РАДИОХИМИЯ, 2021, том 63, № 2, с. 172-184

УДК 543.51+543.525+543.062

РАДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО

ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА РЕАКТОРА РБМК-1000

Научно-исследовательский институт атомных реакторов,

433510, Димитровград Ульяновской обл., Западное шоссе, д. 9

*e-mail: momotov@niiar.ru

Получена 29.11.2019, после доработки 20.12.2019, принята к публикации 25.12.2019

Представлены результаты радиохимического анализа 12 образцов, подготовленных из тепловыделя-

ющих элементов (твэлов) верхнего и нижнего пучков облученной тепловыделяющей сборки (ОТВС),

отработавшей до среднего выгорания топлива 35.7 МВт·сут/кг U в реакторе РБМК-1000. Описаны про-

цедуры радиохимического выделения и анализа нуклидов U, Pu, Am, Cm, Nd, Er, Cs с применением

комплекса радиохимических и инструментальных методик, использующих ионный обмен, экстракци-

онную хроматографию, альфа-, гамма-, масс-спектрометрию. Определены нуклидный состав, массовое

содержания указанных нуклидов и величина выгорания топлива (методом тяжелых атомов и по нако-

плению мониторов выгорания ^145+146Nd, ¹⁴⁸Nd).

Ключевые слова: уран-эрбиевое топливо, нуклидный состав, РБМК, химическое разделение элементов,

изотопный состав, монитор выгорания, масс-спектрометрия, альфа-, гамма-спектрометрия

DOI: 10.31857/S0033831121020106

до расчетного выгорания 35.7 МВт·сут/кг U в ре-

ВВЕДЕНИЕ

акторе РБМК-1000. Для проведения исследований

были вырезаны 12 образцов из ТВЭЛов нижнего

Экспериментальное исследование нуклидного

(1-6) и верхнего (7-12) пучков. Координаты об-

состава и выгорания топлива имеет важное практи-

ческое значение. Эти данные необходимы для уточ-

разцов выбирали с учетом данных по выгоранию,

предварительно полученных методом гамма-скани-

нения нейтронно-физических характеристик актив-

рования по ¹³⁷Сs с максимальным и средним выго-

ных зон реакторов, тестирования и верификации

ранием топлива, а также участки, соответствующие

расчетных кодов, оптимизации топливного цикла

средней части топливного сердечника (табл. 1).

в целях повышения экономичности АЭС, анализа

ядерной безопасности объектов с отработавшим

Нуклидный состав тяжелых атомов, продуктов

ядерным топливом.

деления и выгорание топлива определяли по схеме,

представленной на рис. 1.

Целью данной работы является получение ин-

формации о нуклидном составе, массовом содержа-

Схема радиохимического анализа включает сле-

нии U, Pu, Am, Cm, Nd, Cs, Er и величине выгора-

дующие процедуры:

ния топлива, облученного в реакторе РБМК.

- взвешивание образца;

- растворение анализируемого образца;

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

- альфа-, гамма-спектрометрический анализ исход-

ного раствора;

Исходный образец уранового оксидного топлива

- химическое разделение U, Pu, Nd, Er, Am, Cm и Cs

содержал 2.6% ²³⁵U и 0.41% выгорающего поглоти-

для масс-спектрометрических измерений изотопно-

теля на основе оксида эрбия. Топливо облучалось

го состава;

172

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

173

232U

236Pu

Масс-спектрометрия

Рис. 1. Схема анализа облученного топлива.

- повторное химическое разделение U, Pu, Nd в

ли 100 мл 8 моль/л HNO₃, нагревали до 90-95°С и

присутствии комплексной метки для измерения

выдерживали в течение 2 ч. Полноту растворения

массового содержания элементов;

топлива оценивали по отношению α-, γ-активности

- аффинажную очистку фракций урана и плутония

раствора при контрольном растворении оболочки к

для определения массового содержания ²³²U и ²³⁶Pu.

такой же активности исходного раствора. Радиоме-

Растворение образца топлива проводили в кони-

трический анализ показал, что остаточная α-актив-

ческой колбе Эрленмейера в 200 мл 8 моль/л HNO₃

ность для всех проанализированных образцов на-

при температуре 90-95°С. Растворение проводили

ходилась в пределах (1-8)×10^-4%, γ-активность -

порционно: после 4 ч растворения раствор отде-

(5-8)×10^-2%.

ляли от нерастворенной части образца, заливали в

После растворения топлива из исходного рас-

колбу новую порцию кислоты и продолжали рас-

твора отбирали аликвоту и разбавляли ее в 100 раз,

творение в указанном режиме. Каждый раз очеред-

получая рабочий раствор. Проводили α-, γ-спектро-

ную порцию раствора объединяли с предыдущей

метрический анализ рабочего раствора и по полу-

и упаривали, таких операций было 5. На конечной

ченным результатам определяли суммарную α-ак-

стадии раствор упаривали до влажных солей с по-

тивность нуклидов ^239,240Pu. Массовое содержание

следующим растворением их в в 200 мл 8 моль/л

плутония оценивали как результат деления суммар-

HNO₃ (исходный раствор) для последующих радио-

ной α-активности нуклидов ^239,240Pu на среднее зна-

химических исследований.

чение удельной активности ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu, считая их

На финальной стадии проводили контрольное

отношение равным 1 : 1. Полученное значение со-

растворение. В колбу с оболочкой твэла залива- держания плутония является оценочным для опре-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

175

Таблица 1. Характеристики образцов твэлов, взятых для

HNO₃. Аликвоты полученных элюатов наносили на

радиохимических исследований

подложки и передавали на α-спектрометрические

Номер

Координата от

Выгорание по

измерения [4].

образца

наконечника, мм

¹³⁷Сs, кг/т U

На второй стадии фракцию фильтрата и промыв-

1273-1285

33.5

ки, содержащую Am, Cm, Cs и ΣРЗЭ, упаривали и

2125-2135

37.3

корректировали по кислотности 0.1 моль/л HNO₃.

3363-3374

39.2

Разделение Cs и Am, Cm, ΣРЗЭ проводили на ко-

1202-1213

30.9

лонке 2, заполненной сорбентом LN-Resin, которая

2120-2131

34.4

представляет собой калиброванные гранулы поли-

3109-3121

35.3

сорба, содержащие 40 мас% Д2ЭГФК [5]. Цезий

491-591

39.3

вымывали на стадии сорбции и промывки колонки

1492-1502

37.4

0.1 моль/л HNO₃. Фракцию Am, Cm и ΣРЗЭ десор-

2363-2373

32.7

бировали 1 моль/л HNO₃. Фракцию цезия упаривали

491-501

34.8

досуха и передавали на масс-спектральные измерения

1490-1500

32.8

изотопного состава.

2232-2242

29.0

На третьей стадии элюат, содержащий тетраду

Am-Cm, Nd и Er, упаривали до влажных солей, за-

деления объема аликвоты рабочего раствора при

тем растворяли в 0.05 моль/л HNO₃. Проводили раз-

последующих радиохимических исследованиях.

деление тетрады на колонке с катионитом Dowex

50×8 в аммонийной форме. На стадии фильтрации

Выделение и очистку элементов проводили, ис-

раствора Am-Cm, Nd и Er сорбируются на катиони-

пользуя комбинацию катионо-, анионообменного

те. Затем колонку промывали раствором 0.1 моль/л

и экстракционно-хроматографического методов.

NH₄NO₃ и на финальной части процесса проводили

За основу выделения и очистки нуклидов взяты

последовательное селективное выделение фракций

методы, разработанные в НИИАР [1-3]. На рис. 2

Er, Am-Cm, Nd с использованием α-оксиизобутира-

приведена схема радиохимического выделения U,

та аммония (α-HIB) при рН 5.0. Полученные фрак-

Pu, Am, Cm, Cs, Nd и Er.

ции Er, Am-Cm, Nd упаривали до влажных солей и

Разделение элементов проводили в три стадии.

передавали на масс-спектральные измерения.

На первой стадии осуществляли разделение U, Pu

Для определения содержания радионуклидов

от Am, Cm, ∑РЗЭ и Cs. Разделение проводили на

в исходном растворе облученного топлива и в от-

колонке 1 с анионитом Dowex-1×8. На стадии сорб-

дельных фракциях использовали методы альфа- и

ции элементов из раствора 8 моль/л HNO₃ сорбиру-

гамма-спектрометрии, подробно изложенные в ра-

ются уран и плутоний. Америций, кюрий, цезий и

боте [2].

ΣРЗЭ проходят в фильтрат и домываются из колон-

Определение изотопного состава выделенных

ки промывкой 8 моль/л HNO₃. Элюирование урана

элементов проводили масс-спектрометрически про-

проводили дополнительной промывкой колонки

водя не менее трех измерений по семь масс-спек-

раствором 8 моль/л HNO₃, элюирование Pu - про-

тров в каждом.

мывкой 0.3 моль/л HNO₃. Полученные фракции

урана и плутония делили на две части. Одну часть

Для количественного определения содержания

упаривали и передавали на масс-спектральное из-

элементов готовили комплексную метку из отрасле-

мерение изотопного состава. Другую часть элюатов

вых стандартных образцов на основе азотнокислых

урана и плутония подвергали аффинажной очистке

растворов ²³³U, ²⁴²Pu, ²⁴³Am, произведенных и ат-

с целью определения массовогго содержания ²³²U и

тестованных в Радиевом институте им. В.Г. Хлопи-

²³⁶Pu (рис. 3). Элюаты нуклидов упаривали до влаж-

на, раствор ¹⁴⁶Nd получали растворением навески

¹⁴⁶Nd₂О₃ (АО «Изотоп») в HNO₃ марки ос.ч. Изо-

ных солей и затем растворяли в 9 моль/л HCl. После

топные составы и концентрация элементов в стан-

сорбции урана и плутония колонку последователь-

дартных растворах приведены в табл. 2.

но промывали растворами HCl и HNO₃. Десорбцию

фракции урана осуществляли дополнительной про-

При приготовлении растворов комплексных ме-

мывкой раствором 8 моль/л, а плутония - 0.3 моль/л

ток использовали весовой пробоотбор.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

176

МОМОТОВ и др.

Таблица 2. Изотопный состав и концентрация элементов в растворах отраслевых стандарных образцов

Концентрация,

Изотоп

Массовая доля, %

Изотоп

Массовая доля, %

мкг/г раствора

²³³U

99.584±0.015

99.9039

¹⁴²Nd

0.374±0.002

175.3

²³⁴U

0.378±0.010

¹⁴³Nd

0.353±0.002

²³⁵U

0.0029±0.0002

¹⁴⁴Nd

1.136±0.004

²³⁶U

¹⁴⁵Nd

0.764±0.003

²³⁸U

0.0353±0.002

¹⁴⁶Nd

96.646±0.019

²³⁸Pu

(1.8±0.22)×10^-5

34.9054

¹⁴⁸Nd

0.592±0.007

²³⁹Pu

0.014±0.001

¹⁵⁰Nd

0.135±0.002

²⁴⁰Pu

0.098±0.009

²⁴¹Am

0.18±0.020

4.0527

²⁴¹Pu

0.350±0.030

²⁴³Am

99.82±0.020

²⁴²Pu

99.530±0.040

²⁴⁴Pu

0.0070±0.0009

Таблица 3. Используемые ядерные константы

Отношение сечения

Нуклид,

Число нейтронов на

Y145+146Nd,%

захвата к сечению

Y148Nd, % [6]

σ_i, барн [9]

параметр

акт деления, ν_i [9]

[8]

деления, α_i [9]

²³⁵U

2.425(3)

0.1687(7)

6.646(33)

0.0167312(6)

582.6

²³⁸U

2.788(15)

0.0909(9)

7.151(50)

0.02094(10)

²³⁹Pu

2.877(6)

0.3598(16)

5.400(27)

0.016422(8)

748.1

²⁴¹Pu

2.937(7)

0.3544(28)

6.014(30)

0.0193209(10)

1011.1

²³⁶U

85.0

1.012 [8]

λ₁, с

1.53×10^-9[8]

Для определения выгорания методом тяжелых

Таблица 4. Изотопный состав урана (мас%)

атомов (МТА) использовали алгоритм расчета, при-

Номер

веденный в международном стандарте ASTM E244-

²³⁴U*

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

образца

80 [6]. В соответствии с этим алгоритмом полное

выгорание F_T равно сумме выгораний всех деля-

0.0095(3)

0.25(1)

0.44(1)

99.31(1)

щихся нуклидов. Поскольку делящимися нуклида-

0.0096(3)

0.13(1)

0.47(1)

99.38(1)

ми являются ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu, то

0.0091(3)

0.16(3)

0.47(4)

99.37(6)

(1)

0.0097(3)

0.20(2)

0.38(2)

99.42(4)

0.0097(3)

0.17(2)

0.47(1)

99.36(2)

где F₅, F₈, F₉, F₁ - выгорание ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu

0.0098(2)

0.16(2)

0.46(2)

99.38(3)

соответственно, отн.ед.

0.0089(3)

0.12(1)

0.44(1)

99.44(2)

При определении выгорания по накоплению

продуктов деления (ПД) в качестве мониторов вы-

0.0085(4)

0.08(1)

0.42(1)

99.50(2)

горания использовали суммарное накопление изо-

0.0100(3)

0.28(1)

0.43(1)

99.28(2)

топов ^145,146Nd, а также накопление ¹⁴⁸Nd [7]. Эти

0.0094(2)

0.19(1)

0.45(1)

99.35(2)

изотопы не входят в химический состав необлучен-

0.0090(4)

0.16(1)

0.42(1)

99.41(1)

нного топлива, а их предшественники в цепочке ра-

0.0105(3)

0.39(2)

0.38(1)

99.23(2)

диоактивного распада являются короткоживущими

нуклидами. В расчетах не учитывали влияния ради-

* Результаты получены методом α-спектрометрии; то же в табл.

5-7 и 11.

ационного захвата нейтронов на убыль мониторов

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

177

Таблица 5. Массовое содержание изотопов урана (кг/т U)

Номер

²³²U×10⁷*

²³⁴U*

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

образца

7.6(8)

0.091(3)

2.4(1)

4.2(1)

950.0(1)

8.8(10)

0.092(3)

1.2(1)

4.5(1)

946.8(1)

8.8(10)

0.087(3)

1.5(3)

4.5(4)

945.0(6)

5.7(6)

0.093(3)

1.9(2)

3.6(2)

954.2(4)

7.0(7)

0.093(3)

1.6(2)

4.5(1)

949.3(2)

8.2(7)

0.093(2)

1.5(2)

4.3(2)

947.4(3)

8.2(10)

0.085(3)

1.1(1)

4.2(1)

944.5(2)

8.8(13)

0.081(4)

0.8(1)

4.0(1)

944.4(2)

7.3(7)

0.096(3)

2.7(1)

4.1(1)

950.1(1)

8.9(7)

0.090(3)

1.8(1)

4.3(1)

947.3(2)

10.0(15)

0.086(4)

1.5(1)

4.0(1)

949.8(1)

6.3(6)

0.101(3)

3.7(2)

3.7(1)

954.0(2)

Таблица 6. Изотопный состав плутония (мас%)

Номер

²³⁸Pu*

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

образца

2.303(8)

37.41(2)

38.17(2)

8.67(1)

13.45(2)

2.455(8)

35.17(3)

38.20(4)

8.55(2)

15.60(4)

2.637(9)

34.24(3)

38.79(3)

8.56(2)

15.73(1)

2.000(7)

40.43(7)

38.01(28)

9.50(22)

10.07(13)

2.719(9)

37.40(12)

38.99(9)

8.62(8)

12.27(6)

2.325(8)

36.28(7)

39.93(11)

8.49(5)

12.93(4)

2.697(9)

34.17(2)

38.63(2)

9.04(1)

15.47(2)

2.740(9)

33.57(18)

38.59(13)

8.88(8)

16.22(17)

2.289(8)

39.80(5)

37.75(9)

9.43(6)

10.72(8)

2.468(8)

35.89(2)

40.67(5)

8.50(3)

12.47(2)

2.518(9)

36.46(4)

41.24(9)

7.53(10)

12.25(6)

1.926(6)

43.23(13)

38.60(9)

8.58(2)

7.56(6)

Таблица 7. Массовое содержание изотопов плутония (кг/т U)

Номер

²³⁶Pu×10⁷*

²³⁸Pu*

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

образца

0.4(2)

0.129(1)

2.31(1)

2.36(1)

0.54(1)

0.83(1)

0.5(2)

0.150(1)

2.15(1)

2.24(1)

0.52(1)

0.96(2)

0.5(2)

0.168(2)

2.18(1)

2.47(1)

0.54(1)

1.00(1)

0.3(1)

0.103(1)

2.47(1)

2.33(1)

0.58(11)

0.62(7)

0.5(2)

0.165(2)

2.26(1)

2.36(1)

0.52(5)

0.74(4)

0.7(3)

0.150(2)

2.35(1)

2.58(1)

0.55(3)

0.84(3)

0.7(3)

0.176(2)

2.27(1)

2.56(1)

0.60(1)

1.03(1)

0.6(2)

0.166(2)

2.31(1)

2.65(1)

0.61(5)

1.11(11)

0.5(2)

0.153(2)

2.43(1)

2.30(1)

0.58(4)

0.65(5)

0.6(2)

0.158(2)

2.33(1)

2.64(1)

0.55(2)

0.81(1)

0.6(2)

0.146(2)

2.33(1)

2.64(1)

0.48(6)

0.78(4)

0.5(2)

0.126(2)

2.53(1)

2.26(1)

0.50(1)

0.44(4)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

178

МОМОТОВ и др.

U, Pu

Dowex 1×8

Рис. 3. Схема аффинажа фракций урана и плутония для определения содержания ²³²U и ²³⁶Pu.

выгорания вследствие малого значения сечений

табл. 4-15. В скобках указаны значения суммарной

захвата нейтронов.

абсолютной погрешности в единицах последнего

разряда результата для доверительной вероятно-

Выгорание топлива F в кг/т исходного урана

сти 0.95.

рассчитывают по формуле

Массовое содержанию изотопов ²⁴⁵Cm, ²⁴⁶Cm опре-

деляли исходя из изотопного состава кюрия с учетом

массового содержания ²⁴⁴Cm, определенного методом

(2)

α-спектрометрии.

где R_Pu/U, R_Am/U, R_Cm/U, R_M/U - атомные отношения

Результаты, представленные в табл. 13, получены по

результатам γ-спектрометрического анализа исходного

Pu, Am, Cm и монитора выгорания к U в топливе

раствора с учетом данных по изотопному составу, полу-

образца; Y_эфф - эффективный выход монитора вы-

ченных методом масс-спектрометри.

горания. Значения использованных ядерных кон-

Данные, полученнные в настоящей работе, со-

стант приведены в табл. 3.

поставлены с экспериментальными результатами,

приведенными в работе [10]. Характеристики про-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

анализированных образцов ОЯТ представлены в

табл. 16.

Результаты измерения изотопного состава, мас-

сового содержания нуклидов и расчета выгорания

Зависимости накопления нуклидов U и Pu от

топлива в иследованнных образцах приведены в

глубины выгорания облученного ядерного топли-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

179

Таблица 8. Изотопный состав неодима (мас%)

Номер образца

¹⁴²Nd

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

1.95(3)

12.08(4)

39.26(6)

15.68(3)

17.65(5)

8.93(3)

4.45(2)

1.25(1)

9.47(5)

41.45(7)

15.75(3)

18.35(2)

9.18(4)

4.55(2)

4.21(9)

11.01(3)

39.17(10)

14.96(2)

17.49(6)

8.81(2)

4.34(1)

1.81(3)

13.87(3)

37.84(5)

16.12(5)

17.22(3)

8.85(2)

4.29(2)

0.54(6)

12.06(5)

40.06(15)

16.08(5)

18.19(6)

8.93(5)

4.14(4)

0.91(4)

12.16(8)

39.85(9)

15.93(3)

17.75(5)

9.03(3)

4.36(4)

3.12(1)

11.09(4)

39.40(5)

15.22(3)

17.74(3)

8.99(2)

4.45(3)

1.39(8)

10.77(14)

40.63(8)

15.40(5)

18.22(5)

9.09(8)

4.50(10)

0.97(2)

14.43(1)

37.50(2)

16.30(1)

17.39(2)

9.06(1)

4.36(1)

3.41(2)

12.84(3)

37.67(4)

14.99(3)

18.00(3)

8.66(3)

4.43(4)

3.50(1)

12.27(5)

37.94(6)

15.13(5)

17.79(5)

8.81(2)

4.55(2)

0.97(1)

16.60(1)

35.92(1)

16.54(1)

16.89(2)

8.87(2)

4.21(2)

Таблица 9. Массовое содержание изотопов неодима (кг/т U)

Номер образца

¹⁴²Nd

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

0.092(1)

0.571(2)

1.854(3)

0.740(2)

0.833(1)

0.422(2)

0.210(1)

0.057(1)

0.430(2)

1.884(4)

0.716(2)

0.834(1)

0.418(2)

0.207(1)

0.189(14)

0.494(2)

1.755(5)

0.670(1)

0.784(2)

0.395(1)

0.194(1)

0.080(1)

0.611(2)

1.667(3)

0.710(3)

0.759(1)

0.390(1)

0.189(1)

0.025(1)

0.550(3)

1.827(8)

0.734(3)

0.830(2)

0.407(3)

0.189(2)

0.042(1)

0.564(4)

1.847(5)

0.738(2)

0.823(1)

0.419(2)

0.202(2)

0.065(3)

0.503(7)

1.897(4)

0.719(3)

0.851(1)

0.425(4)

0.210(6)

0.065(3)

0.503(7)

1.897(4)

0.719(3)

0.851(1)

0.425(4)

0.210(6)

0.039(1)

0.585(1)

1.520(1)

0.660(1)

0.705(1)

0.367(1)

0.177(1)

0.155(1)

0.543(3)

1.678(3)

0.669(3)

0.787(1)

0.390(1)

0.201(1)

0.155(1)

0.543(3)

1.678(3)

0.669(3)

0.787(1)

0.390(1)

0.201(1)

0.034(1)

0.576(1)

1.247(1)

0.574(1)

0.586(1)

0.308(1)

0.146(1)

Таблица 10. Изотопный состав америция и кюрия (мас %)

Номер образца

²⁴¹Am

²⁴³Am

²⁴⁴Cm

²⁴⁵Cm

²⁴⁶Cm

62.1(1)

37.7(1)

96.10(7)

3.0(4)

0.9(5)

56.2(1)

43.7(1)

96.33(8)

2.8(1)

0.9(1)

53.8(1)

46.2(1)

95.63(9)

3.4(1)

1.0(1)

70.5(1)

29.3(1)

96.05(7)

3.0(1)

0.9(1)

64.4(2)

35.6(2)

95.69(7)

3.4(1)

0.9(1)

61.7(1)

38.3(1)

96.14(5)

3.0(1)

0.9(1)

55.0(1)

45.0(1)

94.83(10)

3.9(1)

1.2(1)

51.8(1)

48.2(1)

95.44(4)

3.4(1)

1.2(1)

67.4(1)

32.5(1)

95.43(8)

3.7(1)

0.8(1)

60.6(1)

39.3(1)

95.06(11)

3.7(1)

1.3(2)

61.6(1)

38.2(1)

95.56(4)

3.3(1)

1.1(1)

75.4(1)

24.6(1)

94.79(25)

4.0(1)

1.2(1)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

180

МОМОТОВ и др.

Таблица 11. Массовое содержание изотопов америция и кюрия (кг/т U)

Номер образца

²⁴¹Am

²⁴³Am

²⁴²Cm×10⁶*

²⁴⁴Cm*

²⁴⁵Cm×10³

²⁴⁶Cm×10³

0.214(1)

0.130(1)

≤ 1.9

0.031(1)

1.0(1)

0.3(2)

0.180(1)

0.140(1)

≤ 2.1

0.041(1)

1.2(1)

0.4(1)

0.198(1)

0.170(1)

≤ 3.5

0.052(1)

1.8(1)

0.5(1)

0.192(1)

0.080(1)

≤ 1.4

0.023(1)

0.5(1)

0.2(1)

0.199(1)

0.110(1)

≤ 4.8

0.027(1)

1.0(1)

0.3(1)

0.145(1)

0.090(1)

≤ 3.6

0.033(1)

1.0(1)

0.3(1)

0.245(1)

0.200(1)

≤ 2.6

0.050(1)

2.6(1)

0.8(1)

0.204(1)

0.190(1)

≤ 3.2

0.033(1)

0.8(1)

0.3(1)

0.332(1)

0.160(1)

≤ 2.7

0.032(1)

2.2(1)

0.5(1)

0.226(1)

0.140(1)

≤ 2.4

0.037(1)

1.4(1)

0.5(1)

0.093(1)

0.060(1)

≤ 2.7

0.033(1)

0.5(1)

0.2(1)

0.398(1)

0.130(1)

≤ 4.5

0.024(1)

1.5(1)

0.5(1)

Таблица 12. Изотопный состав цезия (мас%)

Таблица

13. Массовое содержание изотопов цезия

(кг/т U)

Номер

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

образца

Номер

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

образца

46.69(13)

0.48(1)

13.65(17)

39.18(18)

1.02(8)

0.0105(8)

0.30(2)

0.86(7)

44.64(1)

0.52(1)

13.68(1)

41.16(1)

1.02(8)

0.0119(9)

0.31(2)

0.94(7)

44.83(5)

0.58(1)

13.55(6)

41.04(3)

1.08(8)

0.0140(11)

0.33(3)

0.99(8)

59.04(20)

0.24(3)

11.06(9)

29.66(17)

1.76(14)

0.0072(6)

0.33(3)

0.89(7)

45.01(9)

0.47(1)

14.49(6)

40.03(10)

1.02(8)

0.0107(9)

0.33(3)

0.91(7)

44.90(6)

0.49(1)

14.35(4)

40.26(8)

0.82(6)

0.0089(7)

0.26(2)

0.73(6)

44.65(9)

0.63(2)

13.86(4)

40.86(10)

1.32(10)

0.0187(15)

0.41(3)

1.21(9)

44.76(10)

0.62(7)

13.47(2)

41.15(7)

1.02(8)

0.0141(11)

0.31(2)

0.94(7)

45.00(6)

0.47(1)

15.61(5)

38.92(4)

1.80(14)

0.0188(15)

0.63(5)

1.56(12)

44.11(3)

0.49(1)

15.06(2)

40.34(3)

1.10(8)

0.0122(10)

0.38(3)

1.01(8)

44.28(2)

0.55(1)

14.60(4)

40.57(1)

0.51(4)

0.0064(5)

0.17(1)

0.47(4)

44.24(7)

0.39(3)

17.38(5)

38.00(3)

1.59(12)

0.0140(11)

0.62(5)

1.36(10)

Таблица 14. Изотопный состав эрбия (мас%)

Номер образца

¹⁶²Er

¹⁶⁴Er

¹⁶⁶Er

¹⁶⁷Er

¹⁶⁸Er

¹⁷⁰Er

0.17(2)

1.57(8)

31.40(15)

0.80(3)

51.82(15)

14.23(8)

0.14(3)

1.45(7)

29.15(22)

0.63(3)

53.83(28)

14.80(21)

0.16(5)

1.45(4)

28.99(11)

0.83(4)

53.93(20)

14.64(11)

0.17(2)

1.40(6)

30.12(20)

0.87(5)

52.78(13)

14.66(4)

0.14(2)

1.40(5)

29.52(20)

0.76(4)

51.50(49)

16.68(16)

0.13(1)

1.40(3)

29.01(2)

0.65(2)

54.07(10)

14.75(5)

0.14(5)

1.56(13)

29.33(31)

0.66(8)

53.74(21)

14.56(29)

0.15(9)

1.57(7)

29.09(23)

0.69(2)

53.79(22)

14.72(7)

0.17(3)

1.43(2)

30.11(11)

0.70(4)

52.87(7)

14.72(4)

0.16(2)

1.40(2)

29.48(6)

0.61(4)

53.59(10)

14.76(4)

0.17(2)

1.44(2)

29.29(15)

0.59(1)

53.78(10)

14.73(9)

0.14(2)

1.41(4)

30.99(20)

0.76(3)

51.93(43)

14.78(14)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

181

Таблица 15. Выгорание изотопов ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu и полное выгорание топлива, определенное методом тяжелых

атомов (МТА) и по накоплению продуктов деления (ПД), кг/т U

МТА

ПД

Номер

суммарное

образца

²³⁵U

²³⁸U

²³⁹Pu

²⁴¹Pu

F145+146_Nd

F¹⁴⁸Nd

выгорание

39.1 (16)

37.9(15)

17.2

0.6

16.2

2.1

36.1 (4)

40.5 (17)

38.7(15)

18.1

0.7

18.5

2.6

39.9 (4)

18.2

0.7

19.7

2.8

41.4 (4)

40.7 (17)

41.6(16)

17.4

0.6

13.5

1.5

33.0 (3)

36.2 (15)

33.6(13)

40.8 (17)

37.7(15)

18.1

0.7

16.5

2.0

37.3 (4)

41.1 (17)

38.7(16)

18.1

0.7

17.6

2.2

38.6 (4)

18.6

0.8

20.1

2.8

42.3 (4)

44.3 (18)

41.2(16)

18.3

0.7

19.0

2.7

40.7 (4)

39.2 (16)

39.4(16)

36.5 (15)

34.1(14)

17.8

0.6

15.6

1.8

35.8 (4)

41.0 (17)

39.2(15)

18.0

0.7

17.4

2.1

38.2 (4)

18.0

0.7

16.3

2.0

37.0 (4)

39.8 (16)

36.2(15)

30.8 (13)

31.6(13)

17.4

0.5

12.6

1.2

31.7 (3)

Таблица 16. Основные характеристики анализируемых образцов

Начальное содержание ²³⁵U в

Условное обозначение

Работа

Примечание

образце топлива, %

на рис. 4-12

Данная

2.6

Ромбики

Содержание выгорающего поглотителя на

работа

основе Er₂О₃0.41%

[10]

1.8

Кружки

2.0

Треугольники

2.02

Крестики

Регенерированное урановое топливо с

начальным содержанием ²³⁶U 0.135%

2.09

Квадратики

Регенерированное урановое топливо с

начальным содержанием ²³⁶U 0.38%

Выгорание кг/г, U_исх

Рис. 4. Зависимость содержания ²³²U в ОЯТ от вели-

чины выгорания топлива. Условные обозначения см.

Рис. 5. Зависимость содержания ²³⁴U в ОЯТ от величи-

табл. 16; то же для рис. 5-12.

ны выгорания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

182

МОМОТОВ и др.

Выгорание кг/г, U_исх

Рис. 6. Зависимость содержания ²³⁵U в ОЯТ от величи-

Рис. 7. Зависимость содержания ²³⁶U в ОЯТ от величи-

ны выгорания топлива.

980

0.2

970

0.16

0.12

960

0.08

950

0.04

940

Выгорание кг/г, U_исх

Рис. 8. Зависимость содержания ²³⁸U в ОЯТ от величи-

Рис. 9. Зависимость содержания ²³⁸Pu в ОЯТ от величи-

ны выгорания топлива.

2.5

1.5

0.5

Выгорание кг/г, U_исх

Рис. 10. Зависимость содержания ²³⁹Pu в ОЯТ от вели-

Рис. 11. Зависимость содержания ²⁴⁰Pu в ОЯТ от вели-

чины выгорания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

АДИОХИМИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

183

дит накопление изотопа ²³⁴U. Поскольку образец

1.2

ОЯТ, проанализированный в данной работе, имел

более высокую величину начального обогащения

0.8

по ²³⁵U, содержание ²³⁴U в облученном образце

совпало с его содержанием, полученным в работе

[10] для регенерированного уранового топлива с

0.4

начальным содержанием ²³⁶U 0.135%.

Корреляционные зависимости накопления ну-

клидов плутония от глубины выгорания ядерного

топлива, представленные на рис. 9-12, свидетель-

ствуют о сходимости результатов радиохимиче-

исх

Выгорание кг/г, U

ского анализа, полученных в настоящей работе и

Рис. 12. Зависимость содержания ²⁴²Pu в ОЯТ от вели-

работе [10]. Вместе с тем, эксприментальные дан-

чины выгорания топлива.

ные по массовому содержанию ²³⁸Pu выше расчет-

ных значений, представленных в работе [11].

ва представлены на рис. 4-12. Видно, что данные,

полученнные в настоящей работе, дополняют кор-

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

реляционные кривые в области бóльших величин

глубины выгорания ОЯТ. Кроме того, представ-

Проведен радиохимический анализ 12 образ-

леннные экспреиментальные результаты хорошо

цов облученного ядерного топлива РБМК-1000.

согласуются с расчетными даннными, приведен-

Определены изотопный состав, массовое содержа-

ными в работах [11, 12].

ние нуклидов U, Pu, Am, Cm, Nd, Cs. Рассчитана

Отдельно стоит отметить хорошую сходимость

величина выгорания методом тяжелых атомов и по

результатов по массовому содержанию ²³²U в ОЯТ

накоплению продуктов деления. Сопоставление

(рис. 4). Накопление этого нуклида является од-

полученных данных с экспериментальными и рас-

ним из ограничивающих факторов при рециклиро-

четными результатами, приведенными в других

вании облученного ядерного топлива, поскольку

рабтах, подверждает хорошую сходимость мас-

в цепочке распада ²³²U образуется ²⁰⁸Tl, испуска-

сового содержания нуклидов U и Pu от величины

ющий γ-кванты с энергией 2.6 МэВ [13, 14]. Для

выгорания ОЯТ.

оценки радиационной безопасности и дозовой на-

Результаты, представленные в настоящей рабо-

грузки на персонал при работе с регенирирован-

те, могут быть использованы при разработке экс-

ным ядерным топливом, установления возможного

числа рециклов необходимо знание зависимости

пресных неразрушающих методов контроля выго-

накопления ²³²U от величины выгорания. Кроме

рания, оценки нуклидного состава ОЯТ, для уточне-

того, содержание ²³²U в ОЯТ невелико и находится

ния топливных и трансмутационных кодов, сечения

на уровне 0.1-1 мг/т, вследствие чего его количе-

образования минорных актинидов, обоснования

ственное определение основано на многостадий-

безопасности переработки и хранения ОЯТ.

ной процедуре выделния [5].

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

Разница в накоплении нуклидов

²³⁴U, 236U

(рис. 5 и 7), вероятна, связана с анализом в работе

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

[10] регенирированного ОЯТ, в котором изначаль-

интересов.

но содержался нуклид ²³⁶U. Основным источни-

ком накопления ²³⁶U в ОЯТ является захват ней-

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

трона ядром ²³⁵U [12], поэтому с ростом величи-

ны начального обогащения уранового оксидного

1. Ерин Е.А., Куприянов В.Н., Незговоров Н.Ю. и др. //

топлива содержание ²³⁶U в нем будет возрастать.

Тез. докл. VII Рос. конф.

«Радиохимия-2012».

Димитровград, 15-19 октября 2012 г. С. 427.

Кроме того, при обогащении оксидного урано-

2. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Волков А.Ю. и др. //

вого топлива помимо накопления ²³⁵U происхо-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

184

МОМОТОВ и др.

Радиохимия. 2017. Т. 59, № 4. С. 325-330.

8. Koyama Sh., Osaka M., Sekine T. // J. Nucl. Sci.

Technol. 2003. Vol. 40, N 12. P. 998-1013.

3. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Волков А.Ю. // Тез.

докл. IX Рос. конф. с международным участием

9. Галанин А.Д. Введение в теорию ядерных реакторов

на тепловых нейтронах. М.: Энергоиздат, 1990.

«Радиохимия 2018». СПб., 17-21 сентября 2018 г.

С. 188.

10. Макарова Т.П., Бибичев Б.А., Домкин В.Д.

Радиохимия. 2008. T. 50, № 4. C. 361-370.

4. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю.,

11. Barkauskas V., Plukienė R., Plukis A., Remeikis V. //

Баранов А.Ю. // Радиохимия, 2020, том 62, № 1.

Lithuan. J. Phys. 2017. Vol. 57, N 1. P. 42-53.

С. 66-72

12. Murphy B.D. ORIGEN-ARP: Cross Section Libraries

5. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Баранов А.А. др. //

for the RBMK-1000 System: ORNL/TM-2006/139.

Радиохимия. 2017. Т. 59, № 1. С. 53-58.

Oak Ridge, Tenn.: Oak Ridge National Laboratory,

6. ASTM Е 244-80: Standard Test Method for Atom

Nov. 2006.

Percent Fission in Uranium and Plutonium Fuel (Mass

13. Матвеев Л.В., Центер Э.М. Уран-232 и его влияние

Spectrometric Method). 1995.

на радиационную обстановку в ядерном топливном

7. ASTM E 321-96: Standard Test Method for Atom

цикле. М.: Энергоатомиздат, 1985. 72 с.

Percent Fission in Uranium and Plutonium Fuel

14. Kang J., Hippel F.N. // Sci. Global Secur. 2001. Vol. 9.

(Neodymium-148 Method).

P. 1-32.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021