РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 5, с. 430-439

УДК: 543.51+543.525+543.062

РАДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО

ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА РЕАКТОРА ВВЭР-440

Научно-исследовательский институт атомных реакторов,

433510, Димитровград Ульяновской обл., Западное шоссе, 9;

*e-mail: momotov@niiar.ru

Получена 10.06.2019, после доработки 28.06.2019, принята к публикации 01.07.2019

Представлены результаты радиохимического анализа 8 образцов ядерного топлива, облученного в реак-

торе ВВЭР-440. Описаны процедуры радиохимического выделения и анализа нуклидов урана, плутония,

америция, кюрия, неодима, цезия, церия, самария, европия, гадолиния, нептуния с применением радио-

химических и инструментальных методик, включающих ионообменную хроматографию, альфа-, гамма-,

масс-спектрометрию. Приведены данные по изотопному составу, массовому содержанию нуклидов и

выгоранию топлива, рассчитанные методом тяжелых атомов и по накоплению мониторов выгорания

145+146Nd, ¹⁴⁸Nd.

Ключевые слова: облученное ядерное топливо (ОЯТ), ВВЭР-440, радиохимический анализ, кредит выгора-

ния, хроматографическое разделение элементов, изотопный состав, массовое содержание нуклидов, монитор

выгорания, величина выгорания ОЯТ, масс-спектрометрия, альфа-, гамма-спектрометрия

DOI: 10.31857/S003383112005010X

ВВЕДЕНИЕ

нейтроны. Несмотря на простоту использования

данного подхода, излишний консерватизм расче-

К настоящему времени в российской и миро-

тов приводит к уменьшению количества ТВС, ко-

вой ядерной энергетике накопились значительные

торые возможно разместить в мокрых или сухих

объемы облученного ядерного топлива, эффектив-

хранилищах [4, 5].

ное обращение с которыми рассматривается как

одно из основных направлений повышения ядер-

Для обоснования ядерной безопасности при

ной, радиационной безопасности и экономической

транспортировке, хранении и переработке ОЯТ с

эффективности АЭС [1, 2]. Одним из путей опти-

учетом реального изменения нуклидного состава

мизации обращения с ОЯТ является увеличение

топлива в процессе облучения используется кре-

загрузки отработавшего топлива в транспортные

дит выгорания [4-9] - подход, в котором учиты-

контейнеры, водные и сухие хранилища. Повыше-

вается снижение реактивности ОЯТ в результате

ние емкости хранилищ отработавшего ядерного

изменения состава топлива в процессе облуче-

топлива за счет более плотного размещением в них

ния. Расчеты с использованием данного подхода

ОТВС возможно при безусловном и неукоснитель-

учитывают уменьшение делящихся материалов

ном выполнении всех требований безопасности.

в процессе облучения, в первую очередь ²³⁵U и

[3].

²³⁸U, накопление поглотителей нейтронов, напри-

мер,¹⁴⁹Sm и ¹⁵⁷Gd, и образование делящихся ну-

Для обоснования ядерной безопасности ис-

клидов, таких как ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu.

пользуют подход, согласно которому содержание

делящихся нуклидов в ОЯТ приравнивается к их

Для обоснования возможного повышения плот-

содержанию в исходном необлученном топливе.

ности упаковки отработавшего топлива с учетом

Вместе с тем, в процессе облучения концентрация

кредита выгорания необходима верификация рас-

делящихся материалов в топливе уменьшается и

четных кодов [10]. Целью данной работы является

происходит накопление нуклидов, поглощающих

получение массива экспериментальных данных

430

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

431

Таблица 1. Характеристики образцов, вырезанных из твэлов

Расчетное выгорание,

Начальное обогащение по ²³⁵U,

Координата от низа твэла,

№ образца

МВт·сут/(кг U

исх

)

мм

182

42.3

3.592

100

42.3

3.592

1000

42.3

3.592

2150

149

43.8

3.585

1000

162

45.7

3.585

1000

135

49.3

3.592

100

49.3

3.592

1000

49.3

3.592

2150

по изотопному составу, массовому содержанию

жания нуклидов; выделение и определение массо-

нуклидов и величинам выгорания топлива ВВЭР-

вого содержания Np.

440, необходимых для последующей верификации

Для определения массы ОЯТ вначале взвешива-

расчетных кодов.

ли образец с оболочкой твэла. После завершения

растворения топлива оболочку извлекали, промы-

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

вали, высушивали и проводили взвешивание. Мас-

Для исследования изотопного состава и массо-

су топлива в образце рассчитывали по разности

вого содержания нуклидов выбрана ОТВС с ура-

массы образца с оболочкой и массы пустой обо-

новым оксидным топливом, облучавшаяся в ре-

лочки.

акторе ВВЭР-440 в течение 1109.7 эффективных

Растворение образца проводили в конической

суток до среднего выгорания 38.5 МВт·сут/(кг U)

колбе Эрленмейера объемом 500 мл с использова-

на 4-м блоке Нововоронежской АЭС. Величи-

нием 8 моль·л^-1 HNO₃ при нагревании до темпе-

на выгорания топлива в твэлах указанной ОТВС

ратуры 95-105°С. На финальной стадии в раствор

предварительно определена методом гамма-скани-

вносили плавиковую кислоту для растворения не-

рования по накоплению нуклида ¹³⁷Cs. По резуль-

растворенного остатка.

татам проведенных измерений отобраны четыре

Из полученного исходного раствора отбирали

твэла: по одному с максимальным и минимальным

аликвоту, разбавляли ее в 100 раз, получая рабо-

выгоранием, два с промежуточными значениями

чий раствор. Проводили α-, γ-спектрометрический

выгорания. Из твэлов с максимальным и мини-

анализ рабочего раствора. По полученным резуль-

мальным значениями выгорания вырезаны по три

татам определяли суммарную γ-активность ¹³⁷Cs и

образца, из твэлов со средним значением выгора-

¹⁴⁴Се, а также α-активность ^239,240Pu. Содержание

ния - по одному. Координаты отбора образцов по

¹³⁷Cs и ¹⁴⁴Се использовали для расчета массово-

длине твэлов определены с погрешностью ±1 мм.

го содержания нуклидов цезия и церия исходя из

Характеристики образцов, взятых для проведения

изотопных соотношений, полученных при анализе

разрушающего радиохимического анализа, пред-

соответствующих фракций масс-спектрометри-

ставлены в табл. 1.

ческим методом. Массовое содержание плутония

Определение нуклидного состава тяжелых ато-

оценивали как результат деления суммарной α-ак-

мов, продуктов деления и выгорания проводили в

тивности нуклидов ^239,240Pu на среднее значение

соответствии со схемой, представленной на рис. 1.

удельной активности ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu, считая, что их

Процедура радиохимического анализа включает в

отношение равно 1 : 1. Полученное значение со-

себя следующие процедуры: взвешивание образ-

держания плутония является оценочным для опре-

ца; растворение анализируемого образца; альфа-,

деления объема аликвоты рабочего раствора при

гамма-спектрометрический анализ исходного рас-

последующих радиохимических исследованиях.

твора; радиохимическое разделение U, Pu, Ce, Nd,

Sm, Eu, Gd, Am, Cm и Cs для масс-спектрометри-

На рис. 2 приведена схема радиохимического

ческих измерений изотопного состава; повторение

выделения урана, плутония, америция, кюрия, це-

радиохимического разделения в присутствии ком-

зия, церия, неодима, самария, европия, гадолиния.

плексной метки для измерения массового содер-

Описание представленной схемы, за исключением

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

432

МОМОТОВ и др.

Риc. 1. Общая схема анализа облученного ядерного топлива.

стадии разделения редкоземельных элементов и

оптической плотности при длине волны 980 нм.

количественного определения нептуния, приведе-

Подробное описание методики определения неп-

но в работе [11].

туния в растворах ОЯТ представлено в работе [17].

Разделение Nd, Eu, Sm проводили на колонках,

Для количественного определения содержания

заполненных анионитом Dowex-1×8 с размером

элементов готовили комплексную метку из отрас-

зерен 200-400 меш. Сорбцию Nd, Eu, Sm прово-

левых стандартных образцов (ОСО) на основе

дили из 0.8 моль·л^-1 HNO₃ в 90%-ном метаноле.

азотнокислых растворов ²³³U, ²⁴²Pu, ¹⁴⁶Nd. ОСО

Разделение Eu, Sm проводили элюированием рас-

урана и плутония приготовлены в Радиевом ин-

твором 2.0×10^-2 моль·л^-1 HNO₃ в 90%-ном метано-

ституте им. В.Г. Хлопина, Санкт-Петербург. При

ле, элюирование Nd - раствором 2.0×10^-3 моль·л^-1

определении массового содержания Eu и Sm в

HNO₃ в 90%-ном метаноле. Выделенные фракции

ОЯТ методом изотопного разбавления в качестве

Nd, Eu, Sm упаривали и передавали на масс-спек-

меток использовали стандартные растворы этих

трометрические измерения изотопного состава.

элементов, приготовленные из образцов природ-

ного изотопного состава.

Для выделения нептуния из раствора ОЯТ про-

водили восстановление Np(VI+V) до Np(IV) суль-

Глубину выгорания рассчитывали по измерен-

фаминатом железа(II), селективно сорбировали

ному изотопному составу топлива до и после об-

восстановленный нептуний на анионите Dowex

лучения с использованием расчетных выражений

1×8, после чего осуществляли десорбцию Np(IV)

метода тяжелых атомов (МТА) и по измеренному

отношению числа атомов продукта деления - мо-

раствором 0.1 моль·л^--1 HNO₃. Для учета влияния

радиолитического окисление Np(IV) до Np(V) [12,

нитора выгорания к числу тяжелых атомов в рас-

c. 145; 13, c. 41-42; 14-16] и потерь нептуния на ста-

творенном образце топлива - метод накопления

продуктов деления (ПД).

диях хроматографичекого выделения использова-

ли трассер - раствор ²³⁷Np в 1 моль·л^-1 HNO_3. Опре-

При определении выгорания по накоплению

деление массового содержания нептуния в ОЯТ

продуктов деления в качестве мониторов исполь-

проводили спектрофотометрически по величине

зовали накопление ядер ¹⁴⁸Nd и суммарное нако-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

434

МОМОТОВ и др.

Таблица 2. Изотопный состав урана (мас%)

№ образца

²³⁴U

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

0.020(5)

0.81(3)

0.55(3)

98.62(4)

149

0.020(5)

0.74(1)

0.56(1)

98.68(2)

162

0.020(5)

0.65(2)

0.57(2)

98.76(5)

0.010(5)

0.44(2)

0.56(2)

98.99(5)

0.011(5)

1.00(5)

0.51(2)

98.48(6)

135

0.025(4)

1.34(2)

0.46(1)

98.18(2)

182

0.014(4)

1.66(2)

0.420(16)

97.91(3)

0.018(5)

1.23(3)

0.49(1)

98.26(3)

Таблица 3. Массовое содержание урана [кг/(т U_исх)]

№ образца

²³⁴U

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

0.189(47)

7.65(28)

5.19(28)

932.05(37)

149

0.189(47)

6.989(94)

5.289(94)

931.99(38)

162

0.188(46)

6.12(19)

5.37(19)

930.45(35)

0.094(68)

4.13(19)

5.26(19)

930.36(35)

0.105(47)

9.52(47)

4.85(19)

937.40(40)

135

0.240(38)

12.87(19)

4.419(96)

943.05(42)

182

0.135(36)

16.06(19)

4.06(19)

945.59(42)

0.172(46)

11.77(28)

4.692(95)

940.86(42)

Таблица 4. Изотопный состав плутония (мас%)

№ образца

²³⁸Pu

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

1.95(19)

54.11(11)

23.04(8)

14.65(12)

6.25(4)

149

1.91(19)

52.36(8)

23.95(8)

14.82(5)

6.96(8)

162

2.35(9)

50.51(11)

24.46(9)

14.89(10)

7.79(10)

2.82(10)

49.57(11)

25.92(9)

13.42(10)

8.27(10)

1.55(9)

56.84(13)

22.29(14)

14.06(11)

5.26(10)

135

1.02(9)

61.30(9)

21.72(14)

12.34(6)

3.62(5)

182

0.86(9)

67.63(11)

18.72(9)

10.59(10)

2.20(10)

1.35(10)

60.44(11)

21.27(9)

13.04(10)

3.90(10)

Таблица 5. Массовое содержание плутония [кг/(т U_исх)]

№ образца

²³⁸Pu

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

0.227(24)

6.308(14)

2.686(10)

1.708(12)

0.728(5)

149

0.228(23)

6.246(9)

2.857(9)

1.768(20)

0.830(9)

162

0.280(28)

6.019(8)

2.915(12)

1.775(20)

0.928(12)

0.329(33)

5.785(7)

3.025(13)

1.566(12)

0.965(14)

0.164(16)

6.019(8)

2.361(15)

1.489(12)

0.557(9)

135

0.0884(88)

5.315(10)

1.883(16)

1.070(5)

0.314(4)

182

0.0733(73)

5.769(9)

1.597(8)

0.903(6)

0.1876(85)

0.143(14)

6.408(11)

2.255(13)

1.382(12)

0.413(11)

пление изотопов ¹⁴⁵Nd и ¹⁴⁶Nd. В расчетах не учи-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

тывали влияние радиационного захвата нейтронов

Полученные результаты представлены в табл. 2-

на убыль мониторов выгорания вследствие малого

15. В скобках указаны значения суммарной абсо-

значения сечений захвата нейтронов.

лютной погрешности в единицах последнего раз-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

435

Таблица 6. Изотопный состав америция и кюрия (мас%)

№ образца

²⁴¹Am

^242mAm

²⁴³Am

²⁴⁴Cm

²⁴⁵Cm

²⁴⁶Cm

30.96(10)

0.69 (1)

68.34(10)

93.3(46)

6.16(12)

0.54(7)

149

31.98(8)

0.52(1)

67.51(8)

95.4(47)

4.11(11)

0.49(8)

162

36.73(12)

0.20(5)

63.07(12)

94.0(47)

5.55(11)

0.45(8)

37.84(10)

0.24 (1)

61.92(10)

94.4(47)

5.28(11)

0.32(8)

34.84(5)

0.660(9)

64.50(8)

97.3(48)

2.7(5)

135

47.53(7)

1.060(9)

51.41(7)

95.82(48)

3.69(6)

0.49(7)

182

63.74(12)

1.480(7)

34.78(12)

96.16(48)

3.56(7)

0.28(4)

40.53(10)

0.97(2)

58.50(10)

93.7(47)

5.75(11)

0.55(6)

Таблица 7. Массовое содержание америция, кюрия, нептуния [кг/(т U_исх)]

№ образца

²³⁷Np

²⁴¹Am

^242mAm·10³

²⁴³Am

²⁴⁴Cm

²⁴⁵Cm×10²

²⁴⁶Cm×10⁴

1.43 (10)

0.0650 (17)

1.45 (10)

0.1435 (87)

0.0718 (36)

0.473 (9)

4.2 (4)

149

1.46 (10)

0.0672 (14)

1.09 (10)

0.1418 (90)

0.0877 (44)

0.378 (7)

4.5 (4)

162

1.49 (10)

0.0918 (61)

0.50 (6)

0.1576 (63)

0.1222 (61)

0.722 (14)

5.8 (6)

1.59 (11)

0.1627 (81)

1.03 (10)

0.266 (13)

0.1888 (94)

1.056 (21)

6.4 (6)

1.110 (78)

0.0557 (28)

1.05 (8)

0.1032 (52)

0.0486 (24)

0.135 (3)

135

0.780 (56)

0.0380 (19)

0.85 (5)

0.0412 (20)

0.01348 (67)

0.052 (1)

0.68 (7)

182

0.710 (50)

0.0446 (27)

1.04 (10)

0.0243 (12)

0.00675 (33)

0.0250 (5)

0.21 (2)

1.030 (71)

0.0486 (24)

1.16 (10)

0.0702 (42)

0.0224 (11)

0.138 (3)

1.32 (13)

Таблица 8. Изотопный состав неодима (мас%)

№ образца

¹⁴²Nd

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

0.66 (2)

21.65 (8)

23.40 (8)

20.14 (9)

18.42 (12)

10.61 (12)

5.12 (10)

149

0.70 (1)

21.31 (16)

23.75 (13)

20.06 (14)

18.48 (10)

10.60 (13)

5.10 (10)

162

0.72 (1)

20.85 (9)

24.18 (9)

19.93 (6)

18.59 (7)

10.61 (11)

5.12 (10)

0.77 (1)

19.76 (9)

25.58 (13)

19.64 (10)

18.86 (10)

10.48 (12)

4.91 (10)

0.54 (10)

22.66 (12)

22.80 (8)

20.38 (10)

18.22 (7)

10.49 (11)

4.91 (10)

135

0.48 (1)

24.18 (11)

21.43 (10)

20.64 (12)

17.98 (16)

10.43 (12)

4.86 (10)

182

0.32 (1)

25.54 (9)

20.26 (9)

20.90 (6)

17.78 (7)

10.41 (13)

4.80 (10)

0.39 (1)

23.71 (9)

21.79 (13)

20.58 (10)

18.08 (10)

10.53 (11)

4.93 (9)

Таблица 9. Массовое содержание неодима [кг/(т U_исх)]

№ образца

¹⁴²Nd

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

0.0294 (9)

0.965 (9)

1.043 (10)

0.898 (9)

0.821 (8)

0.473 (5)

0.228 (2)

149

0.0318 (9)

0.969 (9)

1.080 (11)

0.912 (9)

0.840 (8)

0.482 (5)

0.232 (2)

162

0.0339 (9)

0.981 (9)

1.137 (11)

0.937 (9)

0.874 (8)

0.499 (5)

0.241 (2)

0.0386 (9)

0.992 (10)

1.284 (13)

0.986 (9)

0.947 (9)

0.526 (5)

0.246 (2)

0.0206 (6)

0.864 (8)

0.869 (8)

0.777 (8)

0.695 (7)

0.400 (4)

0.187 (2)

135

0.0155 (5)

0.779 (8)

0.690 (7)

0.665 (6)

0.579 (6)

0.336 (3)

0.157 (2)

182

0.0077 (3)

0.618 (6)

0.490 (5)

0.506 (5)

0.430 (4)

0.252 (2)

0.116 (1)

0.0131 (5)

0.797 (8)

0.733 (7)

0.692 (7)

0.608 (6)

0.354 (3)

0.166 (2)

ряда результата для доверительной вероятности

Отсутствие данных

по массовому содержа-

0.95. Величина выгорания топлива, рассчитанная

нию нуклида ²⁴²Cm связано с тем, что со времени

с использованием метода накопления продуктов

выгрузки ТВС из реактора до радиохимического

деления, представлена в табл. 16, выгорание изо-

анализа топлива прошло более 28 периодов его

топов ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, их вклад в общее

полураспада. Содержание ²⁴³Cm и ²⁴⁴Pu в анали-

выгорание, рассчитанные с использованием МТА,

зируемых образцах оказалось ниже пределов чув-

приведены в табл. 17.

ствительности применяемых методик анализа.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

436

МОМОТОВ и др.

Таблица 10. Изотопный состав цезия и церия (мас%)

№ образца

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

¹⁴⁰Ce

¹⁴⁴Ce

38.93 (14)

3.43 (10)

13.96 (11)

43.68 (18)

43.00 (16)

39.28 (16)

17.71 (10)

149

38.74 (19)

4.25 (10)

13.36 (12)

43.66 (14)

43.01 (45)

39.28 (45)

17.71 (5)

162

39.19 (9)

3.42 (5)

12.79 (7)

44.61 (11)

43.02 (22)

39.29 (22)

17.69 (5)

39.37 (10)

3.41 (5)

11.99 (7)

45.23 (11)

42.89 (22)

39.31 (22)

17.80 (5)

39.66 (23)

4.27 (5)

14.21 (20)

41.86 (18)

42.89 (20)

39.31 (22)

17.80 (10)

135

39.43 (23)

5.18 (5)

15.17 (20)

40.22 (11)

42.81 (20)

39.27 (22)

17.92 (10)

182

38.63 (9)

4.96 (5)

17.70 (7)

38.71 (11)

42.77 (22)

39.26 (22)

17.97 (10)

37.97 (10)

5.97 (5)

15.74 (7)

40.31 (11)

42.89 (22)

39.29 (22)

17.82 (5)

Таблица 11. Массовое содержание цезия и церия [кг/(т U_исх)]

№ образца

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

¹⁴⁰Ce

¹⁴²Ce

¹⁴⁴Ce

1.328 (46)

0.117 (6)

0.476 (19)

1.490 (50)

1.540 (50)

1.407 (50)

0.634 (51)

149

1.416 (50)

0.155 (7)

0.488 (19)

1.596 (50)

1.558 (50)

1.423 (50)

0.642 (52)

162

1.471 (51)

0.128 (6)

0.480 (18)

1.675 (50)

1.640 (51)

1.498 (60)

0.674 (55)

1.462 (50)

0.127 (6)

0.445 (16)

1.680 (67)

1.729 (60)

1.585 (61)

0.718 (56)

1.253 (43)

0.135 (6)

0.449 (16)

1.323 (53)

1.285 (53)

1.178 (50)

0.533 (50)

135

1.078 (38)

0.142 (7)

0.415 (17)

1.100 (44)

1.095 (44)

1.004 (50)

0.458 (37)

182

0.848 (34)

0.109 (5)

0.389 (16)

0.850 (40)

0.832 (40)

0.764 (38)

0.350 (35)

1.110 (36)

0.174 (8)

0.460 (17)

1.178 (47)

1.149 (46)

1.053 (53)

0.477 (38)

Таблица 12. Изотопный состав самария (мас%)

№ образца

¹⁴⁷Sm

¹⁴⁸Sm

¹⁴⁹Sm

¹⁵⁰Sm

¹⁵¹Sm

¹⁵²Sm

¹⁵⁴Sm

182

37.84 (12)

13.33 (8)

0.46 (1)

30.55 (8)

1.67 (2)

12.68 (9)

3.47 (7)

135

34.21 (12)

15.71 (10)

0.40 (1)

32.07 (9)

1.48 (3)

12.30 (8)

3.83 (6)

33.48 (14)

16.19 (10)

0.39 (1)

32.38 (8)

1.44 (2)

12.22 (8)

3.90 (6)

30.96 (12)

17.84 (11)

0.35 (1)

33.43 (9)

1.31 (2)

11.95 (8)

4.16 (6)

28.23 (10)

19.64 (10)

0.31 (1)

34.57 (10)

1.16 (2)

11.67 (8)

4.42 (6)

149

28.02 (12)

19.77 (12)

0.30 (1)

34.66 (8)

1.15 (2)

11.66 (9)

4.44 (7)

162

26.83 (10)

20.55 (12)

0.29 (1)

35.16 (9)

1.09 (2)

11.52 (9)

4.56 (7)

25.75 (10)

21.26 (11)

0.27 (1)

35.61 (8)

1.03 (2)

11.41 (9)

4.66 (8)

Таблица 13. Массовое содержание самария [кг/(т U_исх)]

№ образца

¹⁴⁷Sm

¹⁴⁸Sm

¹⁴⁹Sm

¹⁵⁰Sm

¹⁵¹Sm

¹⁵²Sm

¹⁵⁴Sm

182

0.2543 (46)

0.0896 (16)

0.00309 (11)

0.2053 (37)

0.01122 (20)

0.0852 (15)

0.0233 (12)

135

0.2565 (47)

0.1178 (25)

0.00299 (11)

0.2405 (40)

0.01110 (20)

0.0922 (16)

0.0287 (15)

0.2630 (47)

0.1272 (23)

0.00306 (10)

0.2544 (46)

0.01131 (21)

0.0960 (17)

0.0306 (17)

0.2692 (50)

0.1551 (28)

0.00304 (10)

0.2907 (50)

0.01139 (22)

0.1039 (18)

0.0362 (20)

0.2776 (50)

0.1932 (33)

0.00305 (10)

0.3399 (55)

0.01148 (25)

0.1148 (20)

0.0435 (22)

149

0.2980 (52)

0.2103 (38)

0.00319 (13)

0.3686 (66)

0.01223 (22)

0.1240 (22)

0.0472 (24)

162

0.2882 (52)

0.2208 (41)

0.00312 (10)

0.3777 (60)

0.01171 (22)

0.1237 (22)

0.0490 (26)

0.2804 (51)

0.2315 (42)

0.00294 (10)

0.3878 (70)

0.01122 (20)

0.1243 (22)

0.0507 (25)

Вклад нуклидов урана в суммарное выгорание

Количество ²³⁵U с ростом величины выгорания

ОЯТ в исследованных образцах по данным пред-

ядерного топлива уменьшается и при выгорании

ставленным в табл. 17 составляет 64.66-75.3%.

46.3 кг/(т U_исх) составляет около 11.5% от его на-

Зависимость изменения содержания ²³⁵U и ²³⁶U в

чального содержания. Доля ²³⁶U возрастает с ро-

облученном ядерном топливе от величины его вы-

горания представлена на рис. 3.

стом величины выгорания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

437

Таблица 14. Изотопный состав европия (мас%)

№ образца

¹⁵¹Eu

¹⁵³Eu

¹⁵⁴Eu

¹⁵⁵Eu

182

1.87 (2)

81.24 (10)

11.78 (8)

5.11 (7)

135

1.54 (2)

80.46 (10)

13.13 (8)

4.87 (6)

1.48 (2)

80.34 (10)

13.38 (9)

4.80 (7)

1.24 (2)

79.75 (10)

14.34 (9)

4.67 (7)

1.01 (1)

79.10 (10)

15.36 (10)

4.53 (7)

149

0.99 (1)

79.06 (11)

15.40 (10)

4.55 (6)

162

0.88 (1)

78.84 (9)

15.85 (10)

4.43 (6)

0.79 (1)

78.58 (10)

16.24 (10)

4.39 (6)

Таблица 15. Массовое содержание европия [кг/(т U_исх)]

№ образца

¹⁵¹Eu×10⁴

¹⁵³Eu×10²

¹⁵⁴Eu×10³

¹⁵⁵Eu×10³

182

4.60 (18)

1.99 (10)

2.89 (14)

1.25 (11)

135

4.29 (16)

2.24 (11)

3.66 (18)

1.35 (12)

4.09 (16)

2.22 (11)

3.70 (18)

1.33 (12)

3.38 (14)

2.17 (11)

3.90 (19)

1.27 (11)

2.83 (12)

2.22 (11)

4.31 (21)

1.27 (11)

149

2.68 (12)

2.14 (11)

4.16 (21)

1.23 (11)

162

2.28 (10)

2.05 (10)

4.12 (21)

1.15 (10)

1.53 (6)

1.52 (7)

3.14 (16)

0.85 (7)

Таблица 16. Выгорание топлива [кг/(т U_исх)]

№ образца

145+146Nd

¹⁴⁸Nd

¹³⁷Cs

Среднее значение

41.5 (12)

41.6 (12)

41.5 (1)

149

41.6 (13)

42.2 (13)

42.1 (13)

42.0 (8)

162

43.8 (14)

44.7 (14)

44.2 (14)

44.2 (15)

46.2 (14)

46.6 (14)

46.3 (4)

36.2 (12)

36.1 (12)

36.4 (12)

36.2 (2)

135

30.2 (9)

30.0 (9)

29.2 (9)

29.8 (20)

182

23.1 (7)

22.6 (7)

23.2 (7)

23.0 (8)

31.4 (9)

31.1 (9)

31.9 (9)

31.5 (12)

Таблица 17. Выгорание изотопов ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, их доли делений в общем выгорании

Вклад в суммарное выгорание, %

№ образца

Суммарное выгорание, кг/(т U_исх)

²³⁵U

²³⁸U

²³⁹Pu

²⁴¹Pu

53.66

11.00

30.82

4.52

41.1(14)

149

53.72

11.00

30.57

4.71

42.0(14)

162

53.03

11.02

30.89

5.06

43.8(14)

54.51

11.00

29.48

5.01

45.9 (14)

57.78

10.92

27.60

3.70

35.9(13)

135

62.41

10.83

24.15

2.61

28.8(10)

182

64.51

10.79

22.82

1.88

23.7(9)

58.75

10.90

27.27

3.08

31.9(12)

Зависимость накопление нуклидов плутония в

не величин выгорания ядерного топлива. Наибо-

анализируемых образцах от величины выгорания

лее быстрыми темпами происходит накопление

топлива представлена на рис. 4 и 5.

²⁴²Pu.

Видно, что накопление нуклидов плутония про-

Зависимость, представленная на рис. 6, пока-

исходит равномерно во всем изученном диапазо-

зывает, что с ростом глубины выгорания топлива

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

438

МОМОТОВ и др.

Риc. 3. Изменение содержания ²³⁵U (1) и ²³⁶U (2) в ОЯТ

Риc. 4. Изменение содержания ²⁴²Pu (1) и ²³⁸Pu (2) в

от выгорания топлива.

ОЯТ от выгорания топлива.

Риc. 5. Изменение содержания ²³⁹Pu (1), ²⁴⁰Pu (2), ²⁴¹Pu

Риc. 6. Суммарное накопление нуклидов плутония в

(3) в ОЯТ от выгорания топлива.

ОЯТ от выгорания топлива.

Риc. 7. Вклад нуклидов ²³⁵U (1), ²³⁹Pu (2), ²³⁸U (3), ²⁴¹Pu

Риc. 8. Зависимость содержания ²⁴³Am (1), ²⁴¹Am (2) в

(4) в суммарную величину выгорания топлива.

ОЯТ от выгорания топлива.

суммарное содержание нуклидов плутония увели-

ростом величины выгорания возрастают вклады

чивается.

нуклидов ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu в суммарную величину вы-

Суммарное накопление нуклидов плуто-

горания, вклад ²³⁵U уменьшается, а ²³⁸U остается

ния при выгорании 41.5 кг/(т U_исх) составляет

неизменным.

11.657 кг/(т U_исх) и при дальнейшем росте выгора-

Зависимости, представленные на рис. 8 и 9,

ния изменяется незначительно.

свидетельствуют о том, что при величинах выго-

Вклад нуклидов урана и плутония в суммар-

рания свыше 40 кг/(т U_исх) заметно возрастает со-

ное выгорание топлива представлен на рис. 7. С

держание нуклидов америция и кюрия в ОЯТ.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

439

Риc. 9. Зависимость содержания ²³⁷Np (1), ²⁴⁶Cm×10³

Риc. 10. Зависимость содержания ¹⁵⁰Nd (1), ^145+146Nd

(2), ²⁴⁵Cm×10² (3), ²⁴⁴Cm (4) в ОЯТ от выгорания то-

(2), ¹⁴⁴Nd (3), ¹⁴³Nd (4), ¹⁴⁸Nd (5), ¹⁴²Nd (6) в ОЯТ от

плива.

выгорания топлива.

Содержание ²³⁷Np с ростом величины выго-

3. Внуков В.С., Рязанов Б.Г. // Атом. энергия. 2001.

рания увеличивается равномерно. При выгора-

T. 91, № 4. C. 263.

4. Внуков В.С., Куликов В.И., Чкуасели Л.И. // Изв.

нии 46.3 кг/(т U_исх) содержание ²⁴⁴Cm составляет

вузов. Ядер. энергетика. 2015. № 2. C. 108.

0.1888, ²⁴³Am - 0.266 и ²³⁷Np - 1.59 кг/(т U_исх).

5. Wolf S.F., Bowers D.L. Cunnane J.C. // J. Radioanal.

Зависимости накопления нуклидов неодима от

Nucl. Chem. 2005. Vol. 263, N 3. P. 581.

величины выгорания ядерного топлива представ-

6. Guoshun Y., Chunming Z., Xinyi P. // Procedia Eng.

лены на рис. 10.

2012. Vol. 43. P. 297.

Накопление нуклидов неодима в облученном

7. Kanda K. // Nucl. Eng. 1994. Vol. 40, N 3. P. 9.

8. Advances in Application of Burnup Credit to Enhance

ядерном топливе происходит линейно во всем диа-

Spent Fuel Transportation, Storage, Reprocessing

пазоне величин выгорания. Данный характер зави-

and Disposition: Proc. Technical Committee Meet.

симости позволяет использовать их для определе-

Held in London, Aug. 29-Sept. 02. 2005: IAEA-

ния глубины выгорания ядерного топлива.

TECDOC-1547. May 2007.

Представленный объем экспериментальных

9. Neuber J.C. Workshop on Criticality Safety/Burnup

данных может быть использован для верифика-

Credit (BUC) in Spent Fuel Handling and Storage.

ции топливных и трансмутационнных расчетных

Prague: State Office for Nuclear Safety, March 19-23.

кодов, обоснования оптимального количества

2007.

10. Barkauskas V., Plukiene R., Plukis A. // Nucl. Eng. Des.

сборок с отработавшем ядерным топливом, раз-

2016. Vol. 307. P. 197.

мещенных в мокрых и сухих хранилищах, что в

11. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Волков А.Ю., Хамдеев М.И.,

конечном счете будет способствовать повышению

Куприянов В.Н., Шадрин А.Ю., Двоеглазов К.Н. //

эффективности обращения с ОЯТ и снижению за-

Радиохимия. 2017. T. 59, № 4. C. 325.

трат на его хранение и переработку.

12. Колтунов B.C. Кинетика реакций актиноидов. М.:

Атомиздат, 1974. 312c.

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

13. Михайлов В.А. Аналитическая химия нептуния. М.:

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

Наука, 1971. 218 c.

интересов.

14. Фролов А.А., Андрейчук Н.Н., Ротманов К.В. // Ра-

диохимия. 1991. Т 33, № 3. С. 104.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

15. Васильев В.Я., Андрейчук Н.Н., Фролова Л.М., Фро-

1. Кузнецов В.М., Хвостова М.С. // Энергия: экономи-

лов А.А., Ротманов К.В. // Радиохимия. 1985. Т. 27,

ка, техника, экология. 2014. № 1. C. 23.

№ 3. С. 327.

2. Муратова О.Э. // Энергия: экономика, техника, эко-

16. Ротманов К.В., Андрейчук Н.Н., Васильев В.Я. //

логия. 2011. № 6. C. 30.

Радиохимия. 1993. Т. 35, № 4. С. 135.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020