Письма в ЖЭТФ, том 114, вып. 5, с. 323 - 327

Влияние механических напряжений на расщепление спиновых

подуровней в 4H-SiC

И.Д.Бреев⁺, К.В.Лихачев^+∗, В.В.Яковлева⁺, И.П.Вейшторт^+×, А.М.Скоморохов^+×, С.С.Нагалюк⁺,

Е. Н. Мохов⁺, Г. В. Астахов^+◦, П. Г. Баранов⁺, А. Н. Анисимов⁺¹⁾

⁺Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе РАН, 194021 С.-Петербург, Россия

^∗Университет ИТМО, 197101 С.-Петербург, Россия

^×Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет, 197376 С.-Петербург, Россия

^◦Институт физики ионных пучков и исследования материалов, Центр Гельмгольца Дрезден-Россендорф (HZDR),

01328 Дрезден, Германия

Поступила в редакцию 22 июля 2021 г.

После переработки 28 июля 2021 г.

Принята к публикации 29 июля 2021 г.

Продемонстрировано влияние статической механической деформации на расщепление спиновых под-

уровней центров окраски на основе вакансий кремния со спином S = 3/2 в карбиде кремния при ком-

натной температуре. Исследована деформированная гетерограница структуры AlN/4H-SiC. Определены

значения напряжения вблизи гетероинтерфейса, при помощи конфокальной спектроскопии комбина-

ционного рассеяния света. Применяя метод оптически детектируемого магнитного резонанса (ОДМР)

впервые экспериментально получена величина спин-механического взаимодействия для центра V2 в

4H-SiC. Такой подход позволил определить величину констант спин-деформационного взаимодействия

для центра V2 в 4H-SiC: Ξ = -0.1 ± 0.25 ГГц/деформация, Ξ^′ = -0.8 ± 0.1 ГГц/деформация. Резуль-

таты работы могут быть применены для контроля спиновых состояний в SiC за счет контролируемой

пьезоэлектрической деформации AlN. По результатам данной работы становится возможным оценить

параметр тонкой структуры спиновых центров D, используя метод комбинационного рассеяния света.

Такого рода оценка позволит прогнозировать магнитометрические параметры наносенсоров на основе

нанокристаллов SiC.

DOI: 10.31857/S1234567821170067

Спиновые центры в объемном и нанокристалли-

метрию [11, 15, 16] и термометрию [15, 17]. Помимо

ческом карбиде кремния (SiC) рассматриваются как

этого одиночные центры V_Si [18, 19] демонстриру-

перспективная платформа для квантовых устройств.

ют высокий контраст считывания [6, 20] и высокую

Предлагается использовать их для квантовой обра-

спектральную стабильность [21], что является осно-

ботки информации [1-3], элементов нанофотоники [4]

вой для создания квантовых повторителей [22, 23].

и квантовой сенсорики [5]. Центры на основе вакан-

Точный контроль спиновых и оптических свойств

сий кремния (V^-Si) со спином (S = 3/2), обозначаемые

V^-Si в SiC имеет решающее значение для квантовой

обычно по бесфононным линиям V1, V2,...в гекса-

сенсорики и квантовой передачи информации. Наи-

гональных (4H-SiC, 6H-SiC) и ромбических (15R-SiC,

более часто применяемый подход основан на сме-

21R-SiC) политипах в SiC обладают перспективными

щении Штарка нульфононной линии и расщеплении

спиновыми свойствами в основном и возбужденном

спинового подуровня в нулевом магнитном поле [24-

состояниях [6-13]. Такие центры в SiC представля-

26]. В качестве альтернативы эффекту Штарка мо-

ют особый интерес, поскольку их спиновое состояние

жет быть применено резонансное воздействие при

может быть выстроено и считано с помощью мето-

помощи акустических волн [27, 28]. В этой работе мы

да оптического детектирования магнитного резонан-

показываем, что механическое напряжение изменяет

са (ОДМР) при высоких температурах, достигающих

расщепление D между спиновыми подуровнями со

250^◦C [14]. Используя метод ОДМР, возможно про-

спином S = 3/2 и S = 1/2 у V2 в 4H-SiC. Для этого

водить высокочувствительную квантовую магнито-

мы исследуем гетероструктуру AlN/4H-SiC, где ме-

ханическое напряжение в кристалле возникает вбли-

¹⁾e-mail: aan0100@gmail.com

зи границы раздела из-за различных параметров ре-

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

323

3^∗

324

И.Д.Бреев, К.В.Лихачев, В.В.Яковлева

шетки и параметров термического расширения AlN

близости от образца. Резонансная частота подается

и 4H-SiC [29]. Используя конфокальную спектроско-

с амплитудной модуляцией. В процессе регистрации

пию комбинационного рассеяния света (КРС) и ме-

ОДМР было скомпенсировано внешнее магнитное

тод ОДМР, мы одновременно определяем напряже-

поле вдоль оси симметрии V_Si (c-оси) до уровня

ние решетки через сдвиг фононных мод КРС 4H-

10 мкТл. Упрощенная схема регистрации ОДМР

SiC и расщепление спиновых подуровней. Учитывая,

приведена на рис. 1.

что AlN является пьезоэлектриком, который также

используется для изготовления электроакустических

преобразователей на SiC [27], наши результаты могут

быть применены для локального контроля спиновых

состояний в SiC за счет деформаций.

Гетероструктура AlN/4H-SiC была выращена

сублимационным сэндвич-методом [30]. Подложка

4H-SiC выращивается при температуре

2200^◦C

в атмосфере аргона. Скорость роста кристаллов

составляла около

100 мкм/ч. Концентрация фо-

новых примесей, полученная с помощью метода

вторично-ионной масс-спектрометрии (ВИМС),

составляет: N = 7.3 × 10¹⁶ см^-3; B = 4.4 × 10¹⁶ см^-3;

= 4.2 × 10¹⁶ см^-3. Перед началом роста AlN

кристалл 4H-SiC полируют и нарезают на пласти-

ны. Кристаллы AlN выращивают при следующих

Рис. 1. (Цветной онлайн) Схематическое представле-

ние гетероструктуры AlN/4H-SiC. Упрощенная схема

параметрах: температура в камере составляет около

регистрации ОДМР демонстрирует возбуждающий ла-

2000^◦C, температурный градиент составляет около

зер (523 или 785 нм) (Laser) и генератор радиочасто-

5 K/мм, давление азота в камере варьируется в

ты (RF). На зеленом фоне схематично показаны ли-

диапазоне 0.3-1 атм.

нии спиновых подуровней VSi (не масштабируемое) в

Для создания V_Si было осуществлено облучение

деформированной области SiC (справа от гетерограни-

электронами с энергией 2 МэВ с потоком 10¹⁸ см^-2.

цы) и недеформированной области SiC (вблизи гете-

При таком облучении достигается однородное рас-

рограницы). Сплошные круги схематично показывают

пределение V_Si и оптимальное соотношение сигнал-

электроны, выстроенные оптически при лазерной на-

шум ОДМР [31]. После облучения кристаллы скалы-

качке

вались перпендикулярно поверхности роста. Поверх-

ности сколов оптически гладкие, что позволяло про-

Применяя вышеописанные методы, были получе-

водить конфокальное оптическое сканирование без

ны спектры КРС и ОДМР для 4H-SiC, в зависимо-

дополнительной полировки.

сти от расстояния до гетерограницы. Примеры спек-

Для измерения спектров КРС, фотолюминес-

тров КРС непосредственно на границе раздела и на

ценции (ФЛ) и ОДМР мы использовали оптиче-

расстоянии 25 мкм от нее приведены на рис. 2. На

скую базу конфокального микроскопа

(“Spectra”

нем показаны три резонанса КРС, которые связаны

NT-MDT SI), оснащенного спектрометром (SOL

с E₂ TO, A₁ TO и E₁ TO фононными модами в 4H-

Instruments), ПЗС матрицей (Andor) и фотодетек-

SiC [32, 33]. Сплошной линией показана аппроксима-

тором (Hamamatsu C12483-250). Сбор сигнала осу-

ция линий для вычисления положения КРС мод. На

ществлялся с использованием объектива с NA= 0.9

данных спектрах наблюдаются сдвиги положения ре-

и входным пинхолом 100 мкм, что обеспечивало сбор

зонансов КРС вблизи гетерограницы AlN/4H-SiC от

сигнала из объема менее 5 мкм³. В режиме регистра-

значений в недеформированном кристалле. В част-

ции спектров КРС и ФЛ оптическое возбуждение

ности, ΔwE2 = 1.24 см^-1 для моды E₂ с частотой

происходило при помощи полупроводникового ла-

775.86 см^-1 и ΔwA1 = 2.5 см^-1 для моды A₁ с часто-

зера (λ = 532 нм, мощностью возбуждения около

той 781.83 см^-1.

5 мВт). В режиме регистрации ОДМР возбуждение

Изменение положения центров резонансов КРС

ФЛ происходило при помощи полупроводникового

происходит из-за деформации кристалла (сжатие)

лазера (λ = 785 нм, мощностью возбуждения около

4H-SiC вблизи границы раздела, что схематично по-

100 мВт). Резонансная радиочастота передается

казано на рис. 3. Одноосная деформация характери-

на антенну, расположенную в непосредственной

зуется компонентами напряжений вдоль (σ_∥) и пер-

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Влияние механических напряжений. . .

325

Рассчитанные по данной методике деформации

позволяют проанализировать их влияние на вакан-

сионные центры. Эффективный спиновый Гамильто-

ниан с учетом деформаций при отсутствии внешнего

магнитного поля можно представить в виде [36, 37]:

(

)

[

(

)

u_xx + u_yy

H =

S^2z -

u_zz -

(

)

]

u_xx + u_yy

+Ξ^′

u_zz +

+D₀

(1)

где D₀ - параметр тонкой структуры без учета меха-

нических напряжений, Ξ и Ξ^′ - компоненты тензора

спин-деформационного взаимодействия, u_αβ - ком-

поненты тензора деформаций. Гамильтониан (1) за-

Рис. 2. (Цветной онлайн) Спектр КРС AlN/4H-SiC:

писывается с учетом механических деформаций в од-

красная линия - вблизи границы раздела; черная ли-

ноосном приближении для симметрии C_∞v, когда их

ния - на расстоянии 25 мкм от границы раздела. Пики,

влияние на вакансионные центры описывается тен-

связанные с E2 TO, A1 TO и E1 TO фононными мода-

ми, подписаны на рисунке

зором спин-деформационного взаимодействия Ξ_αβ со

значимыми компонентами Ξ и Ξ^′. В случае одноосной

деформации по оси z (u_zz = u_∥, u_xx = u_yy = u_⊥) рас-

щепление спиновых подуровней V_Si в нулевом маг-

нитном поле Δ будет зависеть от компонент тензора

напряжений как:

[

]

Δ=2

Ξ(u_∥ - u_⊥) + Ξ^′(u_∥ + u_⊥) + D₀

(2)

Рис. 3. (Цветной онлайн) Схематичное изображение де-

формации решетки в AlN и 4H-SiC из-за изменения на-

пряжений вблизи границы раздела

пендикулярно (σ_⊥) оси c. Смещение положения цен-

тров резонансов КРС определяется формулой Δw_i =

= 2a^′iσ_⊥+b^′iσ_∥. Используя значения деформационных

Рис. 4. (Цветной онлайн) Спектр ОДМР центра V2

потенциалов для фононных мод A₁ TO и E₂ TO [34]

в 4H-SiC вблизи гетерограницы. Красная линия -

и константы эластичности [35], мы вычислили про-

спектр, полученный на гетерогранице AlN/SiC; чер-

филь распределения напряжений и деформаций от

ная линия - спектр, полученный на расстоянии 25 мкм

0 до 32 мкм от гетерограницы. Максимальные зна-

от гетерограницы AlN/SiC. Слева на вставке показано

чения компонент тензора напряжений наблюдаются

расщепление основного состояния спиновых подуров-

на гетерогранице и составляют σ_⊥ = -0.19 ГПа и

ней VSi в нулевом магнитном поле Δ. Регистрация спек-

σ_∥ = -0.87 ГПа. Компоненты тензора деформаций в

тров происходит при комнатной температуре

этой точке равны, соответственно, u_⊥ = -0.18×10^-3

и u_∥ = -1.54 × 10^-3. Используемая методика расче-

На рисунке 4 изображены ОДМР-спектры, заре-

тов зависимости деформаций от расстояния до гра-

гистрированные при комнатной температуре на ге-

ницы была ранее подробно описана в [29].

терогранице AlN/4H-SiC (Interface) и на расстоянии

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

326

И.Д.Бреев, К.В.Лихачев, В.В.Яковлева

25 мкм от нее (Depth). Положение резонанса, относя-

стицах SiC. В свою очередь, такого рода оценка поз-

щегося к вакансионным центрам V2 [38], определя-

волит прогнозировать магнитометрические парамет-

ется расщеплением спиновых подуровней в нулевом

ры наносенсоров на основе нанокристаллов SiC [15].

магнитном поле ν = |Δ| /h. Для определения поло-

В дополнении можно добавить, что используя пьезо-

жения центра ОДМР резонанса была проведена ап-

электрические свойства AlN на основе гетерострук-

проксимация функцией Гаусса.

тур AlN/SiC становится возможным создать пьезо-

Вблизи гетерограницы ОДМР резонанс центра

настраиваемые спиновые структуры, перспективные

сдвигается в область более высоких частот

в области квантовой коммуникации, как элементы

по сравнению с ОДМР резонансом на свобод-

нанофотоники.

ной поверхности

4H-SiC. Используя уравнение

Работа выполнена при частичной финансовой

(2), положение линии ОДМР и значений ком-

поддержке фонда Российского фонда фундамен-

понент тензора деформаций, были рассчитаны

тальных исследований # 20-52-76010. А. Н. Анисимов

компоненты тензора спин- деформационного взаи-

благодарит Совет по грантам Президента Россий-

модействия Ξ = -0.1 ± 0.25 ГГц/деформация, Ξ^′ =

ской Федерации за финансовую поддержку данной

= -0.8±0.15 ГГц/деформация и D₀ = 36±0.15 МГц.

работы, Стипендия # СП-2179.2021.5.

Используя полученные значения Ξ и Ξ^′, рассчитаны

Авторы

выражают

благодарность

зависимости положения центра резонанса ОДМР

А. В. Пошахинскому за обсуждение результатов

(синяя линия на рис. 5). Данная зависимость хорошо

работ.

G. V. Astakhov and V. Dyakonov, Defects in Advanced

Electronic Materials and Novel Low Dimensional

Structures. Defects for Quantum Information

Processing in SiC, Woodhead Publishing

(2018),

p. 211.

S. Castelletto and A. Boretti, J. Phys. 2, 022001 (2020).

N. T. Son, C. P. Anderson, A. Bourassa, K. C. Miao,

C. Babin, M. Widmann, M. Niethammer, J. Ul Hassan,

N. Morioka, I. G. Ivanov, F. Kaiser, J. Wrachtrup, and

D. D. Awschalom, Appl. Phys. Lett. 116, 190501 (2020).

D. M. Lukin, M. A. Guidry, and J. Vučković, PRX

Quantum 1, 020102 (2020).

Рис. 5. (Цветной онлайн) Положение центра резонанс-

S. A. Tarasenko, A.V. Poshakinskiy, D. Simin,

ной линии ОДМР в зависимости от расстояния до гра-

V. A. Soltamov, E. N. Mokhov, P. G. Baranov,

ницы раздела; синей линией обозначен результат рас-

V. Dyakonov, and G. V. Astakhov, Phys. Status Solidi

чета с использованием деформаций

B 255, 1700258 (2018).

P. G. Baranov, A. P. Bundakova, A. A. Soltamova,

согласуется с экспериментально полученным значе-

S. B. Orlinskii, I.V. Borovykh, R. Zondervan,

нием резонанса ОДМР (черная пунктирная линия

R. Verberk, and J. Schmidt, Phys. Rev. B

83,

на рис. 5). Расчет положения ОДМР резонанса

125203 (2011).

вычислено с использованием фононных сдвигов

P. G. Baranov, H. J. von Bardeleben, F. Jelezko, and

измеренных по спектрам КРС.

J. Wrachtrup, Magnetic Resonance of Semiconductors

Заключение. В работе оценено влияние механи-

and their Nanostructures, Springer Vienna, Vienna

ческой деформации на спиновые свойства ваканси-

(2017).

онного центра V2 в 4H-SiC. Рассчитаны компоненты

V. A. Soltamov, A. A. Soltamova, P. G. Baranov, and

тензора спин-деформационного взаимодействия. На-

I. I. Proskuryakov, Phys. Rev. Lett. 108, 226402 (2012).

блюдаемый сдвиг в ОДМР спектре вызван механи-

D. Riedel, F. Fuchs, H. Kraus, S. Väth, A. Sperlich,

ческим напряжением, что показывает возможность

V. Dyakonov, A. Soltamova, P. Baranov, V. Ilyin, and

механического контроля расщепления D между спи-

G. V. Astakhov, Phys. Rev. Lett. 109, 226402 (2012).

новыми уровнями со спином ±1/2 и ±3/2 для V2

10.

A. L. Falk, B. B. Buckley, G. Calusine, W. F. Koehl,

центров в SiC. Нам удалось разработать метод оцен-

V. V. Dobrovitski, A. Politi, C. A. Zorman,

ки тонкой структуры D по спектрам КРС, что пер-

P. X. L. Feng, and D. D. Awschalom, Nat. Commun. 4,

спективно для расчета спиновых свойств в наноча-

1819 (2013).

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Влияние механических напряжений. . .

327

11.

D. Simin, V. A. Soltamov, A.V. Poshakinskiy,

I. A. Abrikosov, G. Calusine, W. F. Koehl, A. Gali, and

A.N. Anisimov, R. A. Babunts, D. O. Tolmachev,

D. D. Awschalom, Phys. Rev. Lett. 112, 187601 (2014).

E. N. Mokhov, M. Trupke, S. A. Tarasenko, A. Sperlich,

25.

M. Rühl, L. Bergmann, M. Krieger, and H. B. Weber,

P. G. Baranov, V. Dyakonov, and G. V. Astakhov,

Nano Lett. 20, 658 (2020).

Phys. Rev. X 6, 031014 (2016).

26.

D. M. Lukin, A.D. White, R. Trivedi et al.

12.

А.Н. Анисимов, Р. А. Бабунц, И. Д. Бреев, В. А. Сол-

(Collaboration), npj Quantum Inf. 6, 80 (2020).

тамов, Е. Н. Мохов, П. Г. Баранов, Письма в ЖЭТФ

27.

S. J. Whiteley, G. Wolfowicz, C. P. Anderson,

112(12), 813 (2020).

A. Bourassa, H. Ma, M. Ye, G. Koolstra, K. J. Satzinger,

13.

H. Kraus, V.A. Soltamov, D. Riedel, S. Väth,

M. V. Holt, F. J. Heremans, A. N. Cleland,

F. Fuchs, A. Sperlich, P. G. Baranov, V. Dyakonov, and

D. I. Schuster, G. Galli, and D. D. Awschalom,

G. V. Astakhov, Nat. Phys. 10, 157 (2014).

Nature Phys. 15, 490 (2019).

14.

H. Kraus, V. A. Soltamov, F. Fuchs, D. Simin,

28.

Hernández-M´ınguez,

A.V.

Poshakinskiy,

A. Sperlich, P. G. Baranov, G. V. Astakhov, and

M. Hollenbach, P. V. Santos, and G. V. Astakhov,

V. Dyakonov, Sci. Rep. 4, 5303 (2015).

Phys. Rev. Lett. 125, 107702 (2020).

15.

A.N. Anisimov, V. A. Soltamov, I. D. Breev,

29.

I. D. Breev, K. V. Likhachev, V. V. Yakovleva,

R. Hübner, G. V. Astakhov, P. G. Baranov,

M. M. Khalisov, R. A. Babunts, A. V. Ankudinov,

E. N. Mokhov, and A. N. Anisimov, J. Appl. Phys. 129,

and P. G. Baranov, JETP Lett. 108, 610 (2018).

055304 (2021).

16.

V.A. Soltamov, C. Kasper, A. V. Poshakinskiy,

30.

E. N. Mokhov and A. A. Wolfson, Growth of AlN and

A.N. Anisimov, E. N. Mokhov, A. Sperlich,

GaN crystals by sublimation, in Single Crystals of

S. A. Tarasenko, P. G. Baranov, G. V. Astakhov,

Electronic Materials: Growth and Properties, ed. by

and V. Dyakonov, Nat. Commun. 10, 1678 (2019).

R. Fornary, Woodhead Publishing, Elsevier, Amsterdam

17.

A.N. Anisimov, D. Simin, V. A. Soltamov,

(2018).

S. P. Lebedev, P. G. Baranov, G. V. Astakhov, and

31.

C. Kasper, D. Klenkert, Z. Shang, D. Simin,

V. Dyakonov, Sci. Rep. 6, 33301 (2016).

A. Gottscholl, A. Sperlich, H. Kraus, C. Schneider,

18.

M. Widmann, S.-Y. Lee, T. Rendler et al.

S. Zhou, M. Trupke, W. Kada, T. Ohshima,

(Collaboration), Nat. Mater. 14, 164 (2015).

V. Dyakonov, and G. V. Astakhov, Phys. Rev. Appl.

19.

F. Fuchs, B. Stender, M. Trupke, D. Simin, J. Pflaum,

13, 044054 (2020).

V. Dyakonov, and G. V. Astakhov, Nat. Commun. 6,

32.

N. Sugiyama, M. Yamada, Y. Urakami, M. Kobayashi,

7578 (2015).

T. Masuda, K. Nishikawa, F. Hirose, and S. Onda,

20.

R. Nagy, M. Widmann, M. Niethammer,

Mater. Res. Soc. Symp. Proc. 1693, 107 (2014).

D. B. R. Dasari, I. Gerhardt,

Ö. O. Soykal, M. Radulaski,

33.

D. W. Feldman, J. H. Parker, J. W. J. Choyke, and

T. Ohshima, J. Vučković, N. T. Son, I. G. Ivanov,

L. Patrick, Phys. Rev. 170, 698 (1968).

S. E. Economou, C. Bonato, S.-Y. Lee, and

34.

R. Sugie and T. Uchida, J. Appl. Phys. 122, 195703

J. Wrachtrup, Phys. Rev. Appl. 9, 034022 (2018).

(2017).

21.

R. Nagy, M. Niethammer, M. Widmann, Y.-C. Chen et

35.

K. Kamitani, M. Grimsditch, J. C. Nipko, C.-K. Loong,

al. (Collaboration), Nat. Commun. 10, 1954 (2019).

M. Okada, and I. Kimura, J. Appl. Phys. 82, 3152

22.

N. Morioka, C. Babin, R. Nagy et al. (Collaboration),

(1997).

Nat. Commun. 11, 2516 (2020).

36.

A. V. Poshakinskiy and G. V. Astakhov, Phys. Rev. B

23.

D. M. Lukin, C. Dory, M. A. Guidry, K. Y. Yang,

100, 094104 (2019).

S. D. Mishra, R. Trivedi, M. Radulaski, S. Sun,

37.

P. Udvarhelyi and A. Gali, Phys. Rev. Appl. 10, 054010

D. Vercruysse, G. H. Ahn, and J. Vučković, Nature

(2018).

Photon. 14, 330 (2020).

38.

S. B. Orlinski, J. Schmidt, E. N. Mokhov, and

24.

A.L. Falk, P. V. Klimov, B. B. Buckley, V. Ivády,

P. G. Baranov, Phys. Rev. B 67, 125207 (2003).

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021