РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 4, с. 337-344

УДК 539.163

РАЗРАБОТКА ²²⁵Ас/²¹³Bi ГЕНЕРАТОРА

С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ДВУХ

НЕОРГАНИЧЕСКИХ СОРБЕНТОВ.

ПРОЦЕССЫ, ПРОИСХОДЯЩИЕ С УЧАСТИЕМ

РАДИОНУКЛИДОВ ПОДСЕМЕЙСТВА ²²⁵Ас

Н. Д. Бетенеков^a,

С. В. Ермолаевb,*, А. К. Скасырская^b

^а Уральский федеральный университет им. Б. Н. Ельцина, 620002, Екатеринбург, ул. Мира, д. 19

^b Институт ядерных исследований РАН, 117312, Москва, пр. 60-летия Октября, 7а

*e-mail: ermolaev@inr.ru

Получена 21.05.2019, после доработки 21.05.2019, принята к публикации 22.07.2019

Предложена схема двухколоночного ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора с использованием неорганических сорбен-

тов на основе гидратированного оксида титана (АО ПНФ «Термоксид», марка Т-5) и гидратированного

оксида циркония, модифицированного ферроцианидом никеля-калия («Термоксид», Т-35). Получение

²¹³Bi заключалось в длительном вымывании промежуточного ²²¹Fr из первой колонки с сорбентом Т-5,

содержащим ²²⁵Ac, и удерживании его на второй колонке с Т-35 для распада и накопления ²¹³Bi, который

затем извлекали раствором 1 моль/л HCl. Испытаны прямоточная и циркулирующая схемы, определены

свойства генератора по отношению к радионуклидам подсемейства ²²⁵Ac в широкой области скорости

пропускания и объема элюента. Предполагается, что сорбенты марки Т-5 и Т-35 пригодны для создания

²²⁵Ac/²¹³Bi генератора с активностью сотни мКи ²²⁵Ac.

Ключевые слова: ²²⁵Ac/²¹³Bi генератор, неорганические сорбенты, гидроксиды титана и циркония,

ферроцианид никеля-калия, сорбция, десорбция,радиационная устойчивость

DOI: 10.31857/S0033831120040073

²²⁵Ac/²¹³Bi генераторы перспективны для мно-

²¹³Bi смывали со второй колонки небольшим объе-

гократного получения ²¹³Bi, который находит все

мом раствора 1 моль/л HCl.

большее применение в терапии онкологических

Была изучена эффективность вымывания ²²¹Fr

заболеваний [1]. Применение радиационно- устой-

из колонок с сорбентами, содержащими ²²⁵Ac: сор-

чивых неорганических сорбентов может увели-

бентом Т-5 и экстракционно-хроматографической

чить исходную активность материнского ²²⁵Ac в

смолой Actinide Resin (Triskem Int., Франция); по-

таких генераторах до сотен мКи.

лучены зависимости от концентрации элюента,

скорости его пропускания и длины колонки.

Цель работы заключалась в изучении режимов

получения ²¹³Bi из прототипа ²²⁵Ac/²¹³Bi генерато-

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

ра, состоящего из последовательно соединенных

В работе использовали неорганические и экс-

хроматографических колонок, заполненных сор-

тракционно-хроматографические сорбенты. Не-

бентами двух типов Т-5 и Т-35, следуя методике,

органические сорбенты были произведены ПНФ

разработанной в [2]. Получение ²¹³Bi состояло из

«Термоксид» золь-гель-методом [3, 4]. Сорбент

двух стадий. Сначала из первой колонки с Т-5, со-

марки Т-5 на основе гидратированного оксида ти-

держащей ²²⁵Ac, вымывали ²²¹Fr, и адсорбировали

тана был получен в виде гранул размером ~80 мкм

его на второй колонке с Т-35, где происходил рас-

и высушен при температуре 100°С [сокращенно

пад ²²¹Fr и накопление ²¹³Bi. Далее накопленный

Т-5(100)]. Выбор сорбента и его параметров пре-

337

338

БЕТЕНЕКОВ и др.

Рис. 1. Уменьшение длины колонки с сорбентом Т-5(100), содержащим ²²⁵Ac. а - колонка, приготовленная к отрезанию

части без ²²⁵Ac; б - схема перемещения сорбента с ²²⁵Ac в корпус новой колонки; (1) раствор NH₄Cl, (2) материнский

радионуклид ²²⁵Ac.

следовал цель прочного удержания ²²⁵Ac и осно-

ненным тем же раствором, как показано на рис. 1,

вывался на результатах работы [5]. Сорбент Т-35

б, и втягивали сорбент с ²²⁵Ac в новую колонку.

представлял собой продукт химического модифи-

На колонке, заполненной сорбентом Actinide

цирования поверхности частиц гидроксида цирко-

Resin, объемом 0.25 мл и длиной 2.5 см адсорбиро-

ния размером ~80 мкм тонким слоем смешанного

вали сравнимое количество ²²⁵Ac непосредствен-

ферроцианида никеля-калия, его свойства и усло-

но из исходного раствора. Для перехода в среду

вия получения описаны в работах [6, 7]. Экстрак-

NH₄Cl (pH 6.78) через колонку пропускали 10-

ционно-хроматографическая смола Actinide Resin

15 мл этого раствора требуемой концентрации.

(экстрагент - ди-(2-этилгексил)метандифосфоно-

Эффективность вымывания ²²¹Fr из колонки,

вая кислота, размер зерен 100-150 мкм) была по-

заполненной Т-5(100) или Actinide Resin, опреде-

ставлена компанией Triskem Int. (Франция).

ляли, пропуская с заданной скоростью растворы

²²⁵Ac был получен облучением металлическо-

NH₄Cl в диапазоне концентраций 0.0025-2 моль/л

го тория протонами средних энергий на линейном

с pH = 6.78 ± 0.04 и собирая элюат порциями по

ускорителе ИЯИ РАН [8, 9] и выделен по извест-

0.5-4 мл. В каждой порции сразу после отбора из-

ной методике [10].

меряли активность ²²¹Fr. С помощью секундомера

отмечали длительность сбора проб и время между

Приготовление хроматографических коло-

окончанием сбора пробы и началом ее измерения.

нок. Сорбентом Т-5(100) заполняли первую ко-

лонку объемом 1 мл и длиной 6 см и пропускали

Вторую колонку генератора, предназначенную

через колонку раствор 1 моль/л NH₄Cl (pH 6.78) до

для удерживания ²²¹Fr, заполняли сорбентом Т-35,

тех пор, пока значения pH элюента и элюата, опре-

уравновешенным с раствором 1 моль/л NH₄Cl

деленные по лабораторному pH-метру, не стали

(pH 6.78). Готовили две колонки с Т-35 объемом

одинаковыми. Исходный раствор 0.1 моль/л HNO₃,

0.25 мл и длиной 2.5 см.

содержащий 4 мкКи (150 кБк) ²²⁵Ac, нейтрализо-

Конструкция

²²⁵Ac/²¹³Bi генератора. При-

вывали аммиаком, добавляли NH₄Cl до концен-

готовленные колонки соединяли в схему так, как

трации 1 моль/л, доводили значение pH до 6.78 и

показано на рис. 2. Были испытаны прямоточная

пропускали через колонку, при этом ²²⁵Ac количе-

(рис. 2, а) и циркулирующая (рис. 2, б) генератор-

ственно адсорбировался. После проведения опы-

ные схемы.

тов с данной колонкой уменьшали ее длину следу-

В первом варианте элюент 3 с помощью пери-

ющим образом (рис. 1). На пластиковом корпусе

стальтического насоса 4 подавали на колонку 1,

колонки, заполненной раствором 1 моль/л NH₄Cl

заполненную сорбентом Т-5(100) с ²²⁵Ac, и вы-

и герметично закрытой, отмеряли слой сорбента с

мывали из нее ²²¹Fr, который адсорбировали на

²²⁵Ac длиной 3.3 см и отрезали скальпелем по от-

колонках 2, заполненных сорбентом Т-35, а элюат

метке. Новый пластиковый корпус, заполненный

5 собирали в приемник. ²¹³Bi накапливали на ко-

тем же раствором, соединяли с отрезанной частью

лонках 2 до достижения подвижного равновесия

муфтой из силиконового шланга. С другой сторо-

с ²²⁵Ac не менее 4 ч [≥5T_1/2(²¹³Bi)] и затем смыва-

ны новую колонку соединили со шприцом, запол-

ли раствором 1 моль/л HCl порциями по 1 мл, ис-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

АЗРАБОТКА ²²⁵Ас/²¹³Bi ГЕНЕРАТОРА

339

пользуя трехходовые краны. Во втором варианте

(рис. 2, б) раствор 6 после пропускания через си-

стему колонок снова возвращали в ту же емкость,

образуя замкнутый контур.

Гамма-спектрометрические измерения прово-

дили с использованием спектрометра с детектором

из особо чистого германия (ORTEC). Активность

дочерних радионуклидов измеряли по наиболее

интенсивным гамма-квантам [11]: ²²¹Fr - 218.1 кэВ

(интенсивность 11.4%), ²¹³Bi - 440.4 кэВ (25.9%).

Материнский ²²⁵Ac определяли по активностям

пришедших с ним в равновесие ²²¹Fr и ²¹³Bi. Для

оценки распределения ²²⁵Ac по длине колонки с

сорбентом Т-5(100), а также распределения ²¹³Bi

по длине колонки с Т-35 использовали коллиматор

из двух свинцовых кирпичей толщиной 5 см с ще-

лью между ними 0.5 см. С одной стороны щели

Рис. 2. Схема прототипа ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора с двумя

располагали дозиметр, с другой - колонку. Скани-

сорбентами Т-5(100) и Т-35: а - прямоточная схема;

руя, т.е. перемещая колонку относительно щели,

б - циркулирующая схема. Обозначения: 1 - колонка с

измеряли активности ее частей.

сорбентом Т-5(100), содержащим ²²⁵Ac; 2 - две колонки

с сорбентом Т-35; 3 - раствор NH₄Cl (элюент); 4 - пе-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

ристальтический насос; 5 - элюат, 6 - циркулирующий

раствор.

Накопление ²¹³Bi на колонках, заполненных

сорбентом Т-35. Неорганические сорбенты, мо-

от скорости движения ²²¹Fr в этом сорбенте. Ре-

дифицированные смешанными ферроцианидами,

зультаты представлены в таблице.

позволяют эффективно выделять ионы щелочных

В режиме циркуляции объем элюата склады-

металлов вплоть до франция из растворов аммо-

вался из объема оборотного раствора и раствора в

нийных солей минеральных кислот [12]. С ростом

трубках перистальтического насоса. Объем элюа-

концентрации солей аммония коэффициент рас-

та, равный 1.3 мл, означает, что оборотного раство-

пределения щелочных металлов закономерно па-

ра не было вовсе, т.е. трубка, выходящая из второй

дает, так что зависимость lgK_d от lg[NH₄₊] имеет

колонки с Т-35 была непосредственно соединена

угловой коэффициент 1, что указывает на ионо-

с трубкой, входящей в колонку с Т-5(100). Заме-

обменный механизм их сорбции. Для испытаний

тили, что режим работы ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора -

двух-колоночного ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора исполь-

прямоточный или циркуляционный - не влияет на

зовали раствор 1 моль/л NH₄Cl. Абсолютное зна-

получение ²¹³Bi. Содержание ²¹³Bi (в процентах)

чение коэффициента распределения франция в

растворе такой концентрации достаточно велико -

рассчитывали, измеряя его активность в колонках

с Т-35, приводя ее на момент окончания элюиро-

около 10³. Это гарантирует эффективное удержи-

вание ²²¹Fr из элюата первой колонки ферроциа-

вания и деля на активность ²¹³Bi (равновесную),

нидсодержащим сорбентом второй колонки для

находившуюся в материнской колонке в момент

его распада в ²¹³Bi.

начала элюирования. Содержание ²²⁵Ac в колонках

с Т-35 определяли по активности дочерних ²²¹Fr и

Была изучена зависимость накопления ²¹³Bi в

²¹³Bi после выдержки и длительного измерения.

сорбенте Т-35 от скорости пропускания элюента и

от длины материнской колонки с Т-5(100). Исполь-

На рис. 3 показаны графики зависимости обще-

зовали две колонки с сорбентом Т-35, как показа-

го накопления ²¹³Bi на обеих колонках с сорбентом

но на рис. 2, чтобы проследить влияние скорости

Т-35 (верхняя кривая) и его накопления на второй

пропускания на распределение ²¹³Bi по колонкам,

колонке (нижняя кривая) от скорости пропускания

зависящее в первую очередь, по нашему мнению,

раствора.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

340

БЕТЕНЕКОВ и др.

Результаты испытаний прототипа ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора с двумя неорганическими сорбентами Т-5(100) и Т-35

Содержание ²¹³Bi на

Скорость

Содержание ²²⁵Ac на колонках с

Длительность

Объем

колонках с сорбентом

пропускания

Наличие

сорбентом Т-35, %

накопления

элюата,

Т-35, %

элюента,

циркуляции

²¹³Bi, мин

мл

колонка

колонки

мл/мин

1+2

Длинная колонка с сорбентом Т-5(100), содержащим ²²⁵Ac (исходная)

0.85

304

258

45.4

0.1

0.03

0.02

0.05

1.8

283

500

50.6

1.0

0.04

0.02

0.06

1.8

272

480

47.3

3.6

0.03

0.06

2.0

185

22.3

48.1

3.0

Короткая колонка с сорбентом Т-5(100), содержащим ²²⁵Ac

0.53

240

22.3

41.9

< 0.2

0.05

0.03

0.08

1.0

245

250

49.3

< 0.2

0.02

1.0

240

22.3

48.7

1.1

0.10

1.0

240

1.3

45.4

1.4

1.1

240

7.3

47.1

1.2

0.11

2.0

251

500

46.3

6.0

0.02

2.7

240

22.3

43.5

9.0

0.08

Из рис. 3 следует, что накопление ²¹³Bi в сор-

ростом скорости движения раствора. Это связано

бенте Т-35 (верхняя кривая) не зависит от длины

с тем, что скорость движения ²²¹Fr в сорбенте Т-35

материнской колонки. Это было бы понятно, если

возрастает вместе со скоростью потока, и часть не

бы выходы ²¹³Bi превышали 90%, но в данном

успевшего распасться ²²¹Fr попадает на вторую ко-

случае, когда доля ²¹³Bi на Т-35 около 50%, это

лонку с Т-35.

показалось нам странным. Также общее накопле-

Обе колонки с Т-35 сканировали спустя ~30 мин

ние ²¹³Bi слабо зависит от скорости движения рас-

после окончания элюирования (для распада ²²¹Fr)

твора. На второй колонке с Т-35 (нижняя кривая),

и находили распределение ²¹³Bi по длине (объему)

несмотря на разброс экспериментальных данных,

колонки. Сканирование второй колонки не было

заметно небольшое увеличение количества ²¹³Bi с

информативным, т.е. величина активности ²¹³Bi

Рис. 3. Зависимость накопления ²¹³Bi в сорбенте Т-35

от скорости пропускания раствора и от длины материн-

ской колонки с Т-5(100). Верхняя кривая - накопление

²¹³Bi на обеих колонках с Т-35; нижняя кривая - на-

Рис. 4. Распределение ²¹³Bi в первой колонке с Т-35.

копление ²¹³Bi на второй колонке с Т-35, 1 - длинная

Скорости потока: (1) длинная колонка с Т-5(100) -

колонка с Т-5(100); 2 - короткая колонка с Т-5(100).

1.8 мл/мин; (2) короткая колонка с Т-5(100) - 1.0 мл/мин.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

АЗРАБОТКА ²²⁵Ас/²¹³Bi ГЕНЕРАТОРА

341

Рис. 6. Распределение

²²⁵Ac в колонке, заполненной

Рис. 5. Кривая элюирования ²¹³Bi, накопленного на

сорбентом Т-5(100), в зависимости от объема пропу-

колонке с Т-35.

щенного через колонку раствора.

была сравнима с фоном. Типичные результаты

бентом Т-5(100), содержащим материнский ²²⁵Ac,

сканирования первой колонки с Т-35 показаны на

обычно проводили на следующий день после опы-

рис. 4.

та по накоплению ²¹³Bi. Результаты нескольких

сканирований представлены на рис. 6. Всего через

В пределах точности измерения распределение

колонку пропустили 6.9 л раствора, включая как

²¹³Bi в первой колонке с Т-35 не зависит от дли-

испытания прототипа ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора, так

ны материнской колонки и скорости потока. Оно

и эксперименты по изучению эффективности вы-

выглядит достаточно пологим и предполагает по-

мывания ²²¹Fr из колонки с Т-5(100), описанные в

падание некоторого количества ²¹³Bi на вторую ко-

следующем разделе. При испытаниях генератора в

лонку с Т-35, что соответствует данным таблицы.

режиме замкнутого контура (рис. 2, б) объем про-

Извлечение накопленного ²¹³Bi из колонки с

пущенного раствора рассчитывали как скорость

Т-35. С помощью трехходовых кранов (рис. 2) че-

циркуляции, умноженную на длительность пропу-

рез первую колонку с Т-35, содержавшую основ-

скания.

ное количество накопленного ²¹³Bi, пропускали

После пропускания 4.4 л элюента длину колон-

раствор 1 моль/л HCl и собирали элюат порциями

ки с сорбентом Т-5(100) уменьшали с 6 до 3.3 см

по 1 мл. При сборе первой порции наблюдали об-

(а объем сорбента с 1 мл до 0.55 мл соответствен-

разование мелких пузырей, что связали со сменой

но). Проводили сканирование колонки перед

среды с 1 моль/л NH₄Cl на 1 моль/л HCl. Опреде-

уменьшением длины, а спустя сутки - сканирова-

ляли значения активности ²¹³Bi в каждой порции и

ние новой короткой колонки, чтобы оценить каче-

приводили их на одно время (на начало элюирова-

ство перемещения сорбента с ²²⁵Ac (рис. 7).

ния ²¹³Bi). На рис. 5 показана кривая вымывания

Из рис. 7 видно, что в пределах точности из-

²¹³Bi.

мерения распределение ²²⁵Ac после перемещения

Штриховой линией на рис. 5 обозначена гисто-

сорбента осталось таким же.

грамма, показывающая измеренную концентра-

По данным сканирования можно оценить сред-

цию ²¹³Bi (в %/мл), собранного в каждой порции.

нюю скорость движения ²²⁵Ac по длине (объему)

Сплошная линия, проведенная на основе гисто-

колонки и ресурс генератора. Из рис. 6 видно, что

граммы, иллюстрирует форму кривой элюиро-

при пропускании 5.3 л раствора максимум распре-

вания. В элюате объемом 10 мл обнаруживали в

деления ²²⁵Ac актиния сместился приблизительно

среднем около трех четвертей ²²⁵Ac, содержавше-

на 0.1 мл. ²²⁵Ac/²¹³Bi генератор рассчитан пример-

гося в колонке с Т-35 к началу извлечения ²¹³Bi.

но на 20 сут работы. Допустим, что ²¹³Bi извлека-

Распределение ²²⁵Ac в колонке с Т-5(100) в

ют из генератора дважды в день; объем раствора,

зависимости от объема пропущенного через

проходящий через колонку с ²²⁵Ac со скоростью

колонку раствора. Сканирование колонки с сор-

1 мл/мин, за один цикл накопления ²¹³Bi длитель-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

342

БЕТЕНЕКОВ и др.

Рис. 7. Распределение ²²⁵Ac в исходной колонке с сор-

бентом Т-5(100) перед уменьшением объема сорбента

Рис. 8. Активность ²²¹Fr, извлекаемого растворами

и в новой короткой колонке после перемещения в нее

NH₄Cl из колонок с сорбентами (1) Т-5(100) (длинная

сорбента с ²²⁵Ac.

колонка) и (2) Actinide Resin, содержащими ²²⁵Ac.

ностью 250 мин составит 250 мл, т.е. 500 мл в день,

мого небольшим объемом раствора (болюсом). В

или 10 л за весь срок работы. После пропускания

следующих порциях регистрировали только ²²¹Fr,

10 л раствора максимум распределения ²²⁵Ac сме-

образующийся и смываемый непосредственно в

стится по колонке всего на ~0.2 мл. Можно сделать

ходе элюирования.

вывод, что степень удерживания ²²⁵Ac сорбентом

На рис. 8 представлены данные по общему ко-

Т-5(100) в нейтральной среде растворов NH₄Cl

вполне удовлетворяет выбранной схеме получения

личеству ²²¹Fr, извлекаемого из колонок с сорбен-

²¹³Bi, требующей длительного пропускания боль-

тами Т-5(100) (длинная колонка) и Actinide Resin,

ших количеств раствора для непрерывного вымы-

при пропускании через них растворов NH₄Cl раз-

вания ²²¹Fr.

личной концентрации. Скорость движения рас-

В то же время довольно странным выглядит ре-

зультат накопления ²¹³Bi в сорбенте Т-35 (таблица,

твора составляла 1 мл/мин. Значения активности

рис. 3): уменьшение длины материнской колонки с

²²¹Fr в порции приводили на момент окончания

Т-5(100) в два раза и увеличение скорости движе-

элюирования Ai2(t_e), суммировали активности

ния раствора в три раза практически не приводит к

увеличению выхода ²¹³Bi - он остается на уровне

всех порций и делили на равновесную активность

50%. Поскольку висмут в нейтральных средах хо-

²²¹Fr (A⁰²), находившуюся в колонке к моменту на-

рошо адсорбируется на неорганических сорбентах

типа Т-5 и Т-3, можно предположить, что в сорбен-

чала элюирования:

эту величину (в %)

те, образовавшись из ²²¹Fr, ²¹³Bi практически не

откладывали по оси ординат.

движется - где образовался, там и остался. Тогда

Графики на рис. 8 показывают, что из сорбен-

объяснение накоплению ²¹³Bi в сорбенте Т-35 сле-

та Actinide Resin, начиная с концентрации NH₄Cl

дует искать в поведении ²²¹Fr в сорбенте Т-5(100).

0.1 моль/л, извлекали более 90% ²²¹Fr. Из длинной

Вымывание ²²¹Fr из колонки с сорбентом

колонки с сорбентом Т-5(100) извлекали не более

Т-5(100), содержащим ²²⁵Ac. Для оценки степе-

50% ²²¹Fr, причем кривая выходит на плато, и уве-

ни вымывания ²²¹Fr, через колонку с сорбентом,

личение концентрации NH₄Cl с 1 до 2 моль/л не

содержащим ²²⁵Ac, пропускали с заданной скоро-

приводит к возрастанию количества извлекаемого

стью раствор NH₄Cl различной концентрации и

²²¹Fr.

собирали элюат порциями, в которых сразу после

отбора измеряли активность ²²¹Fr. В первых пор-

На рис. 9 показаны зависимости общего коли-

циях наблюдали выход в элюат преимущественно

чества ²²¹Fr, извлекаемого из длинной колонки с

²²¹Fr, находившегося к началу элюирования в под-

сорбентом Т-5(100), от скорости движения раство-

вижном равновесии с ²²⁵Ac и обычно вымывае-

ров NH₄Cl разных концентраций.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

АЗРАБОТКА ²²⁵Ас/²¹³Bi ГЕНЕРАТОРА

343

Рис. 9. Активность ²²¹Fr, извлекаемого из колонки с со-

Рис. 10. Активности ²²¹Fr, извлекаемые из колонок с

рбентом Т-5(100), в зависимости от скорости движения

сорбентом Т-5(100) разной длины. Концентрация рас-

растворов NH₄Cl различных концентраций.

твора NH₄Cl 0.2 моль/л.

Из рис. 9 видно: при низких скоростях движе-

сорбент, использованный для сорбции ²²¹Fr, пред-

ния раствора доля извлекаемого ²²¹Fr растет ли-

ставлял собой гидроксид циркония, модифициро-

нейно с увеличением скорости потока, а при вы-

ванный ферроцианидом никеля-калия (Т-35). По-

соких скоростях рост заметно замедляется. Для

лучение ²¹³Bi состояло из двух стадий. Сначала из

растворов NH₄Cl с концентрациями 1 и 2 моль/л

первого сорбента вымывали ²²¹Fr и адсорбирова-

удвоение скорости раствора с 1 до 2 мл/мин прак-

ли его на втором сорбенте, где происходил распад

тически не приводит к росту доли вымываемого

²²¹Fr и накопление ²¹³Bi. Далее накопленный ²¹³Bi

²²¹Fr, которая едва преодолевает отметку 50%. Тот

смывали со второго сорбента раствором 1 моль/л

факт, что мы собираем около половины ²²¹Fr, оз-

HCl. Циркулирующая схема генератора является

начает, что другая половина не успевает выйти из

более компактной и технологичной.

материнской колонки и распадается в ²¹³Bi, там же

Изучена зависимость распределения ²²⁵Ac в

и остающийся.

колонке с Т-5(100) от объема пропущенного через

Интересно сравнить, насколько отличаются ко-

колонку элюента - раствора NH₄Cl. Степень удер-

личества ²²¹Fr, извлекаемые из колонок с сорбен-

живания ²²⁵Ac сорбентом Т-5(100) в нейтральной

том Т-5(100) разной длины (рис. 10).

среде растворов NH₄Cl вполне удовлетворяет вы-

бранной схеме получения ²¹³Bi, требующей дли-

Оказывается, при низких скоростях пропуска-

тельного пропускания больших количеств раство-

ния раствора из короткой колонки с Т-5(100) мож-

ра для непрерывного вымывания ²²¹Fr.

но собрать заметно больше ²²¹Fr. Однако с ростом

скорости разница в количестве извлекаемого ²²¹Fr

Степень накопления ²¹³Bi в сорбенте Т-35 изу-

между длинной и короткой колонками сходит на

чена в зависимости от скорости пропускания элю-

нет.

ента и от длины материнской колонки с Т-5(100).

Обнаружено, что выход ²¹³Bi в сорбенте Т-35 не

Таким образом, полученные результаты показа-

зависит от длины материнской колонки, значения

ли необходимость дальнейшего детального изуче-

выхода растут с 42 до 52% при увеличении скоро-

ния отмеченных закономерностей.

сти потока элюента от 0.53 до 2.7 мл/мин. Вместе

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

с ²¹³Bi в сорбенте Т-35 накапливалось небольшое

Испытаны прямоточная и циркулирующая

количество ²²⁵Ac, вымываемого из материнской

схемы ²²⁵Ac/²¹³Bi генератора, состоящего из по-

колонки. Содержание ²²⁵Ac находилось в пределах

0.02-0.11% от активности ²²⁵Ac на материнской

следовательно соединенных хроматографических

колонке.

колонок, заполненных неорганическими сорбен-

тами двух типов. В качестве первого сорбента для

²¹³Bi, накопленный в колонке с Т-35, смывали

удерживания ²²⁵Ac использовали Т-5(100) на ос-

раствором 1 моль/л HCl. В первом миллилитре

нове гидратированного диоксида титана. Второй

элюата извлекали около половины от накоплен-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020

344

БЕТЕНЕКОВ и др.

ного количества, а выход в 10 мл достигал 96%.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Вместе с ²¹³Bi в элюат попадало около трех чет-

Morgenstern A., Bruchertseifer F., Apostolidis C. // Curr.

вертей ²²⁵Ac, адсорбируемого в колонке с Т-35.

Radiopharm. 2011. Vol. 4. P. 2955.

Для уменьшения примеси ²²⁵Ac элюат ²¹³Bi можно

Ермолаев С.В., Скасырская А.К. // Радиохимия. 2019.

пропускать через небольшую дополнительную ко-

Т. 61, № 1. С. 41.

лонку с Actinide Resin.

Шарыгин Л.М. Термостойкие неорганические сор-

Изучена эффективность элюирования ²²¹Fr из

бенты. Екатеринбург: УрО РАН, 2012. 300 с.

колонки, содержащей ²²⁵Ac. Получены данные по

Денисов Е.И., Бетенеков Н.Д. // Радиохимия. 2018.

T. 60, № 4. C. 332.

общему количеству извлекаемого ²²¹Fr в зависи-

Бетенеков Н.Д., Денисов Е.И., Васильев А.Н., Ермо-

мости от типа сорбента [Т-5(100) и Actinide Resin],

лаев С.В., Жуйков Б.Л. // Радиохимия. 2019. Т. 61,

скорости пропускания растворов NH₄Cl разных

№ 2. С. 159.

концентраций и длины материнской колонки, за-

Воронина А.В., Семенищев В.С., Ноговицына Е.В.,

полненной сорбентом Т-5(100). Обнаружено, что

Бетенеков Н.Д. // Радиохимия. 2012. Т. 54, № 1.

из колонки с Т-5(100) можно вымыть около 50%

С. 66.

²²¹Fr, причем с ростом концентрации NH₄Cl и ско-

Voronina A.V., Semenishchev V.S., Nogovitsyna E.V.,

рости потока элюента зависимость извлекаемого

Betenekov N.D. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2013.

²²¹Fr выходит на плато.

Vol. 298. P. 67.

БЛАГОДАРНОСТИ

Жуйков Б.Л., Калмыков С.Н., Ермолаев С.В.,

Алиев Р.А., Коханюк В.М., Матушко В.Л., Танана-

Авторы выражают благодарность научному ру-

ев И.Г., Мясоедов Б.Ф. // Радиохимия. 2011. Т. 53, № 1.

ководителю работ Б.Л. Жуйкову за постоянный ин-

C. 66.

терес к работе, всяческую ее поддержку и правку

Ermolaev S.V., Zhuikov B.L., Kokhanyuk V.M., Matush-

рукописи статьи.

ko V.L., Kalmykov S.N., Aliev R.A., Tananaev I.G.,

Myasoedov B.F. // Radiochim. Acta. 2012. Vol. 100.

ФОНДОВАЯ ПОДДЕРЖКА

P. 223.

Исследование выполнено с использованием

10.

Aliev R.A., Ermolaev S.V., Vasiliev A.N., Ostapenko V.S.,

оборудования Центра коллективного пользова-

Lapshina E.V., Zhuikov B.L., Zakharov N.V., Pozde-

ния ИЯИ РАН (Соглашение с Минобрнауки N

ev V.V., Kokhanyuk V.M., Myasoedov B.F., Kalmy-

14.621.21.0014, уникальный идентификатор работ

kov S.N. // Solvent Extr. Ion Exch. 2014. Vol. 32,

RFMEF162117X0014).

N 5. P. 468.

11.

National Nuclear Data Center, Brookhaven National

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

Laboratory, USA. http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

12.

Бетенеков Н.Д., Букланов Г.В., Ипатова Е.Г., Ко-

интересов.

роткин Ю.С. // Радиохимия. 1991. Т. 33, № 5. С. 163.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 4 2020