РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 6, с. 512-518

УДК 621.039.73

ИММОБИЛИЗАЦИЯ РЕНИЯ КАК ИМИТАТОРА

ТЕХНЕЦИЯ В АЛЮМОЖЕЛЕЗОФОСФАТНОЕ СТЕКЛО

К. И. Маслаков^b, А. Ю. Тетерин^c, Ю. А. Тетеринb,c, Б. Ф. Мясоедова,d

^а Институт геохимии и аналитической химии им. В. И. Вернадского РАН, 119991, Москва, ул. Косыгина, д. 19

^bМосковский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119991, Москва, Воробьевы горы, д. 1

^c НИЦ «Курчатовский институт», 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д. 1

^d Межведомственный центр аналитических исследований по проблемам в области физики, химии и биологии

при Президиуме РАН, 117342, Москва, Профсоюзная ул., д. 65, стр. 6

*e-mail: danilov070992@gmail.com

Получена 08.04.2020, после доработки 30.08.2020, принята к публикации 06.09.2020

Синтезированы образцы натрийалюможелезофосфатного стекла, содержащего рений в качестве ими-

татора технеция радиоактивных отходов. Исследованы фазовый состав, структура и водоустойчивость

полученных стекол. Показано, что образцы с включением оксида рения до 2.88 мас% рентгеноаморфны

и однородны, а их анионный мотив соответствует стеклообразному. Установлено, что степень окисле-

ния рения в полученных стеклах - Re(VII), а 97% железа находится в виде Fe(III) и 3% в виде Fe(II).

Установлена высокая устойчивость стекла к выщелачиванию при 90°С. Скорость выщелачивания Re

из стекол в соответствии со статическим тестом PCT и полудинамическим тестом ГОСТ Р 52126-2003

составляет не более 6×10^-6 и 3×10^-6 г/(см²·сут) соответственно.

Ключевые слова: иммобилизация, остекловывание, алюможелезофосфатное стекло, рений, технеций

DOI: 10.31857/S0033831120060076

ВВЕДЕНИЕ

ной структуры с высокой кристаллизационной

и гидролитической устойчивостью следующего

В настоящее время актуальной задачей разви-

состава, мол%: 40Na₂O-10Al₂O₃-10Fe₂O₃-40P₂O₅

вающейся атомной энергетики является решение

вопроса безопасного захоронения отвержденных

[3-8]. Кроме того, НАЖФ стекло имеет более низ-

высокоактивных отходов (ВАО). Единственной

кую температуру синтеза - около 900-1000°C, что

промышленной формой для иммобилизации ВАО

может сократить потери при включении технеция.

является алюмофосфатное и боросиликатное стекло.

Настоящая работа посвящена исследованию

Радионуклид ⁹⁹Тс - один из продуктов деле-

образцов НАЖФ стекла, содержащего рений как

ния, содержащийся в существенном количестве в

имитатор технеция из ВАО, в том числе изучению

образующихся ВАО, - имеет период полураспада

их фазового состава, структуры и устойчивости к

213 тысяч лет и представляет высокую опасность

выщелачиванию при повышенной температуре.

для окружающей среды. При этом летучесть боль-

шинства соединений Тс(VII) значительно ослож-

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

няет его эффективную иммобилизацию в стекло и

Синтез НАЖФ стекол проводили путем плав-

другие высокотемпературные матрицы [1]. Напри-

ления шихты из смеси порошков NaPO₃, Al₂O₃ и

мер, согласно данным работы [2], более 90% ⁹⁹Tc

улетучивается в течение синтеза боросиликатного

Fe₂O₃ в количестве, соответствующем вышеука-

стекла при 1150-1250°С. В этой связи количество

занному оптимальному составу НАЖФ стекла, а

литературных данных исследований по иммоби-

также добавок KReO₄ при 950°С в течение 60 мин

лизации технеция крайне ограничено.

в высокотемпературной лабораторной электропе-

Ранее нами было разработано натрийалюмо-

чи SNOL 30/1300 (АВ UMEGA, Литва). Для ис-

железофосфатное (НАЖФ) стекло пирофосфат-

следования влияния содержания рения на состав и

512

ИММОБИЛИЗАЦИЯ РЕНИЯ КАК ИМИТАТОРА ТЕХНЕЦИЯ

513

свойства НАЖФ стекла готовили образцы стекла,

Таблица 1. Химический состав синтезированных об-

состав которых рассчитывали из теоретического

разцов НАЖФ стекла

содержания Re в стеклах 1, 3 и 6 мас%; получен-

Содержание в образце, мас%

Компоненты

ные стекла далее обозначены как образцы 1, 2 и 3

соответственно. Полученные расплавы выливали

Na₂O

21.31

19.91

20.17

на поддон из нержавеющей стали для закаливания

Al₂O₃

7.99

8.15

стекол.

SiO₂

1.17

2.12

0.59

Степень включения рения в стекла определяли

P₂O₅

49.59

47.75

48.00

методом рентгенофлуоресцентного анализа (РФА)

K₂O

0.63

1.00

1.39

на спектрометре Axios Advanced PW

4400/04

Fe₂O₃

18.63

18.20

17.68

(PANalytical B.V., Нидерланды) с программным

Re₂O_7a

0.69 (53)

2.88 (74)

4.01 (52)

обеспечением Philips Super Quantitative & IQ

^a В скобках - степень включения Re от введенного в шихту

количества, %.

Software 2001.

ГОСТ Р 52126-2003 [12] при 90 ± 2°С в течение

Фазовый состав синтезированных стекол опре-

7 и 28 сут соответственно.

деляли методом рентгеновской дифрактометрии

(РД) с использованием дифрактометра Ultima-IV

В тесте РСТ использовали образцы стекол, из-

(Rigaku, Япония). Полученные данные расшифро-

мельченные до размера частиц от 0.071 до 0.15 мм.

вывали при помощи программного пакета Jade 6.5

Удельная поверхность используемых в данном те-

(MDI, США) с порошковой базой данных PDF-2.

сте порошков принята равной 0.02 м²/г. Навески

Структуру образцов стекла изучали методом ска-

порошка массой около 1 г помещали в тефлоновые

нирующей электронной микроскопии (СЭМ) на

контейнеры, заливали бидистиллированной водой

объемом 10 мл и выдерживали в термостатируе-

приборе Cameca SX100.

мом шкафу.

Строение анионной матрицы образцов опреде-

В тесте ГОСТ Р 52126-2003 использовали мо-

ляли методом инфракрасной (ИК) спектрометрии

нолитные образцы стекол, при этом проводили

на ИК-Фурье спектрометре Nicolet IR 200 FT-IR

смену контактного раствора через 1, 3, 7, 10, 14,

(Thermo Scientific, Великобритания) в диапазоне

21, 28 сут от начала опыта.

длин волн 4000-400 см^-1. Компьютерное разложе-

ние выполнено в программе Origin 7.0 по методу,

Содержание компонентов стекла в растворах

после выщелачивания определяли методом атом-

предложенному в работе [9] при обработке ИК

но-эмиссионной спектрометрии с индуктивно

спектров боросиликатных стекол.

связанной плазмой (АЭС-ИСП) на спектрометре

Степень окисления рения в НАЖФ стеклах за-

iCAP-6500 Duo (Thermo Scientific, Великобрита-

висит от температуры и окислительно-восстано-

ния).

вительных условий варки стекла, в частности от

Скорость выщелачивания элементов рассчиты-

присутствия других поливалентных элементов,

вали по формуле

прежде всего Fe. Степень окисления рения и железа

(1)

в стеклах определяли методом рентгеновской фо-

тоэлектронной спектроскопии (РФЭС) на спектро-

где m_ni - масса элемента, выщелоченная за n-й пе-

метре Kratos Axis Ultra DLD с использованием мо-

риод сут, г; M0,i - массовая концентрация элемента

нохроматического AlK_α-излучения (hν = 1486.7 эВ)

в образце в начале испытаний, г/г; S - площадь по-

при мощности рентгеновской трубки 150 Вт и дав-

верхности образца, см²; Δt - временной промежу-

лении 1.3×10^-7 Па при комнатной температуре.

ток выщелачивания, сут.

Энергии связи (E_b) измеряли относительно E_b(C 1s)

Механизм выщелачивания Na и Re оценивали

электронов углеводородов, адсорбированных на

согласно модели де Гроота и ван дер Слоота [13],

поверхности образца, которая была принята рав-

которую можно представить в виде уравнения ли-

ной 285.0 эВ. Фон, связанный с вторично рассе-

нейной зависимости (2)

янными электронами, вычитали по методу Ширли

(2)

[10].

где Y_i - суммарный выход элемента i из образца за

Водоустойчивость стекол определяли в со-

время контакта с водой, мг/м²; t - время контакта,

ответствии с стандартными тестами РСТ [11] и

сут.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020

514

ДАНИЛОВ и др.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Фазовый состав и структура образцов

НАЖФ стекла. При исследовании химическо-

го состава полученных образцов НАЖФ стекла

(табл. 1) установлено, что не менее 52% (в образце

2 до 74%) от введенного в шихту количества рения

оказалось иммобилизовано в стеклах. Содержа-

ние оксидов структурообразующих компонентов

матрицы (Na₂O, Al₂O₃, P₂O₅, Fe₂O₃) соответствует

расчетным данным. В образцах обнаружена при-

месь SiO₂ до 2.12 мас%, что связано с переходом

кремния в расплавы из кварцевых тиглей, исполь-

зуемых при синтезе стекла.

При исследовании фазового состава стекол ме-

Рис. 1. Дифрактограммы исследованных образцов

тодом РД установлено, что образцы 1 и 2 рентгено-

НАЖФ стекла: (1) образец 2, (2) образец 3, (●) KReO₄.

аморфны; на рис. 1 в качестве примера приведена

Общий вид ИК спектра на примере образца 2

дифрактограмма образца 2. В то же время показа-

представлен на рис. 3, а; спектры других образцов

но, что образец 3 состоит из двух фаз - матричной

практически идентичны. Колебания, непосред-

стеклофазы и примесной фазы, структура которой

ственно связанные со строением анионной матри-

соответствует KReO₄ (рис. 1). По данным СЭМ

цы полученных стекол, лежат в интервале от 1500

подтверждено, что образцы 1 и 2 являются прак-

до 400 см^-1. Полосы поглощения в диапазонах

тически однородными стеклами с незначитель-

700-800 и 900-950 см^-1 относятся соответственно

ным количеством пор, наличие которых видно на

к симметричным и антисимметричным валентным

рис. 2, а на примере образца 2. При этом в образце

колебаниям мостиковых связей O-P-O и P-O-Al,

3 кроме стеклофазы наблюдается в малом количе-

связывающих тетраэдры РО₄ друг с другом и с те-

стве примесная кристаллическая фаза, очевидно,

траэдрами AlO₄. Полосы поглощения в диапазонах

на основе KReO₄ (рис. 2, б), однако по причине

950-1050, 1050-1150, 1150-1250 и 1250-1350 см^-1

рассеянного распределения этой фазы уточнение

отвечают колебаниям связей О-Р-О в тетраэдрах

ее состава методом СЭМ/ЭДС затруднено.

РО₄ с числом мостиковых ионов кислорода 0, 1, 2

Рис. 2. СЭМ-изображения исследованных НАЖФ стекол: а - образец 2, б - образец 3. G - стеклофаза, C - примесная

кристаллическая фаза.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020

ИММОБИЛИЗАЦИЯ РЕНИЯ КАК ИМИТАТОРА ТЕХНЕЦИЯ

515

Рис. 3. Общий вид ИК спектра образца 2 НАЖФ стекла (а) и его компьютерное разложение (б).

и 3 соответственно, а в области 1300-1400 см^-1 -

стекла методом РФЭС определяли на примере

колебаниям двойных связей Р=О [14]. Полосы по-

однородного аморфного образца 2. В обзорном

глощения в диапазоне 750-600 см^-1 обусловлены

РФЭС спектре (рис. 4, табл. 2) наблюдаются ли-

валентными колебаниями связей Al-O в полиэдрах

нии элементов стекла и Оже-спектры углерода (C

AlO_n (750-700, 700-650 и 650-600 см^-1 в поли-

KLL), кислорода (O KLL), железа (Fe LMM) и на-

эдрах AlO₄, AlO₅ и AlO₆ соответственно) [14]. Для

трия (Na KLL). Диапазон спектра можно разделить

на две части: низкоэнергетическую область спек-

колебаний связей O-Fe-O в тетраэдре Fe³⁺O₄ ха-

тра валентных электронов от 0 до 50 эВ и область

рактерен интервал 550-650 см^-1 [15]. Результаты

спектра остовных электронов от 50 эВ и выше по

компьютерного разложения ИК спектра образца 2

энергии связи.

представлены на рис. 3, б. Спектру свойственны

широкие полосы поглощения, что подтверждает

При анализе РФЭС спектра Fe 2p-электронов

аморфное стеклообразное состояние образца 2.

(рис. 5, а) установлено, что стекло имеет слож-

Наиболее интенсивная полоса имеет максимум в

ную структуру. Так, в этих спектрах вместо ожи-

даемого спин-дублета с ∆E_sl = 13.2 эВ наблюдает-

точке 1150 см^-1 и относится к валентным симме-

ся суперпозиция спектров ионов Fe²⁺ и Fe³⁺[18].

тричным колебаниям тетраэдров фосфора с одним

Предполагается, что ионы Fe²⁺(3d⁶) находятся в

мостиковым ионом кислорода, что соответствует

низкоспиновом (S = 0) состоянии Fe²⁺(t62ge^0g), а

целевой пирофосфатной структуре стекла.

ионы Fe³⁺(3d⁵) - в высокоспиновом (S = 5/2) со-

Таким образом, на основании полученных

стоянии Fe²⁺(t^32ge^2g). Таким образом, ионный со-

данных изучения состава и структуры синтези-

став железа в образце соответствует 97% Fe³⁺ и

рованных НАЖФ стекол показано, что введение

3% Fe²⁺. Данное соотношение разных степеней

в состав стекла оксида рения в количестве до

окисления железа отличается от их соотношения

2.88 мас% (образец 2, табл. 1) не влияет на устой-

в базовом составе стекла: Fe(III)/Fe(II) = 85/15 [6].

чивость стеклообразующего каркаса.

Это указывает на прохождение окислительно-вос-

Степень окисления рения и железа в НАЖФ

становительной реакции на поверхности стекла,

стекле. Степень окисления компонентов НАЖФ

что требует дальнейшего исследования.

Таблица 2. Энергии связи электронов E_b (эВ) и ширины линий Г^а (эВ) образца 2 НАЖФ стекла в сравнении с лите-

ратурными данными

Образец

Re4f_7/2

Re4d_5/2

Fe2p_3/2

O1s

C1s

Образец 2

46.4 (1.1), ΔE_sl = 2.4

266.1 (4.5), ΔE_sl = 13.5

712.3 (3.1), 3.7 sat,

531.2 (1.6),

285.0 (1.3),

109%, ΔE_sl = 13.8

532.6

(1.6)

289.1

(1.6)

Re₂O₇ [16]

46.9

KReO₄[17]

46.1

284.8

α-Fe₂O₃[16]

711.0

^а Значения Г приведены в скобках.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020

516

ДАНИЛОВ и др.

Таблица

3. Скорость выщелачивания компонентов

сти выщелачивания компонентов из базового со-

НАЖФ стекла: тест PCT

става стекла [3]. Скорость выщелачивания рения

Скорость выщелачивания, г/(см²·сут),

из изученных образцов составляет не более 6.0×

Элемент

из образца

10^-6 г/(см²·сут), что сравнимо со скоростью выще-

лачивания технеция из боросиликатного стекла с

2.6×10^-6

1.9×10^-6

0.1 мас% Tc: LR_Tc > 10^-6 г/(см²·сут) [19, 20]. При

этом отмечено, что повышение содержания оксида

1.1×10^-6

1.3×10^-6

рения с 0.69 мас% в образце 1 до 2.28 мас% в об-

4.8×10^-6

разце 2 не приводит к росту скорости его выщела-

4.2×10^-6

5.1×10^-6

чивания, а наоборот, снижает скорость с 6.0×10^-6

6.0×10^-6

3.8×10^-6

до 3.8×10^-6 г/(см²·сут).

Отмечено, что линия O 1s-электронов изучен-

ного образца уширена и асимметрична (рис. 5,

б). Величины энергии связи 531.2 эВ относится к

немостиковым, а 532.6 эВ - к мостиковым ионам

кислорода, преимущественно связям P-O-P при

наличии определенного вклада связей P-O-Al и

P-O-Fe. Соотношение площадей пиков мостико-

вых и немостиковых атомов кислорода составля-

ет 4 к 1, что также подтверждает пирофосфатную

структуру стекла.

Для определения степени окисления рения ис-

пользовались линии Re 4f-электронов (рис. 5, в). В

полученном спектре наблюдаются линии дублета,

связанного со спин-орбитальным расщеплением с

∆E_sl(Re 4f) = 2.4 эВ. Установлено, что энергия свя-

зи 4f_7/2-электронов составляет 46.4 эВ и соответ-

ствует энергии связи рения в KReO₄ [17].

Водоустойчивость НАЖФ стекла. Результаты

теста PCT для исследования водоустойчивости об-

разцов 1 и 2 НАЖФ стекла представлены в табл. 3.

Из данных табл. 3 видно, что скорость выщела-

чивания структурообразующих элементов (Na,

Al, Fe, P) не зависит от количества иммобилизо-

ванного рения и составляет значения в диапазоне

(1-5)×10^-6 г/(см²·сут), что соответствует скоро-

Рис. 5. РФЭС спектры: а - Fe 2p-электронов, б - O

Рис. 4. Обзорный РФЭС-спектр образца 2 НАЖФ стекла.

1s-электронов, в - Re 4f-электронов.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020

ИММОБИЛИЗАЦИЯ РЕНИЯ КАК ИМИТАТОРА ТЕХНЕЦИЯ

517

Рис. 7. Логарифмическая зависимость выхода Re и Na

Рис. 6. Кинетические кривые выщелачивания (1) Re и

из НАЖФ стекла от времени контакта с водой. согласно

(2) Na из образца 2 НАЖФ стекла при 90°С в соответ-

модели [13].

ствии с ГОСТ Р 52126-2003.

Результаты полудинамического теста ГОСТ Р

щелачивания натрия в течение испытаний снижа-

52126-2003 на примере образца 2 представлены на

ется до значений около этого предела, что указыва-

рис. 6. Из рис. 6 видно, что в первые сутки контакта

ет на высокую водоустойчивость исследованного

с водой скорость выщелачивания рения составляет

НАЖФ стекла даже при повышенной температуре

около 1.7×10^-4 г/(см²·сут), а затем резко снижается

90°С.

на 2 порядка величины. Из литературы известно,

Для выяснения механизма выщелачивания ре-

что повышенная скорость выщелачивания компо-

ния и натрия из НАЖФ стекла построена зависи-

нентов стекла в первые дни теста характерна для

мость согласно модели де Гроота и ван дер Слоота

стеклоподобных компаундов и связана со смывом

(рис. 7). Ранее в работах [24-27] было показано,

компонентов с поверхности стекла [21, 22]. При

что значениям коэффициента A в уравнении (2)

этом более высокая скорость выщелачивания Re в

соответствуют следующие механизмы выщелачи-

первые сутки контакта с водой в сравнении с Na

вания элементов: <0.35 - вымывание с поверхно-

(рис. 6) может быть связана с растворением при-

сти компаунда; 0.35-0.65 - диффузия из внутрен-

меси перрената натрия, который образовался при

них слоев; >0.65 - растворение поверхностного

изоморфном замещении калия на натрий и имеет

слоя компаунда. Из данных рис. 7 видно, что вы-

большую растворимость в сравнении с перрена-

щелачивание рения и натрия в первые 3 и 7 сут

том калия. Из рис. 6 также видно, что в течение

соответственно происходит за счет их вымывания

первой недели теста продолжается снижение ско-

с поверхности стекол, так как коэффициент A со-

рости выщелачивания Re и Na до значений около

ставляет -2.3 и 0.29 соответственно. При продол-

2.1×10^-6 и 1.2×10-5 г/(см2·сут) соответственно,

жении теста механизм выщелачивания рения и

а затем стабилизируется около 2.5×10^-6и 1.5×

натрия изменяется и соответствует начавшемуся

10^-5 г/(см²·сут) соответственно, что, очевидно,

растворению поверхностного слоя стекла: коэф-

связано с изменением механизма выщелачива-

фициент A составляет 1.08. При этом следует от-

ния этих металлов. Также следует отметить, что

метить, что, несмотря на растворение стекла, ско-

нормативных требований к скорости выщелачи-

рость выщелачивания натрия на 28-е сутки ниже,

вания этих металлов из компаундов для ВАО не

чем для модельного фосфатного стекла при повы-

существует, но, например, по причине схожести

шенной температуре [28].

химического поведения натрия и цезия возможно

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

ориентироваться на нормы для ¹³⁷Cs: скорость вы-

щелачивания ¹³⁷Cs из стеклоподобного компаунда

Синтезированы и изучены образцы НАЖФ

при 25°С не должна превышать 1×10^-5 г/(см²·сут)

стекла, содержащие рений как имитатор технеция.

[23]. Из данных на рис. 6 видно, что скорость вы-

Установлено, что полученные стекла имеют амор-

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020

518

ДАНИЛОВ и др.

фный стеклообразующий каркас, а доля иммоби-

P. 4709.

лизованного рения составляет не менее 52% (до

11. ASTM Standard C 1285-94: Standard Test Methods

for Determining Chemical Durability of Nuclear

74%) от его количества, введенного в шихту. Ре-

Waste Glasses: The Product Consistency Test (PCT).

ний и железо в стеклах находятся в степени окис-

Philadelphia: ASTM, 1994.

ления VII и преимущественно III соответственно.

12. ГОСТ Р 52126-2003. Отходы радиоактивные. Опре-

Установлено, что НАЖФ стекло обладает высокой

деление химической устойчивости отвержденных

устойчивостью к выщелачиванию при повышен-

высокоактивных отходов методом длительного вы-

ной температуре, соответствующей нормативным

щелачивания. М.: Госстандарт России, 2003. Т. 3.

требованиям к стеклоподобному компаунду для

13. De Groot G.J., Van der Sloot H.A. // Stabilization and

иммобилизации ВАО. Показано, что при повы-

Solidification of Hazardous, Radioactive and Mixed

шенной температуре основным механизмом вы-

Wastes / Eds T.M. Gilliam, C.C. Wiles. Philadelphia:

щелачивания компонентов стекла является раство-

ASTM, 1992. Vol. 2. P. 149.

14. Лазарев А.Н., Миргородский А.П., Игнатьев И.С.

рение поверхностного слоя стекла.

Колебательные спектры сложных окислов. Л.: На-

ФОНДОВАЯ ПОДДЕРЖКА

ука, 1975. 296 с.

15. Плюснина И.И. Инфракрасные спектры минералов.

Исследования проведены в рамках государ-

М.: Изд-во Моск. ун-та, 1977. 175 с.

ственного задания ГЕОХИ РАН (0137-2019-0022).

16. Naumkin A., Kraut-Vass A., Gaarenstroom S., Powell C.

В исследованиях использовали оборудование,

NIST X-ray Photoelectron Spectroscopy Database. US

приобретенное за счет средств Программы разви-

Secretary of Commerce. 2012. URL: https://srdata.nist.

тия Московского государственного университета

gov/xps/Default.aspx. (дата обращения: 04.03.2020)

им. М.В. Ломоносова.

17. Thorn R. J. Carlson K.D., Crabtree G.W. Wang H.H. //

J. Phys. C: Solid State Phys. 1985. Vol. 18, N 28.

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

P. 5501.

18. Maslakov K.I., Teterin Yu.A., Stefanovsky S.V., Kalmy-

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

kov S.N., Teterin A.Yu., Ivanov K.E. // J. Alloys Compd.

интересов.

2017. Vol. 712. P. 36.

19. Лаверов Н.П., Юдинцев С.В., Омельяненко Б.И. //

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Геология рудн. месторождений. 2009. Т. 51, № 4.

1. Спицын В.И., Кузина А.Ф. Технеций. М.: Наука,

С. 291.

1981. 147 с.

20. Pirlet V., Lemmens K., Van Iseghem P. // Proc. Scientific

2. Soderquist Ch.Z., Schweiger M.J., Kim D.S., Lu-

Basis for Nuclear Waste Management XXVIII. Warren-

kens W.W., McCloy J.S. // J. Nucl. Mater. 2014.

dale: MRS, 2004. Vol. 824. P. 385.

Vol. 449. P. 173.

21. Власова, Н.В., Ремизов М.Б., Козлов П.В., Белано-

3. Стефановский С.В., Стефановская О.И., Виноку-

ва Е.А. // Вопр. радиац. безопасности. 2017. № 3.

ров С.Е., Данилов С.С., Мясоедов Б.Ф. // Радиохи-

С. 32.

мия. 2015. Т. 57, № 4. С. 295.

22. Frugier, P. Gin S., Minet Y., Chave T., Bonin B., Gordon N.,

4. Danilov S.S., Stefanovsky S.V., Stefanovskaya O.I., Vi-

Lartigue J.-E., Jollivet P., Ayral A., De Windt L., Santa-

nokurov S.E., Myasoedov B.F., Teterin Yu.A. // Radio-

rini G. // J. Nucl. Mater. 2008. Vol. 380. P. 8.

chemistry. 2018. Vol. 60, N 4. P. 434.

23. НП-019-15: Федеральные нормы и правила в обла-

5. Стефановский С.В., Маслаков К.И., Тетерин Ю.А.,

сти использования атомной энергии. Сбор, пере-

Калмыков С.Н., Данилов С.С., Тетерин А.Ю., Ива-

работка, хранение и кондиционирование жидких

нов К.Е. // Докл. АН. 2018. Т. 478, № 2. С. 175.

радиоактивных отходов. Требования безопасности.

6. Стефановский С.В., Стефановская О.И., Семено-

Ростехнадзор, 2015.

ва Д.В., Кадыко М.И., Данилов С.С. // Стекло и кера-

24. Al-Abed S. R., Hageman P. L., Jegadeesan G., Madha-

мика. 2018. №. 3. С. 9.

7. Stefanovsky S.V., Sefanovsky O.I., Myasoedov B.F, Vi-

van N., Allen D. // Sci. Total Environ. 2006. Vol. 364.

P. 14.

nokurov S.E., Danilov S.S., Nikonov B.S., Maslakov K.I.,

Teterin Yu.A. // J. Non-Cryst. Solids. 2017. Vol. 471.

25. Moon D.H., Dermatas D. // Eng. Geol. 2006. Vol. 85.

P. 421.

P. 67.

8. Maslakov K.I., Teterin Yu.A., Stefanovsky S.V., Kalmy-

26. Torras J., Buj I., Rovira M., de Pablo J. // J. Hazard.

kov S.N, Teterin A.Yu., Ivanov K.E., Danilov S.S. // J.

Mater. 2011. Vol. 186. P. 1954.

Non-Cryst. Solids. 2018. Vol. 482. P. 23.

27. Xue Q., Wang P., Li J.-S., Zhang T.-T., Wang S.-Y. //

9. Mysen B.O., Finger L.W., Virgo D., Seifert F.A. // Am.

Chemosphere. 2017. Vol. 166. P. 1.

Mineral. 1982. Vol. 67, N 7-8. P. 686.

28. Мартынов К.В., Константинова Л.И., Захарова Е.В. //

10. Shirley D.A. // Phys. Rev. B. 1972. Vol. 5, N 12.

Вопр. радиац. безопасности. 2015. № 4. С. 10.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 6 2020