Письма в ЖЭТФ, том 116, вып. 9, с. 599 - 602

Вынужденное рассеяние лазерного излучения в водной суспензии

стеклянных микросфер

А. Ф. Бункин, М. А. Давыдов¹⁾, А. Н. Федоров, О. В. Уваров

Институт общей физики им. А. М. Прохорова РАН, 119991 Москва, Россия

Поступила в редакцию 19 сентября 2022 г.

После переработки 27 сентября 2022 г.

Принята к публикации 27 сентября 2022 г.

В водной суспензии полых стеклянных микросфер зафиксировано возбуждение сигнала вынуж-

денного рассеяния лазерного излучения на нескольких эквидистантных частотах. Также обнаружена

частотная асимметрия рассеяния и отсутствие вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна,

сопровождающего нелинейные процессы в конденсированных средах при возбуждении узкополосным

лазерным импульсом длительностью порядка десятков наносекунд. Наблюдавшиеся особенности обу-

словлены, на наш взгляд, вынужденным рассеянием лазерного излучения на модах шепчущей галереи

стеклянных микросфер.

DOI: 10.31857/S1234567822210054, EDN: lgwzbi

Введение. Природные жидкости, содержащие

смесь наноразмерных частиц, представляют собой

актуальный объект исследования методами нелиней-

ной оптики и когерентной спектроскопии. Приме-

ром таких сред являются практически все жидко-

сти, содержащиеся в биологических объектах, при-

чем нано- и микроразмерные частицы в этом случае

могут представлять собой полые объекты сфериче-

ской или квазисферической формы. Есть основания

полагать, что в этом случае взаимодействие лазерно-

го излучения с такими объектами, содержащимися в

жидкости в виде взвеси, будет приводить к рассе-

янию на модах шепчущей галереи (МШГ) [1] дис-

персных частиц и сопровождаться известными явле-

ниями [2-5], наблюдаемыми при взаимодействии ла-

Рис. 1. Микрофотография образца полых стеклянных

зерного излучения с микрорезонаторами. Модельной

микросфер, полученная с помощью микроскопа Karl

средой для изучения подобных явлений может слу-

Zeiss (яркая точка в центрах сфер - точка контакта

жить жидкость, содержащая полые сферы размера-

поверхности сферы с предметным стеклом)

ми от единиц до нескольких десятков микрон. Целью

данной работы являлось изучение особенностей вы-

Внутри микросфер находился остаточный угарный

нужденного рассеяния лазерного излучения в подоб-

газ. Данные образцы были залиты бидистиллирован-

ной модельной среде.

ной водой и тщательно перемешаны с помощью уль-

Эксперимент. В качестве объекта исследова-

тразвуковой мешалки BAKU мощностью 50 Вт. По-

ния была использована водная суспензия микросфер,

лученная суспензия была залита в кварцевую кювету

изготовленных из боросиликатного стекла. Образ-

рабочей длиной ∼ 20 мм. Кювета помещена на уста-

цы, полученные нами в московском Институте стек-

новку, описанную ранее [7], состоящую из YAG:Nd³⁺

ла, представляли собой порошок, состоящий из по-

лазера (параметры излучения: длина волны излу-

лых стеклянных сфер наружным диаметром ∼ 15-

чения λ = 532 нм, ТЕМ₀₀, ширина линии излуче-

160 мкм, плотностью ∼ 0.24-0.40 г/см³ [6] (рис.1²⁾).

ния δν ∼ 0.005 cм^-1, длительность импульса излу-

до 30 мДж,

чения t_p. ∼ 10 нс, энергия в импульсе E_p.

¹⁾e-mail: sbs_michail@mail.ru

нестабильность по энергии импульса ∼ 5-7 %) и си-

²⁾Фотография микросфер получена с использованием опти-

ческого микроскопа Karl Zeiss в центре коллективного поль-

стемы регистрации спектров. Интерферометры (об-

зования ИОФ РАН.

ласть дисперсии 2.5 см^-1

= 75 ГГц) системы ре-

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 9 - 10

2022

599

600

А. Ф. Бункин, М. А. Давыдов, А. Н. Федоров, О. В. Уваров

гистрации были расположены на расстоянии более

больший интерес представляют спектры, получен-

100 см от кюветы с суспензией, перед интерферо-

ные при возбуждении рассеяния на уровне “1” в

метрами были установлены диафрагмы диаметром

кювете. Соответствующие образцы интерферограмм

∼1см. Суспензия в кювете была подвергнута воз-

приведены на рис. 3a-d.

действию сфокусированного импульсного лазерного

Спектры наблюдались при энергиях в импуль-

излучения, при этом энергию излучения последова-

се от 15 мДж и выше. Регистрируемое рассеянное

тельно увеличивали от ∼ 1 до ∼ 30 мДж. Лазерное

излучение имело малую расходимость и интенсив-

излучение поступало в кювету на двух разных уров-

ность, сравнимую с интенсивностью падающей ла-

нях (рис. 2). Геометрия установки была едина для

зерной волны (рис.3). Поляризацию рассеянного из-

всего цикла измерений. Все измерения проводили

лучения в настоящей работе не изучали. Отсутствие

при комнатной температуре.

сигнала ВРМБ связано, по-видимому, со значитель-

ной концентрацией полых микросфер (рис. 1) в об-

ласти лазерного пучка, что не позволяло развить-

ся данному виду рассеяния. Наблюдавшийся мно-

гокомпонентный спектр (рис.3) обусловлен, на наш

взгляд, накачкой стеклянных сфер (микрорезонато-

ров) внешним лазерным излучением - так называе-

мым рассеянием на модах шепчущей галереи [1, 8].

Оценим добротность этих микрорезонаторов. В тон-

костенных стеклянных сферах диаметром порядка

десятков - сотен микрометров, могут возникать аку-

стические моды шепчущей галереи (далее МШГ), ко-

торые для гиперзвуковых частот лежат в диапазоне

нескольких гигагерц. Используем для расчетов соб-

ственных частот МШГ ν_k оценочную формулу [8]:

ν_k = k

2πr

Рис. 2. (Цветной онлайн) Кварцевая кювета, заполнен-

где k - азимутальное квантовое число, c - скорость

ная суспензией микросфер в бидистиллированной воде

звука в материале оболочки сферы, в стекле, r - ра-

(фотография сделана по окончании проведения изме-

диус сферы. Вообще говоря, пространственное рас-

рений - микросферы полностью всплыли вверх и нахо-

пределение МШГ связано, помимо азимутального

дятся выше условной стрелки “1”). Стрелками указаны

квантового числа, еще с двумя квантовыми числами

направления и уровни, по которым в кювету поступало

m, n, но они никоим образом на значение частоты не

возбуждающее лазерное излучение

влияют, так как мода является вырожденной по m,

Результаты и обсуждение. Выявлены следую-

n [8].

щие особенности сигнала рассеяния:

Как известно, добротность Q колебательной мо-

1. Спектр состоит из линий, сравнимых по ши-

ды зависит от ее времени жизни. В приближении эй-

рине и направленности с линией лазера.

конала, можно предположить, что время жизни бу-

2. Отсутствует сигнал вынужденного рассеяния

дет порядка времени τ распространения волны на

Мандельштама-Бриллюэна (ВРМБ) воды.

длине замкнутого контура l = 2πr. Тогда для доб-

3. Сигнал рассеяния имеет выраженную направ-

ротности можно записать:

ленность и частотную асимметрию.

2πr

4. Вблизи лазерной линии присутствует линия с

Q=πN

=π

= πk,

антистоксовым сдвигом частоты. Между парными

линиями рассеяния имеет место такой же по ве-

где N - число колебаний за время релаксации, T -

личине сдвиг частоты, что у антистоксова сигнала

период колебаний. Откуда видно, что добротность Q

вблизи лазерной линии (рис.3c).

будет расти с увеличением отношения радиуса сфе-

5. Различия в спектрах, полученные с уровней 1

ры r к длине волны λ, т.е. пропорционально азиму-

и 2 (обусловлены, по-видимому, различием концен-

тальному числу k. Может показаться, что при увели-

траций микросфер на этих уровнях в суспензии).

чении радиуса сферы добротность будет безгранич-

Результаты измерений сведены в табл. 1. Наи-

но возрастать. На самом деле это не так. В реальных

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 9 - 10

2022

Вынужденное рассеяние лазерного излучения в водной суспензии стеклянных микросфер

601

Рис. 3. (Цветной онлайн) (a) - Интерферограмма сигнала рассеяния “вперед”. 1 - линия со стоксовым сдвигом

∼ 0.53 см^-1; 2 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 1.034 см^-1; 3 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 1.97 см^-1 (или с ан-

тистоксовым ∼ 0.53 см^-1). Здесь и далее: Laser line - линия излучения лазера, 75 ГГц = 2.5 см^-1 - область дисперсии

интерферометра. (b) - Интерферограмма сигнала рассеяния “назад”. 1 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 0.52 см^-1.

со стоксовым сдвигом ∼ 0.08-0.09 см^-1; 2 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 0.44 см^-1; 3 - линия со стоксовым сдвигом

∼ 0.52 см^-1; 4 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 0.98 см^-1; 5 линия со стоксовым сдвигом ∼1.06 см^-1; 6 линия

со стоксовым сдвигом ∼1.97 см^-1 (или с антистоксовым ∼0.53 см^-1). (d) - Интерферограмма сигнала рассеяния “на-

зад”. as - линия с антистоксовым сдвигом ∼ 0.08-0.09 см^-1; 1 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 0.44 см^-1; 2 - линия со

стоксовым сдвигом ∼ 0.977 см^-1; 3 - линия со стоксовым сдвигом ∼ 1.97 см^-1 (или с антистоксовым ∼ 0.53 см^-1)

Таблица 1. Результаты измерений спектров вынужденного рассеяния

Уровень

Энергия

Сдвиги

Примечание

в кювете

лазерного

частоты

(в соответствии

импульса

“вперед”,

“назад”,

с рис. 2)

на входе

см^-1 (ГГц)

в кювету, мДж

Уровень 1

s-0.53 (15.9)

s-0.52 (15.6)

рис. 3а

1.034

(31.02)

1.97

(59.1)

Уровень 1

as-0.08-0.09 (2.4-2.7)

рис. 3b

s-0.44 (13.2) 0.52 (15.6)

s-0.44 (13.2)

0.98 (29.4) 1.06 (31.8)

0.977

(29.4)

1.97

(59.1)

1.97

(59.1)

Уровень 2

s-0.08 (2.4)

“назад” -

только линия

лазера

Уровень 2

s-0.44 (13.2)

s-0.43 (12.9)

as - антистоксова линия; s - стоксова линия.

системах рост добротности будет ограничен шерохо-

ности МШГ, наблюдаемое в экспериментах [1, 8], по-

ватостью поверхности сферы, а также дефектами и

рядка Q= 1 · 10³. В наблюдаемых спектрах наиболее

неоднородностями среды, в которой распространяет-

вероятно появление мод с высоким значением доб-

ся акустическая волна. Типичное значение доброт-

ротности Q, т.е. из области существования МШГ, а

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 9 - 10

2022

602

А. Ф. Бункин, М. А. Давыдов, А. Н. Федоров, О. В. Уваров

следовательно, и с большим азимутальным числом k.

Работа была поддержана грантом Российского

По экспериментальным данным можно определить

научного фонда # 22-22-00153.

значения азимутального квантового числа для каж-

дой зарегистрированной частоты. Оценим для одной

1. М. Л. Городецкий, Оптические микрорезонаторы с

из зарегистрированных мод - 2.4 ГГц. Положим, что

гигантской добротностью, Физматлит, M. (2011),

ей соответствует минимальный радиус исследуемых

416 с.

сфер - 15 мкм. Тогда:

2. Y. Zhang, L. Wang, Zh. Cheng, and H. K. Tsang,

2πr

ν ≈ 90.

Appl.

Phys.

Lett.

111,

041104

(2017);

doi.org/10.1063/1.4996367.

Откуда добротность данной колебательной моды:

3. J. Shi, H. Wu, J. Liu, Sh. Li, and X. He,

Q= πk ≈ 300,

www.nature.com/scientific reports; published: 15 July

что по порядку величины соответствует значению

2015, DOI: 10.1038/srep11964.

добротности микрорезонаторов [2-5].

4. М. В. Архипенко, А. Ф. Бункин, М. А. Давыдов,

Таким образом, впервые получены спектры

О. А. Карпова, В. Б. Ошурко, С. М. Першин,

вынужденного рассеяния в жидкой микродисперс-

А. Н. Федоров, Краткие сообщения по физике 11, 8

ной среде, моделирующей реальный биологический

(2018); DOI:10.3103/S1068335618110027.

объект. Обнаружено, что вид спектра вынужденного

5. N. V. Tcherniega, S. M. Pershin, A. F. Bunkin,

рассеяния существенно зависит от концентрации

E. K. Donchenko, O. V. Karpova, A. D. Kudryavtseva,

полых микросфер, при этом добротность наблюдае-

V. N. Lednev, T. V. Mironova, M. A. Shevchenko,

мых акустических мод достигает величины Q ∼ 300.

M. A. Strokov, and K. I. Zemskov, Laser Phys. Lett.

Решение обратной спектральной задачи, т.е. опреде-

15, 095603 (2018); doi.org/10.1088/1612-202X/aad28d.

ление механических параметров микродисперсных

6. А. Н. Трофимов, Л. В. Плешков, А. В. Байков, И. В.

сфер из наблюдаемых спектров, что представляется

Стогова, Пластические массы 11-12, 15 (2020); DOI:

актуальным для практических приложений, пока

10.35164/0554-2901-2020-11-12-15-19.

осуществить не удалось. Это является предметом

7. А. Ф. Бункин, М. А. Давыдов, В. Н. Леднев,

дальнейших исследований.

С. М. Першин, Е. А. Трифонова, А. Н. Федо-

Авторы считают своим долгом поблагодарить

ров, Краткие сообщения по физике 6, 37 (2018);

А. М. Юркина, директора ООО “Кристаллы Сиби-

DOI:10.3103/S1068335618060052.

ри”, за помощь в создании экспериментальной уста-

8. G. Bahl, X. Fan, and T. Carmon, New J. Phys. 14,

новки.

115026 (2012); doi:10.1088/1367-2630/14/11/115026.

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 9 - 10

2022