная из аппроксима-
ции двузонной моделью
сти ξ0, формула для аппроксимации Hc2 принимает
вид:
(1)
(1)
и константа спин-орбитального взаимодействия ис-
ln
+ψ
=
t
2
пользуются при аппроксимации данных в качестве
(
)
(
)
свободных параметров.
iλso
1
h + λso2+ iγ
=
1+
ψ
+
+ c.c.,
(1)
В случае α = 0 основным механизмом разруше-
4γ
2
2t
ния сверхпроводимости является орбитальный, что
где с.с. означает комплексно сопряженную часть
характерно для обычных сверхпроводников. В слу-
√
уравнения, γ =
(αh)2 - λ2so/4, ψ - дигамма функ-
чае значений α ≥ 1 сверхпроводимость в магнитном
ция, α = 3/2mv2F τ - параметр Маки [20], λso =
поле подавляется вследствие того, что энергия спи-
= 1/3Tτ2 - константа спин-орбитального взаимодей-
новой поляризации превышает энергию конденсации
ствия, h = -4Hc2/π2(dH/dt)t→1. Параметр Маки пары. Для однозонного сверхпроводника в “грязном”
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 7 - 8
2020
478
E. И. Мальцев, В. А. Власенко, О. А. Соболевский и др.
пределе орбитальное ограничение на верхнее крити-
Sm1-xThxOFeAs [26] и NdFeAsO0.6H0.36 [27], и неиз-
ческое поле в нулевой температуре задается выра-
вестны для большинства других сверхпроводников,
жением вида: Hc2(0) = -0.693(dHc2/dT )Tc, а предел
включая исследуемый здесь SrFe2-xNixAs2. Кроме
Паули: Hp(0) = 1.84 T/K × Tc.
того, вследствие симметричности двузонной модели
Аппроксимация экспериментальных данных со-
относительно знаков λ12, λ21 невозможно различить
гласно модели WHH представлена на рис. 3a. Учи-
случаи λ12, λ21 > 0 (характерно для s-волнового спа-
тывая
-dHabc2/dTc
=
3.91 T/K и
-dHcc2/dTc
=
ривания) и λ12, λ21 < 0 (характерно для s± спари-
= 2.1 T/K получена оценка верхних критических по-
вания) [28]. Очевидно, что определенные в процессе
лей Hcc2(0) ≈ 13 Tл, Habc2(0) ≈ 23 T и Hp(0) ≈ 16.2 T.
аппроксимации абсолютные значения компонентов
Оценка величины Hc2 из экстраполяции по однозон-
матрицы λjk имеют значительную погрешность,
ной модели WHH ниже экспериментально получен-
однако возможно проанализировать произведение
ных значений, особенно для Hcc2. Очевидно, что од-
диагональных элементов. Соразмерность произве-
нозонная модель WHH не может корректно описать
дений диагональных элементов (λ11λ22 ≈ λ12λ21),
данные Hcc2(T ), что указывает на многозонный тип
полученная в нашем случае, можно интерпрети-
сверхпроводимости.
ровать как сопоставимый вклад внутризонных и
Двузонная модель в “грязном” пределе с уче-
межзонных механизмов спаривания электронов, т.е.
том орбитального взаимодействия, предполагая ма-
зоны в сверхпроводнике SrFe1.88Ni0.12As2 существен-
лое межзонное взаимодействие [21], хорошо описы-
но взаимодействуют между собой. Возможность
вает экспериментальные данные во всем интервале
такого поведения предсказывалась для железосодер-
температур (см. Дополнительный материал).
жащих сверхпроводников [16] и экспериментально
Наилучшая аппроксимация экспериментальных
выявлена для нескольких соединений [26, 27].
данных Hc2(T ), предполагая λ12 = λ21, представле-
Согласно модели Гуревича [21] поведение зависи-
на на рис. 3b. Всего для аппроксимации использует-
мости Hc2(T ) при температуре вблизи Tc определя-
ся пять свободных параметров λ11, λ22, λ12 = λ21,
ется зоной с наибольшим значением коэффициента
D1 и η. В результате были получены следующие па-
диффузии, а вблизи T = 0 К - с меньшим. Полу-
раметры: при H∥c Dc1 = 2.06 и ηc = 0.1, и при
ченные значения коэффициентов диффузии D пред-
H∥ab Dab1 = 0.17, ηab = 1.23. Найденные значе-
полагают наличие на Ферми поверхности двух зон
ния η схожи со значениями, полученными ранее для
с разной анизотропией, причем одна из зон практи-
BaFe2-xNixAs2 [22], (Li1-xFex)OHFe1-ySe [23].
чески изотропна. Анизотропная зона обладает боль-
Из экстраполяции данных Hc2(T) с помощью дву-
шим коэффициентом диффузии и вносит основной
зонной модели получены оценки верхнего критиче-
вклад в поведение Hc2(T ) вблизи Tc. А при низких
ского поля Hcc2(0) ≈ 18 T и Habc2(0) ≈ 25 T. По зна-
температурах доминирует изотропная зона с мень-
чениям Hc2(0) можно оценить длину когерентности,
шим коэффициентом диффузии, и она же определя-
√
воспользовавшись формулами ξab =
φ0/2πHcc2 и
ет Hc2(0). Схожее поведение наблюдалось в соедине-
ξc = φ0/2πξabHabc2. Для длины когерентности полу-
нии Sr1-xEux(Fe0.89Co0.11)2As2 [22] и NbSe2 [29].
чена оценка 4.2 и 3.2 нм для ξab и ξc, соответствен-
Заключение. В данной работе впервые экс-
но. Значения длины когерентности для обоих на-
периментально оценено верхнее критическое поле
правлений значительно больше параметров кристал-
монокристалла железосодержащего сверхпроводни-
лической структуры, что указывает на трехмерный
ка SrFe2-xNixAs2 в магнитном поле до 16 Т, прило-
характер сверхпроводимости. Следует отметить, что
женном вдоль оси c и в плоскости ab. Полученные
уравнение двузонной модели в пределе η = 1 упро-
путем экстраполяции значения Hc2(0) составили 18
щается до однозонной формулы Де Жена-Маки [24],
и 25 T для H∥c и H∥ab, соответственно. Темпера-
поэтому, учитывая малое различие коэффициентов
турная зависимость Hc2(T) не описывается полно-
диффузии D при H∥ab, однозонная модель WHH до-
стью однозонной моделью Вертхаммера-Хелфанда-
вольно хорошо описывает поведение кривой Hc2(T).
Хохенберга. Показано, что эффективная двузонная
Известно, что значения матрицы λjk слабо
модель хорошо воспроизводит измеренную темпера-
влияют на форму кривой аппроксимации
[25],
турную зависимость. На основании этого сделан вы-
поэтому желательно использовать значения λjk,
вод о двузонной природе данного сверхпроводника,
определенные экспериментально или рассчитанные
причем одна из зон практически изотропна. Значе-
из первых принципов. Пока значения параметров
ния коэффициентов диффузии D и констант связи λ,
связи были измерены лишь для небольшого числа
полученные путем аппроксимации измеренных дан-
железосодержащих сверхпроводников, таких как
ных Hc2(T ) двузонной моделью, указывают на то,
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 7 - 8
2020
Верхнее критическое поле двузонного сверхпроводника SrFe2-xNixAs2
479
что вблизи Tc доминирует вклад анизотропной зоны,
13.
B. Shen, P. Cheng, Z. Wang, L. Fang, C. Ren, L. Shan,
а с понижением температуры основной вклад вносит
and H.-H. Wen, Phys. Rev. B 81, 014503 (2010).
изотропная зона с меньшим коэффициентом диффу-
14.
E. Arushanov, S. Levcenko, G. Fuchs, B. Holzapfel,
зии.
S.-L. Drechsler, and L. Schultz, Physica C 471, 237
(2011).
Исследования выполнены в рамках государствен-
15.
F. Han, X. Zhu, P. Cheng, G. Mu, Y. Jia, L. Fang,
ного задания Министерства науки и высшего образо-
Y. Wang, H. Luo, B. Zeng, B. Shen, L. Shan, C. Ren,
вания РФ #0023-2019-0005. Измерения были прове-
and H.-H. Wen, Phys. Rev. B 80, 024506 (2009).
дены на оборудовании ЦКП ФИАН.
16.
A. Gurevich, Rep. Prog. Phys. 74, 124501 (2011)
17.
N. P. Butch, S.R. Saha, X. H. Zhang, K. Kirshenbaum,
R. L. Greene, and J. Paglione, Phys. Rev. B 81, 024518
1.
Y. Kamihara, T. Watanabe, M. Hirano, and H. Hosono,
(2010).
J. Am. Chem. Soc. 130, 3296 (2008).
18.
Yu. F. Eltsev, K. S. Pervakov, V. A. Vlasenko,
2.
H. Hosono, A. Yamamoto, H. Hiramatsu, and Y. Ma,
S. Yu. Gavrilkin, E. P. Khlybov, and V.M. Pudalov,
Mater. Today 21(3), 278 (2018).
Phys.-Uspekhi 57, 827 (2014).
3.
K. V. Frolov, I.S. Lyubutin, D.A. Chareev, and
19.
N. R. Werthamer, E. Helfand, and P. C. Hohemberg,
M. Abdel-Hafiez, JETP Lett. 110, 562 (2019).
Phys. Rev. 147, 295 (1966).
4.
J. P. Sun, G. Z. Ye, P. Shahi, J.-Q. Yan, K. Matsuura,
20.
G. Fuchs, S.-L. Drechsler, N. Kozlova et al.
H. Kontani, G. M. Zhang, Q. Zhou, B. C. Sales,
(Collaboration), New J. Phys. 11(7), 075007 (2009).
T. Shibauchi, Y. Uwatoko, D. J. Singh, and J.-G. Cheng,
21.
A. Gurevich, Phys. Rev. B 67, 184515 (2003).
Phys. Rev. Lett. 118, 147004 (2017).
22.
Z. Wang, T. Xie, E. Kampert, T. Förster, X. Lu,
5.
B. Lei, J. H. Cui, Z. J. Xiang, C. Shang, N. Z. Wang,
R. Zhang, D. Gong, S. Li, T. Herrmannsdörfer,
G. J. Ye, X. G. Luo, T. Wu, Z. Sun, and X. H. Chen,
J. Wosnitza, and H. Luo, Phys. Rev. B 92, 174509
Phys. Rev. Lett. 116, 077002 (2016).
(2015).
6.
H.-H. Kuo and I. R. Fisher, Phys. Rev. Lett. 112,
23.
Z. Wang, J. Yuan, J. Wosnitza, H. Zhou, Y. Huang,
227001 (2014).
K. Jin, F. Zhou, X. Dong, and Z. Zhao, J. Phys.:
7.
J.-P. Reid, A. Juneau-Fecteau, R. T. Gordon et al.
Condens. Matter 29, 025701 (2017).
(Collabotation), Supercond. Sci. Technol. 25(8), 084013
24.
R. Hu, E. D. Mun, M. M. Altarawneh, C. H. Mielke,
(2012).
V. S. Zapf, S.L. Bud’ko, and P. C. Canfield, Phys. Rev.
8.
T. E. Kuzmicheva, A. V. Muratov, S. A. Kuzmichev,
B 85, 064511 (2012).
A.V. Sadakov, Yu.A. Aleshchenko, V. A. Vlasenko,
25.
F.
Hunte,
J.
Jaroszynski,
A. Gurevich,
V.P. Martovitsky, K. S. Pervakov, Yu.F. Eltsev, and
D. C. Larbalestier, R. Jin, A. S. Sefat, M. A. McGuire,
V.M. Pudalov, Phys.-Uspekhi 60, 419 (2017).
B. C. Sales, D. K. Christen, and D. Mandrus, Nature
9.
V.A. Vlasenko, O. A. Sobolevskiy, A.V. Sadakov,
453, 903 (2008).
K. S. Pervakov, S. Yu. Gavrilkin, A. V. Dik, and
26.
T. E. Kuzmicheva, S. A. Kuzmichev, K. S. Pervakov,
Yu. F. Eltsev, JETP Lett. 107, 119 (2018).
V. M. Pudalov, and N.D. Zhigadlo, Phys. Rev. B 95,
10.
H.Q. Luo, P. Cheng, Z. S. Wang, H. Yang, Y. Jia,
094507 (2017).
L. Fang, C. Ren, L. Shan, and H. H. Wen, Physica C
27.
T. E. Kuzmicheva, S. A. Kuzmichev, and N. D. Zhigadlo,
469, 477 (2009).
Phys. Rev. B 100, 144504 (2019).
11.
L. Y. Vinnikov, I. S. Veshchunov, M. S. Sidel’nikov,
28.
S. Ghannadzadeh, J. D. Wright, F. R. Foronda,
V.S. Stolyarov, S. V. Egorov, O. V. Skryabina, W. Jiao,
S. J. Blundell, S.J. Clarke, and P. A. Goddard, Phys.
G. Cao, and T. Tamegai, JETP Lett. 109, 521 (2019).
Rev. B 89, 054502 (2014).
12.
M. Rotter, M. Tegel, and D. Johrendt, Phys. Rev. Lett.
29.
M. Zehetmayer and H. W. Weber, Phys. Rev. B 82,
101, 107006 (2008).
014524 (2010).
Письма в ЖЭТФ том 111 вып. 7 - 8
2020
