Письма в ЖЭТФ, том 116, вып. 7, с. 426 - 433

О лазерно-индуцированной генерации высших гармоник и

смешении волн высокого порядка в графеновой квантовой точке

Б.Р.Авчян, А.Г.Казарян¹⁾, К.А.Саргсян, Х.В.Седракян

Центр Физики Сильных Полей, Ереванский Государственный Университет, 0025 Ереван, Армения

Поступила в редакцию 15 августа 2022 г.

После переработки 23 августа 2022 г.

Принята к публикации 26 августа 2022 г.

Мы представляем результаты численных исследований смешения волн высокого порядка/генерации

высших гармоник (СВВ/ГВГ) с учетом процесса многочастичного взаимодействия, вызванным двух-

частотным циркулярным сильным лазерным полем в графеновой квантовой точке (ГКТ). Показано

влияние относительной фазы такого лазерного поля на спектр генерируемых в ГКТ гармоник высоко-

го порядка. Это может позволить управлять поляризацией генерируемых гармоник. ГКТ описывается

моделью ближайшего соседа с сильной связью (СС). Многочастичное взаимодействие рассматривает-

ся в расширенном приближении Хаббарда. Мы использовали уже премененный нами метод решения

квантовых кинетических уравнений в локальных представлениях для заряженных носителей и полу-

чили общую формулу для процессов СВВ/ГВГ в ГКТ. Анализ полученных результатов подтверждает

достаточную эффективность ГВГ в треугольной и шестиугольной ГКТ с зигзагообразными краями при

определенных фазах двухчастотного циркулярного лазерного поля.

DOI: 10.31857/S123456782219003X, EDN: khrkpg

С появлением лазеров возрос интерес к основ-

сти применения исходного графена в отличие, напри-

ным процессам взаимодействия сильных лазерных

мер, от двухслойного графена [25]. Для многих нели-

полей с кристаллами в нелинейной оптике и нанооп-

нейных эффектов отсутствие энергетической щели

тике. Последнее представляет собой преобразование

в графене является фундаментальным ограничени-

несколько фотонов накачки в один фотон с более вы-

ем, например, для валейтроники. Последнее невоз-

сокой энергией, генерация высших гармоник (ГВГ)

можно из-за инверсионной симметрии такой систе-

или, более обобщенно, смешением волн более высо-

мы [26]. В работе [27] продемонстрированы индуци-

кого порядка: генерация суммарно-разностной час-

рованные светом селективные по долинам возбужде-

тоты [1]. ГВГ [2] представляет собой строго нелиней-

ния, и ожидается значительная селективная по до-

ный процесс, выходящий за рамки режимов нелиней-

линам ГВГ в обычном графене при использовании

ной оптики. Вплоть до последнего десятилетия ис-

комбинации двух полей, основной и ее второй гар-

следования были сосредоточены на ГВГ в атомар-

моники, циркулярно поляризованных, вращающих-

ных и молекулярных газах [3]. Недавно изучение

ся в противоположных направлениях, так называе-

ГВГ начали распространять на двумерные кристал-

мого бициркулярного лазерного поля. С другой сто-

лы и другие наноструктуры. Уникальные электрон-

роны, проблема нулевой энергетической щели в гра-

ные и оптические свойства графена как эффектив-

фене также была решена за счет уменьшения по-

ного нелинейно-оптического материала обсуждают-

перечного размера графена [28]. Среди углеродных

ся во многих теоретических [4-21] и эксперименталь-

наноструктур в качестве нелинейной среды интерес

ных [22, 23] исследованиях, рассматривающих раз-

представляют графеновые наноленты [28, 29], графе-

личные экстремальные нелинейно-оптические эф-

ноподобные квантовые точки, такие как замкнуто-

фекты, в частности, смешение волн высокого поряд-

выпуклые фуллерены различной базовой симмет-

ка (СВВ)/ГВГ, происходящее в полях сильного коге-

рии [20, 21], и графеновая квантовая точка (ГКТ)

рентного излучения в многофотонном режиме при

различных конечных размеров. Наноструктура гра-

возбуждении таких наноструктур [24]. Однако ну-

фена может быть охарактеризована тем, сохранена

левая ширина запрещенной зоны монослойного по-

ли симметрия подрешетки. ГКТ со щелью можно

луметаллического графена ограничивает возможно-

управлять с помощью его поперечного размера, фор-

мы и типа края [28, 30, 31]. В то же время такая нано-

структура обладает оптическими свойствами, прин-

¹⁾e-mail: amarkos@ysu.am

426

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

О лазерно-индуцированной генерации высших гармоник . . .

427

ципиально отличными от свойств исходного графе-

E_x (t) = f (t) (E₀₁ cos(ωt + φ) + E₀₂ cos(2ωt + φ)),

на [32, 33], но не менее выдающимися свойствами,

(1)

чем однослойный графен [4]. Преимущество ГКТ пе-

E_y (t) = f (t)(E₀₁ sin(ωt + φ) - E₀₂ sin(2ωt + φ)),

ред графеновыми нанолентами [34, 35] заключается

(2)

в ограничении квазичастиц в пространстве. Так как

где φ - фаза и E₀₁, E₀₂ - амплитуды напряженностей

ограниченность в пространстве препятствует распро-

двух вращающихся в противоположных направлени-

странению электронного волнового пакета, замкну-

ях циркулярно поляризованных полей основной вол-

того еще в одном дополнительном измерении, и уве-

ны накачки с соответствующими несущими частота-

личивает эффективность ГВГ [36-39]. Таким обра-

ми ω и 2ω, формирующих так называемый “трилист-

зом, представляет интерес исследование в ГКТ вли-

ник” [27], f (t) = sin² (πt/T ) - медленно меняющаяся

яния относительной фазы двухчастотного циркуляр-

огибающая с длительностью импульса T . Последняя

ного лазерного поля на спектр генерируемых гармо-

равна 20 периодам волны: T = 40π/ω.

ник высокого порядка. Согласование симметрии си-

Далее используем метод, уже примененный в

стемы свет-квантовая точка может иметь место для

ранних работах [37, 38]. Начальную матрицу плот-

ГКТ с определенной групповой симметрией. Послед-

ности определим из эмпирического гамильтониана

нее имеет решающее значение для выхода ГВГ и

с сильной связью (СС), т.е. “одетого” кулоновским

может увеличить вероятность генерации гармоник.

взаимодействием СС-гамильтониана [28]. Этот под-

Им можно управлять с помощью относительной фа-

ход широко используется в физике сильных по-

зы между двумя частотами волны накачки. Это мо-

лей [12, 21, 41-47]. Вкратце, это предложение обосно-

жет позволить управлять поляризацией генерируе-

вывается следующим образом. Свободный гамильто-

мых гармоник, как это обычно делается при ГВГ в

ниан ГКТ имеет вид:

газах [40].

∑

В настоящей работе рассматривается многофо-

1∑

U∑

H₀ = -

t^0ijc^†iσc_jσ +

V_ijn_in_j +

n_iσn_iσ,

тонная ГВГ в плоской квази-нулемерной ГКТ тре-

i,j,σ

i,j

iσ

угольной и шестиугольной форм с зигзагообразны-

(3)

ми краями, управляемой двухчастотным циркуляр-

где операторы c^†iσ, c_iσ удовлетворяют правилам ан-

ным полем, созданным двумя вращающимися на-

тикоммутативности. Оператор электронной плотно-

встречу циркулярно поляризованными полями ин-

сти имеет вид n_iσ = c^†iσc_iσ и n_i = n_i↑ + n_i↓ - пол-

тенсивного когерентного излучения. Изучается роль

ная электронная плотность для узла i. Первый член

фазы двухчастотного циркулярного поля высокой

в свободном гамильтониане (3) представляет собой

интенсивности на процесс ГВГ в плоскости ГКТ.

кинетическую энергетическую часть СС гамильтони-

Замкнутая система дифференциальных уравнений

ана с нулевыми туннельными матричными элемен-

для одночастичной матрицы плотности при много-

тами t^0ij . Второе и третье слагаемые в (3) соответ-

фотонном взаимодействии ГКТ и сильного лазер-

ствуют ЭЭВ в рамках расширенного приближения

ного поля решается численно в рамках микроско-

Хаббарда с межузельной ∼ V_ij и внутриузловой ∼ U

пической теории. Кулоновское электрон-электронное

кулоновскими энергиями отталкивания. Межузловое

взаимодействие (ЭЭВ) описывается в приближении

кулоновское отталкивание описывается переменным

Хаббарда. Полученные решения указывают на зна-

по системе расстоянием d_ij между парами ближай-

чимость влияния полной симметрии волны накач-

ших соседей: ∼ V_ij = V d_min/d_ij (d_min - минимальное

ки на нелинейно-оптический отклик ГКТ, учитывая,

расстояние до ближайшего соседа). Член ЭЭВ вза-

что последние имеют различную форму с различной

имодействия в (3) содержит произведения четырех

точечно-групповой симметрией, а вероятности мно-

фермионных операторов. Мы рассмотрели кулонов-

гофотонной ГВГ будут контролироваться относи-

ское взаимодействие в рамках феноменологического

тельной фазой двухчастотного циркулярного силь-

приближения Хартри-Фока. Используя разложение

ного когерентного излучения.

Хартри-Фока [28], гамильтониан (3) можно аппрок-

Мы изучим нейтральную плоскую ГКТ, ограни-

симировать как:

ченную в плоскости xy. Будем рассматривать силь-

∑

ную электромагнитную (ЭМ) волну, распространяю-

HHF

≃ - t^0ijc^†iσc_jσ + U (n_i↑n_i↓ + n_i↓n_i↑) +

щуюся перпендикулярно плоскости xy. В этом слу-

i,j,σ

чае ЭМ волна становится однородным квазипериоди-

∑

ческим электрическим полем - двухчастотное цирку-

+ V_ijn_jn_i - V_ijc^†

c_jσ c^†

c_jσ

(4)

iσ

лярное поле с напряженностью E = (E_x, E_y):

i,j

i,j,σ

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

2^∗

428

Б.Р.Авчян, А.Г.Казарян, К.А.Саргсян, Х.В.Седракян

(σ)

где c^†

c_jσ

- усредненная в поле матрица плотности

матрицы плотности ρ

= c^†

ciσ . Будем также

iσ

jσ

считать, что система релаксирует со скоростью γ к

иn_iσ = c^†

ciσ . Теперь в (4) у нас есть только про-

iσ

равновесному ρ^(σ)0ij. Чтобы описать замкнутую систе-

изведение двух фермионных операторов и гамильто-

му уравнений для одночастичной матрицы плотно-

ниана (4) можно записать как

сти ρ^(σ)ij, будем рассматривать ЭЭВ в рамках при-

∑

HHF

†

ближения Хартри-Фока и гамильтониан (3) аппрок-

=- t_ij c

c_jσ

c_jσ.

(5)

iσ

симируем как (6). Таким образом, получается следу-

i,j,σ

ющее уравнение для матрицы плотности:

Фактически это одночастичный гамильтониан СС,

заданный с нормированной энергией переноса t_ij, ко-

∑(

)

∂ρ^(σ)

торая зависит от матрицы плотности, усредненной

iℏ

τ_kjσρ^(σ)ik - τ_ikσρ^(σ)

+(V_iσ - V_jσ ) ρ^(σ)ij +

∂t

в поле. Можно самосогласованно определить мат-

рицу плотности основного состояния ρ^(σ)0ij [45], а за-

(

)

тем вы

+ eE (t)(r_i - r_j)ρ^(σ)ij - iℏγ ρ^(σ)ij - ρ^(σ)

(7)

(

)

0ij

носа t_ij ρ^(σ)

или применить феноменологический

0ij

и матрицы V_iσ, τ_ijσ определяются через матрицу

подход [28]. Таким образом, можно принять t_ij , рав-

плотности ∂ρ^(σ)ij:

ным экспериментально измеренному интегралу пе-

рехода для графеновых наноструктур, и перейти к

∑ (

)

(

)

V_iσ =

V_ij ρ^(α)jj - ρ^(α)

+U ρ^(σ)ii -ρ^(σ)

(8)

оценке элементов матрицы плотности по отношению

0jj

0ii

jα

к основному состоянию - полностью заполненной ва-

лентной зоне эмпирического СС-гамильтониана (5).

(

)

Отметим, что это приближение неприменимо для си-

τ_ijσ = t_ij + V_ij ρ^(σ)ji - ρ^(σ)

(9)

0ji

стем, основное состояние которых существенно отли-

чается от полностью заполненной валентной зоны.

Далее численно диагонализуем СС гамильтониан

Например, экситонный конденсат [45]. Однако для

H₀. Отметим, что ЭЭВ в пределе Хартри-Фока вхо-

графеновых наноструктур экспериментальные дока-

дит в эмпирический интеграл переноса между бли-

зательства таких явлений отсутствуют. Поэтому в

жайшими атомами t_ij , который выбирается близким

качестве свободного гамильтониана мы взяли:

к экспериментальным данным t_ij = 2.7 эВ [28]. Для

∑

всех расчетов мы приняли V = 0.3U [48, 49]. В га-

HHF

≃ - t_ijc^†iσc_jσ + U (n_i↑ - n_0i↑)n_i↓ +

мильтониане мы пренебрегли колебаниями решет-

〈i,j〉σ

ки. С помощью численной диагонализации находим

∑

собственные состояния ψ_µ (i) и собственные энергии

+ U (n_i↓ - n_0i↓)n_i↑ + V_ij(n_j - n_0j)n_i -

ε_µ (µ = 0, 1, ..., N - 1). Результаты численной диа-

iσ

〈i,j〉

∑

E D

)

гонализации показаны на соответствующем рисун-

- V_ijc^†

c_jσ

c^†

c_jσ

- c^†

c_jσ

(6)

ке. Видно, что без туннелирования все энергетиче-

iσ

〈i,j〉σ

ские уровни вырождаются. Так, туннелирование сня-

В этом предстDвлениE начальное значение матри-

ло вырождение и привело к образованию зоны ва-

цы плотности c^†

c_jσ

вычисляется относительно

лентных состояний ниже уровня Ферми ε_µ

= 0, и

iσ

зоны состояний проводимости выше уровня Ферми,

гамильтониана СС (5) при фиксированном t_ij . Та-

и щели на уровне Ферми (см. также [28]). Квантовая

ким образом, в статическом пределе гамильтониан

динамика ГКТ в сильном периодическом волновом

Хартри-Фока для ЭЭВ обращается в нуль. Таким об-

поле управляется замкнутой системой дифференци-

разом, ЭЭВ в приближении Хартри-Фока актуально

альных уравнений (7), которые должны быть реше-

только для квантовой динамики, инициируемой ла-

ны с правильными начальными условиями. Мы стро-

зерным полем. Взаимодействие света с ГКТ описыва-

им преимущественно матрицу плотности ρ^(σ)0ij через

ется в терминах калибровки длины через истинный

заполнение электронных состояний в валентной зоне

скалярный потенциал:

в соответствии с распределением Ферми-Дирака при

∑

∑_N-1

H_int = e

r_iE (t)c^†iσc_iσ

нулевой температуре ρ(σ)0ij =

ψ^∗µ (j)ψ_µ (i), с

µ=N/2

iσ

HTB

собственным состоянием ψ_µ (i) гамильтониана

с радиус-вектором r_i и элементарны[м за]ядом e.

Уравнение движения для матрицы плотности реша-

Из уравнения Гейзенберга iℏ∂L/∂t =

H мы по-

ется путем интегрирования по времени уравнения (7)

лучим эволюционные уравнения для одночастичной

при помощи стандартного алгоритма Рунге-Кутты

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

О лазерно-индуцированной генерации высших гармоник . . .

429

четвертого порядка. Определим спектр ГВГ, оцени-

зы φ соответственно для треугольной и шестиуголь-

вая преобразованием Фурье a(Ω) дипольного уско-

ной ГКТ. Частоты двух циркулярно поляризован-

ных полей основной волны приняты ω = 0.1 эВ/ℏ

рения a (t) = d²d/dt². Дипольный момент опреде-D E∑

и 2ω = 0.2 эВ/ℏ, а две амплитуды напряженности

ляется как d (t) =

r_ic^†

ciσ . Мы нормируем

iσ

поля равны E₀₁ = E₀₂ = 0.1 В/Å. Полное ЭМ по-

дипольное ускорение коэффициентом a₀ = ω²d, где

ле одинаково для φ = 0 и φ = 2π. Как и ожида-

ω = 1 эВ/ℏ и d = 1Å. Сила, излучаемая на данной

лось, общая вероятность гармоник модулируется при

частоте, пропорциональна |a (Ω)|². ГКТ имеют зигза-

вращении “трилистника” двухчастотного циркуляр-

гообразные края для всех случаев. Примем частоту

ного поля. Для неограниченного в пространстве гра-

возбуждения ω = 0.1 эВ/ℏ, что значительно меньше

фена в низкочастотной волне накачки спектр ГВГ

типичных энергий щелей U ≃ 3 эВ, V ≃ 0.3U. Веро-

изотропен относительно вектора поляризации двух-

ятность релаксации принята равной ℏγ = 50 мэВ.

частотного циркулярного поля. Для высоких частот

Для большинства расчетов волновое поле (1), (2)

зависимость не изотропна, но из-за симметрии уг-

предполагается двухчастотным циркулярным полем.

леродной шестиугольной ячейки оптический отклик

Фаза волны равна φ = 0 почти во всех случаях. Из-

относительно вектора поляризации двухчастотного

начально рассмотрена компонента |a_x (Ω) |, результа-

циркулярного поля носит периодический характер

ты для |a_y (Ω)| идентичны. Ось x лежит в плоскости

с периодом 2π/3, а управляемые током гармоники

рис. 1 и 2 и направлена вдоль оси x вправо.

относительно низшего порядка следуют ожидаемо-

му образцу, достигая максимума, когда электроны

устремляются к более крутым стенкам [27]. Для ГКТ

в “трилистнике” двухчастотного циркулярного поля

мы видим совсем другую картину. В этом случае мы

имеем сильную анизотропию. Разные φ приводят к

разным вероятностям ГВГ для одной и той же гар-

моники. Для наглядности на рис. 5 показана вероят-

Рис. 1. Схема двухчастотного циркулярного поля ЭМ

ность ГВГ для эффективных относительно невысо-

волны при (а) - φ = 0; (b) - φ = 3π/2

ких гармоник H19 и H20 в зависимости от фазы. В

частности, для треугольной ГКТ мы имеем макси-

На рисунке 1 схематично показано двухчастотное

мум для H20 на фазе φ = 5π/12, а для шестиуголь-

циркулярное ЭМ поле, на рис. 2 и 3 соответственно

ной ГКТ предпочтительнее фазы φ = 2π/3, 5π/3.

показаны решетка графена и энергетический спектр

Для последнего спектр идентичен при φ = 0 и φ = π

СС в окрестности уровня Ферми, ε_µ = 0, для тре-

из-за троекратной симметрии. Здесь каждое измене-

ние в фазе φ на π приводит к повороту трилистни-

ка на 2π/3, что дает эквивалентную конфигурацию

(как для неограниченного графена [27]). Как видно

из рис. 5, при φ = 3π/2 (конфигурация поля дана

на рис. 1b) для треугольной ГКТ соответствующая

кривая для H19, т.е. (3n + 1) гармоника, индуциру-

емая основным импульсом частоты ω, имеет макси-

Рис. 2. Схема решеток (a) - треугольной; (b) - шести-

мум, когда симметрии “трилистника” двухчастотно-

угольной ГКТ с зигзагообразными ребрами с соответ-

го циркулярного поля и треугольного ГКТ совпада-

ственно N = 97 и N = 96 атомами. Расстояние между

ют, и электроны устремляются к более крутым стен-

ближайшими соседними атомами равно a ≃ 1.42Å

кам “трилистника” двухчастотного циркулярного по-

ля. Гармоника H20 (как и для любого (3n + 2)), ин-

угольной и шестиугольной ГКТ для почти одинако-

дуцируемая 2ω-импульсом, не имеет максимума при

вого числа атомов углерода. Чтобы сравнить вероят-

φ = 3π/2 из-за симметрии (см. также [27]). Рисунок 5

ности ГВГ, на последующих рисунках мы представи-

показывает, что в обоих ГКТ максимум на задан-

ли все результаты для спектров испускания гармо-

ник через нормализованное число атомов N. Далее,

ной фазе для H19 соответствует минимуму на той

же фазе для H20, и наоборот, в силу периодично-

мы исследовали зависимость спектров ГВГ от отно-

сительной фазы двухчастотного циркулярного поля

сти волны накачки и сохранения полной энергии си-

стемы. Рисунок4b показывает, что для любой фазы

(1), (2). На рисунке 4a и b компонента |a_x (Ω) | по-

строена в зависимости от номера гармоники и фа-

φ в шестиугольной ГКТ из-за симметрии отсутству-

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

430

Б.Р.Авчян, А.Г.Казарян, К.А.Саргсян, Х.В.Седракян

Рис. 3. Собственные энергии в (a) - треугольной; (b) - шестиугольной ГКТ с зигзагообразными ребрами с соответ-

ственно N = 97 и N = 96 атомами

Рис. 4. (Цветной онлайн) Гармоническое испускание как функция двухчастотной фазы φ. Спектр излучения ГВГ в

режиме сильного поля, выраженный через преобразование Фурье дипольного ускорения N^-1|ax (Ω) |/a0 (в относи-

тельных единицах) в зависимости от номера гармоники и относительной фазы φ двухчастотного циркулярного поля

волны накачки, в (а) - треугольной и (b) - шестиугольной ГКТ с зигзагообразными ребрами с соответственно N = 97

и N = 96 атомами. Частоты двух компонент волны равны ω = 0.1 /ℏ и 2ω = 0.2 эВ/ℏ, а напряженности полей равны

E01 = E02 = 0.1 В/Å. Энергии ЭЭВ равны U = 3 эВ, V = 0.9 эВ. Вероятность релаксации есть ℏγ = 50 мэВ

ют гармоники 3n. Мы также проверили, что все по-

ного циркулярного поля в ГКТ на рис. 6 компонента

лученные результаты не зависят от конкретных на-

|a_x (Ω) | построена при разных амплитудах E₀₁, E₀₂.

правлений вращения двух вращающихся в противо-

На рисунке 7 спектры ГВГ представлены для шести-

положных направлениях циркулярно поляризован-

угольной ГКТ. Как показано на рис.6 и 7, в сильном

ных полей волны накачки. То есть мы имеем оди-

лазерном поле многофотонные гармоники становят-

наковые результаты при одновременном изменении

ся одинаково значимыми как для треугольной, так и

направлений вращения обоих полей (см. [27]). Далее,

для шестиугольной ГКТ в двухчастотном циркуляр-

для выяснения основных аспектов ГВГ двухчастот-

ном поле волны накачки, а энергии отсечки смеща-

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

О лазерно-индуцированной генерации высших гармоник . . .

431

Рис. 5. (Цветной онлайн) Вероятность излучения для

Рис. 7. (Цветной онлайн) То же, что и на рис. 6, но для

гармоник H19 и H20 в режиме сильного поля, выражен-

шестиугольной ГКТ с N = 96 атомами

ная через преобразование Фурье дипольного ускорения

N^-1|ax (Ω) |/a0 (в относ. ед.) в зависимости от фазы φ.

(1-4) представлены соответственно для H20 в шести-

гиями отсечки ГВГ в линейно поляризованном ла-

угольной, H20 в треугольной, H19 в треугольной и H19

в шестиугольной ГКТ. Вероятность релаксации ℏγ =

зерном поле при E₀₁ = 0 или E₀₂ = 0. На рисунках 6

= 50 мэВ. Частоты волны ω = 0.1 эВ/ℏ и 2ω = 0.2 эВ/ℏ,

и 7 видно, что в линейно поляризованной волне для

напряженности полей равны E01 = E02 = 0.1 В/Å.

рассматриваемых ГКТ с зигзагообразными краями

Спектры показаны для умеренных типичных энергий

из-за отсутствия инверсионной симметрии в спектре

ЭЭВ U = 3 эВ, V = 0.9 эВ. Кривые представлены в

излучения ГВГ присутствуют как нечетные, так и

порядке их пересечения с осью y

четные гармоники. В отличие от линейно поляризо-

ванной волны накачки, как показано на рис.7, для

шестиугольной ГКТ в двухчастотном циркулярном

поле спектр излучения ГВГ имеет гармоники (3n+1),

вызванные основной ω-составляющей импульса (ле-

вая круговая поляризация), и (3n+2) гармоники, вы-

званные второй 2ω-составляющей импульса (правая

круговая поляризация). На рисунке 7 3n гармоники

отсутствуют из-за симметрии, как и в двухчастот-

ном циркулярном поле в атомарной среде [50, 51] и

обычном графене [27]. На рисунке 6 для треуголь-

ной ГКТ 3n-гармоники появляются из-за нарушения

инверсионной симметрии. Чтобы наглядно показать

различия, на рис. 8а и b отдельно показаны результа-

Рис. 6. (Цветной онлайн) То же, что и на рис. 4, но в

ты для спектров излучения ГВГ, генерируемых силь-

зависимости от номера гармоники волны накачки для

ным двухчастотным циркулярным полем волны на-

треугольной ГКТ с N = 97 атомами, и фаза равна φ =

качки в соответственно треугольной и шестиуголь-

0. Напряженности поля для (1) E01 = E02 = 0.1 В/Å,

ной ГКТ при почти одинаковом числе атомов. Как

(2) E01 = 0.1 В/Å, E02 = 0, и (3) E02 = 0.1 В/Å, E01 = 0

видно из рис. 8, для рассматриваемого значения фа-

зы φ = 0 вероятности ГВГ возрастают для шести-

ются в синюю область. Значительное усиление спек-

угольной структуры. Рисунок 8 демонстрирует ти-

тра ГВГ за счет согласования симметрии системы

пичное нелинейное поведение ГВГ со множеством

свет-точка имеет место как для треугольной, так и

плато. Отметим, что спектры, показанные на рис. 8а,

для шестиугольной ГКТ с определенной групповой

как и на рис. 6, богаче. Это является следствием не

симметрией. В обоих случаях спектры ГВГ имеют

только интерференции двух разных вкладов, внут-

многоступенчатую структуру плато, что связано с

ризонного и межзонного [21], но и нарушения инвер-

возбуждениями собственных энергетических состо-

сионной симметрии в треугольной ГКТ, приведшего

яний между незанятыми энергетическими уровнями

к появлению 3n-гармоник. При этом рис. 8 показы-

и занятым уровнем [28]. Энергия отсечки гармоник

вает, что доминирующее плато сместилось в сторону

ℏωN_cut существенно возрастает по сравнению с энер-

более высоких частот, в частности, при N = 97 для

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

432

Б.Р.Авчян, А.Г.Казарян, К.А.Саргсян, Х.В.Седракян

Рис. 8. То же, что и на рис. 6, но только в двухчастотном циркулярном поле при фазе, равной φ = 0 для (а) - тре-

угольной и (b) - шестиугольной ГКТ с зигзагообразными ребрами с соответственно N = 97 и N = 96 атомами. На

рис. (b), 3n гармоники отсутствуют из-за симметрии в шестиугольной ГКТ

треугольной ГКТ и N = 96 для шестиугольной ГКТ

с энергией отсечки ГВГ в случае линейно поляризо-

мы имеем эффективную многофотонную генерацию

ванного лазерного поля. Из-за отсутствия инверсной

гармоник соответственно с 15-й по 40-ю и с 10-й по

симметрии подрешетки в треугольных ГКТ во всех

30-ю.

рассмотренных случаях, а также в шестиугольных

Подводя итоги, отметим, что мы изучили влияние

ГКТ в линейно поляризованной волне при генерации

на ГКТ двухчастотного циркулярного поля, образо-

появляются гармоники как нечетного, так и четного

ванного двумя вращающимися навстречу циркуляр-

порядка вне зависимости от двухцветовой фазы. Для

но поляризованными полями основной волны накач-

двухчастотного циркулярного лазерного поля, вза-

ки, в частности, а также фазы такого поля. Микро-

имодействующего с шестиугольной ГКТ, мы видим

скопическая теория была использована для описания

совершенно другую картину. В этом случае мы име-

крайне нелинейного отклика такой наноструктуры

ем спектры излучения высоких гармоник, так как

на интенсивное когерентное излучение. Замкнутая

3n + 1, вызванные основной, 3n + 2, вызванные вто-

система дифференциальных уравнений для одно-

рой гармоникой волны накачки, а 3n гармоники от-

частичной матрицы плотности при многофотонном

сутствуют из-за симметрии для шестиугольной ГКТ.

взаимодействии ГКТ с сильным лазерным полем ре-

Таким образом, мы предлагаем интересные системы

шена численно для ГКТ треугольной и шестиуголь-

для световолновой наноэлектроники и нелинейной

ной формы с зигзагообразными краями. Как показы-

оптики. Это потенциальный способ увеличения кван-

вают численные результаты, из-за разной симметрии

тового выхода и энергии испускаемых фотонов при

подрешетки одни и те же фазы дают разные парци-

ГВГ в графеноподобных квантовых точках, что так-

альные выходы в спектрах ГВГ для треугольной и

же должно позволить управлять поляризацией гене-

шестиугольной форм ГКТ с близким числом атомов.

рируемых гармоник.

Фаза φ = 0 двухчастотного циркулярного поля не

Авторы глубоко признательны проф. Г. К. Авети-

нарушает инверсионной симметрии, и в шестиуголь-

сяну и док. физ.-мат. наук Г. Ф. Мкртчяну за посто-

ной ГКТ гармоники 3n отсутствуют вне зависимости

янные обсуждения и ценные рекомендации.

от φ. Полученные результаты показывают, что ГКТ

Работа поддержана Комитетом науки Республи-

с ограничением квазичастиц в пространстве могут

ки Армения в рамках исследовательского проекта

служить эффективной средой для генерации четных

20TTWS-1C010.

и нечетных гармоник высокого порядка в двухча-

стотном циркулярном поле волны уже умеренной ин-

тенсивности. Вероятность ГВГ возрастает на опреде-

1. R. W. Boyd, Nonlinear Optics, Academic Press, San

ленных фазах. Полная вероятность ГВГ может мо-

Diego (2003).

дулироваться при вращении “трилистника” двухча-

2. P. B. Corkum and F. Krausz, Nat. Phys. 3, 381 (2007).

стотного циркулярного поля. Энергия отсечки гар-

моник ℏωN_cut существенно возрастает по сравнению

3. G. Mourou, Appl. Phys. B 65, 205 (1997).

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022

О лазерно-индуцированной генерации высших гармоник . . .

433

A.H. C. Neto, F. Guinea, N.M. R. Peres,

27.

M. S. Mrudul, A. Jimenez Galan, M. Ivanov, and

K. S. Novoselov, and A. K. Geim, Rev. Mod. Phys. 81,

G. Dixit, Optica 8, 277 (2021).

109 (2009).

28.

A. D. Guclu, P. Potasz, M. Korkusinski, and

S. A. Mikhailov and K. Ziegler, J. Phys. Condens.

P. Hawrylak, Graphene quantum dots, Springer,

Matter 20, 384204 (2008).

Berlin (2014).

H.K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, and K. V. Sedrakian,

29.

H. K. Avetissian, B. R. Avchyan, G. F. Mkrtchian, and

J. Nanophoton. 6, 061702 (2012).

K. A. Sargsyan, J. Nanophoton. 14, 026018 (2020).

H.K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, K. G. Batrakov,

30.

S. Luryi, J. Xu, and A. Zaslavsky, Future trends in

S. A. Maksimenko, and A. Hoffmann, Phys. Rev. B 88,

microelectronics: Frontiers and innovations, Wiley, N.Y.

165411 (2013).

(2013).

31.

A. D. Guclu, P. Potasz, and P. Hawrylak, Phys. Rev. B

I. Al-Naib, J. E. Sipe, and M. M. Dignam, New J. Phys.

17, 113018 (2015).

82, 155445 (2010).

32.

O. Voznyy, A.D. Guclu, P. Potasz, and P. Hawrylak,

L. A. Chizhova, F. Libisch, and J. Burgdorfer, Phys.

Phys. Rev. B 83, 165417 (2011).

Rev. B 94, 075412 (2016).

33.

W. L. Wang, S. Meng, and E. Kaxiras, Nano Lett. 8,

10.

H.K. Avetissian, A.G. Ghazaryan, G. F. Mkrtchian, and

241 (2008).

Kh.V. Sedrakian, J. Nanophoton. 11, 016004 (2017).

34.

M. Y. Han, B. Ozyilmaz, and Y. Zhang, Ph. Kim, Phys.

11.

D. Dimitrovski, L. B. Madsen, and T. G. Pedersen, Phys.

Rev. Lett. 98, 206805 (2007).

Rev. B 95, 035405 (2017).

35.

S. Reich, C. Thomson, and J. Maultzsch, Carbon

12.

H.K. Avetissian and G. F. Mkrtchian, Phys. Rev. B 97,

nanotubes, basic concepts and physical properties,

115454 (2018).

Wiley-VCH, Weinheim (2004).

13.

H.K. Avetissian, A.K. Avetissian, B. R. Avchyan, and

36.

M. Lewenstein, Ph. Balcou, M. Y. Ivanov, A. L’Huillier,

G. F. Mkrtchian, Phys. Rev. B 100, 035434 (2019).

and P. B. Corkum, Phys. Rev. A 49, 2117 (1994).

14.

A.K.

Avetissian,

A. G.

Ghazaryan,

and

37.

B. R. Avchyan, A. G. Ghazaryan, K. A. Sargsyan, and

Kh.V. Sedrakian, J. Nanophoton. 13, 036010 (2019).

Kh. V. Sedrakian, JETP 134, 125 (2022).

15.

H.K. Avetissian, A. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan,

38.

B. R. Avchyan, A. G. Ghazaryan, S. S. Israelyan, and

G. F. Mkrtchian, and Kh. V. Sedrakian, J. Nanophoton.

Kh. V. Sedrakian, J. Nanophoton. 16, 036001 (2022).

14, 026004 (2020).

39.

X. Zhang, T. Zhu, H. Du, H.-G. Luo, J. Brink, and

16.

A.G.

Ghazaryan,

H.H.

Matevosyan,

R. Ray, Phys. Rev. Research 4, 033026 (2022).

Kh.V. Sedrakian, J. Nanophoton. 14, 046009 (2020).

40.

O. Kfir, P. Grychtol, E. Turgut, R. Knut, D. Zusin,

17.

H.K. Avetissian, Relativistic nonlinear electrodynamics,

D. Popmintchev, T. Popmintchev, H. Nembach,

The QED vacuum and matter in super-strong radiation

J. M. Shaw, A. Fleischer, H. Kapteyn, M. Murnane, and

fields, Springer, Berlin (2016).

O. Cohen, Nature Photon 9, 99 (2015).

18.

B. R. Avchyan, A. G. Ghazaryan, K. A. Sargsyan, and

41.

G. P. Zhang, Phys. Rev. Lett. 91, 176801 (2003).

Kh.V. Sedrakian, JETP 132(6), 883 (2021).

42.

J. D. Cox, A. Marini, and F. de Abajo, Nat. Commun.

19.

A.G. Ghazaryan, JETP 132(5), 843 (2021).

8, 14380 (2017).

20.

G. P. Zhang and Y. H. Bai, Phys. Rev. B 101, 081412(R)

43.

J. D. Cox and F. de Abajo, Nat. Commun. 5, 5725

(2020).

(2014).

21.

H.K. Avetissian, A.G. Ghazaryan, and G. F. Mkrtchian,

44.

E. Malic, T. Winzer, E. Bobkin, and A. Knorr, Phys.

Phys. Rev. B 104, 125436 (2021).

Rev. B 84, 205406 (2011).

22.

P. Bowlan, E. Martinez-Moreno, K. Reimann,

45.

J. Sabio, F. Sols, and F. Guinea, Phys. Rev. B 82, 21413

T. Elsaesser, and M. Woerner, Phys. Rev. B 89, 041408

(2010).

(2014).

46.

P. R. Wallace, Phys. Rev. 71, 622 (1947).

23.

N. Yoshikawa, T. Tamaya, and K. Tanaka, Science 356,

47.

H. K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, and A. Knorr, Phys.

736 (2017).

Rev. B 105, 1 (2022).

24.

H.K. Avetissian, A. K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, and

48.

R. L. Martin and J. P. Ritchie, Phys. Rev. B 48, 4845

Kh.V. Sedrakian, Phys. Rev. B 85, 115443 (2012).

(1993).

25.

E. V. Castro, K. S. Novoselov, S. V. Morozov,

49.

H. K. Avetissian, S.S. Israelyan, H.H. Matevosyan, and

N.M. R. Peres, J. M. B. Lopes dos Santos, J. Nilsson,

G. F. Mkrtchian, Phys. Rev. A 105, 063504 (2022).

F. Guinea, A. K. Geim, and A. H. Castro Neto, Phys.

50.

A. Fleischer, O. Kfir, T. Diskin, P. Sidorenko, and

Rev. Lett. 99, 216802 (2007).

O. Cohen, Nat. Photon. 8, 543 (2014).

26.

J. R. Schaibley, H. Yu, G. Clark, P. Rivera, J. S. Ross,

51.

O. Neufeld, D. Podolsky, and O. Cohen, Nat. Commun.

K. L. Seyler, W. Yao, and X. Xu, Nat. Rev. Mater. 1,

10, 1 (2019).

16055 (2016).

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 7 - 8

2022