Письма в ЖЭТФ, том 117, вып. 4, с. 273 - 278
© 2023 г. 25 февраля
О лазерной генерации двумерных материалов
с накачкой на квазизапертых модах
М. Ю. Губин+∗, А. В. Шестериков+∗, В. С. Волков∗, А. В. Прохоров+∗1)
+Кафедра физики и прикладной математики,
Владимирский государственный университет им. А. Г. и Н. Г. Столетовых (ВлГУ), 600000 Владимир, Россия
∗Центр фотоники и двумерных материалов, Московский физико-технический институт (МФТИ),
141701 Долгопрудный, Россия
Поступила в редакцию 23 декабря 2022 г.
После переработки 5 января 2023 г.
Принята к публикации 7 января 2023 г.
Предложена модель для описания лазерной генерации двумерных полупроводниковых пленок с
ближнеполевой накачкой посредством квазизапертых мод, возбуждаемых в диэлектрических метапо-
верхностях. Спроектирован дизайн метаструктуры, состоящей из покрытой MoTe2 пленкой Si метапо-
верхности, в которой совмещены узкоспектральный резонанс квазизапертой моды и широкий экситон-
ный резонанс двумерного материала. Определены условия порога генерации в MoTe2 пленке с накачкой
квазизапертыми модами и показана возможность поляризационного управления излучением предложен-
ной метаструктуры.
DOI: 10.31857/S1234567823040055, EDN: pionhu
Проектирование наноизлучающих устройств с на-
тов. Синхронизация может осуществляться посред-
качкой сильным ближним полем посредством плаз-
ством возбуждения т.н. фотонных связанных состо-
монных и диэлектрических нанорезонаторов пред-
яний в континууме [8, 9], приводящих к генерации
ставляет одно из значимых и быстроразвивающих-
(квази)запертых мод (КЗМ) [10, 11] и сильной кон-
ся направлений современной нанофотоники. В самых
центрации ближнего поля вблизи и внутри наноча-
первых работах [1, 2] использовалось совмещение эк-
стиц. Однако, возбуждение квазизапертой моды в
ситонного резонанса квантоворазмерного хромофо-
решетке даже слабо-диссипативных частиц способ-
ра и ближнего поля плазмонной наночастицы. Од-
но инициировать коллективное усиление потерь [12]
нако большие потери в металлических нанорезонато-
за счет наведения сильных полей внутри каждой
рах существенно увеличивали порог лазерной гене-
наночастицы. Поэтому метаповерхность может ис-
рации. Использование нелинейных ближнеполевых,
пользоваться для ближнеполевой накачки, тогда как
а также коллективных эффектов [3] только частич-
активной средой могут выступать нанесенные на
но решает вопрос управления генерацией в таких си-
нее фотолюминесцирующие двумерные полупровод-
стемах. Новые возможности связаны с использова-
никовые материалы толщиной в один или несколько
нием подходов диэлектрической нанофотоники [4-6]
атомарных слоев [13], в том числе - на основе об-
для проектирования низкопороговых эффективно-
ладающих рекордной оптической анизотропией [14]
управляемых микро- и нанолазеров. Так, в работе [7]
и яркими экситонными резонансами [15] дихалькоге-
положительная обратная связь была достигнута сов-
нидов переходных металлов.
мещением экситонного резонанса и высшего порядка
В качестве ближнеполевой накачки будем исполь-
мультипольности резонансов Ми в одиночных перов-
зовать метаповерхность, составленную из Si дисков
скитных наночастицах при невысоких значениях по-
радиусом R2 и высотой H, имеющих смещенное на
рога генерации.
величину Δy в направлении оси y круглое отверстие
Вместе с тем, чтобы повысить результирующую
с радиусом R1, см. рис. 1а. При облучении такой ме-
мощность генерации, можно осуществлять сборку
таповерхности плоско-поляризованной волной проб-
таких генерирующих наночастиц в метаповерхность
ного поля с поляризацией Ex(kz ) в каждом из дисков
с синхронизацией их ближнеполевых откликов по-
за счет бианизотропии может возбуждаться компо-
средством коллективных субдифракционных эффек-
нента дипольного магнитного момента mz [12], нор-
мальная плоскости основания. В случае, когда с уче-
1)e-mail: alprokhorov33@gmail.com
том эффективной диэлектрической проницаемости
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
273
274
М. Ю. Губин, А. В. Шестериков, В. С. Волков, А. В. Прохоров
Рис. 1. (Цветной онлайн) (а) - Модель метаповерхности Si дисков c отверстиями. (b) - Визуализация рассчитанного
распределения магнитного поля (цветом, правый диск) на поверхности и электрического поля (стрелки) вблизи пары
Si дисков из метаповерхности в условиях КЗМ. (c) - Сравнение спектров отражения метаповерхности при ее распо-
ложении в вакууме и на кварцевой подложке, а также при ортогональных поляризациях пробной электромагнитной
волны. (d) - Результаты мультипольного анализа для вкладов различных компонент электрического (EDx для px и
EDy для py) и магнитного (MDz для mz) диполей в общее сечение рассеяния одиночного диска из метаповерхности на
SiO2 подложке в режиме возбуждения КЗМ. Параметры системы: R2 = 164 нм, H = 110 нм, R1 = 80 нм, ∆y = 70 нм,
T = 702нм
метаповерхности, ее период T будет удовлетворять
резонансным усилением излучающей компоненты px
конструктивной интерференции ближнеполевых от-
электрического диполя каждого диска, см. резуль-
кликов отдельных дисков, в ней может реализовать-
таты мультипольного анализа на рис. 1d [17, 18]. В
ся режим КЗМ [12], рис. 1b.
свою очередь, такое усиление является следствием
На основе стратегии поиска КЗМ [16] получим пе-
бианизотропной связи между компонентами px и mz,
риод T = 702 нм для размещенной в вакууме мета-
последняя из которых и ответственна за режим фор-
поверхности, состоящей из Si дисков с параметрами:
мирования КЗМ [11, 12]. При смене поляризации па-
R2 = 164 нм, H = 110 нм, R1 = 80 нм, Δy = 70 нм. В
дающей волны на Ey(kz ) бианизотропная компонен-
этом случае, возбуждение КЗМ будет происходить
та mz в дисках не возбуждается (рис. 1d), так как
на длине волны λQTM
= 980 нм, см. рис.1c. При
нарушается условие расположения дефекта (отвер-
размещении той же метаповерхности на SiO2 под-
стия) по отношению к поляризации возбуждающего
ложке, резонанс КЗМ смещается на длину волны
поля [16]. В итоге связанная с возбуждением КЗМ
λQTM = 1050 нм и проявляется в виде пика отра-
особенность коэффициента отражения метаповерх-
жения сигнального поля с полной шириной на по-
ности исчезает, см. рис. 1c. Таким образом, появляет-
лувысоте FWHM = 19.7 нм, см. рис. 1с. Добротность
ся возможность поляризационного управления фор-
такого резонанса составит Q = λQTM /FWHM = 54.
мированием КЗМ в метаповерхности и интенсивно-
Значительное увеличение коэффициента отражения
стью ближнеполевого отклика каждого из ее строи-
метаповерхности на длине волны КЗМ обусловлено
тельных блоков. Кроме того, в режиме КЗМ элек-
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
О лазерной генерации двумерных материалов. . .
275
трическая компонента ближнего поля над поверхно-
I - интенсивность накачки. В (1) приведены сле-
стью дисков ориентирована преимущественно в плос-
дующие параметры: Rnr = N/τnr + CN3 и Rsp =
кости метаповерхности (см. рис. 1b) за счет возбуж-
= N/τsp - скорость безызлучательной рекомбинации
дения px, что является основой для эффективного
и общая скорость спонтанного излучения, соответ-
управления экситонными резонансами при размеще-
ственно; g(N) = a(N - Ntr) - коэффициент инду-
нии двумерной пленки поверх метаповерхности.
цированного усиления. Здесь τnr , τsp соответствуют
Далее полагаем, что в качестве активной среды
времени жизни безызлучательной и спонтанной ре-
метаструктуры выступают снятые, например, мето-
комбинации, C - коэффициент Оже-рекомбинации,
дом эксфолиации [19], с MoTe2 кристалла чешуйки
a - сечение индуцированного усиления, Ntr - концен-
(флейки) толщиной в один атомарный слой и разме-
трация электронно-дырочных пар для режима про-
рами 1000 × 1000 × 0.7 нм. В таких условиях MoTe2
светления среды, vg = c/ng - групповая скорость
можно считать прямозонным полупроводником [20],
генерируемого излучения, c - скорость света в ва-
длина волны λ0 фотолюминесценции которого опре-
кууме, полагаем ng = n(λ0). Далее, следуя [24], для
деляется шириной Eg запрещенной зоны и зависит от
монослоя MoTe2 выбираем τsp = 3 пс (сравните с 4 пс
температуры. Например, при температуре 4.5 К по-
в [13]), τnr = 23 пс, а также C = 10-40 м6с-1 [7],
лучим Eg = 1.18 эВ, λ0 = 1056 нм [20], а комплексный
β = 0.1 и Γ = 0.04038.
показатель преломления такого материала составит
Стационарное решение (1) для концентрации фо-
n(λ0) = n(λ0) + iα(λ0) = 4.4752 + i0.39967 [21].
тонов Ss и мощности накачки P зависит от стаци-
В качестве накачки может быть использован
онарной концентрации носителей Ns и принимает
He-Ne непрерывный лазер на длине волны λp
=
вид [22]:
= 633 нм [13], нормально освещающий метаструкту-
βΓτpNs
ру в виде монослоя MoTe2, лежащего поверх поддер-
Ss(Ns) =
,
(2а)
τsp(1 + Γvgaτp(Ntr - Ns))
живающей КЗМ метаповерхности, см. рис. 2а. При
(
)
настройке центральной длины волны λ0 фотолюми-
ℏωV
Ns
Ns
Ss(Ns)
несценции MoTe2 на длину волны λQTM квазизапер-
P (Ns) =
CN3s +
+ (1 - β)
+
α
τnr
τsp
Γτp
той моды можно ожидать значительного усиления
(2b)
фотолюминесценции с возможностью генерации ко-
На рисунке 2b представлены параметрические
герентного электромагнитного излучения системой
кривые усиления для Ss от интенсивности накач-
в направлении, перпендикулярном плоскости мета-
ки I = P (Ns)/Astr, где Astr - площадь флейка. В
структуры. При этом изначальная оптимизация ме-
частности, при включении и последующем увеличе-
таповерхности с рис. 1а проводилась таким образом,
нии интенсивности поля накачки I, порог лазерной
чтобы при ее покрытии монослойной пленкой MoTe2
генерации определяется положением перегиба кри-
длина волны КЗМ смещалась бы точно на λQTM =
вой усиления Ss(I) сигнального поля в представле-
= 1056 нм.
нии двойного логарифмического масштаба, что со-
Переход к режиму генерации лазерного излуче-
ответствует условию [13, 25]:
ния может быть описан с использованием кинетиче-
ских уравнений для концентрации носителей заряда
d2 log10 Ss
= 0.
(3)
N и фотонов S сигнального поля [7, 22, 23] в актив-
(d log10 I)2
ной среде MoTe2 метаструктуры в виде:
Комплексная диэлектрическая проницаемость
dN
αP
материала MoTe2 в условиях с накачкой на длине
=
- Rnr(N) - Rsp(N) - vgg(N)S,
(1а)
dt
ℏωV
волны λp может быть представлена в виде [7]:
dS
S
f0ω20
=-
+ Γvgg(N)S + ΓβRsp(N),
(1b)
εeff(ω) = εr(ω) +
,
(4)
ω20 - ω2 - iγω
dt
τp
[
]
где ℏω - энергия внешней оптической накачки, α -
где εr(ω) = Re
(n(ω))2
соответствует дисперсии
мнимая часть показателя преломления для MoTe2
MoTe2 без накачки, т.е. когда f0
= 0; f0 соот-
на длине волны 1056 нм, V - объем структуры, τp =
ветствует амплитуде усиления на длине волны
= Q/ω - время жизни излучающей моды, ω = 2πcλ -
λ0 с лоренцевским форм-фактором; ω0
= 2π/λ0,
частота излучающей моды, Γ - коэффициент удер-
γ = 1/τp. При расчетах использовалась изотропная
жания лазерной моды, β - коэффициент спонтан-
дисперсия для MoTe2 [21], т.е. εr(ω) ≈ ε∥(ω), как
ного излучения, определяемый фактором Парселла,
в [26], поскольку электрическая составляющая КЗМ
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
276
М. Ю. Губин, А. В. Шестериков, В. С. Волков, А. В. Прохоров
Рис. 2. (Цветной онлайн) (а) - Модель метаструктуры в виде тонкой пленки MoTe2, нанесенной поверх метаповерхно-
сти из Si дисков c отверстиями. (b) - Зависимости стационарной концентрации фотонов Ss и ее производнойd2log10Ss(dlog
10 I)2
от интенсивности ближнеполевой накачки I. Вертикальная линия соответствует порогу генерации Ithr. (c) и (d) -
Визуализация распределения интенсивности электрического поля в пленке MoTe2 над Si метаповерхностью в режи-
ме генерации КЗМ в ней: (c) - в отсутствии поля накачки и (d) - при его наличии с надпороговой интенсивностью
I = 2.2кВт/см2. Ближнее поле нормировано на интенсивность падающей волны. Черными линиями на MoTe2 пленку
спроецированы контуры дисков метаповерхности, находящейся под ней. На вставке к (d): диаграмма направленности
рассеяния для одного диска из состава метаповерхности. Параметры Si метаповерхности соответствуют рис. 1
ориентирована преимущественно вдоль поверхности
Pthr = 0.238 мВт) и реализуется при концентрации
пленки, см. рис. 1b.
носителей Nthr = 1.51 · 1018 см-3.
В процессе численного моделирования варьи-
Численное моделирование ближнеполевого от-
ровалась мнимая часть эффективной диэлектри-
клика рассматриваемой метаструктуры осуществля-
ческой проницаемости εeff(ω) MoTe2 вплоть до
лось посредством COMSOL Multiphysics. Для моде-
значений, при которых происходила полная ком-
лирования тонкой пленки MoTe2 с толщиной h за
пенсация потерь, т.е. коэффициент отражения
пределами разрешающей способности программного
пробного поля от метаструктуры становился рав-
алгоритма использовался пересчет из реальной ε(ω)
[
]
ным 1. В этом случае f0 = Im
(n(ω0) + ikg)2
γ/ω0
в эффективную εF (ω) диэлектрическую проницае-
мость для аналогичного по своим свойствам, но более
и, используя выражение kg
= -gλ4π [27, 28] для
мнимой части проницаемости, может быть полу-
толстого hF слоя в виде:
чено пороговое значение коэффициента усиления
(
) h
gthr всей метаструктуры в целом. Для рассмат-
εF (ω) = 1 +
ε(ω) - 1
,
(5)
hF
риваемого случая с рис. 2а пороговые условия
соответствуют εeff = 2.3207 - 0.5012i и при выборе
где h = 0.7 нм - реальная толщина слоя MoTe2,
Ntr = 1.61 · 1017 см-3 и a = 7.08 · 10-18 м2 получим
hF = 10 нм - толщина эффективного слоя MoTe2,
kg = -0.8, что соответствует gthr = 95194 см-1 и
используемая в численном моделировании.
пороговой интенсивности ближнеполевой накач-
В результате, на рис. 2c представлено электриче-
ки Ithr
= 23.78 кВт/см2 (с пороговой мощностью ское поле внутри MoTe2 пленки над метаповерхно-
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
О лазерной генерации двумерных материалов. . .
277
стью в режиме возбуждения КЗМ на длине волны
ной печати [29] либо на основе жидких метаматери-
λQTM = 1056 нм, но в отсутствии дополнительно-
алов [30] и управляемы внешним электрическим по-
го поля накачки. Включение поля накачки, увели-
лем.
чивающего интенсивность ближнеполевого отклика
Авторы выражают глубокую признательность
дисков до значения I = 200 кВт/см2, приводит к
профессору А. Б. Евлюхину за полезные обсуждения.
надпороговым условиям с эффективной диэлектри-
Исследование выполнено за счет гран-
ческой проницаемостью εeff = 2.3207-0.6538i и со-
та Российского научного фонда
#22-22-01020,
ответствующим ей коэффициентом усиления kg =
= -1.0435 пленки. Поскольку фактической накач-
кой MoTe2 пленки выступает ближнее поле в “горя-
чих точках” на поверхности Si дисков (см. рис. 2d),
1.
M. I. Stockman, J. Opt. 12, 024004 (2010).
необходимая для реализации режима интенсивность
2.
M. A. Noginov, G. Zhu, A. M. Belgrave, R. Bakker,
I поля оптической накачки из дальней зоны снижа-
V. M. Shalaev, E. E. Narimanov, S. Stout, E. Herz,
T. Suteewong, and U. Wiesner, Nature 460,
1110
ется приблизительно в 90 раз. В рассматриваемом
(2009).
случае его интенсивность составит I = 2.2 кВт/см2,
3.
A. V. Shesterikov, M. Yu. Gubin, S. N. Karpov, and
см. рис. 2d. Фактически это соответствует уменьше-
A. V. Prokhorov, JETP Lett. 107, 435 (2018).
нию порога генерации до значения Ithr = 264 Вт/см2.
4.
A. B. Evlyukhin, S. M. Novikov, U. Zywietz,
Представленная на вставке к рис. 2d диаграмма
R. L. Eriksen, C. Reinhardt, S. I. Bozhevolnyi, and
направленности показывает, что большая часть энер-
B. N. Chichkov, Nano Lett. 12, 3749 (2012).
гии падающей волны концентрируется и рассеива-
5.
P. Tonkaev and Yu. Kivshar, JETP Lett. 112, 615
ется в плоскости метаповерхности. Этот некогерент-
(2020).
ный процесс связан с возбуждением неизлучающего
6.
A. I. Kuznetsov, A. E. Miroshnichenko, Y.H. Fu,
магнитного диполя mz в режиме КЗМ. При этом,
J. Zhang, and B. Luk’yanchuk, Sci. Rep. 2, 492 (2012).
только часть запасенной метаповерхностью энергии
7.
E. Tiguntseva, K. Koshelev, A. Furasova, P. Tonkaev,
переизлучается за счет обусловленного бианизотро-
V. Mikhailovskii, E. V. Ushakova, D.G. Baranov,
пией возбуждения px компоненты электрического
T. Shegai, A. A. Zakhidov, Y. Kivshar, and
диполя. Однако этого оказывается достаточно для
S. V. Makarov, ACS Nano 14, 8149 (2020).
превышения пороговых условий и формирования ко-
8.
N. M. Shubin, V. V. Kapaev, and A. A. Gorbatsevich,
герентного сигнала от всей плоскости метаповерхно-
JETP Lett. 116, 205 (2022).
сти с нанесенной активной средой. При этом простое
9.
A. M. Chernyak, M. G. Barsukova, A.S. Shorokhov,
управление режимом возбуждения КЗМ и генерации
A. I. Musorin, and A. A. Fedyanin, JETP Lett. 111, 46
в системе может быть осуществлено посредством пе-
(2020).
реключения поляризации пробного поля. Значитель-
10.
C. W. Hsu, B. Zhen, A. D. Stone, J. D. Joannopoulos,
но большей энергоэффективности следует ожидать
and M. Soljačić, Nat. Rev. Mater. 1, 16048 (2016).
при реализации КЗМ на бианизотропии электриче-
11.
A. B. Evlyukhin, V. R. Tuz, V. S. Volkov, and
ского типа с возбуждением pz компоненты в каждом
B. N. Chichkov, Phys. Rev. B 101, 205415 (2020).
диске [16]. Активной средой для такой системы могут
12.
A. V. Prokhorov, A. V. Shesterikov, M. Yu. Gubin,
служить полупроводниковые квантовые точки, гене-
V. S. Volkov, and A. B. Evlyukhin, Phys. Rev. B 106,
рирующие когерентное излучение в плоскости мета-
035412 (2022).
поверхности.
13.
Y. Li, J. Zhang, D. Huang, H. Sun, F. Fan, J. Feng,
В заключение следует отметить, что в представ-
Z. Wang, and C. Z. Ning, Nature Nanotechnol. 12, 987
ленной системе с накачкой на КЗМ может быть до-
(2017).
стигнута существенно большая добротность [9, 16] и
14.
G. A. Ermolaev, D. V. Grudinin, Y. V. Stebunov et al.
можно ожидать снижения порога генерации вплоть
(Collaboration), Nat. Commun. 12, 854 (2021).
до единиц Вт/см2. Кроме того, использование откры-
15.
M. M. Glazov and E. L. Ivchenko, JETP Lett. 113, 10
тых резонаторных систем на квазизапертых модах в
(2021).
квазибесконечных решетках позволяет существенно
16.
A. B. Evlyukhin, M. A. Poleva, A. V. Prokhorov,
расширить размеры активной области и создавать
K. V. Baryshnikova, A. E. Miroshnichenko, and
масштабируемые генерирующие лазерное излучение
B. N. Chichkov, Laser Photonics Rev. 15,
2100206
устройства и метапокрытия. Такие покрытия могут
(2021).
быть размещены, в том числе, на гибких, а также
17.
A. B. Evlyukhin, T. Fischer, C. Reinhardt, and
проводящих подложках; созданы посредством лазер-
B. N. Chichkov, Phys. Rev. B 94, 205434 (2016).
7
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
278
М. Ю. Губин, А. В. Шестериков, В. С. Волков, А. В. Прохоров
18. A. B. Evlyukhin and B. N. Chickov, Phys. Rev. B 100,
24. L. Li, M.-F. Lin, X. Zhang, A. Britz,
125415 (2019).
A. Krishnamoorthy, R. Ma, R. K. Kalia, A. Nakano,
19. D. Ghazaryan, M. T. Greenaway, Z. Wang et al.
P. Vashishta, P. Ajayan, M. C. Hoffmann, D. M. Fritz,
(Collaboration), Nat. Electron. 1, 344 (2018).
U. Bergmann, and O. V. Prezhdo, Nano Lett. 19, 6078
20. I. G. Lezama, A. Arora, A. Ubaldini, C. Barreteau,
(2019).
E. Giannini, M. Potemski, and A. F. Morpurgo, Nano
25. C. Z. Ning, IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron. 19,
Lett. 15, 2336 (2015).
1503604 (2013).
21. A. R. Beal and H. P. Hughes, J. Phys. C: Solid State
26. B. Munkhbat, P. Wrobel, T. J. Antosiewicz, and
Phys. 12, 881 (1979).
T. Shegai, arXiv:2203.13793 (2022).
22. A. Baranov and E. Tournie, Semiconductor lasers.
27. Z. -Y. Li and Y. Xia, Nano Lett. 10, 243 (2010).
Fundamentals and applications; Woodhead Publishing
28. Y. Zhang, J. Li, Y. Wu, L. Liu, X. Ming, T. Jia, and
Series in Electronic and Optical Materials
# 33,
H. Zhang, Plasmonics 12, 1983 (2017).
Woodhead Publishing Limited, Oxford, Cambridge,
Philadelphia, New Delhi (2013).
29. U. Zywietz, A. B. Evlyukhin, C. Reinhardt, and
B. N. Chichkov, Nat. Commun. 5, 3402 (2014).
23. Q. Gu and Y. Fainman, Semiconductor Nanolasers,
Cambridge University Press, Cambridge (2017).
30. А. А. Жаров, Н. А. Жарова, JETP 162, 844 (2022).
Письма в ЖЭТФ том 117 вып. 3 - 4
2023
