Письма в ЖЭТФ, том 113, вып. 1, с. 33 - 37

Наблюдение режима “burst-like growth” на кристаллах⁴Не,

зарожденных в метастабильной жидкости

В.Л.Цымбаленко¹⁾

Национальный исследовательский центр “Курчатовский институт”, 123182 Москва, Россия

Институт физических проблем им. П. Л. Капицы РАН, 117334 Москва, Россия

Поступила в редакцию 15 ноября 2020 г.

После переработки 20 ноября 2020 г.

Принята к публикации 21 ноября 2020 г.

На кристаллах, содержащих ростовые дефекты, удалось воспроизвести режим “burst-like growth”

резкое ускорениe роста граней. Это подтвердило гипотезу об одинаковости физических механизмов,

ответственных за переход граней в состояние аномально быстрого роста при высоких и низких темпе-

ратурах. Выяснено, что переход от быстрой кинетики роста граней кристалла к медленной происходит

скачком. Обнаружена схожесть процесса релаксации кинетического коэффициента роста с релаксацией

упругих модулей кристалла по завершении этапа быстрого роста. Определены кинетические коэффици-

енты роста на этапах быстрого и медленного роста.

DOI: 10.31857/S1234567821010055

1. Введение. Удивительный рост кристаллов ге-

новения состояния “burst-like growth”, возврата в нор-

лия обнаружен в 1996 г. Суть эффекта состоит в

мальное состояние, воздействие примесей и т.д. даны

неожиданном ускорении роста граней монокристал-

в ссылке [4].

ла⁴Не при превышении граничного пересыщения

К настоящему моменту хорошо эксперименталь-

p_b, зависящего от температуры. В серии эксперимен-

но изучены условия возникновения аномального ро-

тов в диапазоне 2-250 мК [1,2] наблюдалось, что с-

ста. По видеосъемке формы кристаллов на этапе

грань кристалла без ростовых дефектов неподвижна

быстрого роста стало ясно, что переход а- и с-граней

до достижения этого значения пересыщения. Затем

к высокой кинетики происходит с задержкой менее

происходит быстрый рост, сопровождающийся рез-

40 мкс, см. [4], п.4.4. С обратным процессом ситуа-

ким падением давления. Перемещение положения с-

ция менее определенная. По записям давления в экс-

грани фиксировалось оптической методикой. В серии

периментах [1, 2], измеренных датчиком давления с

экспериментов в диапазоне 0.4-0.75 K кристалл за-

невысоким временным разрешением, можно только

рождался в метастабильной сверхтекучей жидкости

утверждать, что через ∼1 с грань возвращается к

[3]. В этой области температур кинетика его роста

прежнему неподвижному состоянию. В эксперимен-

определяется наиболее медленно растущими участ-

тах [4] п. 4.5 удалось сузить временную рамку и пока-

ками поверхности, т.е. с- и а-гранями. Кристалл рас-

зать, что возврат к нормальной медленной кинетике

тет в виде гексагональной призмы. После зарожде-

роста происходит через 20-100 мс.

ния кристалл растет медленно, что сопровождается

Схожесть фазовых диаграмм, вероятностный ха-

постепенным падением давления в контейнере. Вне-

рактер возникновения состояния “burst-like growth” и

запно кинетический коэффициент роста всех гра-

влияния малой примеси на диаграмму Δp_b(T ) сви-

ней скачком возрастал на 2-3 порядка. В результа-

детельствуют в пользу предположения, что в раз-

те происходил быстрый рост всего кристалла за вре-

ных температурных диапазонах наблюдается явле-

мя ∼ 200 мкс, что сопровождалось резким падением

ние с одним и тем же физическим механизмом. Тем

давления. Форма и размер кристалла на этом этапе

не менее, этот вопрос остается открытым. В интер-

регистрировалось видеосъемкой. Обзор эксперимен-

вале температур в 0.4-0.75 K экспериментально не

тальных методик, фазовая диаграмма Δp_b(T ), отоб-

удалось до сих пор воспроизвести режим роста, по-

ражающая область возникновения аномально быст-

добного тому, что наблюдался в работах [1, 2]. Та-

рого роста кристаллов, графики вероятности возник-

ким образом, в этих опытах наблюдался только од-

нократный переход из нормального режима роста к

¹⁾e-mail: vlt49@yandex.ru

аномальному. Попытки создать высокое пересыще-

Письма в ЖЭТФ том 113 вып. 1 - 2

2021

В.Л.Цымбаленко

ние в контейнере с кристаллом в нормальном состо-

янии не удались по следующей причине. Кристаллы,

рожденные в метастабильной жидкости, в отличие от

кристаллов работ [1, 2], содержали ростовые дефек-

ты [5]. Вследствие этого при нагнетании жидкости

в контейнер кристалл рос, поглощая большую часть

поступающей жидкости. Необходимое пересыщение

не создавалось.

В данной работе представлены результаты из-

мерений методикой, в которой частично преодоле-

ны ограничения предыдущих экспериментов. Внут-

ренний объем контейнера уменьшен в ∼ 50 раз, что

уменьшило размер кристалла и, соответственно, пло-

щадь его поверхности роста. Импеданс капилляра

напуска уменьшен на порядок. Это позволяет при тех

Рис. 1. Зависимость среднего кинетического коэффи-

же возможностях внешней системы создания давле-

циента роста кристаллов от начального пересыщения

ния существенно увеличить поток гелия в контейнер.

Δp0 при T = 0.74 К. Открытые кружки соответству-

2. Экспериментальная методика и резуль-

ют кристаллам с аномально быстрым ростом. Сплош-

таты. Кристаллы выращивались в контейнере по

ные кружки - кристаллы с нормальной медленной

методике, отлаженной ранее в работах

[4], п. 2.

кинетикой роста граней за счет ростовых дефектов.

Внутренний объем контейнера равнялся

80 мм³.

Наполовину закрашенный кружок демонстрирует зна-

чение кинетического коэффициента роста, вычислен-

Вольфрамовая игла для зарождения кристаллов в

ное по огибающей Δp(t) рис. 2, верхний график, ниж-

метастабильной жидкости размещалась в центре

няя кривая

контейнера. Одна из стенок контейнера являлась

мембраной емкостного датчика с инерционностью

160 мкс. Принципиальное отличие данной методики

казаны значения кинетического коэффициента роста

от предыдущей состоит в том, что зарождение

серии кристаллов при 0.74 К. Разделение кристаллов

кристалла и его последующий рост происходят во

по типу роста при 0.74 К, как видно на рис. 1, выпол-

время непрерывного потока жидкости в контейнер.

нено на серии роста из 24 кристаллов, 12 из которых

Эксперименты выполнялись при двух температурах

демонстрируют обычный рост, и 12 кристаллов пока-

0.49 и 0.74 К. Верхний предел пересыщений опре-

зывают аномально быстрый рост. Кристаллы, начи-

деляется спонтанным зарождением кристалла на

нающие рост с пересыщения менее ∼ 2.5 мбар, име-

внутренней стенке контейнера. В данных экспери-

ют кинетический коэффициент роста равный K =

ментах величины пересыщения лежат в диапазоне

= 0.28 ± 0.16 с/м. При стартовых пересыщениях бо-

0.1-5 мбар. Кинетический коэффициент роста K

лее ∼ 3 мбар усредненный кинетический коэффици-

определяется выражением:

ент роста равен 2.07±0.20 с/м. Граничное пересыще-

ние Δp_b лежит в интервале 2.5-3.5 мбар, что вдвое

Δρ

V_surf = K

Δp,

(1)

меньше граничного пересыщения наблюдаемого ра-

ρρ^′

нее, см. рис. 11 [4]. При температуре 0.49 К удалось

где V_surf - скорость роста поверхности, ρ и ρ^′ - плот-

только определить верхнюю границу Δp_b < 1 мбар,

ности жидкого и твердого гелия, Δρ = ρ^′ -ρ > 0. Пе-

что так же, как минимум, вдвое меньше ранее полу-

ресыщение Δp отсчитывается от давления фазового

ченного значения.

равновесия. Поток жидкости в контейнер приводит к

На рисунке 2 показано изменение давления в

постоянному росту кристалла, V_surf ≈ const. Созда-

контейнере во время роста кристалла при двух

ваемое пересыщение обратно пропорционально кине-

температурах. В момент t = 0 образуется крити-

тическому коэффициенту роста K. Таким образом,

ческий зародыш. Кристалл быстро растет, что со-

нормальный медленный рост кристалла происходит

провождается резким падением давления к значе-

при высоких пересыщениях, а в режиме “burst-like

нию давления фазового равновесия. При температу-

growth” пересыщение уменьшается на порядки. На

ре 0.74 К пересыщение уменьшается монотонно. Зна-

записях давления видны оба таких процесса.

чение кинетического коэффициента роста, приведен-

Величина пересыщения Δp₀ при зарождении кри-

ного в предыдущем абзаце, рассчитано по зависимо-

сталла определяет его режим роста. На рисунке 1 по-

сти Δp(t). При T = 0.49 K кинетика роста граней воз-

Письма в ЖЭТФ том 113 вып. 1 - 2

2021

Наблюдение режима “burst-like growth” на кристаллах⁴Не...

составляющая одинакова для кристаллов, выращен-

ных с одними и теми же стартовыми условиями. На

рисунке 2 нижние кривые демонстрируют усредне-

ние зависимостей Δp(t) по серии опытов с одними

и теми же начальными условиями, совмещенные по

времени начала роста и нормированные. Такая об-

работка усредняла квазипериодические скачки дав-

ления. Видно, что при обеих температурах пересы-

щение возрастает, проходит через максимум в рай-

оне ∼ 30 мс и затем через ∼ 250 мс близится к нулю.

На рисунке 3 показаны зависимости кинетического

Рис. 3. Изменение кинетического коэффициента роста

со временем. Сплошная кривая рассчитана по огиба-

ющей серии записей при T = 0.74 К. Штриховая - по

серии при T = 0.49 К

коэффициента роста K, рассчитанные по методике

Рис. 2. Изменение давления в контейнере во время ро-

статьи [6]. В начале видна релаксация кинетики к

ста кристалла. Верхний график относится к темпера-

стационарному состоянию. Эти участки K(t) хоро-

туре 0.74 К, нижний - 0.49 К. Кривые со скачками при

t = 0 на обоих графиках показывают изменение давле-

шо приближаются экспоненциальной зависимостью.

ние при росте конкретного кристалла. Плавная кривая,

Постоянная времени при температуре 0.74 К равна

смещенная ниже на величину стрелки, есть результат

5 мс и при T = 0.49 К равна 7 мс. Через ∼ 30 мс ки-

усреднения по серии измерений с одинаковыми старто-

нетический коэффициент роста становится практи-

выми условиями. На вставке в увеличенном масштабе

чески постоянным. При температуре 0.74 К его ве-

показаны скачкообразные изменения давления, подоб-

личина K

= 0.030 ± 0.006 с/м, см. рис.1 наполо-

ные режиму “burst-like growth” [1, 2]

вину закрашенный кружок. Охлаждение до 0.49 К

увеличивает K в два с лишним раза до значения

растает настолько, что приводит к осциллирующему

K = 0.07 ± 0.007с/м.

росту кристалла [4], п. 2.5, затухающим за ∼ 10 мс.

Резкие падения давления, наблюдаемые в ин-

Оценка по отношению амплитуды первого периода

тервале 30-250 мс, свидетельствуют о быстром ро-

осцилляций к стартовому давлению дает при этой

сте кристалла, т.е. о переходе граней кристалла в

температуре значение K = 6-7 с/м. Значения кине-

аномальное состояние. Из записи Δp(t) на рис. 2

тического коэффициента роста и их температурная

видно, что при температуре

0.74 К скачки воз-

зависимость согласуются с результатами, получен-

никают при пересыщениях, лежащих в диапазоне

ными ранее [4], п. 3.

0.3-0.8 мбар. Понижение температуры сдвигает этот

Как видно на рис.2, на плавное изменение дав-

интервал в меньшую сторону до значений 0.05-

ления накладываются короткие скачки. Медленная

0.2 мбар. Температура влияет на частоту появле-

Письма в ЖЭТФ том 113 вып. 1 - 2

2021

3^∗

В.Л.Цымбаленко

ния скачков, как видно на вставках рис. 2. При

Значения кинетического коэффициента роста на

= 0.49 К скачки образуются чаще, чем при

этапе быстрого роста, рассчитанные по падению

T = 0.74K.

давления после зарождения кристалла, согласуются

Монотонное возрастание пересыщения после

с ранее измеренными величинами. Таким образом,

скачка происходит вследствие возврата граней кри-

быстрый рост условно “больших” и “маленьких” кри-

сталла в нормальное состояние с низкой кинетикой.

сталлов не отличается.

По зависимостям Δp(t) видно, что возврат к норме

Падение кинетического коэффициента роста в те-

происходит без существенной задержки, которая

чение ∼ 30 мс по завершению этапа быстрого ро-

не превышает времени инерции системы измерения

ста, демонстрирует релаксацию состояния “burst-like

давления 160 мкс. Форма скачков давления асиммет-

growth” в нормальное состояние с низкой кинетикой

рична. После возникновения состояния “ burst-like

роста. Отметим, что в течение этого же времени про-

growth” при T = 0.74 К падение давления происходит

исходит релаксация действительной и мнимой части

за ∼ 400 мкс. Это время определяется кинетическим

упругого модуля кристалла [4], п. 4.7.2. Время релак-

коэффициентом роста и соответствует кинетике

сации этого процесса мало меняется в интервале 0.4-

быстрого роста после возникновения кристалла.

0.75 К и составляет 3-4 мс. Является ли данное сов-

Возврат пересыщения к первоначальному значению

падение случайным или это две стороны одного про-

происходит за 4-5 мс. При температуре 0.49 К время

цесса - на этот вопрос пока нет ответа на основании

падения давления 200-250 мкс. Отметим, что в этом

имеющихся экспериментальных данных.

случае время определяется не кинетическим коэф-

Величины кинетического коэффициента роста

фициентом роста, а частотой мягких мод колебания

кристаллов, выращенных в нормальном состоянии,

давления при осциллирующем росте кристалла

на порядок меньше коэффициентов K на этапе быст-

[4], п. 2.5. Время восстановления пересыщения

рого роста, см. рис. 1. Измерения К при T ≈ 0.75 К

уменьшается до значений 0.6-0.8 мс. Через ∼ 250 мс

ряда авторов дают большой разброс этих значений

пересыщение спадает и процесс “burst-like growth”

от 4 · 10^-4 до 0.02 с/м, см. рис.4 [4]. Подобный раз-

прекращается.

брос неудивителен, поскольку в этом режиме грани

3. Обсуждение результатов. Эксперименты

кристалла растут за счет ростовых дефектов. А де-

показали, что режим “burst-like growth”, ранее наблю-

фектная структура существенно зависит от механиз-

давшийся на совершенных кристаллах, также реали-

мов роста кристалла, отжига и т.д., различавшихся

зуется и на кристаллах, имеющих ростовые дефек-

в каждых экспериментах. Влияние различной кон-

ты. При высоких 0.4-0.75 К и при низких 2-250 мК

центрации ростовых дефектов на кинетику наглядно

температурах режим аномально быстрого роста кри-

видно по различной скорости роста эквивалентных а-

сталла проявляется одинаковым образом. Это силь-

граней при свободном росте кристалла [5]. Возмож-

ный аргумент в пользу идентичности физической

но, высокие скорости роста “маленьких“’ кристал-

природы обоих эффектов. Этот вывод, хотя и не про-

лов связаны с их дефектной структурой. Отметим,

ясняет пока физический механизм эффекта, тем не

что стационарные значения кинетического коэффи-

менее, позволяет отбросить многие возможные объ-

циента роста, рассчитанные по огибающей давления,

яснения. Например, поскольку эффект наблюдается

на порядок меньше величин для нормального роста

на совершенной грани [1, 2], то следует отбросить все

кристаллов в данных экспериментах, см. рис. 3. Они

возможные объяснения связанные с наличием росто-

близки к величинам, ранее полученным в работах

вых дефектов.

других авторов.

Постановка данного эксперимента отличается от

4. Заключение. Подводя итоги, отметим, что

предыдущих постановок экспериментов только тем,

удалось воспроизвести наблюдавшийся ранее [1, 2]

что на ∼ 2 порядка уменьшен объем контейнера.

режим “burst-like growth” на кристаллах, содержащих

Объем кристалла пропорционален внутреннему объ-

ростовые дефекты. Это указывает на то, что физи-

ему контейнера. По этой причине конечные размеры

ческие механизмы, ответственные за переход граней

кристаллов в этих экспериментах в ∼ 5 раз меньше

в состояние аномально быстрого роста в диапазоне

размеров ранее изученных кристаллов. По данным

температур от 2 мК до 0.75 К, одинаковы. Выясне-

результатам преждевременно формулировать утвер-

но, что переход от быстрой к медленной кинетике

ждение, что именно размеры кристалла таким обра-

также происходит скачком или, по крайней мере, за

зом влияют на порог Δp_b(t), разделяющий области

время менее ∼ 200 мкс. Обнаружена схожесть процес-

нормального и аномального. Можно только выска-

са релаксации кинетического коэффициента роста с

зать такое предположение.

релаксацией упругих модулей кристалла по заверше-

Письма в ЖЭТФ том 113 вып. 1 - 2

2021