Письма в ЖЭТФ, том 112, вып. 11, с. 774 - 779

О генерации интенсивного рентгеновского излучения

K-серии цезия при электронном возбуждении Mo-мишени,

термически обработанной в парах Cs и O₂

А. Г. Турьянский⁺¹⁾, Н. С. Воробьев^∗, С. С. Гижа⁺, В. А. Макушина^∗, Ю. М. Михальков^∗,

А. В. Смирнов^∗, И. В. Пиршин⁺, В. М. Сенков⁺, Е. В. Шашков^∗, Р. И. Фишман⁺,

М. З. Зиятдинова⁺, А. С. Комельков^∗

⁺Физический институт им. П. Н. Лебедева РАН, 119991 Москва, Россия

^∗Институт общей физики им. А. М. Прохорова РАН, 119991 Москва, Россия

Поступила в редакцию 5 октября 2020 г.

После переработки 26 октября 2020 г.

Принята к публикации 27 октября 2020 г.

Показана возможность устойчивой генерации интенсивного характеристического излучения Cs при

электронном возбуждении анодной Mo-мишени, термически обработанной в парах Cs и O2. Источником

излучения являлась микрофокусная рентгеновская трубка прострельного типа с бериллиевым окном и

фотокатодом S20. На исходной мишени в виде пленки Mo толщиной 1 мкм в процессе термообработки

формировался слой Cs-Mo-O. Измерения спектров L и K серий проводились в диапазоне напряжений

анод-катод 10 ÷ 47 кВ. Устойчивый режим генерации наблюдался при плотности мощности потока элек-

тронов 600 Вт/см². Энергия спектральной линии CsK_β находится в области пиков фотопоглощения I и

Xe, широко используемых в медицинской диагностике в составе контрастирующих агентов. Это обеспе-

чивает получение 2D и 3D изображений с максимальным контрастом.

DOI: 10.31857/S123456782023010X

Генерация интенсивного монохроматическо-

наблюдается в узком телесном угле, и поэтому

го рентгеновского излучения в области энергий

требуются средства быстрой пространственной

< E < 40кэВ является одной из наиболее

развертки рентгеновского пучка по полной зоне

актуальных задач рентгеновской диагностики.

исследования, которая может превышать 30 ÷ 40 см.

Интерес к указанному диапазону обусловлен тем,

Однако эффективного решения этой проблемы

что для контрастирования сосудистых систем и

в жесткой области рентгеновского спектра не

внутренних полостей биологических объектов в

предложено. Во-вторых, жестким требованием

большинстве случаев используются соединения

для применения диагностической системы (ДС) в

йода и инертный газ ксенон, для которых пики K-

медицинской практике является возможность срав-

скачков фотопоглощения находятся в указанном

нительно быстрого углового сканирования ДС при

диапазоне энергий. В настоящее время применяются

стационарном положении объекта исследования. По-

три основных варианта рентгеновских источников

ка это практически невыполнимо при использовании

для генерации квазимонохроматического излучения

разработанных вариантов электронных ускорите-

в жесткой области спектра, включая указанную

лей. В силу указанных причин проекционные и

полосу спектра: 1) ондуляторы на синхротронах

томографические исследования на синхротронных

[1-3], 2) лазерно-электронные источники на эффекте

и лазерно-электронных источниках проводятся на

обратного комптоновского рассеяния фотонов [4-6],

мелких лабораторных животных и фантомах.

3) источники параметрического рентгеновского

По табулированным данным для К-серии рентге-

излучения, генерируемого при прохождении высо-

новских спектров [10] цезий является одним из опти-

коэнергетичных электронов через ориентированный

мальных химических элементов для генерации ин-

кристалл

[7-9]. Перечисленные средства генера-

тенсивных спектральных линий в области пиков K-

ции обладают по меньшей мере двумя важными

скачков фотопоглощения Xe и I. Однако цезий - это

недостатками. Во-первых, генерация излучения

один из наиболее химически активных щелочных ме-

таллов с температурой плавления 28.4^◦C [11, 12]. По-

¹⁾e-mail: algeo-tour@yandex.ru

этому применение анодной мишени из цезия и его

774

Письма в ЖЭТФ том 112 вып. 11 - 12

2020

О генерации интенсивного рентгеновского излучения K-серии цезия...

775

Рис. 1. (Цветной онлайн) Схема генерации и измерения рентгеновских спектров излучения: 1 - оптический лазер; 2 -

оптический фильтр; 3 - фотокатод; 4 - фокусирующие электроды; 5 - анод; 6, 7 - диафрагмы; 8 - рентгеновский

спектрометр; 9 - корпус рентгеновского излучателя

соединений считалось бесперспективным и ранее не

метода формирования фотокатода является то, что

рассматривалось.

пары щелочных металлов могут осаждаться на всех

В настоящей работе впервые показано, что при

элементах излучателя, в том числе и на мишени. При

обработке анодной Mo-мишени в парах Cs и O₂ мо-

этом основную роль играют процессы абсорбции и

жет быть получен термически стойкий слой соеди-

десорбции на элементах устройства, а также темпе-

нения Cs-Mo-O и устойчивая генерация L и К-серий

ратурный градиент вдоль оси излучателя. Для сни-

характеристического рентгеновского излучения Cs.

жения скорости десорбции цезия на мишени, давле-

Это позволяет решить рассмотренную выше диагно-

ние паров которого максимально, вдоль оси одной из

стическую задачу получения рентгеновских изобра-

трубок создавался равномерный градиент темпера-

жений с максимальным контрастом без применения

туры с разницей температур катод-анод в диапазоне

сложных экспериментальных систем на базе элек-

20-30^◦C. Напуск кислорода способствовал интенсив-

тронных ускорителей.

ной реакции взаимодействия адсорбированного Cs и

Для проведения сравнительных измерений бы-

Mo и формированию на мишени слоя Cs-Mo-O. При

этом наиболее вероятно формирование в объеме ми-

ли изготовлены два рентгеновских излучателя, пред-

ставляющих собой стеклянную вакуумную трубку

шени слоя термически устойчивых молибдатов цезия

[13], образующих гомологический ряд Cs₂Mo_nO_3n+1.

длиной 200 мм и диаметром 50 мм с кольцевыми ме-

таллическими электродами, внутри которой смонти-

Вторая трубка изготавливалась по стандартной тех-

рована электронно-оптическая система (ЭОС). ЭОС

нологии без градиента температуры.

состоит из прозрачного входного окна из молибде-

Экспериментальная схема измерения показана на

нового стекла, на котором сформирован полупро-

рис. 1. Возбуждение фотокатода осуществлялось с

зрачный фотокатод мультищелочного типа S-20 (Cs-

помощью полупроводникового лазерного модуля S-

Na-K-Sb), двух фокусирующих электродов и анода.

12, генерирующего непрерывное оптическое излуче-

Анод представляет собой бериллиевое выходное окно

ние на длине волны 540 нм. Изменение интенсивно-

толщиной 250 мкм, на которое с внутренней стороны

сти оптического излучения осуществлялось с помо-

нанесена молибденовая пленка-мишень толщиной 1

щью сменного оптического фильтра 2. Оптическое

мкм. Бериллиевая фольга припаивалась к диску из

излучение через стеклянный корпус рентгеновской

ковара с центральным отверстием диаметром 3 мм

трубки 9 направлялось на фотокатод 3. Поток фото-

для вывода рентгеновского пучка.

электронов фокусировался с помощью электростати-

Фотокатод рентгеновского излучателя изготавли-

ческих линз 4 и направлялся на анод 5. Электроста-

вался по стандартной технологии, включающей по-

тическая фокусировка обеспечивала линейный раз-

следовательный напуск в объем трубки при темпера-

мер фокуса в диапазоне 70 ÷ 120 мкм. На расстоя-

туре 170-220^◦C паров Sb и щелочноземельных эле-

нии 78 мм от выходного окна рентгеновского источ-

ментов, их последующую откачку и контроль про-

ника устанавливалась диафрагма 7 с диаметром от-

цесса по величине тока фотокатода. Заключитель-

верстия 0.55 мм и полупроводниковый рентгеновский

ными операциями являлись напуск паров Cs и после-

спектрометр 8 SDD типа (Amptek). Указанная схема

дующая сенсибилизация в парах кислорода, которые

обеспечивала коллимацию первичного излучения от

проводились в течение 10 мин. Особенностью такого

анода и практически устраняла попадание вторич-

Письма в ЖЭТФ том 112 вып. 11 - 12

2020

776

А. Г. Турьянский, Н. С. Воробьев, С. С. Гижа и др.

Рис. 2. (Цветной онлайн) Спектры рентгеновского источника на расстоянии 78 мм от анода (обработка мишени без

градиента температуры анод-катод): (a) - 10 кэВ; (b) - 30 кэВ

Рис. 3. (Цветной онлайн) Спектры рентгеновского источника на расстоянии 78 мм от анода (обработка мишени с гра-

диентом температуры анод-катод): (a) - 10 кэВ; (b) - 20 кэВ

ного флуоресцентного излучения от адсорбирован-

слабые пики K-серии калия и L-серии цезия, находя-

ных слоев на стенках рентгеновской трубки. Спек-

щихся в поверхностном слое мишени. При увеличе-

трометрические измерения проводились в воздухе.

нии ускоряющего напряжения до 30 кэВ в спектре

Для устранения влияния аппаратных искажений из-

доминируют интенсивные спектральные линии K-

лучение лазера ослаблялось фильтрами, чтобы обес-

серии молибдена. Появление слабых спектральных

печить скорость счета рентгеновских квантов в диа-

линий K-серии железа и никеля связано с возбужде-

пазоне (2 ÷ 5) · 10³ фотон/с. В связи с насыщением

нием первичным рентгеновским пучком флуоресцен-

фототока фотокатода на уровне 1 ÷ 1.2 мкА макси-

ции в боковой стенке отверстия в диске из ковара.

мальная плотность мощности в фокусе рентгенов-

Спектры рентгеновского излучателя, изготовлен-

ской трубки при 30 кэВ составляла для фокусного

ного с градиентом температуры анод-катод, при

пятна диаметром 70 и 100 мкм соответственно 600 и

ускоряющем напряжении 10 и 20 кэВ показаны со-

300 Вт/см².

ответственно на рис.3a и b. Интегральная интен-

Спектры рентгеновского излучателя, изготовлен-

сивность спектральных линий рассчитывалась путем

ного по стандартной технологии без градиента тем-

вычитания из полного сигнала профиля тормозно-

пературы анод-катод, при ускоряющем напряжении

го излучения (кривая 2 на рис.3b). Из сравнения

10 и 30 кэВ показаны соответственно на рис.2a и b.

результатов, представленных на рис. 2 и 3, следу-

На спектре, полученном при 10 кэВ, присутствуют

ет, что интенсивность линии KK_α калия сохраняется

Письма в ЖЭТФ том 112 вып. 11 - 12

2020

О генерации интенсивного рентгеновского излучения K-серии цезия...

777

приблизительно на прежнем уровне, а интенсивность

щем напряжении 47 кВ с использованием составного

спектральных линий L-серии Cs увеличивается в 26

фильтра 100 мкм Cu + 320 мкм Al. Спектр содержит

раз. Это свидетельствует о формировании на поверх-

линии K-серии Cs. Дуплет линий CsK_α1 (30.97 кэВ)

ности анодной мишени слоя из соединений цезия,

и CsK_α2 (30.63 кэВ) достаточно хорошо разделяется

устойчивого к электронной бомбардировке. Полагая

спектрометром. В триплете CsK_β1 (34.99 кэВ), CsK_β2

угловую диаграмму излучения из микрофокуса изо-

(35.82 кэВ), CsK_β3 (34.92 кэВ) близкие по энергии ли-

тропной, получаем, что полный первичный поток из-

нии CsK_β1 и CsK_β3 не разделяются. Помимо K-серий

лучения L-серии Cs при энергии электронов 20 кэВ

Mo и Cs в спектре присутствуют также линии се-

и мощности 1 Вт составляет ∼ 10¹¹ фотон/с. Вслед-

ребра AgK_α и AgK_β. Это связано с применением се-

ствие поглощения в материале анода и бериллиево-

ребряного припоя, часть которого попадает в зону

го окна излучателя плотность потока в направлении

выходного окна рентгеновской трубки. Отметим, что

оси источника снижается приблизительно в два раза.

хотя верхний порог диапазона измерения кремниево-

Принципиальный вопрос для практического при-

го SDD-спектрометра составляет 40 кэВ, при энергии

менения рентгеновского источника - стабильность

фотонов E > 20 кэВ эффективность регистрации су-

генерации излучения. На рисунке 4 показаны ре-

щественно снижается и при E = 30 кэВ составляет

14 %.

Для сопоставления интенсивности линий K-серии

спектра Cs без наложения тормозного спектра на

рис. 5b показана зависимость I(E) = S(E)-B(E)+U,

где S(E) - экспериментальная зависимость, B(E) -

кривая, описывающая энергетическую зависимость

тормозного излучения, U - произвольная константа

уровня сигнала. Сравнение интенсивности K_α линий

Mo и Cs позволяет оценить отношение количества

атомов Cs и Mo, возбуждаемых электронами в анод-

ной мишени, соответственно N_Cs и N_Mo. C учетом

экспериментальных параметров и зависимости ин-

тенсивности флуоресценции от ускоряющего напря-

жения [15] величина отношения N_Cs/N_Mo находится

в пределах 0.05 ÷ 0.1. Это соответствует отношению

массы цезия к массе молибдена на анодной мишени

0.07 ÷ 0.14.

Рис. 4. (Цветной онлайн) Спектры рентгеновского ис-

Экспериментально измеренный полный поток из-

точника в области L-серии Cs (обработка мишени с гра-

лучения линий K-серии более чем на порядок вели-

диентом температуры анод-катод), измеренные с ин-

тервалом между началом сбора 500 с при ускоряющем

чины меньше, чем для L-серии. Это обусловлено тем,

напряжении 10 кэВ

что расчетная глубина проникновения электронов в

Mo при энергии электронов 10 и 47 кэВ составляет

зультаты трех последовательных измерений L-серии

соответственно 0.42 и 5.8 мкм [16]. Кроме того, для

Cs, полученных с интервалом между сборами дан-

массивной мишени максимальная по интенсивности

ных 200 с и экспозиции 300 с при ускоряющем напря-

генерация K-серии достигается при энергии электро-

жении 10 кэВ. Полученное отклонение интегральных

нов равной 3 ÷ 4 порогам возбуждения [15]. Очевид-

значений сумм фотонов в области 4-6 кэВ от средне-

но, что при оптимизации по толщине слоя Cs-Mo-

го значения не превышает 0.7 %. Это подтвержда-

O и существенного повышения энергии электронов

ет высокую стабильность генерации характеристи-

по сравнению с порогом возбуждения интенсивность

ческого рентгеновского спектра Cs. При повторных

линий K-серии может быть увеличена приблизитель-

экспериментах, которые проводились с интервалом 3

но на 2.5 ÷ 3 порядка. В медицинской диагности-

месяца, дрейф параметров составил не более 1-2 %.

ке обычно используются рентгеновские источники с

Необходимым условием возбуждения в мишени

размером фокуса 0.3 ÷ 0.8 мм, что существенно боль-

K-серии спектра Cs является превышение энергии

ше размера фокуса экспериментального излучателя.

электронов порога возбуждения, равного 36.99 кэВ

Возможность резкого повышения тока трубки при

[14]. На рисунке 5a представлен экспериментальный

увеличении размера фокуса и применение вращаю-

спектр излучения трубки, полученный при ускоряю-

щегося анода для распределения тепловой нагрузки

Письма в ЖЭТФ том 112 вып. 11 - 12

2020

778

А. Г. Турьянский, Н. С. Воробьев, С. С. Гижа и др.

Рис. 5. (Цветной онлайн) Спектры рентгеновского излучения при ускоряющем напряжении 47 кВ: (a) - в широкой

области спектра 10-40 кВ; (b) - в области К-серии Cs с коррекцией тормозного спектра

позволяют дополнительно повысить интенсивность

shchagin, K. A. Shaykhutdinov, and S. G. Ovchinnikov,

изучения еще на несколько порядков. Таким обра-

JETP Lett. 103, 196 (2016).

зом, резкое повышение мощности излучения в жест-

S. Kulpe, M. Dierolf, B. Günther, M. Busse,

кой части K-серии спектра Cs не представляет прин-

K. Achterhold, B. Gleich, J. Herzen, and F. Pfeiffer,

ципиальных проблем и требуемые для медицинских

Sci. Rep. 9, 13332 (2019).

исследований потоки могут быть достигнуты.

Е. Г. Бессонов, А. В. Виноградов, М. В. Горбунков,

В заключение отметим, что для выделения и ре-

А. Г. Турьянский, Р. М. Фещенко, Ю. В. Шабалин,

УФН 173(8), 899 (2003).

жекции спектральных линий Cs могут достаточно

эффективно применяться как элементы многослой-

E. G.

Bessonov,

A. V.

Vinogradov,

and

A. G. Tourianskii, Instruments and Experimental

ной зеркальной оптики, так и мозаичные кристалли-

Techniques 45(5), 718 (2002).

ческие структуры [17-19]. При этом возможно фор-

J. Hyun, M. Satoh, M. Yoshida, T. Sakai, Y. Hayakawa,

мирование монохроматических пучков веерной гео-

T. Tanaka, K. Hayakawa, I. Sato, and K. Endo, Phys.

метрии и достигается максимальный контраст изоб-

Rev. Accel. Beams 21, 014701 (2018).

ражения. В случае конусной геометрии пучков воз-

K. B.

Korotchenko,

Y. L.

Pivovarov,

and

можна только фильтрация с помощью селективных

Y. Takabayashi, JETP Lett. 95, 433 (2012).

фильтров и в результате частичного прохождения

Y. Takahashi, Y. Hayakawa, T. Kuwada, T. Tanaka,

полихроматического тормозного спектра контраст

T. Sakae, K. Nakao, K. Nogami, M. Imagaki,

изображения снижается. Однако вследствие относи-

K. Hayakawa, and I. Sato, X-Ray Spectrometry 41(4),

тельно высокой весовой доли спектральной линии Cs

210 (2012).

в области скачка фотопоглощения йода или ксено-

10.

М. А. Блохин, И. Г. Швейцер, Рентгеноспектраль-

на контраст изображения оказывается также суще-

ный справочник, Наука, М. (1982).

ственно выше по сравнению с полихроматическими

11.

Р. А. Лидин, В. А. Молочко, Л. Л. Андреева, Хими-

спектрами источников на базе стандартных рентге-

ческие свойства неорганических веществ, 3-е изд.,

новских трубок.

Химия, М. (2000).

12.

W. M. Haynes, CRC handbook of chemistry and physics,

Internet Version 2011, Taylor Francis Group, Boca

1. W. Thomlinson, H. Elleaume, L. Porra, and P. Suortti,

Raton, FL (2011).

Phys. Med. 49, 58 (2018).

13.

O. Fabrichnaya, Cs-Mo-O (Cesium-Molybdenum-

2. N. Samadi, M. Martinson, B. Bassey, A. Gomez,

Oxygen). Landolt-Börnstein

- Group IV Physical

G. Belev, and D. Chapman, AIP Conf. Proc. 1741,

Chemistry 11C4 (Non-Ferrous Metal Systems. Part 4),

040004 (2016).

Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg (2007).

3. M. S. Platunov, V. A. Dudnikov, Y. S. Orlov,

14.

M. Sánchez del Rio, A. Brunetti, B. Golosio,

N.V. Kazak, L. A. Solovyov, Ya. V. Zubavichus,

A. Somogyi, and A. Simionovici, XRAYLIB tables

A.A. Veligzhanin, P. V. Dorovatovskii, S. N. Vere-

(X-ray fluorescence cross-section). Calculations

Письма в ЖЭТФ том 112 вып. 11 - 12

2020